JP4872950B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
また、近時では、電池外装材であるアルミニウムや鉄製の金属製の電池缶に替えて、ラミネートフィルム等を使用することにより、電池の更なる小型化や軽量化、薄型化が進められている。
更には、充放電の繰り返しが進むに伴って正負極間の電解液が消費されるため、正負極活物質が劣化に至る以前に電池の放電容量が徐々に低下し、電解液不足によるサイクル特性の低下や内部短絡の発生といった問題も生じる。
このため、電池には異常時でも安全を確保するための手段が数種施されており、その中の一つにセパレータのシャットダウン機能がある。シャットダウン機能は、なんらかの要因で電池の温度が上昇した際に、セパレータの細孔が閉塞し、イオンの移動を阻止することにより電池反応を停止させ、過剰な発熱を抑制する機能である。
これに対し、融点が高く、より高い温度まで熱収縮が抑えられる材料としてはポリプロピレンが挙げられるが、逆にシャットダウン機能が発現する温度が高くなってしまう。
そこで、これらの問題を解決すべく、ポリエチレンとポリプロピレンの積層体から成るセパレータが提案されている(例えば、特許文献2参照)。
即ち、ラミネートフィルムはダメージを受けると、強固な金属製の缶に比べて破れ易く、その破裂部分からの漏液が起こり易い。従って、サイクル特性を高めようとして電解液量を増加すると、漏液し易くなってしまうという問題があった。
図1は、本発明の非水電解質二次電池の一実施形態であって、ラミネート材を用いた巻回型電池の一例を示す分解斜視図である。
同図において、この二次電池は、正極端子11と負極端子12が取り付けられた巻回電池素子20をフィルム状の外装部材30(30A,30B)の内部に封入して構成されている。正極端子11及び負極端子12は、外装部材30の内部から外部に向かって、例えば同一方向にそれぞれ導出されている。正極端子11及び負極端子12は、例えばアルミニウム(Al)、銅(Cu)、ニッケル(Ni)又はステンレスなどの金属材料によりそれぞれ構成される。
外装部材30と正極端子11及び負極端子12との間には、外気の侵入を防止するための密着フィルム31が挿入されている。密着フィルム31は、正極端子11及び負極端子12に対して密着性を有する材料により構成され、例えば正極端子11及び負極端子12が上述した金属材料から構成される場合には、ポリエチレン、ポリプロピレン、変性ポリエチレン又は変性ポリプロピレンなどのポリオレフィン樹脂により構成されることが好ましい。
ここで、外装部材の一般的な構成は、外装層/金属箔/シーラント層の積層構造で表すことができ(但し、外装層及びシーラント層は複数層で構成されることがある。)、上記の例では、ナイロンフィルムが外装層、アルミニウム箔が金属箔、ポリエチレンフィルムがシーラント層に相当する。
なお、金属箔としては、耐透湿性のバリア膜として機能すれば十分であり、アルミニウム箔のみならず、ステンレス箔、ニッケル箔及びメッキを施した鉄箔などを使用することができるが、薄く軽量で加工性に優れるアルミニウム箔を好適に用いることができる。
同図において、電池素子20は、正極21と負極22とが非水電解液を保持した高分子支持体層(後述する)23及びセパレータ24を介して対向して位置し、巻回されているものであり、最外周部は保護テープ25により保護されている。
同図に示したように、この電池は、上記の巻回電池素子20の代わりに積層電池素子20’を備える以外は、図1に示す巻回型電池と同一の構成を有する。
図3に示す実施形態においては、積層電池素子20’は、シート状の負極(負極シート)とシート状の正極(正極シート)とがセパレータを介して交互に積層されたものである。そして更に、正極シートとセパレータ、負極シートとセパレータの間には、高分子支持体層が配設されている。
この点以外については、図1に示す巻回型電池と実質的に同一の構成を有するので、以下、再び上記巻回型電池を例に採って、本発明の非水電解質二次電池の説明を続行する。
正極集電体21Aは、例えばアルミニウム箔、ニッケル箔又はステンレス箔などの金属箔により構成される。
リチウムを吸蔵及び放出することが可能な正極材料としては、例えば硫黄(S)や、二硫化鉄(FeS2)、二硫化チタン(TiS2)、二硫化モリブデン(MoS2)、二セレン化ニオブ(NbSe2)、酸化バナジウム(V2O5)、二酸化チタン(TiO2)及び二酸化マンガン(MnO2)などのリチウムを含有しないカルコゲン化物(特に層状化合物やスピネル型化合物)、リチウムを含有するリチウム含有化合物、並びに、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリアセチレン及びポリピロールなどの導電性高分子化合物が挙げられる。
LixMIO2…(1)
LiyMIIPO4…(2)
(式中のMI及びMIIは1種類以上の遷移金属元素を示し、x及びyの値は電池の充放電状態によって異なるが、通常0.05≦x≦1.10、0.05≦y≦1.10である。)で表され、(1)式の化合物は一般に層状構造を有し、(2)式の化合物は一般にオリビン構造を有する。
リチウムと遷移金属元素とを含むリン酸化合物の具体例としては、例えばオリビン構造を有するリチウム鉄リン酸化合物(LiFePO4)又はリチウム鉄マンガンリン酸化合物(LiFe1−vMnvPO4(v<1))が挙げられる。
これらの複合酸化物において、構造を安定化させる等の目的から、遷移金属の一部をAlやMgその他の遷移金属元素で置換したり結晶粒界に含ませたもの、酸素の一部をフッ素等で置換したもの等も挙げることができる。更に、正極活物質表面の少なくとも一部に他の正極活物質を被覆したものとしてもよい。また、正極活物質は、複数種類を混合して用いてもよい。
負極集電体22Aは、例えば銅箔、ニッケル箔又はステンレス箔などの金属箔により構成される。
リチウムを吸蔵及び放出することが可能な負極材料としては、例えば炭素材料、金属酸化物及び高分子化合物が挙げられる。炭素材料としては、難黒鉛化炭素材料、人造黒鉛材料や黒鉛系材料などが挙げられ、より具体的には、熱分解炭素類、コークス類、黒鉛類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物焼成体、炭素繊維、活性炭及びカーボンブラックなどがある。
このうち、コークス類にはピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークスなどがあり、有機高分子化合物焼成体というのは、フェノール樹脂やフラン樹脂などの高分子材料を適当な温度で焼成して炭素化したものをいう。また、金属酸化物としては、酸化鉄、酸化ルテニウム及び酸化モリブテンなどが挙げられ、高分子化合物としてはポリアセチレンやポリピロールなどが挙げられる。
なお、本発明において、合金には2種以上の金属元素からなるものに加えて、1種以上の金属元素と1種以上の半金属元素とを含むものも含める。また、非金属元素を含んでいてもよい。その組織には固溶体、共晶(共融混合物)、金属間化合物又はこれらのうちの2種以上が共存するものがある。
中でも、長周期型周期表における14族の金属元素又は半金属元素が好ましく、特に好ましいのはケイ素又はスズである。ケイ素及びスズは、リチウムを吸蔵及び放出する能力が大きく、高いエネルギー密度を得ることができるからである。
ケイ素の合金としては、例えばケイ素以外の第2の構成元素として、スズ、マグネシウム、ニッケル、銅、鉄、コバルト、マンガン、亜鉛、インジウム、銀、チタン、ゲルマニウム、ビスマス、アンチモン及びクロムから成る群のうちの少なくとも1種を含むものが挙げられる。
ここで、「密着」とは、高分子支持体層23とセパレータ24や正極21、負極22とが、所定の力を加えなければ互いに相対的に移動しない程度まで隙間なく接していることをいう。
この接着の程度は、例えば、正極21及び負極22のうち活物質層が設けられておらず集電体が露出している露出部とセパレータとの剥離強度が5mN/mm以上となる程度が好ましい。なお、剥離強度は、集電体を支持台上に配置し、10cm/分の速度で180゜方向に引っ張り、セパレータから集電体を剥離して、引っ張り始めてから6秒から25秒の間に、剥離するのに必要とされた力の平均値である。
また、芳香族ポリアミドは、高耐熱性ポリマーであるので、自動車用バッテリーの如く高耐熱性が要求される高分子ゲル電解質が求められる場合には、好ましい高分子重合体である。なお、ブタジエン等を共重合させた架橋構造を有する重合体も用い得る。
本発明では、ポリエチレンとポリエチレンの混合比率を上記範囲にすることにより、シャットダウン機能発現温度を低く維持したままで、熱収縮開始温度を高めることができる。
なお、熱収縮開始温度はポリプロピレン100質量%の場合に比し低くなるが、本発明では、セパレータと電極が上記高分子支持体によって強固に接着しているので、熱収縮を適切に抑制することができる。更に、このような高分子支持体を配設した構造によれば、セパレータ自体を薄くできるので、電池のエネルギー密度も高く維持できる。
セパレータの構成成分として融点の低すぎるものが含まれると、セパレータが融解に至る温度が低く、使用可能な温度が低くなってしまう。一方、融点の高すぎるものが含まれると、シャットダウン機能発揮に至る温度が高くなり、熱暴走のおそれが生じ、安全性確保が困難となる場合がある。また、複数の構成成分で融点に20℃以上の差があることで、シャットダウン及び熱収縮回避の両方の機能を、十分に得ることができる。
なお、セパレータの厚みは5〜20μmとすることが好ましい。
ここで、電解質塩としては、後述する非水溶媒に溶解ないしは分散してイオンを生ずるものであればよく、六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)を好適に使用することができるが、これに限定されないことはいうまでもない。
即ち、四フッ化ホウ酸リチウム(LiBF4)、六フッ化ヒ酸リチウム(LiAsF6)、六フッ化アンチモン酸リチウム(LiSbF6)、過塩素酸リチウム(LiClO4)、四塩化アルミニウム酸リチウム(LiAlCl4)等の無機リチウム塩や、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム(LiCF3SO3)、リチウムビス(トリフルオロメタンスルホン)イミド(LiN(CF3SO2)2)、リチウムビス(ペンタフルオロメタンスルホン)イミド(LiN(C2F5SO2)2)、及びリチウムトリス(トリフルオロメタンスルホン)メチド(LiC(CF3SO2)3)等のパーフルオロアルカンスルホン酸誘導体のリチウム塩なども使用可能であり、これらを1種単独で又は2種以上を組み合わせて使用することも可能である。
高誘電率溶媒としては、エチレンカーボネートとプロピレンカーボネート等を好適に用いることができるが、これに限定されるものではなく、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オン(フルオロエチレンカーボネート)、4−クロロ−1,3−ジオキソラン−2−オン(クロロエチレンカーボネート)、及びトリフルオロメチルエチレンカーボネートなどの環状カーボネートを用いることができる。
環状カーボネートと低粘度溶媒との比率が上述の範囲を逸脱すると、電解液の導電率が低下し、サイクル特性が低下するおそれがある。
また、非水電解液中に、上述した環状カーボネートとして、ハロゲン原子を有する環状炭酸エステル誘導体が含まれると、サイクル特性が改善されるのでより好ましい。
かかる環状炭酸エステル誘導体としては、4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オンや4−クロロ−1,3−ジオキソラン−2−オンなどが挙げられ、本発明では、これらを単独で又は組み合わせて用いることができる。
含有量としては、0.5〜2質量%が好ましい。含有量が少ないとサイクル特性向上効果が小さく、逆に多すぎると、高温保存時の膨れが大きくなることがある。
本発明では、高分子支持体層とセパレータや正極、負極との間に、これらのいずれにも支持されずに存在する非水電解液が少ないので、沸点の低い低粘度溶媒を50質量%以上用いても、膨れが少なく抑えられる。
注液量が電池容積1cm3当たり0.14g未満では所期の電池性能、具体的には所期の初回放充電容量と容量維持率が実現できないことがあり、0.35gを超えると耐漏液性が低下することがある。
ここで、電池内の注液量は、例えば以下に記載の方法により測定する。
まず、電池重量を測定し、次いで、電池素子を取り出し、電池素子を正極、負極及びセパレータに分解する。その後、正極、負極、セパレータ及び外装部材をジメチルカーボネート溶液中に2日間浸漬させた後に濾過し、真空乾燥を3日間行い、最初の重量から真空乾燥後の重量を差し引いて注液量とする。
このようにして規定されるMO/MAが0.04を超えると、高温保存時の電池膨れを十分には抑制できないことがある。また、MO/MAは、値が小さいほど好ましく、MO/MAが0であることが最も望ましいが、0.03以下でも、更に顕著な膨れ抑制効果を得ることができる。
まず、電池質量を測定し、次いで、電池素子を取り出し、電池素子を正極、負極及びセパレータに分解する。次に、正極、負極、セパレータ及び外装部材をジメチルカーボネートなどの洗浄液中に2日間浸漬した後に濾過し、更に3日間真空乾燥する。しかる後、真空乾燥後の電池質量を測定し、最初の電池質量から真空乾燥後の電池質量を差し引くことにより、MAが求められる。
一方、電池素子と外装部材との間、即ち電池内であって電池素子外に存在する非水電解液量MOは、例えば以下に記載の方法により測定し、算出すればよい。
まず、電池質量を測定し、電池素子を取り出す。次いで、取出した電池素子を布などの非水電解液を吸収する素材で挟み、10kPaの荷重をかけて染み出した非水電解液を全て拭き取る。また、電池素子を取出した外装部材をジメチルカーボネートなどの洗浄液中に浸漬し、乾燥する。しかる後、外装部材と拭き取り処理した電池素子の合計質量を測定し、最初の電池質量から外装体と拭き取り処理後の電極体との合計質量を差し引くことにより、MOが求められる。
上記ラミネート型二次電池は、以下のようにして製造することができる。
まず、正極21を作製する。例えば粒子状の正極活物質を用いる場合には、正極活物質と必要に応じて導電材及び結着剤とを混合して正極合剤を調製し、N−メチル−2−ピロリドンなどの分散媒に分散させて正極合剤スラリーを作製する。
次いで、この正極合剤スラリーを正極集電体21Aに塗布し乾燥させ、圧縮成型して正極活物質層21Bを形成する。
高分子支持体を含有する溶液をセパレータ24表面に塗布する手法としては、セパレータを高分子支持体含有溶液に浸漬する手法、Tダイ押出法等により供給塗布する手法、スプレー法・ロールコーター・ナイフコーター等により溶液を基材表面に塗布する手法などが挙げられる。
溶媒を除去する脱溶媒処理の手法としては、乾燥除去する手法、高分子支持体の貧溶媒に浸漬して溶媒を抽出除去した後、貧溶媒を乾燥除去する手法、又はこれらの組合せによる手法等を用いることができる。
別途形成した高分子支持体層をセパレータ24の表面に密着固定させる手法としては、接着剤により接着することも可能であるが、この場合、使用する電解液の種類(酸、アルカリ、有機溶剤など)に応じて接着剤を適当に選定する必要があり、また目詰まりを生じないようにする必要がある。
また、セパレータ上に形成された高分子支持体層を密着させる手法としては、ゲル転移点以上の温度による熱融着が挙げられる。特に、熱ロール圧縮等の加圧しながらの熱融着が好ましい。
このように高分子支持体層を形成し収納した後に、電解液を膨潤させて電解質を形成する手法では、高分子支持体を形成する原料となる前駆体や溶媒を予め除去し電解質内にほとんど残さないようにすることができ、また、高分子支持体形成工程を良好に制御できる。そのため、セパレータや正極、負極と、高分子支持体層とを、密着させることが可能である。
まず、炭酸リチウム(Li2CO3)0.5molに対して炭酸コバルト(CoCO3)を1molの割合で混合し、空気中において900℃で5時間焼成することにより、正極活物質としてのリチウムコバルト複合酸化物(LiCoO2)を得た。
次いで、得られたリチウムコバルト複合酸化物85質量部と、導電剤である黒鉛5質量部と、結着剤であるポリフッ化ビニリデン10質量部とを混合して正極合剤を調製し、更にこれを分散媒であるN−メチル−2−ピロリドンに分散させて正極合剤スラリーとした。続いて、この正極合剤スラリーを厚み20μmのアルミニウム箔から成る正極集電体21Aの両面に均一に塗布し、乾燥させた後、ロールプレス機で圧縮成形して正極活物質層21Bを形成し、正極21を作製した。その後、正極21に正極端子11を取り付けた。
次いで、この負極合剤スラリーを厚み15μmの銅箔から成る負極集電体22Aの両面に均一に塗布し、乾燥させた後、ロールプレス機で圧縮成形して負極活物質層22Bを形成し、負極22を作製した。続いて、負極22に負極端子12を取り付けた。
この塗布したフィルムを脱イオン水に浸漬し、その後、乾燥することで厚み5μmの高分子支持体層23をセパレータ24に形成した。
<測定条件>
・装置:ブルカー社製 核磁気共鳴装置AVANCEII 400(4mm MASプローブを装着)
・温度:室温
・測定核:13C
・測定方法:CPMAS法(交差分極マジックアングルスピニング法)
・接触時間:0.4ms
・試料回転速度:10kHz
・基準物質:1M−LiClaq
<測定方法>
PP:PE=1:1(モノマーのモル数比)の標準試料について、接触時間0.4ms、試料回転速度10kHzで13C CPMAS NMRスペクトル測定を行い、各成分の磁化移動効率の差異を見積もった。それを補正する係数を求めることで、同一条件で測定した実試料を定量化した。得られたNMRスペクトルについて、各成分の面積比を組成比として採用した(図4参照)。
更に、作製した電池素子20を外装部材30Aと30Bで挟み、3辺を熱融着した。なお、外装部材30(30A、30B)としては、最外層から順に25μm厚のナイロンフィルムと40μm厚のアルミニウム箔と30μm厚のポリプロピレンフィルムとが積層されて成る防湿性のアルミラミネートフィルムを用いた。
なお、電解液としてはエチレンカーボネートとジエチルカーボネートとをエチレンカーボネート:ジエチルカーボネート=3:7の質量比で混合した溶媒に1.2mol/lの割合で六フッ化リン酸リチウムを溶解させたものを用いた。
しかる後、得られた密封体を鋼板に挟んで70℃で3分間加熱することで、高分子支持体層23を介して、正極21及び負極22にセパレータ24を接着させた。これにより、図1及び図2に示したような、サイズが厚み5mm×幅30mm×高さ40mm(6cm3)である本例の非水電解質二次電池を得た。
セパレータ材料組成を表1で示したようにしたことを除き、実施例1と同様の操作を繰り返し、本例の非水電解質二次電池を得た。
セパレータ材料組成を表1で示したようにしたことを除き、実施例1と同様の操作を繰り返し、本例の非水電解質二次電池を得た。
高分子支持体を形成しなかったことを除き、実施例1と同様の操作を繰り返し、本例の非水電解質二次電池を得た。
実施例1−1、実施例1−3〜1−5、参考例A−2、参考例A−6及び比較例1−1〜1−6の各二次電池について、23℃で200mAの定電流定電圧充電を上限4.2Vまで7時間行い、次に100mAの定電流放電を終止電圧2.5Vまで行い、初回放電容量を求めた。得られた結果を表1に示す。
実施例1−1、実施例1−3〜1−5、参考例A−2、参考例A−6及び比較例1−1〜1−6の各二次電池について、それぞれ充電して4.25Vとした後、電池温度を25℃とした状態で、直径2.5mmの釘を用い、速度100mm/secで電池胴部に突き刺して貫通させ、電池の最高到達温度を測定した。結果を表1に示す。
実施例1−1、実施例1−3〜1−5、参考例A−2、参考例A−6及び比較例1−1〜1−6の各二次電池について、電池内の電解液重量を測定した。
即ち、各二次電池について、電池重量を測定後、電池素子を取り出し、電池素子を正極、負極及びセパレータに分解する。その後、正極、負極、セパレータ及び外装部材をジメチルカーボネート溶液中に2日間浸漬させた後に濾過し、真空乾燥を3日間行い、最初の重量から真空乾燥後の重量を差し引いて電解液重量を求めた。得られた結果を表1に示す。
比較例1−1の電池では、ポリエチレンが100%だったために、シャットダウン機能は働いたもののセパレータの熱収縮開始温度まで到達してしまい、内部ショートが起こり、熱暴走に至ったものと考えられる。比較例1−3〜1−5の電池では、シャットダウンが起こらなかったために熱暴走に至ったものと思われる。比較例1−2の電池では、シャットダウン温度が高かったために高温まで達したものと思われる。比較例1−6の電池については、高分子支持体を形成しなかったために、電極とセパレータの接着がなく、セパレータが熱収縮し易かったものと思われる。
このように、セパレータと正極及び負極の少なくとも一方との間に、高分子支持体を有すると共に、セパレータの主成分がポリエチレンであり、かつ10質量%以下のポリプロピレンが含まれていることで、セパレータの熱収縮が抑制され、耐熱性が高く安全性の高い電池が得られることが分かった。
電解液量が表2に示したようになるように注液量を変化させた以外は、実施例1−1と同様の操作を繰り返し、本例の二次電池を作製した。
電解液量が表2に示したようになるように注液量を変化させた、及び電解液を注液した後に加熱しなかった以外は、実施例1−1と同様の操作を繰り返し、本例の二次電池を作製した。
高分子支持体層を形成しなかった、また電解液量が表2に示したようになるように注液量を変化させた以外は、実施例1−1と同様の操作を繰り返し、各例の二次電池を作製した。
電解液量が表2に示したようになるように注液量を変化させた、及び電解液を注液した後に加熱しなかった以外は、他は実施例1−1と同様の操作を繰り返し、本例の二次電池を作製した。
電解液量が表2に示したようになるように注液量を変化させた以外は、実施例1−1と同様の操作を繰り返し、各例の二次電池を作製した。
電解液量が表2に示したようになるように注液量とセル容積を変化させた以外は、実施例1−1と同様の操作を繰り返し、各例の二次電池を作製した。
実施例1−1、2−1〜2−3及び比較例2−1〜2−8の各二次電池について、23℃で200mAの定電流定電圧充電を上限4.2Vまで7時間行い、次に100mAの定電流放電を終止電圧2.5Vまで行い、初回放電容量を求めた。
その後、各二次電池に対して、23℃で500mAの定電流定電圧充電を上限4.2Vまで2時間行い、引き続き500mAの定電流放電を終止電圧2.5Vまで行うという充放電を300サイクル行い、500mA放電における1サイクル目の放電容量を100%としたときの300サイクル目の容量維持率を求めた。表2に、初回放電容量、300サイクル目の容量維持率を示す。
実施例1−1、2−1〜2−3及び比較例2−1〜2−8の各二次電池について、電池内の電解液重量を測定した。
即ち、各二次電池について、電池重量を測定後、電池素子を取り出し、電池素子を正極、負極及びセパレータに分解する。その後、正極、負極、セパレータ及び外装部材をジメチルカーボネート溶液中に2日間浸漬させた後に濾過し、真空乾燥を3日間行い、最初の重量から真空乾燥後の重量を差し引いて電解液重量を求めた。得られた結果を表2に示す。
実施例1−1、2−1〜2−3及び比較例2−1〜2−8の二次電池について、漏液試験を行った。
まず、実施例1−1、2−1〜2−3及び比較例2−1〜2−8の二次電池を各10個ずつ作製し、外装部材30Aに直径0.5mmの穴を開け、5MPaの圧力でプレスした。この際、電解液が漏れた電池の数を求めた。得られた結果を表2に示す。
また、比較例2−5、2−7の電池はサイクル特性が悪く、比較例2−2、2−3、2−4、2−6、2−8では漏液セル数が多かった。このことは、比較例2−1の電池では、高分子支持体層を形成しなかったことにより、セパレータと電極が十分に密着せず、電解液が均一にいきわたらず、余剰に存在する箇所と、不足する箇所が共に生じてしまった。そのためにサイクル特性が悪く、漏液セル数も多くなったものと考えられる。
また、比較例2−2、2−3の電池では、高分子支持体層を形成しなかったが、余剰な電解液を加えたためにサイクル特性は良好であったが、余剰な電解液が生じたために漏液セル数が多かったものと考えられる。同様に比較例2−4の電池では、加熱しなかったことで電極とセパレータが十分に接着しておらず、余剰な電解液を加えたためにサイクル特性は良好であったが、余剰な電解液が生じたために漏液セル数が多かったものと考えられる。
同様に、比較例2−5、2−7の電池では、電解液が不足したためにサイクル特性が低下し、比較例2−6、2−8では余剰な電解液が生じたために漏液セル数が多かったものと考えられる。
また、実施例2−3の電池では、わずかに漏液セルが確認された。これは、加熱しなかったことにより、電極とセパレータが十分に接着していなかったためであると考えられる。
実施例1−1、2−1〜2−3に示すように、高分子支持体を備えた非水電解質二次電池においては、電池内に存在する非水電解液量が電池容積1cm3当たり0.14g〜0.35gであれば、所定の初回放充電容量と容量維持率を確保でき、また漏液も抑えることが可能である。
特に、高分子支持体が、セパレータ、正極、負極のうちの少なくともいずれかに密着ないし接着している非水電解質二次電池においては、電池性能が最も発揮される非水電解液量の範囲において、漏液も確実に回避でき、性能と安全性を両立することが可能である。
このように、高分子支持体が、セパレータ、正極、負極のうちの少なくともいずれかに密着ないし接着していると、少量の非水電解液によって電池性能が最も発揮され、且つその範囲において、漏液も確実に回避でき、性能と安全性を両立することが可能である。
例えば、上記の実施形態では、正極21及び負極22を積層して巻回した電池素子20を備える場合について説明したが、一対の正極と負極とを積層した平板状の電池素子、又は複数の正極と負極とを積層した積層型の電池素子を備える場合についても、本発明を適用することができる。また、二次電池に限らず一次電池についても適用可能である。
Claims (6)
- 正極と、負極と、この両極間に配置されたセパレータと、非水電解液と、これらを収容するラミネート材製の外装部材とを備えた非水電解質二次電池において、
上記セパレータと上記正極及び上記負極の少なくとも一方との間に、高分子支持体を有し、
上記セパレータが、ポリエチレンを主成分とし、且つ1質量%以上8質量%以下のポリプロピレンを含む単層構造であり、
上記高分子支持体が、上記セパレータと上記正極及び上記負極の少なくとも一方とに密着ないし接着しており、
当該非水電質二次電池内に存在する上記非水電解液が、この非水電解質二次電池の容積1cm3当たり0.15〜0.35gである非水電解質二次電池。 - 上記高分子支持体が、フッ化ビニリデンを構成成分として含む重合体を含有する請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 上記非水電解液が、ハロゲン原子を有する環状炭酸エステル誘導体を含む請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 上記環状炭酸エステルが、4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オン及び4−クロロ−1,3−ジオキソラン−2−オンのうちの少なくとも一方を含む請求項3に記載の非水電解質二次電池。
- 上記セパレータの厚みが5〜20μmである請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 上記外装部材を構成するラミネート材が、アルミニウムと樹脂から成る請求項1に記載の非水電解質二次電池。
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