JP2008047398A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】正極集電体の両面に正極活物質層を有する正極と負極集電体の両面に負極活物質層を有する負極とをセパレータを介して巻回して成る巻回電池素子と、ゲル状をなす非水電解質組成物と、これらを収容するラミネート材製の外装部材と、を備える非水電解質二次電池である。正極と負極とがセパレータを介して対向するそれぞれの対向面の全領域と、セパレータとの間に、ゲル状非水電解質組成物が存在する。
ゲル状非水電解質組成物が、正極及び負極の対向面の全領域の90%以上に亘って均一な厚みを有する。
【選択図】なし
Description
上記正極と上記負極とが上記セパレータを介して対向するそれぞれの対向面の全領域と、上記セパレータとの間に、上記ゲル状非水電解質組成物が存在する、ことを特徴とする。
図1は、本発明の非水電解質二次電池の一実施形態であって、ラミネート材を用いた巻回型電池の一例を示す分解斜視図である。
同図において、この二次電池は、正極端子11と負極端子12が取り付けられた巻回電池素子20をフィルム状の外装部材30(30A,30B)の内部に封入して構成されている。正極端子11及び負極端子12は、外装部材30の内部から外部に向かって、例えば同一方向にそれぞれ導出されている。
正極端子11及び負極端子12は、例えばアルミニウム(Al)、銅(Cu)、ニッケル(Ni)又はステンレスなどの金属材料によりそれぞれ構成される。
同図において、電池素子20は、正極21と負極22とが非水電解液を保持した高分子支持体層23及びセパレータ24を介して対向して位置し、巻回されているものであり、最外周部は保護テープ25により保護されている。
一方、負極22は、正極21と同様に、帯状をなす負極集電体22Aの両面に負極活物質層22Bが設けられた構造を有している。また、負極集電体22Aにも、巻回方向における内周側端部に負極活物質層22Bが設けられず露出している部分があり、この露出部分に負極端子12が取り付けられている。
なお、本実施形態においては、帯状をなすセパレータ24の両面に高分子支持体層23が形成されているが、この高分子支持体層23には非水電解液(図示せず)が保持されており、ゲル状の非水電解質組成物として機能を果たす。高分子支持体については後述する。
特に本実施形態では、セパレータ24における巻回方向の外周側端部24tから内周側端部24sまで、高分子支持体層23がセパレータ24の両面に形成されており、この高分子支持体層23は非水電解液を含浸することによって、ゲル状の非水電解質組成物を構成する。よって、この電池素子20の任意の箇所に釘などが突き刺されても、正極21と負極22とは、必ず熱容量の大きいゲル状非水電解質組成物を介して短絡することになる。これにより、本実施形態の非水電解質二次電池では、釘刺し等が起こっても大きな発熱が有効に回避されることになる。
特に、本実施形態では、負極の最外周側端部が正極の最外周側端部よりも延長して設けられているが、セパレータが、負極の最外周側端部と正極の最外周側端部との間まで設けられている。そのため、負極と正極との間には必ず高分子支持体層が介在配置されているので、確実に短絡を回避することが可能である。
本実施形態では、非水電解液を含む高分子支持体層23は、セパレータ24の全長(全領域)の90%以上に亘ってほぼ均一な厚みを有している。
正極集電体露出部と負極集電体露出部が対向している部分で高分子支持体層が不均一な厚みを有すると、負極集電体を構成する金属が溶解し、正極集電体露出部に析出して内部短絡を生じる。本発明の電池では、高分子支持体層の厚みの均一性により、上記のような内部短絡を生じさせないという効果が得られる。
図4は、従来のラミネート材巻回型電池における巻回電池素子の断面図であり、図2と同様の断面を示している。なお、以下、上述した部材と実質的に同一の部材には同一符号を付し、その説明を省略する。
図4に示すように、従来の巻回電池素子200は、上述の巻回電池素子20とほぼ同じ構造を有するが、活物質表面にゲル状電解質層を形成して巻回し作製していた。そのため、このような従来の巻回電池素子200では、セパレータ24の外周側端部24t近傍にゲル状電解質層23’が存在していない。よって、このような部分に釘などが突き刺さると、正極21と負極23とがゲル状電解質層23’を介することなく短絡してしまい、大きな発熱を生じてしまうのである。
図3において、この巻回電池素子20’は、上述の巻回電池素子20とほぼ同じ構造を有するが、この電池素子20’の巻回方向における外周端部から約1周分に亘って、正極集電体21A及び負極集電体21Bの両面に、それぞれ正極活物質層21B及び負極活物質層22Bが形成されずに集電体21A及び集電体21Bが露出した正極集電体露出部21C及び負極集電体露出部22Cを有している。
即ち、正極集電体21Aはその外周端部21A(t)から約1周分そのままの状態で延在しており、且つ負極集電体22Aもその外周端部22A(t)から約1周分そのままの状態で延在している。
なお、上記約1周分の範囲において、ゲル状非水電解質組成物として機能する高分子支持体層23が存在しない場合には、正極集電体21A又は負極集電体22Aを構成する金属が析出して内部短絡が発生することがあるが、本実施形態では、集電体間の高分子支持体層23による発熱の抑制に加えて、このような不具合も防止される。
まず、外装部材30は、例えばナイロンフィルム、アルミニウム箔及びポリエチレンフィルムをこの順に張り合わせた矩形状のラミネートフィルムにより構成されている。外装部材30は、例えばポリエチレンフィルム側と電池素子20とが対向するように配設されており、各外縁部が融着又は接着剤により互いに接合されている。
外装部材30と正極端子11及び負極端子12との間には、外気の侵入を防止するための密着フィルム31が挿入されている。密着フィルム31は、正極端子11及び負極端子12に対して密着性を有する材料により構成され、例えば正極端子11及び負極端子12が上述した金属材料から構成される場合には、ポリエチレン、ポリプロピレン、変性ポリエチレン又は変性ポリプロピレンなどのポリオレフィン樹脂により構成されることが好ましい。
ここで、外装部材の一般的な構成は、外装層/金属箔/シーラント層の積層構造で表すことができ(但し、外装層及びシーラント層は複数層で構成されることがある。)、上記の例では、ナイロンフィルムが外装層、アルミニウム箔が金属箔、ポリエチレンフィルムがシーラント層に相当する。
なお、金属箔としては、耐透湿性のバリア膜として機能すれば十分であり、アルミニウム箔のみならず、ステンレス箔、ニッケル箔及びメッキを施した鉄箔などを使用することができるが、薄く軽量で加工性に優れるアルミニウム箔を好適に用いることができる。
また、正極活物質層21Bは、正極活物質として、リチウムイオンを吸蔵及び放出することが可能な正極材料のいずれか1種又は2種以上を含んでおり、必要に応じて導電材及び結着剤を含んでいてもよい。
LixMIO2…(1)
LiyMIIPO4…(2)
(式中のMI及びMIIは1種類以上の遷移金属元素を示し、x及びyの値は電池の充放電状態によって異なるが、通常0.05≦x≦1.10、0.05≦y≦1.10である。)で表され、(1)式の化合物は一般に層状構造を有し、(2)式の化合物は一般にオリビン構造を有する。
リチウムと遷移金属元素とを含むリン酸化合物の具体例としては、例えばオリビン構造を有するリチウム鉄リン酸化合物(LiFePO4)又はリチウム鉄マンガンリン酸化合物(LiFe1−vMnvPO4(v<1))が挙げられる。
これらの複合酸化物において、構造を安定化させる等の目的から、遷移金属の一部をAlやMgその他の遷移金属元素で置換したり結晶粒界に含ませたもの、酸素の一部をフッ素等で置換したもの等も挙げることができる。更に、正極活物質表面の少なくとも一部に他の正極活物質を被覆したものとしてもよい。また、正極活物質は、複数種類を混合して用いてもよい。
負極活物質層22Bは、負極活物質として、リチウムイオンを吸蔵及び放出することが可能な負極材料、金属リチウムのいずれか1種又は2種以上を含んでおり、必要に応じて導電材及び結着剤を含んでいてもよい。
このうち、コークス類にはピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークスなどがあり、有機高分子化合物焼成体というのは、フェノール樹脂やフラン樹脂などの高分子材料を適当な温度で焼成して炭素化したものをいう。また、金属酸化物としては、酸化鉄、酸化ルテニウム及び酸化モリブテンなどが挙げられ、高分子化合物としてはポリアセチレンやポリピロールなどが挙げられる。
なお、本発明において、合金には2種以上の金属元素からなるものに加えて、1種以上の金属元素と1種以上の半金属元素とを含むものも含める。また、非金属元素を含んでいてもよい。その組織には固溶体、共晶(共融混合物)、金属間化合物又はこれらのうちの2種以上が共存するものがある。
中でも、長周期型周期表における14族の金属元素又は半金属元素が好ましく、特に好ましいのはケイ素又はスズである。ケイ素及びスズは、リチウムを吸蔵及び放出する能力が大きく、高いエネルギー密度を得ることができるからである。
ケイ素の合金としては、例えばケイ素以外の第2の構成元素として、スズ、マグネシウム、ニッケル、銅、鉄、コバルト、マンガン、亜鉛、インジウム、銀、チタン、ゲルマニウム、ビスマス、アンチモン及びクロムから成る群のうちの少なくとも1種を含むものが挙げられる。
ここで、「密着」とは、高分子支持体層23とセパレータ24や正極21、負極22とが、所定の力を加えなければ互いに相対的に移動しない程度まで隙間なく接していることをいう。
これら重合体に対する非水電解液の担持性向上やこれら重合体よりの高分子ゲル電解質のイオン伝導性を向上させるため、アクリロニトリルとアクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸等のビニルカルボン酸、アクリルアミド、メタクリルスルホン酸、ヒドロキシアルキレングリコール(メタ)アクリレート、アルコキシアルキレングリコール(メタ)アクリレート、塩化ビニル、塩化ビニリデン、酢酸ビニル、各種(メタ)アクリレート等を好ましくは50%以下、特に20%以下の割合で共重合したものも用いることができる。
また、芳香族ポリアミドは、高耐熱性ポリマーであることより、自動車用バッテリーの如く高耐熱性が要求される高分子ゲル電解質が求められる場合には好ましい高分子重合体である。また、ブタジエン等を共重合せしめ架橋構造を有する重合体も用い得る。
特に、構成成分としてフッ化ビニリデンを含む重合体、即ち単独重合体、共重合体及び多元共重合体が好ましく、具体的には、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(PVdF−HFP)、及びポリフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン−クロロトリフルオロエチレン共重合体(PVdF−HEP−CTFE)を挙げることができる。
即ち、四フッ化ホウ酸リチウム(LiBF4)、六フッ化ヒ酸リチウム(LiAsF6)、六フッ化アンチモン酸リチウム(LiSbF6)、過塩素酸リチウム(LiClO4)、四塩化アルミニウム酸リチウム(LiAlCl4)等の無機リチウム塩や、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム(LiCF3SO3)、リチウムビス(トリフルオロメタンスルホン)イミド(LiN(CF3SO2)2)、リチウムビス(ペンタフルオロメタンスルホン)イミド(LiN(C2F5SO2)2)、及びリチウムトリス(トリフルオロメタンスルホン)メチド(LiC(CF3SO2)3)等のパーフルオロアルカンスルホン酸誘導体のリチウム塩なども使用可能であり、これらを1種単独で又は2種以上を組み合わせて使用することも可能である。
高誘電率溶媒としては、エチレンカーボネートとプロピレンカーボネート等を好適に用いることができるが、これに限定されるものではなく、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オン(フルオロエチレンカーボネート)、4−クロロ−1,3−ジオキソラン−2−オン(クロロエチレンカーボネート)、及びトリフルオロメチルエチレンカーボネートなどの環状カーボネートを用いることができる。
環状カーボネートと低粘度溶媒との比率が上述の範囲を逸脱すると、電解液の導電率が低下し、サイクル特性が低下するおそれがある。
なお、沸点が130℃以下の鎖状カーボネートとしては、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート及びジエチルカーボネートなどを例示することができる。
上記ラミネート型二次電池は、以下のようにして製造することができる。
まず、正極21を作製する。例えば粒子状の正極活物質を用いる場合には、正極活物質と必要に応じて導電材及び結着剤とを混合して正極合剤を調製し、N−メチル−2−ピロリドンなどの分散媒に分散させて正極合剤スラリーを作製する。
次いで、この正極合剤スラリーを正極集電体21Aに塗布し乾燥させ、圧縮成型して正極活物質層21Bを形成する。
高分子支持体を含有する溶液をセパレータ24表面に塗布する手法としては、セパレータを高分子支持体含有溶液に浸漬する手法、Tダイ押出法等により供給塗布する手法、スプレー法・ロールコーター・ナイフコーター等により溶液を基材表面に塗布する手法などが挙げられる。
溶媒を除去する脱溶媒処理の手法としては、乾燥除去する手法、高分子支持体の貧溶媒に浸漬して溶媒を抽出除去した後、貧溶媒を乾燥除去する手法、又はこれらの組合せによる手法等を用いることができる。
別途形成した高分子支持体層をセパレータ24の表面に密着固定させる手法としては、接着剤により接着することも可能であるが、この場合、使用する電解液の種類(酸、アルカリ、有機溶剤など)に応じて接着剤を適当に選定する必要があり、また目詰まりを生じないようにする必要がある。
また、セパレータ上に形成された高分子支持体層を密着させる手法としては、ゲル転移点以上の温度による熱融着が挙げられる。特に、熱ロール圧縮等の加圧しながらの熱融着が好ましい。
このように高分子支持体層を形成し収納した後に、電解液を膨潤させて電解質を形成する手法では、高分子支持体を形成する原料となる前駆体や溶媒を予め除去し電解質内にほとんど残さないようにすることができ、また、高分子支持体形成工程を良好に制御できる。そのため、セパレータや正極、負極と、高分子支持体層とを、密着させることが可能である。
このように、セパレータ上に高分子支持体層を形成することによって、確実且つ容易に、正極及び負極とセパレータとの対向する領域にゲル状非水電解質組成物を介在させることが可能となる。即ち、正極と負極とがセパレータを介して対向するそれぞれの対向面の全領域とセパレータとの間に、ゲル状非水電解質組成物を存在させることができる。
また、予め高分子支持体層を形成しておくことにより、容易且つ確実に、厚さが均一なゲル状非水電解質組成物を形成させることが可能である。
PEから成るセパレーターの両面にPVdFの高分子支持体層を製膜し、正極、負極と一緒に巻回して電解液とともにバスタブ状に成型したアルミラミネートフィルムから成る外装部材に密閉し、PVdF高分子支持体層をゲル化させた。
これにより、ゲル状電解質層を持つ厚さ3.8mm×幅35.0mm×高さ62.0mmの本例の非水電解質二次電池を作製した。この電池は図2に示すような構造を有している。
PEから成るセパレーターの両面にPVdFの高分子支持体層を製膜し、電池素子の最外周部には正極活物質を塗布していないアルミニウム箔と、負極活物質を塗布していない銅箔とがセパレーターを介して対向するように巻回し、電解液とともにバスタブ状に成型したアルミラミネートフィルムから成る外装部材に密閉し、PVdF高分子支持体層をゲル化させた。これにより、ゲル状電解質層をもつ厚さ3.8m×幅35.0mm×高さ62.0mmの本例の非水電解質二次電池を作製した。この電池は図3に示すような構造を有している。
PEから成るセパレーターを用い、正極、負極と一緒に捲回して電解液とともにバスタブ状に成型したアルミラミネートフィルムから成る外装部材に密閉した。
これにより、厚さ3.8mm×幅35.0mm×高さ62.0mmの本例の非水電解質二次電池を作製した。本例の電池では、電解質層をPVdFと電解液を混合してゲル状にして正負極活物質層それぞれの両面に塗布することにより形成した。この電池は図4に示すような構造を有している。
以上にようにして得られた各例の電池につき、いわゆる釘刺し試験を行った。試験時の電池表面の最高温度を表1に示す。この結果、本発明の範囲に属する実施例の電池では、発熱が抑制されていることが明らかであった。
例えば、本発明は、二次電池に限らず一次電池についても適用可能である。また、本発明は、上述の如く、電極反応物質としてリチウムを用いる電池に関するものであるが、本発明の技術的思想は、ナトリウム(Na)若しくはカリウム(K)などの他のアルカリ金属、マグネシウム(Mg)若しくはカルシウム(Ca)などのアルカリ土類金属、又はアルミニウムなどの他の軽金属を用いる場合についても適用することが可能である。
Claims (5)
- 帯状をなす正極集電体の両面に正極活物質層を有する正極と帯状をなす負極集電体の両面に負極活物質層を有する負極とをセパレータを介して巻回して成る巻回電池素子と、ゲル状をなす非水電解質組成物と、これらを収容するラミネート材製の外装部材と、を備える非水電解質二次電池において、
上記正極と上記負極とが上記セパレータを介して対向するそれぞれの対向面の全領域と、上記セパレータとの間に、上記ゲル状非水電解質組成物が存在する、ことを特徴とする非水電解質二次電池。 - 上記ゲル状非水電解質組成物が、上記正極及び上記負極の対向面の全領域の90%以上に亘って均一な厚みを有することを特徴とする請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 上記セパレータの両面の全領域に亘って高分子支持体を有し、
上記ゲル状非水電解質組成物が、上記高分子支持体と非水電解液で形成されていることを特徴とする請求項1に記載の非水電解質二次電池。 - 上記巻回電池素子における上記巻回方向の外周側端部から1周以上の範囲において、上記正極が正極活物質層を両面に有さない正極集電体露出部を有するとともに、上記負極が上記負極活物質層を両面に有さない負極集電体露出部を有する、ことを特徴とする請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 上記巻回電池素子において、上記正極及び負極のうちの一方の最外周側端部が他方の最外周側端部よりも延長して設けられており、上記セパレータは、一方の最外周側端部と他方の最外周側端部との間まで設けられている、ことを特徴とする請求項1に記載の非水電解質二次電池。
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