TW511315B - Secondary cell and method for preparation thereof - Google Patents

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TW511315B
TW511315B TW090120129A TW90120129A TW511315B TW 511315 B TW511315 B TW 511315B TW 090120129 A TW090120129 A TW 090120129A TW 90120129 A TW90120129 A TW 90120129A TW 511315 B TW511315 B TW 511315B
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anode
electrode
battery
cathode
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TW090120129A
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Takahiro Endo
Tsuyonobu Hatazawa
Koichiro Kezuka
Original Assignee
Sony Corp
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Description

511315 A7 B7 五、發明説明（1 ) 發明背景 發明領域 本發明係關於一種二次電池，特別是一種使用聚合物電 解質之撓性二次電池。 相關技藝之説明 近年來，隨著攜帶式電子設備尺寸及重量減小之趨勢， 日益需要減小供電至諸電子設備之電池之尺寸、厚度及重 量，且無論電池是用於驅動或備援。此外，日益需要在設 備中可以有效利用殼體空間，針對此類電源，一具有高能 量密度或輸出密度之鋰離子二次電池即極便於使用。 特別是一使用聚合物電解質之聚合物電解質二次電池具 有一般電池未能取得之特性，即對於液體漏洩有優異之抗 漏性，同時薄且質輕，因此電池可設計以匹配於可安裝電 池之設備形狀。再者，聚合物電解質二次電池具有一特性 ，其可使用一具有鋁箔片核芯之疊層膜做爲一外部材料， 並且組合以一薄片狀電極及一聚合物電解質，以製備一薄 型電池。使用聚合物電解質之二次電池目前正在研發中， 以開發出上述特性於電池。 其間，聚合物電解質電池之電池結構爲二電極，即一陰 極與一陽極，及一電解質層，其爲不含自由液體之固體型 式，陰極與陽極係固接且其間黏接聚合物電解質。因此， 即使電解質層爲一極軟之黏彈性材料，電極本身仍無彈性 或伸展性，故其易因彎曲所致之一外力而呈當處彎曲或破 壞，或電極之活性材料層會脱離電流集收器而降低電池特 -4- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐)
裝 螫 * 511315 A7 B7 五、發明説明（2 )
徵V 因此，例如2570162號曰本實用新型公告案中揭露一薄型 二次電池，其中一活性材料之粒子係經由一導電材料以固 定於電流集收器，在此薄型二次電池中，電極之活性材料 層可免於卸離電流集收器，即使電極在外應力下呈略爲彎 曲。基本上，由於薄型二次電池爲俗稱二極集收器之電橋 結構，其中陰極與陽極之活性材料層及電解質層係均一且 受到拘限，因此電池元件本身難以撓曲變形，因此，若試 圖撓曲電池裝置，則裝置本身會碎裂及破壞。在此例子中 ，其可取得一液體電極，即展現高流體性於陰極與陽極之 間，以改善陰極與陽極之間之滑移，以及電池裝置之撓性 。惟，由於其難以經由電解質層而維持陰極與陽極之間之 均一接觸，因此充電/放電反應會有不均一性而破壞電池性 能，例如發生金屬II沉澱。 在2698145號曰本專利中，其揭露一薄型二次電池使用一 由導電性聚合物製成之片狀電極，且在一橡皮狀多孔片之 空間内混合於一電化劑而聚合，儘管電極本身可改善撓性 ，但是電極之活性材料層及電解質層係夾置於陰極與陽極 之電流集收器之間，因而降低電池裝置之撓性。亦即，若 撓性聚合物做爲電解質及電極之材料，則聚合物會受限於 電流集收器或具有低變形或伸長比之外部材料，因此目前 尚未產生具有優異撓性之電池。 發明概述 緣是，本發明之一目的在提供一種二次電池具有優異之 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐) 五、發明説明（3 撓性及高電池特徵。 觀心中，本發明提供一種二次電池，具有疊合之一 二—聚σ物電解質層及一陽極，其中陰極及陽極之至 =者係由-片狀電極及_載於其上之電極混合物構成， * Μ極則由主要以碳纖維組成之電流集收器製成；一金 ^片係知1仏以滑動接觸於相關於聚合物電解質層之片狀 4相反侧上之片狀電極，_龍端子係取自該金屬猪片 ，·及其中該電池裝置係在減壓下由一外部構件封閉。 以此二次電池而言，片狀電極及金屬片係做實體接觸 ，但是未彼此固接，因此充分之光滑度可維持於片狀電極 及金屬㉔片之間，以提供—容許·f曲變形之結構，且可以 充分克服外部應力。 #亦即，若一外部應力施加於本電池，電池可相對於金屬 强片而滑移’以容許電池彎曲變形，以此確定電池之挽性。 因此’電池可以大幅改善撓性，以消除因爲電池之彎曲 變形所致之當處應力集中或扭曲。 因此，藉由本電池，電池本身即無當處彎曲或碎裂之虞 ’或電極之活性材料層不會脱離電流集收器，以抑制電池 性能之惡化。 再者，藉由本電池，以碳纖維组成之電流集收器製成電 極端子係衍生自金屬落片，電極結構可在過度充電或短路 時操作做爲一電流干擾閥。 亦即，在不正常之電池操作中，例如過度充電或短路， 放熱之氣體量會先積聚在陰極及金屬箱片之間，防止陰極 -6 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X297公釐) 511315 A7 B7 五、發明説明（4 ) 及金屬箔片間之接觸。 由於陰極及金屬箔片之間之干擾接觸導通而防止電流流 動，因而可避免熱逸失之危險。 因此，在上述電極結構具有電流干擾閥功能中，本電池 之操作安全性極高。 在另一觀念中，本發明提供一種製備一二次電池之方法 ，包含：依序疊層一金屬II片，自此衍生出一電極端子、 一由主要以碳纖維組成之第一電流集收器構成之第一電極 、一由第一電流集收器承載之電極混合物、一聚合物電解 質層、及一由第二電流集收器構成且承載一活性材料層於 其上之第二電極，金屬箔片滑動接觸於第一電極，以構成 一電池裝置；及在一減壓下以一外部構件封閉電池裝置。 以此製備二次電池之方法而言，第一電極及金屬箔片係 做實體接觸，但是未彼此固接，因此電池具有充分之光滑 度於第一電極及金屬箔片之間，以供彎曲變形，且可以克 服外部應力。亦即，此製備二次電池之方法賦與電池充分 之撓性，供第一電極與金屬箔片之間可滑移，以容許電池 彎曲變形。因此，本方法製成之電池可以大幅改善撓性， 以消除因爲電池之彎曲變形發生當處應力集中或扭曲之可 能性。 因此，此製備二次電池之方法賦與電池無當處彎曲或破 壞之虞，或電極之活性材料層不會脱離電流集收器，以抑 制電池性能之惡化。 再者，此製備二次電池之方法賦與電池之金屬箔片可滑 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X 297公釐)
A7 ________ B7_ 五、發明説明（5 ) —"一 一 ---- 動接觸於電極之電流集收器，且電極端子係衍生自金屬箔 片，電極結構可在過度充電或短路時操作做爲一電流 閥。5F即，以本方法製備之電池，大量放熱氣體會先積聚 在王要由碳纖維組成之陰極及金屬謂片之間，以干擾陰極 及金屬羯片間之直接接觸，此可破壞電極及金屬结片之間 疋接觸導通而防止電流流動，故可避免熱逸失之危險。 因此，此製備二次電池之方法賦與電池，在電極結構具 有電流干擾閥功能中，以確定極高之操作安全性。 圖式簡單説明 圖1係縱向截面圖，揭示實施本發明之一片狀鋰離子二次 電池之説明結構。 圖2係平面圖，揭示實施本發明之片狀鋰離子二次電池之 説明結構。 圖3揭示滑移產生於陽極及一金屬羯片之間以造成陽極及 一金屬箔片之間移動之情形。 圖4揭示一亦操作做爲一陽極結構之金屬箔片形狀。 圖5揭示一外部袋件之説明結構。 較佳實施例之説明 參照圖式，本發明之較佳實施例將作詳細説明。 圖1、2説明實施本發明之一片狀鋰離子二次電池，片狀 鋰離子二次電池1係由一電池裝置6組成，而電池裝置則由 一陰極2、一聚合物電解質層3、一呈層狀且鄰置接觸於聚 合物電解質層3之陽極4、及一配置以滑動接觸於陽極4之 金屬箔片5，在陰極2之外環緣上及在金屬箔片5之外環緣9 -8- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X 297公釐) 511315 A7
上分別設有一陰極端子8及一陽極端子。 ^據欲製備之電池型式，含有-陰極活性材料且由金屬 氧化物、金屬硫化物或特定高聚合物材料组成之—陰極活 性材料層10係沉積於一陰極電流集收器u上。 較佳爲採用IS、欽或其合金做爲陰極電流集收器η，陰 極電流集收器η可呈羯片、板條、打孔金屬片或一網片型 式。若欲製成一薄片型電、池，則陰極電流集收器^之厚度 較佳爲小於20微米。 •包含在陰極活性材料層10内之陰極活性材料係不同於欲 製備之電池型式，因此陰極活性材料並無特定之限制。例 如，若欲製備一鋰離子電池，則陰極活性材料並無特定限 制於可吸收及排斥鋰之材料，特別是可使用複合式鋰氧化 物，例如無鋰之金屬硫化物或氧化物，如TiS2、M〇S2、 NbSh或V2〇5，或由通式UxM〇2表示之複合式鋰氧化物，其 中Μ爲一或多過渡金屬，及χ爲不同於電池充電/放電狀態 之數字，且大致在〇·〇5$χ<ι·10範圍内。過渡金屬中以鈷、 錄或盘較佳。複合式鋰氧化物之特定實例包括uc〇2、 LiNi〇2、LiNYCch.YC^a 〇 < γ < i，及 LiMn204。諸複合式 鐘氧化物可產生一高電壓，及提供一能量密度優異之陰極 活性材料，複數陰極活性材料可添加以製成上述陰極活性 材料。 特別是以鋰鈷氧化物或鋰鎳氧化物做爲陰極活性材料較 佳’諸化合物賦與一高電壓及一高體積密度，且循環特徵 優異。諸複合式鋰氧化物可藉由將碳酸鹽、硝酸鹽、氧化 -9- 本纸張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X297公釐)
裝 訂 蒙 511315 A7 B7 五、發明説明（7 ) 物及氫氧化物予以磨粉及混合於姑、鏟或鎳之破酸鹽、硝 酸鹽、氧化物或氫氧化物至所需之性質，且將生成之混合 物在一氧化環境中以600至1000°C燒結。 特別是諸複合式鋰氧化物可產生一高電壓及提供一具有 優異體積密度之陰極活性材料，做爲陰極時，多類陰極活 性材料可以組合使用。在製成上述陰極活性材料中，任意 已知之電化劑或結合劑型式皆可添加至系統。 儘管對於構成一聚合物電解質層之聚合物電解質並無限 制，但是較佳爲使用一呈現膜分離特徵與黏性之高分子固 體電解質，或一添加塑化劑於此高分子固體電解質而取得 之膠狀電解質。 例如，在製備膠狀電解質中，一非水性電解質溶液如酯 、醚或碳酸酯可單獨使用或做爲塑化劑之一成分。 由於電解質溶解於此電解質溶液中，用在一般電池電解 質溶液中之電解質例如輕金屬之鹽，如經、鈉或無，可依 據欲製成之電池種類或欲使用之非水性電解質溶液而使用 。例如，在製備採用非水性電解質溶液之鋰二次電池中， LiBF4、LiC104、LiPF6、LiAsF6、LiCF3S03、LiN(CF3S02)2、 LiC4F9S03 、LiCF3C02 、LiN(CF3CO)2 、LiC6F5S03 、 LiC8F17S03 、LiN(C2F5S02)2 、LiN(C4F9S02)(CF3S02)、
LiN(FS02C6F4)(CF3S02)、LiN((CF3)2CH0S02)2、LiC(CF3S02)3 、LiB(C6F3(CF3)2-3,5)4、LiCF3或LiAlCl4，皆可做爲電解質。 對於由上述電解質溶液凝膠化之高分子材料，可使用矽 膠、丙烯酸膠、丙烯睛膠、聚磷酸鹽調整性聚合物、聚乙 -10- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐）
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希乳化物l_乳化物、複合式聚合物、 物或調整性聚合物。再者，t八 初冉#鼠貝聚合物例如聚（乙烯叉氟化 物）、聚(乙婦又氟化物_co-六氟丙晞）、（乙烯叉氟化物· C0-四氟丙晞）、（乙烯叉氟化物彳〇_三氟丙晞)及其混合物 皆可使用，其僅爲舉例説明。 對於膠狀電解質，若所用之溶劑例如係依據其與一碳陽 極（反應而定義’則可以有效使用—化學交聯性單聚物溶 欣：若電解質爲低膜分離特徵，則嵌入由多孔性聚晞烴製 成之分離件或一非織布較爲適當。
裝 陽極4#由-含有陽㈣性材料之陽極混合㈣載於陽極 電流集收器上之聚合物電解質所組成，陽極混合物則由陽 極活性材料與分佈於有機溶劑内之結合劑所組成。 訂
、所用之陽極活性材料係不同於欲製備之電池型式，因此 所用之％極活性材料並無特定之限制。例如，若欲製備一 鋰離子電池，其可使用一含碳材料，例如一難以石墨化之 含碳材料，或-可掺入/不摻入鐘之石、墨質材料皆可做爲陽 極活性材料，特別是可以使用—在適當溫度碳化於燃煤、 焦煤、瀝青煤、針煤或石油煤、石墨、破璃碳、苯脂或夫 南月日上之有機咼分子化合物、碳纖維或活性碳。其他可摻 入/不摻入鋰之材料中，高分子材料如聚乙炔或聚吡咯、或 氧化物如Sn〇2亦可使用。在以諸材料製成一陽極時，任意 適合之習知結合劑，例如聚乙晞叉氟化物，皆可使用。 所用之有機溶劑可爲任意適合之習知溶劑，所用之有機 溶劑實例包括乙烯碳酸鹽、丙烯碳酸鹽、r _ 丁内酯、二甲 -11- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X297公釐) —-^ ) 五、發明説明（9 基碳酸鹽、乙基甲基碳酸鹽及二丙基碳酸鹽。 依本發月所示’較佳爲使用一主要由碳纖維組成之電流 集收器。藉由使用一主要由碳纖維组成之電流集收器，對 於陽極電流集收器而言，電流集收器本身即可摻入/不摻入 鋰離子。此外，藉由調整聚合物電解質對陽極之浸透量， 電解質可避免附著於金屬鑛片，此可避免金屬羯片如銅结 片在過度放電期m，以利免於電池特徵之後續破壞。 金屬搭片5係配置以滑動接觸於陽極4，1可操作以協助 陽極集收電流，亦即金制片5保持接觸於片狀陽極4，且 金屬羯片5例如利用點焊以連接於陰極端子9。藉由此結構 其可依t力穩定方式將端子移出碳纖維之電流集收器 。對於金屬落片5，較佳爲採用銅、鎳或其合金。 /卜部材料7具有容量於内部之電池裝置6,以防止外界空 風入’以利保護電池，且例如可由-疊層膜構成 。外邵材料可爲任意適合之w知材料 /鋁/聚丙烯）。 且曰朕I厂匕月& •、云集^狀（鍾離子一次電池中，主要由碳纖維組成之 ^ ^ ^ σ 呀裣兒机集收器，此陽極電流集
Tit 性材料一含有結合劑之陰極活性材 :二Λ物電解質。供操作以協助電流集收動作之金 屬7白片5係配置以滑動接觸於陽極，陽極4及金屬箔片5係 在以外邵材料封閉電池時， 、 一 π f u r 在减壓下封閉，因此實體接觸 及电軋性接觸僅在外部壓力 、 、 在此片狀之_子二次二’:持7即大氣壓力。 /中’陽極4及金屬箔片5係做 511315 A7 B7 五、發明説明（1〇 )
裝 實體接觸，但是未彼此固接，因此理想之光滑度係維持於 陽極4及金屬猪片5之間，以令彎曲變形可以令人滿意地克 服外部應办，亦即在此片狀之鋰離子二次電池丨中，即使一 外部應力施加於電池，電池會因陽極4及金屬箔片5之間之 滑移而彎曲變形，如圖3所示，以此確定電池結構之理想撓 性。因此，此片狀之鋰離子二次電池可以大幅改善電池結 構之撓性，以消除因爲電池之彎曲及變形所致之當處應力 集中或扭曲。因此，藉由本片狀之鋰離子二次電池，電極 本身即無當處彎曲或碎裂之虞，或電極之活性材料層不會 脱離電流集收器，以抑制電池性能之惡化。 若電池爲一薄型電池，電池厚度較佳爲不大於i毫米，若 電池厚度大於1毫米，則會在周長中產生差異而減低電池結 構之挽性。
再者，藉由此片狀之鋰離子二次電池丨，其中陽極4之電 極端子取自金屬fg片5，陽極結構可在電池過度充電或短路 時操作如同一電流掣動閥。亦即，當不正常之電池操作時 ，例如過度充電或短路，則大量之放熱氣體會先積聚在陽 極4及金屬箔片5之間，干擾到陽極4及金屬箔片5之間之接 觸，陽極4及金屬搭片5之間之此一干擾接觸或導通可防止 電流流動，因而避免危險，例如熱逸失。亦即，本片狀之 鋰離子二次電池1之安全性極高，即上述陽極結構具有電流 掣動閥之功能。 ^ 再者，片狀之鋰離子二次電池i可以不設置外部構件7於 陽極4上，亦即在此片狀之鋰離子二次電池丨中，金屬箔片 -13- ^紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公茇j -----— 五、發明説明（” 係提供於陽極4之外周邊上，金屬片5可操作以協助陽 極4做爲電流集收器之功能，同時可操作做爲—外部構件， 以干擾及密封陽極4於大氣，而做確實之封閉，因此其可省 略提供於陽極上之外部構件。 藉由省略提供於陽極4上之外部構件，可減少電池之厚度 以確定一較薄之電池厚度，特別是在薄型之二次電池中> 使用一聚合物電解質例如高分子固體電解質或一膠狀電解 質之電池效益可達到最大程度，亦即薄型厚度與減重等效 益’此外，能量密度可由冗餘之外部構件改善。 ，在上述片狀之鋰離子二次電池，金屬羯片5可同時做 爲一陽極端子9，爲了取得此結構，若金屬羯片5之形狀設 定以同時做爲陽極端子9即已足夠，亦即—與陽極端子9相 同尺寸與形狀之突耳21可成爲連接於陽極端子9之一部分 金屬箔片5，以扮演陽極端子9之角色。此舉足使電池結構 及電池製程簡化，以及免除多種瑕疵，例如電極端子中之 接觸瑕疵。 儘管主要由碳纖維組成之電流集收器係使用做爲陽極電 流集收器，但是亦可使用主要由碳纖維組成之電流集收器 ，且在上述實施例中呈滑動接觸於陽極之金屬箔片5係滑動 接觸於陽極2，此結構之效益係相似於上述者。惟，若例如 鈷酸鋰係使用做爲陰極活性材料，則主要由碳纖維组成之 電流集收器較佳爲使用在陽極侧上，且金屬箔片5係滑動接 觸於陽極4，其考量於化合物之電子導電率低於陽極活性材 料者，例如石墨。 -14- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X297公茇) 511315 五、發明説明（12 造 依上述構成之片狀_子二次電池1例如可由以下方法製 首先，-層陰極活性材料10係製成於陰極電流集收 -主要表面上，以製備陰極2 ’特別是—含有陰極活性材料 與一結合劑（陰極混合物均勻塗佈於—金屬箔片之一主要 表面上’例如㈣片，其可操作做爲一陰極電流集收器， 丑在當處乾燥以製成陰極活性材料層1(^陰極電流集收器 之主要表面上。生成之產物係利用_輥壓壓縮模塑，以製 成一片狀陰極2。針對陰極混合物所用之結合劑，任意適八 之習知結合劑皆可使用。此外，任意適合之習知添二物； 用於陰極混合物内’必要時，陰極活性材料層ι〇可利用 塗或燒結製成。 隨後-陽極4藉由將-含有陽極活性材料之陽極混合物載 ^一碳纖維片上，以操作做爲一陽極集收器而製成，特別 是一含有陽極活性材料與結合劑之陽極混合物均句塗佈於 碳纖維片之一主要表面上，其可操作做爲陽極電流集收器 ，生成 < 產物係利用一輥壓以壓縮模塑。針對陽極混合物 所用之結合劑，任意適合之習知結合劑皆可使用，陽極混 合物亦可混合以任意適合之習知添加物。 製備陰極2及陽極4之順序並無特別限制，因此可先製成 一層活性材料，隨後電流集收器可裁切以使用做爲一電極 ，或者可先裁切出一電極之形狀，隨後製成一層活性材料 於其上以形成一電極。 一聚合物電解質層3接著製成於陽極4之陰極活性材料層 -15- 本紙張尺度適用中_家標準(CNS) A4規格(2iQχ撕公爱) 511315 A7 _____B7 五、發明説明（13~^ ~ 10上，爲了製成膠狀電解質做爲聚合物電解質層3，一電 解質鹽先溶解在此塑化劑内以製備_塑化劑，隨後混合以 一基質聚合物及強力攪摔溶解基質聚合物，以產生一溶膠 狀電解質溶液，此電解質溶液係以一預定量塗覆於陽極之 其中一層活性材料上。生成之系統可在室溫下冷卻，以令 基貝I合物凝膠化，以製成由膠狀電解質構成之聚合物電 解質層3於陽極活性材料層上。 此時，聚合物電解質層3可藉由塗覆一預定量之電解質溶 液於一平坦基板上，例如一玻璃板，及以室溫冷卻至一膜 或一薄片而製成。 當製成於陰極2上之聚合物電解質層3係面向陽極4，且 在施加壓力下做熱接合時，陰極2及陽極4即疊合成層。亦 即當聚合物電解質層3夾置於陰極2及陽極4之間時，陰極2 及陽極4係疊合成層，且在施加壓力下做熱接合。電池裝置 6可完成於將金屬箔片5疊合於陽極4上時。 依上述製備之電池裝置6係罩覆於一由鋁疊層膜構成之圖 5所示外部袋件22内，以做爲外部構件7。此時，一陰極端 子8及一陽極端子9係分別配置定位於陰極2及金屬箔片$上 ，使其一端自外部袋件22之一開孔23伸出。爲了改善開孔 23(封閉緊密性，用於㈣合之—高分子材料係配置於陰 極端子8及陽極端子9之間。 當外部袋件22之内部壓力減低至一預定値時，外部袋件 22之外環緣即以熱熔合封閉，若壓力在大氣壓力以下，則 外部袋件22之内部壓力需越低越好，且例如可爲ι〇托以下 -16-
511315 A7 -—--—___B7 五、發明説明（14 ) ---- 及較佳爲G.1托以下。藉由在減壓下封閉電池，使外部袋件 22《内郅壓力在上述範内，料理想之滑動接觸狀態保 持於陽極4及金屬箔片5之間時，電池即可封閉。 如圖1、2所示之片狀鋰離子二次電池丨可依上述製備。 在上述片狀鋰離子二次電池之製造方法中，一主要由碳 纖維組成之電流集收器係使用做爲一陰極電流集收器，且 當陰極2及金屬箔片5疊合成層時，電池即封閉於外部袋件 22内。藉由在減壓下封閉電池，陰極2及金屬羯片$係僅在 外部壓力施加於外部袋件22下維持於接觸狀態，亦即僅在 大氣壓力下。因此’可製備一電池且其中陰極2及金屬箔片 5維持於滑動接觸狀態，而不做固接，此即維持於陰極2及 金屬箱片5之間之理想滑動性質。藉由依上述製備之電池， 電池本身可改善撓性，且未因電池彎曲或變形而產生當處 應力集中或扭曲。因此，藉由本片狀之鋰離子二次電池， 电池本身並無當處彎曲或破壞之虞，或電池之活性材料層 無卸離於電流集收器之虞，以利抑制電池性能之後續惡化。 因此，藉由上述片狀之鋰離子二次電池，電池本身並無 f處=曲或破壞之虞’或電池之活性材料層無卸離於電流 术收器之虞，使一二次電池得以製成而免於電池性能之惡 化，並且展現優異之撓性及理想之電池特徵。 在上述片狀鋰離子二次電池之製備方法中，一主要由碳 纖維組成足電流集收器係使用做爲一陽極電流集收器，由 於主要由碳纖維組成之電流集收器使用可摻入/不摻入鐘離 子之碳，因此其可藉由調整聚合物電解質對陰極電流集收 -17 - 本紙張尺度適用中@目家鮮(CNS) A4規格(21GX297公爱) 511315 A7 B7 15 五、發明説明（ 器之浸透量，以避免電解質附著於金屬羯片5，此可抑制相 關於金屬箱片如銅落片在過度充電期間洗出之電池性能破 壞。因此’藉由上述片狀鋰離子二次電池1之製備方法，此 -電池可製備使得因過度充電所致之電池性能破壞受到抑 制，且有優異之電池特徵。
裝 再者，在上述片狀鋰離子二次電池！之製備方法中，陽極 4滑動接觸於金屬箔片5，且陽極4之電極端子係衍生自金 屬fl片5，帛極結構可在電池之過度充電或短路期間操作做 爲一電流干擾閥，亦即在不正常之電池操作中，例如過度 充電或短路，放熱之氣體量會先積聚在陽極4及金屬箔片= 間之空隙，防止陽極4及金屬箔片5之間之接觸，由於此破 壞陽極4及金屬搭片5之間之接觸導通而防止電流流動，因 而可避免危檢，例如熱逸失。特別是藉由上述片狀鋰離子 二次電池之製備方法，此二次電池之安全性極高，且陽極 結構具有電流干擾閥功能。 儘管則述説明係指一片狀之鐘離子二次電池，但是本發 明可在其支援範圍内做適度調整，而不限於已示之實施例 ，特別是本發明有利於應用在薄型二次電池，在此係指一 厚度不大於3毫米之片狀二次電池。 特定實例 爲了提供本發明之效益，故製備上述片狀之鋰離子二次 電池及評估其特徵。 實例 首先，陽極4係製備如下： -18- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X 297公釐) 511315 A7 _ B7 五、發明説明（16~) 90份重量之石墨粉及1〇份重量之聚（乙晞叉氟化物· c〇-六氟丙烯）一起混合以製備一陽極混合物，隨後散佈於N _ 甲基-2 -吡咯烷酮中，以製成一漿液。此漿液均勻塗佈於一 碳纖維片之一主要表面上至1〇〇微米厚度，以做爲陽極，且 在當處乾燥。生成之產物利用一輥壓機做壓縮模塑，以製 成一陽極4。 陰極2隨後製備如下： 爲了製成一陰極活性材料，碳酸鋰及碳酸鈷係以〇 5比1 之分子比混合，且在900C空氣溫度中燒結5小時。 90份重量之生成LiCo02、做爲電化劑之6份重量之石墨 及4份重量之聚（乙烯叉氟化物_ c〇-六氟丙晞）一起混合以 製備一陰極混合物，隨後散佈於N -甲基-2 -吡咯烷酮中， 以製成一漿液。此漿液均勻塗佈於一帶狀鋁箔片之一主要 表面上至2 0微米厚度，以做爲陰極電流集收器11，且在當 處乾燥。生成之產物則在一輥壓機中做壓縮模塑，以製成 一片狀陰極。 做爲一膠狀電解質層之聚合物電解質層3隨後製備如下： 首先’ 42·5份重量之乙烯碳酸鹽（EC)、42 5份重量之丙烯 碳酸鹽（PC)及1 5份重量之LiPF6—起混合以製備一塑化劑， 3 0份重量之此塑化劑進行混合及溶解於丨〇份重量之聚（乙 晞叉氟化物-CO-六氟丙缔）與60份重量之二乙基碳酸鹽， 以製備一聚合物溶液。 此聚合物溶液係均句塗佈於陽極活性材料層上及陰極活 性材料層上，且在室溫下維持八小時，以蒸發二乙基碳酸 -19- 本紙張尺度適财S @家標4HUMS) A4規格(21GX297公y
鹽而製備一膠狀電解質層。 載有膠狀電解質層之陽極4及陰極2係結合及熱接合，且 令各別膠狀電解質層相互面對，及陰極端子8利用超音波熔 接於陰極電流集收器之外環緣上。製備_ i 〇微米厚度之銅 金屬络片5，且陽極端子9利用超音波熔接於金屬搭片5之 外環緣上，此金屬箔片5則疊層於陽極4上，以製備一電池 裝置6。 此片狀之電池裝置6插入一鋁疊層膜之外部袋件22中， 外部袋件之外環緣係在〇 · 1托之減壓下做熱封合，以製備二 枚片狀之鋰離子二次電池i，各爲14〇毫米寬度、196毫米 長度及0.5毫米厚度。 比較性實例1 在此比較性實例丨中，二枚片狀之鋰離子二次電池丨係以 相同於實例中之方式製備，不同的是製備目前揭述之陽極4 及未採用金屬箔片5，其間，陽極4之導線係直接自陽極電 流集收器取出。 首先，90份重量之石墨粉及做爲結合劑之1〇份重量之聚 (乙晞叉氟化物- CO -六氟丙晞）一起混合以製備一陽極混合 物，隨後散佈於N·甲基-2_吡咯烷酮中，以製成一漿液。 此漿液均勻塗佈於一帶狀銅箔片之一主要表面上至15微 米厚度，以做爲一陽極電流集收器，且在當處乾燥。生成 之產物則在一輥壓機中做壓縮模塑，以製備陽極4。 比較性實例2 在此比較性實例2中，一片狀之鋰離子二次電池丨係以相 -20 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X 297公釐) 511315 A7 B7 五、發明説明（18^~ 同於實例中之方式製備，不同的是在100托之減壓下封合銘 疊層膜。 特徵之排除 以下試驗係在實例及比較性實例1、2之片狀鋰離子二次 電池1上進行，以確認放電率之能量密度與維持率爲充電/ 放電循環之能量密度與順序之函數。 試驗係進行於2 3 C怪溫室中，且一次循環包含1 C之定電 流低電壓充電率及0.5C之定電流放電率，其範圍在3 〇至 4.2伏内，依序進行200次循環之試驗。片狀鋰離子二次電 池之末端在每一循環係彎曲9 0。十次，其間，一次循環後 之電池容量即做爲初始容量。 以實例1之片狀鐘離子一次電池1而言，一次循環後，電 池容量爲1.15安培小時（Ah)，重量能量密度爲148瓦時/公 斤，及體積能量密度爲310瓦時/升。200次循環後，電池容 量爲0.90安培小時，維持率爲初始容量之78 %較高値。 在實例之片狀鋰離子二次電池1中，此可相關於以下事實 而預先假設，即陽極4及金屬箔片5係實體地相互接觸，但 是並未固接，因此理想之滑動會發生於其間，以容許彎曲 或變形’故足以克服外部應力。亦即，以本片狀經離子二 次電池1而言，由於做爲一輔助電流集收器之金屬箔片5係 未受電池裝置6拘限，即金屬箔片5並未固定，故電池本身 之撓性可適度改善，同時電池之當處應力集中或扭曲不致 於因爲電池之彎曲變形而產生。因此，以本片狀鋰離子二 次電池而言，電池本身並無當處彎曲或破壞之虞，或電極 -21 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X297公釐) 511315 A7 ___ _B7_ 五、發明説明（19 r~ - ~^; -- 之活性材料層無卸離於電流集收器之虞，以利 能之後續惡化。 見 反之，以比較性實例i之片狀鋰離子二次電池i而女，一 次循環後’電池容量爲113安培小時，重量能量密度爲⑷ 瓦時/公斤，及體積能量密度爲305瓦時/升，表示其取得之 電池容量可相較於實例之片狀鋰離子二次電池丨者/。'惟，電 池會因彎曲變形而彎折，因而在做爲外部構件7之疊層膜中 產生皺褶。另方面，二次循環後，電池容量爲0 21安培小 時，維持率僅爲初始容量之19%，因此其充電/放電並不合 適。 其原因可預先假設爲，由於比較性實例丨之片狀鋰離子二 次電池1使用一銅箔片之陽極電流集收器，且爲一般電池結 構，因此電池本身之撓性低且當處應力或扭 …或變形而產生。結果，以此片狀链離子 T，電池本身係因彎曲變形而彎曲或破壞，或電極之活性 材料層卸離於電流集收器，造成電池性能之惡化。 另方面’以比較性實例2之片狀鋰離子二次電池1而言， 一次循裱後，電池容量爲0 41安培小時，重量能量密度爲 53瓦時/公斤，及體積能量密度爲lu瓦時/升，表示能量密 度及電池容量二者僅爲低値。另方面，二次循環後，電池 容量爲0· 10安培小時，維持率僅爲初始容量之24%，因此 其充電/放電並不合適。 一次循環之能量密度及較低値之電池容量係可相關於電 池封閉時之不足壓力下降及陽極4與金屬箔片5之間之不足 -22- 本纸張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(21〇χ297公釐)
裝 訂 馨 A7
裝 511315 A7 _ B7 ^、發明説明^ ) — 综上所述，本發明之二次電池具有疊合之一陰極、一聚 合物電解質層及一陽極，其中陰極及陽極之至少一者係由 一片狀電極及一載於其上之電極混合物構成，該電極則由 一主要以碳纖維組成之電流集收器製成。一金屬箔片係提 供以滑動接觸於相關於聚合物電解質層之片狀電極相反侧 上之片狀電極，一電極端子係取自金屬箔片，電池裝置係 在減壓下由一外部構件封閉。 因此，本發明之二次電池可以適度改善撓性，以消除因 爲電池之彎曲及變形所致之當處應力集中或扭曲。因此藉 由本發明之二次電池，二次電池即無當處彎曲或破壞之虞 ，或電極之活性材料層不會脱離電流集收器，以抑制電池 性能惡化。 製備一二次電池之方法依序包括疊層一金屬箔片，自此 衍生出一電極端子、一由主要以碳纖維組成之第一電流集 收器構成之第一電極、一由第一電流集收器承載之電極混 合物、一聚合物電解質層、及一由第二電流集收器構成且 承載一活性材料層於其上之第二電極，金屬箔片滑動接觸 於第一電極，以構成一電池裝置，及在減壓下以一外部構 件封閉電池裝置。 因此，藉由本發明之二次電池製備方法，一二次電池可 以改善撓性，以消除因爲電池之彎曲及變形所致之當處應 力集中或扭曲。緣是，藉由本發明之二次電池製備方法， 此一二次電池可以製成，即二次電池無當處彎曲或破壞之 虞，或電極之活性材料層不會脱離電流集收器，以抑制電 -24 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X 297公釐）
修 511315 A7 B7 五、發明説明“ ) 池性能惡化。 因此，本發明提供一種具有令人滿意之撓性及優異電池 特徵之二次電池。 -25- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐)

Claims (1)

  1. 511315 A8 B8 C8 D8
    六、申請專利範圍
    ， 1 …、w η 之電極混合物構成，該電極則由一 々狀電極及一載於其上 由一主要以碳纖維組成之 電流集收器製成，· 一金屬箔片係提供以滑動接觸於相關於聚合物電解質 層之片狀電極相反側上之片狀電極，一電極端子係取自 該金屬箔片；及其中 該電池裝置係在減壓下由一外部構件封閉。 2·如申請專利範圍第1項之二次電池，其中該陰極包括一 陰極活性材料層，係可掺入/不摻入鋰離子。 3·如申請專利範圍第1項之二次電池，其中該聚合物電解 質層係由一膠狀聚合物電解質製成。 4.如申請專利範圍第1項之二次電池，其中該外部構件係 一疊層膜。 5 ·如申請專利範圍第}項之二次電池，其中該金屬箔片具 有一朝外之突耳於其一外環緣上。 6·如申請專利範圍第1項之二次電池，其中電池係一薄型 二次電池。 7 · 一種製備一二次電池之方法，包含： 依序疊層一金屬箔片，自此衍生出一電極端子、_由 主要以碳纖維組成之第一電流集收器構成之第一電極、 一由第一電流集收器承載之電極混合物、一聚合物電解 質層、及一由第二電流集收器構成且承载一活性材料層 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X 297公釐) 511315
    於其上之第二電極，金屬荡片滑動接觸於第一電極，以 .構成一電池裝置；及 ， 在一減壓下以一外部構件封閉電池裝置。 8·如申請專利範圍第7項之製備一二次電池之方法，其中 該第一及第二電極分別爲一陽極及一陰極。 八 9.如申請專利範圍第8項之製備一二次電池之方法，並中 含有-活性㈣而可以/不掺人㉞離子之—陰極^性 材料層係製成於該第二電流集收器上。 10_如申請專利範圍第7項之製備一二次電池之方法，其中 該第一及第二電極分別爲—陰極及一陽極。 八 11. 如申請專利範圍第10項之製備一二次電池之方法，其中 含有一〉舌性材料而可摻入/不接入裡離子之-陰極混合 物係製成於該第一電流集收器上。 12. 如申請專利範圍第7項之製備一二次電池之方法，其中 一膠狀聚合物電解質係使用做爲該聚合物電解質層。 13. 如申請專利範圍第7項之製備一二次電池之方法，其中 一疊層膜係使用做爲該外部構件。 如申請專利範圍第7項之製備一二次電池之方法，其中 孩金屬箔片設有一朝外之突耳於其一外環緣上。 -27-
    X 297公釐）
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