CN102187497A - 非水电解质二次电池用电极板及非水电解质二次电池 - Google Patents

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Abstract

防止非水电解质二次电池的压破时的短路。一种非水电解质二次电池用电极板，其具有：由带状的金属箔形成的集电体(10)、含有活性物质且设置于上述集电体的两面的合剂层(9)、和连接在上述集电体(10)上的引出引线(11)，上述集电体(10)具有两面均不存在上述合剂层(9)的露出部(13)，上述露出部(13)相对于上述集电体(10)的长度方向垂直延伸，上述露出部(13)的一侧的面上连接有上述引出引线(11)，上述一侧的面上的不存在上述合剂层(9)的宽度大于另一侧的面上的不存在上述合剂层(9)的宽度。

Description

非水电解质二次电池用电极板及非水电解质二次电池
技术领域
本发明涉及一种非水电解质二次电池用电极板及非水电解质二次电池。
背景技术
近年来，为了解决环境问题而开发了汽车搭载用的二次电池、和大型电动工具用的二次电池，对于这些二次电池，要求能够快速充电及大电流放电并且小型和轻量。作为满足这种要求的典型的电池，可列举出如下的非水电解质二次电池，该非水电解质二次电池以锂金属或锂合金等活性物质、或者使锂离子嵌入作为主体物质(这里所谓“主体物质”是指能够嵌入及脱嵌锂离子的物质)的碳中而得到的锂嵌入化合物作为负极材料，以溶解有LiClO4或LiPF6等锂盐的非质子性的有机溶剂作为电解液。
该非水电解质二次电池一般具备负极、正极和多孔质绝缘层，所述负极通过将上述负极材料保持在其支撑体即负极集电体上而成，所述正极通过将如锂钴复合氧化物那样与锂离子可逆地进行电化学反应的正极活性物质保持在其支撑体即正极集电体上而成，所述多孔质绝缘层用于保持电解液、且夹在负极与正极之间以防止在负极与正极之间发生短路。
另外，形成为片状或箔状的正极及负极介由多孔质绝缘层被依次层叠，或介由多孔质绝缘层被卷绕成螺旋状，形成发电要素。而且，该发电要素被收纳在电池壳内，该电池壳由不锈钢制、实施了镀镍的铁制、或铝制等金属形成。另外，在将电解液注入到电池壳内后，将盖板密封固定在电池壳的开口端部，从而构成非水电解质二次电池。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2009-64770号公报
专利文献2：日本特开2008-234855号公报
发明内容
发明所要解决的问题
可是，作为在非水电解质二次电池(以下有时也简称为“电池”)中高容量化的一个手段，可列举出正极、负极的高密度化。采用该手段时，正极、负极任一者中均存在极板硬化的倾向。
进而，随着高容量化，作为电池的能量密度不断增加，安全性的确保变得很重要。作为安全性的试验之一，有为了再现电池组被汽车等重物碾压的情形而对电池施加机械应力将其压破的试验。对于如上所述的高容量化且采用了硬的极板的电池，在该压破试验中，极板由于压力而被折弯并切断，有可能通过刺破隔膜而与对电极接触，从而发生短路，导致发热。
鉴于上述问题，本发明的目的在于，提供维持了非水电解质二次电池的高容量和高能量密度、并且防止了压破时的短路的非水电解质二次电池用电极板。
用于解决问题的手段
为了达到上述的目的，本发明的非水电解质二次电池用电极板设定为如下构成：其具有由带状的金属箔形成的集电体、含有活性物质并设置于上述集电体的两面的合剂层、和连接在上述集电体上的引出引线，上述集电体具有两面均不存在上述合剂层的露出部，上述露出部相对于上述集电体的长度方向垂直延伸，上述露出部的一侧的面上连接有上述引出引线，上述一侧的面上的不存在上述合剂层的宽度大于另一侧的面上的不存在上述合剂层的宽度。
可以设定为如下构成：上述另一侧的面上的面临上述露出部的上述合剂层的两个端部存在于对应的上述一侧的面上不存在上述合剂层的位置。
可以设定为如下构成：上述另一侧的面上的不存在上述合剂层的宽度小于上述引出引线的相对于上述集电体长度方向垂直的方向的宽度。这种情况下，可以设定为如下构成：上述另一侧的面上的面临上述露出部的上述合剂层的两个端部存在于对应的上述一侧的面上存在上述引出引线的位置。
本发明的非水电解质二次电池设定为如下构成：其是在电极壳内封入有将正极板和负极板介由多孔质绝缘体卷绕而成的电极组、及非水电解质的非水电解质二次电池，正极板及负极板中的至少一者为上述非水电解质二次电池用电极板。
上述非水电解质二次电池用电极板中，可以设定为如下构成：集电体为铝箔，活性物质为正极活性物质。
发明效果
根据本发明的非水电解质二次电池用极板及非水电解质二次电池，由于在露出部一侧的面上不存在合剂层的宽度大于另一侧的面上不存在合剂层的宽度，因此即使在电池的压破时也不易发生短路。因此，能够大大改善电池的安全性。
附图说明
图1是表示实施方式的非水电解质二次电池的构成的示意纵向剖视图。
图2是表示电极组的构成的示意放大剖视图。
图3是表示比较方式中的引线安装位置的结构的示意放大剖视图。
图4是表示实施方式中的引线安装位置的结构的示意放大剖视图。
图5是表示其他实施方式中的引线安装位置的结构的示意放大剖视图。
具体实施方式
在说明本发明的实施方式之前，对完成本发明的原委进行说明。
如上所述，进行对电池施加机械应力而将其压破的试验时，在正极、负极经高密度化的非水电解质二次电池中，有时极板因压力而弯曲并切断，刺破隔膜而发生短路。作为这种情况的对策之一，考虑到如专利文献1中记载的那样提高极板自身的柔软性，认为由此可改善上述问题。
但是，明确了即使采用专利文献1中记载的方法，当施加更强的应力而将其压破时也可能导致发热。对该状态进行了详细分析，结果明确了由于在极板的引线连接部处活性物质层叠部分和未涂敷部(引线连接部)的厚度差较大，容易弯曲，因此在其边界部弯曲成锐角，该部分刺破隔膜而导致短路。
特别是在专利文献2中记载的引线被连接在极板的长度方向的中央部的情况下，虽然能够将在电池的内容积中所占的引线体积抑制到最小限度，并且能够降低极板的集电电阻，但另一方面，可以认为由于在中央部存在引线，从而从外部施力时上述那样的应力容易集中于引线的附近，但是关于这一点，专利文献2中未作任何记载。
发现上述问题的本申请发明者们为了解决该问题而进行了各种尝试，终于发现了本申请发明。
以下，参照附图对本发明的实施方式进行说明。另外，本发明并不限定于以下的实施方式。
作为实施方式的非水电解质二次电池，列举出锂离子二次电池作为具体例子，参照图1对其构成进行说明。图1是表示实施方式的非水电解质二次电池的构成的纵向剖视图。
本实施方式的非水电解质二次电池如图1所示，具备例如铁(表面镀镍)制的电池壳1和收纳在电池壳1内的电极组8。
电池壳1的上表面形成有开口1a。封口板2经由垫圈3被敛缝在开口1a处，由此将开口1a密封。
电极组8具有正极板4、负极板5、和例如聚乙烯制的多孔质绝缘层(隔膜)6，并通过在正极板4与负极板5之间夹持隔膜6并卷绕成螺旋状而构成。在电极组8的上方配置有上部绝缘板7a，在电极组8的下方配置有下部绝缘板7b。
铝制的正极引线(正极的引出引线)4L的一端被安装在正极板4上，该正极引线4L的另一端被连接在兼作正极端子的封口板2上。镍制的负极引线(负极的引出引线)5L的一端被安装在负极板5上，该负极引线5L的另一端被连接在兼作负极端子的电池壳1上。
以下，参照图2对构成本实施方式的非水电解质二次电池的电极组8的构成进行说明。图2是表示电极组8的构成的放大剖视图。
正极板4如图2所示，具有正极集电体4A和正极合剂层4B。正极集电体4A为带状且为导电性的箔状部件，具体而言例如由主要含铝的部件形成。正极合剂层4B设置于正极集电体4A的两侧的表面上，含有正极活性物质(例如锂复合氧化物)，并且优选除正极活性物质以外含有粘结剂，还含有导电剂等。
负极板5如图2所示，具有负极集电体5A和负极合剂层5B。负极集电体5A为带状且为导电性的箔状部件。负极合剂层5B设置于负极集电体5A的两侧的表面上，含有负极活性物质。此外，优选除负极活性物质以外还含有粘结剂。
隔膜6如图2所示，按照夹在正极板4与负极板5之间的方式进行配置。
在正极板4及负极板5中，至少在任一者的连接引线的部分中，连接引线的集电体的连接面及其相对置的面在集电体上均未形成合剂层。将该集电体的未形成合剂层的部分称为露出部。露出部相对于带状的正极板4或负极板5的长度方向沿正交方向延伸。正极板4或负极板5的存在露出部的部分成为设置于正极板4或负极板5上的槽。该槽的底部为露出部。如果仅集电体的连接引线的那面露出，其反面形成有合剂层，则通过焊接等将引线与集电体连接时反面侧的合剂层剥落，因此不优选。
本实施方式中，引线连接面侧的合剂层未形成部分的宽度大于与引线连接面成相反侧的面的合剂层未形成部分的宽度。此时在与引线连接面成相反侧的面的合剂层未形成部分中，集电体长度方向上的合剂层未形成部分的端部(设置有合剂层的部分和未设置合剂层的部分的交界)有两个，优选两个端部两者均位于它们对应的背面侧(引线连接面侧)不存在合剂层的位置。此外，优选与引线连接面成相反侧的面的合剂层未形成部分的宽度小于引线的宽度。
图3是比较方式的电极板21的示意剖视图，图4是本实施方式的电极板22的示意剖视图。此外，图5是本实施方式的其他电极板23的示意剖视图。这些图的剖面均为沿着其长度方向切断电极板21、22、23而得到的面。
在图3所示的比较方式的电极板21中，在两面未涂敷部γ的电极板长度方向上的两侧存在两面涂敷部α，所述两面未涂敷部γ在集电体10的表面和背面均未形成合剂层9，所述两面涂敷部α在集电体10的表面和背面均形成有合剂层9。在两面未涂敷部γ中集电体10成为两面均露出的露出部12，一侧的面上连接有引出引线11。在集电体10的两面上，存在合剂层9的部分和不存在合剂层9的部分的交界处均位于相同的位置，其为两面涂敷部α与两面未涂敷部γ的边界X。如果为这样的构成，则当将电极板21与隔膜6一起卷绕时、以及卷绕后对电极板21施力时，在边界X处电极板21的厚度发生较大变化，因此应力集中于边界X处。将合剂层9的厚度设为Ta(1层的量)、将集电体10的厚度设为Tb时，边界X处的厚度由(2Ta+Tb)变成Tb。变化量为合剂层9的2层的量，相当于电极板21的厚度的约70～95％。其结果是，有时电极板21在边界X处以锐角弯曲，刺伤隔膜6而发生短路。
另一方面，在图4所示的本实施方式的电极板22中，连接有引出引线11的集电体10的一侧的面上的不存在合剂层9的宽度(集电体长度方向上)大于集电体10的另一侧的面(一侧的面的背面)上的不存在合剂层9的宽度(集电体长度方向上)。这种情况下，电极板22具有如下构成：两面涂敷部α与单面涂敷部β相邻接，进而其旁边为两面未涂敷部γ。单面涂敷部β是集电体10的一侧的面上不存在合剂层9、但对应的另一侧的面上存在合剂层9的部分。这种情况下，电极板22的长度方向上的厚度在两面涂敷部α和单面涂敷部β的边界Y处由(2Ta+Tb)变为(Ta+Tb)，厚度的变化量为合剂层9的1层的量。单面涂敷部β与两面未涂敷部γ的边界Z处厚度由(Ta+Tb)变成Tb，厚度的变化量仍然为合剂层9的1层的量。因此与图3的比较方式相比，本实施方式的电极板22所受到的弯曲应力分散于边界Y和边界Z处，并且边界Y、Z处的厚度的变化量小于比较方式，因此可以认为不易以锐角弯曲，认为可以防止刺伤隔膜6的可能性。
此外，在图5所示的本实施方式的另一电极板23中，与图4所示的电极板22相比，集电体10的另一侧的面上不存在合剂层9的宽度更小。并且在图5中，在两面未涂敷部γ’与单面涂敷部β2的边界Z’处，在集电体10的背面侧存在引出引线11。因此，具有对应的背面侧存在引出引线11的单面涂敷部β2和什么也不存在的单面涂敷部β1这两种单面涂敷部β1、β2。认为其结果是，两面未涂敷部γ’与单面涂敷部β2的边界Z’与图4所示的边界Z相比，对于弯曲应力具有更高的耐受性，不易以锐角弯曲，认为更能防止刺伤隔膜6的可能性而防止短路。另外，将引出引线11连接到集电体10上时，由于将引出引线11的宽度方向上的中央部通过焊接等来连接，所以即使如图5所示在引出引线11的宽度方向端部在集电体10背面侧存在合剂层9，焊接等对该部分也没有影响，合剂层9不可能剥落。
即使与图4或图5相反，与连接有引出引线11的集电体10的一侧的面上的不存在合剂层9的宽度相比，集电体10的另一侧的面上的不存在合剂层9的宽度(集电体10长度方向上)更大的情况下，与上述情况同样对弯曲应力具有较高的耐受性。不过，连接有引出引线11的面的相反侧的集电体露出面只要空出连接所需部分即可，不必要地扩大该露出会导致活性物质的削减、即电池容量的降低。
基于以上原因，优选使引线连接面侧的合剂层未形成部分的宽度大于与引线连接面成相反侧的面的合剂层未形成部分的宽度。
以下，分别对构成本实施方式的非水电解质二次电池的正极板4、负极板5、隔膜6及非水电解质进行详细说明。
首先，对正极板进行详细说明。
-正极板-
分别依次对构成正极板4的正极集电体4A及正极合剂层4B进行说明。
作为正极集电体4A，可以使用多孔性结构或无孔性结构的长尺寸的导电性基板。正极集电体4A可以使用主要由铝形成的金属箔。正极集电体4A的厚度没有特别限定，优选为1μm以上且500μm以下，进一步优选为10μm以上且20μm以下。通过这样将正极集电体4A的厚度设定在上述范围内，能够保持正极板4的强度，并且能够使正极板4的重量轻量化。本发明中，特别优选正极集电体4A的延伸率(断裂伸长率)为3％以上。为了显示3％以上的延伸率，例如优选对正极4施加一定量的热、或者在形成正极合剂层4B之前进行热处理。此外，作为用于实现所述延伸率的正极集电体4A所要求的组成，例如优选可列举出在铝中以1.0质量％以上且2.0质量％以下的范围添加铁而得到的组成。通过采用这种组成的正极集电体4A，从而能够在正极合剂层4B所含的粘结剂或正极活性物质不易热劣化的温度下实现上述延伸率。
接着，分别依次对正极合剂层4B中所含的正极活性物质、粘结剂及导电剂进行说明。
<正极活性物质>
作为正极活性物质，例如可列举出LiCoO2、LiNiO2、LiMnO2、LiCoNiO2、LiCoMOz、LiNiMOz、LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、LiMn2O4、LiMnMO4、LiMePO4、Li2MePO4F(其中，M为Na、Mg、Sc、Y、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Al、Cr、Pb、Sb及B中的至少1种，Me为包含选自Fe、Mn、Co、Ni中的至少1种的金属元素)，或者可列举出这些含锂化合物的部分元素被异种元素置换而得到的正极活性物质。此外，作为正极活性物质，也可以采用用金属氧化物、锂氧化物或导电剂等进行了表面处理的正极活性物质，作为表面处理，例如可列举出疏水化处理。
正极活性物质的平均粒径优选为5μm以上且20μm以下。
如果正极活性物质的平均粒径低于5μm，则活性物质粒子的表面积非常大，满足能够充分处理正极板的程度的粘接强度的粘结剂量极度增多。因此，每个极板的活性物质量减少，容量降低。另一方面，如果超过20μm，则在正极集电体上涂敷正极合剂浆料时，容易产生涂敷条纹。因此，正极活性物质的平均粒径优选为5μm以上且20μm以下。
<粘结剂>
作为粘结剂，例如可列举出聚偏氟乙烯(PVDF：poly vinylidene fluoride)、聚四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、芳香族聚酰胺树脂、聚酰胺、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸、聚丙烯酸甲酯、聚丙烯酸乙酯、聚丙烯酸己酯、聚甲基丙烯酸、聚甲基丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯酸乙酯、聚甲基丙烯酸己酯、聚乙酸乙烯酯、聚乙烯基吡咯烷酮、聚醚、聚醚砜、六氟聚丙烯、丁苯橡胶或羧甲基纤维素等。此外，还可列举出使选自四氟乙烯、六氟乙烯、六氟丙烯、全氟烷基乙烯基醚、偏氟乙烯、三氟氯乙烯、乙烯、丙烯、五氟丙烯、氟甲基乙烯基醚、丙烯酸及己二烯中的2种以上的材料共聚而成的共聚物、或将选择的2种以上的材料混合而成的混合物。
在上述列举的粘结剂中，特别是PVDF及其衍生物由于在非水电解质二次电池内化学性稳定，可使正极合剂层4B与正极集电体4A充分粘结，而且能使构成正极合剂层4B的正极活性物质、粘结剂和导电剂充分粘结，因而可得到良好的循环特性及放电性能。因此，作为本发明的粘结剂，优选采用PVDF及其衍生物。加之，由于PVDF及其衍生物在成本上也是廉价的，因此优选。另外，为了制作采用PVDF作为粘结剂的正极，在制作正极时，例如可列举出：将PVDF溶解于N-甲基吡咯烷酮中使用的情况、或将粉末状的PVDF溶解于正极合剂浆料中使用的情况。
<导电剂>
作为导电剂，例如可列举出天然石墨或人造石墨等石墨类、乙炔黑(AB：acetylene black)、科琴黑、槽炭黑、炉黑、灯黑或热裂炭黑等炭黑类、碳纤维或金属纤维等导电性纤维类、氟化碳、铝等金属粉末类、氧化锌或钛酸钾等导电性晶须类、氧化钛等导电性金属氧化物、或亚苯基衍生物等有机导电性材料等。
接着，对负极板进行详细说明。
-负极板-
分别依次对构成负极板5的负极集电体5A及负极合剂层5B进行说明。
作为负极集电体5A，可以使用多孔性结构或无孔性结构的长尺寸的导电性基板。作为负极集电体5A，例如可列举出不锈钢、镍、或铜等。负极集电体5A的厚度没有特别限定，优选为1μm以上且500μm以下，进一步优选为10μm以上且20μm以下。通过这样将负极集电体5A的厚度设定在上述范围内，能够保持负极板5的强度，并且能够使负极板5的重量轻量化。
优选负极合剂层5B除负极活性物质以外还含有粘结剂。
以下，对负极合剂层5B中所含的负极活性物质进行说明。
<负极活性物质>
作为负极活性物质，例如可列举出金属、金属纤维、碳材料、氧化物、氮化物、硅化合物、锡化合物或各种合金材料等。作为其中的碳材料的具体例子，例如可列举出各种天然石墨、焦炭、部分石墨化碳(partially graphitized carbon)、碳纤维、球状碳、各种人造石墨或非晶质碳等。
这里，由于硅(Si)或锡(Sn)等单质、或者硅化合物或锡化合物的容量密度大，因此作为负极活性物质，例如优选采用硅、锡、硅化合物或锡化合物。作为其中的硅化合物的具体例子，例如可列举出SiOx(其中，0.05＜x＜1.95)、或用选自由B、Mg、Ni、Ti、Mo、Co、Ca、Cr、Cu、Fe、Mn、Nb、Ta、V、W、Zn、C、N及Sn组成的元素组中的至少1种以上的元素置换了部分Si的硅合金、或硅固溶体等。此外，作为锡化合物的具体例，例如可列举出Ni2Sn4、Mg2Sn、SnOx(其中，0＜x＜2)、SnO2、或SnSiO3等。另外，负极活性物质可以单独使用上述列举的负极活性物质中的1种，也可以将2种以上组合使用。
进而，还可以使用在负极集电体5A上以薄膜状堆积上述硅、锡、硅化合物或锡化合物而成的负极。
接着，对隔膜进行详细说明。
-隔膜-
作为夹在正极板4与负极板5之间的隔膜6，可列举出具有大的离子透过度且兼具规定的机械强度和绝缘性的微多孔薄膜、织布或无纺布等。特别是，作为隔膜6，优选采用例如聚丙烯、聚乙烯等聚烯烃。由于聚烯烃具有优异的耐久性且具有切断功能，因而能够提高锂离子二次电池的安全性。隔膜6的厚度一般为10μm以上且300μm以下，但优选为10μm以上且40μm以下。此外，隔膜6的厚度进一步优选为10μm以上且25μm以下。此外，在作为隔膜6采用微多孔薄膜的情况下，微多孔薄膜可以是由一种材料形成的单层膜，也可以是由1种或2种以上的材料形成的复合膜或多层膜。此外，隔膜6的空孔率优选为30％以上且70％以下，进一步优选为35％以上且60％以下。这里所谓空孔率表示孔部的体积相对于隔膜的总体积的比率。
接着，对非水电解质进行详细说明。
-非水电解质-
作为非水电解质，可以使用液状、凝胶状或固体状的非水电解质。
液状非水电解质(非水电解液)含有电解质(例如锂盐)和使该电解质溶解的非水溶剂。
凝胶状非水电解质含有非水电解质、和保持该非水电解质的高分子材料。作为该高分子材料，例如可列举出聚偏氟乙烯、聚丙烯腈、聚氧化乙烯、聚氯乙烯、聚丙烯酸酯、或聚偏氟乙烯六氟丙烯等。
固体状非水电解质含有高分子固体电解质。
这里，以下对非水电解液进行详细说明。
作为使电解质溶解的非水溶剂，可以使用公知的非水溶剂。该非水溶剂的种类没有特别限定，例如可以使用环状碳酸酯、链状碳酸酯、或环状羧酸酯等。作为这里的环状碳酸酯的具体例，例如可列举出碳酸亚丙酯(PC；propylene carbonate)或碳酸亚乙酯(EC；ethylene carbonate)等。此外，作为链状碳酸酯的具体例，例如可列举出碳酸二乙酯(DEC；diethyl carbonate)、碳酸甲乙酯(EMC；ethylmethyl carbonate)或碳酸二甲酯(DMC；dimethyl carbonate)等。此外，作为环状羧酸酯的具体例，例如可列举出γ-丁内酯(GBL；gamma-butyrolactone)或γ-戊内酯(GVL；gamma-valerolactone)等。非水溶剂可以单独使用上述列举的非水溶剂中的1种，也可以将2种以上组合使用。
作为溶解在非水溶剂中的电解质，例如可以采用LiClO4、LiBF4、LiPF6、LiAlCl4、LiSbF6、LiSCN、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiB10Cl10、低级脂肪族羧酸锂、LiCl、LiBr、LiI、氯硼酸锂、硼酸盐类、或亚胺盐类等。作为这里的硼酸盐类的具体例，例如可列举出双(1，2-苯二酚根合(2-)-O，O’)硼酸锂、双(2，3-萘二酚根合(2-)-O，O’)硼酸锂、双(2，2’-联苯二酚根合(2-)-O，O’)硼酸锂、或双(5-氟-2-酚根合-1-苯磺酸-O，O’)硼酸锂等。另外，作为亚胺盐类的具体例，例如可列举出双(三氟甲磺酰)亚胺锂((CF3SO2)2NLi)、(三氟甲磺酰)(九氟丁磺酰)亚胺锂(LiN(CF3SO2)(C4F9SO2))、或双(五氟乙磺酰)亚胺锂((C2F5SO2)2NLi)等。电解质可以单独使用上述列举的电解质中的1种，也可以将2种以上组合使用。
电解质相对于非水溶剂的溶解量优选为0.5mol/m3以上且2mol/m3以下。
作为非水电解液，除电解质及非水溶剂以外，例如也可以含有用于在负极上分解并形成锂离子传导性高的被膜来提高电池的充放电效率的添加剂。作为具有这种功能的添加剂，例如可列举出碳酸亚乙烯酯(VC；vinylene carbonate)、4-甲基碳酸亚乙烯酯、4，5-二甲基碳酸亚乙烯酯、4-乙基碳酸亚乙烯酯、4，5-二乙基碳酸亚乙烯酯、4-丙基碳酸亚乙烯酯、4，5-二丙基碳酸亚乙烯酯、4-苯基碳酸亚乙烯酯、4，5-二苯基碳酸亚乙烯酯、乙烯基碳酸亚乙酯(VEC；vinyl ethylene carbonate)、或二乙烯基碳酸亚乙酯等。添加剂可以单独使用上述列举的添加剂中的1种，也可以将2种以上组合使用。特别优选选自由上述列举的添加剂中的碳酸亚乙烯酯、乙烯基碳酸亚乙酯及二乙烯基碳酸亚乙酯组成的组中的至少1种。另外，作为添加剂，也可以是将上述列举的添加剂中的部分氢原子用氟原子置换而得到的添加剂。
进而，作为非水电解液，除电解质及非水溶剂以外，例如也可以含有在过充电时分解而在电极上形成被膜从而使电池钝化的公知的苯衍生物。作为具有如此功能的苯衍生物，优选具有苯基及与该苯基邻接的环状化合物基的苯衍生物。这里，作为苯衍生物的具体例，例如可列举出环己基苯、联苯、或二苯醚等。此外，作为苯衍生物中所含的环状化合物基的具体例，例如可列举出：苯基、环状醚基、环状酯基、环烷基、或苯氧基等。苯衍生物可以单独使用上述列举的苯衍生物中的1种，也可以将2种以上组合使用。其中，苯衍生物相对于非水溶剂的含量优选为非水溶剂总体的10vol％以下。
另外，本实施方式的非水电解质二次电池的构成也不限定于图1所示的构成。例如，本实施方式的非水电解质二次电池并不限定于如图1所示的圆筒型，也可以是方筒型或高输出型。此外，电极组8也不限定于如图1所示的将正极板4和负极板5介由隔膜6以螺旋状卷绕而得到的构成，也可以是将正极和负极介由隔膜层叠而得到的构成。
以下，作为本实施方式的非水电解质二次电池，列举出锂离子二次电池作为具体例，参照上述图1对其制造方法进行说明。
依次对正极板4的制作方法、及负极板5的制作方法、以及电池的制造方法进行说明。
-正极板的制作方法-
正极板4的制作方法如下所示。例如，首先，将正极活性物质、粘结剂(作为粘结剂，如上所述，例如适宜采用PVDF、PVDF的衍生物、或橡胶系粘结剂)及导电剂混合在液状成分中，调制正极合剂浆料。接着，将得到的正极合剂浆料涂布到由主要含铝的箔形成的正极集电体4A的表面并使其干燥。接着，对在表面涂布正极合剂浆料并干燥而得到的正极集电体4A进行压延，制作具有规定厚度的正极。进而，通过对该正极板4实施热处理，从而能够赋予高延伸率。例如通过将正极板4放置在置换成了氮气氛的炉中一定时间后取出的方法，或者使环状(hoop)的正极板4与经预先加热的状态的辊表面接触而通过的方法等，能够得到具有3％以上的高延伸率的正极板4。
正极合剂浆料中所含的粘结剂量相对于正极活性物质100.0vol％优选为1.0vol％以上且6.0vol％以下。换而言之，正极合剂层中所含的粘结剂量相对于正极活性物质100.0vol％优选为1.0vol％以上且6.0vol％以下。
-负极板的制作方法-
负极板5的制作方法如下所示。例如，首先，将负极活性物质及粘结剂混合在液状成分中，调制负极合剂浆料。接着，将得到的负极合剂浆料涂布到负极集电体5A的表面上并使其干燥。接着，对在表面涂布负极合剂浆料并干燥而得到的负极集电体5A进行压延，制作具有规定厚度的负极。
-引线的安装-
为了从正极板4及负极板5中取出电流和电压而连接引线，此时需要预先使引线安装位置的部分的集电体部分露出。
作为本发明中的引线安装位置，没有特别限定，将极板长度方向上始点设为0、终点设为1、并将0设为电极组卷绕开始端部时，优选为1/4～3/4的范围。通过上述构成能够有效利用内容积，并且能够实现充分的集电。上述构成在圆筒型的电池中特别有效。另外，上述引线安装位置只要正极或负极中的一者满足上述条件即可，另一引线安装位置优选配置在从电池构成方面考虑与另一引线不易引起短路且容易制作电池的地方。例如在圆筒型电池中，正极在极板长度方向的中央部附近设定引线安装位置时，负极引线安装位置位于最外周附近在电池构成上较佳。
引线连接部的露出方法可以是按照预先使只有该部分未形成活性物质合剂的方式进行涂敷的方法(模涂)、或者暂时涂敷后将该部分剥离的方法中的任一者。
<电池的组装制造方法>
电池的组装制造方法如下所示。例如，首先，如图1所示，将铝制的正极引线4L安装在正极集电体(参照图2：4A)上，将镍制的负极引线5L安装在负极集电体(参照图2：5A)上。然后，将正极板4和负极板5以在它们之间夹入了隔膜6的形式进行卷绕，构成电极组8。接着，在电极组8的上端配置上部绝缘板7a，并在电极组8的下端配置下部绝缘板7b。然后，将负极引线5L与电池壳1焊接，并将正极引线4L与具有内压动作型的安全阀的封口板2焊接，将电极组8收纳在电池壳1内。然后，通过减压方式，向电池壳1内注入非水电解液。最后，经由垫圈3将电池壳1的开口端部在封口板2上敛缝，由此制得电池。
以下，对实施例进行详细说明。
<实施例1、比较例1>
作为实施例1，制作电池1～4，作为比较例1，制作电池5～7。
以下，对电池1的制造方法进行详细说明。
(电池1)
(正极板的制作)
首先，作为正极活性物质，准备平均粒径为10μm的LiNi0.82Co0.15Al0.03O2。
接着，将相对于正极活性物质100.0vol％为4.5vol％的作为导电剂的乙炔黑、在N-甲基吡咯烷酮(NMP)的溶剂中溶解有相对于正极活性物质100.0vol％为4.7vol％的作为粘结剂的聚偏氟乙烯(PVDF)的溶液、和LiNi0.82Co0.15Al0.03O2混合，得到正极合剂浆料。将该正极合剂浆料涂布到作为正极集电体的厚度为15μm的铝箔的两面，并使其干燥，制成正极合剂层。然后，对在两面涂布正极合剂浆料并干燥而得到的正极集电体进行压延，得到厚度为0.157mm的板状的正极用板。将该正极用板放入到预先加热至260℃且置换成氮气氛的炉中，2小时后取出。进行该热处理后的正极用板的延伸率为3.5％。将该正极用板裁切成宽度为57mm、长度为564mm，得到厚度为0.157mm、宽度为57mm、长度为564mm的正极板。
(负极板的制作)
首先，以使平均粒径达到约20μm的方式将鳞片状人造石墨粉碎并分级。
接着，在作为负极活性物质的100重量份鳞片状人造石墨中，添加并混合3重量份作为粘结剂的丁苯橡胶和100重量份的含有1重量％羧甲基纤维素的水溶液，得到负极合剂浆料。将该负极合剂浆料涂布到作为负极集电体的厚度为8μm的铜箔的两面，并使其干燥，制成负极合剂层。然后，对在两面涂布负极合剂浆料并干燥而得到的负极集电体进行压延，得到厚度为0.156mm的板状的负极用板。在190℃下、在氮气氛中利用热风对该负极用板实施8小时热处理。接着，将该负极用板裁切成宽度为58.5mm、长度为750mm，得到厚度为0.156mm、宽度为58.5mm、长度为750mm的负极板。
(非水电解液的调制)
在作为非水溶剂以体积比达到1∶3的方式混合碳酸亚乙酯和碳酸二甲酯而成的混合溶剂中，作为提高电池的充放电效率的添加剂添加5wt％的碳酸亚乙烯酯，而且作为电解质以相对于非水溶剂的摩尔浓度达到1.4mol/dm3的方式溶解LiPF6，得到非水电解液。
(圆筒型电池的制作)
在上述正极板中，按照在引线连接面侧中正极集电体露出的部分以8mm宽度位于从端部开始沿长度方向为278mm至286mm之间、并且在正极集电体的相对置的面上正极集电体以2mm宽度在281mm至283mm之间露出的方式进行正极合剂层的剥离。负极板按照引线位于最外周部的方式来配置连接位置。负极板中将引线连接部的露出面设定在最端部(最外周部)。此时负极引线连接部的相对置的面也设定为未涂敷部(露出部)。
将铝制的正极引线(宽度6mm)安装在正极集电体的剥离了合剂层的引线连接面上，将镍制的负极引线(宽度4mm)安装在负极集电体上。正极的引线安装方法通过超声波焊接法来进行。此外，负极的引线安装方法通过电阻焊接法来进行。
在各电极上安装引线后，正极板中用宽度为8mm的聚丙烯制的粘合带对引线进行保护和绝缘，负极板中用聚乙烯制的粘合带对引线进行保护和绝缘，然后，将正极板和负极板以在它们之间夹入了聚乙烯制的隔膜的方式进行卷绕，构成电极组。接着，在电极组的上端配置上部绝缘膜，并且在电极组的下端配置下部绝缘板。然后，将负极引线与电池壳焊接，并且将正极引线与具有内压动作型的安全阀的封口板焊接，将电极组收纳在电池壳内。然后，通过减压方式向电池壳内注入非水电解液。最后，经由垫圈将电池壳的开口端部在封口板处敛缝，由此制得电池。将该电池称为电池1。
(电池2)
在上述圆筒型电池的制作中，按照正极集电体的引线连接面的背面侧以1mm宽度露出的方式在距离正极板的端部为282mm至283mm之间进行正极合剂层的剥离，除此以外与上述电池1的制作同样地进行。将所制作的电池称为电池2。
(电池3)
在上述圆筒型电池的制作中，按照正极集电体的引线连接面的背面侧以4mm宽度露出的方式在距离正极板的端部为280mm至284mm之间进行正极合剂层的剥离，除此以外与上述电池1的制作同样地进行。将所制作的电池称为电池3。
(电池4)
在上述圆筒型电池的制作中，按照正极集电体的引线连接面的背面侧以6mm宽度露出的方式在距离正极板的端部为279mm至285mm之间进行正极合剂层的剥离，除此以外与上述电池1的制作同样地进行。将所制作的电池称为电池4。
(电池5)
在上述圆筒型电池的制作中，按照正极集电体的引线连接面的背面侧以8mm宽度露出的方式在距离正极板的端部为278mm至286mm之间进行正极合剂层的剥离，除此以外与上述电池1的制作同样地进行。将所制作的电池称为电池5。
(电池6)
在上述圆筒型电池的制作中，按照正极集电体的引线连接面的背面侧以12mm宽度露出的方式在距离正极板的端部为276mm至288mm之间进行正极合剂层的剥离，除此以外与上述电池1的制作同样地进行。将所制作的电池称为电池6。
(电池7)
在上述圆筒型电池的制作中，正极集电体的引线连接面的背面侧不剥离正极合剂层，将由此所制作的电池称为电池7。
在电池1～7的各电池中，进行组装、注液，制作各20个电池。对这些电池进行OCV不良率的测定。OCV不良率的测定方法如下所示。
<OCV不良率的测定>
将各电池1～7在25℃的环境下以1.4A的恒定电流充电至电池电压达到4.2V为止后，在45℃环境下放置24小时。然后将在25℃环境下测定电池电压时电池电压为4.0V以下的电池视为不良，求出其发生率。
接着进行电池容量的测定。电池容量的测定方法如下所示。
<电池容量的测定>
将各电池1～7在25℃的环境下以1.4A的恒定电流充电至电压达到4.2V为止，以4.2V的恒定电压充电至电流达到50mA为止后，以0.56A的恒定电流放电至电压达到2.5V为止，测定此时的容量。
接着对电池1～电池7的各电池，采用以下的方法进行压破试验，求出其结果。
<压破试验>
首先，将各电池1～7以1.45A的恒定电流充电至电压达到4.25V为止，以恒定电压充电至电流达到50mA为止。接着，在电池温度为30℃下使6φ的圆棒与各电池1～7接触，使该圆棒以0.1mm/sec的速度向电池的中心轴移动，将各电池1～7压破。然后，用变位量测定传感器测定了在电池内发生短路的时刻的电池在深度方向的变形量。将各电池1～7中的压破试验的结果记载于以下所示的表1中。
关于各电池1～7的“OCV不良率”及“电池容量”、压破试验中的“短路发生时的变形量”的结果，记载于以下所示的表1中。
[表1]
<实施例2、比较例2>
(电池8)
与实施例1同样地制成正极板，负极板仅如下变更引线的安装方法。
在引线连接面侧，按照负极集电体露出的部分以6mm宽度位于从端部开始沿长度方向为372mm至378mm之间的方式、并且负极集电体的引线连接面的背面侧以2mm宽度露出的方式在距离负极板的端部为374mm至376mm之间进行剥离。此时正极的引线位置按照出现于最内周部的方式配置在端部。另外，为了防止锂析出，将与负极引线位置对置的正极面用聚丙烯制的粘合带绝缘。除此以外与电池1同样地制作电池。将该电池称为电池8。
(电池9)
按照负极集电体的引线连接面的背面侧以6mm宽度露出的方式在距离负极板的端部为372mm至378mm之间进行负极合剂层的剥离，除此以外与上述电池8的制作同样地进行。将该电池称为电池9。
(电池10)
按照负极集电体的引线连接面的背面侧以10mm宽度露出的方式在距离负极板的端部为370mm至380mm之间进行负极合剂层的剥离，除此以外与上述电池8的制作同样地进行。将该电池称为电池10。
(电池11)
在与负极的引线连接面相对置的面不进行负极合剂层的剥离，除此以外与电池8同样地制作电池。将该电池称为电池11。
关于各电池8～11的“OCV不良率”及“电池容量”、压破试验中的“短路发生时的变形量”的结果，与实施例1同样地记载于以下所示的表2中。
[表2]
以下，对于实施例1、2、比较例1、2，基于表1～2进行详细研究。
由表1及2表明，电池7及电池11中OCV不良率与其他电池相比较多。这表明，由于引线连接面的相对置的面存在合剂层，所以焊接引线时(如果是正极则为超声波焊接，如果是负极则为电阻焊接)的冲击导致合剂剥落，浮游的合剂混入到电极组内，从而发生短路。特别是关于正极的不良率较高的事实，可以认为是由于正极活性物质较硬且通过组内压力刺破隔膜而容易短路。
此外表明，电池5、7及电池9、11中与其他电池相比，压破时在较浅的位置发生短路。在发生短路的时刻将这些电池分解并进行分析时，观察到如下结果：电池5、7中在正极引线连接部附近以锐角弯曲，并以刺破隔膜的方式冲撞负极，电池9、11中在负极引线连接部附近同样地冲撞正极而发生短路。同样地对于电池1～4、6及电池8、10，也将发生短路时刻的电池分解，结果表明，在引线连接部周围如图4、5所示的Y、Z、Z’处观察到弯曲，但是，该短路是因外装罐的破坏或极板本身切断而发生短路。
电池6及电池10中与其他电池相比出现容量降低的倾向，这是由于正极、负极的引线连接部的相对置的面的剥离面积变大，从而活性物质量相对地减少，容量降低。此外，关于电池8～11与电池1～7相比容量较低的原因，是由于负极的引线安装位置位于长度方向的中央部，所以本来应该工作的正极活性物质的部分被胶带绝缘而无法工作，容量降低。
产业上的利用可能性
如以上所说明的，本发明对于例如经高能量密度化的民生用电源、汽车搭载用电源、或大型工具用电源等是有用的。
符号说明
1  电池壳
2  封口板
3  垫圈
4  正极
4L 正极引线
5  负极
5L 负极引线
6  隔膜(多孔质绝缘层)
7a 上部绝缘板
7b 下部绝缘板
8  电极组
4A 正极集电体
4B  正极合剂层
5A  负极集电体
5B  负极合剂层
9   合剂层
10  集电体
11  引线
13  露出部
14  露出部

Claims (6)

1.一种非水电解质二次电池用电极板，其具有：
由带状的金属箔形成的集电体、
含有活性物质且设置于所述集电体的两面的合剂层、和
连接在所述集电体上的引出引线；
所述集电体具有两面均不存在所述合剂层的露出部，
所述露出部相对于所述集电体的长度方向垂直延伸，
所述露出部的一侧的面上连接有所述引出引线，
所述一侧的面上的不存在所述合剂层的宽度大于另一侧的面上的不存在所述合剂层的宽度。
2.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池用电极板，其中，所述另一侧的面上的面临所述露出部的所述合剂层的两个端部存在于对应的所述一侧的面上不存在所述合剂层的位置。
3.根据权利要求1或2所述的非水电解质二次电池用电极板，其中，所述另一侧的面上的不存在所述合剂层的宽度小于所述引出引线的相对于所述集电体长度方向垂直的方向的宽度。
4.根据权利要求3所述的非水电解质二次电池用电极板，其中，所述另一侧的面上的面临所述露出部的所述合剂层的两个端部存在于对应的所述一侧的面上存在所述引出引线的位置。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的非水电解质二次电池用电极板，其中，所述集电体为铝箔，所述活性物质为正极活性物质。
6.一种非水电解质二次电池，其是在电极壳内封入有将正极板和负极板介由多孔质绝缘体卷绕而成的电极组、及非水电解质的非水电解质二次电池，
所述正极板及所述负极板中的至少一者为权利要求1～4中任一项所述的非水电解质二次电池用电极板。
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