CN106688131A - 非水电解质二次电池 - Google Patents

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Abstract

提供兼顾了高容量且高可靠性的非水电解质二次电池。其特征在于，具备：将具有正极活性物质的正极极板和具有负极活性物质的负极极板夹设分隔件卷绕而得到的电极组，正极活性物质使用通式LiaNixM1‑xO2(0.9≤a≤1.2，0.8≤x<1，M为选自由Co、Mn、Al组成的组中的至少1种元素)所示的含锂过渡金属氧化物，正极极板上，集电片配置于距离正极极板的初绕200mm以上的位置，分隔件的MD方向的拉伸强度(SMD)与TD方向的拉伸强度(STD)之比(SMD/STD)为0.72以上且1.37以下，MD方向的拉伸伸长率(EMD)与TD方向的拉伸伸长率(ETD)之比(EMD/ETD)为0.34以上且1.29以下。

Description

非水电解质二次电池
技术领域
本发明涉及非水电解质二次电池。
背景技术
近年来，移动电话、笔记本电脑、智能手机等移动信息终端的小型、轻量化急速发展，对作为其驱动电源的电池要求进一步的高容量化。
其中，锂离子在正负极间移动从而进行充放电的非水电解质二次电池具有高的能量密度，且为高容量，因此，作为上述那样的移动信息终端的驱动电源被广泛利用。
进而最近，非水电解质二次电池作为电动汽车等的动力用电源也受到关注，期待进一步的用途扩大。
这样的用途中，对于能够长时间使用电池的高容量化、电池的低成本化、施加来自掉落等外部力时等的安全性等，期望进一步的改善。
作为非水电解质二次电池的安全性的评价方法之一，有如下冲击试验：使规定的砝码垂直落下至充电状态的电池，从外部对电池施加一定的冲击，确认没有产生破裂、起火。
专利文献1中记载了如下手段：在负极的最外周设置未涂布部，将配置于最外周的负极集电片与未涂布部以重叠的方式设置，有效果地扩散由外部冲击而产生的短路的电流、热，防止电池的起火、破裂。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2012-178237号公报
发明内容
发明要解决的问题
然而，伴随着电池的高容量化，利用专利文献1中记载的技术进行短路电流、热的扩散的情况下，也无法充分确保电池的安全性，从外部对电池施加冲击时防止起火、破裂是课题。
用于解决问题的方案
为了解决上述课题，本发明的特征在于，具备将具有正极活性物质的正极极板和具有负极活性物质的负极极板夹设分隔件卷绕而得到的电极组的非水电解质二次电池中，正极活性物质使用通式LiaNixM1-xO2(0.9≤a≤1.2，0.8≤x<1，M为选自由Co、Mn、Al组成的组中的至少1种元素)所示的含锂过渡金属氧化物，正极极板上，集电片配置于距离正极极板的初绕200mm以上的位置，分隔件的MD方向的拉伸强度(SMD)与TD方向的拉伸强度(STD)之比(SMD/STD)为0.72以上且1.37以下，MD方向的拉伸伸长率(EMD)与TD方向的拉伸伸长率(ETD)之比(EMD/ETD)为0.34以上且1.29以下。
需要说明的是，MD方向为“Machine Direction(长度方向)”，TD方向为“Transverse Direction(宽度方向)”。
另外，分隔件的拉伸强度和拉伸伸长率通过依据JIS K7127的试验方法来测定。
发明的效果
根据本发明，特征在于，从外部对电池施加冲击也能够抑制电池内的短路的产生的电池构成。
附图说明
图1为本发明的一个实施方式的非水电解质二次电池的截面概要图。
图2为示出本发明的一个实施方式的非水电解质二次电池的构成的概要图。
具体实施方式
以下对本发明的实施方式进行说明。本实施方式为实施本发明的一例，本发明不限定于本实施方式，在不改变其主旨的范围内可以适当变更而实施。实施方式的说明中参照的附图是示意性记载的图，附图中描绘的特征的尺寸等有时与实际物体不同。具体的尺寸比率等应参照以下的说明来判断。
作为本实施方式的一例的非水电解质二次电池的特征在于，具备：将具有正极活性物质的正极极板和具有负极活性物质的负极极板夹设分隔件卷绕而得到的电极组，正极活性物质使用通式LiaNixM1-xO2(0.9≤a≤1.2，0.8≤x<1，M为选自由Co、Mn、Al组成的组中的至少1种元素)所示的含锂过渡金属氧化物，配置于正极极板上的集电片的位置为距离正极极板的初绕200mm以上，分隔件的MD方向的拉伸强度(SMD)与TD方向的拉伸强度(STD)之比(SMD/STD)为0.72以上且1.37以下，MD方向的拉伸伸长率(EMD)与TD方向的拉伸伸长率(ETD)之比(EMD/ETD)为0.34以上且1.29以下。
本实施方式的非水电解质二次电池通过具备特有的分隔件物性、正极集电片位置和正极活性物质，即使在从外部对电池施加冲击而电极组发生变形的情况下，也保持基于分隔件的绝缘的状态，可以抑制电池内的短路的产生。
认为这是由于，仅在具备本发明的特征的情况下，对电池施加冲击时也不易产生电极组的破碎、由其所导致的分隔件的破损(特别是，正极集电片附近部位)，可抑制电池的短路、短路所导致的起火等。
作为非水电解质二次电池的一例，可以举出：正极极板16和负极极板17夹设分隔件18卷绕而成的电极组以及非水电解质收纳于外壳罐9的结构。
如图1和图2所示那样，电极组有：具有正极集电片19的正极极板16和具有负极集电片20的负极极板17夹设分隔件18卷绕而得到的结构。而且，外壳罐9中收纳有电极组和作为非水电解质的非水电解液，通过封口体被密封。
需要说明的是，如图2所示那样，从正极极板的初绕A至正极集电片19为止的距离L为本发明中限定的正极片位置的值。
此处，电极组的结构、外壳体不限定于此。电极组的结构例如也可以为分隔件以完全覆盖电极组的最外周的方式卷绕而成的电极组。
[正极]
正极极板由正极集电体和形成于正极集电体上的正极合剂层构成。正极集电体例如可以使用：具有导电性的薄膜体、特别是铝等在正极的电位范围内稳定的金属箔、合金箔、具有铝等金属表层的薄膜。正极合剂层除了正极活性物质之外，优选包含导电材和粘结剂。
本发明的正极活性物质为通式LiaNixM1-xO2(0.9≤a≤1.2，0.8≤x<1，M为选自由Co、Mn、Al组成的组中的至少1种元素)所示的含锂过渡金属氧化物。
其中，Ni-Co-Mn系含锂过渡金属复合氧化物由于功率特性以及再生特性均优异等，因此是适合的，Ni-Co-Al系含锂过渡金属复合氧化物由于高容量且功率特性优异，故更适合。
使用本发明的正极活性物质的电池中，施加冲击时电极组不易破碎、正极集电片不易变形，因此分隔件不易断裂。推测其原因在于，正极活性物质的颗粒硬，因此正极极板变硬。
另外，产生微小的短路时，极板的电阻高，可以减小短路时流过的电流，不易产生电池内的放热、由其所导致的起火。
[负极]
负极极板具备负极集电体、和形成于负极集电体上的负极合剂层。负极集电体例如可以使用：具有导电性的薄膜体、特别是铜等在负极的电位范围内稳定的金属箔、合金箔、具有铜等金属表层的薄膜。负极合剂层除了负极活性物质之外，适合的是包含增稠剂和粘结剂。作为增稠剂，优选使用：羧甲基纤维素(CMC)、羧基烷基纤维素、羟基烷基纤维素或烷氧基纤维素等。作为粘结剂，优选使用：丁苯橡胶(SBR)、聚丙烯酸、聚酰亚胺等。
作为负极活性物质，使用能够插入脱嵌锂离子的碳材料等。碳材料适合的是包含石墨的颗粒。负极活性物质优选具备作为碳材料的负极活性物质、和作为硅或/和硅化合物的负极活性物质。硅化合物优选为SiOx(0.5≤x≤1.5)所示的硅氧化物的颗粒。另外，进一步优选硅化合物的表面被包含碳的材料覆盖。
该碳覆膜优选主要由非晶态碳构成。通过使用非晶态碳，可以在硅化合物表面形成良好且均匀的覆膜，可以进一步促进锂离子向硅化合物的扩散。
上述碳材料与硅化合物的质量比优选为99：1～70：30、更优选为97：3～90：10。
这是由于，在产生粉体的电阻高的微小的短路时，极板的电阻高，可以减小短路时流过的电流，不易产生电池内的放热、由其所导致的起火。从这样的观点出发，作为负极极板，期望粉体的电阻高的SiOx包含于电极内。另一方面，硅化合物的含量超过30质量％时，产生由放电电压的降低所导致的功率特性的降低等，因此硅化合物的含量优选30％以下。
[非水电解质]
非水电解质包含非水系溶剂和溶解于非水系溶剂的电解质盐。非水电解质不限定于液体电解质(非水电解液)，也可以为使用凝胶状聚合物等的固体电解质。
作为非水系溶剂，例如可以使用链状碳酸酯、环状碳酸酯。作为链状碳酸酯，可以举出：碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(MEC)、碳酸二甲酯(DMC)等。作为环状碳酸酯，可以举出：碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚乙酯(EC)、氟碳酸亚乙酯(FEC)、碳酸亚乙烯酯(VC)等。特别是，作为低粘度、低熔点且锂离子传导度高的非水系溶剂，适合的是，使用链状碳酸酯与环状碳酸酯的混合溶剂。
另外，为了提高输出，可以在上述溶剂中添加乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、γ-丁内酯等包含酯的化合物。
另外，为了提高循环性，可以在上述溶剂中添加丙磺酸内酯等包含磺酸基的化合物；1,2-二甲氧基乙烷、1,2-二乙氧基乙烷、四氢呋喃、1,3-二氧杂环己烷、1,4-二氧杂环己烷、2-甲基四氢呋喃等包含醚的化合物。
另外，可以在上述溶剂中添加丁腈、戊腈、正庚腈、琥珀腈、戊二腈、己二腈、庚二腈、1,2,3-丙三甲腈、1,3,5-戊三甲腈等包含腈的化合物；二甲基甲酰胺等包含酰胺的化合物等。
另外，也可以使用它们的氢原子(H)的一部分被氟原子(F)所取代而得到的溶剂。
作为电解质盐，例如可以使用锂盐，作为锂盐，可以使用包含选自由P、B、F、O、S、N和Cl组成的组中的1种以上的元素的锂盐。作为具体例，可以使用：LiClO4、LiBF4、LiPF6、LiAlCl4、LiSbF6、LiSCN、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiB10Cl10、低级脂肪族羧酸锂、LiCl、LiBr、LiI、氯硼烷锂、硼酸盐类、酰亚胺盐类等。其中，从离子传导性和电化学稳定性的观点出发，优选使用LiPF6。
电解质盐可以单独使用1种，也可以组合2种以上使用。另外，这些电解质盐优选以相对于非水电解质1L为0.8～1.5mol的比例包含。
[分隔件]
分隔件例如可以使用具有离子透过性和绝缘性的多孔性片。作为多孔性片的具体例，可以举出：微多孔薄膜、织布、无纺布等。
特别是从基于切断功能的安全性提高的观点出发，作为构成分隔件的基材，例如聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃等是适合的。
作为分隔件的厚度，优选为0.5μm以上且20μm以下、更优选为1μm以上且18μm以下。
Gurley值所示的分隔件的透气度优选为10～500s/100mL。Gurley值更优选为100～300s/100mL。此处，Gurley值是指，利用依据JIS P8117的方法测定的、在0.879g/mm2的压力下、100mL的空气透过膜的秒数的值。Gurley值过大时，离子透过性变小，另一方面，过小时，分隔件的强度有时变小。
另外，从抑制高温条件下的放电时的正极的放热所导致的分隔件的劣化的观点出发，优选在与分隔件的正极对置的表面上形成包含耐热性材料的耐热层。耐热层例如可以举出：工程塑料等耐热性优异的树脂、陶瓷等无机化合物等。
更具体地列举例子时，更优选脂肪族系聚酰胺、芳香族系聚酰胺(芳族聚酰胺)等聚酰胺树脂；聚酰胺酰亚胺、聚酰亚胺等聚酰亚胺树脂等。另外，作为无机颗粒的例子，可以举出：金属氧化物和金属氢氧化物。其中更优选氧化铝、二氧化钛和勃姆石，进一步优选氧化铝和勃姆石。需要说明的是，也可以使用2种以上的无机颗粒。
产生微少的短路的情况下，短路电流流过而产生热，但通过具有耐热层，从而耐热性得到改善，可以减轻基于热的分隔件的熔融，因此是有利的。
实施例
以下，列举实验例对本发明的实施例进行更具体且详细地说明，但本发明不限定于以下的实施例，在不变更其主旨的范围内可以适当变更而实施。
〔第1实验例〕
[正极极板1的制作]
将作为正极活性物质的LiNi0.82Co0.15Al0.03O2所示的锂镍钴铝复合氧化物100质量份、作为导电剂的乙炔黑(AB)1质量份和作为粘结剂的聚偏二氟乙烯(PVdF)0.9质量份混合，进一步加入适量的NMP(N-甲基-2-吡咯烷酮)后，制备正极合剂浆料。
接着，将正极合剂浆料涂布于由厚度为15μm的铝箔形成的正极集电体的两面并干燥。将其切成规定的电极尺寸，使用辊以合剂密度成为3.63g/cc的方式进行压延。之后，在正极集电体上安装正极集电片，制作正极集电体上形成有正极合剂层的正极极板。
以下，将如此制作的正极极板称为正极极板1。
[负极极板1的制作]
将作为负极活性物质的石墨粉末100质量份、作为增稠剂的CMC 1质量份和作为粘结剂的SBR 1质量份混合，进一步加入适量的水后，制备负极合剂浆料。
接着，将负极合剂浆料涂布于由厚度为8μm的铜箔形成的负极集电体的两面并干燥。将其切成规定的电极尺寸，使用辊以合剂密度成为1.66g/cc的方式进行压延。之后，在负极集电体上安装负极集电片，制作负极集电体上形成有负极合剂层的负极极板。
以下，将如此制作的负极极板称为负极极板1。
[正极极板2的制作]
将作为正极活性物质的LiNi0.91Co0.06Al0.03O2所示的锂镍钴铝复合氧化物100质量份、作为导电剂的AB 1质量份和作为粘结剂的PVdF 0.9质量份混合，进一步加入适量的NMP后，制备正极合剂浆料。
接着，将正极合剂浆料涂布于由厚度为13μm的铝箔形成的正极集电体的两面并干燥。将其切成规定的电极尺寸，使用辊以合剂密度成为3.63g/cc的方式进行压延。之后，在正极集电体上安装正极集电片，制作正极集电体上形成有正极合剂层的正极极板。
以下，将如此制作的正极极板称为正极极板2。
[负极极板2的制作]
将作为负极活性物质的石墨粉末93质量份和硅化合物SiO 7质量份、作为增稠剂的CMC 1质量份、以及作为粘结剂的SBR 1质量份混合，进一步加入适量的水后，制备负极合剂浆料。
接着，将负极合剂浆料涂布于由厚度为6μm的铜箔形成的负极集电体的两面并干燥。将其切成规定的电极尺寸，使用辊以合剂密度成为1.59g/cc的方式进行压延。之后，在负极集电体上安装负极集电片，制作负极集电体上形成有负极合剂层的负极极板。
以下，将如此制作的负极极板称为负极极板2。
[正极极板3的制作]
将作为正极活性物质的LiNi0.88Co0.09Al0.03O2所示的锂镍钴铝复合氧化物100质量份、作为导电剂的AB 0.75质量份和作为粘结剂的PVdF 0.7质量份混合，进一步加入适量的NMP后，制备正极合剂浆料。
接着，将正极合剂浆料涂布于由厚度为15μm的铝箔形成的正极集电体的两面并干燥。将其切成规定的电极尺寸，使用辊以合剂密度成为3.66g/cc的方式进行压延。之后，在正极集电体上安装正极集电片，制作正极集电体上形成有正极合剂层的正极极板。
以下，将如此制作的正极极板称为正极极板3。
[负极极板3的制作]
将作为负极活性物质的石墨粉末96质量份和硅化合物SiO 4质量份、作为增稠剂的CMC 1质量份、以及作为粘结剂的SBR 1质量份混合，进一步加入适量的水后，制备负极合剂浆料。
接着，将负极合剂浆料涂布于由厚度为8μm的铜箔形成的负极集电体的两面并干燥。将其切成规定的电极尺寸，使用辊以合剂密度成为1.65g/cc的方式进行压延。之后，在负极集电体上安装负极集电片，制作负极集电体上形成有负极合剂层的负极极板。
以下，将如此制作的负极极板称为负极极板3。
[耐热分隔件1的制作]
使作为树脂的聚酰胺和氧化铝的填料分散在有机溶剂中，涂覆于聚乙烯为主成分的微多孔膜的分隔件的单面并使其干燥，制作形成有耐热性优异的树脂膜的耐热性分隔件。
以下，将如此制作的耐热分隔件称为耐热分隔件1。
[耐热分隔件2的制作]
使作为陶瓷的勃姆石颗粒和粘合剂分散在分散介质中，涂覆于聚乙烯为主成分的微多孔膜的分隔件的单面并使其干燥，制作形成有陶瓷膜的耐热性分隔件。
以下，将如此制作的耐热分隔件称为耐热分隔件2。
[非水电解液的制备]
将EC与DMC与MEC以20：75：5的体积比混合。进一步，使作为电解质的LiPF6以相对于混合溶剂成为1.4摩尔/升的浓度的方式溶解，制备非水电解液。
[电池的制作]
使用直径18mm、高度65mm的金属制的容器作为外壳罐。在外壳罐中插入电极组，将外壳罐与负极集电片、封口体与正极集电片分别连接。之后，向外壳罐内注入规定的量的非水电解液，制作非水电解质二次电池。
(实验例1)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为315mm的正极极板1与负极极板1对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设厚度16.8μm的耐热分隔件1卷绕成漩涡状，制作电极组，制作电池。需要说明的是，分隔件的SMD/STD为0.72、EMD/ETD为0.58。
以下，将如此制作的电池称为电池A1。
(实验例2)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为315mm的正极极板1与负极极板1对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设厚度17.5μm的耐热分隔件1卷绕成漩涡状，制作电极组，制作电池。需要说明的是，分隔件的SMD/STD为1.37、EMD/ETD为0.34。
以下，将如此制作的电池称为电池A2。
(实验例3)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为315mm的正极极板1与负极极板1对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设厚度17.3μm的耐热分隔件1卷绕成漩涡状，制作电极组，制作电池。需要说明的是，分隔件的SMD/STD为1.12、EMD/ETD为0.73。
以下，将如此制作的电池称为电池A3。
(实验例4)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为258mm的正极极板1与负极极板1对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设厚度为16μm的耐热分隔件2卷绕成漩涡状，制作电极组，制作电池。需要说明的是，分隔件的SMD/STD为1.11、EMD/ETD为0.70。另外，分隔件的EMD为70％。
以下，将如此制作的电池称为电池A4。
(实验例5)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为300mm的正极极板3与负极极板3对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设厚度为14μm的耐热分隔件2卷绕成漩涡状，制作电极组，制作电池。需要说明的是，分隔件的SMD/STD为0.85、EMD/ETD为1.29。
以下，将如此制作的电池称为电池A5。
(实验例6)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为263mm的正极极板2与负极极板2对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设厚度16.9μm的耐热分隔件1卷绕成漩涡状，制作电极组，制作电池。需要说明的是，分隔件的SMD/STD为2.26、EMD/ETD为0.15。
以下，将如此制作的电池称为电池Z1。
(实验例7)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为315mm的正极极板1与负极极板1对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设厚度16.9μm的耐热分隔件1卷绕成漩涡状，制作电极组，制作电池。需要说明的是，分隔件的SMD/STD为0.71、EMD/ETD为1.41。
以下，将如此制作的电池称为电池Z2。
(实验例8)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为315mm的正极极板1与负极极板1对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设厚度17.2μm的耐热分隔件1卷绕成漩涡状，制作电极组，制作电池。需要说明的是，分隔件的SMD/STD为1.41、EMD/ETD为0.45。
以下，将如此制作的电池称为电池Z3。
(实验例9)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为315mm的正极极板1与负极极板1对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设厚度17.8μm的耐热分隔件1卷绕成漩涡状，制作电极组，制作电池。需要说明的是，分隔件的SMD/STD为0.74、EMD/ETD为1.52。
以下，将如此制作的电池称为电池Z4。
<冲击试验＞
对于电池A1～电池A5、电池Z1～电池Z4的各电池，在25℃下，以975mA的电流进行恒定电流充电直至电池电压变为4.2V，以4.2V的电压进行恒定电压充电直至电流值变为65mA。之后，对于这些电池依据UN输送试验条件的T6碰撞试验的项目(在电池中央放置直径15.8mm的金属制的圆棒，将9.1kg的砝码从61cm的高度落下)进行试验。将试验后6小时以内没有破裂、起火的电池的试验结果作为“○”，将除此之外的电池的试验结果作为“×”示于表1。
[表1]
由表1表明，分隔件的MD方向的拉伸强度(SMD)与TD方向的拉伸强度(STD)之比(SMD/STD)为0.72以上且1.37以下、且MD方向的拉伸伸长率(EMD)与TD方向的拉伸伸长率(ETD)之比(EMD/ETD)为0.34以上且1.29以下的电池A1～电池A5中，冲击试验时没有产生破裂、起火。
另一方面，电池Z1～电池Z4中，产生了破裂、起火。推测这是由于，分隔件的MD方向的拉伸强度(SMD)与TD方向的拉伸强度(STD)之比(SMD/STD)、和MD方向的拉伸伸长率(EMD)与TD方向的拉伸伸长率(ETD)之比(EMD/ETD)中的至少一者在规定值以外时(为各向异性时)，从外部对电池施加冲击时分隔件产生断裂、短路。
〔第2实验例〕
[模拟试验电池的制作]
使用直径18mm、高度65mm的金属制的容器作为外壳罐。在外壳罐中插入电极组，将外壳罐与负极集电片连接，制作模拟试验电池。需要说明的是，作为分隔件，使用厚度16μm的聚乙烯为主成分的微多孔膜，该分隔件的SMD/STD为1.32、EMD/ETD为0.65。
(实验例10)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为150mm的正极极板3与负极极板3对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设聚乙烯为主成分的微多孔膜分隔件卷绕成漩涡状，制作电极组，制作模拟试验电池。
以下，将如此制作的模拟试验电池称为电池Z5。
(实验例11)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为175mm的正极极板3与负极极板3对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设聚乙烯为主成分的微多孔膜分隔件卷绕成漩涡状，制作电极组，制作模拟试验电池。
以下，将如此制作的模拟试验电池称为电池Z6。
(实验例12)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为200mm的正极极板3与负极极板3对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设聚乙烯为主成分的微多孔膜分隔件卷绕成漩涡状，制作电极组，制作模拟试验电池。
以下，将如此制作的模拟试验电池称为电池A6。
(实验例13)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为250mm的正极极板3与负极极板3对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设聚乙烯为主成分的微多孔膜分隔件卷绕成漩涡状，制作电极组，制作模拟试验电池。
以下，将如此制作的模拟试验电池称为电池A7。
(实验例14)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为300mm的正极极板3与负极极板3对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设聚乙烯为主成分的微多孔膜分隔件卷绕成漩涡状，制作电极组，制作模拟试验电池。
以下，将如此制作的模拟试验电池称为电池A8。
(实验例15)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为450mm的正极极板3与负极极板3对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设聚乙烯为主成分的微多孔膜分隔件卷绕成漩涡状，制作电极组，制作模拟试验电池。
以下，将如此制作的模拟试验电池称为电池A9。
<冲击模拟试验＞
对于电池A6～电池A9、电池Z7～电池Z8的各电池，在电池中央放置直径15.8mm的金属制的圆棒，使9.1kg的砝码从61cm的高度落下。判断试验后模拟试验电池的电阻测定的结果和将模拟试验电池解体后确认分隔件的状态。将产生了分隔件的断裂的结果、短路的电池的试验结果作为“×”，将除此之外的电池的试验结果作为“○”示于表2。
[表2]
由表2表明，对于从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)为200mm以上的电池A6～电池A9，在试验后没有产生短路，分隔件中没有产生断裂。
另一方面，对于电池Z5～电池Z6，试验后产生短路，分隔件中产生了断裂。如此推测，通过在从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)变为200mm以上的位置配置正极集电片，正极集电片的曲率变小，因此，从外部对电池施加冲击时分隔件也不易断裂。
〔第3实验例〕
[正极极板4的制作]
将作为正极活性物质的LiCoO2所示的钴酸锂96.5质量份、作为导电剂的AB 1.5质量份和作为粘结剂的PVdF 2质量份混合，进一步加入适量的NMP后，制备正极合剂浆料。
接着，将正极合剂浆料涂布于由厚度为13μm的铝箔形成的正极集电体的两面并干燥。将其切成规定的电极尺寸，使用辊以合剂密度成为3.74g/cc的方式进行压延。之后，在正极集电体上安装正极集电片，制作正极集电体上形成有正极合剂层的正极极板。
以下，将如此制作的正极极板称为正极极板4。
[电池的制作]
(实验例16)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为150mm的正极极板4与负极极板3对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设聚乙烯为主成分的微多孔膜分隔件卷绕成漩涡状，制作电极组，制作模拟试验电池。
以下，将如此制作的模拟试验电池称为电池Z7。
(实验例17)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为175mm的正极极板4与负极极板3对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设聚乙烯为主成分的微多孔膜分隔件卷绕成漩涡状，制作电极组，制作模拟试验电池。
以下，将如此制作的模拟试验电池称为电池Z8。
(实验例18)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为300mm的正极极板4与负极极板3对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设聚乙烯为主成分的微多孔膜分隔件卷绕成漩涡状，制作电极组，制作模拟试验电池。
以下，将如此制作的模拟试验电池称为电池Z9。
<冲击模拟试验＞
对于电池A8、电池Z7～电池Z9的各电池，在电池中央放置直径15.8mm的金属制的圆棒，使9.1kg的砝码从61cm的高度落下。判断试验后电池的电阻测定的结果和将电池解体后确认分隔件的状态。将发生短路、分隔件中产生断裂的电池的结果作为“×”，将除此之外的电池的结果作为“○”示于表3。
[表3]
由表3表明，对于正极活性物质使用通式LiaNixM1-xO2(0.9≤a≤1.2，0.8≤x<1，M为选自由Co、Mn、Al组成的组中的至少1种元素)所示的含锂过渡金属氧化物的电池A8，试验后未产生短路、分隔件中未产生断裂。
另一方面，对于正极活性物质使用钴酸锂的电池Z7～电池Z9，试验后产生短路，分隔件中产生断裂。
推测其原因在于，与钴酸锂相比电池A8中使用的正极活性物质的颗粒硬，因此正极极板变硬，电极组不易破碎，正极集电片不易变形，分隔件不易断裂。
由以上的第1实验例～第3实验例的结果可知，通过具备特有的分隔件物性、正极集电片位置和正极活性物质，从而从外部对电池施加冲击也可以防止破裂·起火。
〔第4实验例〕
[电池的制作]
(实验例19)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为300mm的正极极板3与负极极板3对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设厚度14μm的耐热分隔件2卷绕成漩涡状，制作电极组，制作电池。需要说明的是，分隔件的SMD/STD为1.05、EMD/ETD为0.91。另外，分隔件的EMD为100％。
以下，将如此制作的电池称为电池A10。
<冲击试验＞
对于电池A4和电池A10的电池，在25℃下，以975mA的电流进行恒定电流充电直至电池电压变为4.2V，以4.2V的电压进行恒定电压充电直至电流值变为65mA。之后，对于这些电池依据UN输送试验条件的T6碰撞试验的项目(在电池中央放置直径15.8mm的金属制的圆棒，使9.1kg的砝码从61cm的高度落下)进行试验。将试验后6小时以内没有破裂、起火的电池的试验后的电池达到温度示于表4。
[表4]
由上述表4表明，分隔件的MD方向的拉伸伸长率(EMD)为100％的电池A10与分隔件的MD方向的拉伸伸长率(EMD)为70％的电池A4相比，在试验后的电池达到温度中成为低7℃的结果。因此认为，电池A10与电池A4相比，分隔件的断裂被抑制，认为分隔件的MD方向的拉伸伸长率(EMD)为100％以上是更理想的。
〔第5实验例〕
(实验例20)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为315mm的正极极板1与负极极板1对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设厚度16μm且聚乙烯为主成分的微多孔膜的分隔件卷绕成漩涡状，制作电极组，制作电池。需要说明的是，分隔件的SMD/STD为1.25、EMD/ETD为0.68。
以下，将如此制作的电池称为电池A11。
(实验例21)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为315mm的正极极板1与负极极板1对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设厚度17.2μm的耐热分隔件1卷绕成漩涡状，制作电极组，制作电池。需要说明的是，分隔件的SMD/STD为0.85、EMD/ETD为0.89。
以下，将如此制作的电池称为电池A12。
<冲击试验＞
对于电池A11和电池A12的电池，在25℃下，以975mA的电流进行恒定电流充电直至电池电压变为4.2V，以4.2V的电压进行恒定电压充电直至电流值变为65mA。之后，对于这些电池，依据UN输送试验条件的T6碰撞试验的项目(在电池中央放置直径15.8mm的金属制的圆棒，使9.1kg的砝码从61cm的高度落下)进行试验。将试验后6小时以内没有破裂、起火的电池的试验后的电池达到温度示于表5。
[表5]
由表5表明，分隔件中具有耐热层的电池A12与分隔件中不具有耐热层的电池A11相比，在试验后的电池达到温度中成为低2℃的结果。因此认为，电池A12通过具有耐热层而耐热性得到改善，产生微少的短路的情况下，短路电流流过而产生的热在具有耐热层时，减轻分隔件的熔融，因此，分隔件具有耐热层是更理想的。
〔第6实验例〕
[正极极板5的制作]
将作为正极活性物质的LiNi0.91Co0.06Al0.03O2所示的锂镍钴铝复合氧化物100质量份、作为导电剂的AB 1.3质量份和作为粘结剂的PVdF 1质量份混合，进一步加入适量的NMP后，制备正极合剂浆料。
接着，将正极合剂浆料涂布于由厚度为14μm的铝箔形成的正极集电体的两面并干燥。将其切成规定的电极尺寸，使用辊以合剂密度成为3.59g/cc的方式进行压延。之后，在正极集电体上安装正极集电片，制作正极集电体上形成有正极合剂层的正极极板。
以下，将如此制作的正极极板称为正极极板5。
[负极极板4的制作]
将作为负极活性物质的石墨粉末93质量份、硅化合物SiO 7质量份、作为增稠剂的CMC 1质量份和作为粘结剂的SBR 1质量份混合，进一步加入适量的水后，制备负极合剂浆料。
接着，将负极合剂浆料涂布于由厚度为8μm的铜箔形成的负极集电体的两面并干燥。将其切成规定的电极尺寸，使用辊以合剂密度成为1.60g/cc的方式进行压延。之后，在负极集电体上安装负极集电片，制作负极集电体上形成有负极合剂层的负极极板。
以下，将如此制作的负极极板称为负极极板4。
(实验例22)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为315mm的正极极板1与负极极板1对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设厚度16.7μm的耐热分隔件1卷绕成漩涡状，制作电极组，制作电池。需要说明的是，分隔件的SMD/STD为1.10、EMD/ETD为0.59。
以下，将如此制作的电池称为电池A13。
(实验例23)
将从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离(L)成为279mm的正极极板5与负极极板4对置地配置，在正极极板与负极极板之间夹设厚度16.7μm的耐热分隔件1卷绕成漩涡状，制作电极组，制作电池。需要说明的是，分隔件的SMD/STD为1.10、EMD/ETD为0.59。
以下，将如此制作的电池称为电池A14。
<冲击试验＞
对于电池A13和电池A14的电池，在25℃下，以975mA的电流进行恒定电流充电直至电池电压变为4.2V，以4.2V的电压进行恒定电压充电直至电流值变为65mA。之后，对于这些电池，依据UN输送试验条件的T6碰撞试验的项目(在电池中央放置直径15.8mm的金属制的圆棒，使9.1kg的砝码从61cm的高度落下)进行试验。将试验后6小时以内没有破裂、起火的电池的试验后的电池达到温度示于表6。
[表6]
由表6表明，负极活性物质中包含硅化合物的电池A14与负极活性物质中不包含硅化合物的电池A13相比，在试验后的电池达到温度中成为低6℃的结果。
认为这是由于，电池A14中，包含粉体的电阻高的硅化合物，从而负极极板的电阻高于电池A13。因此认为，产生微小的短路时，极板的电阻高时，可以减小短路时流过的电流，电池A14与电池A13相比，可以抑制短路电流，因此，负极极板包含硅化合物是理想的。
附图标记说明
9 外壳罐
16 正极极板
17 负极极板
18 分隔件
19 正极集电片
20 负极集电片
L 从正极极板的初绕至正极集电片为止的距离
A 初绕
B 终绕

Claims (4)

1.一种非水电解质二次电池，其具备：将具有正极活性物质的正极极板和具有负极活性物质的负极极板夹设分隔件卷绕而得到的电极组，
所述正极活性物质使用通式LiaNixM1-xO2所示的含锂过渡金属氧化物，其中，0.9≤a≤1.2，0.8≤x<1，M为选自由Co、Mn、Al组成的组中的至少1种元素，
所述正极极板上，集电片配置于距离正极极板的初绕200mm以上的位置，
所述分隔件的MD方向的拉伸强度(SMD)与TD方向的拉伸强度(STD)之比(SMD/STD)为0.72以上且1.37以下，MD方向的拉伸伸长率(EMD)与TD方向的拉伸伸长率(ETD)之比(EMD/ETD)为0.34以上且1.29以下。
2.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池，其中，所述分隔件的MD方向的拉伸伸长率(EMD)为100％以上。
3.根据权利要求1或2所述的非水电解质二次电池，其中，所述分隔件具有耐热层。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的非水电解质二次电池，其中，所述负极活性物质包含SiOx，其中，0.5≤x≤1.5。
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