TW201841397A - 熱電變換裝置 - Google Patents

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森田亘
武藤豪志
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日商琳得科股份有限公司
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Abstract

本發明係一種熱電變換裝置，其中，具備：備有一對的主面之基板，和加以設置於基板之一方的主面上，P型熱電元件層與N型熱電元件層交互鄰接於面內方向配置成串聯之熱電元件層，和為連結複數之層之連結層中，呈被覆與熱電元件層之基板相反側的面地加以配置之連結層，和圖案配置於與連結層之熱電元件層相反側之高熱傳導層；高熱傳導層之熱傳導率係較連結層之熱傳導率為大，連結層之熱傳導率係1.6W/(m‧K)以下之熱電變換裝置。

Description

熱電變換裝置
本發明係有關熱電變換裝置。
作為利用熱電變換之能源變換技術，知道有熱電發電技術及珀耳帖冷卻技術。熱電發電技術係利用自經由席貝克效應之熱能量變換為電能量之技術。此技術係因對於為了實現熱電變換之使熱電變換元件動作無須極大的成本之故，特別是將自在大廈，工廠等之設施所使用之化石燃料資源等產生之未利用的廢熱能源，可作為電性能量而回收之作為省能源技術而大大引起關注。珀耳帖冷卻技術係與熱電發電相反，利用自經由珀耳帖效應之電性能量變換為熱能量之技術。此技術係例如，使用於冰酒器或可攜帶之小型冷藏庫。此技術係對於其他，亦作為使用於電腦之CPU的冷卻手段，或精密之溫度控制必要之構件或裝置(例如，光通信之半導體雷射振盪器)之溫度控制手段而加以使用。
作為利用如此之熱電變換的熱電變換元件，為了消除對於設置場所的限制，要求薄且具有柔軟性的熱電變換元件。例如，對於專利文獻1係加以揭示有：於以P型材料所成之薄膜的P型熱電元件與N型材料所成之薄膜的N型熱電元件所構成之熱電變換模組的兩面，設置具有以2種類以上之熱傳導率不同之材料所構成之柔軟性的薄膜狀基板，熱傳導率大的材料則呈位置於前述基板之外面的一部分地構成之熱電變換元件。
另外，熱電變換元件係經由設置場所之環境條件(例如，高溫多濕)，而有熱電元件層之熱電性能降低，以及金屬電極之阻抗增加之情況。此等現象係招致熱電變換元件成為無法承受長期間使用之問題。因此，對於熱電變換元件而言，係如上述，不僅因熱電變換元件的尺寸或形狀引起之設置場所的限制，而亦要求因設置場所的環境條件引起之設置場所的限制加以縮小者。例如，對於專利文獻2係加以揭示：經由使用聚苯硫醚，聚對苯二甲酸丁二酯，聚丙烯之中之至少1種的合成樹脂所成之框體之時，作成呈可對應熱電變換元件之膨脹或收縮之熱電變換裝置。
另一方面，亦加以提案有稱作面內型之熱電變換元件。面內型之熱電變換元件係具備：使溫度差產生於熱電元件層之面方向而可將熱能源變換為電性能源之構成之熱電變換元件。面內型之熱電變換元件係因可將溫度差所產生之長度，擴大於面方向之故，即使熱電變換層為薄，亦可效率佳地產生熱起電力，另外，由薄化熱電變換層者，可薄化元件全體而作成可撓性。
近年，對於電子機器，係為了實現其動作或控制，目前則加以安裝半導體元件者。並且，經由加以細微化此半導體元件之時，更且伴隨加以小型化，高性能化，半導體元件本身則成為高溫，而成為半導體元件釋放多量的熱之發熱體。因此，對於面內型之熱電變換元件而言，亦加以要求更小型者，效率更佳地吸熱半導體元件的發熱者，顯示高熱起電力者。例如，在專利文獻3中，加以提案有：使用低熱傳導性的基板，於與設置此基板之電極或熱電變換層的面相反的面，配置高熱傳導部，更且於此高熱傳導部與熱源之間，由設置具有高熱傳導部之70%以上的熱傳導率之材料所成之接合構件者，加大熱源與基板之間的距離，提高在自然空冷下之面內型之熱電變換元件的發電力。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本特開2006-186255號公報 　　[專利文獻2]日本特開平10-12934號公報 　　[專利文獻3]日本特開2017-92407號公報
[發明欲解決之課題]
在專利文獻3之熱電變換元件中，將組合低熱傳導層與高熱傳導層之構成，接著於設置於基板上之熱電元件層。在此，在專利文獻3中，為了提高熱電變換性能，而加以推薦進行薄化黏著層等，盡可能縮小黏著層之熱阻抗者。
但，如根據本發明者們之檢討，在專利文獻3之熱電變換元件中，了解到未必可謀求熱電變換元件之性能提升者。也就是，將熱電變換元件，例如，作為席貝克元件而使用之情況，了解到有成為無法充分加大熱電變換元件之熱起電力的情況。
本發明係有鑑於上述問題，其課題為提供：可產生高熱起電力，及大的溫度差之熱電變換裝置者。 [為了解決課題之手段]
本發明者們係欲解決上述課題而重複銳意檢討之結果，發現經由設置被覆熱電元件層之連結層，和加以圖案配置於此連結層上之高熱傳導層，且將上述連結層之熱傳導率設定為特定的值以下之時，可解決上述課題，而完成本發明。 　　即，本發明係提供以下的[1]~[8]之構成。 　　[1] 一種熱電變換裝置，其特徵係具備：P型熱電元件層與N型熱電元件層交互鄰接成為列狀加以配置之熱電元件層、 　　和為連結複數之層之連結層中，被覆前述熱電元件層之一方面而配置之連結層、 　　和於該連結層之與前述熱電元件層相反側之面上，圖案配置之高熱傳導層； 　　前述高熱傳導層之熱傳導率係較前述連結層之熱傳導率為大， 　　前述連結層之熱傳導率係1.6W/(m‧K)以下。 　　[2] [1]記載之熱電變換裝置，其中，前述連結層之熱傳導率係0.05W/(m‧K)以上。 　　[3] [1]或[2]記載之熱電變換裝置，其中，前述連結層係含有包含聚烯烴系樹脂之組成物所成之封閉層。 　　[4] [1]至[3]之任一項記載之熱電變換裝置，其中，前述連結層係包含硬化硬化性之黏著劑組成物所成之黏著層。 　　[5] [1]至[4]之任一項記載之熱電變換裝置，其中，前述連結層係具有封閉層及黏著層之至少一方，前述封閉層或黏著層係不包含熱傳導性填充劑。 　　[6] [1]至[5]之任一項記載之熱電變換裝置，其中，前述熱電元件層之熱傳導率係1~5W/(m‧K)。 　　[7] [6]記載之熱電變換裝置，其中，前述連結層之熱傳導率係0.1W/(m‧K)以上。 　　[8] [1]至[7]之任一項記載之熱電變換裝置，其中，前述熱傳導層之熱傳導率係5~500W/(m‧K)。 [發明效果]
如根據本發明，可提供可產生高熱起電力，及大的溫度差之熱電變換裝置者。
以下，對於本發明之實施形態(以下，有稱為「本實施形態」之情況)而加以說明。 「熱電變換裝置」 　　本實施形態之熱電變換裝置係具備：P型熱電元件層與N型熱電元件層交互鄰接成為列狀加以配置之熱電元件層、和為連結複數之層之連結層、和於該連結層之與熱電元件層相反側之面上，圖案配置之高熱傳導層。
使用圖面而說明有關本發明之實施形態的熱電變換裝置。
圖1係第1實施形態之熱電變換裝置1A之部分剖面圖。熱電變換裝置1A係包含：如圖1所示，第2連結層82係包含具有擁有特定的圖案之電極3的基板2，形成於基板2之一方的主面(電極3側之主面)的P型熱電元件層5及N型熱電元件層4所成之熱電元件層6，和加以層積於與熱電元件層6之基板2相反側的面，黏著層，封閉層等之第1機能層810的單層所成之第1連結層81，和加以設置於與第1連結層81之熱電元件層6相反側的面之第1高熱傳導層91，和加以層積於基板2之另一面的主面之黏著層，封閉層之第2機能層820，和加以設置於與第2機能層820之熱電元件層6相反側的面之第2高熱傳導層92。
第1機能層810與第2機能層820係亦可為相同材質之構成，而不同材質之構成亦可。另外，第1高熱傳導層91與第2高熱傳導層92係亦可為相同材質之構成，而不同材質之構成亦可。
圖2係第2實施形態之熱電變換裝置1B之部分剖面圖，圖3係第3實施形態之熱電變換裝置1C之部分剖面圖。在熱電變換裝置1B中，層積於與熱電元件層6側之基板2相反側的面之第1連結層81’則包含自接近於熱電元件層6側而依序加以層積之內側層811，中央層812，及外側層813。另外，第2連結層82’則包含自接近於熱電元件層6側而依序加以層積之基板2，內側層821，中央層822，及外側層823。在熱電變換裝置1C中，第1連結層81’則包含內側層811，中央層812，及外側層813。在熱電變換裝置1B，1C中，其他的構成係與熱電變換裝置1A同樣。
圖4係第4實施形態之熱電變換裝置1D之部分剖面圖。如圖4所示，熱電變換裝置1D係相當於自熱電變換裝置1B消除第2機能層820之構成。如後述，經由蒸鍍，濺鍍，印刷等之方法，直接形成第2高熱傳導層92於基板2上之情況係例如，因未有將第2機能層820作為黏著層，再使用黏著層而固定高熱傳導層92之必要之故，如熱電變換裝置1D，省略基板2之與熱電元件層6相反側的面之第2機能層820亦可。此情況，基板2則為第2連結層82’。
圖5係顯示熱電變換裝置1A~1D之面方向的構成之平面圖。具體而言係顯示在沿著基板2之主面的方向，電極，熱電元件層，及高熱傳導層之配置。圖5(A)係顯示設置於基板2之主面上的電極3之配置圖案圖，而圖5(B)係顯示更設置於具備電極3之基板2的主面上之P型熱電元件層5及N型熱電元件層4之配置圖案圖，圖5(C)係更加以設置於具備P型熱電元件層5及N型熱電元件層4之基板2的主面上之第1高熱傳導層91之配置圖案圖。然而，在圖5(C)中，為了作為容易理解，而省略第1連結層81之圖示。
如圖5(A)所示，加以設置於四角形狀的基板2之一方的主面上之電極3係包含：成為為了自熱電元件層6取出熱起電力，或施加電壓至熱電元件層6之端子的2個第1電極部3a，和為了電性連接作為呈交互鄰接而配置成列狀的P型熱電元件層5及N型熱電元件層4之多數的第2電極部3b，和為了相互電性連接設置成複數之列狀的熱電元件層之各列之複數的第3電極部3c。各電極部3a~3c係各分為島狀而加以配置。
另外，如圖5(B)所示，以P型熱電元件層5及N型熱電元件層4所構成之熱電元件層的列則複數排列而加以配置。在熱電元件層之各列中，呈重疊於端部以外之鄰接的熱電元件層4，5的接合部地，加以配置第2電極部3b。呈接觸於熱電元件層之各列的一方之端部地，加以配置第3電極部3c。第3電極部3c係電性接合某個熱電元件層的列之一方之端部的P型熱電元件層5或N型熱電元件層4，和接下來的熱電元件層的列之一方之端部的N型熱電元件層4或P型熱電元件層5。熱電元件層之各列的另一方之端部亦同樣地，與接下來之熱電元件層的列之端部，經由第3電極部3c而加以電性連接。在位置於兩端之熱電元件層的列之一方的端部之熱電元件則各連接於第1電極部3a。如此作為，二次元地配置於基板2上之P型熱電元件層5及N型熱電元件層4則經由各電極部3a~3c而電性串連連接，結果上，呈在基板2之主面上蛇行地加以形成通電路徑。然而，熱電元件層的列則線形地加以配置，而熱電元件層本身如具有自立性，未有基板2亦可。如圖5(B)所示，對於二次元地加以配置熱電元件層之情況，使用基板2而構成熱電變換裝置者為佳。
如圖5(C)所示，第1高熱傳導層91係加以形成為呈交叉於各熱電元件層的列地加以配置之複數之條紋狀。第1高熱傳導層91係交替排列地被覆P型熱電元件層5及N型熱電元件層4之接合部。第2高熱傳導層92亦加以形成為交叉於各熱電元件列之複數的條紋狀，而雖對於圖5(C)係未圖示，但自垂直於基板2之主面的方向而視，於對應於未經由第1高熱傳導層91而加以被覆之熱電元件的接合部之位置，加以配置第2高熱傳導層92。結果上，在條紋狀之高熱傳導層91，92之排列方向的縱剖面中，第1高熱傳導層91與第2高熱傳導層92則對於熱電元件層6而言相互不同地加以配置。然而，在垂直於基板2之主面的方向中，第1高熱傳導層91之端部與第2高熱傳導層92之端部則亦可為一致，而重疊亦可，脫離亦可。
然而，在圖5(A)，圖5(B)中，令第2電極部3b的數為42個(=7個×6列)、令第3電極部3c的數為5個、令P型半導體層5及N型半導體層的數各為24個(=4個×6列)，另外，在圖5(C)中，令第1高熱傳導層91的數為4條，但此等數係可作適宜變更。各電極部3a之尺寸或位置亦可作適宜變更。另外，在圖5(A)中，將2個第1電極部3a，呈接觸於基板2之一個邊地加以配置，但並不限定於此等，而配合熱電變換裝置之用途領域或使用環境等，而將2個第1電極部3a，呈接觸於基板2之個別的邊地加以配置亦可。
在各實施形態中，作為基板2而使用塑料薄膜之同時，經由薄化形成其他的層之時，可將各實施形態之熱電變換裝置全體，進行薄化而作為可撓性之薄片狀的構成者。在各實施形態中，所有第2連結層82係均包含基板2，但熱電元件層6則如具有自立性，亦可省略基板2。
在上述之各實施形態中，對於未設置連結層上之高熱傳導層之範圍係亦未設置任何的層，但例如，亦可設置低熱傳導層等之構件。對於此情況，連結層係不僅高熱傳導層，而亦可作為低熱傳導層等之構件的固定材而發揮機能者。從熱電變換裝置之熱電變換性能之提升的觀點，低熱傳導層之熱傳導率係較高熱傳導層之熱傳導率為低者為佳，而0.05~3W/m･K為更佳，0.1~1.5W/m･K者則又更佳。 　　然而，如上述之各實施形態，對於未設置連結層上之高熱傳導層的範圍係亦未設置任何層，而對於連結層所露出之情況，係取代低熱傳導層而成為存在有大氣，而大氣的熱傳導率係例如，非常低之0.02W/(m･K)程度之故，認為可得到與設置低熱傳導層情況同等以上之熱電變換性能。
＜連結層＞ 　　連結層係呈被覆熱電元件層地加以配置。當將連結層之配置作為呈如此時，無須圖案化而形成連結層之故，對於生產性優越。另外，對於於未設置熱電元件層之高熱傳導層的範圍，未設置低熱傳導層等之構件之情況，連結層則如未被覆熱電元件層時，熱電元件層則露出，但由連結層則被覆熱電元件層者，在未存在有高熱傳導層之範圍中，連結層則可保護熱電元件層者。
作為第1連結層81及第2連結層82係使用熱傳導率為1.6W/(m･K)以下之構成。以下，有彙整此等而稱作連結層之情況。經由適度地縮小設定連結層之熱傳導率，使用熱傳導率為1.6W/(m･K)以下之連結層之時，例如，將熱電變換裝置作為席貝克元件而使用之情況，由設置溫度差於P型熱電元件與N型熱電元件者，可最增加自元件產生之電壓差者。 　　得到此結果之詳細的結構係為不明，但如經由本發明者們之檢討，加以推側如以下的機構所貢獻者。高熱傳導層係為了提升熱電元件層與外部的熱交換之效率而加以設置者。隨之，自高熱傳導層至熱電元件層，或者自熱電元件層至高熱傳導層，容易傳達熱之故，連結層之熱傳導率大者則認為呈使熱電變換裝置之性能提升。但在本發明中，連結層則被覆熱電元件層，如此，對於熱電元件層上之未存在有高熱傳導層之範圍，亦存在有連結層。因此，連結層之熱傳導率為大的值時，對於將熱電變換裝置，例如，作為席貝克元件而使用之情況，在連結層中自外部傳達到的熱則傳播於連結層之平面方向，而成為不易朝向於連結層之厚度方向而直接傳達至熱電元件層。其結果，成為無法自熱電變換裝置得到充分的電壓差。另一方面，適度地縮小設定連結層的熱傳導率，例如，作為成與熱電元件層之熱傳導率同等之位準時，加以防止在連結層中自外部傳達到的熱則傳播於連結層之平面方向情況，而成為容易地直接傳達至連結層之厚度方向。其結果，對於將熱電變換裝置作為席貝克元件而使用之情況，由對於元件而言設置溫度差者，可增加自元件產生之電壓差。在本發明中，自如此之連結層之熱傳導率的範圍之意義，如圖1~4所示之熱電變換裝置1A~1D，對於熱電元件層之一方的面與另一方的面之雙方，具備第1連結層81及第2連結層82，第1高熱傳導層91及第2高熱傳導層92之情況，第1連結層81與第2連結層82之任一，熱傳導率則位於上述之範圍。
連結層之熱傳導率係由調整構成連結層之材質，添加於連結層之添加物的種類或添加量等者，而設定為適當的值。欲提高連結層之熱傳導率之情況係使用熱傳導率未顯著降低之樹脂材料之同時，可將熱傳導率大的添加物，例如，氧化鋁，氮化硼，氮化鋁，氮化矽，氧化鎂等之熱傳導率大(具有15W/(m･K)以上之熱傳導率)之熱傳導性填充劑，適量添加於連結層者。另外，作為降低連結層之熱傳導率之手段係可舉出：使用一般熱傳導率小之樹脂材料者。另外，經由未將熱傳導性填充劑，未添加於構成連結層的層之時，可降低連結層之熱傳導率者。對於為了將連結層之熱傳導率作為1.6W/(m･K)以下，係未添加熱傳導性填充劑於構成連結層的層，且使用樹脂材料者為佳。構成連結層的層之中，黏著層或封閉層係具有一定程度以上之厚度者為佳。此情況，對於連結層全體的熱傳導率帶來之黏著層或封閉層之熱傳導率的影響係變大。隨之，黏著層或封閉層係未含有熱傳導性填充劑者為佳。另外，構成連結層之所有的層則未含有熱傳導性填充劑者更佳。
連結層之熱傳導率的上限係理想作為1.3/(m･K)以下、更理想作為1.0W/(m･K)、又更理想作為0.8W/(m･K)以下。 　　連結層之熱傳導率係理想作為0.03W/(m･K)以上。經由連結層之熱傳導率為高之熱電變換裝置的熱電性能之降低係如上述，認為因在連結層中自外部所傳達到的熱則傳播於連結層之平面方向者引起。另一方面，對於連結層之熱傳導率則較特定為低之情況，亦自後述之實施例，加以確認到熱電變換裝置之熱電性能則有降低之傾向者。此係對於連結層之熱傳導率為低之情況，推測亦加以抑制在連結層之厚度方向的熱之傳播之故。從如此之觀點，連結層之熱傳導率之下限係更理想係作為0.075W/(m･K)以上。 　　另外，熱電元件層之熱傳導率係經由所使用之熱電半導體之種類而產生變化，但在熱電元件層之熱傳導率的寬廣範圍中，從可容易得到熱電變換裝置之高熱電變換性能之觀點，連結層之熱傳導率係作為0.1W/(m･K)以上者為佳，而作為0.12W/(m･K)以上者更佳。連結層之熱傳導率則如為如此之範圍，例如，熱電元件層之熱傳導率則即使為位於1~5W/(m･K)之範圍的情況，維持熱電變換裝置之高熱電變換性能之情況則為容易。
連結層之熱傳導率係在熱電元件層之熱傳導率的寬廣範圍中，從可容易得到熱電變換裝置之高熱電變換性能之觀點，理想係作為熱電元件層之熱傳導率的0.05倍以上、更理想係作為0.06倍以上。在本發明中，連結層之熱傳導率係經由周期加熱法而測定所得到的值，而對於連結層則自複數的層所構成之情況的各層之熱傳導率亦為相同。
連結層則由複數層所成之情況係將合成各層之熱傳導率的合成熱傳導率，作為連結層全體之熱傳導率，而熱傳導率之合成值則成為上述之範圍。合成熱傳導率係如合成在各層之厚度方向的熱傳導率而算出即可，具體而言，依照下述的式(1)，對於構成各層之材料的熱傳導率(K1 、K2 ･･･Kn )，乘上對於連結層全體的厚度dsum 而言之各層的厚度(d1 、d2 ･･･dn )之比率者之總和，作為合成熱傳導率Ksin 。 　　Ksin =dsum /(d1 /K1 +d2 /K2 +･･･+dn /Kn ) … (1) 　　然而，如為了解到使用於連結層之各層的材質或商品名，亦加以測定熱傳導率的值時，如使用此等的值而算出合成熱傳導率即可。未了解到使用於連結層之各層的材質或商品名之情況係使用將連結層分解成各層而各自測定之熱傳導率，或分析各層之材質，使用自其材質之既知的熱傳導率算出之熱傳導率而算出合成熱傳導率。
對於連結層則由複數層所成之情況，各層之熱傳導率則均為1.6W/(m･K)以下者亦為理想。經由此，經由過度地存在有熱傳導率高的層之時，可迴避成為熱容易傳播於連結層之平面方向者。構成連結層之各層的熱傳導率係0.03~1.6W/(m･K)者為更佳，而0.075~1.3W/(m･K)者又更佳。
如熱電變換裝置1A之第1連結層81，使用單層之連結層之情況，係其本身具有黏著性，而可將第1高熱傳導層91黏著於熱電元件層6而固定者為佳。另外，此單層之連結層本身則為封閉層，如後述，具有特定範圍內之水蒸氣透過率的層，或含有聚烯烴系樹脂的組成物所成的層之情況，連結層係被覆熱電元件層，而連結層則作為封閉熱電元件層之構件而發揮機能之故而為更佳。當使用單層之連結層時，熱電變換裝置內的層數減少之故，可簡單化熱電變換裝置之構成，而亦可將熱電變換裝置之製造工程作為簡略者。另外，因可縮小連結層之總厚度之故，可提升高熱傳導層與熱電元件層間的熱交換之效率者。
如熱電變換裝置1B、1C之連結層81’，包含複數的層之連結層之情況，有著成為容易使上述之第1高熱傳導層91與熱電元件層6之黏著機能或封閉的機能等，複數的機能，分擔於各層之優點。例如，由作為中間層812之對於後述之補助基材層，賦予氣體阻障性，而於補助基材層之兩面，設置各作為黏著層之內側層811，外側層813者，可將氣體阻障的機能與黏著之機能的並存作為容易。此情況，又內側層811及外側層813之至少一方則如為兼作封閉層者時，經由補助基材層之氣體阻障性，和封閉層之內側層811及/或外側層813之封閉性，而可期待熱電變換裝置之耐久性的提升。
連結層係作為連結層全體，以JIS K7129：2008所規定之40℃×90%RH的水蒸氣透過率為 1000g･m-2 ･day-1 以下，或含有顯示如此之水蒸氣透過率之封閉層者為佳。當水蒸氣透過率超過1000g･m-2 ･day-1 時，從大氣中等之水蒸氣則成為容易透過連結層之情況，使用於熱電元件層之熱電半導體層則經由腐蝕等而產生劣化，作為其結果，經由經時，熱電元件層之電性阻抗值則增大，而熱電性能則成為容易下降。
連結層全體之水蒸氣透過率，或者含於連結層之封閉層的水蒸氣透過率係更理想為700g･m-2 ･day-1 以下、又更理想為600g･m-2 ･day-1 以下、又更理想為 50g･m-2 ･day-1 以下、特別理想為10g･m-2 ･day-1 以下。水蒸氣透過率則位於此範圍時，加以抑制對於熱電元件層之水蒸氣的侵入，而成為容易抑制經由熱電元件層之腐蝕等的劣化。因此，在經時後之熱電元件層之電性阻抗值的增加則變小，而在加以維持初期的熱電性能之狀態，成為可長期間的使用。
連結層之總厚度係從作為呈有效率地進行高熱傳導層與熱電元件層之間的熱傳導之觀點，1~200μm者為佳，而5~175μm者為更佳。
(封閉層･黏著層) 　　連結層係為了被覆熱電元件層，而將連結層之配置作為呈上述時，連結層則含有封閉層之情況，可更有效果地抑制大氣中之水蒸氣的透過，而可將熱電變換裝置之性能，維持為長期間者。更且，將含有封閉層之連結層配置於熱電元件層之兩面者為佳。經由此，可更有效果地抑制大氣中之水蒸氣的透過。
封閉層係由含有聚烯烴系樹脂的組成物所成者為佳。聚烯烴系樹脂係對於柔軟性或耐久性優越，而加上於容易將連結層之熱傳導率設定為上述之範圍之情況，容易降低連結層全體的水蒸氣透過性之故，而可提高熱電變換裝置之耐久性者。
連結層係含有具有黏著性的層(黏著層)者為佳。在本說明書中，「黏著性」係亦包含黏著性，及在貼上的初期，經由壓敏而可黏著之壓敏性的黏著性之任一。作為壓敏性的黏著性以外之接著性係可舉出濕敏黏著性，經由熱熔融之黏著性等。黏著層係含有包含具有黏著性的添加劑之組成物(以下，有稱為「黏著性組成物」之情況)者為佳，而作為理想含於黏著性組成物之樹脂成分係可舉出：聚烯烴系樹脂，環氧系樹脂，丙烯酸系樹脂等。連結層則由包含黏著層者，連結高熱傳導層與熱電元件層之情況則成為容易。 　　另外，對於連結層之熱電元件層或後述之補助基材層的貼合亦成為容易。如上述之連結層則為單層之情況，封閉層則兼具黏著層之情況，也就是封閉層具有黏著性之情況則可自盡量少的層而構成連結層，從可縮小連結層之總厚的觀點而為理想。
黏著性組成物係亦可為硬化性之黏著性組成物。本發明之連結層係因包覆熱電元件層之構成之故，於未設置有連結層之高熱傳導層之範圍，未設置低熱傳導層等之構件之情況，有露出有含於連結層之黏著層者，其結果，熱電變換裝置之處理性有變差之情況。黏著層則如為可硬化之構成，例如，經由黏著層之黏著性而固定高熱傳導層於連結層上之後，可經由使黏著層硬化而使黏著性消失或降低之故，可改善熱電變換裝置之處理性。對於賦予硬化性於黏著劑組成物，係如作為熱硬化性的成分而添加後述之環氧系樹脂於黏著劑組成物，以及將具有(甲基)丙烯醯基等之能量線聚合性的官能基之化合物，作為能量線硬化性的成分而添加即可。
作為聚烯烴系樹脂係無特別加以限定，但可舉出聚乙烯，聚丙烯，α-烯烴系聚合物，2種類以上之烯烴系單體之共聚物，烯烴系單體與其他之單體的共聚物(丙烯酸，乙酸乙烯酯等)，橡膠系樹脂，及此等之氧變性物或矽烷變性物等之變性物。在為了形成封閉層之組成物中，從容易降低連結層全體的水蒸氣透過性的觀點，聚烯烴系樹脂之調配量係理想為20~100質量%、更理想為30~99質量%、又更理想為60~98.5質量%。
作為橡膠系樹脂係可舉出：具有羧酸系官能基之雙烯系橡膠(以下，有稱為「羧酸變性雙烯系橡膠」之情況)，或具有羧酸系官能基之雙烯系橡膠及未具有羧酸系官能基之橡膠系聚合物(以下，有稱為「橡膠系聚合物」之情況)。
「雙烯系橡膠」 係指：稱為「對於聚合物主鏈具有雙重結合之橡膠狀高分子」，而「羧酸變性雙烯系橡膠」係指：以對於主鏈末端及/或側鏈具有羧酸系官能基之聚合物所構成之雙烯系橡膠。在此，「羧酸系官能基」係指：稱為「羧基或羧酸酐基」。 　　羧酸變性雙烯系橡膠係如為具有羧酸系官能基的雙烯系橡膠，並無特別加以限定。 　　作為羧酸變性雙烯系橡膠係可舉出：羧酸系官能基含有聚丁二烯系橡膠，羧酸系官能基含有聚異戊二烯系橡膠，含有羧酸系官能基之丁二烯與異戊二烯之共聚物橡膠，含有羧酸系官能基之丁二烯與n-丁烯之共聚物橡膠等。此等之中，作為羧酸變性雙烯系橡膠係從可效率佳形成在經由交聯劑之交聯後，充分具有高凝集力之連結層的觀點，羧酸系官能基含有聚異戊二烯系橡膠為佳。 　　羧酸變性雙烯系橡膠係可由1種單獨，或者組合2種以上而使用者。 　　羧酸變性雙烯系橡膠，例如，可經由使用具有羧基之單體而進行共聚反應之方法，或記載於日本特開2009-29976號公報，使順丁烯二酐附加於聚丁二烯等聚合物之方法而得到者。
羧酸變性雙烯系橡膠之調配量係為了形成封閉層之組成物或黏著性組成物中，理想係0.5~95.5質量%、更理想係1.0~50質量%、又更理想係2.0~20質量%。羧酸變性雙烯系橡膠之調配量係為了形成封閉層之組成物或黏著性組成物中，由於為0.5質量%以上者，可效率佳形成具有充分的凝集力的層。另外，由未將羧酸變性雙烯系橡膠的調配量作為過高者，可效率佳形成具有充分的黏著力的層者。
交聯劑係與雙烯系橡膠之羧酸系官能基反應，而可形成交聯構造之化合物。作為交聯劑係可舉出：異氰酸酯係交聯劑，環氧系交聯劑，氮丙環系交聯劑，金屬螯合系交聯劑等。
橡膠系聚合物係稱為「在25℃中顯示橡膠彈性的樹脂」。橡膠系聚合物係具有聚甲烯形式之飽和主鏈的橡膠，或對於主鏈具有不飽和碳結合之橡膠為佳。 　　作為如此之橡膠系聚合物係具體而言，可舉出：異丁烯之單獨聚合物(聚異丁烯、IM)、異丁烯與n-丁烯之共聚物，天然橡膠(NR)、丁二烯之單獨聚合物(丁二烯橡膠、BR)、氯丁二烯之單獨聚合物(氯丁二烯橡膠、CR)、異戊二烯之單獨聚合物(異戊二烯橡膠、IR)、異丁烯與丁二烯之共聚物，異丁烯與異戊二烯之共聚物(丁基橡膠、IIR)、鹵化丁基橡膠，苯乙烯與1,3-丁二烯之共聚物(苯乙烯丁二烯橡膠，SBR)、丙烯腈與1,3-丁二烯之共聚物(腈橡膠)，苯乙烯與1,3-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBS)、苯乙烯-異戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SIS)、乙烯-丙烯-非共軛二烯三元共聚物等。此等之中，此本身則對於水分遮斷性優越之同時，容易與雙烯系橡膠(A)混合，從容易形成均一之連結層之觀點，異丁烯之單獨聚合物，異丁烯與n-丁烯之共聚物，異丁烯與丁二烯之共聚物，異丁烯與異戊二烯之共聚物等之異丁烯系共聚物者為佳，而異丁烯與異戊二烯之共聚物則更佳。 　　調配橡膠系聚合物的情況，其調配量係黏著性組成物中，理想係0.1質量%~99.5質量%、更理想係10~99.5質量%、又更理想係50~99.0質量%、特別理想係80~98.0質量%。
作為環氧樹脂係並無特別加以限制，但於分子內至少具有2個以上環氧基之多官能環氧化合物者為佳。 　　作為具有2個以上環氧基之環氧化合物係可舉出：丙二酚A二環氧甘油醚，丙二酚F二環氧甘油醚，丙二酚S二環氧甘油醚，溴化丙二酚A二環氧甘油醚，溴化丙二酚F二環氧甘油醚，溴化丙二酚S二環氧甘油醚，酚醛型環氧樹脂(例如，苯酚･酚醛型環氧樹脂，甲酚･酚醛型環氧樹脂，溴化苯酚･酚醛型環氧樹脂)，氫化丙二酚A二環氧甘油醚，氫化丙二酚F二環氧甘油醚，氫化丙二酚S二環氧甘油醚，季戊四醇聚環氧丙基醚，1,6-己二醇二縮水甘油醚，六氫鄰苯二甲酸二縮水甘油酯，新戊二醇二甘油醚，三羥甲基丙烷聚縮水甘油醚，2,2-雙(3-縮水甘油-4-縮水甘油基氧苯基)丙烷，二羥甲基三環癸烷二縮水甘油醚等。 　　此等多官能環氧化合物係可單獨1種，或者組合2種以上而使用者。 　　多官能環氧化合物之分子量的下限係理想為700以上、而更理想為1,200以上。多官能環氧化合物之分子量的上限係理想為5,000以下、而更理想為4,500以下。 　　多官能環氧化合物之環氧當量係理想為100g/eq以上500g/eq以下、更理想為150g/eq以上300g/eq以下。
黏著性組成物中之環氧系樹脂的含有量係理想為10~50質量%、而更理想為10~40質量%。
作為丙烯酸系樹脂係無特別限制，但(甲基)丙烯酸酯系共聚物為佳。 　　作為此(甲基)丙烯酸酯系共聚物係理想可舉出：酯部分之烷基之碳數為1~18之丙烯酸烷酯，和因應必要所使用之交聯性官能基含有乙烯單體或其他單體之共聚物者。作為酯部分之烷基之碳素數為1~18之(甲基)丙烯酸烷酯係可舉出：丙烯酸甲酯，甲基丙烯酸甲酯，丙烯酸乙酯，甲基丙烯酸乙酯，丙烯酸丙酯，甲基丙烯酸丙酯，丙烯酸異丙酯，甲基丙烯酸異丙酯，n-丙烯酸丁酯，n-甲基丙烯酸丁酯，丙烯酸異丁酯，甲基丙烯酸異丁酯，n-丙烯酸己酯，n-甲基丙烯酸己酯，2-丙烯酸乙基己酯，2-甲基丙烯酸羥乙酯，丙烯酸月桂酯，甲基丙烯酸月桂酯，丙烯酸十八酯，甲基丙烯酸十八烷基酯等。此等係可以單獨使用1種，而亦可組合2種以上而使用。
因應必要所使用之交聯性官能基含有乙烯性單體係例如，具有羥基，羧基，胺基，置換胺基，環氧基等之官能基於分子內之乙烯性單體，而理想為加以使用羥基含有乙烯性不飽和化合物，羧基基含有乙烯性不飽和化合物。作為如此之交聯性官能基含有乙烯性單體的具體例係可舉出：2-丙烯酸羥乙酯，2-甲基丙烯酸羥乙酯，2-丙烯酸羥丙酯，2-甲基丙烯酸羥基丙基酯，2-羥基丁基丙烯酸酯，2-甲基丙烯酸羥丙酯，4-羥基丁基丙烯酸酯，4-甲基丙烯酸羥丙酯等之羥基含有(甲基)丙烯酸酯，丙烯酸，甲基丙烯酸，巴豆酸，馬來酸，衣康酸，焦檸檬酸等之羧基含有乙烯性不飽和化合物等。上述之交聯性官能基含有乙烯性單體係可單獨使用1種，而亦可組合2種以上而使用。 　　作為因應必要所使用之其他的單體係可舉出：具有丙烯酸環己基酯，異莰基丙烯酸酯等之脂環式構造之(甲基)丙烯酸酯；乙酸乙烯酯，丙酸乙烯酯等之乙烯基酯類；乙烯，丙烯，異丁烯等之烯烴類；氯乙烯，偏二氯乙烯等之鹵化烯烴類；苯乙烯，α-甲基苯乙烯等之苯乙烯系單體；丁二烯，異戊二烯，氯丁二烯等之雙烯單體；丙烯腈，甲基丙烯腈等之腈系單體；N,N-二甲基丙烯醯胺，N,N-二甲基甲基丙烯醯胺等之N,N-二烷基置換丙烯醯胺類等。此等係可以單獨使用1種，而亦可組合2種以上而使用。 　　以上之(甲基)丙烯酸酯，及因應必要所使用之交聯性官能基含有乙烯性單體或其他的單體，以各特定的比例來使用，使用以往公知的方法而進行共聚，製造重量平均分子量則理想為30萬~150萬程度，更理想為35萬~130萬程度之(甲基)丙烯酸酯系聚合物。 　　然而，上述重量平均分子量係經由凝膠滲透層析法(GPC)法而測定之標準聚苯乙烯換算的值。 　　作為因應必要所使用之交聯劑係可從在以往丙烯酸系樹脂中作為交聯劑而慣用的構成之中，適宜選擇任意之構成而使用。作為如此之交聯劑係例如，可舉出：聚異氰酸酯化合物，環氧化合物，三聚氰胺樹脂，尿素樹脂，二醛類，羥甲基聚合物，氮丙環係化合物，金屬螯合化合物，金屬醇氧化合物，金屬鹽等，但上述之(甲基)丙烯酸酯系共聚物則作為交聯性官能基而具有羥基之情況，聚異氰酸酯化合物為佳，而另一方面，具有羧基之情況係金屬螯合化合物或環氧化合物為佳。
黏著性組成物中之丙烯酸系樹脂的含有量係理想為30~95質量%、而更理想為40~90質量%。
對於為了形成封閉層之組成物或黏著性組成物，係在不損及本發明之效果的範圍，含有其他的成分亦可。作為可含於為了形成封閉層之組成物或黏著性組成物之其他的成分係例如，可舉出：高熱傳導性材料，難燃劑，黏著賦予劑，紫外線吸收劑，氧化防止劑，防腐劑，防霉劑，可塑劑，消泡劑，咪唑系化合物等之熱硬化促進劑，光聚合開始劑，及潤濕性調整劑等。然而，如上述，封閉層或黏著層係未含有高熱傳導填充劑者為佳。
封閉層及黏著層之熱傳導率係理想作為0.03~1.6W/(m･K)，而更理想作為0.05~1.3W/(m･K)。
各個之封閉層或黏著層之厚度係理想為0.5~100μm、更理想為3~50μm、又更理想為5~30μm。封閉層或黏著層之厚度則如為此範圍，可將連結層之總厚度容易調整為小的範圍。 　　另外，如為此範圍，成為容易抑制水蒸氣透過而到達至熱電元件層者，而成為容易提高熱電變換裝置之耐久性。更且，黏著層之黏著性亦容易維持於最佳的範圍。 　　更且，熱電元件層，和封閉層則直接接觸者為佳。經由熱電元件層，和封閉層則直接接觸之時，未有大氣中的水蒸氣容易侵入至熱電元件層與連結層之間的層之故，加以抑制侵入至熱電元件層之水蒸氣，而可提高經由連結層之封閉性者。然而，對於連結層則具有基板之情況，基板係通常具有特定以上的厚度，不易透過水蒸氣之故，封閉層則直接接觸於基板上者亦為理想。
(補助基材層) 　　連結層係更含有補助基材層亦可。補助基材層係連結層包含封閉層或黏著層之情況，成為為了支持此等黏著層或封閉層之基材。例如，可將熱電變換裝置1B、1C之第1連結層81的中間層812(參照圖2，圖3)，或熱電變換裝置1B、1D之第2連結層82的中間層822，作為補助基材層者。連結層則由含有補助基材層者，可將連結層全體的熱傳導率之調整作為容易，以及提高熱電變換裝置全體之強度者。另外，高熱傳導層則為導電性之構成情況，由補助基材層存在於高熱傳導層與熱電元件層之間者，可防止高熱傳導層與熱電元件層之短路。
連結層則含有補助基材層之情況，補助基材層係如含有於熱電變換裝置之任一的連結層即可，例如，如含於在圖2之熱電變換裝置1B之第1連結層81、第2連結層82的任一方即可。熱電變換裝置1B之第1連結層81、第2連結層82的雙方則含有補助基材層者則更佳。此情況，於補助基材層，由賦予後述之氣體阻障性者，成為更容易抑制對於熱電元件層之水蒸氣的侵入。
補助基材層之熱傳導率係理想作為0.03~1.6W/(m･K)，而更理想作為0.075~1.3W/(m･K)。
作為補助基材層係如為具備彎曲性，可賦予適度之熱傳導性之構成即可，但從賦予抑制大氣中的水蒸氣透過之性能(以下，有稱為「氣體阻障性」之情況)的觀點，含有無機層或高分子化合物於基材上的層(以下，有稱為「氣體阻障層」之情況)所成者為佳。
作為構成補助基材層之基材係最佳加以使用具有彎曲性的構成。例如，可舉出：聚醯亞胺，聚醯胺，聚醯胺醯亞胺，聚苯醚，聚醚酮，聚二醚酮，聚烯烴，聚酯，聚碳酸酯，聚碸，聚醚碸，聚苯硫醚，聚芳香酯，丙烯酸系樹脂，環烯烴系聚合物，芳香族系聚合體等。在此等之中，作為聚酯係可舉出：聚乙烯對苯二甲酸酯(PET)、聚對苯二甲酸丁二酯，聚對苯二甲酸乙二酯(PEN)、聚芳香酯等。另外，作為環烯烴系聚合物係可舉出：降伯烯系聚合體，單環之環狀烯烴系聚合體，環狀共軛雙烯系聚合體，乙烯脂環式碳化氫聚合體，及此等之氫化物。在如此之基材之中，從成本，耐熱性的觀點，加以雙軸延伸之聚乙烯對苯二甲酸酯(PET)、聚對苯二甲酸乙二酯(PEN)則特別理想。
作為構成補助基材層之無機層，可舉出：無機化合物或金屬的蒸鍍膜等之無機蒸鍍膜。 　　作為無機化合物的蒸鍍膜之原料係可舉出：氧化矽素，氧化鋁，氧化鎂，氧化鋅，氧化銦，氧化錫等之無機氧化物；氮化矽，氮化鋁，氮化鈦等之無機氮化物；無機碳化物；無機硫化物；氧化氮化矽等之無機氧化氮化物；無機氧化碳化物；無機氮化碳化物；無機氧化氮化碳化物等。 　　作為金屬的蒸鍍膜之原料係可舉出：鋁，鎂，鋅，及錫等。此等係可以單獨1種，或者組合2種以上而使用者。 　　在此等之中，從氣體阻障性的觀點，將無機氧化物，無機氮化物或金屬作為原料之無機蒸鍍膜者為佳。
作為構成補助基材層之高分子化合物係可舉出：聚矽氧烷，聚矽氮烷系化合物等之矽含有高分子化合物，聚醯亞胺，聚醯胺，聚醯胺醯亞胺，聚苯醚，聚醚酮，聚二醚酮，聚烯烴，聚酯等。此等之高分子化合物係可以單獨1種，或組合2種以上而使用者。 　　在此等之中，作為具有氣體阻障性的高分子化合物係矽含有高分子化合物者為佳。作為矽含有高分子化合物係可舉出：聚矽氮烷系化合物，聚碳矽烷系化合物，聚矽烷系化合物，及聚矽氧烷系化合物等。此等之中，從可形成具有優越之氣體阻障性的阻障層之觀點，聚矽氮烷系化合物為佳。
另外，無機化合物之蒸鍍膜，或對於含有聚矽氮烷系化合物的層，施以改質處理所形成，作為主構成原子而具有氧，氮，矽的層所成之氧氮化矽層則從具有層間密著性，氣體阻障性，及彎曲性的觀點，理想地加以使用。
使用於補助基材層之氣體阻障層係例如，可經由對於聚矽氮烷化合物含有層，施以電漿離子注入處理，電漿處理，紫外線照射處理，熱處理等之時而形成。作為經由電漿離子注入處理而加以注入之離子係可舉出：氫，氮，氧，氬，氦，氖，氙，及氪等。 　　作為電漿離子注入處理之具體的處理方法係可舉出：將存在於使用外部電場而產生之電漿中的離子，對於聚矽氮烷系化合物含有層而言注入之方法，或未使用外部電場，而將存在於僅在施加於氣體阻障層形成用材料所成的層之經由負的高電壓脈衝之電場所產生之電漿中的離子，注入於聚矽氮烷系化合物含有層之方法。 　　電漿處理係將聚矽氮烷系化合物含有層暴露於電漿中，將含有含矽聚合物的層進行改質之方法。例如，依照日本特開2012-106421號公報所記載之方法，可進行電漿處理者。紫外線照射處理係照射紫外線於聚矽氮烷系化合物含有層，將含有含矽聚合物的層進行改質之方法。例如，依照日本特開2013-226757號公報所記載之方法，可進行紫外線改質處理者。 　　在此等之中，從未損傷聚矽氮烷系化合物含有層的表面，而至其內部為止效率佳地進行改質，可形成對於氣體阻障性更優越之氣體阻障層之情況，離子注入處理為佳。
在補助基材層中，無機層或含有高分子化合物的層之厚度係理想為0.03~1μm、更理想為0.05~0.8μm、又更理想為0.10~0.6μm。無機層或含有高分子化合物的層之厚度則當位於此範圍時，賦予適度之熱傳導性的同時，可有效地抑制水蒸氣透過率的上升。
在補助基材層之JIS K7129：2008所規定之40℃×90%RH中的水蒸氣透過率係理想為10g･m-2 ･day-1 以下，更理想為5g･m-2 ･day-1 以下、又更理想為1g･m-2 ･day-1 以下。水蒸氣透過率則位於此範圍時，加以抑制對於連結層及熱電元件層之水蒸氣的透過，而加以抑制經由熱電元件層之腐蝕等的劣化。因此，在經時後之熱電元件層之電性阻抗值的增加則變小，而在加以維持初期的熱電性能之狀態，成為可長期間的使用。
具有無機層或含有高分子化合物的層之補助基材層的厚度係10~100μm者為佳，更理想為15~50μm、又更理想為20~40μm。補助基材層之厚度則位於此範圍時，可得到優越之氣體阻障性之同時，可使彎曲性，和被膜強度並存者。
(基板) 　　作為使用於連結層之基板，係使用未對於熱電元件層之電熱傳導率的下降，熱傳導率之增加未帶來影響之塑膠薄膜者為佳。其中，在將對於彎曲性優越，後述之熱電半導體組成物所成之薄膜，進行退火之情況，基板則未熱變形，而可維持熱電元件層之性能者，從耐熱性及尺寸安定性高的點，聚醯亞胺薄膜，聚醯胺薄膜，聚醚醯亞胺薄膜，聚芳醯胺薄膜，聚醯胺醯亞胺薄膜為佳，更且，從泛用性高的點，聚醯亞胺薄膜則特別佳。
薄膜基板之厚度係從彎曲性，耐熱性及尺寸安定性的觀點，1~1000μm為佳、10~500μm為更佳、20~100μm為更佳。 　　另外，上述之薄膜係分解溫度為300℃以上者為佳。
基板之熱傳導率係理想作為0.03~1.6W/ (m･K)，而更理想作為0.075~1.3W/(m･K)。
＜電極＞ 　　電極係為了進行構成熱電元件層之P型熱電元件層與N型熱電元件層之電性的連接而加以設置。對於電極係可使用各種之電極材料者。從連接之安定性，熱電性能之觀點，使用導電性高之金屬材料者為佳。作為理想的電極材料係可舉出：層積金，銀，鎳，銅，此等之金屬的合金，層積此等金屬或合金之構成等。 　　電極的厚度係理想為10nm~200μm、更理想為30nm~150μm、又更理想為50nm~120μm。電極層之厚度則如為上述範圍內，電性傳導率為高而成為低阻抗，降低抑制熱電元件層之總和之電性阻抗值。另外，作為電極而得到充分的強度。
＜熱電元件層＞ 　　熱電元件層係熱電半導體微粒子，耐熱性樹脂，以及，含有離子液體及無機離子性化合物的一方或雙方之熱電半導體組成物所成的層者為佳。
熱電元件層之熱傳導率係無特別加以限定，但通常為0.1~5W/(m･K)程度。經由所使用之熱電半導體的種類係理想為1~5W/(m･K)、更理想為1~4W/(m･K)。作為熱電半導體，例如，對於選擇矽化物系熱電半導體材料或方鈷礦材料之情況，熱電元件層之熱傳導率則有著如此呈成為高之構成之傾向。熱電元件層之熱傳導率則如為5W/(m･K)以下，容易維持熱電元件層之層內部的溫度差，而容易維持熱電變換裝置之高熱電變換性能。熱電元件層之熱傳導率係可經由3ω法而測定所得到的值。
(熱電半導體微粒子) 　　使用於熱電元件層之熱電半導體微粒子係將熱電半導體材料，經由微粉碎裝置等，粉碎至特定的尺寸為止者為佳。
作為構成之P型熱電元件層及N型熱電元件層的材料，係如為經由賦予溫度差之時，而可使熱起電力產生的材料，未特別加以限制，例如，可使用P型碲化鉍，N型碲化鉍等之鉍化碲系熱電半導體材料；GeTe、PbTe等之碲化物系熱電半導體材料；碲化銻系熱電半導體材料；ZnSb、Zn3 Sb2 、Zn4 Sb3 等之銻化鋅系熱電半導體材料；SiGe等之矽鍺系熱電半導體材料；Bi2 Se3 等之硒化鉍系熱電半導體材料；β-FeSi2 、CrSi2 、MnSi1.73 、Mg2 Si等之矽化物系熱電半導體材料；氧化物系熱電半導體材料；FeVAl、FeVAlSi、FeVTiAl等之何士勒材料，TiS2 等之硫化物系熱電半導體材料，方鈷礦材料等。此等之中，從未含有來自地政學之問題而供給不安定之稀有金屬的觀點，矽化物系熱電半導體材料為佳，而從可將在高溫環境而使熱電變換裝置發揮機能之情況作為容易的觀點，係方鈷礦材料為佳。
另外，從在低溫環境的熱電變換性能為高之觀點，熱電半導體材料係P型碲化鉍或N型碲化鉍等之鉍化碲系熱電半導體材料者為佳。 　　P型碲化鉍係載體為電洞，席貝克係數為正值，例如，理想使用以BiX Te3 Sb2-X 所表示之構成。此情況，X係理想為0＜X≦0.8，而更理想為0.4≦X≦0.6。當X則較0大而0.8以下時，席貝克係數與電性傳導率則變大，因維持作為p型熱電變換材料的特性之故而為理想。 　　另外，N型碲化鉍係載體為電子，席貝克係數為負值，例如，理想使用以Bi2 Te3-Y SeY 所表示之構成。此情況，Y係理想為0≦Y≦3(Y=0之時：Bi2 Te3 )，而更理想為0.1＜Y≦2.7。當Y則為0以上而3以下時，席貝克係數與電性傳導率則變大，因維持作為N型熱電變換材料的特性之故而為理想。
熱電半導體微粒子之熱電半導體組成物中之調配量係理想為30~99質量%。更理想為50~96質量%，而又更理想為70~95質量%。熱電半導體微粒子之調配量則為上述範圍內時，席貝克係數(帕耳帖係數之絕對值)則變大，而另外抑制電性傳導率之下降，僅熱傳導率下降之故，而顯示高熱電性能之同時，得到具有充分之皮膜強度，彎曲性的膜而為理想。
熱電半導體微粒子之平均粒徑係理想為10nm~200μm、更理想為10nm~30μm、又更理想為50nm~10μm、特別理想為1~6μm。如為上述範圍內，均一分散則變為容易，可提高電性傳導率者。 　　粉碎熱電半導體材料而得到熱電半導體微粒子之方法係未特別加以限定，如經由噴射流粉碎機，球磨粉機，珠粒磨機，膠體研磨機，錐形磨機，盤膜機，輪輾機，製粉研磨機，錘磨機，製粒機，輪磨機，滾磨機等之公知的微粉碎裝置等，而粉碎至特定尺寸為止即可。 　　然而，熱電半導體微粒子之平均粒徑係經由以雷射繞射式粒度分析裝置(CILAS公司製、1064型)進行測定而得到，作微粒徑分布之中央值。
另外，熱電半導體微粒子係加以退火處理(以下，有稱為「退火處理A」之情況) 者為佳。經由進行退火處理A之時，熱電半導體微粒子係結晶性則提升，更且，加以除去熱電半導體微粒子之表面氧化膜之故，熱電變換材料之席貝克係數(帕耳帖係數之絕對值)則增大，而更可使熱電性能指數提升者。退火處理A係未特別加以限定，但在調製熱電半導體組成物之前，呈未對於熱電半導體微粒子帶來不良影響地加以控制氣體流量，氮，氬等之非活性氣體環境下，相同，氫等之還原氣體環境下，另外在真空條件下進行者為佳，而在非活性氣體及還原氣體的混合氣體環境下進行者為更佳。具體的溫度條件係依存於所使用之熱電半導體微粒子，但通常，在微粒子之熔點以下的溫度，且以100~1500℃進行數分~數十小時者為佳。
(耐熱性樹脂) 　　含於熱電元件層之耐熱性樹脂係作為熱電半導體微粒子間的接著劑而作用，為了提高熱電變換材料之彎曲性的構成。作為耐熱性樹脂係雖未特別加以限制，但在將熱電半導體組成物所成之薄膜，經由退火處理等而使熱電半導體微粒子結晶成長時，使用未損及作為樹脂之機械性強度及熱傳導率等之諸物性而加以維持之耐熱性樹脂。 　　作為耐熱性樹脂係例如，可舉出：聚醯胺樹脂，聚醯胺醯亞胺樹脂，聚醯亞胺樹脂，聚醚醯亞胺樹脂，聚苯并惡唑樹脂，聚苯并咪唑樹脂，環氧樹脂，及具有此等樹脂之化學構造之共聚物等。耐熱性樹脂係亦可為單獨，或2種以上組合而使用。此等之中，從耐熱性更高，且對於薄膜中之熱電半導體微粒子之結晶成長未帶來不良影響的點，聚醯胺樹脂，聚醯胺醯亞胺樹脂，聚醯亞胺樹脂，環氧樹脂為佳，而從對於彎曲優越的點，聚醯胺樹脂，聚醯胺醯亞胺樹脂，聚醯亞胺樹脂為更佳。作為前述之支持體，使用聚醯亞胺薄膜之情況，從與聚醯亞胺薄膜之密著性等的點，作為耐熱性樹脂係聚醯亞胺樹脂為更佳。然而，在本申請說明書中，聚醯亞胺樹脂係總稱聚醯亞胺及其前驅物。
耐熱性樹脂係分解溫度為300℃以上者為佳。分解溫度如為上述範圍時，如後述，即使在退火處理由熱電半導體組成物所成之薄膜的情況，作為接著劑而亦未喪失機能，而可維持熱電變換材料之彎曲性者。
另外，耐熱性樹脂係經由熱重量測定(TG)，在300℃之質量減少率為10%以下者為佳，而5%以下為更佳，1%以下為又更佳。質量減少率如為上述範圍時，如後述，即使在退火處理由熱電半導體組成物所成之薄膜的情況，作為接著劑而亦未喪失機能，而可維持熱電變換材料之彎曲性者。
耐熱性樹脂之熱電半導體組成物中的調配量係理想為0.1~40質量%、而更理想為0.5~20質量%、又更理想為1~20質量%。耐熱性樹脂的調配量則如為上述範圍內時，可得到高熱電性能與皮膜強度並存的膜。
(離子液體) 　　含於熱電元件層之離子液體係組合陽離子與陰離子所成之熔融鹽，而在-50~500℃之廣泛之溫度範圍中，可以液體存在的鹽。離子液體係具有：蒸氣壓極低而為非揮發性之情況，具有優越之熱安定性及電性化學安定性之情況，黏度低之情況，且離子傳導度高之情況等之特徵之故，作為導電輔助劑，可有效果地抑制熱電半導體微粒子間的電性傳導率之降低者。另外，離子液體係顯示依據非質子性的離子構造之高的極性，對於與耐熱性樹脂之相溶性優越之故，可將熱電變換材料之電性傳導率作為均一者。
離子液體係可使用公知或市售之構成。例如，可舉出：自吡啶，嘧啶，吡唑，吡咯烷，哌啶，咪唑鹽等之含氮環狀陽離子化合物及此等之衍生物：四烷基系之胺系化合物及此等之衍生物：磷，三烷基硫，四烷基鏻等之膦系陽離子及此等之衍生物：鋰陽離子及其衍生物之陽離子成分，和Cl- 、Br- 、I- 、AlCl4 - 、Al2 Cl7 - 、BF4 - 、PF6 - 、ClO4 - 、NO3 - 、CH3 COO- 、CF3 COO- 、CH3 SO3 - 、CF3 SO3 - 、(FSO2 )2 N- 、(CF3 SO2 )2 N- 、(CF3 SO2 )3 C- 、AsF6 - 、SbF6 - 、NbF6 - 、TaF6 - 、F(HF)n- 、(CN)2 N- 、C4 F9 SO3 - 、(C2 F5 SO2 )2 N- 、C3 F7 COO- 、(CF3 SO2 )(CF3 CO)N- 等之陰離子成分所構成者。
在上述之離子液體之中，從高溫安定性，與熱電半導體微粒子及樹脂的相溶性，熱電半導體微粒子間隙的電性傳導率之降低抑制的觀點，離子液體的陽離子成分則包含選自吡啶陽離子及其衍生物，咪唑鹽陽離子及其衍生物之至少1種者為佳。
陽離子成分則作為含有吡啶陽離子及其衍生物之離子液體的具體的例，可舉出：4-甲基-丁基吡啶氯化物，3-甲基-丁基吡啶氯化物，4-甲基-己基吡啶氯化物，3-甲基-己基吡啶氯化物，4-甲基-辛基吡啶氯化物，3-甲基-辛基吡啶氯化物，3、4-二甲基-丁基吡啶氯化物，3、5-二甲基-丁基吡啶氯化物，4-甲基丁基吡啶四氟硼酸鹽，4-甲基丁基吡啶六氟磷酸鹽，1-丁基4-甲基溴化吡啶，1-丁基4-甲基吡啶六氟磷酸鹽等。其中，1-丁基-4-甲基溴化吡啶，1-丁基-4-甲基吡啶六氟磷酸鹽為佳。
另外，陽離子成分則作為含有咪唑鹽陽離子及其衍生物之離子液體的具體的例，可舉出：[1-丁基-3-(2-羥乙基)溴化咪唑]、[1-丁基-3-(2-羥乙基)咪唑四氟硼酸鹽]、1-乙基-3-甲基咪唑鹽氯化物，1-乙基-3-甲基咪唑鹽溴化物，1-丁基-3-甲基咪唑鹽氯化物，1-己基-3-甲基咪唑鹽氯化物、1-辛基-3-甲基咪唑鹽氯化物，1-癸基-3-甲基咪唑鹽氯化物，1-癸基-3-甲基咪唑鹽溴化物，1-十二烷基-3-甲基咪唑鹽氯化物，1-十四烷基-3-甲基咪唑鹽氯化物，1-乙基-3-甲基咪唑鹽四氟硼酸鹽，1-丁基-3-甲基咪唑鹽四氟硼酸鹽，1-己基-3-甲基咪唑鹽四氟硼酸鹽，1-乙基-3-甲基咪唑鹽六氟磷酸鹽，1-丁基-3-甲基咪唑鹽六氟磷酸鹽，1-甲基-3-丁基咪唑鹽硫酸二甲酯，1、3-二丁基咪唑鹽硫酸二甲酯等。其中，[1-丁基-3-(2-羥乙基)溴化咪唑]、[1-丁基-3-(2-羥乙基)咪唑四氟硼酸鹽]為佳。
上述之離子液體係電性傳導度則10-7 S/cm以上者為佳。離子傳導度如為上述範圍時，作為導電輔助劑，可有效果地抑制熱電半導體微粒子間之電性傳導率的降低者。
另外，上述之離子液體係分解溫度則為300℃以上者為佳。分解溫度則如為上述範圍時，如後述，即使在退火處理由熱電半導體組成物所成之薄膜之情況，亦可維持作為導電補助劑的效果。
另外，上述離子液體係經由熱重量測定(TG)，在300℃之質量減少率為10%以下者為佳，而5%以下為更佳，1%以下為又更佳。質量減少率則如為上述範圍時，如後述，即使在退火處理由熱電半導體組成物所成之薄膜之情況，亦可維持作為導電補助劑的效果。
離子液體之熱電半導體組成物中的調配量係理想為0.01~50質量%、而更理想為0.5~30質量%、又更理想為1.0~20質量%。離子液體的調配量則如為上述範圍內時，有效果地加以抑制電性傳導率的下降，而得到具有高熱電性能的膜。
(無機離子性化合物) 　　含於熱電元件層之無機離子性化合物係至少由陽離子與陰離子所構成之化合物。無機離子性化合物係在400~900℃之廣泛的溫度範圍中，以固體存在，而具有離子傳導度高之情況等之特徵之故，作為導電補助劑，可抑制熱電半導體微粒子間之電性傳導率的降低者。
作為構成上述無機離子性化合物的陽離子係使用金屬陽離子。 　　作為金屬陽離子係例如，可舉出鹼金屬陽離子，鹼土類金屬陽離子，典型金屬陽離子及過渡金屬陽離子，而鹼金屬陽離子或鹼土類金屬陽離子為更佳。 　　作為鹼金屬陽離子係例如，可舉出Li+ 、Na+ 、K+ 、Rb+ 、Cs+ 及Fr+ 等。 　　作為鹼土類金屬陽離子係例如，可舉出Mg2+ 、Ca2+ 、Sr2+ 及Ba2+ 等
作為構成上述無機離子性化合物的陰離子係例如，可舉出F- 、Cl- 、Br- 、I- 、OH- 、CN- 、NO3 - 、NO2 - 、ClO- 、ClO2 - 、ClO3 - 、ClO4 - 、CrO4 2- 、HSO4 - 、SCN- 、BF4 - 、PF6 - 等。
含於熱電元件層之無機離子性化合物係可使用公知或市售之構成。例如，可舉出自鉀陽離子，鈉陽離子，或鋰陽離子等之陽離子成分，和Cl- 、AlCl4 - 、Al2 Cl7 - 、ClO4 - 等之氯化物離子，Br- 等之溴化物離子，I- 等之碘化物離子，BF4 - 、PF6 - 等之氟化物離子，F(HF)n - 等之鹵化物離子，NO3 - 、OH- 、CN- 等之陰離子成分所構成者。
在上述之無機離子性化合物之中，從高溫安定性，與熱電半導體微粒子及樹脂的相溶性，熱電半導體微粒子間隙的電性傳導率之降低抑制等的觀點，無機離子性化合物的陽離子成分則包含選自鉀，鈉，及鋰之至少1種者為佳。另外，無機離子性化合物的陰離子成分則含有鹵化物陰離子者為佳，而含有選自Cl- 、Br- 、及I- 之至少1種的構成為更佳。
陰離子成分則作為含有鋰陽離子之無機離子性化合物的具體的例，可舉出KBr、KI、KCl、KF、KOH、K2 CO3 等。其中，KBr、KI為佳。 　　陽離子成分則作為含有鈉陽離子之無機離子性化合物的具體的例，可舉出NaBr、NaI、NaOH、NaF、Na2 CO3 等。其中，NaBr、NaI為佳。 　　陽離子成分則作為含有鋰陽離子之無機離子性化合物的具體的例，可舉出LiF、LiOH、LiNO3 等。其中，LiF、LiOH為佳。
上述之無機離子性化合物係電性導電率為10-7 S/cm以上者為佳，而10-6 S/cm以上者為更佳。電性傳導率如為上述範圍時，作為導電輔助劑，可有效果地抑制熱電半導體微粒子間之電性傳導率的降低者。
另外，上述之無機離子性化合物係分解溫度則為400℃以上者為佳。分解溫度則如為上述範圍時，如後述，即使在退火處理由熱電半導體組成物所成之薄膜之情況，亦可維持作為導電補助劑的效果。
另外，上述無機離子性化合物係經由熱重量測定(TG)，在400℃之質量減少率為10%以下者為佳，而5%以下為更佳，1%以下為又更佳。質量減少率則如為上述範圍時，如後述，即使在退火處理由熱電半導體組成物所成之薄膜之情況，亦可維持作為導電補助劑的效果。
無機離子性化合物之熱電半導體組成物中的調配量係理想為0.01~50質量%、而更理想為0.5~30質量%、又更理想為1.0~10質量%。無機離子性化合物的調配量則如為上述範圍內時，可有效果地加以抑制電性傳導率的下降，而作為結果可得到具有熱電性能提升的膜。 　　然而，在併用無機離子性化合物與離子液體之情況中，在熱電半導體組成物中，無機離子性化合物及離子液體的含有量之總量係理想為0.01~50質量%、更理想為0.5~30質量%、又更理想為1.0~10質量%。
P型熱電元件層及N型熱電元件層所成之熱電元件層的厚度係未特別加以限定，而亦可為相同厚度，或不同之厚度(對於連接部產生有階差)亦可。從彎曲性，材料成本的觀點，P型熱電元件及N型熱電元件之厚度係0.1~100μm為佳，而1~50μm為更佳。
＜高熱傳導層＞ 　　作為高熱傳導層係使用對於熱傳導性優越，其熱傳導率則較連結層之熱傳導率為大之構成。作為高熱傳導層，使用熱傳導率為5~500W/(m･K)之構成者為佳，而15~420W/(m･K)之構成更佳，300~420W/(m･K)之構成有更佳。 　　構成高熱傳導層之材料係如為熱傳導率大之構成，並無特別加以限制，但理想為金屬，而更理想為銅，鋁，銀，及鎳之任何1種，更理想為銅，鋁，及銀之任何1種，又更理想為銅及鋁之任何1種。 　　高熱傳導層係以條紋狀，格子狀，蜂巢狀，梳狀，矩陣狀等之圖案而加以配置。經由此等，成為容易使溫度差產生於熱電變換裝置的面方向，另外，由使P型熱電元件層5及N型熱電元件層4之邊界部分露出者，有效率地加以進行與外部的熱交換。結果上，可使熱電變換裝置之起電力性能，發熱性能，吸熱性能提升者。 　　如在圖5(C)所說明地，使第1高熱傳導層，呈每隔一個地被覆P型熱電元件層及N型熱電元件層之接合部地配置於熱電元件層之一方的面側，而將第2高熱傳導層，配置於自垂直於基板的主面之方向而視，對應於未經由第1高熱傳導層所被覆之熱電元件的接合部之位置，在高熱傳導層之排列方向的縱剖面中，第1高熱傳導層與第2高熱傳導層則對於熱電元件層而言相互不同地進行配置者為佳。 　　高熱傳導層之厚度係從彎曲性，散熱性及尺寸安定性的觀點，40~550μm為佳、60~530μm為更加、80~510μm為更佳。
如根據本實施形態之熱電變換裝置，可產生高熱起電力，及大的溫度差者。另外，由使用具有特定的水蒸氣透過率之連結層者，可抑制對於熱電元件層之大氣中的水蒸氣之侵入，而可作為無關於設置場所的環境而可發揮高耐久性之熱電變換裝置者。另外，經由具有可撓性之時，可作為可設置於各種場所之熱電變換裝置者。然而，上述各實施形態係經由具備近端於第1連結層81之第1高熱傳導層91，和近端於第2連結層82之第2高熱傳導層92之2個高熱傳導層之時，可效率佳地使溫度差產生於熱電變換裝置之面內，而為理想的構成。但例如，對於加大熱電變換裝置之面積，以及要求極力簡化熱電變換裝置之構成之情況，亦可省略第2高熱傳導層92者。
[熱電變換元件之製造方法] 　　作為本實施形態之熱電變換裝置之製造方法的一例，係形成連結層於熱電元件層上，再於連結層之一方的面之一部分，形成高熱傳導層為圖案狀。更具體而言，如圖6所示，包含：準備加以圖案配置電極3之基板2之工程(圖6(A))，於基板2之一方的面上，形成P型熱電元件層5及N型熱電元件層4所成之熱電元件層6的工程(圖6(B))，形成第1連結層81於熱電元件層6面上的工程(圖6(C))，形成第1高熱傳導層91於第1連結層81上之至少一部分的工程(圖6(D))，形成第2高熱傳導層92於基板2之另一方的主面上之工程(圖6(E))。 　　以下，對於各工程依序加以說明。
＜準備形成有電極之基板的工程＞ 　　在熱電變換裝置之製造工程中，如圖6(A)所示，首先，準備形成特定圖案之電極3於一方的主面之基板2。對於為了準備形成有電極3之基板，如於基板2上使用前述之電極材料等而形成電極層即可。作為形成電極於基板上係可舉出：在設置未形成有圖案之電極層於基板上之後，經由將光微影法作為主體之公知的物理性處理或化學處理，或併用此等之時，加工為特定的圖案之方法，或經由網版印刷法，噴墨法等而直接形成電極層之圖案的方法等。 　　作為未形成有圖案之電極層的形成方法係可舉出：真空蒸鍍法，濺鍍法，離子鍍著法等之PVD(物理氣相成長法)、或熱CVD，原子層蒸鍍(ALD)等之CVD(化學氣相成長法)等之乾式處理，或浸泡式塗佈法，旋塗法，噴塗法，凹版塗佈法，口模式塗佈，刮塗法等之各種塗佈或電著法等之濕式處理，銀鹽法，電解電鍍法，無電解電鍍法，金屬箔之層積等，因應電極層之材料而作適宜選擇。
＜形成熱電元件層之工程＞ 　　如圖6(B)所示，於加以圖案配置電極3之基板2的一方之主面上，使用熱電半導體組成物，形成P型熱電元件層5及N型熱電元件層4所成之熱電元件層6。作為將熱電半導體組成物塗佈於基板上之方法係可舉出：網版印刷，凸版印刷，凹版印刷，旋塗法，浸泡式塗佈，模塗佈，噴塗法，桿塗佈，刮塗佈等之公知的方法，未特別加以限制。將塗膜形成為圖案狀之情況，理想使用採用具有期望圖案之網版而簡便地可圖案形成之網版印刷，刻槽模塗佈等。 　　接著，經由乾燥所得到之塗膜而形成薄膜。作為塗膜之乾燥方法係可採用熱風乾燥，熱滾輪乾燥，紅外線照射等以往公知的乾燥方法。乾燥時之加熱溫度係可做為80~150℃之範圍者。乾燥時之加熱時間係經由加熱方法而有不同，但可作為數秒~數十分者。 　　另外，使用溶媒而調製熱電半導體組成物的情況，為了乾燥此組成物的塗膜之加熱溫度係如為可乾燥使用之溶媒的溫度範圍，未特別限制。
＜形成第1連結層之工程＞ 　　如圖6(C)所示，形成第1連結層81於熱電元件層6之與基板2相反側的面上。此情況，第1連結層81係自單層之黏著層820而加以構成。連結層係可以公知的方法而形成者。連結層係亦可直接形成於熱電元件層的面，或將預先形成於剝離片上的連結層，經由貼合於熱電元件層，而使連結層轉印於熱電元件層之時而形成亦可。
連結層則以複數的層而加以構成之情況(例如，圖2所示，含有內側層811，中間層812，外側層813的第1連結層81)係準備預先含有複數的層之連結層，將此貼上於熱電元件層亦可，而將構成複數的層之各層，依序層積於熱電元件層上，以複數的層而構成之連結層形成於熱電元件層上亦可。
＜形成第1高熱傳導層之工程＞ 　　於第1連結層81之面上的至少一部分，形成第1高熱傳導層91。如圖6(D)所示，於形成於熱電元件層6上的連結層81上，設置第1高熱傳導層91亦可，而亦可設置第1高熱傳導層91於連結層81上之後，在附有第1高熱傳導層91之連結層81上設置於基板2者。
＜形成第2高熱傳導層之工程＞ 　　如圖6(E)所示，形成第2高熱傳導層92於基板2之另一方的面之一部分。此情況，在設置黏著層820於基板2之後，設置第2高熱傳導層92亦可，而作為呈將設置第2高熱傳導層92之第2連結層82，設置於基板2之另一方的面亦可。如使用經由蒸鍍，濺鍍，印刷等，直接形成第2高熱傳導層92之基板，如上述之第4實施形態，可得到直接接觸於基板上而加以設置高熱傳導層之熱電變換裝置者。
如根據以上的製造方法，可以簡便的方法而製造本發明之熱電變換裝置。 [實施例]
接著，說明本發明之具體的實施例，但本發明係並非經由此等的例而有任何限定者。
＜模擬＞ 　　首先，使用具備圖7所示之構成的熱電變換裝置之樣式，經由模擬而確認連結層之熱傳導率則對於起電力性能帶來的影響。此樣式係如圖7所示，具備：以帶狀的圖案而加以配置之第1高熱傳導層91，一方的面接觸於第1高熱傳導層91之單層所成之第1連結層81，包含P型熱電元件層5及N型熱電元件層4，一方的面接觸於第1連結層81之另一方的面之熱電元件層6，一方的主面接觸於熱電元件層6之另一方的面之第2連結層82，及接觸於第2連結層82之另一方的面，加以圖案配置之第2高熱傳導層92。第2連結層82係具備：基板2，和一方的面接觸於基板2之另一方的主面之機能層820。然而，對於熱電元件層6之沿著各熱電元件層之排列方向的側面部，係作為充填第1連結層81於熱電元件層之階差者。
具體而言，在上述熱電變換裝置之樣式的一個單元中，如以下訂定各部的尺寸。然而，「長度」係在圖7中深度方向(a方向)的值，而「寬度」係在圖7中左右方向(b方向)的值，「厚度」係在垂直於基板主面之方向(在圖7中之上下方向(c方向))的值。 　　第1高熱傳導層91係長度7mm、寬度0.5mm、厚度100μm、熱傳導率398W/(m･K)之帶狀的構成則作為藉由空氣層100(長度7mm、寬度1mm、厚度100μm、熱傳導率0.02W/(m･K))而分離於兩端而加以配置之構成。第1連結層81(長度7mm、寬度2mm、厚度60μm、熱傳導率係使其變換為表1所示之各值)、基板層2(長度7mm、寬度2mm、厚度60μm、熱傳導率0.11W/(m･K))、及機能層820(長度7mm、寬度2mm、厚度12μm、熱傳導率係使其變化為表1所示之各值)係作為擴展於裝置全體的面狀者。P型及N型熱電元件層(各長度6mm、寬度1mm、厚度50μm、熱傳導率係變換成表1所示之各值)係兩者的接合部則作為配置呈重疊於鄰接之一對第1高熱傳導層之間的空間的中央者。並且，充填於熱電元件層之階差的第1連結層81F係成為接觸沿P型熱電元件層5及N型熱電元件層4所排列之方向之熱電元件層6之2個側面而延伸存在之細長形狀(參照圖7之符號81F，各長度0.5mm、厚度50μm、熱傳導率0.11W/(m･K))。第2高熱傳導層92係作為長度7mm、寬度1mm、厚度100μm、熱傳導率398W/(m･K)，從垂直於基板主面之方向而視，作成加以配置於與第1高熱傳導層側之空氣層100對向的位置者。另外，作成鄰接於第2高熱傳導層92，於對向於第1高熱傳導層91之位置，加以配置空氣層100(長度7mm、寬度0.5mm、厚度100μm、熱傳導率0.02W/(m･K))者。然而，在圖7中，呈容易理解熱電元件層之構成與尺寸地，設置間隔於第1連結層81與熱電元件層6之間，但在實際的模擬中，其間隔係作為沒有的構成而演算。
並且，將此熱電變換裝置之樣式之第1高熱傳導層91側的溫度作為293K、而將第2高熱傳導層92側之溫度作為313K，以加上溫度差於裝置之兩面間之狀態，將使第1連結層及機能層之熱傳導率，和熱電元件層的熱傳導率作種種變化時之在穩定狀態的溫度差的值，經由有限要素法而算出。將結果示於表1。
呈自模擬的結果了解到，雖經由熱電元件層之熱傳導率而有若干的不同，但連結層之熱傳導率為特定之範圍的情況，瞭解到可得到大的溫度差者。特別是，如將第1連結層的熱傳導率作為1.6W/(m･K)以下時，大致無關於熱電元件層之熱傳導率而得到大的溫度差，當連結層的熱傳導率超過1.6W/(m･K)時，溫度差則瞭解到減少至低位準者。
＜實施例＞ 　　以下，對於實施例加以說明。在後述之實施例所製作之熱電變換裝置之熱起電力及溫度差，使用於熱電變換裝置之熱電元件層的熱傳導率，使用於熱電變換裝置之連結層及補助基材層之水蒸氣透過率，及熱電變換裝置之電性阻抗值係各由以下的方法而測定･算出。 (a) 熱電變換裝置之熱起電力及溫度差 　　將熱電變換裝置之下部(第2高熱傳導層側)，以加熱板加熱為50℃，再以20℃水冷冷卻的銅板而冷卻上部(第1高熱傳導層側)，使用多用電表而測定熱起電力。使用所得到之熱起電力，自下述式(2)算出產生於熱電層之溫度差。在此，ΔT：溫度差[K]、V：熱起電力[V]、n：熱電元件對數[-]、Sn：N型熱電元件之席貝克係數[V/K]、Sp：P型熱電元件之席貝克係數[V/K]。 　　ΔT=V/[n･(Sn+Sp)] … (2)
(b) 熱電變換裝置之電性阻抗 　　將熱電變換裝置之取出電極部間的電性阻抗值，經由數位測試器(日置電機公司製、型名：3801-50)，在25℃×50%RH之環境下進行測定。
＜熱電變換模組之製作＞ 　　依照以下的步驟，製作具備圖3，5，6所示之構成的熱電變換模組(指形成有電極之基板及熱電元件層之組合)。首先，於100mm×100mm之四角形狀的聚醯亞胺薄膜(DU PONT-TORAY公司製、凱通200H、膜厚50μm、熱傳導率0.16W/(m･K))，加以設置依銅-鎳-金的順序加以層積之電極圖案(銅9μm、鎳9μm、金0.04μm、熱傳導率148W/(m･K))之附有電極薄膜基板上，由交互鄰接P型熱電變換材料(後述之P型的鉍化碲系熱電半導體材料)與N型熱電變換材料(後述之N型的鉍化碲系熱電半導體材料)者，將1mm×6mm之兩熱電變換材料，作為一列而折返38對，作為10列形成，製作設置380對之熱電變換模組。熱電元件層之熱傳導率係0.25W/(m･K)。
(熱電半導體微粒子之製作) 　　將鉍化碲系熱電半導體材料之p型鉍化碲Bi0.4 Te3 Sb1.6 (高純度化學研究所製、粒徑：180μm)，使用行星式球磨機(Fritsch Japan公司製、Premium line P-7)，由在氮氣環境下進行粉碎者，製作平均粒徑1.2μm之熱電半導體微粒子T1。關於粉碎所得到之熱電半導體微粒子，經由雷射繞射式粒度分析裝置(Malvern公司製、Mastersizer3000)而進行粒度分布測定。 　　另外，將鉍化碲系熱電半導體材料之N型鉍化碲Bi2 Te3 (高純度化學研究所製、粒徑：180μm)，與上述同樣地進行粉碎，製作平均粒徑1.4μm之熱電半導體微粒子T2。 (熱電半導體組成物之製作) 塗工液(P) 　　調製混合分散90質量分所得到之P型碲化鉍系熱電半導體材料之微粒子T1，作為耐熱性樹脂而混合分散5質量分聚醯亞胺前驅物之聚醯胺酸(Sigma-Aldrich公司製，聚苯均四酸二酐-co-4,4´-二氨基二苯醚)醯胺溶液，溶媒：N-甲基吡咯烷酮，固體含量濃度15質量%)，及作為離子液體而混合分散5質量分[1-丁基-3-(2-羥乙基)溴化咪唑]之熱電半導體組成物所成之塗工液(P)。 塗工液(N) 　　調製混合分散90質量分所得到之N型鉍化碲系熱電半導體材料之微粒子T2，作為耐熱性樹脂而混合分散5質量分聚醯亞胺前驅物之聚醯胺酸(Sigma-Aldrich公司製，聚苯均四酸二酐-co-4,4´-二氨基二苯醚)醯胺溶液，溶媒：N-甲基吡咯烷酮，固體含量濃度15質量%)，及作為離子液體而混合分散5質量分[1-丁基-3-(2-羥乙基)溴化咪唑]之熱電半導體組成物所成之塗工液(P)。 (熱電元件層之製造) 　　將在上述所調製之塗工液(P)，經由網版印刷法而塗佈於聚醯亞胺薄膜上，以溫度150℃，在10分鐘氬環境下進行乾燥，形成厚度50μm之薄膜。接著，同樣地將在上述所調製之塗工液(N)，塗佈於聚醯亞胺薄膜上，以溫度150℃，在10分鐘氬環境下進行乾燥，形成厚度50μm之薄膜。 　　更且，對於所得到之各薄膜而言，在氫與氬之混合氣體(氫：氬=3體積%：97體積%)環境下，以加溫速度5K/min進行升溫，以325℃進行30分鐘保持，經由薄膜形成後之退火處理之時，使熱電半導體材料的微粒子結晶成長，製作P型熱電元件層及N型熱電元件層。
(實施例1) ＜將橡膠系樹脂作為主成分之黏著性組成物的調製＞ 　　將羧酸系官能基含有聚異戊二烯橡膠(KURARAY公司製、LIR410、數平均分子量30,000、每1分子之羧酸系官能基的數：10)5質量分、未具有羧酸系官能基之橡膠系聚合物：異丁烯與異戊二烯之共聚物(japan butyl公司製 Exxon Butyl 268、數平均分子量260,000)100質量分，環氧化合物(三菱化學公司製，TC-5)2質量分，溶解於甲苯而進行調製。然而，上述記載之調配質量分數係換算成有效成分的量者，未含有溶媒的量。黏著性組成物之有效成分濃度係25質量%。 ＜熱電變換裝置之製作＞ 　　於在上述步驟所製作之熱電變換模組之上面及下面，各作為連結層而貼上黏著材。作為上面側之連結層係使用：於作為補助基材層之PET薄膜(厚度12μm、熱傳導率0.22W/(m･K))之兩面，各設置自將上述橡膠系樹脂作為主成分之黏著性組成物所形成之黏著層(厚度25μm、熱傳導率0.12W/(m･K))者(合計厚度62μm、垂直方向之合成熱傳導率0.13W/(m･K))。作為下面側之連結層係層積將上述橡膠系樹脂作為主成分之黏著性組成物所形成之黏著層(厚度22μm、熱傳導率0.12W/(m･K))於上述基板而構成(合計厚度72μm、垂直方向之合成熱傳導率0.11W/(m･K))。然而，連結層係剝離設置於黏著層之兩面的剝離薄膜之中一方，使用層壓裝置而貼附於熱電變換模組之後，由剝離另一方的剝離薄膜者而形成。並且，於熱電變化模組之上面及下面的連結層上，各設置條紋狀之無氧銅箔C1020材所成之高熱傳導層(膜厚100μm、寬度1mm、長度100mm、熱傳導率398W/(m･K))。此時，將條紋狀之熱傳導層，呈成為於P型熱電元件與N型熱電元件所鄰接之部位的上方及下方相互不同地加以配置，製作具備圖3、5、6所示之可撓性之熱電變換裝置。
(實施例2) 　　作為第1及第2黏著層，均使用將丙烯酸系樹脂作為主成分，膜厚100μm、熱傳導率0.06W/(m･K)之構成(somar股份有限公司製，AD-0001RS)以外係與實施例1相同作為，製作可撓性之熱電變換裝置。然而，上面側的連結層之熱傳導率係相等於上述之黏著層之熱傳導率，但下面側的連結層之合成熱傳導率係0.07W/(m･K)。另外，將上述之丙烯酸系樹脂作為主成分之黏著層係為熱硬化性，但未進行熱硬化而進行各特性值之測定。
(比較例1) 　　作為第1及第2黏著層，均使用將環氧系化合物作為主成分，膜厚80μm、熱傳導率3.0W/(m･K)之構成(利昌工業公司製，AD-7303)以外係與實施例1相同作為，製作可撓性之熱電變換裝置。然而，上面側的連結層之熱傳導率係相等於上述之黏著層之熱傳導率，但下面側的連結層之合成熱傳導率係0.27W/(m･K)。另外，將上述之環氧系化合物作為主成分之黏著劑係為熱硬化性，但未進行熱硬化而進行各特性值之測定。
經由上述之測定方法而測定在實施例1~3及比較例1所得到之熱電變換裝置之熱起電力，自所得到的值，依據上述式(2)而算出溫度差。
從表2的結果了解到，在設置連結層於熱電變換模組之熱電元件層的面上之實施例1及2中，經由實際所製作之各層的純度或形成微小的間隙於各層間者等之要因，溫度差的值係雖成為較模擬的結果為小，但對於熱電元件層之熱傳導率而言的溫度差之變化係顯示與模擬結果同樣的傾向。也就是，伴隨連結層之熱傳導率變大，溫度差則變小，而連結層之熱傳導率變小時，溫度差則變大，而熱傳導率變小至某個值為止時，這次係確認到顯示伴隨著熱傳導率變小，溫度差則徐緩變小之傾向者。 [產業上之利用可能性]
本發明之熱電變換元件裝置係具有優越的起電力性能，及優越之溫度差發現性能。因此，即使加以設置於有限的空間情況，亦可產生高熱起電力，及大的溫度差者，可在廣泛的領域最佳地使用。
1A、1B、1C、1D‧‧‧熱電變換裝置
2‧‧‧基板
3‧‧‧電極
3a‧‧‧第1電極部
3b‧‧‧第2電極部
3c‧‧‧第3電極部
4‧‧‧N型熱電元件層
5‧‧‧P型熱電元件層
6‧‧‧熱電元件層
81、81’‧‧‧第1連結層
81F‧‧‧充填於熱電元件層之階差的第1連結層
82、82’‧‧‧第2連結層
91‧‧‧第1高熱傳導層
92‧‧‧第2高熱傳導層
100‧‧‧空氣層
810‧‧‧第1機能層
820‧‧‧第2機能層
811、821‧‧‧內側層
812、822‧‧‧中央層
813、823‧‧‧外側層
圖1係顯示熱電變換裝置之第1實施形態的部分剖面圖。 　　圖2係顯示熱電變換裝置之第2實施形態的部分剖面圖。 　　圖3係顯示熱電變換裝置之第3實施形態的部分剖面圖。 　　圖4係顯示熱電變換裝置之第4實施形態的部分剖面圖。 　　圖5係顯示熱電變換裝置之面方向的構成例之平面圖。圖5(A)係顯示設置於基板2之主面上的電極3之配置圖案，而圖5(B)係顯示設置於具備電極3之基板2的主面上之P型熱電元件層5及N型熱電元件層4之配置圖案，圖5(C)係加以設置於具備P型熱電元件層5及N型熱電元件層4之基板2的主面上之第1高熱傳導層91之配置圖案。 　　圖6係顯示熱電變換裝置之製造方法的實施形態之說明圖。圖6(A)係將準備加以設置有電極3之基板2的工程，圖6(B)係將於基板2之一方的主面上，形成P型熱電元件層5及N型熱電元件層4所成之熱電元件層6的工程，圖6(C)係將形成第1連結層81於熱電元件層6上之工程，圖6(D)係將形成第1高熱傳導層91於第1連結層81上之工程，圖6(E)係將形成第2高熱傳導層92於基板2之另一方的主面上之工程，各加以顯示。 　　圖7係顯示進行模擬之樣式之一的單元圖。

Claims (8)

  1. 一種熱電變換裝置，其特徵係具備：P型熱電元件層與N型熱電元件層交互鄰接成為列狀加以配置之熱電元件層、 　　和為連結複數之層之連結層中，被覆前述熱電元件層之一方面而配置之連結層、 　　和於該連結層之與前述熱電元件層相反側之面上，圖案配置之高熱傳導層； 　　前述高熱傳導層之熱傳導率係較前述連結層之熱傳導率為大， 　　前述連結層之熱傳導率係1.6W/(m‧K)以下。
  2. 如申請專利範圍第1項記載之熱電變換裝置，其中，前述連結層之熱傳導率係0.05W/(m‧K)以上。
  3. 如申請專利範圍第1項或第2項記載之熱電變換裝置，其中，前述連結層係含有包含聚烯烴系樹脂之組成物所成之封閉層。
  4. 如申請專利範圍第1項至第3項之任一項記載之熱電變換裝置，其中，前述連結層係包含硬化硬化性之黏著劑組成物所成之黏著層。
  5. 如申請專利範圍第1項至第4項之任一項記載之熱電變換裝置，其中，前述連結層係具有封閉層及黏著層之至少一方，前述封閉層或黏著層係不包含熱傳導性填充劑。
  6. 如申請專利範圍第1項至第5項之任一項記載之熱電變換裝置，其中，前述熱電元件層之熱傳導率係1~5W/(m‧K)。
  7. 如申請專利範圍第6項記載之熱電變換裝置，其中，前述連結層之熱傳導率0.1W/(m‧K)以上。
  8. 如申請專利範圍第1項至第7項之任一項記載之熱電變換裝置，其中，前述高熱傳導層之熱傳導率係5~500W/(m‧K)。
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