TW201425453A - 樹脂組成物、預浸體、疊層板、覆金屬箔疊層板及印刷電路板 - Google Patents

樹脂組成物、預浸體、疊層板、覆金屬箔疊層板及印刷電路板 Download PDF

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Hiroshi Takahashi
Eisuke Shiga
Yoshihiro Kato
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Mitsubishi Gas Chemical Co
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Abstract

本發明之課題為提供能達成具有作為印刷電路板材料要求之高度阻燃性等各種特性而且具優良成形性、去膠渣步驟之優良耐藥品性、及低熱膨脹率之硬化物之樹脂組成物、含該樹脂組成物之預浸體、具備該預浸體之疊層板、具備前述預浸體之覆金屬箔疊層板、及具備前述預浸體之印刷電路板。一種樹脂組成物，包含丙烯酸矽酮共聚物(A)、非鹵素環氧樹脂(B)、氰酸酯化合物(C)及/或苯酚樹脂(D)、及無機填充材(E)。

Description

樹脂組成物、預浸體、疊層板、覆金屬箔疊層板及印刷電路板
本發明係關於樹脂組成物、預浸體、疊層板、覆金屬箔疊層板、及印刷電路板。
近年來於電子設備或通訊器材、個人電腦等廣為使用之半導體之高密集化、高機能化、及高密度封裝化愈益加速，比起以前對於半導體塑膠封裝體用疊層板之特性、高可靠性的要求更為提高。
尤其近年來強烈要求兼顧半導體塑膠封裝體用疊層板之面方向之熱膨脹率減小及疊層板之耐藥品性提升。
作為要求面方向之熱膨脹率減小的理由，係因為當半導體元件或半導體塑膠封裝體與半導體塑膠封裝體用印刷電路板等疊層板的熱膨脹率差異大時，當受到熱衝撃會因熱膨脹率差造成疊層板出現翹曲並使得半導體元件或半導體塑膠封裝體與疊層板之間發生連接不良。
對於如此的課題，例如專利文獻1記載藉由提高無機質填充材分率，而達成由熱硬化性樹脂組成物獲得之硬化物(疊層板)之低熱膨脹率化。又，專利文獻2記載：使用矽酮橡膠作為橡膠彈性粉末並且使用熔融二氧化矽作為 無機填充材，而獲得能達成具有更高度的阻燃性且面方向之熱膨脹低之疊層板的樹脂組成物。
又，作為要求提升疊層板之耐藥品性的理由，在於：於製造印刷電路板等疊層板之步驟有蝕刻、去膠渣、鍍敷等使疊層板暴露在多種藥液的步驟，當疊層板之耐藥品性低時，會發生疊層板之品質下降及生產性下降。具體而言，若疊層板之耐藥品性不足，會由於疊層板中之塑膠層溶出到藥液而發生藥液之污染，使用受污染的藥液會與疊層板之品質下降相關。
若為了防止如此之疊層板之品質下降而頻繁地更換藥液，會引起成本升高、生產量減少，也會成為使疊層板之生產性顯著下降的原因。
尤其，在去膠渣步驟中，為了將機械性鑽孔加工或雷射鑽孔加工中產的膠渣去除，會使用強鹼性的藥品，所以若疊層板之耐藥品性不足，膠渣以外的通孔內壁或塑膠層表面也會溶出，有藥液較易受污染的傾向。
【先前技術文獻】
【專利文獻】
【專利文獻1】：日本特開2000-080285號公報
【專利文獻2】：日本特開2009-035728號公報
但是如專利文獻1簡單地提高無機填料之填充量的情形，在去膠渣步驟等時存在通孔內壁或塑膠層表面之無機填料之脫落量變多，有耐藥品性下降的問題。此外，也容易因脫落的無機填料造成藥液進一步受污染。
又，如專利文獻2簡單地使用矽酮橡膠的情形，矽酮橡膠本身的耐藥品性不足，故與無機填料同樣會有在去膠渣步驟等時出現矽酮橡膠脫落、耐藥品性下降的問題。
再者，作為疊層板低熱膨脹化的其他方法，即便使用矽酮樹脂、矽氧烷改性樹脂、環氧改性矽酮樹脂也均無法滿足耐藥品性。因此希望能夠兼顧疊層板等樹脂組成物之硬化物在面方向的熱膨脹率減小及耐藥品性提升。
本發明之課題為：提供能達成具有對於印刷電路板材料要求之高度阻燃性等各種特性而且有優良成形性、去膠渣步驟之優好耐藥品性、及低熱膨脹率之硬化物的樹脂組成物、含該樹脂組成物之預浸體、具備該預浸體之疊層板、具備前述預浸體之覆金屬箔疊層板、及具備前述預浸體之印刷電路板。
本案發明人等發現：若為含有丙烯酸矽酮共聚物、非鹵素環氧樹脂、氰酸酯化合物及/或苯酚樹脂、與無機填充材之樹脂組成物、或含有丙烯酸矽酮共聚物、BT樹脂與無機填充材之樹脂組成物，能解決上述課題，乃完成本發明。
亦即，本發明如下。
[1]一種樹脂組成物，包含丙烯酸矽酮共聚物(A)、非鹵素環氧樹脂(B)、氰酸酯化合物(C)及/或苯酚樹脂(D)、及無機填充材(E)。
[2]如[1]之樹脂組成物，其中，該丙烯酸矽酮共聚物(A)係微粒，該丙烯酸矽酮共聚物(A)微粒之平均1次粒徑為0.10~1.0μm。
[3]如[1]或[2]之樹脂組成物，其中，該非鹵素環氧樹脂(B)包含選自於由下式(2)表示之苯酚苯基芳烷基酚醛清漆型環氧樹脂、下式(3)表示之苯酚聯苯芳烷基型環氧樹脂、下式(4)表示之萘酚芳烷基型環氧樹脂、下式(5)表示之蒽醌型環氧樹脂、及下式(6)或下式(7)表示之聚氧化伸萘基型環氧樹脂構成之群組中之一種以上；
(式(2)中，R3各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數)
(式(3)中，R4各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數)
(式中，R5各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數)
(式(6)中，R6各自獨立地表示氫原子、碳原子數1~4之烷基、或芳烷基)
(式(7)中，R7各自獨立地表示氫原子、碳原子數1~4之烷基、或芳烷基)。
[4]如[1]至[3]中任一項之樹脂組成物，其中，該氰酸酯化合物(C)包含選自於由下式(8)表示之萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、下式(9)表示之酚醛清漆型氰酸酯化合物、及下式(10)表示之聯苯芳烷基型氰酸酯化合物構成之群組中之一種以上；
(式(8)中，R8各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數)
(式(9)中，R9各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數)
(式(10)中，R10各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數)。
[5]如[1]至[4]中任一項之樹脂組成物，其中，該苯酚樹脂(D)包含選自於由甲酚酚醛清漆型苯酚樹脂、萘酚芳烷基型苯酚樹脂、聯苯芳烷基型苯酚樹脂、胺基三酚醛清漆型苯酚樹脂、及萘型苯酚樹脂構成之群組中之一種以上。
[6]如[1]至[5]中任一項之樹脂組成物，更包含馬來醯亞胺化合物(F)。
[7]如[6]之樹脂組成物，其中，該馬來醯亞胺化合物(F)包含下式(13)表示之化合物；
(式(13)中，R13各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數)。
[8]如[1]至[7]中任一項之樹脂組成物，其中，於不含該馬來醯亞胺化合物(F)的情形，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、及該苯酚樹脂(D)之合計100質量份，該丙烯酸矽酮共聚物(A)之含量為3~50質量份，於包含該馬來醯亞胺化合物(F)的情形，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、該苯酚樹脂(D)、及該馬來醯亞胺化合物(F)之合計100質量份，該丙烯酸矽酮共聚物(A)之含量為3~50質量份。
[9]如[l]至[8]中任一項之樹脂組成物，其中，於不含該馬來醯亞胺化合物(F)的情形，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、及該苯酚樹脂(D)之合計100質量份，該非鹵素環氧樹脂(B)之含量為5~60質量份；於包含該馬來醯亞胺化合物(F)的情形，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、該苯酚樹脂(D)、及該馬來醯亞胺化合物(F)之合計100質量份，該非鹵素環氧樹脂(B)之含量為5~60質量份。
[10]如[1]至[9]中任一項之樹脂組成物，其中，於不含該馬來醯亞胺化合物(F)的情形，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、及該苯酚樹脂(D)之合計100質量份，該氰酸酯化合物(C)及該苯酚樹脂(D)之合計含量為10~50質量份，於包含該馬來醯亞胺化合物(F)的情形，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、該苯酚樹脂(D)、及該馬來醯亞胺化合物(F)之合計100質量份，該氰酸酯化合物(C)及該苯酚樹脂(D)之合計含量為10~50質量份。
[11]如[1]至[10]中任一項之樹脂組成物，其中，於不含該馬來醯亞胺化合物(F)之情形，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、及該苯酚樹脂(D)之合計100質量份，該無機填充材(E)之含量為50~500質量份，於包含該馬來醯亞胺化合物(F)之情形，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、該苯酚樹脂(D)、及該馬來醯亞胺化合物(F)之合計100質量份，該無機填充材(E)之含量為50~500質量份。
[12]如[6]至[11]中任一項之樹脂組成物，其中，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、該苯酚樹脂(D)、及該馬來醯亞胺化合物(F)之合計100質量份，該馬來醯亞胺化合物(F)之含量為3~50質量份。
[13]一種樹脂組成物，包含：丙烯酸矽酮共聚物(A)、非鹵素環氧樹脂(B)、將氰酸酯化合物(C)及馬來醯亞胺化合物(F)予以預聚物化而成之BT樹脂(G)、及無機填充材(E)。
[14]如[13]之樹脂組成物，其中，該氰酸酯化合物(C)包含選自於由下式(8)表示之萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、下式(9)表示之酚醛清漆型氰酸酯化合物、及下式(10)表示之聯苯芳烷基型氰酸酯化合物構成之群組中之一種以上；
(式(8)中，R8各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數)
(式(9)中，R9各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數)
(式(10)中，R10各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數)。
[15]如[13]或[14]之樹脂組成物，其中，該馬來醯亞胺化合物(F)包含下式(13)表示之化合物；
(式(13)中，R13各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數)。
[16]如[13]至[15]中任一項之樹脂組成物，其中，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)及該BT樹脂(G)之合計100質量份，該丙烯酸矽酮共聚物(A)之含量為3~50質量份。
[17]如[13]至[16]中任一項之樹脂組成物，其中，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)及該BT樹脂(G)之合計100質量份，該非鹵素環氧樹脂(B)之含量為5~60質量份。
[18]如[13]至[17]中任一項之樹脂組成物，其中，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)及該BT樹脂(G)之合計100質量份，該BT樹脂(G)之含量為20~80質量份。
[19]如[13]至[18]中任一項之樹脂組成物，其中，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)及該BT樹脂(G)之合計100質量份，該無機填充材(E)之含量為50~400質量份。
[20]如[1]至[19]中任一項之樹脂組成物，更包含下式(14)表示之咪唑化合物(H)；
(式(14)中，Ar各自獨立地表示苯基、萘基、聯苯基、蒽基、或苯基、萘基、聯苯基、或蒽基之羥基改性基，R14表示氫原子、烷基或烷基之羥基改性基、或芳基)。
[21]如[20]之樹脂組成物，其中，該咪唑化合物(H)包含2,4,5-三苯基咪唑。
[22]如[1]至[21]中任一項之樹脂組成物，其中，該無機填充材(E)包含二氧化矽類及/或軟水鋁石。
[23]一種預浸體，具有：基材、及含浸於或塗佈於該基材之如[1]至[22]中任一項之樹脂組成物。
[24]如[23]之預浸體，其中，該基材包含選自於由E玻璃布、T玻璃布、S玻璃布、Q玻璃布及有機纖維構成之群組中之一種以上。
[25]一種疊層板，具備1片以上的如[23]或[24]之預浸體。
[26]一種覆金屬箔疊層板，具備：如[23]或[24]之預浸體、及疊層在該預浸體之單面或兩面的金屬箔。
[27]一種印刷電路板，具備絕緣層及在該絕緣層表面形成之導體層，該絕緣層包含如[1]至[22]中任一項之樹脂組成物。
依照本發明，可提供能達成具有作為印刷電路板材料要求求之高度阻燃性等各種特性及優良之成形性、去膠渣步驟之優良耐藥品性、及低熱膨脹率的硬化物的樹脂組成物、含該樹脂組成物之預浸體、具備該預浸體之疊層板、具備前述預浸體之覆金屬箔疊層板、及具備前述預浸體之印刷電路板。
以下針對實施本發明之形態(以下稱為「本實施形態」)詳細說明，但本發明不限定於此，在不脫離其要旨的範圍內可有各種變形。
[樹脂組成物]
本發明之一態樣之樹脂組成物，包含：丙烯酸矽酮共聚物(A)、非鹵素環氧樹脂(B)、氰酸酯化合物(C)及/或苯酚樹脂(D)、及無機填充材(E)。
又，本發明之另一態樣之樹脂組成物，包含：丙烯酸矽酮共聚物(A)、非鹵素環氧樹脂(B)、將氰酸酯化合物(C)及馬來醯亞胺化合物(F)予以預聚物化而成之BT樹脂(G)、及無機填充材(E)。
再者，本發明之另一態樣中也提供由前述樹脂組成物與基材構成之預浸體、具備該預浸體之疊層板、覆金屬箔疊層板、及印刷電路板。
以下針對構成各態樣之樹脂組成物之成分詳細說明。
[丙烯酸矽酮共聚物(A)]
作為本實施形態使用之丙烯酸矽酮共聚物(A)不特別限定，例如包含(甲基)丙烯酸酯單體(a)單元與自由基聚合性矽酮大分子單體(b)單元之共聚物。在此，「單體單元」係指來自既定單體之聚合物之重複單元。
作為(甲基)丙烯酸酯單體(a)不特別限定，例如：碳數1~18之醇類或苯酚類與丙烯酸或甲基丙烯酸之酯為較佳。如此的(甲基)丙烯酸酯，可列舉：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯等(甲基)丙烯酸烷酯類、(甲基)丙烯酸甲氧基乙酯、(甲基)丙烯酸丁氧基乙酯等(甲基)丙烯酸烷氧烷酯類、(甲 基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸苯酯、及(甲基)丙烯酸苄酯等。(甲基)丙烯酸酯單體(a)可以單獨使用1種也可組合使用2種以上。
又，為了使本實施形態中之與其他樹脂成分組合時之分散性、相溶性等更確實，視需要也可進一步使用能與(甲基)丙烯酸酯單體(a)共聚合之單體。能與(甲基)丙烯酸酯單體(a)共聚合之單體不特別限定，例如：苯乙烯、α-甲基苯乙烯、乙烯基甲苯、丙烯腈、氯乙烯、二偏氯乙烯、乙酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、及叔碳酸(versatic acie)乙烯酯等。能與(甲基)丙烯酸酯單體(a)共聚合之單體，可以單獨使用1種或組合使用2種以上。
作為自由基聚合性矽酮大分子單體(b)不特別限定，例如：下列通式(1)表示之化合物。作為下列通式(1)表示之自由基聚合性矽酮大分子單體(b)不特別限定，例如能依日本特開昭59-78236號公報或日本特開平6-228316號公報揭示之方法製造之化合物。又，自由基聚合性矽酮大分子單體(b)可單獨使用1種或組合使用2種以上。
(上式(1)中，R各自獨立地表示碳數1~12之非取代或取代之1價烴基，且全部R中表示甲基之R之比例為50莫耳%以上，X表示含自由基聚合性官能基之有機基，n表示5以上200以下之整數。)
上式(1)中，作為R表示之碳數1~12之非取代或取代之1價烴基不特別限定，例如：甲基、乙基、及丙基等烷基；苯基、甲苯基、及萘基等芳基；α-苯乙基及苄基等芳烷基；及鍵結於烷基、芳基、及芳烷基之碳原子的氫原子取代成鹵素原子等而得之基等。其中，從工業上的觀點，甲基、丁基、及苯基為較佳。又，從賦予滑動性或抗黏連性等特性之觀點，全部R之中代表甲基之R之比例為50莫耳%以上，較佳為70莫耳%以上。全部R之中代表甲基之R之比例之上限不特別限定，100莫耳%為較佳。
上式(1)中，X表示之含自由基聚合性官能基之有機基不特別限定，例如：下式(1a)及(1b)。
(上式(1a)中，R1表示氫原子或甲基，R2表示可含雜原子之碳數3~20之二價有機基。)
上式(1a)中，R2表示之可含雜原子之碳數3~20之二價有機基不特別限定，例如：-(CH2)3-、-(CH2)2O(CH2)3-、-(CH2)2S(CH2)3-、-(CH2)4-、-(CH2CH2O)2(CH2)3-、-CH2CH(CH3)O(CH2)3-、及-[CH2CH(CH3)O]2(CH2)3-等。
上式(1a)中，n表示5以上200以下之整數，更佳為表示10以上180以下之整數。
丙烯酸矽酮共聚物(A)中之(甲基)丙烯酸酯單體(a)單元之含量，相對於(甲基)丙烯酸酯單體(a)單元及自由基聚合性矽酮大分子單體(b)單元之合計含量100質量%，較佳為30~95質量%，更佳為40~93質量%。藉由使(甲基)丙烯酸酯單體(a)單元之含量為上述範圍內，有生產性更提高的傾向。
丙烯酸矽酮共聚物(A)中之自由基聚合性矽酮大分子單體(b)單元之含量，相對於(甲基)丙烯酸酯單體(a)單元及自由基聚合性矽酮大分子單體(b)單元之合計含量100質量%，較佳為5~70質量%，更佳為7~60質量%。藉由使自由基聚合性矽酮大分子單體(b)單元之含量為上述範圍內，生產性有更提高的傾向。
作為使(甲基)丙烯酸酯單體(a)與自由基聚合性矽酮大分子單體(b)共聚 合而獲得丙烯酸矽酮共聚物(A)之方法，可使用乳化聚合法、懸浮聚合法、溶液聚合法、及塊狀聚合法等公知聚合法，不特別限定。其中，從危險性、環保性及微粒徑調節容易性的觀點，乳化聚合法為較佳。
作為使其共聚合之聚合起始劑，可使用通常的自由基聚合起始劑，不特別限定。作為其具體例，可列舉：過氧化苯甲醯、過氧化二異丙苯、過氧化月桂醯、2,2’-偶氮雙-(2-甲基丁腈)、2,2’-偶氮雙異丁腈、及過氧化-2-乙基己酸第三丁酯等油溶性自由基聚合起始劑；過硫酸鉀、過硫酸銨、過氧化氫水、第三丁基過氧化氫、過氧化三甲基乙酸第三丁酯、及2,2’-偶氮雙-(2-N-苄基甲脒基)丙烷鹽酸鹽等水溶性自由基聚合起始劑等。視需要，也可進一步使用併用了酸性亞硫酸鈉、Rongalite、L-抗壞血酸等還原劑的氧化還原系聚合起始劑。
作為在乳化聚合法使用之界面活性劑不特別限定，例如：十二基苯磺酸鈉等烷基苯磺酸鹽；烷基萘磺酸鹽、烷基磺基琥珀酸鹽、聚氧乙烯烷基苯醚硫酸鈉、及月桂基硫酸鈉等陰離子性界面活性劑；聚氧乙烯烷醚、聚氧乙烯烷基苯醚、山梨糖醇酐脂肪酸酯、及環氧乙烷-環氧丙烷嵌段共聚物等非離子性界面活性劑；及烷基三甲基氯化銨及烷基苄基氯化銨等四級銨鹽、烷胺鹽等陽離子性界面活性劑。
又，作為乳化聚合法中使用之界面活性劑不特別限定，例如：日本特開昭54-144317、日本特開昭55-115419、日本特開昭62-34947、日本特開昭58-203960、日本特開平4-53802、日本特開昭62-104802、日本特開昭49-40388、日本特開昭52-134658、及日本特公昭49-46291各號公報記載之反應性陰離子性界面活性劑；日本特開昭53-126093、日本特開昭56-28208、日本特開平4-50204、日本特開昭62-104802、及日本特開昭50-98484各號公報記載之反應性非離子性界面活性劑；及具有四級銨鹽或三級胺鹽與自由基聚合性基之反應性陽離子性界面活性劑。
作為於懸浮聚合法使用之懸浮劑不特別限定，例如：聚乙烯醇、羧基甲 基纖維素、聚環氧烷、聚丙烯酸、及聚丙烯酸鹽等。
聚合溫度不特別限定，較佳為10~150℃，更佳為30~90℃。藉由定聚合溫度為上述範圍內，能於約3~10小時使聚合反應完結。
使用乳化聚合法時，藉由將聚合後之丙烯酸矽酮共聚物(A)之乳劑凝析、水洗、脫水、及乾燥、或以噴霧乾燥機直接乾燥，能獲得球形微粒狀之丙烯酸矽酮共聚物(A)。
又，使用懸浮聚合法時，藉由將聚合後之丙烯酸矽酮共聚物(A)之乳劑脫水、水洗、及乾燥，能獲得球形微粒狀之丙烯酸矽酮共聚物(A)。
再者，使用溶液聚合法時，藉由使丙烯酸矽酮共聚物(A)析出於不良溶劑中，並將已析出之丙烯酸矽酮共聚物(A)過濾及乾燥、或將含有不良溶劑之已析出之丙烯酸矽酮共聚物(A)以噴霧乾燥機直接乾燥，能獲得球形微粒狀之丙烯酸矽酮共聚物(A)。
又，也可利用乳化聚合法或懸浮聚合法使(甲基)丙烯酸酯單體(a)聚合，或使(甲基)丙烯酸酯單體(a)及自由基聚合性矽酮大分子單體(b)共聚合而預先製作核微粒，並使自由基聚合性矽酮大分子單體(b)之乳化物與該核微粒表面反應，而製造表層之二甲基聚矽氧烷基之分布密度已提高之丙烯酸矽酮共聚物(A)之微粒。使用此方法時，藉由將含有丙烯酸矽酮共聚物(A)之微粒之溶液乾燥，能獲得丙烯酸矽酮共聚物(A)之微粒。
從獲得具有較低熱膨脹率、及較優良耐藥品性之硬化物之觀點，丙烯酸矽酮共聚物(A)為微粒較佳。丙烯酸矽酮共聚物(A)微粒之形狀不特別限定，從對於本實施形態使用之其他樹脂中之分散性等觀點，為球狀較佳。
丙烯酸矽酮共聚物(A)微粒之平均粒徑(D50)不特別限定，從獲得具有更低熱膨脹率、及更優良耐藥品性之硬化物之觀點，較佳為20~400μm，更佳 為20~40μm，又更佳為25~35μm。在此，「D50」係指中位徑(median diameter)，係將測得之單一結晶1次粒子與其集合體即2次粒子以上之粒子合併的粉體的粒度分布分成2部分時，較大側之個數或質量與較小側之個數或質量為佔全部粉體之50%時之粒徑。平均粒徑(D50)一般能以濕式雷射繞射‧散射法測定。
丙烯酸矽酮共聚物(A)之平均1次粒徑，從獲得具有更優良成形性及耐藥品性、及更低熱膨脹率之硬化物之觀點，較佳為0.10~1.0μm，更佳為0.20~0.50μm，又更佳為0.20~0.30μm。丙烯酸矽酮共聚物(A)之平均1次粒徑不特別限定，可利用使用例如電子顯微鏡等之方法測定。又，丙烯酸矽酮共聚物(A)之粒子可包括更小之粒子(1次粒子)、及1次粒子凝聚成視粒徑增大之粒子(2次粒子以上的粒子)。
本實施形態使用之丙烯酸矽酮共聚物(A)也可使用市售品。市售品，例如：Chaline R-170、R-170S、R-1700S(以上為日信化學工業(股)公司製)。
本發明之一態樣之樹脂組成物中，丙烯酸矽酮共聚物(A)之含量不特別限定，於不含馬來醯亞胺化合物(F)的情形，相對於非鹵素環氧樹脂(B)、氰酸酯化合物(C)、及苯酚樹脂(D)之合計100質量份，較佳為3~50質量份，更佳為5~40質量份，於含有馬來醯亞胺化合物(F)之情形，相對於非鹵素環氧樹脂(B)、氰酸酯化合物(C)、苯酚樹脂(D)、及作為任意成分而含有之馬來醯亞胺化合物(F)之合計100質量份，較佳為3~50質量份，更佳為5~40質量份。
又，本發明之另一態樣之樹脂組成物中，丙烯酸矽酮共聚物(A)之含量不特別限定，相對於非鹵素環氧樹脂(B)及BT樹脂(G)之合計100質量份，較佳為3~50質量份，更佳為5~40質量份。
藉由使丙烯酸矽酮共聚物(A)之含量為3質量份以上，獲得之硬化物之彈性係數及熱膨脹有更下降之傾向。又，藉由使丙烯酸矽酮共聚物(A)之含量為50質量份以下，獲得之硬化物在去膠渣步驟中之耐藥品性及樹脂組成物 之成形性有更提升之傾向。
[非鹵素環氧樹脂(B)]
本實施形態之樹脂組成物中，作為非鹵素環氧樹脂(B)只要於分子結構中不含鹵素原子即可，不特別限定。其具體例，可列舉：下式(2)表示之苯酚苯基芳烷基苯酚醛清漆型環氧樹脂、下式(3)表示之苯酚聯苯芳烷基型環氧樹脂、下式(4)表示之萘酚芳烷基型環氧樹脂、下式(5)表示之蒽醌型環氧樹脂、及下式(6)及下式(7)表示之聚氧化伸萘基型環氧樹脂、雙苯酚A型環氧樹脂、雙苯酚F型環氧樹脂、苯酚苯酚醛清漆型環氧樹脂、甲苯酚苯酚醛清漆型環氧樹脂、雙苯酚A苯酚醛清漆型環氧樹脂、3官能苯酚型環氧樹脂、4官能苯酚型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、芳烷基苯酚醛清漆型環氧樹脂、脂環族環氧樹脂、多元醇型環氧樹脂、環氧丙胺、環氧丙酯、將丁二烯等的雙鍵予以環氧化而成的化合物、及含羥基之矽酮樹脂類與表氯醇之反應獲得之化合物等。其中從獲得之硬化物之特性當中尤其阻燃性提高之觀點，宜選自由下式(2)表示之苯酚苯基芳烷基苯酚醛清漆型環氧樹脂、下式(3)表示之苯酚聯苯芳烷基型環氧樹脂、下式(4)表示之萘酚芳烷基型環氧樹脂、下式(5)表示之蒽醌型環氧樹脂、及下式(6)及下式(7)表示之聚氧化伸萘基型環氧樹脂構成之群組中之一種以上為較佳。又，從使獲得之硬化物之熱膨脹率更低之觀點，下式(5)表示之蒽醌型環氧樹脂為較佳。
該等非鹵素環氧樹脂(B)可以單獨使用1種也可混用2種以上。
上式(2)中，R3各自獨立地表示氫原子或甲基，其中氫原子為較佳。又，上式(2)中，n表示1以上之整數。n之上限值通常為10，較佳為7。
上式(3)中，R4各自獨立地表示氫原子或甲基，其中氫原子為較佳。又，上式(3)中，n表示1以上之整數。n之上限值通常為10，較佳為7。
上式(4)中，R5表示氫原子或甲基，其中氫原子為較佳。又，上式(4)中，n表示1以上之整數。n之上限值通常為10，較佳為7。
(6)
上式(6)中，R6各自獨立地表示氫原子、碳原子數1~4之烷基、或芳烷基。
上式(7)中，R7各自獨立地表示氫原子、碳原子數1~4之烷基、或芳烷基。
上式(6)及上式(7)表示之聚氧化伸萘基型環氧樹脂可使用市售品。作為此市售品不特別限定，例如：DIC(股)公司製之EXA-7311、EXA-7311-G3、EXA-7311-G4、EXA-7311-G4S、EXA-7311L、及HP-6000。
進一步，視要求的用途，也可併用含磷之環氧樹脂或溴化環氧樹脂。含磷之環氧樹脂只要是1分子中具有2個以上之環氧基之含磷化合物即可，不特別限定。作為其具體例，可列舉：膦酸甲基二環氧丙酯、膦酸乙基二環氧丙酯、膦酸丙基二環氧丙酯、膦酸丁基二環氧丙酯、膦酸乙烯基二環氧丙酯、膦酸苯基二環氧丙酯、膦酸聯苯二環氧丙酯、磷酸甲基二環氧丙酯、磷酸乙基二環氧丙酯、磷酸正丙基二環氧丙酯、磷酸正丁基二環氧丙酯、磷酸異丁基二環氧丙酯、磷酸烯丙基二環氧丙酯、磷酸苯基二環氧丙酯、磷酸對甲氧基苯基二環氧丙酯、磷酸對乙氧基苯基二環氧丙酯、磷酸對丙氧基苯基二環氧丙酯、磷酸對異丙氧基苯基二環氧丙酯、磷酸苯基硫二環氧丙酯、磷酸三環氧丙酯、磷酸參(環氧丙基乙酯)、磷酸對環氧丙基-苯基乙基環氧丙酯、及硫磷酸苄基二環氧丙酯等。又，溴化環氧樹脂，只要是1分子中具有2個以上之環氧基的含溴化合物即可，不特別限定。作為其具體例，可列舉溴化雙苯酚A型環氧樹脂、溴化苯酚苯酚醛清漆型環氧樹脂等。
本發明之一態樣之樹脂組成物中，非鹵素環氧樹脂(B)之含量不特別限 定，於不含馬來醯亞胺化合物(F)之情形，相對於非鹵素環氧樹脂(B)、氰酸酯化合物(C)、及苯酚樹脂(D)之合計100質量份，較佳為5~60質量份，更佳為10~40質量份，於含有馬來醯亞胺化合物(F)之情形，相對於非鹵素環氧樹脂(B)、氰酸酯化合物(C)、苯酚樹脂(D)、及作為任意成分而含有之馬來醯亞胺化合物(F)之合計100質量份，較佳為5~60質量份，更佳為10~40質量份。
又，本發明之另一態樣之樹脂組成物中，非鹵素環氧樹脂(B)之含量不特別限定，相對於非鹵素環氧樹脂(B)與BT樹脂(G)之合計100質量份，較佳為5~60質量份，更佳為10~40質量份。
藉由定非鹵素環氧樹脂(B)之含量為上述範圍內，有以下傾向：樹脂組成物之硬化性更提高，獲得之硬化物的阻燃性、更提高玻璃轉移溫度更提高、吸水率更下降，且彈性係數更下降。
[氰酸酯化合物(C)]
藉由使用氰酸酯化合物(C)，獲得之硬化物之耐藥品性及黏著性更提高。作為氰酸酯化合物(C)不特別限定，例如：下式(8)表示之萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、下式(9)表示之苯酚醛清漆型氰酸酯化合物、下式(10)表示之聯苯芳烷基型氰酸酯化合物、雙(3,5-二甲基4-氰氧基苯基)甲烷、雙(4-氰氧基苯基)甲烷、1,3-二氰氧基苯、1,4-二氰氧基苯、1,3,5-三氰氧基苯、1,3-二氰氧基萘、1,4-二氰氧基萘、1,6-二氰氧基萘、1,8-二氰氧基萘、2,6-二氰氧基萘、2,7-二氰氧基萘、1,3,6-三氰氧基萘、4,4’-二氰氧基聯苯、雙(4-氰氧基苯基)醚、雙(4-氰氧基苯基)硫醚、雙(4-氰氧基苯基)碸、及2、2-雙(4-氰氧基苯基)丙烷等。
其中，從更提高樹脂組成物之硬化性、更提高獲得之硬化物之阻燃性、更降低熱膨脹係數之觀點，下式(8)表示之萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、下式(9)表示之苯酚醛清漆型氰酸酯化合物、及下式(10)表示之聯苯芳烷基型氰酸酯化合物為較佳。氰酸酯化合物(C)可以單獨使用1種也可組合使用2種以上。
上式(8)中，R8各自獨立地表示氫原子或甲基，其中氫原子為較佳。又，上式(8)中，n表示1以上之整數。n之上限值通常為10，較佳為7，更佳為6。
上式(9)中，R9各自獨立地表示氫原子或甲基，其中氫原子為較佳。又，上式(9)中，n表示1以上之整數。n之上限值通常為10，較佳為7。
上式(10)中，R10各自獨立地表示氫原子或甲基，其中氫原子為較佳。又，上式(10)中，n表示1以上之整數。n之上限值通常為10，較佳為7。
該等氰酸酯化合物(C)之製法不特別限定，能以現有用在氰酸酯合成之任意方法製造。若具體例示上式(8)表示之萘酚芳烷基型氰酸酯化合物之製造方法，可藉由使下式(11)表示之萘酚芳烷基型苯酚樹脂、與鹵化氰於鈍性有機溶劑中、鹼性化合物存在下反應而獲得氰酸酯化合物(C)。又，也可藉由在含水的溶液中形成下式(11)表示之萘酚芳烷基型苯酚樹脂與鹼性化合物形成的鹽，之後使獲得之鹽與鹵化氰進行2相系界面反應，而獲得氰酸酯化合物(C)。又，其他的氰酸酯化合物(C)，也可藉由以同樣方法使將目的氰酸酯化合物之氰基取代為羥基而得之化合物與鹵化氰反應而獲得。
上式(11)中，R11各自獨立地表示氫原子或甲基，其中氫原子為較佳。又，上式(11)中，n表示1以上之整數。n之上限值通常為10，較佳為7，更佳為6。
又，萘酚芳烷基型氰酸酯化合物，可以從α-萘酚或β-萘酚等萘酚類與對亞二甲苯二醇、α,α’-二甲氧基-對二甲苯、1,4-二(2-羥基-2-丙基)苯等之反應獲得之萘酚芳烷基樹脂和氰酸縮合而獲得者當中選擇。
又，氰酸酯化合物(C)之氰酸酯基數及在樹脂組成物中之環氧樹脂之環氧基數之比(CN/Ep)不特別限定，從獲得之硬化物之耐熱性、阻燃性、吸水率之觀點，較佳為0.7~2.5，更佳為0.7~1.5。
[苯酚樹脂(D)]
作為本實施形態使用之苯酚樹脂(D)，只要是1分子中具有2個以上之苯酚性羥基之樹脂即可，可適當使用公知品，其種類不特別限定。其具體例，例如：甲酚苯酚醛清漆型苯酚樹脂、下式(11)表示之萘酚芳烷基型苯酚樹脂、下式(12)表示之聯苯芳烷基型苯酚樹脂、胺基三苯酚醛清漆型苯酚樹脂、萘型苯酚樹脂、苯酚苯酚醛清漆樹脂、烷基苯酚苯酚醛清漆樹脂、雙苯酚A型苯酚醛清漆樹脂、二環戊二烯型苯酚樹脂、XYLOC型苯酚樹脂、萜烯改性苯酚樹脂、及聚乙烯基苯酚類等。該等之中，從獲得之硬化物之吸水性及耐熱性之觀點，較佳為甲苯酚苯酚醛清漆型苯酚樹脂、下式(11)表示之萘酚芳烷基型苯酚樹脂、下式(12)表示之聯苯芳烷基型苯酚樹脂、胺基三苯酚醛清漆型苯酚樹脂、及萘型苯酚樹脂，又更佳為甲苯酚苯酚醛清漆型苯酚樹脂、下式(11)表示之萘酚芳烷基型苯酚樹脂、下式(12)表示之聯苯芳烷基型苯酚樹脂。苯酚樹脂(D)可因應目的單獨使用1種也可組合使用2種以上。
樹脂組成物包含苯酚樹脂(D)之情形，苯酚樹脂(D)之苯酚基數與環氧樹脂之環氧基數之比(OH/Ep)較佳為0.7~2.5，更佳為0.7~1.5。藉由比(OH/Ep)為0.7以上，獲得之硬化物之玻璃轉移溫度有更提高之傾向。又，藉由(OH/Ep)為2.5以下，獲得之硬化物之阻燃性有更提高之傾向。
上式(11)中，R11各自獨立地表示氫原子或甲基，其中氫原子為較佳。又，上式(11)中，n表示1以上之整數。n之上限值通常為10，較佳為7，更佳為6。
上式(12)中，R12各自獨立地表示氫原子或甲基，其中氫原子為較佳。又，上式(12)中，n表示1以上之整數。n之上限值通常為10，較佳為7。
本實施形態之樹脂組成物中，氰酸酯化合物(C)及苯酚樹脂(D)之含量，因兩者均在樹脂組成物作為硬化劑的作用，故加總計算。
本發明之一態樣之樹脂組成物中，氰酸酯化合物(C)及苯酚樹脂(D)之合計含量，於不含馬來醯亞胺化合物(F)之情形，相對於非鹵素環氧樹脂(B)、氰酸酯化合物(C)、及苯酚樹脂(D)之合計100質量份，較佳為10~50質量份，更佳為20~40質量份，於含有馬來醯亞胺化合物(F)之情形，相對於非鹵素環氧樹脂(B)、氰酸酯化合物(C)、苯酚樹脂(D)、及作為任意成分而含有之馬來醯亞胺化合物(F)之合計100質量份，較佳為10~50質量份，更佳為20~40 質量份。
又，於本發明之另一態樣之樹脂組成物中，也可更含有氰酸酯化合物(C)及/或苯酚樹脂(D)，於此情形，氰酸酯化合物(C)及苯酚樹脂(D)之合計含量相對於非鹵素環氧樹脂(B)及BT樹脂(G)之合計100質量份，較佳為5~50質量份，更佳為10~40質量份。
藉由使氰酸酯化合物(C)及苯酚樹脂(D)之合計含量為上述範圍內，有以下傾向：樹脂組成物之硬化性更提高，獲得之硬化物之阻燃性更提高、玻璃轉移溫度更提高、吸水率更下降、彈性係數更下降。
[無機填充材(E)]
作為本實施形態使用之無機填充材(E)，只要是該技術領域通常使用者即可，不特別限定。其具體例可列舉：天然二氧化矽、熔融二氧化矽、非晶二氧化矽、中空二氧化矽等二氧化矽類；氫氧化鋁、氫氧化鋁加熱處理品(將氫氧化鋁加熱處理而減少部分結晶水者)、軟水鋁石、氫氧化鎂等金屬水合物；氧化鉬、鉬酸鋅等鉬化合物；硼酸鋅、錫酸鋅、氧化鋁、黏土、高嶺土、滑石、煅燒黏土、煅燒高嶺土、煅燒滑石、雲母、玻璃短纖維(E玻璃、D玻璃等玻璃微粉末類)、中空玻璃、球狀玻璃等。其中，從更降低獲得之硬化物之熱膨脹率、更提高耐燃性之觀點，宜為二氧化矽類、軟水鋁石、氫氧化鎂、氧化鋁、滑石，更佳為二氧化矽類及軟水鋁石。又，從更提高鑽孔加工性之觀點，宜為鉬化合物、被覆了無機氧化物的鉬酸化合物為較佳。又，無機填充材(E)可單獨使用1種也可併用2種以上。
無機填充材(E)之平均粒徑(D50)不特別限定，從分散性之觀點，較佳為0.2~5μm，更佳為0.2~3μm。
本發明之一態樣之樹脂組成物中，無機填充材(E)之含量不特別限定，於不含馬來醯亞胺化合物(F)之情形，相對於非鹵素環氧樹脂(B)、氰酸酯化合物(C)、及苯酚樹脂(D)之合計100質量份，較佳為50~500質量份，更佳為 80~300質量份，於含有馬來醯亞胺化合物(F)之情形，相對於非鹵素環氧樹脂(B)、氰酸酯化合物(C)、苯酚樹脂(D)、及作為任意成分而含有之馬來醯亞胺化合物(F)之合計100質量份，較佳為50~500質量份，更佳為80~300質量份。
又，本發明之其他態樣之樹脂組成物中，無機填充材(E)之含量不特別限定，相對於非鹵素環氧樹脂(B)及BT樹脂(G)之合計100質量份，較佳為50~500質量份，更佳為80~300質量份。
藉由使無機填充材(E)之含量為上述範圍內，有獲得阻燃性、成形性、鑽孔加工性更優良之硬化物之傾向。
為了使無機填充材(E)之分散性、樹脂與無機填充材(E)或玻璃布之黏著強度提高，也可併用上述無機填充材(E)、與矽烷偶聯劑及/或濕潤分散劑。
作為矽烷偶聯劑，只要是一般在無機物之表面處理使用之矽烷偶聯劑即可，不特別限定。作為其具體例，可列舉γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-β-(胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷等胺基矽烷系化合物；γ-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷等環氧矽烷系化合物；γ-甲基丙烯醯氧丙基三甲氧基矽烷等乙烯基矽烷系化合物；N-β-(N-乙烯基苄胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷鹽酸鹽等陽離子矽烷系化合物；苯基矽烷系化合物等。又，矽烷偶聯劑可以單獨使用1種也可併用2種以上。
又，作為濕潤分散劑，只要是在塗料用途使用之分散安定劑即可，不特別限定。其具體例例如BYK JAPAN(股)製之Disperbyk-110、111、180、161、BYK-W996、W9010、W903等。又，濕潤分散劑可以單獨使用1種也可併用2種以上。
[馬來醯亞胺化合物(F)]
樹脂組成物也可含有馬來醯亞胺化合物(F)。作為本實施形態之樹脂組 成物能使用之馬來醯亞胺化合物(F)，只要是1分子中具有1個以上之馬來醯亞胺基之化合物即可，不特別限定。作為其具體例，可列舉N-苯基馬來醯亞胺、N-羥基苯基馬來醯亞胺、雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙{4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基}丙烷、雙(3,5-二甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、雙(3,5-二乙基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、下式(13)表示之馬來醯亞胺化合物、此馬來醯亞胺化合物之預聚物、及上述馬來醯亞胺化合物與胺化合物之預聚物等。其中較理想為雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙{4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基}丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、及下式(13)表示之馬來醯亞胺化合物，更理想為下式(13)例示之馬來醯亞胺化合物。馬來醯亞胺化合物(F)可以單獨使用1種也可併用2種以上。
上式(13)中，R13各自獨立地表示氫原子或甲基，其中氫原子為較佳。又，上式(13)中，n表示1以上之整數。n之上限值通常為10，較佳為7。
本發明之一態樣之樹脂組成物中，馬來醯亞胺化合物(F)之含量不特別限定，相對於非鹵素環氧樹脂(B)、氰酸酯化合物(C)、苯酚樹脂(D)、及作為任意成分而含有之馬來醯亞胺化合物(F)之合計100質量份，較佳為3~50質量份，更佳為10~40質量份。
又，本發明之另一態樣之樹脂組成物中，也可更含有馬來醯亞胺化合物(F)，於此情形馬來醯亞胺化合物(F)之含量不特別限定，相對於非鹵素環氧樹脂(B)及BT樹脂(G)之合計100質量份，較佳為3~50質量份，更佳為10~40質量份。
藉由使馬來醯亞胺化合物(F)之含量為上述範圍內，有以下傾向：樹脂組成物之硬化性更提高、獲得之硬化物之阻燃性更提高、玻璃轉移溫度更提高、吸水率更下降、彈性係數更下降。
[BT樹脂(G)]
本實施形態使用之BT樹脂(G)，係將氰酸酯化合物(C)及馬來醯亞胺化合物(F)予以預聚物化而得者。預聚物化方法不特別限定，將例如：氰酸酯化合物(C)及馬來醯亞胺化合物(F)無溶劑或溶於甲乙酮、N甲基吡咯烷酮、二甲基甲醯胺、二甲基乙醯胺、甲苯、二甲苯等有機溶劑並加熱混合之方法。
氰酸酯化合物(C)不特別限定，可使用與上述同樣之化合物。其中，從樹脂組成物之硬化性更提高、獲得之硬化物之阻燃性更提高、熱膨脹係數更下降之觀點，上式(8)表示之萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、上式(9)表示之苯酚醛清漆型氰酸酯化合物、及上式(10)表示之聯苯芳烷基型氰酸酯化合物為較佳。氰酸酯化合物(C)可單獨使用1種也可組合使用2種以上。
又，馬來醯亞胺化合物(F)亦不特別限定，可使用與上述同樣之化合物。其中，從耐熱性之觀點，雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙{4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基}丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、及上式(13)表示之馬來醯亞胺化合物較理想，上式(13)表示之馬來醯亞胺化合物更理想。馬來醯亞胺化合物(F)可以單獨使用1種也可併用2種以上。
BT樹脂(G)中之馬來醯亞胺化合物(F)之比例不特別限定，從玻璃轉移溫度、阻燃性、硬化性之觀點，相對於BT樹脂(G)之總量較佳為5~75質量%，更佳為10~70質量%。又，預聚物BT樹脂(G)之數量平均分子量不特別限定，從操作性、玻璃轉移溫度、硬化性之觀點，較佳為100~100,000，更佳為100~80,000。
本發明之另一態樣之樹脂組成物中，BT樹脂(G)之含量不特別限定，相 對於非鹵素環氧樹脂(B)及BT樹脂(G)之合計100質量份，較佳為20~80質量份，更佳為30~70質量份。藉由使BT樹脂(G)之含量為上述範圍內，有以下的傾向：樹脂組成物之硬化性更提高、獲得之硬化物之阻燃性更提高、玻璃轉移溫度更提高、吸水率更下降、彈性係數更下降。
[咪唑化合物(H)]
本實施形態之樹脂組成物也可含有下式(14)表示之咪唑化合物(H)。咪唑化合物(H)具有硬化促進之作用，且具有提高硬化物之玻璃轉移溫度之作用。
上式(14)中，Ar各自獨立地表示苯基、萘基、聯苯基、蒽基、或苯基、萘基、聯苯基、或蒽基之羥基改性基，R14表示氫原子、烷基或烷基之羥基改性基、苯基等芳基。
上式(14)中之咪唑取代基Ar，表示苯基、萘基、聯苯基、蒽基或其羥基改性基，其中苯基為較佳。又，上式(14)中咪唑取代基R14表示氫原子、烷基或烷基之羥基改性基、苯基等芳基，其中苯基為較佳。再者，Ar、R14均為苯基更佳。
作為咪唑化合物(H)不特別限定，例如：2,4,5-三苯基咪唑為較佳。藉由使用2,4,5-三苯基咪唑，硬化物之Tg有更提高的傾向。
本發明之一態樣之樹脂組成物中，咪唑化合物(H)之含量不特別限定，於不含馬來醯亞胺化合物(F)之情形，相對於非鹵素環氧樹脂(B)、氰酸酯化合物(C)、及苯酚樹脂(D)之合計100質量份，較佳為0.01~10質量份，更佳為0.1~5質量份，於含有馬來醯亞胺化合物(F)之情形，相對於非鹵素環氧樹脂 (B)、氰酸酯化合物(C)、苯酚樹脂(D)、及作為任意成分而含有之馬來醯亞胺化合物(F)之合計100質量份，較佳為0.01~10質量份，更佳為0.1~5質量份。
又，本發明之另一態樣之樹脂組成物中，咪唑化合物(H)之含量不特別限定，相對於非鹵素環氧樹脂(B)及BT樹脂(G)之合計100質量份，較佳為0.01~5質量份，更佳為10~40質量份。
藉由使咪唑化合物(H)之含量為上述範圍內，有以下傾向：樹脂組成物之硬化性更提高、獲得之硬化物之玻璃轉移溫度更提高、吸水率更下降、彈性係數更下降。
(其他硬化促進劑)
又，本實施形態中，視需要除了前述咪唑化合物(H)也可併用其他硬化促進劑。作為如此之化合物，不特別限定，例如：過氧化苯甲醯、過氧化月桂醯、過氧化乙醯、過氧化對氯苯甲醯、二過酞酸二第三丁酯等例示之有機過氧化物；偶氮雙腈等偶氮化合物；N,N-二甲基苄胺、N,N-二甲基苯胺、N,N-二甲基甲苯胺、2-N-乙基苯胺基乙醇、三正丁胺、吡啶、喹啉、N-甲基啉、三乙醇胺、三乙二胺、四甲基丁二胺、N-甲基哌啶等三級胺類；苯酚、二甲苯酚、甲苯酚、間苯二酚(resorcin)、兒茶苯酚等苯酚類；環烷酸鉛、硬脂酸鉛、環烷酸鋅、辛基酸鋅、油酸錫、蘋果酸二丁基錫、環烷酸錳、環烷酸鈷、乙醯基丙酮鐵等有機金屬鹽；此等有機金屬鹽溶於苯酚、雙苯酚等含羥基之化合物而成者；氯化錫、氯化鋅、氯化鋁等無機金屬鹽；二辛基氧化錫、其他之烷基錫、烷基氧化錫等有機錫化合物等。
(溶劑)
再者，本實施形態之樹脂組成物視需要也可含有溶劑。例如若使用有機溶劑，樹脂組成物製備時之黏度有下降、操作性提升，且同時對於玻璃布等基材之含浸性更提高的傾向。溶劑之種類不特別限定，只要能溶解非鹵素環氧樹脂(B)、氰酸酯化合物(C)及/或苯酚樹脂(D)之混合物或非鹵素環氧樹脂(B)及BT樹脂(G)之混合物即可。其具體例，例如：丙酮、甲乙酮、甲 基賽路蘇等酮類；甲苯、二甲苯等芳香族烴類；二甲基甲醯胺等醯胺類；丙二醇甲醚及其乙酸酯等，但不特別限定於此等。溶劑可單獨使用1種或組合使用2種以上。
本實施形態之樹脂組成物可依常法製備。樹脂組成物之製備方法不特別限定，只要是能獲得均勻含有丙烯酸矽酮共聚物(A)、氰酸酯化合物(B)及/或苯酚樹脂(C)、無機填充材(D)與上述其他任意成分、或丙烯酸矽酮共聚物(A)、BT樹脂(G)、無機填充材(D)與上述其他任意成分之樹脂組成物之方法即可。例如依序將丙烯酸矽酮共聚物(A)、氰酸酯化合物(B)、無機填充材(D)摻合於溶劑，並適當摻合其他成分並充分攪拌，可輕易製備本實施形態之樹脂組成物。
本實施形態之樹脂組成物製備時，視需要可以使用有機溶劑。有機溶劑之種類，只要是能溶解非鹵素環氧樹脂(B)、氰酸酯化合物(C)及/或苯酚樹脂(D)、或非鹵素環氧樹脂(B)及BT樹脂(G)之混合物者即可，不特別限定。其具體例如上述。
又，樹脂組成物製備時，可實施用以使各成分均勻溶解或分散之公知處理(攪拌、混合、混練處理等)。例如：在均勻分散無機填充材(E)時，藉由使用附設有適當攪拌能力之攪拌機的攪拌槽進行攪拌分散處理，能提高無機填充材(E)對於樹脂組成物之分散性。上述攪拌、混合、混練處理，可使用例如：球磨機、珠磨機等以混合為目的之裝置、或公轉及/或自轉型之混合裝置等公知裝置適當實施。
[預浸體]
本實施形態之預浸體，具有：基材、含浸或塗佈於該基材之上述樹脂組成物。預浸體之製造方法可依常法實施，不特別限定。例如：使本實施形態中之樹脂組成物含浸或塗佈基材後，在100~200℃之乾燥機中進行1~30分鐘加熱等以使其半硬化(B階段化)，以製成本實施形態之預浸體。又，本實施形態之樹脂組成物(含無機填充劑)之量相對於預浸體之總量不特別限定，較 佳為30~90質量%，更佳為30~80質量%。
作為本實施形態使用之基材，可視目的用途或性能適當選用在各種印刷電路板材料使用之公知品，不特別限定。其具體例，例如：E玻璃布、D玻璃布、S玻璃布、Q玻璃布、球狀玻璃布、NE玻璃布、及T玻璃布等玻璃纖維；石英等玻璃以外之無機纖維；聚對亞苯對苯二甲醯胺(Kevlar(註冊商標)、杜邦(股)公司製)、共聚對亞苯‧3,4’氧基二亞苯‧對苯二甲醯胺(Technora(註冊商標)、Teijin technoproducts(股)公司製)等全芳香族聚醯胺；2,6-羥基萘甲酸‧對羥基苯甲酸(vectran(註冊商標)、可樂麗(股)公司製)等聚酯；聚對亞苯苯并唑(Zylon(註冊商標)、東洋紡(股)公司製)、聚醯亞胺等有機纖維，但不特別限定於此等。該等之中，從低熱膨脹性之觀點，E玻璃布、T玻璃布、S玻璃布、Q玻璃布、及有機纖維為較佳。此等基材可以單獨使用1種也可併用2種以上。
基材之形狀不特別限定，可列舉織布、不織布、粗紗、切股氈、表面氈等，但不限定於此等。織布之織法已知有平織布、魚子織布、斜紋織布等，可視目的用途或性能適當選用。可理想地使用將織布經過開纖處理或經以矽烷偶聯劑等進行了表面處理的玻璃織布。基材厚度不特別限定，較佳為約0.01~0.3mm。尤其，從強度與吸水性之觀點，基材宜為厚度200μm以下、質量250g/m2以下之玻璃織布，更佳為由E玻璃之玻璃纖維構成之玻璃織布。
[疊層板]
本實施形態之疊層板具備1片以上之上述預浸體。疊層板只要具有1片以上之預浸體即不特別限定，也可以有其他任意層。作為疊層板之製造方法，可適當使用一般公知之方法，不特別限定。例如：藉由將上述預浸體彼此疊層並加熱加壓成形，可獲得疊層板。此時加熱溫度不特別限定，宜為65~300℃，更佳為120~270℃。又，加壓之壓力不特別限定，宜為2~5MPa，更佳為2.5~4MPa。本實施形態之疊層板藉由具備由金屬箔構成之層，可適當地作為後述覆金屬箔疊層板使用。
[覆金屬箔疊層板]
本實施形態之覆金屬箔疊層板，具備：上述預浸體、及疊層在該預浸體之單面或兩面之金屬箔。具體而言，將前述預浸體1片或多數片以上重疊，視須要在其單面或兩面配置銅或鋁等金屬箔，並將其視需要疊層成形，可製成本實施形態之覆金屬箔疊層板。在此使用之金屬箔，只要是在印刷電路板材料可使用者即可，不特別限定，宜為壓延銅箔或電解銅箔等公知之銅箔為較佳。又，金屬箔厚度不特別限定，較佳為2~70μm，更佳為2~35μm。針對覆金屬箔疊層板之成形方法及其成形條件也不特別限定，可使用一般印刷電路板用疊層板及多層板之方法及條件。例如：覆金屬箔疊層板成形時可使用多段壓製機、多段真空壓製機、連續成形機、高壓釜成形機等，又，一般而言，溫度為100~300℃、壓力為面壓2~100kgf/cm2、加熱時間為0.05~5小時之範圍。再者，視需要可於150~300℃之溫度進行後硬化。又，也可藉由將本實施形態之預浸體、與另外製作之內層用配線板組合疊層成形，以製成多層板。
本實施形態之覆金屬箔疊層板藉由形成既定配線圖案，能理想地作為後述印刷電路板使用。並且，本實施形態之覆金屬箔疊層板，具有低熱膨脹率、良好成形性及耐藥品性，作為要求如此之性能之半導體封裝體用印刷電路板特別有效。
[印刷電路板]
本實施形態之印刷電路板具備絕緣層及形成在該絕緣層表面之導體層，前述絕緣層含有上述樹脂組成物。本實施形態中之印刷電路板可依例如以下方法製造。首先，準備覆銅疊層板等覆金屬箔疊層板。對於覆金屬箔疊層板之表面實施蝕刻處理並形成內層電路，製成內層基板。在此內層基板之內層電路表面視需要施行用以提高黏著強度之表面處理，其次對此內層電路表面重疊所須片數的本實施形態之預浸體，再於其外側疊層外層電路用之金屬箔並加熱加壓以一體成形。依此方式，能製成在內層電路與外層電路用金屬箔之間形成了基材及由熱硬化性樹脂組成物之硬化物構成 之絕緣層的多層覆金屬箔疊層板。其次對此多層之覆金屬箔疊層板施行通孔或貫層孔用之開孔加工後，進行用以去除來自硬化物層所含樹脂成分之樹脂之殘渣膠渣的去膠渣處理。之後於此孔之壁面形成用以導通內層電路與外層電路用之金屬箔的鍍敷金屬皮膜，再對於外層電路用之金屬箔施以蝕刻處理以形成外層電路，製成印刷電路板。
於此態樣中，本實施形態之預浸體(基材及含浸或塗佈於此基材之本實施形態之樹脂組成物)、覆金屬箔疊層板之樹脂組成物層(由本實施形態之樹脂組成物構成之層)構成含樹脂組成物之絕緣層。
【實施例】
以下舉合成例、實施例、及比較例對本發明詳細說明，但本發明不受該等實施例限定。
[合成例1 α-萘酚芳烷基型氰酸酯樹脂之合成]
將配備溫度計、攪拌器、滴加漏斗及回流冷卻器之反應器預先以滷水冷卻至0~5℃，於其中加入氯化氰7.47g(0.122mol)、35%鹽酸9.75g(0.0935mol)、水76mL、及二氯甲烷44mL。
將此反應器內之溫度保持在-5~+5℃、pH保持在1以下，於攪拌狀態以滴加漏斗費時1小時滴加將上式(11)中之R11均為氫原子之α-萘酚芳烷基型苯酚樹脂(SN485、OH基當量：214g/eq.軟化點：86℃、新日鐵化學(股)製)20g(0.0935mol)、及三乙胺14.16g(0.14mol)溶於二氯甲烷92mL而成之溶液。溶液之滴加結束後，再費時15分鐘滴加三乙胺4.72g(0.047mol)。
三乙胺滴加結束後，於同溫度攪拌反應液15分鐘，將反應液分液並分取有機層。將獲得之有機層以水100mL洗滌2次後，以蒸發器於減壓下從有機層餾去二氯甲烷，最後於80℃使其進行1小時濃縮乾固，獲得α-萘酚芳烷基型苯酚樹脂之氰酸酯化物(α-萘酚芳烷基型氰酸酯樹脂)23.5g。
[合成例2 BT樹脂1之合成]
將合成例1製作之α-萘酚芳烷基型氰酸酯樹脂(氰酸酯基當量：261g/eq.)36質量份、與上式(13)中之R13均為氫原子、n為0~1之馬來醯亞胺化 合物(BMI-2300、大和化成工業(股)製)24質量份溶於二甲基乙醯胺，於150℃邊攪拌邊使其反應，獲得BT樹脂1。
[合成例3 BT樹脂2之合成]
將合成例1製作之α-萘酚芳烷基型氰酸酯樹脂(氰酸酯基當量：261g/eq.)30質量份、與合成例2使用之馬來醯亞胺化合物(BMI-2300)30質量份溶於二甲基乙醯胺，於150℃邊攪拌邊使其反應，獲得BT樹脂2。
[實施例1]
將丙烯酸矽酮共聚物(R-170S、平均粒徑：30μm、平均1次粒徑：0.2~0.3μm、日信化學工業(股)製)25質量份、上式(3)中之R4均為氫原子之苯酚聯苯芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH，環氧當量：320g/eq.、日本化藥(股)製)49質量份、上式(11)中之R11均為氫原子之萘酚芳烷基型苯酚樹脂(SN-495、新日鐵化學(股)製、羥基當量：236g/eq.)36質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成(股)製)15質量份、矽烷偶聯劑(東麗道康寧(股)製)5質量份、濕潤分散劑1(disperbyk-161、BYK JAPAN(股)製)1質量份、球狀熔融二氧化矽(SC2500-SQ、粒徑：0.5μm、Admatechs(股)製)200質量份、及2-乙基-4-甲基咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.02質量份混合，獲得清漆。將此清漆以甲乙酮稀釋，並且含浸塗佈於厚度0.1mm之Q玻璃織布，於140℃進行3分鐘加熱乾燥，獲得樹脂含量50質量%之預浸體。
[實施例2]
將實施例1使用之丙烯酸矽酮共聚物(R-170S)25質量份、聚氧化伸萘基型環氧樹脂(HP-6000，環氧當量：250g/eq.、DIC(股)製)44質量份、上式(12)中R12均為氫原子之聯苯芳烷基型苯酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)18質量份、萘型苯酚樹脂(EPICLON EXB-9500、DIC(股)製、羥基當量：153g/eq.)18質量份、胺基三苯酚醛清漆樹脂(PHENOLITE LA-3018-50P、羥基當量：151g/eq.、DIC(株)製)3質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70)17質量份、矽烷偶 聯劑(Z6040、東麗道康寧(股)製)5質量份、濕潤分散劑1(disperbyk-161)1質量份、球狀熔融二氧化矽(SC2500-SQ)200質量份、及實施例1使用之咪唑化合物(2E4MZ)0.02質量份混合，獲得清漆。將此清漆以甲乙酮稀釋，並且含浸塗佈於厚度0.1mm之Q玻璃織布，於140℃進行3分鐘加熱乾燥，獲得樹脂含量50質量%之預浸體。
[實施例3]
將實施例2使用之丙烯酸矽酮共聚物替換為使用平均粒徑不同之丙烯酸矽酮共聚物(R-170S、平均粒徑：20μm、平均1次粒徑：0.2~0.3μm、日信化學工業(股)製)25質量份，除此以外與實施例2同樣操作，獲得預浸體。
[實施例4]
將雙(3-乙基-5-甲基-4馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70)替換為合成例2使用之馬來醯亞胺化合物(BMI-2300)17質量份，除此以外與實施例3同樣操作，獲得預浸體。
[實施例5]
將實施例2使用之丙烯酸矽酮共聚物25質量份、聚氧化伸萘基型環氧樹脂(HP-6000)60質量份、合成例1獲得之α-萘酚芳烷基型氰酸酯樹脂(氰酸酯基當量：261g/eq.)40質量份、矽烷偶聯劑(Z6040)5質量份、濕潤分散劑1(disperbyk-161)1質量份、濕潤分散劑2(disperbyk-111、BYK JAPAN(株)製)2質量份、及球狀熔融二氧化矽(SC2500-SQ)200質量份混合，獲得清漆。將此清漆以甲乙酮稀釋，並且含浸塗佈於厚度0.1mm之Q玻璃織布，於140℃進行3分鐘加熱乾燥，獲得樹脂含量50質量%之預浸體。
[實施例6]
將α-萘酚芳烷基型氰酸酯樹脂替換為使用2,2-雙(4-氰酸酯基苯基)丙烷之預聚物(CA210、氰酸酯基當量139、三菱瓦斯化學(股)製)40質量份，除此以外與實施例5同樣操作，獲得預浸體。
[實施例7]
將α-萘酚芳烷基型氰酸酯樹脂替換為使用上式(9)中R9均為氫原子之苯酚醛清漆型氰酸酯樹脂(PRIMASET PT-30、LONZA JAPAN(股)製、氰酸酯基當量：124g/eq.)40質量份，除此以外與實施例5同樣操作，獲得預浸體。
[實施例8]
將實施例2使用之丙烯酸矽酮共聚物25質量份、聚氧化伸萘基型環氧樹脂(HP-6000)38質量份、合成例1獲得之α-萘酚芳烷基型氰酸酯樹脂(氰酸酯基當量：261g/eq.)36質量份、合成例2使用之馬來醯亞胺化合物(BMI-2300)26質量份、矽烷偶聯劑(Z6040)5質量份、濕潤分散劑1(disperbyk-161)1質量份、及濕潤分散劑2(disperbyk-111)2質量份、球狀熔融二氧化矽(SC2500-SQ)200質量份混合，獲得清漆。將此清漆以甲乙酮稀釋，並且含浸塗佈於厚度0.1mm之Q玻璃織布，於140℃進行3分鐘加熱乾燥，獲得樹脂含量50質量%之預浸體。
[實施例9]
將合成例2使用之馬來醯亞胺化合物(BMI-2300)替換為實施例1使用之雙(3-乙基-5-甲基-4馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70)26質量份，除此以外與實施例8同樣操作，獲得預浸體。
[實施例10]
將聚氧化伸萘基型環氧樹脂(HP-6000)替換為實施例1使用之苯酚聯苯芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH)38質量份，除此以外與實施例8同樣操作，獲得預浸體。
[實施例11]
將實施例10使用之苯酚聯苯芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH)替換為萘改性環氧樹脂(ESN-175V、環氧當量：255g/eq.、新日鐵化學(股)製)38質量份，除此以外與實施例8同樣操作，獲得預浸體。
[實施例12]
將聚氧化伸萘基型環氧樹脂(HP-6000)替換為使用上式(2)中之R3均為氫原子之苯酚苯基芳烷基苯酚醛清漆型環氧樹脂(NC-2000-L，環氧當量：226g/eq.、日本化藥(股)製)38質量份，除此以外與實施例8同樣操作，獲得預浸體。
[實施例13]
清漆製備時更加入2-乙基-4-甲基咪唑(2E4MZ)0.01質量份，除此以外與實施例8同樣操作，獲得預浸體。
[實施例14]
將合成例1獲得之α-萘酚芳烷基型氰酸酯樹脂及合成例2使用之馬來醯亞胺化合物替換為加入62質量份之合成例2獲得之BT樹脂1，除此以外與實施例8同樣操作，獲得預浸體。
[實施例15]
將合成例1獲得之α-萘酚芳烷基型氰酸酯樹脂及合成例2使用之馬來醯亞胺化合物替換為添加62質量份之合成例3獲得之BT樹脂2，除此以外與實施例8同樣操作，獲得預浸體。
[實施例16]
定合成例2獲得之BT樹脂1之添加量為59質量份，並添加萘酚芳烷基型苯酚樹脂(SN-495)3質量份，除此以外與實施例14同樣操作，獲得預浸體。
[比較例1]
不使用丙烯酸矽酮共聚物，除此以外與實施例2同樣操作，獲得預浸體。
[比較例2]
將丙烯酸矽酮共聚物替換為使用以矽酮樹脂被覆了表面的矽酮橡膠粉末(矽酮複合粉末X-52-7030、信越化學工業(股)製)25質量份，除此以外與實 施例2同操作，獲得預浸體。
[比較例3]
將丙烯酸矽酮共聚物替換為使用以矽酮樹脂被覆了表面的矽酮橡膠粉末(矽酮複合粉末KMP-605M、信越化學工業(股)製)25質量份，除此以外與實施例2同樣操作，獲得預浸體。
[比較例4]
將丙烯酸矽酮共聚物替換為使用矽酮彈性體(EP-2600、東麗道康寧(股)製)25質量份，除此以外與實施例2同樣操作，獲得預浸體。
[比較例5]
將丙烯酸矽酮共聚物替換為使用矽酮彈性體(EP-2601、東麗道康寧(股)製)25質量份，除此以外與實施例2同樣操作，獲得預浸體。
[比較例6]
將丙烯酸矽酮共聚物替換為使用矽酮彈性體(EP-2720、東麗道康寧(股)製)25質量份，除此以外與實施例2同樣操作，獲得預浸體。
[比較例7]
將丙烯酸矽酮共聚物替換為使用矽酮彈性體(Trefil E-606、東麗道康寧(股)製)25質量份，除此以外與實施例2同樣操作，獲得預浸體。
[比較例8]
將丙烯酸矽酮共聚物替換為使用以矽酮樹脂被覆了表面的矽酮橡膠粉末(矽酮複合粉末X-52-7030、信越化學工業(股)製)25質量份，除此以外與實施例8同樣操作，獲得預浸體。
[比較例9]
將丙烯酸矽酮共聚物替換為使用以矽酮樹脂被覆了表面的矽酮橡膠粉 末(矽酮複合粉末KMP-605M、信越化學工業(股)製)25質量份，除此以外與實施例8同樣操作，獲得預浸體。
[比較例10]
將丙烯酸矽酮共聚物替換為使用矽酮彈性體(EP-2600、東麗道康寧(股)製)25質量份，除此以外與實施例8同樣操作，獲得預浸體。
[比較例11]
將丙烯酸矽酮共聚物替換為使用矽酮彈性體(EP-2601、東麗道康寧(股)製)25質量份，除此以外與實施例8同樣操作，獲得預浸體。
[比較例12]
將丙烯酸矽酮共聚物替換為使用矽酮彈性體(EP-2720、東麗道康寧(股)製)25質量份，除此以外與實施例8同樣操作，獲得預浸體。
[比較例13]
將丙烯酸矽酮共聚物替換為使用矽酮彈性體(TREFIL E-606、東麗道康寧(股)製)25質量份，除此以外與實施例8同操作，獲得預浸體。
[覆銅疊層板之製作]
將實施例1~16及比較例1~13獲得之預浸體各重疊2片製成疊層體，於此疊層體的兩面配置厚12μm之電解銅箔(3EC-III、三井金屬礦業(股)製)，於壓力30kgf/cm2、溫度220℃進行120分鐘的疊層成型，獲得絕緣層厚度0.2mm之覆銅疊層板。
使用獲得之覆銅疊層板進行成形性、耐去膠渣性、面方向之熱膨脹率之評價。其結果如表1、表2。
[覆銅疊層板之物性評價方法]
成形性、耐熱性、面方向之熱膨脹率以下列方法實施。
(成形性)
以蝕刻去除覆銅疊層板之銅箔後，觀察已去除銅箔之疊層板表面是否有空隙。基於觀察到是否有空隙，評價成形性。
(耐藥品性)
為了評價在去膠渣步驟的耐藥品性，以蝕刻去除覆銅疊層板之銅箔並測定獲得之疊層板之質量。之後，於80℃在膨潤液(Atotech Japan公司製、商品名「Swelling Dip Securiganth P」)中浸漬10分鐘。然後，於80℃在粗糙化液(Atotech Japan公司製、商品名「Concentrate Compact CP」)中浸漬5分鐘。最後，於45℃在中和液(Atotech Japan公司製、商品名「Reduction Conditioner Securiganth P500」)中浸漬10分鐘。測定進行此處理3次後之疊層板的質量，並計算處理前後之疊層板之質量減少量(wt%)。依據獲得之質量減少量評價耐藥品性。
(面方向之熱膨脹率)
以蝕刻去除覆銅疊層板之銅箔後，以熱機械分析裝置(TA instrument製)以每分鐘10℃從40℃升溫至340℃，並測定從60℃至120℃之面方向之線膨脹係數。測定方向定為疊層板之玻璃布之縱方向(Warp)。
本申請案基於2012年11月28日向日本特許廳提申的日本專利申請案(日本特願2012-260236)，其內容在此納入作為參照。
【產業利用性】
本發明之樹脂組成物作為使用在覆金屬箔疊層板及印刷電路板等之製作預浸體之樹脂組成物，具有產業利用性。

Claims (27)

  1. 一種樹脂組成物，包含丙烯酸矽酮共聚物(A)、非鹵素環氧樹脂(B)、氰酸酯化合物(C)及/或苯酚樹脂(D)、及無機填充材(E)。
  2. 如申請專利範圍第1項之樹脂組成物，其中，該丙烯酸矽酮共聚物(A)係微粒，該丙烯酸矽酮共聚物(A)微粒之平均1次粒徑為0.10~1.0μm。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物，其中，該非鹵素環氧樹脂(B)包含選自於由下式(2)表示之苯酚苯基芳烷基酚醛清漆型環氧樹脂、下式(3)表示之苯酚聯苯芳烷基型環氧樹脂、下式(4)表示之萘酚芳烷基型環氧樹脂、下式(5)表示之蒽醌型環氧樹脂、及下式(6)或下式(7)表示之聚氧化伸萘基型環氧樹脂構成之群組中之一種以上； (式(2)中，R3各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數) (式(3)中，R4各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數) (式中，R5各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數) (式(6)中，R6各自獨立地表示氫原子、碳原子數1~4之烷基、或芳烷基) (式(7)中，R7各自獨立地表示氫原子、碳原子數1~4之烷基、或芳烷基)。
  4. 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物，其中，該氰酸酯化合物(C)包含選自於由下式(8)表示之萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、下式(9)表示之酚醛清漆型氰酸酯化合物、及下式(10)表示之聯苯芳烷基型氰酸酯化合物構成之群組中之一種以上； (式(8)中，R8各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數) (式(9)中，R9各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數) (式(10)中，R10各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數)。
  5. 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物，其中，該苯酚樹脂(D)包含選自於由甲酚酚醛清漆型苯酚樹脂、萘酚芳烷基型苯酚樹脂、聯苯芳烷基型苯酚樹脂、胺基三酚醛清漆型苯酚樹脂、及萘型苯酚樹脂構成之群組中之一種以上。
  6. 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物，更包含馬來醯亞胺化合物(F)。
  7. 如申請專利範圍第6項之樹脂組成物，其中，該馬來醯亞胺化合物(F)包含下式(13)表示之化合物； (式(13)中，R13各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數)。
  8. 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物，其中， 於不含該馬來醯亞胺化合物(F)的情形，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、及該苯酚樹脂(D)之合計100質量份，該丙烯酸矽酮共聚物(A)之含量為3~50質量份，於包含該馬來醯亞胺化合物(F)的情形，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、該苯酚樹脂(D)、及該馬來醯亞胺化合物(F)之合計100質量份，該丙烯酸矽酮共聚物(A)之含量為3~50質量份。
  9. 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物，其中，於不含該馬來醯亞胺化合物(F)的情形，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、及該苯酚樹脂(D)之合計100質量份，該非鹵素環氧樹脂(B)之含量為5~60質量份；於包含該馬來醯亞胺化合物(F)的情形，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、該苯酚樹脂(D)、及該馬來醯亞胺化合物(F)之合計100質量份，該非鹵素環氧樹脂(B)之含量為5~60質量份。
  10. 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物，其中，於不含該馬來醯亞胺化合物(F)的情形，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、及該苯酚樹脂(D)之合計100質量份，該氰酸酯化合物(C)及該苯酚樹脂(D)之合計含量為10~50質量份，於包含該馬來醯亞胺化合物(F)的情形，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、該苯酚樹脂(D)、及該馬來醯亞胺化合物(F)之合計100質量份，該氰酸酯化合物(C)及該苯酚樹脂(D)之合計含量為10~50質量份。
  11. 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物，其中，於不含該馬來醯亞胺化合物(F)之情形，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、及該苯酚樹脂(D)之合計100質量份，該無機填充材(E)之含量為50~500質量份，於包含該馬來醯亞胺化合物(F)之情形，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、該苯酚樹脂(D)、及該馬來醯亞胺化合物(F)之合計100質量份，該無機填充材(E)之含量為50~500質量份。
  12. 如申請專利範圍第6項之樹脂組成物，其中，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)、該氰酸酯化合物(C)、該苯酚樹脂(D)、及該馬來醯亞胺化合物(F)之合計100質量份，該馬來醯亞胺化合物(F)之含量為3~50質量份。
  13. 一種樹脂組成物，包含：丙烯酸矽酮共聚物(A)、非鹵素環氧樹脂(B)、將氰酸酯化合物(C)及馬來醯亞胺化合物(F)予以預聚物化而成之BT樹脂(G)、及無機填充材(E)。
  14. 如申請專利範圍第13項之樹脂組成物，其中，該氰酸酯化合物(C)包含選自於由下式(8)表示之萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、下式(9)表示之酚醛清漆型氰酸酯化合物、及下式(10)表示之聯苯芳烷基型氰酸酯化合物構成之群組中之一種以上； (式(8)中，R8各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數) (式(9)中，R9各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數) (式(10)中，R10各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數)。
  15. 如申請專利範圍第13或14項之樹脂組成物，其中，該馬來醯亞胺化合物(F)包含下式(13)表示之化合物； (式(13)中，R13各自獨立地表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數)。
  16. 如申請專利範圍第13或14項之樹脂組成物，其中，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)及該BT樹脂(G)之合計100質量份，該丙烯酸矽酮共聚物(A)之含量為3~50質量份。
  17. 如申請專利範圍第13或14項之樹脂組成物，其中，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)及該BT樹脂(G)之合計100質量份，該非鹵素環氧樹脂(B)之含量為5~60質量份。
  18. 如申請專利範圍第13或14項之樹脂組成物，其中，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)及該BT樹脂(G)之合計100質量份，該BT樹脂(G)之含量為20~80質量份。
  19. 如申請專利範圍第13或14項之樹脂組成物，其中，相對於該非鹵素環氧樹脂(B)及該BT樹脂(G)之合計100質量份，該無機填充材(E)之含量為50~400質量份。
  20. 如申請專利範圍第1或13項之樹脂組成物，更包含下式(14)表示之咪唑化合物(H)； (式(14)中，Ar各自獨立地表示苯基、萘基、聯苯基、蒽基、或苯基、萘基、聯苯基、或蒽基之羥基改性基，R14表示氫原子、烷基或烷基之羥基改性基、或芳基)。
  21. 如申請專利範圍第20項之樹脂組成物，其中，該咪唑化合物(H)包含2,4,5-三苯基咪唑。
  22. 如申請專利範圍第1或13項之樹脂組成物，其中，該無機填充材(E)包含二氧化矽類及/或軟水鋁石。
  23. 一種預浸體，具有：基材、及含浸於或塗佈於該基材之如申請專利範圍第1至22項中任一項之樹脂組成物。
  24. 如申請專利範圍第23項之預浸體，其中，該基材包含選自於由E玻璃布、T玻璃布、S玻璃布、Q玻璃布及有機纖維構成之群組中之一種以上。
  25. 一種疊層板，具備1片以上的如申請專利範圍第23或24項之預浸體。
  26. 一種覆金屬箔疊層板，具備：如申請專利範圍第23或24項之預浸體、及疊層在該預浸體之單面或兩面的金屬箔。
  27. 一種印刷電路板，具備絕緣層及在該絕緣層表面形成之導體層，該絕緣層包含如申請專利範圍第1至22項中任一項之樹脂組成物。
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