KR20200052234A - 비수전해액 이차 전지 - Google Patents

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Abstract

여기에서 개시되는 비수전해액 이차 전지는, 제 1 세퍼레이터와, 부극체와, 제 2 세퍼레이터와, 정극체가 겹쳐져 권회된 권회 전극체를 구비한다. 이 권회 전극체는, 2개의 라운드부와 편평부를 가진다. 정극체의 권회 시단, 부극체의 권회 시단 및 권회 종단은 편평부에 위치한다. 권회축과 직교하는 단면에 있어서, 굴곡단 직선으로부터 부극체의 권회 시단까지의, 기준 방향에 있어서의 거리를 A라고 하고, 굴곡단 직선으로부터 정극체의 권회 시단까지의, 기준 방향에 있어서의 거리를 B라고 하고, 당해 단면에 있어서 굴곡단 직선으로부터 부극체의 권회 종단까지의 기준 방향에 있어서의 거리를 X라고 하면, A, B, X는, 조건 : A<B<X를 만족시킨다.

Description

비수전해액 이차 전지{NON-AQUEOUS ELECTROLYTE SECONDARY BATTERY}
본원은 2018년 11월 6일에 출원된 일본국 특허출원 제2018-209038호에 의거하는 우선권을 주장하고 있으며, 그 출원의 모든 내용은 본 명세서 중에 참조로서 포함되어 있다.
본 발명은, 비수전해액 이차 전지에 관한 것이다.
리튬 이온 이차 전지 등의 비수전해액 이차 전지는, 경량이며 높은 에너지 밀도가 얻어지는 것으로부터, 퍼스널 컴퓨터나 휴대 단말 등의 포터블 전원, 또는 EV(전기 자동차), HV(하이브리드 자동차), PHV(플러그인 하이브리드 자동차) 등의 차량 구동용 전원으로서 널리 이용되고 있다. 예를 들면, 일본국 특허공개 특개2017-59395호 공보에 기재되어 있는 비수전해액 이차 전지의 일례인 리튬 이온 이차 전지는, 권회 전극체를 구비한다. 당해 권회 전극체에서는, 정극판과 제 1 세퍼레이터와 부극판과 제 2 세퍼레이터가 겹쳐져 권회되어 있다.
비수전해액 이차 전지에서는, 권회 전극체 내(예를 들면, 정극판과 세퍼레이터의 사이, 또는, 부극판과 세퍼레이터의 사이)에 간극이 존재하면, 전류 밀도에 불균형이 발생하는 경우가 있다. 전류 밀도에 불균형이 발생하면, 국소적으로 전기 저항의 차가 발생하여, 비수전해액 중의 이온(예를 들면 리튬 이온 등)이 금속으로서 부극 상에 석출될 가능성이 있다. 금속의 석출은, 전지 성능의 저하로 이어지는 경우가 있다. 따라서, 금속의 석출을 억제함으로써, 전지 성능의 저하를 억제하는 것이 바람직하다.
본 발명의 전형적인 목적은, 권회 전극체 내에 있어서의 간극을 저감하여 금속의 석출을 억제하는 것이 가능한 비수전해액 이차 전지를 제공하는 것이다.
이러한 목적을 실현하기 위하여, 여기에서 개시되는 일 양태의 비수전해액 이차 전지는, 제 1 세퍼레이터와, 부극체와, 제 2 세퍼레이터와, 정극체가 겹쳐져 권회된 권회 전극체를 구비한다. 상기 권회 전극체는, 권회축과 직교하는 길이 방향의 양단부에 있어서, 당해 권회 전극체의 외표면이 곡면으로 이루어지는 2개의 라운드부와, 당해 2개의 라운드부의 사이에 있는 중앙 부분인 2개의 편평 표면을 가지는 편평부를 가진다. 상기 정극체의 권회 시단(始端), 상기 부극체의 권회 시단, 및 상기 부극체의 권회 종단(終端)은 상기 편평부에 위치한다. 상기 권회축과 직교하는 단면에 있어서, 상기 제 1 세퍼레이터 및 상기 제 2 세퍼레이터의 권회 시단으로부터 첫번째 굴곡점인 제 1 굴곡점과, 당해 권회 시단으로부터 두번째 굴곡점인 제 2 굴곡점 중, 당해 제 2 굴곡점을 지나면서, 또한, 상기 2개의 편평 표면과 직교하는 직선인 굴곡단 직선으로부터, 상기 부극체의 권회 시단까지의, 당해 편평 표면이 연장되는 기준 방향에 있어서의 거리를, A라고 한다. 그리고, 상기 단면에 있어서, 상기 굴곡단 직선으로부터 상기 정극체의 권회 시단까지의, 상기 기준 방향에 있어서의 거리를, B라고 한다. 그리고, 상기 단면에 있어서, 상기 굴곡단 직선으로부터 상기 부극체의 권회 종단까지의, 상기 기준 방향에 있어서의 거리를, X라고 한다. 이 때, A, B, X가 이하의 관계 :
A<B<X
를 만족시키는 것을 특징으로 한다.
본 개시와 관련되는 비수전해액 이차 전지에 의하면, 권회축과 직교하는 단면에 있어서, 부극체의 권회 시단, 정극체의 권회 시단, 및 부극체의 권회 종단은, 이 순서대로 굴곡단 직선에 가까운 위치에 배치되어, 상기 기준 방향에 있어서, 각각의 위치가 어긋난다. 이에 의해, 권회 전극체에 있어서의 간극이 저감된다. 권회 전극체에 있어서의 간극은, 예를 들면 부극체의 권회 시단과 세퍼레이터의 사이, 정극체의 권회 시단과 세퍼레이터의 사이, 및 부극체의 권회 종단과 세퍼레이터의 사이의 적어도 어느 것에 있어서의 간극을 포함한다. 따라서, 권회 전극체에 있어서의 전류 밀도에 불균형이 발생하여, 국소적으로 전기 저항의 차가 발생할 가능성을 저감할 수 있다. 이에 의해, 비수전해액 중의 이온이 금속으로서 석출하는 것을 억제하여, 전지 성능의 저하를 억제할 수 있다.
여기에 개시되는 비수전해액 이차 전지의 보다 바람직한 일 양태에서는, 상기 단면에 있어서, 상기 제 1 굴곡점과 상기 제 2 굴곡점의 사이의 상기 편평부의 길이를 L이라고 하였을 때, A, B, X, L이 이하의 관계 :
0≤A/L≤0.15;
0.025≤B/L≤0.375; 및
0.05≤X/L
을 만족시키는 것을 특징으로 한다. 이러한 구성에 의하면, 금속의 석출을 더욱 억제할 수 있으며, 전지 성능의 저하를 더욱 억제할 수 있다.
여기에 개시되는 비수전해액 이차 전지의 다른 바람직한 일 양태에서는, 상기 제 1 세퍼레이터 및 상기 제 2 세퍼레이터의 권회 시단은 상기 편평부에 위치한다. 상기 제 1 세퍼레이터 및 상기 제 2 세퍼레이터는, 상기 제 1 굴곡점에 있어서 되접어 꺾은 후, 상기 제 2 굴곡점에 있어서, 상기 제 1 세퍼레이터 및 상기 제 2 세퍼레이터의 권회 시단측과는 반대측으로 되접어 꺾어, 권회된다. 상기 단면에 있어서, 상기 제 1 굴곡점과 상기 제 2 굴곡점의 사이의 상기 편평부의 길이를 L이라고 한다. 상기 단면에 있어서, 상기 굴곡단 직선으로부터 상기 제 1 세퍼레이터의 권회 시단까지의 상기 기준 방향에 있어서의 거리를, C라고 한다. 상기 단면에 있어서, 상기 굴곡단 직선으로부터 상기 제 2 세퍼레이터의 권회 시단까지의 상기 기준 방향에 있어서의 거리를, D라고 한다.
이 때, C, D, L, X가 이하의 관계 :
X≤C<L; 및
X≤D<L
을 만족시키는 것을 특징으로 한다. 이 경우, 부극체의 권회 시단과 세퍼레이터의 사이에 있어서의 간극을 포함하는 권회 전극체에 있어서의 간극이, 보다 저감된다. 따라서, 금속의 석출을 더욱 억제할 수 있으며, 전지 성능의 저하를 더욱 억제할 수 있다.
도 1은, 본 실시형태의 비수전해액 이차 전지(1)의 내부 구조를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 2는, 본 실시형태의 비수전해액 이차 전지(1)의 전극체(20)의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 3은, 본 실시형태의 권회 전극체(20)의 단면 구조를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 4는, 측정 장치(200)를 설명하기 위한 모식도이다.
이하, 본 개시에 있어서의 전형적인 실시형태의 하나에 대해서, 도면을 참조하면서 상세하게 설명한다. 본 명세서에 있어서 특별히 언급하고 있는 사항 이외의 사항에 있어서 실시에 필요한 사항은, 당해 분야에 있어서의 종래 기술에 의거하는 당업자의 설계 사항으로서 파악될 수 있다. 본 발명은, 본 명세서에 개시되어 있는 내용과 당해 분야에 있어서의 기술 상식에 의거하여 실시할 수 있다. 또한, 이하의 도면에 있어서는, 같은 작용을 가지는 부재·부위에는 같은 부호를 붙여서 설명하고 있다. 또한, 각 도에 있어서의 치수 관계(길이, 폭, 두께 등)는 실제의 치수 관계를 반영하는 것은 아니다.
본 명세서에 있어서, 「전지」란, 전기 에너지를 취득 가능한 축전 디바이스 일반을 가리키는 용어이며, 일차 전지 및 이차 전지를 포함하는 개념이다. 「이차 전지」란, 반복 충방전 가능한 축전 디바이스 일반을 뜻하고, 리튬 이온 이차 전지, 니켈 수소 전지, 니켈 카드뮴 전지 등의 소위 축전지(즉 화학 전지) 외, 전기 이중층 커패시터 등의 커패시터(즉 물리 전지)를 포함한다. 이하, 비수전해액 이차 전지의 일종인 편평 각형의 리튬 이온 이차 전지를 예시하여, 본 개시와 관련되는 비수전해액 이차 전지에 대해서 상세하게 설명한다. 다만, 본 개시와 관련되는 비수전해액 이차 전지를, 이하의 실시형태에 기재된 것으로 한정하는 것을 의도한 것은 아니다.
<비수전해액 이차 전지의 구성>
도 1에 나타내는 비수전해액 이차 전지(1)는, 권회 전극체(20), 비수전해액(10), 및 전지 케이스(30)를 구비한 밀폐형의 리튬 이온 이차 전지이다. 전지 케이스(30)는, 권회 전극체(20) 및 비수전해액(10)을 내부에 밀폐한 상태로 수용한다. 본 실시형태에 있어서의 전지 케이스(30)의 형상은, 편평한 각형이다. 전지 케이스(30)는, 일단에 개구부를 가지는 상자형의 본체(31)와, 당해 본체의 개구부를 덮는 판상의 덮개체(32)를 구비한다. 전지 케이스(30)(상세하게는, 전지 케이스(30)의 덮개체(32))에는, 외부 접속용의 정극 단자(42) 및 부극 단자(44)와, 안전 밸브(36)가 마련되어 있다. 안전 밸브(36)는, 전지 케이스(30)의 내압이 소정 레벨 이상으로 상승하였을 경우에, 당해 내압을 개방한다. 또한, 전지 케이스(30)에는, 비수전해액(10)을 내부에 주입하기 위한 주입구(도시 생략)가 마련되어 있다. 전지 케이스(30)의 재질로서는, 예를 들면, 알루미늄 등의 경량이며 열전도성이 좋은 금속 재료가 이용된다. 다만, 전지 케이스의 구성을 변경하는 것도 가능하다. 예를 들면, 전지 케이스로서, 가요성을 가지는 라미네이트가 이용되어도 된다. 또한, 전지 케이스의 형상은, 각형 이외의 형상(예를 들면 원통 형상 등)이어도 된다.
도 2에 나타내는 바와 같이, 본 실시형태의 권회 전극체(이하, 단지 「전극체」라고 한다)(20)에서는, 장척상의 정극체(정극 시트)(50), 장척상의 제 1 세퍼레이터(71), 장척상의 부극체(부극 시트)(60), 및 장척상의 제 2 세퍼레이터(72)가 겹쳐져 권회되어 있다. 상세하게는, 정극체(50)에서는, 장척상의 정극집전체(52)의 편면 또는 양면(본 실시형태에서는 양면)에, 길이 방향을 따라 정극활물질층(54)이 형성되어 있다. 부극체(60)에서는, 장척상의 부극집전체(62)의 편면 또는 양면(본 실시형태에서는 양면)에, 길이 방향을 따라 부극활물질층(64)이 형성되어 있다. 정극활물질층 비형성 부분(52A) 및 부극활물질층 비형성 부분(62A)은, 전극체(20)의 권회축 방향(상기 길이 방향과 직교하는 시트 폭방향)의 양측으로부터 외방으로 비어져 나오도록, 형성되어 있다. 정극활물질층 비형성 부분(52A)은, 정극활물질층(54)이 형성되지 않아, 정극집전체(52)가 노출된 부분이다. 부극활물질층 비형성 부분(62A)은, 부극활물질층(64)이 형성되지 않아, 부극집전체(62)가 노출된 부분이다. 정극활물질층 비형성 부분(52A) 및 부극활물질층 비형성 부분(62A)에는, 각각, 정극집전판(42A) 및 부극집전판(44A)(도 1 참조)이 접합되어 있다. 정극집전판(42A)에는 정극 단자(42)(도 1 참조)가 전기적으로 접속되고, 부극집전판(44A)에는 부극 단자(44)(도 1 참조)가 전기적으로 접속되어 있다.
전극체(20)의 정·부극을 구성하는 재료, 부재는, 종래의 일반적인 비수전해액 이차 전지에 이용되는 것과 마찬가지의 것을 제한 없이 사용 가능하다. 예를 들면, 정극집전체(52)에는, 이 종류의 비수전해액 이차 전지의 정극집전체로서 이용되는 것을 특별히 제한 없이 이용할 수 있다. 전형적으로는, 양호한 도전성을 가지는 금속제의 정극집전체가 바람직하다. 예를 들면, 알루미늄, 니켈, 티탄, 스테인리스강 등의 금속재를 정극집전체(52)로서 채용할 수 있다. 특히 알루미늄(예를 들면 알루미늄박)이 바람직하다. 정극활물질층(54)의 정극활물질로서는, 예를 들면 층상 구조나 스피넬 구조 등의 리튬 복합 금속 산화물(예를 들면, LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2, LiNiO2, LiCoO2, LiFeO2, LiMn2O4, LiNi0.5Mn1.5O4, LiCrMnO4, LiFePO4 등)을 들 수 있다. 정극활물질층(54)은, 정극활물질과 필요에 따라 이용되는 재료(도전재, 바인더 등)를 적당한 용매(예를 들면, N-메틸-2-피롤리돈:NMP)에 분산시켜, 페이스트상(또는 슬러리상)의 조성물을 조제하고, 당해 조성물의 적당량을 정극집전체(52)의 표면에 부여하여, 건조시킴으로써 형성할 수 있다.
부극집전체(62)에는, 이 종류의 비수전해액 이차 전지의 부극집전체로서 이용되는 것을 특별히 제한 없이 사용할 수 있다. 전형적으로는, 양호한 도전성을 가지는 금속제의 부극집전체가 바람직하고, 예를 들면 구리(예를 들면 구리박)나 구리를 주체로 하는 합금을 이용할 수 있다. 부극활물질층(64)의 부극활물질로서는, 예를 들면 적어도 일부에 그라파이트 구조(층상 구조)를 포함하는 입자상(또는 구상(球狀), 인편상(鱗片狀))의 탄소 재료, 리튬 천이 금속 복합 산화물(예를 들면, Li4Ti5O12 등의 리튬 티탄 복합 산화물), 리튬 천이 금속 복합 질화물 등을 들 수 있다. 부극활물질층(64)은, 부극활물질과 필요에 따라 이용되는 재료(바인더 등)를 적당한 용매(예를 들면 이온 교환수)에 분산시켜, 페이스트상(또는 슬러리상)의 조성물을 조제하고, 당해 조성물의 적당량을 부극집전체(62)의 표면에 부여하여, 건조시킴으로써 형성할 수 있다.
제 1 세퍼레이터(71) 및 제 2 세퍼레이터(72)로서는, 종래 공지의 다공질 시트로 이루어지는 세퍼레이터를 특별히 제한 없이 사용할 수 있다. 예를 들면, 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP) 등의 폴리올레핀 수지로 이루어지는 다공질 시트(필름, 부직포 등)를 들 수 있다. 이러한 다공질 시트는, 단층 구조여도 되고, 2층 이상의 복수 구조(예를 들면, PE층의 양면에 PP층이 적층된 3층 구조)여도 된다. 또한, 다공질 시트의 편면 또는 양면에, 다공질의 내열층을 구비하는 구성의 것이어도 된다. 이 내열층은, 예를 들면 무기 필러와 바인더를 포함하는 층(필러층이라고도 한다.)일 수 있다. 무기 필러로서는, 예를 들면 알루미나, 베마이트, 실리카 등을 바람직하게 채용할 수 있다.
전극체(20)와 함께 전지 케이스(30)에 수용되는 비수전해액(10)은, 적당한 비수 용매에 지지염을 함유하는 것으로서, 종래 공지의 비수전해액을 특별히 제한 없이 채용할 수 있다. 예를 들면, 비수 용매로서, 에틸렌카보네이트(EC), 디에틸카보네이트(DEC), 디메틸카보네이트(DMC), 에틸메틸카보네이트(EMC) 등을 이용할 수 있다. 또한, 지지염으로서는, 예를 들면, 리튬염(예를 들면, LiBOB, LiPF6 등)을 적합하게 이용할 수 있다. 본 실시형태에서는, LiBOB가 채용되어 있다. 이 경우, 비수전해액(10)에 있어서의 LiBOB 함유량은, 0.3~0.6wt%인 것이 바람직하다.
다음으로, 본 실시형태의 전극체(20)의 바람직한 일 실시형태에 대해서, 도 3을 참조하여 상세하게 설명한다. 또한, 도 3은 전극체(20)의 구조를 모식적으로 나타내며, 도 3에 나타내는 전극체(20)에 있어서의 간극은 실제의 간극의 크기를 반영하는 것은 아니다. 또한, 전극체(20)가 구속됨으로써, 전극체(20) 내에 있어서의 간극은 저감된다.
도 3에 나타내는 바와 같이, 전극체(20)는, 2개의 라운드부(22A,22B)와 편평부(24)를 가진다. 2개의 라운드부(22A,22B)는, 권회축 W(도 2 참조)와 직교하는 길이 방향(도 3에 있어서의 좌우 방향)의 양단부에 있어서 전극체(20)의 외표면이 곡면으로 이루어지는 부분이다. 편평부(24)는, 2개의 라운드부(22A,22B)의 사이에 있는 중앙 부분이다. 편평부(24)는, 전극체(20)에 있어서의 두께 방향(도 3에 있어서의 상하 방향)의 양단부에, 한 쌍의 편평 표면(26)을 가진다. 본 실시형태에서는, 전극체(20)가 두께 방향으로 구속될 때에, 한 쌍의 편평 표면(26)에 구속압이 부가된다. 전극체(20)는, 2개의 라운드부(22A,22B) 중 일방이 전지 케이스의 덮개체(32)(도 1 참조)에 대향하도록, 전지 케이스(30)(본체(31)) 내에 수용되어 있다.
상기 서술한 바와 같이, 제 1 세퍼레이터(71), 부극체(60), 제 2 세퍼레이터(72), 및 정극체(50)가 겹쳐져 권회되어 있다. 전하 담체의 수납성의 관점에서, 부극체(60)의 최외주 부분은, 정극체(50)의 권회 종단(50B)보다도 전극체(20)의 외주측에 위치하는 것이 바람직하다. 또한, 전극체(20)의 최외주가 제 1 세퍼레이터(71)가 되고, 전극체(20)에 있어서 가장 외주측에 위치하는 부극체(60)가, 제 1 세퍼레이터(71) 및 제 2 세퍼레이터(72)에 의해 덮이는 것이 바람직하다. 이에 의해, 전극체(20)의 표면과 전지 케이스(30)의 내벽이 보다 확실하게 절연된다.
또한, 본 실시형태에서는, 일례로서, 제 1 세퍼레이터(71)는, 다공질 시트의 편면에 내열층(도시 생략)을 구비한다. 또한, 본 실시형태에서는, 일례로서, 제 2 세퍼레이터(72)는, 다공질 시트의 편면에 내열층(도시 생략)을 구비한다. 본 실시형태에서는, 제 1 세퍼레이터(71)의 내열층은, 제 1 세퍼레이터(71)의 내주면, 즉, 제 1 세퍼레이터(71)의 수지층의 내주면에 형성되어 있다. 따라서, 제 1 세퍼레이터(71)의 내열층은, 정극체(50)측에 배치되어 있다. 본 실시형태에서는, 제 2 세퍼레이터(72)의 내열층은, 제 2 세퍼레이터(72)의 외주면에, 즉, 제 2 세퍼레이터(72)의 수지층의 외주면에 형성되어 있다. 따라서, 제 2 세퍼레이터(72)의 내열층은, 정극체(50)측에 배치되어 있다.
전극체(20)는, 예를 들면 권회축 W 방향과 직교하는 단면이 편평한 권심(卷芯)의 둘레에, 제 1 세퍼레이터(71), 부극체(60), 제 2 세퍼레이터(72), 및 정극체(50)를 권회함으로써, 편평 형상으로 형성되어도 된다. 또한, 전극체(20)는, 예를 들면, 제 1 세퍼레이터(71), 부극체(60), 제 2 세퍼레이터(72), 및 정극체(50)를 원통 형상으로 권회한 후에, 측면 방향으로부터 눌러 찌부러트림으로써, 편평 형상으로 형성되어도 된다. 전극체(20)는, 다른 방법으로 형성되어도 된다.
제 1 세퍼레이터(71)의 권회 시단(71A), 및 제 2 세퍼레이터(72)의 권회 시단(72A)은, 편평부(24)에 위치한다. 바람직하게는, 제 1 세퍼레이터(71) 및 제 2 세퍼레이터(72)는, 부극체(60)보다도 먼저 권회된다. 또한, 바람직하게는, 부극체(60)는, 정극체(50)보다도 먼저 권회된다. 상세하게는, 권회축 W와 직교하는 단면에 있어서, 제 1 세퍼레이터(71) 및 제 2 세퍼레이터(72)의 권회 시단(71A,72A)으로부터 첫번째 굴곡점을 제 1 굴곡점 P1이라고 한다. 제 1 세퍼레이터(71) 및 제 2 세퍼레이터(72)의 권회 시단(71A,72A)으로부터 두번째 굴곡점을, 제 2 굴곡점 P2라고 한다. 제 1 세퍼레이터(71) 및 제 2 세퍼레이터(72)는, 제 1 굴곡점 P1에 있어서 되접어 꺾은 후, 제 2 굴곡점 P2에 있어서, 권회 시단(71A,72A)측과는 반대측으로 되접어 꺾어, 권회된다.
부극체(60)의 권회 시단(60A)은, 제 2 굴곡점 P2에서 되접어 꺾인 제 2 세퍼레이터(72)의 사이에 끼워져 있으며, 제 2 세퍼레이터(72)와 함께 권회된다. 부극체(60)의 권회 시단(60A)은, 편평부(24)에 위치한다. 정극체(50)의 권회 시단(50A)은, 제 2 굴곡점 P2에서 되접어 꺾인 제 2 세퍼레이터(72)의 외주측과, 제 2 굴곡점 P2에서 되접어 꺾인 제 1 세퍼레이터(71)의 내주측에 끼워져 있으며, 제 2 세퍼레이터(72)의 외주측에 권회된다. 정극체(50)의 권회 시단(50A)은, 편평부(24)에 위치한다. 정극체(50)의 외주측에는, 제 1 세퍼레이터(71)가 권회된다. 제 1 세퍼레이터(71)의 외주측에는, 부극체(60)가 권회된다.
제 1 세퍼레이터(71)의 최외주 부분은, 제 2 세퍼레이터(72)의 최외주 부분보다도 외주측의 위치에 배치되어 있다. 즉, 제 2 세퍼레이터(72)의 최외주 부분은, 제 1 세퍼레이터(71)의 최외주 부분보다도 내주측의 위치에 배치되어 있다. 또한, 제 1 세퍼레이터(71)의 최외주 부분과 제 2 세퍼레이터(72)의 최외주 부분의 사이에는 정극체(50)도 부극체(60)도 배치되어 있지 않다. 따라서, 제 1 세퍼레이터(71)의 최외주 부분과 제 2 세퍼레이터(72)의 최외주 부분은 접촉하고 있다.
제 1 세퍼레이터(71)의 최외주 부분은, 제 1 세퍼레이터(71)에 있어서 가장 외주측에 배치되어 있는 부분이다. 따라서, 제 1 세퍼레이터(71)의 최외주 부분은, 전극체(20)의 외주면을 형성하고 있다. 또한, 제 2 세퍼레이터(72)의 최외주 부분은, 제 2 세퍼레이터(72)에 있어서 가장 외주측에 배치되어 있는 부분이다. 따라서, 제 2 세퍼레이터(72)의 최외주 부분은, 제 1 세퍼레이터(71)의 최외주 부분보다도 1층만큼 내주측에 배치된다.
부극체(60)의 권회 종단(60B)은, 제 1 세퍼레이터(71)의 최외주 부분 및 제 2 세퍼레이터(72)의 최외주 부분으로부터 형성되는 한 쌍의 세퍼레이터에 의해, 외주측으로부터 덮어진다. 즉, 부극체(60)의 권회 종단(60B)은, 제 1 세퍼레이터(71)의 최외주 부분과 제 2 세퍼레이터(72)의 최외주 부분보다도 내주측의 위치에 배치된다. 부극체(60)의 권회 종단(60B)은, 편평부에 위치한다. 정극체(50)의 권회 종단(50B)은, 부극체(60)의 최외주 부분보다도 내주측의 위치에 배치된다. 일례로서, 정극체(50)의 권회 종단(50B)은, 2개의 라운드부(22A,22B)의 일방(예를 들면, 라운드부(22A))에 위치한다. 따라서, 부극체(60)의 최외주 부분은, 정극체(50)의 최외주 부분보다도 외주측의 위치에 배치된다.
제 1 세퍼레이터(71)의 권회 종단(71B)은, 제 2 세퍼레이터(72)의 권회 종단(72B)과 함께, 제 1 세퍼레이터(71)의 1층만큼 내주측의 외주면에 접착 테이프(90)로 고정되어 있는 것이 바람직하다. 또한, 접착 테이프(90)는, 제 1 세퍼레이터(71)의 폭방향(도 2의 좌우 방향, 도 3의 지면(紙面) 안길이 방향)의 적어도 일부에 접착되어도 된다. 또한, 전극체(20)의 편평부(24)에 접착 테이프(90)가 배치됨으로써, 전극체(20)가 충격을 받은 경우에도, 접착 테이프(90)가 벗겨지기 어렵다.
여기에서, 제 2 굴곡점 P2를 지나면서, 또한, 편평부(24)의 2개의 편평 표면(26)과 직교하는 직선을, 굴곡단 직선 J라고 한다. 2개의 편평 표면(26)이 연장되는 방향을, 기준 방향이라고 한다. 권회축 W와 직교하는 단면에 있어서, 굴곡단 직선 J로부터 부극체(60)의 권회 시단(60A)까지의, 기준 방향에 있어서의 거리를, A라고 한다. 권회축 W와 직교하는 단면에 있어서, 굴곡단 직선 J로부터 정극체(50)의 권회 시단(50A)까지의, 기준 방향에 있어서의 거리를, B라고 한다. 권회축 W와 직교하는 단면에 있어서, 굴곡단 직선 J로부터 부극체(60)의 권회 종단(60B)까지의, 기준 방향에 있어서의 거리를, X라고 한다. 이 때, 거리 A, B, X는, 이하의 관계 : A<B<X를 만족시킨다. 권회축 W와 직교하는 단면에 있어서, 부극체(60)의 권회 시단(60A), 정극체(50)의 권회 시단(50A), 및 부극체(60)의 권회 종단(60B)은, 이 순서대로 굴곡단 직선 J에 가까운 위치에 배치되며, 기준 방향에 있어서, 각각의 위치가 어긋난다. 이에 의해, 전극체(20)에 있어서의 간극이 저감된다. 전극체(20)에 있어서의 간극은, 부극체(60)의 권회 시단(60A)과 세퍼레이터의 사이, 정극체(50)의 권회 시단(50A)과 세퍼레이터의 사이, 및 부극체(60)의 권회 종단(60B)과 세퍼레이터의 사이에 있어서의 간극 중 적어도 어느 것을 포함한다. 따라서, 전극체(20)에 있어서의 전류 밀도에 불균형이 발생하여, 국소적으로 전기 저항의 차가 발생할 가능성을 저감할 수 있다. 이에 의해, 비수전해액 중의 이온이 금속으로서 석출하는 것을 억제하여, 전지 성능의 저하를 억제할 수 있다. 또한, 제 1 세퍼레이터(71) 및 제 2 세퍼레이터(72)의 제 1 굴곡점 P1에서의 되접어 꺾음에 의해 발생하는 간극은, 전지 반응에 기여하지 않는다. 또한, 제 1 세퍼레이터(71) 및 제 2 세퍼레이터(72)는, 일반적으로, 정극체(50) 및 부극체(60)에 비하여 얇고 무르다. 따라서, 당해 간극은, 전극체(20)가 구속됨으로써, 대폭 저감된다.
또한, 권회축 W와 직교하는 단면에 있어서, 제 1 굴곡점 P1과 제 2 굴곡점 P2의 사이의 편평부(24)의 길이를 L이라고 한다. 이 때, 거리 A, B, X, 및 길이 L은, A<B<X를 만족시키면서, 이하의 관계 : 0≤A/L≤0.15; 0.025≤B/L≤0.375; 및 0.05≤X/L
을 만족시키는 것이 바람직하다. 이 경우, 후술하는 평가 시험의 시험 결과에 나타나 있는 바와 같이, 금속의 석출을 더욱 억제할 수 있으며, 전지 성능의 저하를 더욱 억제할 수 있다.
또한, 권회축 W와 직교하는 단면에 있어서, 굴곡단 직선 J로부터 제 1 세퍼레이터(71)의 권회 시단(71A)까지의 기준 방향에 있어서의 거리를, C라고 한다. 권회축 W와 직교하는 단면에 있어서, 굴곡단 직선 J로부터 제 2 세퍼레이터(72)의 권회 시단(72A)까지의 기준 방향에 있어서의 거리를, D라고 한다. 이 때, 거리 C, D, X, 및 길이 L은, 이하의 관계 : X≤C<L; 및 X≤D<L을 만족시키는 것이 바람직하다. 이 경우, 부극체(60)의 권회 시단(60A)과 세퍼레이터의 사이에 있어서의 간극을 포함하는 전극체(20)에 있어서의 간극이, 보다 저감된다. 따라서, 금속의 석출을 더욱 억제할 수 있으며, 전지 성능의 저하를 더욱 억제할 수 있다.
다음으로, 실시예 및 비교예를 이용한 평가 시험의 시험 결과에 대해서 설명한다. 실시예 및 비교예로서, 비수전해액 이차 전지의 일례인 리튬 이온 이차 전지를 이용하였다. 평가 시험의 결과를 표 1에 나타낸다.
Figure pat00001
여기에서, A<B<X를 조건 1, 0≤A/L≤0.15를 조건 2, 0.025≤B/L≤0.375를 조건 3, 0.05≤X/L을 조건 4, X≤C<L을 조건 5, X≤D<L을 조건 6이라고 한다. 실시예 1 내지 실시예 8과 관련되는 리튬 이온 이차 전지는, 조건 1 내지 조건 6 모두를 만족시킨다. 비교예 1과 관련되는 리튬 이온 이차 전지는, 조건 4 내지 조건 6을 만족시키지만, 조건 1 내지 조건 3을 만족시키지 않는다. 비교예 2와 관련되는 리튬 이온 이차 전지는, 조건 4를 만족시키지만, 조건 1 내지 조건 3, 조건 5 및 조건 6을 만족시키지 않는다. 비교예 3과 관련되는 리튬 이온 이차 전지도, 조건 4를 만족시키지만, 조건 1 내지 조건 3, 조건 5 및 조건 6을 만족시키지 않는다.
평가 시험에 있어서, 리튬 이온 이차 전지를 SOC(State of Charge) 90%의 상태(정격 용량의 약 90%의 충전 상태)로 조정하고, 저온역(여기서는 -10℃)에 있어서, 충방전 사이클 시험을 행하였다. 구체적으로는, 충방전 사이클 시험에 있어서, 전류 레이트를 35C로 하고, 5초간 충전을 행한 후, 소정 시간 휴지(休止)하고, 같은 레이트로 5초간 방전하고, 소정 시간 휴지하는 조작을 1사이클로 하여 1000사이클 반복하였다. 충방전 사이클 시험을 행한 후, 리튬 이온 이차 전지의 출력 및 저항 증가율을 측정하였다. 또한, 리튬 이온 이차 전지를 해체하고, 비수전해액 중의 이온(리튬 이온)이 금속(리튬)으로서 석출하였는지 아닌지를 관찰하였다.
평가 시험의 결과, 비교예 2 및 비교예 3과 관련되는 리튬 이온 이차 전지의 출력은 207W이며, 비교예 1과 관련되는 리튬 이온 이차 전지의 출력은 185W로 조금 낮았다. 비교예 1 내지 비교예 3과 관련되는 리튬 이온 이차 전지의 저항 증가율은, 어느 것도 103%였다. 그리고, 비교예 1 내지 비교예 3과 관련되는 리튬 이온 이차 전지의 어느 것에 대해서도, 리튬의 석출이 관찰되었다.
한편, 평가 시험의 결과, 실시예 1 및 실시예 3 내지 실시예 8과 관련되는 리튬 이온 이차 전지의 출력은 207W이며, 실시예 2와 관련되는 리튬 이온 이차 전지의 출력은 208W였다. 실시예 1 내지 실시예 8과 관련되는 리튬 이온 이차 전지의 저항 증가율은, 어느 것도 103%였다. 그리고, 실시예 1 내지 실시예 8과 관련되는 리튬 이온 이차 전지의 어느 것에 대해서도, 리튬의 석출이 관찰되지 않았다.
비교예의 시험 결과와 실시예의 시험 결과를 비교하면, 비교예에서는, 리튬의 석출이 관찰되었지만, 실시예에서는, 리튬의 석출이 관찰되지 않았다. 즉, 조건 1 내지 조건 3을 만족시키고 있지 않은 경우, 리튬의 석출이 관찰되고, 조건 4를 만족시키고 있어도, 다른 조건을 만족시키고 있지 않은 경우, 리튬의 석출이 관찰되었다. 한편, 조건 1 내지 3뿐만 아니라, 조건 1 내지 조건 6을 만족시키고 있는 경우, 리튬의 석출이 관찰되지 않았다. 이는, 조건 1 내지 조건 6을 만족시키고 있는 경우, 전극체에 있어서의 간극이 저감되어, 리튬의 석출을 억제할 수 있기 때문이라고 생각된다. 또한, 조건 4 내지 조건 6을 만족시키고 있어도, 조건 1 내지 조건 3을 만족시키고 있지 않은 경우, 전극체에 있어서의 간극이 효과적으로 저감되어 있지 않을 가능성이 있다고 생각된다.
또한, 전극체(20)는, 편평부(24)의 2개의 편평 표면(26)의 양측으로부터 구속된 상태로, 사용된다. 전극체(20)는, 구속 부재에 의해 구속되어도 된다. 또한, 전지 케이스(30)(본체(31))의, 편평 표면(26)에 대향하는 판면에 의해, 전극체(20)가 구속되어도 된다. 또한, 전극체(20)는, 비수전해액 이차 전지(1)의 전지 케이스(30)(본체(31))의 외측으로부터 구속되어도 된다. 또한, 복수의 비수전해액 이차 전지(1)가, 이웃하는 전지 케이스(30) 내의 전극체(20)의 편평 표면(26)이 대향하는 방향으로, 배열되어서, 세트전지로서 이용되어도 된다. 그리고, 세트전지 전체가, 구속 부재에 의해 구속되어서, 비수전해액 이차 전지(1)의 전극체(20)가, 편평부(24)의 2개의 편평 표면(26)의 양측으로부터 구속되어도 된다. 또한, 전극체(20)는, 3kN 이상 12kN 이하의 구속 하중으로 구속되는 것이 바람직하다.
전극체(20)를 구속하는 구속 하중은, 측정 장치를 이용하여 측정할 수 있다. 도 4를 참조하여, 측정 장치의 일례인 측정 장치(200)와 구속 하중의 측정 방법에 대해서 설명한다. 측정 장치(200)는, 오토그래프(201), 2개의 가압용 지그(202), 및 대좌(203)을 구비한다. 여기에서 설명하는 측정 방법에서는, 일례로서, 복수의 비수전해액 이차 전지(1)를 배열한 세트전지(100)의 구속 하중을 측정한다. 세트전지(100)에 있어서, 복수의 비수전해액 이차 전지(1)가, 이웃하는 전지 케이스(30) 내의 전극체(20)의 편평 표면(26)이 대향하는 방향으로, 배열되어 있다. 세트전지(100) 전체가, 복수의 비수전해액 이차 전지(1)가 배열되어 있는 방향의 양측(도 4에 있어서의 상측과 하측)으로부터, 2개의 엔드플레이트(101A,101B)에 의해 끼워져 있으며, 구속 판금(103)에 의해 구속되어 있다.
대좌(203) 상에, 가압용 지그(202)의 일방이 배치되어 있다. 가압용 지그(202)의 타방 상에, 오토그래프(201)가 배치되어 있다. 양측의 엔드플레이트(101A,101B)의 외측에 2개의 가압용 지그(202)의 각각이 배치되도록, 세트전지(100)가 측정 장치(200)에 세트된다. 상측의 엔드플레이트(101A)가 가압용 지그(202)에 의해 하방을 향해서(화살표 210의 방향으로) 가압되면, 엔드플레이트(101A,101B)에 의해 끼워져 있었던 세트전지(100)가 약간 압축된다. 이에 의해, 하측의 엔드플레이트(101B)와 구속 판금(103)의 사이에, 약간 간극 G가 발생한다. 이 간극 G가 소정의 범위 내의 간극이 되도록 오토그래프를 조정하여, 구속 하중을 측정한다. 이렇게 하여, 비수전해액 이차 전지(1)를 구속하는 구속 하중을 측정할 수 있다.
또한, 상기 실시형태에서 개시된 기술은 일례에 그치지 않는다. 따라서, 상기 실시형태에서 예시된 기술을 변경하는 것도 가능하다. 예를 들면, 충방전 사이클 시험에 있어서의 각종 조건(예를 들면, 시험 온도 및 충방전 시간 등)은, 비수전해액 이차 전지의 구성 및 재질 등에 따라 변경하여도 된다. 따라서, 상기 실시형태에서 예시된 각종 조건은, 비수전해액 이차 전지의 구성 및 재질 등에 따라 변경하여도 된다.

Claims (3)

  1. 제 1 세퍼레이터와, 부극체와, 제 2 세퍼레이터와, 정극체가 겹쳐져 권회된 권회 전극체를 구비한 비수전해액 이차 전지에 있어서,
    상기 권회 전극체는,
    권회축과 직교하는 길이 방향의 양단부에 있어서, 상기 권회 전극체의 외표면이 곡면으로 이루어지는 2개의 라운드부와,
    상기 2개의 라운드부의 사이에 있는 중앙 부분인 2개의 편평 표면을 가지는 편평부를 가지며,
    상기 정극체의 권회 시단, 상기 부극체의 권회 시단, 및 상기 부극체의 권회 종단은 상기 편평부에 위치하고,
    상기 권회축과 직교하는 단면에 있어서, 상기 제 1 세퍼레이터 및 상기 제 2 세퍼레이터의 권회 시단으로부터 첫번째 굴곡점인 제 1 굴곡점과, 당해 권회 시단으로부터 두번째 굴곡점인 제 2 굴곡점 중, 당해 제 2 굴곡점을 지나면서, 또한, 상기 2개의 편평 표면과 직교하는 직선인 굴곡단 직선으로부터, 상기 부극체의 상기 권회 시단까지의, 상기 편평 표면이 연장되는 기준 방향에 있어서의 거리를, A라고 하고,
    상기 단면에 있어서, 상기 굴곡단 직선으로부터 상기 정극체의 권회 시단까지의, 상기 기준 방향에 있어서의 거리를, B라고 하고,
    상기 단면에 있어서, 상기 굴곡단 직선으로부터 상기 부극체의 권회 종단까지의, 상기 기준 방향에 있어서의 거리를, X라고 하였을 때,
    A, B, X가 이하의 관계 :
    A<B<X
    를 만족시키는, 비수전해액 이차 전지.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 단면에 있어서, 상기 제 1 굴곡점과 상기 제 2 굴곡점의 사이의 상기 편평부의 길이를 L이라고 하였을 때, A, B, X, L이 이하의 관계 :
    0≤A/L≤0.15;
    0.025≤B/L≤0.375; 및
    0.05≤X/L
    을 만족시키는, 비수전해액 이차 전지.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 제 1 세퍼레이터 및 상기 제 2 세퍼레이터 각각의 상기 권회 시단은 상기 편평부에 위치하며,
    상기 제 1 세퍼레이터 및 상기 제 2 세퍼레이터는, 상기 제 1 굴곡점에 있어서 되접어 꺾은 후, 상기 제 2 굴곡점에 있어서, 상기 제 1 세퍼레이터 및 상기 제 2 세퍼레이터의 상기 권회 시단측과는 반대측으로 되접어 꺾어, 권회되며,
    상기 단면에 있어서, 상기 제 1 굴곡점과 상기 제 2 굴곡점의 사이의 상기 편평부의 길이를 L이라고 하고,
    상기 단면에 있어서, 상기 굴곡단 직선으로부터 상기 제 1 세퍼레이터의 상기 권회 시단까지의 상기 기준 방향에 있어서의 거리를, C라고 하고,
    상기 단면에 있어서, 상기 굴곡단 직선으로부터 상기 제 2 세퍼레이터의 상기 권회 시단까지의 상기 기준 방향에 있어서의 거리를, D라고 하였을 때,
    C, D, L, X가 이하의 관계 :
    X≤C<L; 및
    X≤D<L
    을 만족시키는, 비수전해액 이차 전지.
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