JP5737595B2 - 二次電池 - Google Patents
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Description
(前式中のa、x、y、zはa+x+y+z=1を満足する実数)で表される三元系リチウム遷移金属複合酸化物が挙げられる。
[正極シートの作製]
正極活物質としてニッケルマンガンコバルト酸リチウム(Li[Ni1/3Mn1/3Co1/3]O2)粉末と、導電材としてアセチレンブラック(AB)と、結着材としてポリフッ化ビニリデン(PVDF)とを、これらの材料の質量比が90:8:2となるようにN−メチル−2−ピロリドンで混合して、ペースト状の正極合材層形成用組成物を調製した。この組成物を、長尺シート状のアルミニウム箔(厚さ15μm)の両面に均一に塗付し、乾燥後、圧縮することによって、片面当たりの目付量(固形分基準)が6mg/cm2のシート状の正極(正極シート)を作製した。正極合材層の密度は2.1g/cm3であった。
負極活物質としてアモルファスカーボンがコートされた天然黒鉛粉末と、結着材としてスチレン−ブタジエン共重合体(SBR)と、増粘材としてカルボキシメチルセルロース(CMC)とを、これらの材料の質量比が98:1:1となるようにイオン交換水で混合して、ペースト状の負極合材層形成用組成物を調製した。この組成物を、長尺シート状の銅箔(厚さ10μm)の両面に均一に塗付し、乾燥後、圧縮することによって、片面当たりの目付量(固形分基準)が7.5mg/cm2のシート状の負極(負極シート)を作製した。負極合材層の密度は1.1g/cm3であった。
セパレータシートとして、ポリエチレンからなる長尺シート状の単層フィルム(厚さ:16μm)を用いた。このセパレータシートの150℃における収縮率は長手方向(捲回方向)が20%であり、幅方向(捲回方向に直交する方向)が5%であった。このセパレータシートの片面に耐熱層を形成した。すなわち、フィラーとしてアルミナ(平均粒径D50:0.7μm、BET比表面積:50m2/g)と、結着材としてアクリル系バインダと、増粘材としてCMCとを、これらの質量比が96.7:2.6:0.7となるようにイオン交換水で混合することによってペースト状の耐熱層形成用組成物を調製した。混合は、エム・テクニック(株)製の超音波分散機「クレアミックス」を用いて、予備分散を15000rpmで5分行い、本分散を20000rpmで15分行った。得られた耐熱層形成用組成物を、セパレータシートの片面全体を覆うようにグラビア塗工方法により塗付し、温度70℃で乾燥させて耐熱層を形成した。グラビア塗工では、セパレータシートのライン速度を3m/min、グラビアロール速度を3.8m/min、速比(グラビア速度/ライン速度)を1.27とした。このようにして厚さ10μmの耐熱層が片面に形成された耐熱層付きセパレータシートを作製した。
作製した正極シートと負極シートとを、上記2枚の耐熱層付きセパレータシートを介して捲回して、図4に示すような断面が略長丸長方形状の捲回電極体を作製した。2枚のセパレータシートはいずれも、耐熱層が形成された面が正極シートと対面するように配置した。また、正極シートと負極シートとセパレータシートの捲回始端側が図5に示すような配置となるように電極体を捲回した。すなわち、図4および図5中のXとLとの比(X/L)が表1に示す値となるように負極シートの捲回始端を配置し、また、YとLとの比(Y/L)が表1に示す値となるように正極シートの捲回始端を配置して捲回電極体を作製した。ここでLは、捲回電極体の捲回軸方向に直交する断面図である図4および図5において、捲回電極体20の最内部のセパレータシート50Aの2つの屈曲点P1,P2間の平坦部23の長さであり、Xは、屈曲点P1を起点として平坦部23に直交する屈曲端直線Mから負極シート40の捲回始端41までの距離であり、Yは、上記屈曲端直線Mから正極シート30の捲回始端31までの距離のことをいう。また、負極シートとセパレータシートとを、捲回電極体の幅方向の第一端部側において、負極シートの端部とセパレータシートの端部との間に距離Aを有するように配置した。この距離Aと距離Xとの比(A/X)は表1に示す値であった。また、セパレータシートの幅をQとし、セパレータシートの150℃における幅方向の収縮率をα(%)としたとき、Q×α×10−2<Aを満たしていた。さらに、正極シートとセパレータシートとを、捲回電極体の幅方向の第二端部側において、正極シートの端部とセパレータシートの端部との間に距離Bを有するように配置した。セパレータシートの幅をQとしたとき、Q×α×10−2<Bを満たしていた。作製した捲回電極体の正負の電極集電体の端部にそれぞれ電極端子を接合し、アルミ製の電池ケースに収容した。その後、非水電解液を注入して密封することにより角型リチウムイオン二次電池を作製した。非水電解液としては、エチレンカーボネート(EC)とジメチルカーボネート(DMC)とエチルメチルカーボネート(EMC)との3:3:4(体積比)混合溶媒に、支持塩として約1.1mol/LのLiPF6を溶解した電解液を用いた。なお、表1中、捲回電極体の径方向内側に配置したセパレータシートを内側セパレータシートと表記し、上記径方向の外側に配置したセパレータシートを外側セパレータシートと表記する。
セパレータシートを、表1および表2に示す収縮率(150℃)を有するポリプロピレン/ポリエチレン/ポリプロピレンからなる長尺シート状の三層構造フィルム(厚さ:20μm)に変更し、また、比(X/L)、比(Y/L)、比(A/X)、耐熱層の厚さ、内側セパレータシートと外側セパレータシートの耐熱層の向きを表1および表2に示すように変更した他は例1と同様にして角型リチウムイオン二次電池を作製した。
上記で作製した各リチウムイオン二次電池をSOC(State of Charge)60%に調整し、25℃の温度下にて20Cで10秒間の定電流放電を行い、5秒間休止した後、5Cで40秒間の定電流充電を行い、5秒間休止した。これを10000サイクル繰り返して行い、下記式より10000サイクル後の抵抗増加率を評価した。結果を表1および表2に示す。
ハイレート抵抗増加率(%)=10000サイクル後の反応抵抗(mΩ)/初期反応抵抗(mΩ)×100
温度60℃の環境下で15Cの過充電を行い、リチウムイオン二次電池をシャットダウンさせた。電圧を25Vに設定し、シャットダウンから30秒後の電流量(漏れ電流量)を測定した。得られた漏れ電流量を、過充電前の定電流量(10C)で除し、これを過充電耐性(%)として算出した。結果を表1および表2に示す。値が小さいほど過充電耐性に優れる。
10 電池ケース
12 開口部
14 蓋体
20 捲回電極体
21 扁平部
22 屈曲部
23 平坦部
25 電解質(電解液)
30 正極シート(正極)
31 (正極シートの)捲回始端
32 正極集電体
33 (正極合材層形成部側の)端部
34 正極合材層
35 正極集電体積層部
36 正極合材層非形成部
37 内部正極端子
38 外部正極端子
40 負極シート(負極)
41 (負極シートの)捲回始端
42 負極集電体
43 (負極合材層形成部側の)端部
44 負極合材層
45 負極集電体積層部
46 負極合材層非形成部
47 内部負極端子
48 外部負極端子
50A,50B セパレータシート
51A,51B (セパレータシートの)捲回始端
52 耐熱層
100 リチウムイオン二次電池(単電池)
200 組電池
L 屈曲点間の平坦部の長さ
M 屈曲端直線
S0,S1,S2 空隙
P1,P2 屈曲点
Claims (2)
- 複数の充放電可能な単電池が所定方向に配列されて構成された組電池であって、
前記複数の単電池のそれぞれは、長尺の正極シートと長尺の負極シートとが長尺の2枚のセパレータシートを介して捲回されてなる扁平形状の捲回電極体を備えており、
隣り合う少なくとも2つの前記単電池は、該単電池それぞれが備える前記捲回電極体の扁平な面が対向するように配列されるとともに該捲回電極体に対して該配列方向に荷重が加えられた状態で拘束されており、
前記捲回電極体の捲回軸方向に直交する断面において、
該捲回電極体の最内部の前記セパレータシートの2つの屈曲点間の平坦部の長さをLとし、該屈曲点の一方を起点として該平坦部に直交する屈曲端直線から前記負極シートの捲回始端までの距離をXとしたとき、X/Lが1/100〜20/100の範囲となるように該負極シートが捲回されており、
さらに前記屈曲端直線から前記正極シートの捲回始端までの距離をYとしたとき、X<Yを満たし、かつY/Lが10/100〜40/100の範囲となるように該正極シートが捲回されており、
前記捲回電極体の幅方向において、該捲回電極体の一方の端部を第一端部とし、他方の端部を第二端部とした場合に、
前記負極シートは、前記第一端部側に負極合材層形成部を備え、前記第二端部側に負極合材層非形成部を備えており、
前記負極シートと該負極シートに対向する前記セパレータシートとは、
前記捲回電極体の幅方向において、前記負極シートの前記第一端部側の端部と前記セパレータシートの前記第一端部側の端部との間に距離Aを有するように配置されており、
前記距離Aと、前記屈曲端直線から前記負極シートの捲回始端までの距離Xとの比(A/X)が、0.1≦(A/X)≦5であり、
前記2枚のセパレータシートの150℃における幅方向の収縮率αは0.5%〜3%であり、
前記セパレータシートの幅をQとしたとき、Q×α(%)×10 −2 <Aを満たし、
前記捲回電極体の幅方向において、該捲回電極体の一方の端部を第一端部とし、他方の端部を第二端部とした場合に、
前記正極シートは、前記第二端部側に正極合材層形成部を備え、前記第一端部側に正極合材層非形成部を備えており、
前記正極シートと該正極シートに対向する前記セパレータシートとは、
前記捲回電極体の幅方向において、前記正極シートの前記第二端部側の端部と前記セパレータシートの前記第二端部側の端部との間に距離Bを有するように配置されており、
前記セパレータシートの幅をQとしたとき、Q×α(%)×10 −2 <Bを満たし、
前記2枚のセパレータシートのそれぞれの正極シート側表面には耐熱層が形成されており、
前記耐熱層は、無機フィラーを90質量%以上の割合で含み、
前記耐熱層の厚さは3μm〜12μmである、組電池。 - 請求項1に記載の組電池を備える車両。
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