JP6183398B2 - 非水電解液二次電池およびその製造方法 - Google Patents
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Description
図1は、本実施形態に係る非水電解液二次電池の構成の一例を示す概略断面図である。図1に示されるように、電池100は角形ケース50を備える。角形ケース50は、たとえばアルミニウム(Al)合金からなる。ただし電池外装は、こうした硬質ケースに限られず、たとえばAlラミネート外装等でもよい。角形ケース50には、外部端子である正極端子70および負極端子72が設けられている。角形ケース50には、電流遮断機構、安全弁および注液口等が設けられていてもよい。電池100には、電極体80および電解液81が内蔵されている。電解液は、電極体80の内部にも浸透している。
図2は、電極体の構成の一例を示す概略図である。図2に示される電極体80は、扁平状の外形を呈する。電極体80は、巻回式の電極集合体である。すなわち電極体80は、帯状のセパレータ40を挟んで、帯状の正極板10と帯状の負極板20とを積層し、巻回してなる電極集合体である。本実施形態の電極体は、たとえばスタック式の電極集合体でもよい。すなわち電極体は、矩形状のセパレータを挟んで、矩形状の正極板と矩形状の負極板とを積層してなる電極ユニットを、複数積み上げてなる電極集合体であってもよい。
セパレータは、基材と耐熱層とを含む。基材は、たとえばポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)等からなる微多孔膜でもよい。基材は、単層であってもよいし、複層であってもよい。たとえば基材は、PEの微多孔膜からなる単層構造でもよいし、PEの微多孔膜とPPの微多孔膜とが積層された2層構造でもよいし、あるいはPPの微多孔膜、PEの微多孔膜およびPPの微多孔膜がこの順に積層された3層構造でもよい。微多孔膜の孔径、空孔率は透気度が所望の値となるように適宜調整すればよい。
αアルミナ:d50 0.2〜1.2μm、BET 1.3〜50m2/g
ベーマイト:d50 0.2〜1.8μm、BET 2.8〜50m2/g
チタニア :d50 0.2〜1.0μm、BET 2.0〜50m2/g
ジルコニア:d50 0.2〜1.0μm、BET 2.0〜50m2/g
マグネシア:d50 0.2〜1.0μm、BET 2.0〜50m2/g。
図3は、正極板の構成の一例を示す概略図である。図3に示されるように、正極板10は、正極集電箔11と、正極集電箔11の両主面上に形成された正極合材層12とを含む。正極集電箔は、たとえばAl箔である。正極集電箔の厚さは、たとえば5〜30μm程度である。正極板10において、正極集電箔11が正極合材層12から露出した箔露出部11aは、正極端子70との接続部位となる(図1および図2を参照のこと)。
本実施形態では、耐熱層と電極合材層との間に介在層が形成されている。図4は、介在層を図解する概略断面図である。図4に示される断面は、耐熱層および電極合材層の積層方向D1に沿う断面である。図4では、一例として、耐熱層が正極合材層に対向しており、耐熱層と正極合材層との間に介在層が形成されている態様を示している。
図5は、負極板の構成の一例を示す概略図である。図5に示されるように、負極板20は、負極集電箔21と、負極集電箔21の両主面上に形成された負極合材層22とを含む。負極集電箔は、たとえば銅(Cu)箔である。負極集電箔の厚さは、たとえば5〜30μm程度である。負極板20において、負極集電箔21が負極合材層22から露出した箔露出部21aは、負極端子72との接続部位となる(図1および図2を参照のこと)。
電解液は、非プロトン性溶媒に支持電解質を溶解させた液体電解質である。非プロトン性溶媒としては、たとえばエチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、ブチレンカーボネート(BC)およびγ−ブチロラクトン(γBL)等の環状カーボネート類、ならびにジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)およびジエチルカーボネート(DEC)等の鎖状カーボネート類等が挙げられる。これらの非プロトン性溶媒を2種以上混合して混合溶媒としてもよい。混合溶媒において、環状カーボネート類と鎖状カーボネート類との体積比は、たとえば環状カーボネート類:鎖状カーボネート類=1:9〜5:5程度でよい。かかる範囲において、電気伝導率と電気化学的な安定性とのバランスがよい。
以上に説明した本実施形態に係る非水電解液二次電池は、たとえば以下の方法によって製造できる。図6は、本実施形態に係る非水電解液二次電池の製造方法の概略を示すフローチャートである。図6に示されるように、当該製造方法は、電極板製造工程(S100)、セパレータ製造工程(S200)、電極体製造工程(S300)、ケース収容工程(S400)および注液工程(S500)を備える。これらのうち、電極体製造工程(S300)は、積層工程(S301)と、介在層形成工程(S302)と、定着工程(S303)とを含む。すなわち、本実施形態の非水電解液二次電池の製造方法は、少なくとも積層工程(S301)および定着工程(S303)を含むものである。以下、各工程について説明する。
電極板製造工程は、正極板製造工程(S101)および負極板製造工程(S102)を含む。
正極板製造工程では、たとえば図3に示される正極板10が製造される。正極板10は、従来公知の方法で製造できる。正極板10は、たとえば次のようにして製造される。
(2)ダイコータを用いて、正極合材ペーストを正極集電箔の両主面上に塗工し、乾燥させる。これにより正極合材層が形成される
(3)ロール圧延機を用いて、正極合材層を圧縮する。これにより正極合材層の厚さおよび密度が調整される
(4)スリッタを用いて、正極集電箔および正極合材層を所定の寸法に裁断する。
負極板製造工程では、たとえば図5に示される負極板20が製造される。負極板20は、従来公知の方法で製造できる。負極板20は、たとえば次のようにして製造される。
(2)ダイコータを用いて、負極合材ペーストを負極集電箔の両主面上に塗工し、乾燥させる。これにより負極合材層が形成される
(3)ロール圧延機を用いて、負極合材層を圧縮する。これにより負極合材層の厚さおよび密度が調整される
(4)スリッタを用いて、負極集電箔および負極合材層を所定の寸法に裁断する。
セパレータ製造工程では、耐熱層付セパレータが製造される。セパレータ製造工程は、無機粒子粉砕工程(S201)と、耐熱層形成工程(S202)とを含む。
無機粒子粉砕工程では、ジェットミル等を用いて、無機粒子を粉砕する。これにより角状突出部を含む無機粒子が得られる。ジェットミル等の条件は、無機粒子の種類、物性等に応じて適宜調整すればよい。
耐熱層形成工程では、先ず乳化分散機等を用いて、無機粒子および樹脂バインダを溶媒中に均一に分散させる。これにより耐熱層となるべきペーストが得られる。溶媒には、たとえば水、NMP等が使用される。
電極体製造工程では、セパレータ、正極板および負極板を含む電極体が製造される。電極体製造工程(S300)は、積層工程(S301)と、介在層形成工程(S302)と、定着工程(S303)とを含む。
積層工程では、耐熱層上に電極合材層が積層される。たとえば、図2に示されるように、耐熱層を有するセパレータ40を挟んで、正極板10と負極板20とが積層される。これにより、耐熱層と対向する電極合材層(正極合材層および負極合材層の少なくともいずれか)が、耐熱層上に積層されることになる。
介在層形成工程では、耐熱層および電極合材層の積層方向に圧力が印可されることにより、介在層が形成される。図7は、介在層形成工程を図解する概略図である。
本実施形態では、介在層形成工程に引き続いて定着工程が実行される。定着工程では、耐熱層および電極合材層の積層方向に所定の圧力が印可された状態で、所定の温度環境で電極体が保持される。これにより、介在層が定着し、セパレータと電極合材層との密着性がいっそう強固になる。図8は、定着工程を図解する概略図である。図8に示されるように、電極体80に対して、積層方向D1に圧力P2が生じるように、上型91および下型92が治具等で固定される。この状態で、たとえば、所定の温度に設定されたオーブン内で電極体80を保持することにより、介在層を定着させることができる。
ケース収容工程では、電極体がケースに収容される。図1に示されるように、電極体80は、正極端子70および負極端子72と接続された上で、角形ケース50に収容される。
注液工程では、角形ケース内に電解液が注入される。電解液は、たとえば角形ケースに設けられた注液口(図示せず)から注入される。その後、注液口が所定の手段で封止されることにより、角形ケースが密閉される。以上より、非水電解液二次電池が完成する。
次に上記の非水電解液二次電池を単電池として含む組電池について説明する。図9は、組電池の構成の一例を示す概略図である。図9に示されるように、組電池200は、複数の電池100(単電池)を含む。組電池に含まれる単電池の数は、必要な電圧、用途等に応じて適宜変更される。複数の電池100は、それぞれの正極端子70および負極端子72が交互に配置されるように、1個ずつ向きを反転させられつつ、一方向に配列されている。接続部材140(バスバー)は、一の電池100の正極端子70と、これと隣接する電池100の負極端子72とを接続している。隣り合う電池100同士の間には、冷却板110が介在している。冷却板110は、たとえば、その表面に櫛歯状の凹凸を有する。
以下のようにして試料No.1〜No.30に係る非水電解液二次電池を作製した。後述する表2〜表4において、たとえば「試料No.1*」のように番号に「*」が付された試料が比較例であり、それ以外が実施例である。
1−1.正極板製造工程(S101)
以下の材料を準備した
正極活物質粒子:LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2
導電材:AB
正極用樹脂バインダ:PVDF
正極集電箔:Al箔(厚さ 15μm)。
以下の材料を準備した
負極活物質粒子:アモルファスコートグラファイト
増粘材:CMC
負極用樹脂バインダ:SBR
負極集電箔:Cu箔(厚さ 10μm)。
以下の材料を準備した
基材:表2〜表4に示す微多孔膜
無機粒子:αアルミナ
樹脂バインダ:表2〜表4に示す樹脂バインダ。
ジェットミルを用いて、表1に示す各条件で、無機粒子の粉末を粉砕することにより、無機粒子a〜fの粉末を得た。表1に示すように、無機粒子b〜eは、内角が10°以上90°以下である角状突出部を含むものであった。
エム・テクニック社製の「クレアミックス」を用いて、無機粒子および樹脂バインダを所定の溶媒中に均一に分散させることにより、耐熱層となるべきペーストを作製した。
3−1.積層工程(S301)
図2に示されるように、セパレータ40を挟んで、正極板10と負極板20とを積層した。これにより耐熱層上に電極合材層が積層された。さらに巻回軸Awの周りに各部材を巻回することにより、巻回体を作製した。
図7に示すように、平板プレス機を用いて、積層方向D1に圧力P1を印可することにより、巻回体80aを扁平状に成形した。これにより電極体80を得た。電極体80は、耐熱層と電極合材層との間に介在層を備えるものである。圧力P1は、2MPaとした。
試料No.10〜No.30では、介在層形成工程に引き続いて定着工程を実施した。本実験での定着条件を表2〜表4に示す。ここで各試料における介在層の存否および介在層の厚さは、前述の方法に従って確認した。
図1に示されるように、正極端子70および負極端子72と、電極体80とを接続した上で、電極体80を角形ケース50に収容した。
体積比でEC:EMC:DMC=3:3:4となるように、これらの非プロトン性溶媒を混合することにより、混合溶媒を得た。混合溶媒に、LiPF6(1.1mоl/L)、LiBOBおよびLi[PO2F2]を溶解させた。これにより電解液を得た。
高負荷充放電を繰り返すことにより、上記で得た各電池の耐久性を評価した。本実験では、組電池での使用を想定し、所定の拘束治具を使用して、表2〜表4に示す拘束圧力を電池に加えた状態で充放電を繰り返した。具体的には、以下の条件の「充電→レスト→放電」の組み合わせを1サイクルとする充放電を1000回繰り返した
充電 :2.5C×240秒間
レスト:120秒間
放電 :30C×20秒間。
{(試験後抵抗)−(試験前抵抗)}÷(試験前抵抗)×100 ・・・(I)
により抵抗増加率(%)を算出した。結果を表2〜表4に示す。抵抗増加率が低い程、高負荷充放電に対する耐久性が良好であることを示している。
表2〜表4より、耐熱層と電極合材層との間に介在層を含み、基材の厚さに対する介在層の厚さの比率が1%以上5%以下である試料は、かかる条件を満たさない試料に比し、高負荷充放電に対する耐久性に優れることが分かる。
Claims (3)
- 基材と、前記基材の少なくとも一方の主面上に形成され、かつ無機粒子および樹脂バインダを含有する耐熱層とを含むセパレータと、
前記耐熱層上に積層され、かつ電極活物質粒子を含有する電極合材層と、
前記耐熱層と前記電極合材層との間に介在する介在層と、を備え、
前記介在層では、前記無機粒子、前記樹脂バインダおよび前記電極活物質粒子が混在しており、
前記基材の厚さに対する前記介在層の厚さの比率は、1%以上5%以下である、非水電解液二次電池。 - 前記無機粒子は、内角が10°以上90°以下である角状突出部を含み、
前記耐熱層は、前記樹脂バインダを30質量%以上70質量%以下含有する、請求項1に記載の非水電解液二次電池。 - 請求項1または請求項2に記載の非水電解液二次電池の製造方法であって、
前記耐熱層上に前記電極合材層を積層する工程と、
前記耐熱層および前記電極合材層の積層方向に8MPa以上20MPa以下の圧力を印可した状態で、80℃以上120℃以下の温度環境で保持する工程と、を含む、非水電解液二次電池の製造方法。
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