JP5459048B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
実施例の非水電解質二次電池10は、図1に示すように、正極板11と負極板12とがセパレータ13を介して渦巻き状に巻回した電極体14が電解液と共にアルミニウム合金製の角形有底外装容器15に収納されている。負極板12からは負極集電タブ19が導出されて封口蓋16の負極端子18に接続されている。図6のように、電極体の外周には正極板11のアルミニウム箔芯体が露出する部分が配置され、正極集電タブ20が配置されている。正極集電タブはアルミニウム箔芯体をコ字状に切り込みを入れ、その切り込みを折り返して正極集電タブをなしている。正極集電タブは、封口蓋16と外装容器15開口部とのかん合部の隙間に挟み込まれ、封口蓋16と外装容器15開口部とともにレーザ溶接されている。
コバルト酸リチウム(LiCoO2)95質量部と、導電剤として炭素材料5質量部とを混合し、この混合物95質量部と、結着剤としてポリフッ化ビニリデン5質量部とをN−メチル−2−ピロリドン(NMP)に分散させて正極合剤スラリーを調製した。このスラリーをドクターブレード法により、厚さ15μmのアルミニウム箔の両面に均一に塗布した。このとき、電極体の外周部に位置する予定の部分にはスラリーを塗布せず、アルミニウム箔が露出するようにし、外周のアルミニウム箔のみの層のすぐ下層の正極になる予定の部分は片面のみにスラリーを塗布した。その後、アルミニウム箔に塗布したスラリーを加熱乾燥して、アルミニウム箔上に活物質層が形成された乾燥極板を作製した。乾燥極板をローラープレス機で圧縮し、所定の寸法に裁断し、正極板11を作製した。
負極活物質として黒鉛と、結着剤としてスチレンブタジエンゴムと、粘度調整剤としてカルボキシメチルセルロースとを95:2:3(質量比)で混合し、この混合物を水に分散してスラリーを調製した。このスラリーをドクターブレード法により、厚さ10μmの銅箔の両面に均一に塗布した。このとき、集電タブ19を取り付ける予定の部分にはスラリーを塗布せず、銅箔が露出するようにした。その後、銅箔に塗布したスラリーを加熱乾燥して、銅箔上に活物質層が形成された乾燥極板を作製した。乾燥極板をローラープレス機で圧縮し、所定の寸法に裁断後、集電タブ19を取り付けて負極板12を作製した。
上記正極板11と負極板12とポリエチレン微多孔膜からなるセパレータ13とを、正極板11と負極板12がセパレータ13により絶縁されるように、巻き取り機を用いて円筒状に巻回し、その後断面が長円形状になるように成型して電極体を作製した。このとき、図2に示すように、電極体の断面長円形状の一方の直線部101には、電極体の最外周から正極、第1セパレータ、負極が順に配置され、一方の曲部102には、電極体の最外周から正極、ポリプロピレンシートに粘着剤を塗布したポリプロピレンテープからなる絶縁部材23、第1セパレータ、終端を有する負極の終端の順に配置され、他方の直線部103には、電極体の最外周から正極、第1セパレータ、終端を有する第2セパレータ、正極、第1セパレータ、負極が順に配置され、他方の曲部104には、電極体の最外周から終端を有する正極、終端を有する第1セパレータ、正極、第1セパレータ、負極が順に配置されるように巻回し、他方の曲部にある正極終端とセパレータ終端はポリプロピレンテープからなる終端固定テープ25で固定し、プレス機を用いて断面が長円形状になるように成型して電極体を作製した。このとき、他方の直線部の外周の正極アルミニウム箔にコ字状の切り込みを入れ、その切り込みを封口蓋側に起こした正極集電タブ20を作製し、さらに電極体の封口蓋側の一部にプロピレンテープからからなる正極集電タブ保護テープ24を貼付した。(図2では正極集電タブ20は不図示)なお、他方の曲部における終端を有する第1セパレータは、曲部をおよそ1/2覆うようにし、他方の直線部における終端を有する第2セパレータは、直線部をおよそ3/4覆うように配置した。
エチレンカーボネートとエチルメチルカーボネートとジエチルカーボネートを体積比で20:50:30(25℃、1気圧)の割合で混合した非水溶媒に、電解質塩として六フッ化リン酸リチウムを0.9モル/リットル溶解した。
上記電極体の負極板から導出される負極集電タブ19に負極端子18と絶縁スペーサ22を備える封口蓋16を溶接して、電極体を外装容器15に収納して外装容器15の開口と封口蓋16とをかん合して蓋をした。正極集電タブ20は外装容器15の開口と封口蓋16とをかん合させるときにそれらの間に挟み込んだ。そして、正極集電タブと共に外装容器15の開口と封口蓋16のかん合部分をレーザ溶接した。そして注液孔21から上記の電解液を所定量注入して、図示しない注液栓で密封した、このようにして、高さ43mm、幅34mm、厚さ4.3mmで、設計容量750mAhの角形非水電解質二次電池を作製した。
上記のようにして実施例1の非水電解質二次電池を作製した。
上記実施の形態において、図3のように、他方の直線部103には、電極体の最外周から正極、終端を有する第1セパレータ、第2セパレータ、正極、第1セパレータ、負極が順に配置されること以外、上記実施の形態と同様として実施例2の非水電解質二次電池を作製した。なお、他方の曲部における終端を有する第2セパレータは、曲部をおよそ1/2覆うようにし、他方の直線部における終端を有する第1セパレータは、直線部をおよそ3/4覆うように配置した。
上記実施の形態において、図4のように、他方の直線部103には、電極体の最外周から正極、第1セパレータ、第2セパレータ、正極、第1セパレータ、負極が順に配置され、他方の曲部104には、電極体の最外周から終端を有する正極、終端を有する第1セパレータ、終端を有する第2セパレータ、正極、第1セパレータ、負極が順に配置されること以外、上記実施の形態と同様として実施例3の非水電解質二次電池を作製した。なお、他方の曲部における終端を有する第1及び第2セパレータは、曲部をおよそ1/2覆うように配置した。
上記実施の形態において、図5のように、他方の直線部103には、電極体の最外周から正極、終端を有する第1セパレータ、終端を有する第2セパレータ、正極、第1セパレータ、負極が順に配置され、他方の曲部104には、電極体の最外周から終端を有する正極、正極、第1セパレータ、負極が順に配置されること以外、上記実施の形態と同様として比較例の非水電解質二次電池を作製した。なお、終端を有する第1及び第2セパレータは、他方の直線部をおよそ3/4覆うように配置した。
作製した非水電解質二次電池を25℃で、1It(750mA)の定電流で電池電圧が4.2Vになるまで充電し、さらに4.2Vで0.02It(15mA)になるまで定電圧充電を行った。その後、25℃で1Itの定電流で2.75Vになるまで定電流放電を行い、その時の放電容量を計測し、1サイクル目の放電容量とした。さらに25℃で、1Itの定電流で電池電圧が4.2Vになるまで充電し、4.2Vで0.02Itになるまで定電圧充電を行った。そして、25℃で3It(2250mA)の定電流で2.75Vになるまで定電流放電を行い、その時の放電容量を計測し、2サイクル目の放電容量とした。
そして、放電負荷特性を以下の式のように計算した。
・放電負荷特性(%)=(2サイクル目の放電容量)/(1サイクル目の放電容量)×100
作製した非水電解質二次電池を、25℃で1Itの定電流で4.2Vまで充電し、さらに4.2Vで0.02Itになるまで定電圧充電を行った。次に25℃で1Itの定電流で2.75Vまで定電流放電を行い、放電容量を測定した。また、放電終了状態で電池の厚みを、ノギスを用いて測定した。この充電と放電を1サイクルとし、300サイクル繰り返した。300サイクル目の放電が終了した状態で電池の厚みを測定した。そして、充放電サイクル特性として、300サイクル後の容量維持率と電池の膨化量を以下の式のように計算した。
・残存容量率(%)=(300サイクル目の放電容量)/(1サイクル目の放電容量)×100
・膨化量(%)=(300サイクル後の電池厚み)/(1サイクル目の電池厚み) × 100
実施例1〜3および比較例の非水電解質二次電池各10個を、それぞれ25℃で1Itの定電流で4.2Vまで充電し、さらに4.2Vで1/50Itになるまで定電圧充電を行った。次に25℃で1Itの定電流で2.75Vまで定電流放電を行った。放電後の電池は、電池電圧を測定し、封口蓋を下向きにして高さ2.0mからコンクリート床へ鉛直落下させた。1回落下させるごとに電池電圧を測定し、電池電圧が低下するまで(つまり電池内部で短絡が発生するまで)電池の落下を繰り返し、電池電圧の低下が発生した回数を記録した。
上記実施例においてセパレータの終端は、曲部の1/2程度を覆うようにしたが、曲部の1/4以上覆うようにセパレータの終端を配置すれば、本発明の効果が発現される。好ましくは、1/3以上、より好ましくは1/2以上、さらに好ましくは3/4以上曲部を覆うようにセパレータ終端を配置する。
11 正極板
12 負極板
13 セパレータ
14 電極体
15 外装容器
16 封口蓋
20 正極集電タブ
23 絶縁部材
24 保護テープ
25 終端固定テープ
101 一方の直線部
102 一方の曲部
103 他方の直線部
104 他方の曲部
Claims (4)
- 金属箔に活物質層が形成されてなる正極と、負極とが、いずれもが微多孔を備える、第1セパレータと第2セパレータと、を介して巻回された電極体を外装容器に収納してなる非水電解質二次電池であって、
前記第1セパレータは前記正極の巻回内周面に配置され、前記第2セパレータは前記正極の巻回外周面に配置され、
前記電極体は、その巻回軸に直交する断面が、一方の直線部と他方の直線部からなる一対の直線部と、前記一方の直線部の一方端と前記他方の直線部の一方端を接続する一方の曲部と、前記一方の直線部の他方端と前記他方の直線部の他方端を接続する他方の曲部からなる長円形であり、前記正極の最外周部が前記一方の直線部、前記一方の曲部、前記他方の直線部、前記他方の曲部の順に前記電極体は巻回されており、
前記一方の直線部には、前記電極体の最外周から巻回中心に向かって、正極、第1セパレータ、負極が順に配置され、
前記一方の曲部には、前記電極体の最外周から巻回中心に向かって、正極、絶縁部材、第1セパレータ、終端を有する負極が順に配置され、
前記他方の直線部には、前記電極体の最外周から巻回中心に向かって、正極、第1セパレータと第2セパレータからなる2層のセパレータ、正極、第1セパレータ、負極が順に配置され、前記2層のセパレータのうち一方のセパレータが終端を有し、
前記他方の曲部には、前記電極体の最外周から巻回中心に向かって、終端を有する正極、終端を有する前記2層のセパレータのうち他方のセパレータ、正極、第1セパレータ、負極が順に配置されていることを特徴とする、
非水電解質二次電池。 - 前記他方の直線部には、前記電極体の最外周から巻回中心に向かって、金属箔からなる正極、第1セパレータと第2セパレータからなる2層のセパレータ、外周側が金属箔である正極、第1セパレータ、負極が順に配置され、前記2層のセパレータのうち一方のセパレータが終端を有することを特徴とする請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記他方の直線部に配置されている前記2層のセパレータのうち一方のセパレータの終端が、前記他方の曲部にまで延出されていることを特徴とする請求項1または2に記載の
非水電解質二次電池。 - 前記他方の曲部に配置される終端を有するセパレータの少なくとも一つは、前記他方の曲部の1/2以上を覆っていることを特徴とする請求項1から3のいずれかに記載の非水電解質二次電池。
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