KR20090131461A - 유기기반 태양전지 및 그의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 유기기반 태양전지 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 나노임프린트 방법을 이용하여 유기기반 태양전지의 광활성층에 미세패턴을 형성시키고, 미세한 패턴이 형성된 상기 광활성층에 캐소드 전극물질을 도포시킴으로써 캐소드 전극물질이 광활성층의 미세패턴 내부로 삽입되어 전자의 전도도를 향상시키고, 효율적인 전자의 이동경로를 제공하는 유기기반 태양전지를 제조하는 방법 및 상기 방법에 의해 제조되는 유기기반 태양전지에 관한 것이다.
본 발명에 따른 유기기반 태양전지 제조방법은 전자받게 물질의 뭉침으로 인한 광전류 손실을 줄일 수 있으며, 나노임프린트 과정에서 전자주게의 분자 배향성을 향상시켜 고효율 유기기반 태양전지를 제공할 수 있을 뿐만 아니라, 제조방법이 간단하고, 저렴한 비용으로 높은 효율을 가지는 태양전지를 제공함으로써 환경친화적이며, 재생가능한 에너지원을 활용할 수 있는 유기기반 태양전지 제조에 응용할 수 있다.
태양전지, 나노임프린트, 미세패턴, 거대이형접합

Description

유기기반 태양전지 및 그의 제조방법{Organic Solar Cells and Method for Preparing the Same}
본 발명은 유기기반 태양전지 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 나노임프린트 방법을 이용하여 유기기반 태양전지의 광활성층에 미세패턴을 형성시키고, 미세한 패턴이 형성된 상기 광활성층에 캐소드 전극물질을 도포시킴으로써 캐소드 전극물질이 광활성층의 미세패턴 내부로 삽입되어 전자의 전도도를 향상시키고, 효율적인 전자의 이동경로를 제공하는 유기기반 태양전지를 제조하는 방법 및 상기 방법에 의해 제조되는 유기기반 태양전지에 관한 것이다.
태양전지는 태양광 에너지를 직접 전기로 변환시키는 반도체 소자로, 사용되는 재료에 따라 크게 실리콘기반 태양전지, 유기기반 태양전지로 분류될 수 있다. 실리콘기반 태양전지는 고가이며, 매장량에 제한이 있어 본격적인 태양에너지 응용에 제한을 받고 있는 것에 반해, 유기기반 태양전지는 저렴한 비용과 특별한 진공 설비가 필요로 하지 않는 제조공정상의 용이성과 저온 공정으로 인한 굽힘 가능한 소자의 제작 가능성 등의 장점을 바탕으로 최근 관심이 집중되고 있다. 특히, 진공 증착을 필요로 하지 않고, 스핀코팅이나 딥 코팅(dip-coating), 닥터 블레이딩(doctor blading) 등과 같은 용액공정으로 제작 가능한 유기기반 태양전지의 경우에는 제작비용이나 공정의 용이성 면에서 큰 장점을 가지고 있다.
이러한, 유기기반 태양전지는 현재까지 태양전지의 효율을 향상시키기 위해 많은 물질과 구조 등이 연구되고 있으나, 그 중에서 전자주게(electron donor)와 전자받게(electron acceptor)의 혼합을 이용한 거대이형접합(bulkheterojunction) 구조가 가장 높은 효율을 보이고 있는 것으로 알려져 있다.
그러나, 거대이형접합 구조는 태양 빛에 의해 전도성 고분자 등과 같은 전자주게에서 형성된 전자와 전공쌍인 여기자(exciton)의 확산거리가 고분자 내에서 10nm 정도밖에 되지 않기 때문에 이 거리 이내에서 전자주게와 전자받게의 계면에 도달하지 못할 경우 다시 재결합되어 소멸하는 문제가 있다. 또한, 이러한 전자주게/전자받게 구조는 외부에서 인위적으로 결정되는 것이 아니라, 용매, 혼합물의 조성, 스핀코팅조건, 건조 조건, 열처리 조건, 기타 후처리 조건 등에 의해 결정되며, 전도성 고분자의 자기 정력 특성에 의존하는 경우가 대부분이므로, 이상적인 전자받게/전자주게의구조를 제조하는데 어려움이 있다.
더욱이, 전자주게와 전자받게의 계면에서 전자와 전공으로 분리된 후에 전자와 정공 각각은 양전극인 금속전극과 음전극인 투명전극 쪽으로 이동하는데 이를 위해서는 동시 연속적(co-continuous)인 구조를 가지면서 모든 전자주게가 연결되어 음전극과 맞닿아 있어야 하고, 모든 전자받게가 연결되어 양전극과 맞닿아 있어 야 하나, 전자주게와 전자받게의 구조는 인위적으로 결정될 수 있는 것이 아니라, 물질의 혼합 후 상분리 특성에 의존하고 있어서 이와 같은 이상적인 구조를 얻을 수 없다.
실제로 전자주게와 전자받게를 용매에 녹여 혼합한 후 스핀코팅법에 의해 도포하여 제조하는 거대이형접합에서는 전자주게와 전자받게가 각각 연결되어 있지 않는 동시에 연속적인 구조를 가지지 않고, 전자주게와 전자받게의 상대적인 양에 따라 둘 중 하나가 서로 모여 섬을 이루는 형태를 가지는 것으로 나타났다. 또한, 전자주게와 전자받게의 양이 비슷하게 혼합된 경우에는 전자받게가 많은 영역이 섬을 이루어 서로 연결되지 않고 떨어져 있는 구조를 가지게 됨에 따라 전자 전도도에 나쁜 영향을 주게 된다. 이러한 문제를 해결하기 위해 이중층(bilayer) 구조를 사용할 수 있으나, 이 경우에는 전자주게와 전자받게의 계면 면적이 작아서 효율이 낮아지는 단점이 있다.
한편, 전자주게가 서로 연결되어 있으면서 음극인 투명전극과 맞닿아 있고, 전자주게와 전자받게의 계면면적이 매우 넓으며, 전자주게와 전자받게의 계면이 전자주게의 어느 부분에서라도 10nm 이내의 거리에 위치하여 있는 이상적인 광활성층의 전자주게와 전자받게의 구조는 도 1에 나타난 바와 같다. 도 1에 나타난 바와 같이, 거대이형접합 구조는 광활성에 의해 발생된 전자와 정공이 이동하는 거리를 최소화하기 위해 전자주게와 전자받게가 모두 전극에 수직인 방향으로 정렬되어 있고, 전자받게 역시 모두 서로 연결되어 있으면서 양극인 금속전극과 맞닿아 있다.
그러나, 실제의 거대이형접합 구조는 도 2에 나타난 바와 같이, 전자주게와 전자받게가 바다-섬(sea and island) 구조로 상분리되어 있고, 전자받게 섬구조의 크기는 조성비, 용매종류, 건조조건 등의 공정조건에 따라 달라지게 된다.
이에, 전자주게와 전자받게의 구조를 인위적으로 조절하기 위해 전자주게를 도포한 후에 나노임프린트를 이용하여 전자주게가 일정한 패턴의 미세구조를 가지게 하고, 상기 전자주게상에 전자받게를 증착시키는 방법이 제안되었다(D.M.N. M. Dissanayake et al ., Applied Physics Letters, 90:253502, 2007). 상기 방법은 고분자 내에서의 여기자(exciton)의 확산거리보다 짧은 미세패턴을 부여할 수 없어 고분자를 이용한 전자주게 대신에 여기자의 확산 거리가 상대적으로 긴 저분자 유기물질을 전자받게로 사용하였으나, 전자받게를 증착할 때 고자의 진공장비와 오랜 공정시간이 필요하다는 단점이 있으며, 태양전지의 효율이 매우 낮다는 문제점이 있다.
한편, 상기 문제점을 극복하기 위해 먼저 전도성 고분자인 전자주게를 도포한 후에 나노임프린트를 실시할 때 열을 가하여 도포된 전자주게 고분자가 불용화되도록 하여 이후에 전자받게를 도포할 때 도포된 전자주게가 용해되지 않도록 해주는 방법이 제안되었다(M.S. Kim et al ., Applied Physics Letters , 90:123113, 2007). 그러나, 상기 방법 또한 나노임프린트의 주기가 여기자의 확산거리보다 훨씬 먼 500nm~700nm 정도이므로 이중층 구조에 비해서는 효율이 다소 향상되었지만, 거대이형접합 구조에 비해서는 오히려 효율이 감소하는 문제가 있고, 전자주게를 불용화함으로 인해 정공 전도도가 낮아지는 문제점이 있다.
이에, 현재까지 최고의 효율을 보이고 있는 거대이형접합 구조를 이용하면서 전자받게의 구조를 인위적으로 조절하기 위해 나노임프린트와 비슷한 몰드를 이용하여 특정 유기물질을 전사시키는 방법인 미세접촉인쇄(microcontact printing)방법을 이용하는 방법이 제안되었다(F.C. Chen et al ., Applied Physics Letters , 93:023307, 2008). 이 방법은 먼저 자기조립 단분자층(self-assembled monolayer)을 제조하고, 상기 자기조립 단분자층 상에 전자주게와 전자받게의 혼합용액을 도포시킨 다음, 건조되는 동안에 자기조립 단분자층과의 상호작용에 의한 정형화된 상부리를 유도함으로써 일반적인 상분리와 달리 형상이 조절된 상분리를 유도하는 방법이나, 나노임프린트 방법보다 더 큰 크기의 패턴만이 가능하고, 패턴크기가 작아지면 상분리가 자기조립층에 맞게 유도되기 어려우며, 광활성층 아래에 형성된 자리조립 단분자층으로 인해 저항이 커져 효율향상에 한계가 있다.
한편, 브러쉬를 이용하여 도포하고자 하는 광활성 유기물을 도포함으로 인해 분자배열이 유도되고 효율을 향상시키는 방법이 개시된 바 있으나(대한민국 공개특허 10-2008-0021413), 상기 방법은 롤-투-롤 방법에 의한 연속공정이 가능하다는 장점이 있지만, 분자배향의 정도에 한계가 있어 큰 효율향상을 기대하기 어려운 문제점이 있다.
이에, 본 발명자들은 상기 종래기술의 문제점을 개선하고자 예의 노력한 결과, 나노임프린트 방법을 이용하여 유기기반 태양전지의 광활성층에 미세패턴을 형성시킨 다음, 상기 광활성층의 미세패턴 내부로 캐소드 전극이 삽입되도록 미세한 패턴이 형성된 상기 광활성층에 캐소드 전극물질을 도포시켜 유기기반 태양전지를 제조한 경우, 광활성층의 전자받게 물질의 전기적 연결과 전자주게 물질의 배향성 향상으로 인해 전자 전도도와 정공 전도도를 향상시켜 종래 거대이형접합 광활성층을 사용한 유기기반 태양전지에 비해 월등히 높은 에너지 변환효율을 얻을 수 있음을 확인하고, 본 발명을 완성하게 되었다.
본 발명의 목적은 나노임프린트방식을 이용하여 제조되는 높은 에너지 변환효율을 가지는 유기기반 태양전지 및 그 제조방법을 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 (a) 기판상에 투명전극 물질을 도포하여 투명전극을 형성하는 단계; (b) 상기 형성된 투명전극 상부에 전자주게 물질 및 전자받게 물질을 용매로 용해시킨 혼합물을 도포하여 광활성층을 형성한 다음, 상기 형성된 광활성층 상부에 나노임프린트 방식에 의해 패턴을 형성하는 단계; 및 (c) 상기 패턴화된 광활성층 상부에 캐소드 전극물질을 도포하여 캐소드 전극을 형성하는 단계를 포함하는 유기기반 태양전지의 제조방법 및 상기 방법에 의해 제조되고, 전자주게와 전자받게의 거대이형접합구조를 가지는 광활성층을 포함하되, 상기 광활성층 내부로 캐소드 전극물질이 삽입되어 있는 것을 특징으로 하는 유기기반 태양전지를 제공한다.
본 발명은 또한, (a) 유리기판상에 인듐주석 산화물을 도포하여 투명전극을 형성하는 단계; (b) 상기 형성된 투명전극상에 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)-폴리스티렌셀포네이트를 도포하여 정공전달층을 형성하는 단계; (c) 상기 형성된 정공전달층 상부에 폴리-3-헥실티오펜 및 (6,6)-페닐-C61-부티릭에시드메틸에스테르를 디클로로벤젠으로 용해시킨 혼합물을 도포하여 광활성층을 형성한 다음, 상기 형성된 광활성층 상부에 나노임프린트 방식에 의해 패턴을 형성하는 단계; (d) 상기 패턴화된 광활성층 상부에 리튬폴로라이드를 도포하여 전자전달층을 형성하는 단계; 및 (e) 상기 형성된 전자전달층 상부에 알루미늄을 도포하여 캐소드전극을 형성하는 단계를 포함하는 유기기반 태양전지를 제조하는 방법 및 상기 방법에 의해 제조되고, 폴리-3-헥실티오펜와 (6,6)-페닐-C61-부티릭에시드메틸에스테르의 거대이형접합구조를 가지는 광활성층을 포함하되, 상기 광활성층 내부로 캐소드 전극물질이 삽입되어 있는 것을 특징으로 하는 유기기반 태양전지를 제공한다.
본 발명에 따른 유기기반 태양전지 제조방법은 전기 전도도가 우수한 금속전극을 광활성층 내부로 미세한 패턴을 사용하여 삽입시킴으로써 전기 전도도를 향상시키고, 전자받게 물질의 뭉침으로 인한 광전류 손실을 줄일 수 있으며, 나노임프린트 과정에서 전자주게의 분자 배향성을 향상시켜 고효율 유기기반 태양전지를 제공할 수 있을 뿐만 아니라, 제조방법이 간단하고, 저렴한 비용으로 높은 효율을 가지는 태양전지를 제공함으로써 환경친화적이고, 재생가능한 에너지원을 활용할 수 있는 유기기반 태양전지 제조에 응용할 수 있다.
본 발명은 일 관점에서, (a) 기판상에 투명전극 물질을 도포하여 투명전극을 형성하는 단계; (b) 상기 형성된 투명전극 상부에 전자주게 물질 및 전자받게 물질을 용매로 용해시킨 혼합물을 도포하여 광활성층을 형성한 다음, 상기 형성된 광활성층 상부에 나노임프린트 방식에 의해 패턴을 형성하는 단계; 및 (c) 상기 패턴화된 광활성층 상부에 캐소드 전극물질을 도포하여 캐소드 전극을 형성하는 단계를 포함하는 유기기반 태양전지의 제조방법을 제공한다.
광활성층이 거대이형접합 구조를 가지는 일반적인 유기기반 태양전지는 도 3에 나타난 바와 같이, 투명기판(1), 투명전극층(2), 정공전달층(3), 전자주게(4)와 전자받게(5)의 혼합으로 구성된 광활성층(6), 전자전달층(7) 및 캐소드 전극층(8)으로 구성된다, 이러한 유기기반 태양전지의 광활성층(6)은 전자주게 물질과 전자받게 물질을 동시에 용해시킬 수 있는 용매를 사용하여 혼합시킨 다음, 상기 혼합물을 정공전달층(3) 위에 도포하고, 정공전달층(3)에 도포된 혼합물에서 용매가 증발되어 자발적이고 임의적으로 상분리가 일어나면서 거대이형접합 구조가 형성된다. 이렇게 형성된 거대이형접합 구조는 정공전달층에 도포된 혼합물의 용매가 증발되면서 임의적으로 상분리가 발생되기 때문에, 전자주게와 전자받게의 상들은 동시 연속적인 구조를 가질 수 없고, 일부 상들은 단독으로 떨어져 있어 전극까지 전공이나 전자를 전달해 주는 길이 차단된다.
또한, 광활성층의 거대이형접합 구조를 형성할 때 전자주게 물질의 양이 전자받게 물질의 양에 비해 상대적은 많은 경우, 전자주게는 바다를, 그리고 전자받게는 섬을 형성하는 바다-섬 구조를 가지기 쉽고, 반대로 전자주게 물질의 양이 전 자받게 물질의 양에 비해 상대적으로 적은 경우에는 전자주게는 섬을, 전자받게는 바다를 형성하는 바다-섬 구조를 형성하기 쉽다. 현재 가장 많이 사용되고 있는 폴리(3-헥실티오펜) 전자주게와 PCBM 전자받게를 사용하는 경우에도 PCBM이 섬을 형성하는 경우가 많아 PCBM을 통해서 전자의 전달이 캐소드 전극으로 이루어져야 하나, 전자의 전달 경로가 막혀 있는 경우가 많이 있어서 효율 감소의 원인이 되고 있다.
또한, 일반적인 거대이형접합 구조를 가지는 유기기반 태양전지는 전자주게상의 구조도 임의로 형성되기 때문에 전자주게의 분자정렬 방향 역시 임의로 형성되게 된다. 전자주게에 있어서 정공의 이동은 전자주게의 분자정렬 방향에 따라 달라지므로 일반적인 거대이형접합 구조를 가지는 유기기반 태양전지의 임의의 분자정렬은 정공의 효율적인 전달에 있어서 바람직하지 않다. 더욱이, 전자받게에서의 전자 이동 역시, 전자받게의 구조에 따라 달라지므로, PCBM과 같은 단분자 물질을 사용하는 경우에서는 전자 전달을 위해 분자간의 거리가 매우 가까워야 하고, 호핑기구(hopping mechanism)에 의해 전자가 전달됨에 따라 전자전달의 속도가 매우 느리게 된다.
이에, 본 발명에서는 도 4에 나타난 바와 같이, 거대이형접합 구조를 가지는 광활성층 상에 나노임프린트 방법을 이용하여 광활성층 표면에 미세패턴을 형성시키고, 미세패턴이 형성된 광활성층 상부에 전자전달층과 캐소드 전달층을 형성시킴으로써 캐소드전극층이 광활성층의 미세패턴 내부로 삽입되는 구조를 가지는 유기기반 태양전지를 제공하고자 한다.
이러한, 구조를 가지는 본 발명의 유기기반 태양전지는 끊어진 전자 전달 경로를 이어줌으로써 전자의 전달을 용이하게 하고, 소멸되어 없어지는 전자를 줄여 전체적인 광전류를 높일 수 있으며, 전자의 전달방법이 호핑기구에 의한 것이 아니라, 전자전도성이 매우 우수한 금속으로 이루어진 캐소드 전극층으로 전달됨에 따라 전자전달 속도가 빠르고, 전자전달 저항을 줄여주는 효과가 있을 뿐만 아니라, 나노임프린트 방법에 의해 광활성층 표면에 미세 패턴을 형성시킬 때 전자주게 분자가 수직방향으로 정렬되는 효과가 있어 정공이 투명전극으로 전달되는 과정을 용이하게 함으로써 전자전달 저항을 줄이고 효율을 높일 수 있다.
또한, 본 발명에 다른 유기기반 태양전지는 빛을 반사시키는 캐소드 전극의 표면이 평평하지 않고, 미세패턴의 굴곡이 형성됨에 따라 입사된 빛 중에서 전자주게에서 흡수되지 않고 진행하여 캐소드 전극표면으로 반사되어 되돌아 나가는 현상을 줄일 수 있고, 캐소드 전극표면에서 다양한 방향으로 반사를 일으켜 빛을 더 효율적으로 사용할 수 있다.
본 발명에 따른 유기기반 태양전지의 제조방법은 우선 기판(1)상에 투명전극 물질을 도포하여 투명전극(2)을 형성시키고, 상기 형성된 투명전극에 상부에 전자주게 물질 및 전자받게 물질을 용매로 용해시킨 혼합물을 도포하여 광활성층(6)을 형성시키고, 상기 형성된 광활성층(6) 상부에 나노임프린트에 의해 패턴을 형성시키며, 상기 패턴화된 광활성층(6) 상부에 캐소드 전극물질을 도포하여 캐소드전극(8)을 형성시켜 제조할 수 있다.
본 발명에 있어서, 기판(1)은 당업계에서 통상적으로 사용되는 것으로, 유리 기판이나 굽힘 가능한 고분자 기판이 사용될 수 있다. 상기 굽힘 가능한 고분자 기판은 높은 화학적 안정성, 기계적 강도 및 투명도를 가지는 것을 특징으로 하며, 바람직하게는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리이미드(polyimide), 폴리에테르에테르케톤(PEEK), 폴리에테르설폰(PES) 및 폴리에테르이미드(PEI) 중에서 선택될 수 있다.
본 발명에 있어서, 투명전극(2)은 기판(1)상에 투명전극 물질을 도포하여 형성되는 것으로, 상기 투명전극 물질은 인듐주석산화물(indiumtinoxide, ITO) 등의 투명산화물, 전도성 고분자, 그라펜(graphene) 박막, 그라펜 산화물(graphene oxide) 박막, 탄소나노튜브 박막과 같은 유기 투명전극, 금속이 결합된 탄소나노튜브 박막과 같은 유-무기 결합 투명전극 등이 사용될 수 있다.
본 발명에 따른 광활성층(6)은 전자주게 물질과 전자받게 물질을 용매로 용해시켜 제조된 혼합물을 정공전달층(3)의 상부에 도포시켜 형성시킨다. 상기 전자주게 물질은 전기전도성 고분자 또는 유기 저분자 반도체물질 등과 같은 유기 반도체로, 폴리티오펜(polythiphene), 폴리페닐렌비닐렌(polyphenylenevinylene), 폴리플루오렌(polyfulorene), 폴리피롤(polypyrrole), 이들의 2종 이상으로 구성된 공중합체 등의 전도성 고분자, 펜타센(pentacene), 안트라센(anthracene), 테트라센(tetracene), 퍼릴렌(perylene), 올리고티오펜(oligothiphene), 이들의 유도체 등의 유기 저분자 반도체 물질일 있고, 바람직하게는 폴리-3-헥실티오펜[poly-3-hexylthiophene, P3HT], 폴리-3-옥틸티오펜[poly-3-octylthiophene, P3OT], 폴리파라페닐렌비닐렌[poly-p-phenylenevinylene, PPV], 폴리(디옥틸플루오렌 )[poly(9,9'-dioctylfluorene)], 폴리(2-메톡시,5-(2-에틸-헥실옥시)-1,4-페닐렌비닐렌)[poly(2-methoxy,5-(2-ethyle-hexyloxy)-1,4-phenylenevinylene, MEH-PPV], 폴리(2-메틸,5-(3',7'-디메틸옥틸옥시))-1,4-페닐렌비닐렌[poly(2-methyl,5-(3',7'-dimethyloctyloxy))-1,4-phenylene vinylene, MDMO-PPV] 및 이들의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 것을 특징으로 할 수 있다.
또한, 전자받게 물질은 풀러렌(fullerene) 또는 풀러렌 유도체가 주로 사용될 수 있으며, 바람직하게는 (6,6)-페닐-C61-부티릭에시드 메틸에스테르[(6,6)-phenyl-C61-butyric acid methyl ester; PCBM], (6,6)-페닐-C71-부티릭에시드 메틸에스테르[(6,6)-phenyl-C71-butyric acid methyl ester; C70-PCBM], 풀러렌(fullerene, C60), (6,6)-티에닐-C61-부티릭에시드 메틸에스테르[(6,6)-thienyl-C61-butyric acid methyl ester; ThCBM], 탄소나노튜브 및 이들의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 것을 특징으로 할 수 있다.
한편, 광활성층(6)을 형성하기 위해 전자주게 물질과 전자받게 물질을 동시에 용해시키는 용매는 클로로포름(chloroform), 클로로벤젠(chlorobenzene), 디클로로벤젠(dichlorobenzene), 트리클로로벤젠(trichlorobenzene) 및 이들의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이들에 국한되지 않고, 전자받게 물질과 전자주게 물질을 용해시킬 수 있는 용매라면 사용가능하다.
전술된 물질로 제조된 전자주게 물질과 전자받게 물질의 혼합물은 정공전달층(3)의 상부에 도포하고, 도포된 상기 혼합물을 나노임프린트 방식에 의해 패턴을 형성시킨다. 상기 나노임프린트 방식으로는 정공전달층(3)에 도포된 상기 혼합물의 용매가 완전히 증발되기 전에 나노미터 크기의 미세한 패턴구조를 가지는 몰드로 상기 광활성층의 혼합물을 덮어 모세관 현상에 의해 혼합물이 미세한 패턴 사이로 빨려 올라가게 한 다음, 용매를 증발시켜 광활성층의 표면에 몰드의 역상구조를 형성시킬 수 있고, 또 다른 방법으로는 정공전달층(3)의 상부에 도포된 상기 혼합물의 용매가 완전히 증발시킨 후, 기판 하부에 적당한 열을 가하여 광활성층의 혼합물을 유동시키고, 상기 몰드로 광활성층의 혼합물을 덮어 몰드 상부에 압력을 가하여 눌러준 다음, 다시 떼어내어 광활성층의 표면에 몰드의 역상구조를 형성시킬 수 있다. 이때, 광활성층(4)의 전자주게가 전도성 고분자인 경우에는 나노임프린트 시, 온도가 전자주게 고분자의 유리전이 온도 이상인 것이 바람직하다.
본 발명에 있어서, 몰드(9)의 모양은 원뿔형, 원기둥형, 정육면체, 직육면체, 반원형, 원기둥 구멍형, 육면체 구멍형, 나노선 어레이(nanowire array) 등과 같은 다양한 모양일 수 있고, 몰드(9)의 재질은 금속, 금속 산화물, 세라믹, 반도체, 열경활성 고분자 등과 같은 재질일 수 있으나, 이에 국한하지 않고, 몰드의 제조가 용이하거나, 쉽게 구할 수 있으며, 가격이 저렴한 것이면 사용가능하다.
또한, 몰드(9)는 실리콘 웨이퍼 등을 식각공정에 의해 미세패턴으로 제조하는 방법, 알루미늄과 같은 금속을 산화시켜 미세패턴으로 제조하는 방법, 전자빔 식각공정(e-beam lithography)을 이용하여 미세패턴으로 제조하는 방법, 나노임프리트나 모세관 식각공정(capillary force lithography) 등을 같은 연성 식각공정(soft lithography)에 의한 방법 또는 전술된 상기 방법들에 의해 제조되어진 몰 드를 복제한 복제품을 이용하는 방법 등 당업계에서 사용되는 다양한 방법으로 제조할 수 있다.
본 발명에 있어서, 몰드는 패턴 주기가 1㎛ 이하인 패턴구조를 가지는 것을 특징으로 할 수 있고, 바람직하게는 0.01㎛~1㎛이다. 이는 몰드의 패턴 주기가 1㎛ 이상인 경우에는 상분리된 전자받게 상의 크기보다 지나치게 커서 전자전달 효과가 떨어지는 문제가 발생될 수 있고, 몰드의 패턴 주기가 0.01㎛ 미만인 경우에는 여기자의 확산거리보다 짧아 효율향상에 대한 효과가 없으며, 캐소드 전극물질이 광활성층 내부로 잘 삽입되지 않는 문제가 발생될 수 있다.
도 5에 나타난 바와 같이, 본 발명에 따른 유기기반 태양전지는 기판상(1)에 투명전극(2)을 형성시킨 다음, 상기 투명전극(2) 상부에 정공전달 물질을 도포하여 정공전달층(3)을 형성하는 단계를 추가로 포함할 수 있고, 이와 같이 형성된 전공전달층(3) 상부에 전자주게 물질 및 전자받게 물질을 용매로 용시킨 혼합물을 도포하여 광활성층(6)을 형성한 다음, 상기 형성된 광활성층 상부에 나노임프린트 방식에 의해 패턴을 형성시켜 광활성층(6) 상부를 패턴화시킬 수 있다. 이렇게 패턴화된 광활성층(6) 상부에 바로 캐소드 전극물질을 도포하여 유기기반 태양전지를 제조할 수 있다.
또 다른 방법으로는 전술된 바와 같이, 나노임프린트 방식에 의해 광활성층(6) 상부에 패턴을 형성시킨 다음, 상기 패턴화된 광활성층 상부에 전자전달 물질을 도포하여 전자전달층(7)을 형성하는 단계를 추가로 포함하여, 상기 형성된 전자전달층(7) 상부에 캐소드 전극물질을 도포하여 유기기반 태양전지를 제조할 수 있다.
본 발명에 있어서, 정공전달층(3)은 정공전달 물질을 투명전극 상부에 도포시켜 형성시키는 것으로, 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)-폴리스티렌설포네이트[poly(3,4-ethylenedioxythiophene)-polystyrenesulfonate], 폴리아닐린(polyaniline), 구리 프탈로시아닌(copper phthalo cyanine, CuPC), 폴리티오페닐렌비닐렌(polyhiophenylenevinylene), 폴리비닐카바졸(polyvinylcarbazole), 폴리파라페닐렌비닐렌(poly-p-phenylenevinylene), 폴리메틸페닐실란[poly(methyl phenyl silane)] 및 이들의 혼합물로 구성된 군에서 선택될 수 있다.
본 발명에 있어서, 전자전달층(7)은 리튬플로라이드(lithium flouride, LiF), 칼슘(calcium), 리튬(lithium), 티타늄산화물(titanium oxide) 등과 같은 전자전달 물질을 사용하여 몰드로 패턴화된 광활성층의 상층에 도포시키고, 여기에 낮은 일 함수를 가지는 캐소드 전극물질이 도포되어 캐소드 전극(8)이 형성된다. 상기 캐소드 전극물질은 칼슘(calcium), 리튬(lithium), 알루미늄(aluminum), 리튬플로라이드와 리튬의 합금, 알칼리 금속염, 전도성 고분자 및 이들의 혼합물로 구성된 군에서 선택될 수 있고, 상기 전자전달 물질과 함께 광활성층(4)에 도포할 수 있다.
전술된 바와 같이, 광활성층(4)에 캐소드 전극을 도포시킨 후에는 50℃~200℃로 5~60분간 열처리를 수행할 수 있다. 이러한 열처리로 인해 전자주게와 전자받게 간의 적절한 상분리를 유도할 수 있고, 전자주게 물질의 배향을 유도할 수 있다. 열처리 온도가 50℃ 미만인 경우 전자주게 및 전자받게의 이동도가 낮아서 열 처리 효과가 미미할 수 있고, 열처리 온도가 200℃ 이상인 경우에는 전자주게 물질의 열화로 인해 성능이 저하될 수 있는 문제점이 있다.
본 발명은 다른 관점에서, 전술된 제조방법에 의해 제조되고, 전자주게와 전자받게의 거대이형접합구조를 가지는 광활성층을 포함하되, 상기 광활성층 내부로 캐소드 전극물질이 삽입되어 있는 것을 특징으로 하는 유기기반 태양전지에 관한 것이다.
본 발명에 따른 유기기반 태양전지는 나노임프린트에 의해 전기 전도도가 우수한 금속전극을 광활성층 내부로 삽입시킴으로써, 끊어진 전자전달 경로를 이어 전자의 전달을 용이하게 하고, 소멸되어 없어지는 전자를 줄여 전체적인 광전류를 높일 수 있으며, 전자의 전달방법이 호핑기구에 의한 것이 아니라, 전자전도성이 매우 우수한 금속 등의 재료로 구성된 캐소드 전극층으로 전달됨으로써 전자전달 속도가 빠르고, 전자전달 저항을 줄여주는 효과가 있을 뿐만 아니라, 나노임프린트 방법에 의해 광활성층 표면에 미세 패턴을 형성시킬 때 전자주게 분자가 수직방향으로 정렬되는 효과가 있어 정공이 투명전극으로 전달되는 과정을 용이하게 함으로써 전자전달 저항을 줄이고, 에너지 변환 효율을 높일 수 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자 한다. 이들 실시에는 오로지 본 발명을 예시하기 위한 것으로, 본 발명이 범위가 이들 실시예에 의해 제한되는 것으로 해석되지 않는 것은 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 자명할 것이다.
실시예 1: 건조된 광활성층에 나노임프린트를 적용하는 유기기반 태양전지의 제조
1-1: 정공전달층의 제조
인듐주석 산화물(indiumtinoxide, ITO)이 도포된 유리기판을 아세톤과 알코올으로 초음파 세척기를 이용하여 세척시킨 다음, 산소 플라즈마 처리장치(Harrick Plasma사 PDC-32G)를 이용하여 산소 분위기에서 플라즈마를 발생시켜 표면의 유기물을 제거하고, 인듐주석 산화물 표면에 하이드록시기를 만들어주어 표면을 친수성을 만들었다. 상기와 같이 표면이 친수성이 된 인듐주석 산화물 상부에 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)-폴리스티렌셀포네이트(Bayer사)를 스핀코팅 방법으로 도포시킨 다음, 140℃에서 건조시켜 용매를 완전히 제거하여 유리기판에 정공전달층을 형성시켰다.
1-2: 광활성층이 제조
전자주게 물질인 폴리-3-헥실티오펜[poly-3-hexylthiophene, P3HT] 30mg과 전자받게 물질인 PCBM 21mg을 디클로로벤젠(dicholrobenzene) 2ml로 용해시켜 혼합물을 제조한 다음, 상기 혼합물을 질소가 충진된 글로브 박스내에서 스핀코팅으로 실시예 1-1에서 형성된 정공전달층의 상층에 도포하였다. 도포된 상기 혼합물의 용매가 완전히 증발시켜 광활성층을 제조하였다.
1-3: 나노임프린트 공정
몰드는 산화된 알루미늄옥사이드(anodized aluminumoxide, AAO)로 만들어진, 몰드의 패터간의 거리가 0.2㎛인 상업화된 필터(Whatman사 Anodisc)를 사용하였다. 도 6은 상기 몰드를 주사전자현미경(scanning electron microscopy, SEM)으로 45도 기울려 관찰한 사진이다. 실시예 1-2에서 제조된 광활성층이 도포된 기판을 150℃로 가열된 판 위에 위치시키고, 상기 몰드를 광활성층 위에 올려놓은 다음, 일정한 압력이 가해지도록 평평한 금속판을 몰드 위에 올려놓고, 200Kpa의 압력을 2분간 가한 후에, 몰드를 떼어내고 식혀 광활성층에 패턴을 형성시켰다.
1-4: 전자전달층과 캐소드 전극의 제조
실시예 1-3에서 제조된 나노임프린트에 의해 패턴화된 광활성층의 상부에 전자전달층으로서 리튬플로라이드(lithium flouride, LiF)를 1nm 두께로 진공증착한 다음, 캐소드 전극으로서 알루미늄을 150nm 두께로 진공증착시키고, 150℃에서 10분 동안 열처리하여 유기기반 태양전지를 제조하였다.
실시예 2: 광활성층이 건조되기 전에 나노임프린트를 적용하는 유기기반 태양전지의 제조
실시예 1과 동일한 방법으로 유기기반 태양전지를 제조하되, 실시예 1-2에서 정공전달층에 도포된 광활성층의 혼합물을 건조시키지 않고, 즉시 도포된 광활성층의 혼합물상에 몰드를 올려놓은 상태에서 혼합물의 용매를 건조시켜 유기기반 태양전지를 제조하였다.
비교예 1: 일반적인 거대이형접합 유기기반 태양전지의 제조
실시예 1과 동일한 방법으로 제조하되, 실시예 1의 1-3의 단계를 제외시킨 방법으로 유기기반 태양전지를 제조하였다.
비교예 2: 캐소드 전극 도포전 열처리한 유기태양전지
실시예 1과 동일한 방법으로 제조하되, 실시예 1의 1-3의 단계에서 상기 몰드를 사용하여 나노임프린트하는 과정 없이, 광활성층이 도포된 기판을 150℃로 가열된 판 위에 2분간 위치시킨 다음, 광활성층이 도포된 기판을 식히고, 상기 광활성층 상부에 전자전달층 및 캐소드 전극을 순차적으로 실시예 1과 동일한 과정으로 형성하여 유기기반 태양전지를 제조하였다.
실험예 1: 태양전지의 특성비교
실시예 1 및 2와 비교예 1 및 2에서 각각 제조된 유기기반 태양전지를 태양모사장치(solar simulator)(Newport사 66984)를 이용하여 전류-전압 특성을 비교하였다. 태양 모사장치는 300W 제논램프(Newport사 6258)와 AM1.5G 필터(Newport사 81088A)를 사용하였고, 빛의 세기는 100mW/cm2로 설정하였다.
그 결과, 표 1과 도 7에 나타난 바와 같이, 실시예 1과 실시예 2의 유기기반 태양전지는 비교예 1과 2의 유기기반 태양전지에 비해 회로단락전류(short circuit current)가 매우 높은 것으로 나타났다. 아울러, 실시예 1의 나노임프린트 과정 중 광활성층을 유동시키기 위한 열처리가 회로단락전류의 향상에 영향을 주는지를 확인하기 위해 몰드의 사용 없이 2분간 150℃로 열처리된 비교예 2의 태양전지는 열처리하지 않은 비교예 1에 비해 태양전지와 에너지 변환효율의 효과가 없는 것으로 나타남에 따라 에너지 변화효율의 향상이 열처리 시간의 추가에 의한 영향이 아님을 알 수 있었다.
[표 1]
구분 실시예 1 실시예 2 비교예 1 비교예 2
에너지변환효율(%) 4.41 4.43 3.42 3.53
단락전류밀도(mA/cm2) 10.5 10.5 8.45 8.97
개방회로전압(V) 0.660 0.658 0.636 0.639
fill factor 0.635 0.640 0.637 0.616
이상으로 본 발명 내용의 특정한 부분을 상세히 기술하였는바, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서, 이러한 구체적 기술은 단지 바람직한 실시양태일 뿐이며, 이에 의해 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아닌 점은 명백할 것이다. 따라서 본 발명의 실질적인 범위는 첨부된 청구항들과 그것들의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.
도 1은 이상적인 유기기반 태양전지 광활성층 구조의 개략도이다.
도 2는 종래의 유기기반 태양전지의 거대이형접합 구조를 가지는 광활성층을 나타낸 개략도이다.
도 3은 종래의 거대이형접합 구조를 가지는 광활성층이 형성된 유기기반 태양전지의 개략도이다.
도 4는 본 발명에 따른 유기기반 태양전지를 나타낸 개략도이다.
도 5는 본 발명에 따른 유기기반 태양전지 제조방법의 순서를 나타낸 개략도이다.
도 6은 본 발명에 따른 실시예 1 및 2에서 사용한 몰드의 주사전자현미경 사진이다.
도 7은 본 발명에 따른 유기기반 태양전지의 전류-전압 곡선을 나타낸 것이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
1: 기판 2: 투명전극
3: 정공전달층 4: 전자주게
5: 전자받게 6: 광활성층
7: 전자전달층 8: 캐소드 전극
9: 몰드

Claims (20)

  1. 다음 단계를 포함하는 유기기반 태양전지의 제조방법:
    (a) 기판상에 투명전극 물질을 도포하여 투명전극을 형성하는 단계;
    (b) 상기 형성된 투명전극 상부에 전자주게 물질 및 전자받게 물질을 용매로 용해시킨 혼합물을 도포하여 광활성층을 형성한 다음, 상기 형성된 광활성층 상부에 나노임프린트 방식에 의해 패턴을 형성하는 단계; 및
    (c) 상기 패턴화된 광활성층 상부에 캐소드 전극물질을 도포하여 캐소드 전극을 형성하는 단계.
  2. 제1항에 있어서, 상기 기판은 유리기판 또는 굽힘 가능한 고분자 기판인 것을 특징으로 하는 방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 투명전극 물질은 투명산화물, 전도성 고분자, 탄소나노튜브 박막, 그라펜(graphene) 박막, 그라펜 산화물(graphene oxide) 박막, 금속이 결합된 탄소나노튜브 박막 및 이들의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 전자주게 물질은 폴리-3-헥실티오펜[poly-3-hexylthiophene, P3HT], 폴리-3-폴리-3-옥틸티오펜[poly-3-octylthiophene, P3OT], 폴리파라페닐렌비닐렌[poly-p-phenylenevinylene, PPV], 폴리(디옥틸플루오렌)[poly(9,9'-dioctylfluorene)], 폴리(2-메톡시,5-(2-에틸-헥실옥시)-1,4-페닐렌비닐렌)[poly(2-methoxy,5-(2-ethyle-hexyloxy)-1,4-phenylenevinylene, MEH-PPV], 폴리(2-메틸,5-(3',7'-디메틸옥틸옥시))-1,4-페닐렌비닐렌[poly(2-methyl,5-(3',7'-dimethyloctyloxy))-1,4-phenylene vinylene, MDMO-PPV] 및 이들의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.
  5. 제1항에 있어서, 상기 전자받게 물질은 (6,6)-페닐-C61-부티릭에시드 메틸에스테르[(6,6)-phenyl-C61-butyric acid methyl ester, PCBM], (6,6)-페닐-C71-부티릭에시드 메틸에스테르[(6,6)-phenyl-C71-butyric acid methyl ester, C70-PCBM], 풀러렌(fullerene, C60), (6,6)-티에닐-C61-부티릭에시드 메틸에스테르[(6,6)-thienyl-C61-butyric acid methyl ester; ThCBM], 탄소나노튜브 및 이들의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.
  6. 제1항에 있어서, 상기 캐소드 전극물질은 칼슘(calcium), 리튬(lithium), 알루미늄(aluminum), 리튬플로라이드와 리튬의 합금, 알칼리 금속염, 전도성 고분자 및 이들의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.
  7. 제1항에 있어서, 상기 용매는 클로로포름(chloroform), 클로로벤젠(chlorobenzene), 디클로로벤젠(dichlorobenzene), 트리클로로벤젠(trichlorobenzene) 및 이들의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 것을 특징하는 방법.
  8. 제1항에 있어서, 상기 광활성층은 전자주게 물질과 전자받게 물질의 거대이형접합(bulkheterojunction) 구조로 되어 있는 것을 특징으로 하는 방법.
  9. 제1항에 있어서, 상기 나노임프린트 방식은 패턴 주기가 0.01㎛~1㎛인 패턴구조를 가지는 몰드를 이용하는 것을 특징으로 방법.
  10. 제9항에 있어서, 상기 몰드는 재질이 금속, 금속산화물, 세락믹, 반도체, 열결화성 고분자 및 이들의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.
  11. 제1항에 있어서, 상기 나노임프린트 방식은 기판 하부에 열을 가하여 광활성층을 유동시키고, 패턴구조를 가지는 몰드를 광활성층 상부에 위치시킨 다음, 상기 몰드의 상부에 압력을 가하여 광활성층 상부에 패턴을 형성시키는 것을 특징으로 하는 방법.
  12. 제1항에 있어서, 상기 나노임프린트 방식은 광활성층 혼합물의 용매가 증발되기 전에 패턴구조를 가지는 몰드를 광활성층 상부에 올려놓아 모세관 현상을 이용하여 광활성층의 표면에 패턴을 형성시키는 것을 특징으로 하는 방법.
  13. 제1항에 있어서, 상기 (c) 단계는 패턴화된 광활성층 상부에 캐소드 전극을 형성시킨 다음, 열처리를 수행하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  14. 제1항에 있어서, 상기 (a) 단계는 기판상에 투명전극을 형성시킨 다음, 상기 투명전극 상부에 정공전달 물질을 도포하여 정공전달층을 형성하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  15. 제14항에 있어서, 상기 정공전달 물질은 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)-폴리스티렌설포네이트[poly(3,4-ethylenedioxythiophene)-polystyrenesulfonate], 폴리아닐린(polyaniline), 구리 프탈로시아닌(copper phthalo cyanine, CuPC), 폴리티오페닐렌비닐렌(polyhiophenylenevinylene), 폴리비닐카바졸(polyvinylcarbazole), 폴리파라페닐렌비닐렌(poly-p-phenylenevinylene), 폴리메틸페닐실란[poly(methyl phenyl silane)] 및 이들의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.
  16. 제1항에 있어서, 상기 (b) 단계는 나노임프린트 방식에 의해 광활성층 상부에 패턴을 형성시킨 다음, 상기 패턴화된 광활성층 상부에 전자전달 물질을 도포하여 전자전달층을 형성하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  17. 제16항에 있어서, 상기 전자전달 물질은 리튬플로라이드(lithium flouride, LiF), 칼슘(calcium), 리튬(lithium), 티타늄산화물(titanium oxide) 및 이들의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.
  18. 제1항의 방법에 의해 제조되고, 전자주게와 전자받게의 거대이형접합구조를 가지는 광활성층을 포함하되, 상기 광활성층 내부로 캐소드 전극물질이 삽입되어 있는 것을 특징으로 하는 유기기반 태양전지.
  19. 다음 단계를 포함하는 유기기반 태양전지의 제조방법:
    (a) 유리기판상에 인듐주석 산화물을 도포하여 투명전극을 형성하는 단계;
    (b) 상기 형성된 투명전극상에 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)-폴리스티렌셀포네이트를 도포하여 정공전달층을 형성하는 단계;
    (c) 상기 형성된 정공전달층 상부에 폴리-3-헥실티오펜 및 (6,6)-페닐-C61-부티릭에시드메틸에스테르를 디클로로벤젠으로 용해시킨 혼합물을 도포하여 광활성층을 형성한 다음, 상기 형성된 광활성층 상부에 나노임프린트 방식에 의해 패턴을 형성하는 단계;
    (d) 상기 패턴화된 광활성층 상부에 리튬폴로라이드를 도포하여 전자전달층 을 형성하는 단계; 및
    (e) 상기 형성된 전자전달층 상부에 알루미늄을 도포하여 캐소드전극을 형성하는 단계.
  20. 제19항의 방법에 의해 제조되고, 폴리-3-헥실티오펜과 6,6)-페닐-C61-부티릭에시드메틸에스테르의 거대이형접합구조를 가지는 광활성층을 포함하되, 상기 광활성층 내부로 캐소드 전극물질이 삽입되어 있는 것을 특징으로 하는 유기기반 태양전지.
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