KR20180059011A - 첨가제를 함유하는 인쇄공정용 광활성 잉크 및 이를 이용한 광활성층의 제조방법 - Google Patents

첨가제를 함유하는 인쇄공정용 광활성 잉크 및 이를 이용한 광활성층의 제조방법 Download PDF

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이광희
이선규
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광주과학기술원
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Abstract

유기태양전지의 광활성층을 형성함에 있어서 인쇄공정이 가능한 TCB 첨가제의 구조 및 TCB 첨가제를 이용하여 광활성 잉크를 제조하는 제조방법이 제공된다. 공명구조를 가지는 TCB 첨가제는 공기 중에 광활성 잉크와 혼합되어 인쇄공정을 통해 광활성 필름이 제조되어 광활성층이 형성된다. 형성된 광활성층은 공명구조를 가지는 TCB 첨가제를 사용하여 내부의 형상이 균일하다. 또한, TCB 첨가제는 높은 증기압과 낮은 끓는점으로 광활성층 형성 후에 자가 제거되어 추가적인 첨가제 제거공정이 필요하지 않다. 따라서, 태양전지의 수명유지 및 공정비가 절감되어 생산성을 향상시킬 수 있다.

Description

첨가제를 함유하는 인쇄공정용 광활성 잉크 및 이를 이용한 광활성층의 제조방법{Printing photoactive ink for containing additive and method for manufacturing photoactive layer the same}
본 발명은 첨가제를 함유하는 인쇄공정용 광활성 잉크 및 이를 이용한 광활성층의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 공명구조를 갖는 첨가제를 이용한 인쇄공정용 광활성 잉크 및 이를 이용한 광활성층의 제조방법에 관한 것이다.
태양전지는 태양에너지를 전기로 변환시키는 차세대 에너지의 핵심소자로, 현재 전기, 전자제품 또는 주택이나 건물의 전기 공급 등에 이르기까지 다양한 분야에 적용되고 있다. 태양전지는 광흡수층 및 반도체 물질로서 규소(Si)를 사용하여 제작되어 왔다. 태양전지를 더욱 경제적으로 산업에 이용 가능하도록 제조하기 위해, 박막 태양전지의 구조물로 저비용의 CIGS(Copper Indium Gallium Selenide)와 같은 광흡수 물질을 이용한 제품이 개발되어 왔다.
유기태양전지는 유연하고 가벼워서 휴대가 용이하기 때문에 차세대 에너지원으로 각광 받고 있다. 또한, 용액공정을 통해 소자를 제작할 수 있기 때문에 공정비용이 저렴한 것이 유기태양전지의 장점이다.
이러한 유기태양전지는 광활성 물질은 전자주개와 전자받개의 혼합된 형태의 구조를 가진다. 이로써, 두 물질의 특성에 따라 제조된 광활성 물질의 내부의 형상이 뭉치거나 분리될 수 있다. 이러한, 균일하지 못한 내부 형상은 유기태양전지의 성능을 저하시키는 문제점이 있다. 따라서, 균일한 내부 형상을 형성하기 위해 첨가제 도입을 하고 있으나, 공정이 끝난 후에는 첨가제를 제거해야 하는 점과 첨가제를 도입하기 위한 실험조건을 맞춰야 하는 등 공정의 단가를 높이는 점도 해결해야 하는 문제점이다.
본 발명이 해결하고자 하는 제1 과제는 첨가제를 함유하는 인쇄공정용 광활성 잉크를 제공하는데 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 제2 과제는 상기 제1 과제에 의해 제공되는 광활성 잉크를 이용한 광활성층의 제조방법을 제공하는데 있다.
상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 일 측면은, 첨가제를 함유하는 인쇄공정용 광활성 잉크로서 첨가제, 및 상기 첨가제를 함유하는 광활성 잉크를 포함하는 인쇄공정용 광활성 잉크를 제공할 수 있다.
상기 첨가제는 벤젠 공명구조를 가진 1,2,4-tricholorobenzene이며, C6H3Cl3인것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성 잉크를 포함할 수 있다.
상기 첨가제를 함유하는 광활성 잉크는 상기 첨가제, 전자주개 및 전자받개를 포함하는 것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성 잉크를 제공할 수 있다.
상기 전자주개는 광활성 잉크로 적용 가능한 전자주개는 고분자로 Thiophene계열에 P3HT, Poly(3-hexylthiophene-2,5-diyl), Carbazole계열에 PCDTBT, Poly[N-9'-heptadecanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4',7'-di-2-thienyl-2',1',3'-benzothiadiazole)], Phenylene계열에 MEH-PPV, Poly[2-methoxy-5-(2-ethylhexyloxy)-1,4-phenylenevinylene], Benzothiadiazol계열에 2-Cyano-3-{6-{4-[N,N-bis(4-hexyloxyphenyl)amino]phenyl}-benzothiadiazol-4,4-dihexyl-4H-cyclopenta[2,1-b:3,4-b']dithiophene-2-yl}acrylic acid, PffBT4T-2OD, Poly[(5,6-difluoro-2,1,3-benzothiadiazol-4,7-diyl)-alt-(3,3'''-di(2-octyldodecyl) 2,2';5',2'';5'',2'''-quaterthiophen-5,5'''-diyl)], PffBT4T-C9C13, poly[(5,6-difluoro-2,1,3-benzothiadiazol-4,7-diyl)- alt-(3,3'''- di(2-nonyltridecyl)-2,2';5',2'';5'',2'''-quaterthiophen-5,5'''-diyl)], PCDTBT, Poly[N-9'-heptadecanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4',7'-di-2-thienyl-2',1',3'-benzothiadiazole)], Benzodithiophene계열에 PBDTT, poly(4,8-bis(5-(2-ethylhexyl)thiophen-2-yl)benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene), PTB7, Poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl]], PBDTTT-EFT / PTB7-Th, Poly[4,8-bis(5-(2-ethylhexyl)thiophen-2-yl)benzo[1,2-b;4,5-b']dithiophene-2,6-diyl-alt-(4-(2-ethylhexyl)-3-fluorothieno[3,4-b]thiophene-)-2-carboxylate-2-6-diyl)], Benzoxadiazole계열에 PQcOX-T, PQCOX-TT, PQCOX-BIT. Cyclopentadithiophene계열에 2-Cyano-3-{6-{4-[N,N-bis(4-hexyloxyphenyl)amino]phenyl}-4,4-dihexyl-4H-cyclopenta[2,1-b:3,4-b']dithiophene-2-yl}acrylic acid, Isoindigo계열에 P1TI, P3TI, P5TI, P6TI, Indacenodithiophene계열에 PIPCP, Quaterthiophene-naphthobisthiadiazole계열에 PNTz4T, Thienothiophene계열에 PTB7, Poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl]], PBDTTT-EFT/PTB7-Th, Poly[4,8-bis(5-(2-ethylhexyl)thiophen-2-yl)benzo[1,2-b;4,5-b']dithiophene-2,6-diyl-alt-(4-(2-ethylhexyl)-3-fluorothieno[3,4-b]thiophene-)-2-carboxylate-2-6-diyl)], Thieno[3,2-b]thiophene계열의 DT-PDPP2T-TT, Rhodanine 계열, 1,4-diketopyrrolo[3,4-c]pyrrole 또는 Diketopyrrolopyrrole에서 선택되는 계열 또는 유도체에서 1종을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지의 인쇄공정용 광활성 잉크를 제공할 수 있다.
상기 전자받개는 Fullerene 계열의 PC61BM, Phenyl-C61-butyric acid methyl ester, PC71BM, Phenyl-C71-butyric acid methyl ester, ICBA ,1',1′'',4',4''-Tetrahydro-di[1,4]methanonaphthaleno[1,2:2',3',56,60:2'',3''][5,6]fullerene-C60, indene-C60　bisadduct, Rhodanine 계열의 FBR, (5Z,50Z)-5,50-{(9,9-dioctyl-9H-fluorene-2,7-diyl)bis[2,1,3-benzothiadiazole-7,4-diyl(Z)methylylidene]}bis(3-ethyl-2-thioxo-1,3-thiazolidin-4-one), Indacenodithiophene계열의 IDTBR, Indacenodithieno[3,2-b]thiophene계열의 ITIC, 3,9-bis(2-methylene-(3-(1,1-dicyanomethylene)-indanone))-5,5,11,11-tetrakis(4-hexylphenyl)-dithieno[2,3-d:2',3'-d']-s-indaceno[1,2-b:5,6-b']dithiophene, Naphthalene diimide(NDI)계열의 P(NDI2OD-T2), poly((N,N'-bis(2-octyldodecyl)-naphthalene-1,4,5,8-bis(dicarboximide)-2,6-diyl)-alt-5,5'-(2,2'-bithiophene)) 이외에도 Perylene diimide(PDI), Terrylene diimide(TDI)계열, Spirobiflourene(SF)계열, Isoindigo계열 3,9-bis(2-methylene-(3-(1,1-dicyanomethylene)-indanone))-5,5,11,11-tetrakis(4-hexylphenyl)-dithieno[2,3-d:2',3'-d']-s-indaceno[1,2-b:5,6-b'], Benzothiadiazole(BT)계열 또는 유사 유도체 중에서 1종을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지의 인쇄공정용 광활성 잉크를 포함할 수 있다.
상기 첨가제를 함유하는 광활성 잉크에서 전자주개와 전자받개의 혼합 무게비는 전자주개가 1일 때, 전자받개를 1 내지 3으로 혼합하는 것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성 잉크를 포함할 수 있다.
상기 첨가제를 함유하는 광활성 잉크에서 상기 첨가제는 상기 광활성 잉크의 1 % 내지 5 % 부피비로 포함되는 것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성 잉크를 제공할 수 있다.
상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 다른 일 측면은, 첨가제, 및 상기 첨가제를 함유하는 광활성 잉크를 포함하고, 이를 이용한 광활성층의 제조방법으로서, 첨가제와 광활성 잉크가 혼합되는 단계, 및 상기 혼합된 용액으로 광활성 필름을 형성하는 단계를 포함하는 인쇄공정용 광활성층의 제조방법을 포함할 수 있다.
상기 첨가제는 벤젠 공명구조를 가진 1,2,4-tricholorobenzene이며, C6H3Cl3인것을 특징으로 하는 것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성층의 제조방법을 포함할 수 있다.
상기 첨가제와 광활성 잉크가 혼합되는 단계에서 전자주개와 전자받개의 혼합 무게비는 전자주개가 1일 때, 전자받개를 1 내지 3으로 혼합하는 것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성층의 제조방법을 제공할 수 있다.
상기 첨가제와 광활성 잉크가 혼합되는 단계에서 상기 첨가제는 상기 광활성 잉크의 1 % 내지 5 % 부피비로 포함되는 것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성층의 제조방법을 포함할 수 있다.
상기 혼합된 용액으로 광활성 필름을 형성하는 단계에서 상기 광활성 필름을 형성되면서 상기 혼합된 용액에 함유된 첨가제는 공기 중에 제거되는 것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성층의 제조방법을 제공할 수 있다.
상기 혼합된 용액으로 광활성 필름을 형성하는 단계에서 상기 광활성 필름의 두께는 50nm 내지 1000nm로 인쇄공정을 통해 형성되는 것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성층의 제조방법을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 안정한 첨가제를 이용한 인쇄공정용 광활성 잉크의 제조방법에 따라 제조된 TCB 첨가제는 상온 및 상압 조건에서 높은 증기압을 가져 자발적 증발로 쉽게 제거되어 연속공정이 가능하다.
또한, TCB 첨가제를 사용하면 공기 중에도 유기태양전지를 제작할 수 있다.
또한, TCB 첨가제는 전자주개에도 용해도를 가지고 있어 광활성층의 내부에 뭉침 또는 분리되는 것을 제어할 수 있다.
또한, TCB 첨가제는 전자주개의 산화를 방지하여 소자의 수명을 향상시킬 수 있다.
다만, 발명의 효과는 이상에서 언급한 효과로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 효과들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 첨가제의 구조를 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 비교예 1에 따른 전자주개의 산화 촉진 메커니즘 구조를 설명하기 위한 도면이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 유기태양전지의 구조를 나타낸 단면도이다.
도 4는 본 발명의 실시예 2에 따른 유기태양전지의 구조를 나타낸 단면도이다.
도 5는 본 발명의 실시예 3에 따른 유기태양전지의 구조를 나타낸 단면도이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 TCB 첨가제를 이용하여 광활성층을 형성하는 과정을 나타낸 도면이다.
도 7은 본 발명의 비교예 1에 따른 첨가제를 이용하여 광활성층을 형성하는 과정을 나타낸 도면이다.
도 8은 본 발명의 일 실시예와 비교예 1에 따른 유기태양전지 소자 수명을 비교한 도면이다.
도 9는 본 발명의 일 실시예와 비교예 1에 따른 유기태양전지의 소자의 전기적 특성을 비교한 도면이다.
이하 첨부된 도면을 참고하여 본 발명에 의한 실시예를 상세히 설명하면 다음과 같다.
본 발명의 실시형태는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시 형태로 한정되는 것은 아니다. 또한, 본 발명의 실시형태는 당 기술 분야에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다. 따라서, 도면에서의 요소들의 형상 및 크기 등을 보다 명확한 설명을 위해 과장될 수 있으며, 도면상의 동일한 부호로 표시되는 요소는 동일한 요소이다.
실시예
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 첨가제의 구조를 나타낸 도면이다.
도 1을 참조하면, 공명구조를 가지는 TCB 첨가제의 구조가 개시된다.
TCB 첨가제는 벤젠 공명구조를 가진 1,2,4-tricholorobenzene이며, C6H3Cl3이다. 이하, TCB 첨가제는 1,2,4-tricholorobenzene, C6H3Cl3을 의미한다. 상기 TCB 첨가제는 벤젠 공명구조를 가진다. 예를 들어, TCB 첨가제는 유기 염소 화합물 중에 하나이며, 트리클로로 벤젠의 세 가지 이성질체 중 하나일 수 있다.
광활성층을 형성하는데 있어서는 광활성 잉크가 필요하다. 상기 광활성 잉크는 서로 다른 이종의 물질을 가지고 있으며 다른 이종의 물질은 각기 다른 표면에너지를 가지고 있기 때문에 서로 뭉치거나 분리가 일어날 수 있다. 이러한, 광활성 잉크 물질들이 뭉치거나 분리되어 광활성층을 형성할 경우, 소자의 특성을 떨어뜨리게 된다. 따라서, 소자의 성능을 향상시키기 위해서는 광활성층의 균일한 내부 형상을 가지는 광활성층의 형성이 필요하다. 균일한 내부형상을 가지는 광활성층을 형성하기 위해서는 광활성 잉크 물질간의 뭉침 또는 분리현상을 개선해야 한다. 따라서, 광활성 잉크에 첨가제를 첨가하여 혼합시켜 뭉치거나 분리되지 않는 광활성 잉크를 제조한다. 첨가제가 첨가되어 제조된 광활성 잉크는 광활성필름을 형성하고 상기 광활성 필름은 균일한 형상의 광활성층을 형성한다. 따라서. 광활성 잉크에 첨가되는 첨가제의 역할이 중요하다. 본 발명의 첨가제는 벤젠 공명구조를 가진 1,2,4-tricholorobenzene이며, C6H3Cl3이며, 첨가제 또는 TCB 첨가제라 칭한다. TCB 첨가제는 주용매와 혼합되어 광활성 잉크로 제조된다. 따라서, 상기 첨가제를 함유하는 광활성 잉크는 상기 첨가제, 전자주개 및 전자받개를 포함한다. 상기 주용매는 Chlorobenzene, C6H5Cl이며 이하, 주용매로 칭한다. 상기 TCB 첨가제는 상기 광활성 잉크의 1% 내지 5% 부피비로 혼합된다. 또한, TCB 첨가제는 주용매(Chlorobenzene)보다 높은 끓는점과 용해도를 가지며 안정적인 공명구조를 지닌다. 따라서, 안정적인 공명구조를 가지는 TCB 첨가제는 산소가 존재하는 상태인 공기 중에 인쇄공정으로 광활성층을 형성할 수 있다. 또한, TCB 첨가제는 전자받개에 높은 용해도를 가지고 있으면서 동시에 전자주개에도 용해도를 지니고 있어서 형성된 광활성층 내부의 뭉침 및 분리되는 형성을 제어한다. 또한, TCB 첨가제는 상온 및 상압에서 인쇄공정으로 광활성 필름을 형성할 수 있다. 또한, 높은 증기압을 가지고 있어서 광활성 필름 형성 후에 추가적인 첨가제 제거공정 없이도 자발적으로 증발되어 쉽게 제거된다.
광활성 잉크로 적용 가능한 전자주개는 고분자로 Thiophene계열, Carbazole계열, Phenylene계열, Benzothiadiazol계열, Benzodithiophene계열, Benzoxadiazole계열, Cyclopentadithiophene계열, Isoindigo계열, Indacenodithiophene계열, Quaterthiophene-naphthobisthiadiazole계열, Thienothiophene계열, Thieno[3,2-b]thiophene계열, 1,4-diketopyrrolo[3,4-c]pyrrole계열, diketopyrrolopyrrole계열 중에서 선택되는 1종이 사용될 수 있다. 보다, 상세하게는 상기 전자주개는 광활성 잉크로 적용 가능한 전자주개는 고분자로 Thiophene계열에 P3HT, Poly(3-hexylthiophene-2,5-diyl), Carbazole계열에 PCDTBT, Poly[N-9'-heptadecanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4',7'-di-2-thienyl-2',1',3'-benzothiadiazole)], Phenylene계열에 MEH-PPV, Poly[2-methoxy-5-(2-ethylhexyloxy)-1,4-phenylenevinylene], Benzothiadiazol계열에 2-Cyano-3-{6-{4-[N,N-bis(4-hexyloxyphenyl)amino]phenyl}-benzothiadiazol-4,4-dihexyl-4H-cyclopenta[2,1-b:3,4-b']dithiophene-2-yl}acrylic acid, PffBT4T-2OD, Poly[(5,6-difluoro-2,1,3-benzothiadiazol-4,7-diyl)-alt-(3,3'''-di(2-octyldodecyl) 2,2';5',2'';5'',2'''-quaterthiophen-5,5'''-diyl)], PffBT4T-C9C13, poly[(5,6-difluoro-2,1,3-benzothiadiazol-4,7-diyl)- alt-(3,3'''- di(2-nonyltridecyl)-2,2';5',2'';5'',2'''-quaterthiophen-5,5'''-diyl)], PCDTBT, Poly[N-9'-heptadecanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4',7'-di-2-thienyl-2',1',3'-benzothiadiazole)], Benzodithiophene계열에 PBDTT, poly(4,8-bis(5-(2-ethylhexyl)thiophen-2-yl)benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene), PTB7, Poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl]], PBDTTT-EFT / PTB7-Th, Poly[4,8-bis(5-(2-ethylhexyl)thiophen-2-yl)benzo[1,2-b;4,5-b']dithiophene-2,6-diyl-alt-(4-(2-ethylhexyl)-3-fluorothieno[3,4-b]thiophene-)-2-carboxylate-2-6-diyl)], Benzoxadiazole계열에 PQcOX-T, PQCOX-TT, PQCOX-BIT. Cyclopentadithiophene계열에 2-Cyano-3-{6-{4-[N,N-bis(4-hexyloxyphenyl)amino]phenyl}-4,4-dihexyl-4H-cyclopenta[2,1-b:3,4-b']dithiophene-2-yl}acrylic acid, Isoindigo계열에 P1TI, P3TI, P5TI, P6TI, Indacenodithiophene계열에 PIPCP, Quaterthiophene-naphthobisthiadiazole계열에 PNTz4T, Thienothiophene계열에 PTB7, Poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl]], PBDTTT-EFT/PTB7-Th, Poly[4,8-bis(5-(2-ethylhexyl)thiophen-2-yl)benzo[1,2-b;4,5-b']dithiophene-2,6-diyl-alt-(4-(2-ethylhexyl)-3-fluorothieno[3,4-b]thiophene-)-2-carboxylate-2-6-diyl)], Thieno[3,2-b]thiophene계열의 DT-PDPP2T-TT, Rhodanine 계열, 1,4-diketopyrrolo[3,4-c]pyrrole 또는 Diketopyrrolopyrrole에서 선택되는 계열 또는 유도체에서 1종을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지의 인쇄공정용 광활성 잉크를 포함할 수 있다.
상기 전자받개는 Fullerene 계열의 PC61BM, Phenyl-C61-butyric acid methyl ester, PC71BM, Phenyl-C71-butyric acid methyl ester, ICBA ,1',1′'',4',4''-Tetrahydro-di[1,4]methanonaphthaleno[1,2:2',3',56,60:2'',3''][5,6]fullerene-C60, indene-C60　bisadduct, Rhodanine 계열의 FBR, (5Z,50Z)-5,50-{(9,9-dioctyl-9H-fluorene-2,7-diyl)bis[2,1,3-benzothiadiazole-7,4-diyl(Z)methylylidene]}bis(3-ethyl-2-thioxo-1,3-thiazolidin-4-one), Indacenodithiophene계열의 IDTBR, Indacenodithieno[3,2-b]thiophene계열의 ITIC, 3,9-bis(2-methylene-(3-(1,1-dicyanomethylene)-indanone))-5,5,11,11-tetrakis(4-hexylphenyl)-dithieno[2,3-d:2',3'-d']-s-indaceno[1,2-b:5,6-b']dithiophene, Naphthalene diimide(NDI)계열의 P(NDI2OD-T2), poly((N,N'-bis(2-octyldodecyl)-naphthalene-1,4,5,8-bis(dicarboximide)-2,6-diyl)-alt-5,5'-(2,2'-bithiophene)) 이외에도 Perylene diimide(PDI), Terrylene diimide(TDI)계열, Spirobiflourene(SF)계열, Isoindigo계열 3,9-bis(2-methylene-(3-(1,1-dicyanomethylene)-indanone))-5,5,11,11-tetrakis(4-hexylphenyl)-dithieno[2,3-d:2',3'-d']-s-indaceno[1,2-b:5,6-b'], Benzothiadiazole(BT)계열 또는 유사 유도체 중에서 1종을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지의 인쇄공정용 광활성 잉크를 제공할 수 있다.
또한, 본 실시예의 광활성 잉크를 제조하는데 사용되는 용매는 BHJ solution, 주용매 및 첨가제를 12시간 동안 60℃에서 혼합하여 제조될 수 있다. 광활성층을 형성하는데 사용되는 BHJ solution은 benzene 계열의 용매, 클로로 벤젠, 다이클로로벤젠, 톨루엔, 자일렌, 트리클로로 메틸 벤젠, 오쏘 메틸 아니졸 등의 벤젠계열의 용매 또는 클로로 포름, 다이클로로 메탄 등의 할로겐원소가 치환된 메탄용매가 사용된다. 또한, BHJ(벌크헤테로정션, Bulk hetero junction)을 이루기 위해 전자주개와 전자받개를 혼합한 용액을 주용매와 혼합하여 제조하는 것이 바람직하다. 이때, 전자주개와 전자받개의 혼합 비율은 각각의 물질에 따라 최적화되는 조건으로 적용되어 상이하게 혼합될 수 있다. 예를 들어, 주용매Chlorobenzene(C6H5Cl) 1ml에 상기 전자주개와 전자받개의 혼합비는 무게비로 전자주개가 1일때, 전자받개를 1 내지 3으로 혼합되는 것이 바람직하다.
따라서, 첨가제를 함유하는 광활성 잉크에서 상기 전자주개와 전자받개의 혼합 무게비는 전자주개가 1일 때, 전자받개를 1 내지 3으로 혼합될 수 있다. 광활성층 균일한 내부 형상 및 안정적으로 지속될 수 있는 유기태양전지의 성능 특성을 위해서 첨가제를 첨가하는 것이 바람직하다.
첨가제는 본 실시예의 TCB 첨가제 및 비교예 1의 DIO 첨가제를 포함한다. 따라서, 본 발명의 광활성 잉크를 제조하는 단계에서 사용되는 주용매 및 광활성 잉크 및 첨가제는 동일한 양과 부피로 혼합된다. 다만, 첨가되는 첨가제의 종류는 본 실시예의 TCB 첨가제 또는 비교예 1의 DIO 첨가제로 분류되어 첨가제의 종류에 따른 유기태양전지의 성능 및 수명을 비교한다.
도 2는 본 발명의 비교예 1에 따른 전자주개의 산화 촉진 메커니즘 구조를 설명하기 위한 도면이다.
도 2를 참조하면, 비교예 1의 DIO 첨가제는 반응이 진행되면서 요오드가 해리되면서 전자주개의 산화를 촉진시키는 구조를 갖는다.
<비교예 1>
1,8-Diiodooctane(ICH2(CH2)6CH2I, DIO) 첨가제
DIO 첨가제는 약한 탄소와 요오드 겹합으로 인해 상온 및 상압에서도 쉽게 요오드 음이온으로 해리되어 전자주개의 산화를 촉진시킨다. 이러한 DIO 첨가제의 요오드 이탈에 따른 해리현상으로 전자주개가 산화되면서 전하이동의 불균형을 유발하여 소자의 성능을 급격히 감소시킨다. 또한, DIO 첨가제를 첨가하여 제조된 유기태양전지는 광활성층에 DIO 첨가제가 잔류하여 전공 및 전자의 이동을 저해하게 되어 유기태양전지의 성능 및 수명을 감소시킨다.
도 3 내지 도 5는 본 발명의 실시예 1, 실시예2, 실시예3에 따른 유기태양전지의 구조를 나타낸 단면도이다.
도 3을 참조하면, 실시예 1에 따른 유기태양전지의 구조를 나타낸 단면도이다.
실시예 1은 단층형 유기태양전지의 구조이다. 단층형은 활성층을 하나 포함한 것이다. 먼저, 기판(100)이 형성된다.
이어서, 상기 제1 전하수송층(200) 일면에 광활성층(300)이 형성된다.
이어서, 상기 광활성층(300) 일면에 제2 전하수송층(400)이 형성되고 상기 제2 전하수송층 일면에 전극층(500)이 형성된다.
이하. 도 3의 유기태양전지의 구조는 상세히 설명된다.
유기태양전지는 외부 빛을 받아서 전류를 생산해내는 전지이다. 유기 태양전지의 메커니즘은 다음과 같다. 유기태양전지가 빛을 받으면 donor 물질에서 빛을 흡수하여 여기 상태의 전자-정공 쌍(exciton)이 형성된다. 전자-정공 쌍(exciton)은 임의 방향으로 확산하다가 acceptor 물질과의 계면(interface)을 만나면 전자와 정공으로 분리된다. 즉, 계면에서 전자는 전자 친화도가 큰 acceptor 물질 쪽으로 이동하고 정공은 donor 쪽에 남아 각각의 전하 상태로 분리된다. 이들은 양쪽 전극의 일함수 차이로 형성된 내부 전기장과 쌓여진 전하의 농도 차에 의해 각각의 전극으로 이동하여 수집되며 최종적으로 외부 회로를 통해 전류의 형태로 흐르게 된다.
이하, 유기태양전지의 구조 및 제조방법이 설명된다.
먼저, 기판(100)이 형성된다. 예를 들어, 상기 기판(100)는 유리 및 석영판 이외에 PET(polyethylene terephthalate), PEN(polyethylenenaphthelate), PP(polyperopylene), PI(polyimide), PC(polycarbornate), PS(polystylene), POM(polyoxyethlene), AS 수지 (acrylonitrile styrene copolymer), ABS 수지 (acrylonitrile butadiene styrene copolymer), TAC(Triacetyl cellulose) 및 PAR(polyarylate) 등을 포함하는 플라스틱과 같은 유연하고 투명한 기판(100) 상에 투명 전도성 물질이 도포되어 필름형태로 형성될 수 있다. 보다 상세하게는 상기 투명 전도성 물질로 ITO(indium tin oxide), FTO(fluorine doped tin oxide), AZO(aluminium doped zinc oxide), IZO(indium zinc oxide), ZnO-Ga2O3, ZnO-Al2O3 또는 ATO(antimony tin oxide), Graphene 전극, Metal nanowire (Ag Nanowire, Cu Nanowire 등), Metal Thin film 전극 (Ag, Cu, Zn, Ti thin film 전극 등 박막으로 형성된 Metal 전극) 중에서 선택되는 1종일 수 있으며, 이 외에도 유기태양전지의 기판(100)으로 사용할 수 것이면 그 종류에 제한을 두지 않는다. 또한, 상기 기판(100)은 전도성 물질이 도핑, 코팅 또는 증착된 기판(100)일 수 있다.
또한, 유기태양전지의 모듈을 제작하기 위해 스퍼터링 방식 또는 이와 달리 화학적 증착(CVD), 원자층 증착(ALD), 졸겔 코팅(solgel coating), 전기도금, 스핀코팅(Spin-coating), 인쇄공정 (Printing) 등의 제작방법이 적용될 수 있다.
이어서, 기판(100) 또는 투명 전도성 물질이 도포된 기판(100) 일면에 제1 전하수송층(200)이 형성된다. 상기 제1 전하수송층(200)은 전하를 수송하는 전하수송층 역할을 한다. 또한, 상기 제1 전하수송층(200)은 금속 산화물 ZnO, TiOx NiO, RuO, V2O5, WOx, Cs2CO3, MoO3, ZrO2, Ta2O3, 및 MgO로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상을 포함할 수 있다. 또한, 상기 제1 전하수송층(200)은 유기물로 구성될 수 있다. 이외에도 상기 제1 전하수송층(200)은 전하를 이동시킬 수 있는 물질이라면 그 종류를 한정하지 않는다. 또한, 상기 제1 전하수송층(200)은 스핀 코팅법, 스프레이 코팅법, 스크린 인쇄법, 바(bar) 코팅법, 닥터블레이드 코팅법, flexography법, 그라비아 프린팅법 중에서 선택되는 어느하나의 방법을 통해 적용될 수 있다. 이외에도 제1 전하수송층(200)을 구성하는 물질이 저분자 유기물인 경우 용매에 용해되지 않고 진공 하에서 열증착에 의해 형성될 수도 있다. 다만, 인쇄공정을 통해 형성되는 것이 공정의 편리성을 위하여 바람직하다. 아울러, 인쇄공정을 통해 유기태양전지를 제조할 경우, 연속공정에 적용시키기 용이하다.
이어서, 상기 제1 전하수송층(200) 일면에 광활성층(300)이 형성된다. 상기 광활성층(300)은 본 발명의 실시예 TCB 첨가제를 적용하여 형성한 광활성층(300)이다. 또한, 광활성 물질과 본 발명의 실시예 TCB 첨가제가 물리적 화학적으로 혼합될 수 있다. 또한, 혼합된 잉크는 코팅되어 필름을 형성할 수 있다. 광활성 잉크로 적용 가능한 전자주개는 고분자로 Thiophene계열, Carbazole계열, Phenylene계열, Benzothiadiazole계열, Benzodithiophene계열, Benzothiadiazole계열, Cyclopentadithiophene계열, Isoindigo계열, Indacenodithiophene계열, Quaterthiophene-naphthobisthiadiazole계열, Thienothiophene계열 Thieno[3,2-b]thiophene계열, 1,4-diketopyrrolo[3,4-c]pyrrole, diketopyrrolopyrrole계열이 사용될 수 있다. 보다, 상세하게는 상기 전자주개는 광활성 잉크로 적용 가능한 전자주개는 고분자로 Thiophene계열에 P3HT, Poly(3-hexylthiophene-2,5-diyl), Carbazole계열에 PCDTBT, Poly[N-9'-heptadecanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4',7'-di-2-thienyl-2',1',3'-benzothiadiazole)], Phenylene계열에 MEH-PPV, Poly[2-methoxy-5-(2-ethylhexyloxy)-1,4-phenylenevinylene], Benzothiadiazol계열에 2-Cyano-3-{6-{4-[N,N-bis(4-hexyloxyphenyl)amino]phenyl}-benzothiadiazol-4,4-dihexyl-4H-cyclopenta[2,1-b:3,4-b']dithiophene-2-yl}acrylic acid, PffBT4T-2OD, Poly[(5,6-difluoro-2,1,3-benzothiadiazol-4,7-diyl)-alt-(3,3'''-di(2-octyldodecyl) 2,2';5',2'';5'',2'''-quaterthiophen-5,5'''-diyl)], PffBT4T-C9C13, poly[(5,6-difluoro-2,1,3-benzothiadiazol-4,7-diyl)- alt-(3,3'''- di(2-nonyltridecyl)-2,2';5',2'';5'',2'''-quaterthiophen-5,5'''-diyl)], PCDTBT, Poly[N-9'-heptadecanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4',7'-di-2-thienyl-2',1',3'-benzothiadiazole)], Benzodithiophene계열에 PBDTT, poly(4,8-bis(5-(2-ethylhexyl)thiophen-2-yl)benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene), PTB7, Poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl]], PBDTTT-EFT / PTB7-Th, Poly[4,8-bis(5-(2-ethylhexyl)thiophen-2-yl)benzo[1,2-b;4,5-b']dithiophene-2,6-diyl-alt-(4-(2-ethylhexyl)-3-fluorothieno[3,4-b]thiophene-)-2-carboxylate-2-6-diyl)], Benzoxadiazole계열에 PQcOX-T, PQCOX-TT, PQCOX-BIT. Cyclopentadithiophene계열에 2-Cyano-3-{6-{4-[N,N-bis(4-hexyloxyphenyl)amino]phenyl}-4,4-dihexyl-4H-cyclopenta[2,1-b:3,4-b']dithiophene-2-yl}acrylic acid, Isoindigo계열에 P1TI, P3TI, P5TI, P6TI, Indacenodithiophene계열에 PIPCP, Quaterthiophene-naphthobisthiadiazole계열에 PNTz4T, Thienothiophene계열에 PTB7, Poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl]], PBDTTT-EFT/PTB7-Th, Poly[4,8-bis(5-(2-ethylhexyl)thiophen-2-yl)benzo[1,2-b;4,5-b']dithiophene-2,6-diyl-alt-(4-(2-ethylhexyl)-3-fluorothieno[3,4-b]thiophene-)-2-carboxylate-2-6-diyl)], Thieno[3,2-b]thiophene계열의 DT-PDPP2T-TT, Rhodanine 계열, 1,4-diketopyrrolo[3,4-c]pyrrole 또는 Diketopyrrolopyrrole에서 선택되는 계열 또는 유도체에서 1종을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지의 인쇄공정용 광활성 잉크를 포함할 수 있다.
또한, 상기 전자받개는 Fullerene 계열의 PC61BM, Phenyl-C61-butyric acid methyl ester, PC71BM, Phenyl-C71-butyric acid methyl ester, ICBA ,1',1′'',4',4''-Tetrahydro-di[1,4]methanonaphthaleno[1,2:2',3',56,60:2'',3''][5,6]fullerene-C60, indene-C60　bisadduct, Rhodanine 계열의 FBR, (5Z,50Z)-5,50-{(9,9-dioctyl-9H-fluorene-2,7-diyl)bis[2,1,3-benzothiadiazole-7,4-diyl(Z)methylylidene]}bis(3-ethyl-2-thioxo-1,3-thiazolidin-4-one), Indacenodithiophene계열의 IDTBR, Indacenodithieno[3,2-b]thiophene계열의 ITIC, 3,9-bis(2-methylene-(3-(1,1-dicyanomethylene)-indanone))-5,5,11,11-tetrakis(4-hexylphenyl)-dithieno[2,3-d:2',3'-d']-s-indaceno[1,2-b:5,6-b']dithiophene, Naphthalene diimide(NDI)계열의 P(NDI2OD-T2), poly((N,N'-bis(2-octyldodecyl)-naphthalene-1,4,5,8-bis(dicarboximide)-2,6-diyl)-alt-5,5'-(2,2'-bithiophene)) 이외에도 Perylene diimide(PDI), Terrylene diimide(TDI)계열, Spirobiflourene(SF)계열, Isoindigo계열 3,9-bis(2-methylene-(3-(1,1-dicyanomethylene)-indanone))-5,5,11,11-tetrakis(4-hexylphenyl)-dithieno[2,3-d:2',3'-d']-s-indaceno[1,2-b:5,6-b'], Benzothiadiazole(BT)계열 또는 유사 유도체 중에서 1종을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지의 인쇄공정용 광활성 잉크를 제공할 수 있다.
다만, 광활성 물질의 첨가제는 이종 물질을 혼합할 때 발생되는 물질의 뭉침 또는 분리 등으로 인해 균일하지 못한 광활성층(300)이 형성되어 소자의 성능을 저하시키는 문제를 보완하기 위하여 첨가된다. 따라서, 광활성 잉크에 첨가제가 첨가되어 광활성층(300)이 균일한 내부형상을 가진다. 이때, 첨가제는 상기 광활성 잉크의 1 % 내지 5 % 부피비로 포함되는 것이 바람직하다. 또한, 상기 첨가제는 균일한 내부형상 형성시켜줌과 동시에 첨가제가 자가 증발하여 제거된다.
즉, 광활성 필름을 형성되면서 혼합된 용액에 함유된 첨가제는 공기 중에 제거된다. 예를 들어, 상기 첨가제는 TCB 첨가제임이 바람직하며 상기 TCB 첨가제와 광활성 잉크가 혼합되고 광활성 필름을 형성하여 광활성층(300)이 형성된다. 상기 TCB 첨가제와 광활성 잉크에 혼합에 대한 설명은 도 4에 상세히 설명된다. 또한, 광활성층(300)의 광활성 필름은 50nm 내지 1000nm로 인쇄공정을 통해 형성된다. 즉, 상기 광활성층(300)의 광활성 필름은 전자 및 전공의 손실을 없는 두께로 50nm 내지 1000nm로 형성되는 것이 바람직하다.
이어서, 상기 광활성층(300) 일면에 제2 전하수송층(400)이 형성된다. 상기 제2 전하수송층(400)은 제1 전하수송층(200)과 상대되는 전하수송층이다. 상기 제2 전하수송층(400)이 형성되는 방법은 상기 제1 전하수송층(200)과 동일한 방법으로 형성될 수 있으므로 상기 제2 전하수송층(400)의 형성방법에 대한 상세한 설명은 생략한다.
마지막으로, 제2 전하수송층(400) 일면에 전극층(500)이 형성된다. 상기 전극층(500)은 전하의 흐름을 도와주는 역할을 하며, 전하의 흐름을 도와주는 물질이라면, 그 종류를 한정하지 않는다.
도 4는 본 발명의 실시예 2에 따른 유기태양전지의 구조를 나타낸 단면도이다.
도 4를 참조하면, 실시예 2에 따른 유기태양전지의 구조가 개시된다.
실시예 2는 활성층을 두개 포함한 것이다. 먼저, 기판(100)이 형성된다. 이어서, 기판(100) 일면에 제1 전하수송층(200)이 형성된다. 이어서, 상기 제1 전하수송층(200) 일면에 제1 광활성층(300)이 형성된다. 이어서, 상기 제1 광활성층(300) 일면에 제2 전하수송층(400)이 형성되고 상기 제2 전하수송층(400) 일면에 제3 전하수송층(500)이 형성된다. 이어서, 상기 제3 전하수송층(500) 일면에 제2 광활성층(600)이 형성된다. 이어서, 상기 제2 광활성층(600) 일면에 제4 전하수송층(700)이 형성된다. 마지막으로 상기 제4 전하수송층(700) 일면에 상대전극층(800)이 형성된다.
실시예 2는 실시예 1과 동일한 제조방법으로 제조된다. 다만, 실시예 2는 반복되어 적층되는 층이 존재한다. 또한, 상기 제1 광활성층(300) 및 제2 광활성층(600)은 실시예 1에 제시된 제조방법과 동일한 제조방법으로 제조된다. 따라서, 제조방법에 관한 설명은 생략한다. 또한, 실시예 2는 광활성층을 두 개 포함함으로써, 열전소자의 성능을 향상시킨다.
도 5는 본 발명의 실시예 3에 따른 유기태양전지의 구조를 나타낸 단면도이다.
도 5를 참조하면, 실시예 3에 따른 유기태양전지의 구조가 개시된다.
실시예 3는 활성층을 세개 포함한 것이다. 먼저, 기판(100)이 형성된다.
이어서, 기판(100) 일면에 제1 전하수송층(200)이 형성된다. 이어서, 상기 제1 전하수송층(200) 일면에 제1 광활성층(300)이 형성된다. 이어서, 상기 제1 광활성층(300) 일면에 제2 전하수송층(400)이 형성되고 상기 제2 전하수송층(400) 일면에 제3 전하수송층(500)이 형성된다. 이어서, 상기 제3 전하수송층(500) 일면에 제2 광활성층(600)이 형성된다. 이어서, 상기 제2 광활성층(600) 일면에 제4 전하수송층(700)이 형성된다. 이어서, 상기 제4 전하수송층(700) 일면에 제5 전하수송층(800)이 형성된다. 이어서, 상기 제5 전하수송층(800) 일면에 제3 광활성층(900)이 형성된다. 이어서, 상기 제3 광활성층(900) 일면에 제6 전하수송층(1000)이 형성된다. 마지막으로 상기 제6 전하수송층(1000) 일면에 상대전극층(1100)이 형성된다
실시예 3은 실시예 1 및 실시예 2와 동일한 제조방법으로 제조된다. 다만, 실시예 3은 광활성층을 세 개 포함되어 전하수송층과 광활성층이 반복적으로 적층되는층이 존재한다. 또한, 상기 제1 광활성층(300), 제 2광활성층(600) 및 제3 광활성층(900)은 실시예 1에 제시된 제조방법과 동일한 제조방법으로 제조된다. 따라서, 제조방법에 관한 설명은 생략한다. 또한, 실시예 3는 광활성층을 세 개 포함함으로써, 광전소자의 성능을 향상시킨다.
따라서, 본 발명의 첨가제를 이용하여 광활성층을 형성시키는 제조방법에 따라 실시예 1의 단층형, 실시예 2의 광활성층이 2개 포함된 적층형 및 실시예 3의 광활성층이 3개 포함된 적층형의 구조를 포함하여 유기태양전지를 제조할 수 있다. 이 외에도 광활성층을 더 추가하여 제조하는 것을 더 포함할 수 있다.
도 6는 본 발명의 일 실시예에 따른 TCB 첨가제를 이용하여 광활성층을 형성하는 과정을 나타낸 도면이다.
도 6를 참조하면, TCB 첨가제를 이용하여 광활성층을 형성하는 과정을 나타낸 도면이 개시된다.
하기 표 1은 이론적인 결과값을 비교하기 위해 나타낸 것이다.

끓는점
(1기압)
증기압
(25oC)
전자주개 용해도
(PTB7-Th)
전자받개 용해도
(PC71BM)

주용매
Chlorobenzene (CB)
131 oC
1580 Pa
34±2 mg/ml
50±10 mg/ml

비교예 1의 첨가제
1,8-diiodooctane (DIO)
332.5 oC
0.0375 Pa
 -
100±10 mg/ml

실시예 첨가제
1,2,4-trichlorobenzene (TCB)
214.4 oC
61 Pa
10±2 mg/ml
230±10 mg/ml
상기 표 1을 참조하면, 비교예 1의 DIO 첨가제의 전자주개는 용해도가 없고 실시예의 TCB 첨가제의 경우 전자주개 용해도 값이 CB 주용매보다 3배이상 높은 용해도를 가진다. 또한, 비교예 1의 DIO 첨가제보다 실시예의 TCB 첨가제는 끓는점이 낮고, 높은 증기압을 가진다. 또한, 전자받개의 용해도도 실시예의 TCB 첨가제의 경우가 비교예 1의 DIO 첨가제보다 2배이상의 높은 용해도를 가진다.
<제조예 1>
유기태양전지의 제작
ITO로 코팅된 유리기판을 세정액 정제수, 아세톤, 이소프로필알콜에 순서로 담군 후 각각 20분씩 초음파를 이용하여 세정한다. 세정 후에는 70℃ 오븐에서 넣어 건조한다. 건조된 ITO 유리기판을 UV로 조사한다. 조사된 ITO 유리기판 상에 ITO/ZnO/PTB7-Th:PC71BM/MoO3/Ag 순서대로 스핀코팅을 통해 코팅하여 필름을 형성한다. 예를 들어, ZnO 필름은 제조된 Zinc oxide 용매를 이용하여 졸겔(sol-gel)공정을 통해 필름을 형성한다. 필름 형성 시 스핀 스피드는 5000 rpm 내지 7000 rpm 에서 40초 내지 1800초로 스핀코팅한 후 핫플레이트를 이용하여 200℃에서 30분간 열처리한다. Th:PC71BM의 경우, 질소가스로 퍼지된 글로브박스 내에서 60nm 내지 80nm의 두께로 스핀코팅된다. 또한, MoO3/Ag는 진공챔버에서 증착된다.
<제조예 2>
광활성층 형성
먼저, 광활성 잉크와 첨가제가 혼합된다.
상기 광활성 잉크의 주용매는 Chlorobenzene(C6H5Cl)이며, 첨가제는 1,2,4-tricholorobenzene(C6H3Cl3)을 사용한다. 예를 들어, 상기 첨가제는 상기 광활성 잉크의 1 % 내지 5 % 부피비로 혼합된다. 상기 혼합된 용액은 닥터브래이드를 통해 공기 중에 광활성 필름으로 형성된다. 광활성 필름 형성 중에 상기 첨가제는 자가 제거된다.
따라서, 광활성층이 형성된다. 상기 광활성층의 유기물의 두께는 50nm 내지 1000nm로 인쇄공정을 통해 형성된다. 또한, 상기 광활성층의 유기물의 두께는 전자 및 전공의 손실을 없는 두께로 50nm 내지 1000nm로 형성되는 것이 바람직하다.
따라서, 본 발명의 실시예 TCB 첨가제를 사용하여 광활성층을 형성하여 유기태양전지를 제조할 경우, 동일한 조건에서 비교하였을 때 비교예 1의 DIO 첨가제를 사용한 것보다 유기태양전지의 수명 및 성능이 향상된다. 또한, DIO 첨가제는 광활성층에 잔류하기 때문에 추가적인 첨가제 제거공정이 필요하지만 본 실시예의 TCB 첨가제를 사용할 경우 광활성층을 형성하면서 자가 제거되어 추가적인 첨가제 제거공정이 필요하지 않는다.
따라서, 유기태양전지의 수명 및 성능은 향상시키면서 공정 단가는 절감할 수 있다.
이하, TCB 첨가제를 사용하여 광활성층을 형성하는 제조단계가 상세히 설명된다.
먼저, 기판 및 제1 전극층의 일면 상부에 광활성 용액이 주입된다. 상기 광활성 용액에는 TCB 첨가제가 혼재된다.
이어서, 인쇄공정용 닥터블레이드를 통해 필름형태의 광활성층이 형성된다. 상기 광활성층은 상온 및 상압에서도 형성시킬 수 있다. 또한, 상온 및 상압 조건에서 인쇄공정용 닥터블레이드를 통해 필름형태로 형성되는 동시에 TCB 첨가제는 자가 증발된다. 따라서, 상기 TCB 첨가제는 추가적인 제거 공정이 필요하지 않고 유기태양전지의 인쇄공정으로 광활성층을 형성하는 제조과정 중에 자가 증발되어 공정의 원가를 낮출 수 있다.
도 7는 본 발명의 비교예 1에 따른 첨가제를 이용하여 광활성층을 형성하는 과정을 나타낸 도면이다.
도 7를 참조하면, 비교예 1에 따른 첨가제를 이용하여 광활성층을 형성하는 과정이 개시된다.
먼저, 기판 및 제1 전극층의 일면 상부에 광활성 용액이 주입된다. 상기 광활성 용액에는 Diiodooctane(DIO) 첨가제가 혼재된다.
상기 광활성 용액에는 TCB 첨가제가 혼재된다. 예를 들어, 상기 광활성 용액은 전자받개는 또한, 주요 유기용매로 chlorobenzene이 사용될 수 있다. 이때 첨가제로는 1,2,4-trichlorobenzene (TCB)이 사용된다.
도 7는 도 6와 같은 물질로 같은 조건으로 제조될 수 있다. 다만, 사용되는 첨가제가 상이하다. 도 8의 경우 비교예 1과 동일한 첨가제로 1,8-Diiodooctane (DIO)이 사용된다. 광활성층을 형성하기 위해 사용된 상기 DIO 첨가제는 광활성층이 형성된 후에 광활성층에 잔류하게 된다. 따라서, 광활성층에 잔류하는 상기 DIO 첨가제는 소자의 성능을 급격히 감소시키는 결과를 초래한다.
도 8은 본 발명의 일 실시예와 비교예 1에 따른 유기태양전지 소자 수명을
비교한 도면이다.
도 8을 참조하면, 본 발명의 일 실시예와 비교예 1에 따른 유기태양전지 소자 수명을 비교한 도면이 개시된다.
DIO 첨가제를 사용하여 광활성층을 형성한 비교예 1의 경우, 광활성층 형성 후에 잔존하는 DIO 첨가제의 요오드 해리에 의해 DIO와 OH가 결합되면서 광활성층의 산화를 유발시켜 소자의 성능을 급격히 감소시킨다는 것을 확인할 수 있다. 특히, 100시간이 경과되기까지 급격히 감소되는 것을 확인할 수 있다.
하지만 DIO 첨가제를 사용하여 광활성층을 형성한 유기태양전지 소자의 수명과 비교하여 본 발명의 TCB 첨가제를 사용하여 광활성층을 형성하고 유기태양전지 소자는 100시간까지는 에너지 변환효율이 유지되는 것을 확인할 수 있다. 또한, 에너지 변환효율이 300시간 소요될 때까지도 처음 에너지 변환효율과 유사한 효율을 지니고 있다. 따라서, TCB 첨가제를 사용할 경우, 유기태양전지 소자의 수명을 지속 시킬 수 있다는 것을 확인할 수 있다. TCB 첨가제를 사용한 소자의 수명이 지속되는 가장 큰 이유는 다음과 같다. TCB 첨가제는 광활성층을 형성하면서 화학적으로 안정되어 해리된 이온들이 존재하지 않는다. 따라서, 균일하고 안정적인 내부형상을 만든 후에 TCB 첨가제는 자가 휘발되어 제거되기 때문이다.
도 9은 본 발명의 일 실시예와 비교예 1에 따른 유기태양전지의 소자의 전기적 특성을 비교한 도면이다.
도 9은 본 발명의 일 실시예는 TCB 첨가제를 사용하여 광활성층을 형성한 것이고, 비교예 1은 DIO 첨가제를 사용하여 광활성층을 형성한 유기태양전지 소자의 전기적 특성을 비교한 도면이 개시된다.
비교예 1의 DIO 첨가제를 사용하여 광활성층을 형성한 유기태양전지 소자와 비교하여, 본 발명의 실시예 TCB 첨가제를 사용하여 광활성층을 형성한 유기태양전지 소자가 동일한 전압에서 높은 전류밀도를 가지는 것을 확인할 수 있다. 이처럼, 동일한 전압에서 높은 전류밀도를 나타내는 것은 전기적 특성이 우수하다는 것을 의미한다. 따라서, 유기태양전지 소자의 광활성층을 형성할 때 TCB 첨가제를 사용하면 지속적인 소자 수명과 더불어 우수한 전기적 특성을 가질 수 있다는 것을 확인할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라 제조된 유기태양전지는 광활성층에서 빛 흡수로 인해 형성된 전자-정공 쌍(여기자; exciton)이 전자주개와 전자받개 물질 사이의 계면에서 각각의 정공과 전자로 분리되어 전극으로 이동하면서 기전력이 생성되는 원리이다.
즉, 태양전지의 소자 성능은 광활성층의 성능에 따라 달라질 수 있다.
따라서, 본 실시예 TCB 첨가제를 사용하여 광활성층을 형성한 유기태양전지 소자는 동일한 전압에서 높은 전류밀도를 가진다. 또한, 본 실시예 TCB 첨가제를 사용하여 광활성층을 형성한 유기태양전지 소자는 광활성층을 형성하면서 TCB 첨가제는 자가 제거되어 광활성층에 잔류하는 첨가제가 없기 때문에 유기태양전지 소자의 수명을 향상시킬 수 있다.

Claims (13)

  1. 첨가제를 함유하는 인쇄공정용 광활성 잉크로서
    첨가제; 및
    상기 첨가제를 함유하는 광활성 잉크를 포함하는 인쇄공정용 광활성 잉크.
  2. 제1항에 있어서, 상기 첨가제는 벤젠 공명구조를 가진 1,2,4-tricholorobenzene이며, C6H3Cl3인것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성 잉크.
  3. 제1항에 있어서, 상기 첨가제를 함유하는 광활성 잉크는
    상기 첨가제, 전자주개 및 전자받개를 포함하는 것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성 잉크.
  4. 제3항에 있어서, 상기 전자주개는 광활성 잉크로 적용 가능한 전자주개는 고분자로 Thiophene계열에 P3HT, Poly(3-hexylthiophene-2,5-diyl), Carbazole계열에 PCDTBT, Poly[N-9'-heptadecanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4',7'-di-2-thienyl-2',1',3'-benzothiadiazole)], Phenylene계열에 MEH-PPV, Poly[2-methoxy-5-(2-ethylhexyloxy)-1,4-phenylenevinylene], Benzothiadiazol계열에 2-Cyano-3-{6-{4-[N,N-bis(4-hexyloxyphenyl)amino]phenyl}-benzothiadiazol-4,4-dihexyl-4H-cyclopenta[2,1-b:3,4-b']dithiophene-2-yl}acrylic acid, PffBT4T-2OD, Poly[(5,6-difluoro-2,1,3-benzothiadiazol-4,7-diyl)-alt-(3,3'''-di(2-octyldodecyl) 2,2';5',2'';5'',2'''-quaterthiophen-5,5'''-diyl)], PffBT4T-C9C13, poly[(5,6-difluoro-2,1,3-benzothiadiazol-4,7-diyl)- alt-(3,3'''- di(2-nonyltridecyl)-2,2';5',2'';5'',2'''-quaterthiophen-5,5'''-diyl)], PCDTBT, Poly[N-9'-heptadecanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4',7'-di-2-thienyl-2',1',3'-benzothiadiazole)], Benzodithiophene계열에 PBDTT, poly(4,8-bis(5-(2-ethylhexyl)thiophen-2-yl)benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene), PTB7, Poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl]], PBDTTT-EFT / PTB7-Th, Poly[4,8-bis(5-(2-ethylhexyl)thiophen-2-yl)benzo[1,2-b;4,5-b']dithiophene-2,6-diyl-alt-(4-(2-ethylhexyl)-3-fluorothieno[3,4-b]thiophene-)-2-carboxylate-2-6-diyl)], Benzoxadiazole계열에 PQcOX-T, PQCOX-TT, PQCOX-BIT. Cyclopentadithiophene계열에 2-Cyano-3-{6-{4-[N,N-bis(4-hexyloxyphenyl)amino]phenyl}-4,4-dihexyl-4H-cyclopenta[2,1-b:3,4-b']dithiophene-2-yl}acrylic acid, Isoindigo계열에 P1TI, P3TI, P5TI, P6TI, Indacenodithiophene계열에 PIPCP, Quaterthiophene-naphthobisthiadiazole계열에 PNTz4T, Thienothiophene계열에 PTB7, Poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl]], PBDTTT-EFT/PTB7-Th, Poly[4,8-bis(5-(2-ethylhexyl)thiophen-2-yl)benzo[1,2-b;4,5-b']dithiophene-2,6-diyl-alt-(4-(2-ethylhexyl)-3-fluorothieno[3,4-b]thiophene-)-2-carboxylate-2-6-diyl)], Thieno[3,2-b]thiophene계열의 DT-PDPP2T-TT, Rhodanine 계열, 1,4-diketopyrrolo[3,4-c]pyrrole 또는 Diketopyrrolopyrrole에서 선택되는 계열 또는 유도체에서 1종을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지의 인쇄공정용 광활성 잉크.
  5. 제3항에 있어서, 상기 전자받개는 Fullerene 계열의 PC61BM, Phenyl-C61-butyric acid methyl ester, PC71BM, Phenyl-C71-butyric acid methyl ester, ICBA ,1',1′'',4',4''-Tetrahydro-di[1,4]methanonaphthaleno[1,2:2',3',56,60:2'',3''][5,6]fullerene-C60, indene-C60　bisadduct, Rhodanine 계열의 FBR, (5Z,50Z)-5,50-{(9,9-dioctyl-9H-fluorene-2,7-diyl)bis[2,1,3-benzothiadiazole-7,4-diyl(Z)methylylidene]}bis(3-ethyl-2-thioxo-1,3-thiazolidin-4-one), Indacenodithiophene계열의 IDTBR, Indacenodithieno[3,2-b]thiophene계열의 ITIC, 3,9-bis(2-methylene-(3-(1,1-dicyanomethylene)-indanone))-5,5,11,11-tetrakis(4-hexylphenyl)-dithieno[2,3-d:2',3'-d']-s-indaceno[1,2-b:5,6-b']dithiophene, Naphthalene diimide(NDI)계열의 P(NDI2OD-T2), poly((N,N'-bis(2-octyldodecyl)-naphthalene-1,4,5,8-bis(dicarboximide)-2,6-diyl)-alt-5,5'-(2,2'-bithiophene)) 이외에도 Perylene diimide(PDI), Terrylene diimide(TDI)계열, Spirobiflourene(SF)계열, Isoindigo계열 3,9-bis(2-methylene-(3-(1,1-dicyanomethylene)-indanone))-5,5,11,11-tetrakis(4-hexylphenyl)-dithieno[2,3-d:2',3'-d']-s-indaceno[1,2-b:5,6-b'], Benzothiadiazole(BT)계열 또는 유사 유도체 중에서 1종을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지의 인쇄공정용 광활성 잉크.
  6. 제1항에 있어서, 상기 첨가제를 함유하는 광활성 잉크에서
    전자주개와 전자받개의 혼합 무게비는 전자주개가 1일 때, 전자받개를 1 내지 3으로 혼합하는 것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성 잉크.
  7. 제1항에 있어서, 상기 첨가제를 함유하는 광활성 잉크에서
    상기 첨가제는 상기 광활성 잉크의 1 % 내지 5 % 부피비로 포함되는 것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성 잉크.
  8. 첨가제, 및
    상기 첨가제를 함유하는 광활성 잉크를 포함하고, 이를 이용한 광활성층의 제조방법으로서,
    첨가제와 광활성 잉크가 혼합되는 단계; 및
    상기 혼합된 용액으로 광활성 필름을 형성하는 단계를 포함하는 인쇄공정용 광활성층의 제조방법.
  9. 제8항에 있어서, 상기 첨가제는 벤젠 공명구조를 가진 1,2,4-tricholorobenzene이며, C6H3Cl3인것을 특징으로 하는 것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성층의 제조방법.
  10. 제8항에 있어서, 상기 첨가제와 광활성 잉크가 혼합되는 단계에서 전자주개와 전자받개의 혼합 무게비는 전자주개가 1일 때, 전자받개를 1 내지 3으로 혼합하는 것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성층의 제조방법.
  11. 제8항에 있어서, 첨가제와 광활성 잉크가 혼합되는 단계에서
    상기 첨가제는 상기 광활성 잉크의 1 % 내지 5 % 부피비로 포함되는 것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성층의 제조방법.
  12. 제8항에 있어서, 상기 혼합된 용액으로 광활성 필름을 형성하는 단계에서
    상기 광활성 필름을 형성되면서 상기 혼합된 용액에 함유된 첨가제는 공기 중에 제거되는 것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성층의 제조방법.
  13. 제8항에 있어서, 상기 혼합된 용액으로 광활성 필름을 형성하는 단계에서
    상기 광활성 필름의 두께는 50nm 내지 1000nm로 인쇄공정을 통해 형성되는 것을 특징으로 하는 인쇄공정용 광활성층의 제조방법.
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