KR20020043570A - 전지용 전극판과 그 제조방법 및 이들을 이용한비수전해액 이차전지 - Google Patents

전지용 전극판과 그 제조방법 및 이들을 이용한비수전해액 이차전지 Download PDF

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Abstract

전지용 전극판의 제조방법으로서, 폴리올레핀계수지(1)에 용매(3)를 혼합하는 공정과, 상기 폴리올레핀계수지와 용매의 혼합물을 폴리올레핀계수지의 일부 또는 전체가 용융하는 온도로 가열하여, 전체로서 점도가 높은 겔화한 겔형상용액(5)을 제작하는 공정과, 상기 겔형상용액을 양극판 또는 음극판(7)의 표면에 도포하여 절연층(8)을 형성하는 공정과, 절연층을 형성한 상기 양극판 또는 음극판을 가열하는 공정을 갖고 있다.

Description

전지용 전극판과 그 제조방법 및 이들을 이용한 비수전해액 이차전지{CELL ELECTRODE PLATE, METHOD FOR MANUFACTURING IT, AND NON-AQUEOUS ELECTROLYTE SECONDARY CELL USING THEM}
최근, 전자기기의 휴대화, 무선화가 급속히 진행되고 있고, 이들 구동용 전원으로서 소형, 경량이며 고에너지밀도를 갖는 이차전지에 대한 요구가 높아지고 있다. 그 중에서도, 리튬을 활물질로 하는 리튬 이차전지로 대표되는 비수전해액 이차전지는 특히 고전압, 고에너지밀도를 갖는 전지로서 기대가 크다. 그러나, 이 비수전해액 이차전지의 양극판, 음극판, 격리판(separator)은 각각 독립적으로 구성되어 있고, 일반적으로 격리판의 면적이 가장 넓고, 음극판, 양극판의 순으로 좁게 할 필요가 있으므로, 격리판만의 면적부분이 존재한다. 그 결과로서 격리판의 전지용량에 관여하지 않는 부분이 전지공간을 크게 차지하게 되어, 전지의 단위체적당의 방전용량을 저감시키게 된다.
더욱이, 격리판, 양극판 및 음극판은 각각이 독립적으로 존재하고 있기 때문에, 격리판과 양극판 또는 음극판과의 사이에 간격이 생긴다. 그로 인해 충방전 중의 전극판표면과 전해액 등의 반응에 의해 발생한 가스가 그 간격에 모여, 전지특성을 열화시키는 경우도 있다.
전극판과 격리판을 일체화시키는 방법으로서, 열용착을 이용한 폴리머전지의 공정을 들 수 있다(미국특허 5460904호). 여기서는, 격리판과 전극판을 각각 개별로 제작하여, 열용착에 의해서 전극판과 격리판을 일체화시키고 있다. 더욱이, 격리판을 다공성막으로 하기 위해, 격리판 성막시에 가소제(可塑劑)를 함유시켜, 열용착 후에 가소제를 추출하는 공정을 갖는다. 그로 인해, 공정이 대단히 복잡해져, 생산성의 저하나 비용증가로 불리해진다.
또한, 전극판과 격리판을 일체화시키는 다른 방법으로서, 전극판 상에 절연층을 도포하는, 일본 특개평 10-50348호 공보, 일본 특개평 11-288741호 공보 등이 개시하는 것이 있다. 일본 특개평 10-50348호 공보에서는 전극판에 가열용해한 폴리에틸렌 왁스를 도포하여, 그 후 열 헤드(thermal head) 등을 이용해 천공한다. 즉, 이 방법으로는 도포한 수지층은 어느 경우에도 균질막이 되어, 격리판으로서 기능시키기 위해서는 어떠한 방법으로 천공하여 다공막으로 할 필요가 있기 때문이다. 또한, 일본 특개평 11-288741호 공보에는 고분자재료를 용매로 용융시켜 도포를 행하는 일반적인 고분자 필름생성법이 기재되어 있지만, 폴리에틸렌 등의 폴리올레핀계수지에 대하여 용해성이 풍부한 용매가 없기 때문에, 이러한 일반적인 방법으로는 절연층막의 제작은 매우 곤란하다. 그로 인해, 당해 공보에서도 고분자재료로서 폴리올레핀계수지를 들지 않고 있다.
본 발명은 상기 종래의 과제를 감안하여 이루어진 것으로, 비교적 염가이면서 전지에 대하여 안정된 소재인 폴리에틸렌 등의 폴리올레핀계수지를 격리판으로서 사용하면서도, 양극판 또는 음극판에 상기 폴리올레핀계수지를 도포하여, 양극판 또는 음극판과 절연층을 일체화하여, 전지내 공간을 차지하는 격리판만의 체적을 없애고, 또한 양극판 또는 음극판과 절연층의 계면접합을 향상시킴으로써, 전지특성을 향상시킬 수 있는 전지용 전극판의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 하고있다.
본 발명은 주로 비수전해액 이차전지에서의 양, 음의 전극판을 제조하는 방법에 관한 것이다.
도 1의 (a)∼(f)는 본 발명의 제 1 실시예에 관한 전지용 전극판의 제조공정의 각 공정을 모식적으로 나타낸 도면.
도 2는 본 발명의 제 2 실시예에 관한 전지용 전극판의 제조방법의 절차를 나타내는 플로우차트.
도 3은 본 발명의 제 3 실시예에 관한 전지용 전극판의 제조방법의 절차를 나타내는 플로우차트.
상기 목적을 달성하기 위해서, 본원 제 1 발명에 관한 전지용 전극판의 제조방법은 양극판 또는 음극판의 절연층으로서 이용하는 폴리올레핀계수지에 용매를 혼합하는 공정과, 상기 폴리올레핀계수지와 용매와의 혼합물을 상기 폴리올레핀계수지의 일부 또는 전체가 용융하는 온도로 가열하여, 전체로서 점도가 높은 겔(gel)화된 겔형상용액을 제작하는 공정과, 상기 겔형상용액을 양극판 또는 음극판의 표면에 도포하여 절연층을 형성하는 공정과, 상기 절연층을 형성한 양극판 또는 음극판을 가열하는 건조공정을 갖고 있는 것을 특징으로 하고 있다.
이 전지용 전극판의 제조방법에서는 세퍼레이트에 상당하는 절연층과 양극판또는 음극판의 면적을 같게 할 수 있기 때문에, 종래는 격리판만이 차지하고 있던 부분을 이용할 수 있게 되어, 전지단위체적당 방전용량을 향상시킬 수 있는 동시에, 절연층과 양극판 또는 음극판이 일체화되어 있기 때문에, 종래의 격리판보다도 계면의 접합이 개선되어, 전지특성을 향상시킬 수 있다.
또한, 본원 제 2 발명에 관한 전지용 전극판의 제조방법은 폴리올레핀계수지를 용매에 혼합하는 공정과, 이 혼합물을 폴리올레핀계수지의 일부 또는 전체가 용융하는 온도로 가열하여, 전체로서 점도가 높은 겔형상으로 된 겔형상용액으로 제작하는 공정과, 폴리올레핀계수지 단독상태로부터 겔형상용액에 이르는 임의의 단계에서 폴리올레핀계수지에 불소계수지 및/또는 이미드계수지를 첨가하는 공정과, 상기 겔형상용액을 양극판 또는 음극판의 표면에 도포하는 공정과, 겔형상용액이 도포된 양극판 또는 음극판을 가열하여 겔형상용액을 양극판 또는 음극판의 절연층에 형성하는 건조공정을 갖는 것을 특징으로 한다.
이 제 2 발명에 관한 전극판의 제조방법에 의하면, 폴리올레핀계수지를 주체로 하여 형성되는 절연층의 내열온도를 향상시킬 수 있다. 폴리올레핀계수지는 수지 중에서는 용융온도가 낮고, 사용자의 잘못된 사용 등에 의해 전지가 폴리올레핀계수지의 용융온도를 넘는 고온환경하에 노출되었을 때에 폴리올레핀계수지는 용융하여 변형적하(變形滴下)할 우려가 있지만, 용융온도가 높은 불소계수지 및/또는 이미드계수지가 첨가되어 있음으로써 수지의 입자사이가 서로 연결된 상태가 얻어져, 용융되지 않는 불소계수지 및/또는 이미드계수지에 의해 폴리올레핀계수지의 변형적하가 방지된다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예에 관해서 도면을 참조하여 설명한다. 도 1의 (a) 내지 도 1의 (f)는 본 발명의 전지용 전극판의 제조방법을 구현화하기 위한 제조공정의 각 공정을 모식적으로 도시한 것이다. 우선 도 1의 (a)에 나타내는 공정에서는 절연층으로서 이용하는 겔형상용액(5)을 제작하는 데 필요한 폴리올레핀계수지(1)로서, 섬유형상의 폴리에틸렌분말을 피가열용기(2) 내에 넣고, 또한 톨루엔, 데카린, 테트라클로로에탄, 크실렌, 디클로로벤젠 또는 N-메틸피롤리돈 중 어느 하나를 용매(3)로서 피가열용기(2) 내에 넣는다. 이 때, 피가열용기(2) 내에서는 폴리올레핀계수지(1)가 용매(3)에 대하여 용해하는 것이 아니라 혼합될 뿐이다. 또한, 폴리올레핀계수지(1)로서 이용하는 폴리에틸렌은 발수성(撥水性) 및 발유성(撥油性)이 낮고, 또한 내약품성(耐藥品性)이 뛰어나기 때문에 용매(3) 중에서도 비활성이다.
다음에 도 1의 (b)에 나타내는 바와 같이, 피가열용기(2)는 유리봉인된 상태로 가열실(4) 내에 수납되어, 내부의 폴리올레핀계수지(1) 및 용매(3)가 소정의 온도가 될 때까지 가열된다. 여기서, 폴리올레핀계수지(1)는 용매(3)의 존재에 의해서 융점이 저하되고 있어, 상기 소정의 온도는 폴리올레핀계수지(1)의 융점 이하로서 폴리올레핀계수지(1)의 일부 또는 전체가 용융하는 온도로 설정된다. 이 소정의 온도는 폴리올레핀계수지(1)가 폴리에틸렌인 경우에, 140℃가 가장 바람직하다. 이로 인해, 폴리올레핀계수지(1)로서의 폴리에틸렌은 그 일부 또는 전체가 용매(3) 내로 녹기 시작하여, 전체로서 점도가 높은 용액형상으로 겔화하여, 겔형상용액(5)을 제작한다.
계속해서, 겔형상용액(5)은 예컨대, 도 1의 (c)에 나타내는 바와 같이, 피가열용기(2)를 빙수(6)에 침지(浸漬)하는 등의 방법에 의해, 급격히 거의 0℃의 온도로 저하하도록 냉각된다. 이와 같이 겔형상용액(5)을 급격히 냉각한 경우에는, 냉각시의 폴리에틸렌 겔화상태를 균일화하여, 동일한 품질을 유지한 겔형상용액(5)을 재현성 좋게 얻을 수 있기 때문에 실용화에 있어서 생산성이 향상되는 동시에, 후술하는 건조공정 등에서의 온도설정이 용이해진다. 이에 대하여, 겔형상용액(5)을 서서히 냉각한 경우에는, 그 냉각과정에서의 냉각시간이나 온도차 등의 온도이력에 따라 냉각 후의 겔형상용액(5)의 품질에 편차가 생긴다.
상기 겔형상용액(5)은 도 1의 (d)에 나타내는 바와 같이, 일단 상온이 된 후에, 도 1의 (e)에 나타내는 바와 같이 양극판 또는 음극판(7)의 양측표면 상에 가압하면서 소정의 두께로 도착되어 절연층(8)을 형성한다.
이어서, 절연층(8)이 형성된 양극판 또는 음극판(7)은 도 1의 (f)에 나타내는 바와 같이, 건조실(9) 내에 수용하여 가열된다. 이 때 건조실(9)의 온도는 겔형상용액(5) 중의 용매의 융점 이상으로서, 폴리올레핀계수지(1)의 융점 이하로 설정된다. 겔형상용액(5)은 상기 온도로 가열됨으로써 내부에 함유되는 용매(3)가 증발비산함에 따라 폴리올레핀계수지(1)의 표면과 그 근방에 일부 용출된 폴리올레핀계수지가 석출된다. 이들이 서로 결합하여 다공질이 되어, 다공성의 절연층(8)을 형성할 수 있다. 마지막으로, 이 전극판을 소정의 치수로 펀칭, 또는 절단함으로써 소정의 전지용 전극판이 된다.
상기 공정을 거쳐 얻어진 전극판은 양극 또는 음극이 종래의 격리판에 상당하는 절연층(8)과 일체로 되어 있기 때문에, 극판면적을 크게 할 수 있어 전지단위체적당의 방전용량이 향상된다.
또한, 양극판 또는 음극판과 절연층의 계면 접합성의 향상에 의해, 전지특성이 향상된다.
또, 상기의 실시예에서는 폴리올레핀계수지(1)로서 폴리에틸렌을 이용하는 경우를 예시하여 설명하였지만, 이 폴리올레핀계수지(1)로서는 폴리에틸렌 이외의 결정성을 갖는 예컨대, 폴리프로필렌, 폴리메틸펜텐, 폴리부텐 등을 이용해도, 겔화가 가능한 적당한 용매(3)를 선정함으로써 상술한 바와 같은 효과를 얻을 수 있다.
이하, 본 발명자들이 시도한 상기 전극판의 제조방법의 실시예에 관해서 설명한다.
(제 1 실시예)
폴리올레핀계수지(1)로서 고밀도 폴리에틸렌분말과, 용매(3)로서 디클로로벤젠을 혼합하여, 이들 전체가 115℃로 승온할 때까지 가열하여 폴리에틸렌의 표면만이 점성을 띤 상태의 겔형상용액(5)을 제작하였다. 또, 사용한 고밀도 폴리에틸렌의 물성은 밀도가 0.94g/㎤이고, 분자량이 125000이다. 상기 겔형상용액(5)을 0℃로 급냉한 후, 흑연을 활물질로 한 음극판 상에 도포하였다. 이 전극판을 건조한후 절단하여 리튬이차전지용의 음극판을 얻었다. 양극판은 활물질에 LiCoO2를 이용했다.
이들 전극판을 이용해 전지를 제작한 바, 통상의 격리판을 이용한 전지보다도 전지단위체적당의 방전용량이 향상하여, 고부하특성에도 뛰어난 전지가 얻어졌다.
또, 이하에 설명하는 각 실시예는 상기 제 1 실시예에서의 일부만을 변경하는 것이기 때문에, 이하의 각 실시예의 설명에서는 제 1 실시예에 대하여 변경한 내용만을 열기하기로 한다.
(제 2 실시예)
용매(3)로서 테트랄린을 이용하고, 이 용매(3)와 폴리에틸렌분말의 혼합물을 이들 전체가 105℃로 승온할 때까지 가열하였다.
(제 3 실시예)
용매(3)로서 데카린을 이용하고, 이 용매(3)와 폴리에틸렌분말의 혼합물을 이들 전체가 110℃로 승온할 때까지 가열하였다.
(제 4 실시예)
폴리올레핀계수지(1)로서, 저밀도 폴리에틸렌분말을 이용하고, 이 저밀도 폴리에틸렌과 용매(3)의 혼합물을 이들 전체가 90℃로 승온할 때까지 가열하였다. 또, 사용한 저밀도 폴리에틸렌의 물성은 밀도가 0.92g/㎤이고, 분자량이 115000이다. 저밀도의 폴리에틸렌을 이용하면 비교적 저온도의 90℃의 가열로겔형상용액(5)이 얻어지기 때문에 산업적으로 유리하다고 생각된다.
(제 5 실시예)
폴리올레핀계수지(1)로서 폴리프로필렌분말(융점 158∼160℃)을 이용하고, 이 폴리프로필렌분말과 용매(3)의 혼합물을 이들 전체가 140℃로 승온할 때까지 가열하였다.
(제 6 실시예)
폴리올레핀계수지(1)로서 폴리메틸펜텐분말을 이용하고, 이 폴리메틸펜텐분말과 용매(3)의 혼합물을 이들 전체가 150℃로 승온할 때까지 가열하였다.
(제 7 실시예)
폴리올레핀계수지(1)로서 폴리부텐분말(융점 126∼128℃)을 이용하고, 이 폴리부텐분말과 용매(3)의 혼합물을 이들 전체가 120℃로 승온할 때까지 가열하였다.
(제 8 실시예)
상기 겔형상용액(5)을 LiCoO2을 활물질로 하는 양극판 또는 음극판(7)에 도포하였다.
이상의 각 실시예에 의해 얻어진 전지용 전극판을 이용한 비수전해액 이차전지에서도 소요되는 충방전 사이클수명을 확보할 수 있고, 또한 양호한 보존특성이 얻어지는 동시에 방전용량이 향상된 것을 확인할 수 있었다. 또한 어느 전지에서도, 폴리에틸렌제의 격리판을 이용한 경우와 비교하여 염가로 제작할 수 있다.
그런데, 전지를 장착한 휴대전자기기가 난방기나 가열기 또는 불 옆에 놓여진 경우에, 전지는 이상고온에 노출된다. 그러한 때에도 전지가 파열되거나 발화되지 않도록 안전 확보가 요구되고 있고, 그 지침으로서 UL 안전규격이 있으며 엄격한 안전조건이 규정되어 있다. 「가정용 및 상용 배터리에 관한 UL 안전규격(UL2054)」에 정해진 환경 테스트 중에 가열 테스트가 있고, 전지를 150 ±2℃의 온도환경까지 상승시켜, 이 상태를 10분간 유지한 뒤에도 전지에 발화 또는 폭발이 생기지 않는 것으로 규정되어 있다. 이러한 전지는 고온의 환경 하에서 비교적 장시간에 걸쳐 방치된 경우에도 전지의 안전이 확보되도록 하기 위해서는 상술한 절연층(8)의 내열성을 향상시키는 것이 중요해진다.
본 발명의 제 2 및 제 3의 각 실시예는 내열성이 높은 절연층을 형성하기 위해서, 제 1 실시예에서 나타낸 폴리올레핀계수지에 불소계수지 및/또는 이미드계수지를 첨가한 것으로, 상기 UL 안전규격에 정해진 가열 테스트를 통과한 비수전해액 이차전지를 구성할 수 있다.
이하, 제 2 및 제 3의 각 실시예에 관한 전지용 전극판의 제조방법에 관해서 설명한다. 한편, 이하에 나타내는 제 2 및 제 3의 각 실시예에서는 제조방법의 공정절차를 플로우차트로서 나타내고 있지만, 혼합, 가열, 냉각, 건조 등을 실시하기 위한 구성은 제 1 실시예에서 도 1의 (a) 내지 도 1의 (f)에 나타낸 상태와 공통된다.
도 2는 제 2 실시예에 관한 전지용 전극판의 제조공정을 나타내는 플로우차트이다. 우선, 제 1 공정(S1)에서, 폴리올레핀계수지(1)를 용매(3)에 혼합한다. 구체적으로는 폴리올레핀계수지(1)로서, 분말형상의 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등,바람직하게는 섬유형상의 분말을 적용할 수 있고, 용매(3)로서는 톨루엔, N-메틸피롤리돈 등을 적용할 수 있다. 여기서는 섬유형상분말의 폴리에틸렌과 N-메틸피롤리돈과의 조합을 적용하였다. 이 공정은 제 1 실시예에서 도 1의 (a)에 나타낸 공정과 공통된다.
또한, 제 2 공정(S2)에서, 분말형상의 불소계수지 및/또는 이미드계수지에 용매(3)를 혼합한다. 구체적으로는 불소계수지로서 폴리불화비닐리덴, 용매(3)로서 N-메틸피롤리돈의 조합, 이미드계수지로서 폴리이미드, 용매(3)로서 아세톤의 조합을 적용할 수 있다. 이들의 조합에서의 용매(3)는 수지의 일부 또는 전체를 용융시키는 것이 적합하고, 특별히 그 종류를 한정하는 것은 아니다. 여기서는 불소계수지로서 폴리불화비닐리덴, 용매(3)로서 N-메틸피롤리돈을 적용하여, 폴리불화비닐리덴의 표면이 N-메틸피롤리돈에 의해 용융한 상태의 혼합물로 제작하였다. 또, 폴리올레핀계수지에 대한 불소계수지 및/또는 이미드계수지의 첨가비율은 폴리올레핀계수지(1)의 5% 이상, 바람직하게는 10% 이상으로 한다. 또한, 제 1 및 제 2의 각 공정(S1, S2)은 어느 것을 먼저 행하든 나란히 행하는 작업이든 상관없다.
다음에, 제 3 공정(S3)에서, 상기 제 1 공정에 의해서 제작된 폴리올레핀계수지(1)와 용매(3)의 혼합물에 제 2 공정에 의해서 제작된 불소계수지 및/또는 이미드계수지와 용매(3)의 혼합물을 첨가하여 2종 혼합물을 제작한다. 이 2종 혼합물에서는 폴리에틸렌은 N-메틸피롤리돈에 용융하지 않고 혼합된 상태, 폴리불화비닐리덴은 그 표면이 용융한 상태로 혼합되어 있다.
다음에, 제 4 공정(S4)에서, 상기 2종 혼합물을 폴리올레핀계수지(1)의 융점이하로서 폴리올레핀계수지(1)의 일부 또는 전체가 용융하는 온도로 가열한다. 여기서는 폴리올레핀계수지(1)가 폴리에틸렌이기 때문에, 140℃가 가장 바람직한 온도이다. 이 가열에 의해 폴리에틸렌은 그 일부 또는 전체가 용매(3) 중에 녹기 시작하고, 그 안에 표면이 용융한 폴리불화비닐리덴이 혼합하여, 전체로서 점도가 높은 용액형상으로 겔화된 겔형상용액(5)이 된다.
다음에, 제 5 공정(S5)에서, 겔형상용액을 급격히 거의 0℃의 온도로 저하하 도록 냉각한다. 이와 같이 겔형상용액을 급격히 냉각한 경우에는, 냉각시의 폴리에틸렌겔화상태를 균일화하여, 항상 동일한 품질을 확실히 유지한 겔형상용액을 재현성좋게 얻는 수 있어, 실용화에 있어서 생산성이 향상되는 동시에, 후술하는 건조공정 등에서의 온도설정이 용이해진다.
다음에, 제 6 공정(S6)에서, 겔형상용액을 일단 상온으로 한 뒤에, 양극판 또는 음극판(7)의 양측 표면 상에 가압하면서 소정의 두께로 도착한다.
이어서, 제 7 공정(S7)에서, 겔형상용액이 도포된 양극판 또는 음극판(7)을 가열하는 건조공정이 실시된다. 이 때의 가열온도는 겔형상용액 중의 용매의 융점 이상으로서, 폴리올레핀계수지(1)의 융점 이하로 설정된다. 양극판 또는 음극판(7)이 상기 온도로 가열됨으로써, 겔형상용액(5)은 내부에 함유되는 용매(3)가 증발비산함에 따라 폴리올레핀계수지(1)의 표면과 그 근방에 일부 용출된 폴리올레핀계수지(1)가 석출된다. 이들이 서로 결합하여 다공질이 되어, 다공성의 절연층에 형성된다.
이 가열에 의해 용매(3)가 비산하여 불소계수지 및/또는 이미드계수지를 포함하는 폴리올레핀계수지(1)가 고체상태로 된 절연층(8)이 양극판 또는 음극판(7) 상에 형성되기 때문에, 이 전극판을 소정의 치수로 펀칭, 또는 절단함으로써, 소정의 전지용 전극판이 얻어진다.
상기 공정을 거쳐 얻어진 전극판은 양극 또는 음극이 격리판에 상당하는 절연층(8)과 일체로 되어 있기 때문에 극판면적을 크게 할 수 있어, 전지단위체적당 방전용량이 향상된다. 또한, 양극판 또는 음극판(7)과 절연층(8)의 계면의 접합성 향상에 의해 전지특성이 향상된다.
또한, 상기 제 2 실시예에 의해 제조된 전극판은 폴리올레핀계수지(1)에 불소계수지 및/또는 이미드계수지가 첨가되어 있기 때문에 내열성이 향상되어, 이 전극판을 이용해 제작된 전지가 고온에 노출되었을 때의 안전성을 확보할 수 있다. 즉, 적어도 그 표면이 용융한 폴리올레핀계수지(1)와, 불소계수지 및/또는 이미드계수지는 서로가 용융한 부분에서 연결된 상태로 되기 때문에, 전지가 고온환경에 노출되어, 그 온도가 폴리올레핀계수지(1)의 용융온도를 넘어서 폴리올레핀계수지(1)가 용융하는 상태로 되더라도 용융온도가 높은 불소계수지 및/또는 이미드계수지의 연결에 의해 용융에 따르는 유동이 저지되어, 절연층(8)이 유동함으로 인한 내부단락 등이 방지된다.
또, 상기 제 2 실시예에서는 폴리올레핀계수지(1)에 불소계수지 및/또는 이미드계수지를 첨가하는 데, 각 수지를 각각 용매(3)에 혼합한 뒤에 각 혼합물을 혼합하고 있지만, 각 수지가 분말의 상태로 혼합하여 그 혼합물을 용매(3)에 혼합하도록 해도, 폴리올레핀계수지(1)에 불소계수지 및/또는 이미드계수지를 첨가한 겔형상용액(5)을 제작할 수 있다.
다음에, 본 발명의 제 3 실시예에 관한 전극판의 제조방법에 관해서, 도 3에 나타내는 플로우차트를 참조하여 설명한다. 한편, 제 1 및 제 2 실시예와 공통되는 공정에 관해서는 개략적으로 설명한다.
도 3에서, 제 1 공정(S11)에서 제 3 공정(S14)까지의 절차는 제 1 실시예의 절차와 마찬가지다. 우선, 폴리올레핀계수지(1)를 용매(3)에 혼합하고(S11), 이 혼합물을 가열하여 폴리올레핀계수지(1)의 일부 또는 전체가 용융하도록 하여 겔형상용액(5)을 제작한다(S12). 이어서, 이 겔형상용액(5)을 급격히 냉각하여 품질의 안정화를 도모한다(S13).
다음에, 불소계수지 및/또는 이미드계수지를 용매(3)에 혼합한다(S14). 상술한 바와 같이 용매(3)는 불소계수지 및/또는 이미드계수지의 일부 또는 전체를 용융하는 것이 적용되어, 불소계수지 및/또는 이미드계수지는 적어도 그 표면이 용매(3)에 용융한 상태의 혼합물이 얻어진다.
이어서, 이 혼합물을 상기 겔형상용액(5)에 첨가혼합하여 겔형상 혼합용액을 제작한다(S15). 겔형상용액(5) 중에서는 제 2 공정에서의 가열에 의해 폴리올레핀계(1)수지는 그 일부 또는 전체가 용매(3)에 용융하고 있고, 한편, 거기에 첨가된 불소계수지 및/또는 이미드계수지도 그 일부 또는 전체가 용매(3)에 용융하고 있기 때문에, 혼합되었을 때 용융부분에서 서로 연결된 상태로 된 겔형상 혼합용액이 제작된다.
다음에, 이 겔형상 혼합용액을 양극판 또는 음극판(7)에 소정의 두께가 되도록 도착하고(S16), 양극판 또는 음극판(7)을 가열하는 건조공정에 의해 도착된 겔형상 혼합용액으로부터 용매(3)를 증발시켜 다공질의 절연층으로 형성한다(S17). 이 가열에 의해 용매(3)가 비산하여 불소계수지 및/또는 이미드계수지를 포함하는 폴리올레핀계수지(1)가 고체상태가 된 절연층(8)이 양극판 또는 음극판(7) 상에 형성되기 때문에, 이 전극판을 소정의 치수로 펀칭, 또는 절단함으로써 소정의 전지용 전극판이 얻어진다.
상기 제 3 실시예에 의해 제조된 전극판은 제 2 실시예의 경우와 마찬가지로 폴리올레핀계수지(1)에 불소계수지 및/또는 이미드계수지가 첨가되어 있기 때문에 내열성이 향상되어, 이 전극판을 이용해 제작된 전지가 고온에 노출되었을 때의 안전성을 확보할 수 있다.
본 발명의 전지용 전극판의 제조방법에 의하면, 극판면적을 크게 할 수 있기 때문에, 양극판 또는 음극판과 종래의 격리판에 상당하는 절연층계면과의 접합을 개량할 수 있어, 전지단위체적당 방전용량을 향상 및 사이클특성 등의 전지특성을 개선하는 데에 있어서 유용하다.

Claims (19)

  1. 폴리올레핀계수지(1)에 용매(3)를 혼합하는 공정과,
    상기 폴리올레핀계수지와 용매의 혼합물을 상기 폴리올레핀계수지의 일부 또는 전체가 용융하는 온도로 가열하여, 전체로서 점도가 높은 겔화된 겔형상용액(5)을 제작하는 공정과,
    상기 겔형상용액을 양극판 또는 음극판(7)의 표면에 도포하여 절연층(8)을 형성하는 공정과,
    상기 절연층을 형성한 양극판 또는 음극판을 가열하는 건조공정을 갖고 있는 것을 특징으로 하는 전지용 전극판의 제조방법.
  2. 제 1항에 있어서,
    소정의 온도로 가열함으로써 제작한 겔형상용액(5)을 급격히 냉각한 뒤에, 양극판 또는 음극판(7)에 도포하여, 전극판과 절연층(8)이 일체화되도록 한 것을 특징으로 하는 전지용 전극판의 제조방법.
  3. 제 1항에 있어서,
    건조공정에서의 가열온도를 겔형상용액(5) 중의 용매(3)의 비점 이상이면서, 폴리올레핀계수지(1)의 융점 이하로 설정한 것을 특징으로 하는 전지용 전극판의 제조방법.
  4. 제 1항에 있어서,
    절연층(8)으로서 폴리에틸렌을 이용하여, 이 폴리에틸렌을 용매(3)와 혼합하는 동시에 폴리에틸렌이 충분히 균일하게 용해하는 온도로 가열하여 겔형상용액(5)을 제작하도록 한 것을 특징으로 하는 전지용 전극판의 제조방법.
  5. 제 4항에 있어서,
    절연층(8)에 이용하는 폴리에틸렌의 형상이 섬유형상인 것을 특징으로 하는 전지용 전극판의 제조방법.
  6. 제 1항의 제조방법에 의해 제작된 것을 특징으로 하는 전지용 전극판.
  7. 제 6항의 전지용 전극판을 구비한 것을 특징으로 하는 비수전해액 이차전지.
  8. 폴리올레핀계수지(1)를 용매(3)에 혼합하는 공정과,
    이 혼합물을 폴리올레핀계수지의 일부 또는 전체가 용융하는 온도로 가열하여, 전체로서 점도가 높은 겔형상으로 된 겔형상용액(5)으로 제작하는 공정과,
    폴리올레핀계수지 단독상태로부터 겔형상용액에 이르는 임의의 단계에서, 폴리올레핀계수지에 불소계수지 및/또는 이미드계수지를 첨가하는 공정과,
    상기 겔형상용액을 양극판 또는 음극판(7)의 표면에 도포하는 공정과,
    겔형상용액이 도포된 양극판 또는 음극판을 가열하여 겔형상용액을 양극판 또는 음극판의 절연층(8)에 형성하는 건조공정을 갖는 것을 특징으로 하는 전지용 전극판의 제조방법.
  9. 제 8항에 있어서,
    용매(3)에 혼합한 불소계수지 및/또는 이미드계수지를 폴리올레핀계수지(1)를 용매에 혼합한 혼합물에 첨가하는 것을 특징으로 하는 전지용 전극판의 제조방법.
  10. 제 8항에 있어서,
    용매(3)에 혼합한 불소계수지 및/또는 이미드계수지를 겔형상용액(5)에 첨가하는 것을 특징으로 하는 전지용 전극판의 제조방법.
  11. 제 8항에 있어서,
    폴리올레핀계수지(1)에 불소계수지 및/또는 이미드계수지를 첨가하여, 이것을 용매(3)에 혼합하는 것을 특징으로 하는 전지용 전극판의 제조방법.
  12. 제 8항에 있어서,
    가열함으로써 제작된 겔형상용액(5)을 급격히 냉각한 뒤에 양극판 또는 음극판(7)에 도포하도록 한 것을 특징으로 하는 전지용 전극판의 제조방법.
  13. 제 8항에 있어서,
    건조공정에서의 가열온도를 겔형상용액(5) 중의 용매(3)의 비점 이상이면서, 폴리올레핀계수지(1)의 융점 이하로 설정한 것을 특징으로 하는 전지용 전극판의 제조방법.
  14. 제 8항에 있어서,
    폴리올레핀계수지(1)로서 폴리에틸렌을 이용한 것을 특징으로 하는 전지용 전극판의 제조방법.
  15. 제 14항에 있어서,
    폴리에틸렌의 형상이 섬유형상인 것을 특징으로 하는 전지용 전극판의 제조방법.
  16. 제 8항에 있어서,
    불소계수지로서 폴리불화비닐리덴수지를 이용하는 것을 특징으로 하는 전지용 전극판의 제조방법.
  17. 제 8항에 있어서,
    이미드계수지로서 폴리이미드수지를 이용하는 것을 특징으로 하는 전지용 전극판의 제조방법.
  18. 제 8항의 제조방법에 의해 제작된 것을 특징으로 하는 전지용 전극판.
  19. 제 18항의 전지용 전극판을 구비한 것을 특징으로 하는 비수전해액 이차전지.
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