JP6683159B2 - 非水電解液二次電池用負極の製造方法、および非水電解液二次電池の製造方法 - Google Patents
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Description
(a1)平面領域と側面領域とを含む負極合材層を形成する。
(a2)耐熱性粒子と熱可塑性樹脂粒子と溶媒とを混合することにより、塗材を調製する。
(a3)平面領域に塗材を塗布することにより、平面塗膜を形成すると共に、側面領域に塗材を塗布することにより、側面塗膜を形成する。
(a4)平面塗膜を熱可塑性樹脂粒子の融点以上の温度で加熱することにより、熱可塑性樹脂粒子の少なくとも一部を融液にする。
(a5)融液を含む平面塗膜と、熱可塑性樹脂粒子を含む側面塗膜とを、熱可塑性樹脂粒子の融点未満の温度で乾燥することにより、負極を製造する。
以上のように、耐熱膜および流出抑制膜の両方が負極合材層に簡便に設けられる。
IHによれば、平面塗膜が熱可塑性樹脂粒子の融点以上の温度まで短時間で昇温され得る。その後、乾燥方式がIHから熱風に切り替えられることにより、平面塗膜の温度を融点未満の温度まで下げつつ、溶媒が揮発する程度の高温が維持され得る。これにより所要時間の短縮が期待される。
一般に負極合材層は、スラリーにより形成されている。スラリーは固形分比率が低い。すなわちスラリーは溶媒含量が多い。そのため負極合材層が乾燥された後でない限り、負極合材層の上に塗材を塗布することは困難である。
(A)上記[1]〜[4]のいずれか1つに記載の非水電解液二次電池用負極の製造方法により、負極を製造する。
(B)正極合材層を含む正極を製造する。
(C)正極合材層と平面塗膜とが対向するように、正極と負極とを積層することにより、電極群を形成する。
(D)電極群に電解液を含浸することにより、非水電解液二次電池を製造する。
図1は、本実施形態の非水電解液二次電池の製造方法の概略を示すフローチャートである。本実施形態の非水電解液二次電池の製造方法は、「(A)負極の製造」、「(B)正極の製造」、「(C)電極群の形成」および「(D)電解液の含浸」を含む。以下、本実施形態の非水電解液二次電池の製造方法が順を追って説明される。
本実施形態の非水電解液二次電池の製造方法は、負極を製造することを含む。
図2は、本実施形態の非水電解液二次電池用負極の製造方法の概略を示すフローチャートである。本実施形態の非水電解液二次電池用負極の製造方法は、「(a1)負極合材層の形成」、「(a2)塗材の調製」、「(a3)平面塗膜および側面塗膜の形成」、「(a4)平面塗膜の加熱」および「(a5)平面塗膜および側面塗膜の乾燥」を含む。
図3は、負極合材層の形成を説明するための概略断面図である。本実施形態の非水電解液二次電池用負極の製造方法は、平面領域221と側面領域222とを含む負極合材層220を形成することを含む。
本実施形態の非水電解液二次電池用負極の製造方法は、耐熱性粒子と熱可塑性樹脂粒子と溶媒とを混合することにより、塗材を調製することを含む。ここでの塗材は、平面塗膜231(耐熱膜)および側面塗膜232(流出抑制膜)の前駆体である。塗材は、従来公知の方法で調製され得る。混合には、一般的な攪拌機(たとえば、エム・テクニック社製の「クレアミックス」等)が使用され得る。
図4は、平面塗膜および側面塗膜の形成を説明するための概略断面図である。本実施形態の非水電解液二次電池用負極の製造方法は、平面領域221に塗材を塗布することにより、平面塗膜231を形成すると共に、側面領域222に塗材を塗布することにより、側面塗膜232を形成することを含む。塗材は、たとえば、グラビアコータにより塗布され得る。
図5は、平面塗膜の加熱を説明するための概略断面図である。本実施形態の非水電解液二次電池用負極の製造方法は、平面塗膜231を熱可塑性樹脂粒子1の融点以上の温度で加熱することにより、熱可塑性樹脂粒子1の少なくとも一部を融液2にすることを含む。熱可塑性樹脂粒子1は、実質的に全てが融液2にされてもよい。熱可塑性樹脂粒子1は、一部が融液2にされてもよい。熱可塑性樹脂粒子1の少なくとも一部が融液2にされることにより、融液2が凝固した際、空孔3が形成されると考えられる(図7を参照のこと)。
図6は、平面塗膜および側面塗膜の乾燥を説明するための概略断面図である。本実施形態の非水電解液二次電池用負極の製造方法は、融液2を含む平面塗膜231と、熱可塑性樹脂粒子1を含む側面塗膜232とを、熱可塑性樹脂粒子1の融点未満の温度で乾燥することにより、負極200を製造することを含む。乾燥により、融液2が凝固する。これにより平面塗膜231に空孔3が形成されることになる。ここで「乾燥」は、溶媒の少なくとも一部が揮発することを示す。乾燥により、実質的にすべての溶媒が揮発することが望ましい。
図8は、正極の構成の一例を示す概略断面図である。本実施形態の非水電解液二次電池の製造方法は、正極合材層120を含む正極100を製造することを含む。正極の製造方法は、特に限定されるべきではない。正極は従来公知の方法により製造され得る。
図9は、電極群の構成の一例を示す概略断面図である。本実施形態の非水電解液二次電池の製造方法は、正極合材層120と平面塗膜231とが対向するように、正極100と負極200とを積層することにより、電極群500を形成することを含む。
図10は、本実施形態の非水電解液二次電池の構成の一例を示す概略断面図である。本実施形態の非水電解液二次電池の製造方法は、電極群500に電解液600を含浸することにより、非水電解液二次電池1000を製造することを含む。電極群500に電解液600が含浸されることにより、負極合材層220にも電解液600が含浸されることになる。
負極合材層220の膨張収縮、すなわち負極合材層220からの電解液600の流出は、ハイレートサイクル時に顕著になる傾向がある。本実施形態の非水電解液二次電池1000では、側面塗膜232により電解液600の流出が抑制され得る。すなわち本実施形態の非水電解液二次電池1000は、優れたハイレートサイクル特性を示すことが期待される。
1.(A)負極の製造
1−1.(a1)負極合材層の形成
以下の材料が準備された。
負極活物質:天然黒鉛
結着材:CMC
溶媒:水(イオン交換水)
負極集電体:Cu箔
以下の材料が準備された。
耐熱性粒子:αアルミナ
熱可塑性樹脂粒子:PP粒子(融点:160℃)
結着材:スチレン−アクリル酸共重合体
溶媒:NMP
グラビアコータにより、塗材が負極合材層(未乾燥)の全面を覆うように塗布された。すなわち、平面領域に塗材が塗布されることにより、平面塗膜が形成されると共に、側面領域に塗材が塗布されることにより、側面塗膜が形成された。
IHにより、平面塗膜が200℃で加熱された。これにより熱可塑性樹脂粒子の少なくとも一部が融液にされた。200℃は、PP粒子の融点(160℃)以上の温度である。
融液を含む平面塗膜と、熱可塑性樹脂粒子を含む側面塗膜とが140℃で乾燥された。このとき負極合材層も乾燥された。乾燥には熱風が使用された。140℃は、PP粒子の融点(160℃)未満の温度である。以上より負極が製造された。負極が圧延され、所定の寸法に裁断された。
以下の材料が準備された。
正極活物質:LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2
導電材:アセチレンブラック
結着材:PVdF
溶媒:NMP
正極集電体:Al箔
PE製のセパレータが準備された。セパレータを挟んで平面塗膜と正極合材層とが対向するように、正極と負極とが積層された。これにより電極群が形成された。
電池ケースとして、ラミネートフィルム製の袋が準備された。電池ケースに電極群が収納された。電池ケースに所定の電解液が注入された。これにより電極群に電解液が含浸された。ヒートシーラにより、電池ケースが密閉された。以上より、非水電解液二次電池(リチウムイオン二次電池)が製造された。
熱可塑性樹脂粒子が使用されないことを除いては、実施例1と同様に、塗材が調製された。塗材が平面領域および側面領域に塗布されることにより、平面塗膜および側面塗膜が形成された。平面塗膜および側面塗膜が140℃の熱風により乾燥された。これらを除いては、実施例1と同様に、非水電解液二次電池が製造された。
下記表1に示されるように、IH加熱の温度および熱風乾燥の温度がそれぞれ変更されることを除いては、実施例1と同様に、非水電解液二次電池が製造された。
1.初期抵抗
直流方式により、電池の内部抵抗(初期抵抗)が測定された。結果は下記表1に示されている。平面塗膜に空孔が多い程、初期抵抗は低くなると考えられる。
50〜60%のSOC(State Of Charge)範囲で、20Cの電流により、充放電が3000サイクル繰り返された。ここで「1C」は、電池の満充電容量を1時間で放電する電流を示す。サイクル後、初期抵抗と同様に、電池の内部抵抗が測定された。サイクル後の内部抵抗が初期抵抗で除されることにより、抵抗上昇率が算出された。結果は下記表1に示されている。側面塗膜による電解液の流出抑制効果が大きい程、抵抗上昇率は低くなると考えられる。
比較例1は抵抗上昇率が高い。比較例1では、平面塗膜および側面塗膜の両方が熱可塑性樹脂粒子を含まない。すなわち平面塗膜および側面塗膜の両方が多孔質であると考えられる。そのため、ハイレートサイクル時に負極合材層から電解液が流出していると考えられる。
Claims (5)
- 平面領域と側面領域とを含む負極合材層を形成すること、
耐熱性粒子と熱可塑性樹脂粒子と溶媒とを混合することにより、塗材を調製すること、
前記平面領域に前記塗材を塗布することにより、平面塗膜を形成すると共に、前記側面領域に前記塗材を塗布することにより、側面塗膜を形成すること、
前記平面塗膜を前記熱可塑性樹脂粒子の融点以上の温度で加熱することにより、前記熱可塑性樹脂粒子の少なくとも一部を融液にすること、
および
前記融液を含む前記平面塗膜と、前記熱可塑性樹脂粒子を含む前記側面塗膜とを、前記熱可塑性樹脂粒子の前記融点未満の温度で乾燥することにより、負極を製造すること、
を含む、非水電解液二次電池用負極の製造方法。 - 誘導加熱により、前記平面塗膜が前記熱可塑性樹脂粒子の前記融点以上の温度で加熱される、
請求項1に記載の非水電解液二次電池用負極の製造方法。 - 熱風により、前記融液を含む前記平面塗膜と、前記熱可塑性樹脂粒子を含む前記側面塗膜とが、前記熱可塑性樹脂粒子の前記融点未満の温度で乾燥される、
請求項2に記載の非水電解液二次電池用負極の製造方法。 - 湿潤顆粒により前記負極合材層が形成される、
請求項1〜請求項3のいずれか1項に記載の非水電解液二次電池用負極の製造方法。 - 請求項1〜請求項4のいずれか1項に記載の前記非水電解液二次電池用負極の製造方法により、前記負極を製造すること、
正極合材層を含む正極を製造すること、
前記正極合材層と前記平面塗膜とが対向するように、前記正極と前記負極とを積層することにより、電極群を形成すること、
および、
前記電極群に電解液を含浸することにより、非水電解液二次電池を製造すること、
を含む、非水電解液二次電池の製造方法。
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