JP6542031B2 - 非水電解質二次電池用正極及び非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
実施形態の説明で参照する図面は、模式的に記載されたものであり、図面に描画された構成要素の寸法比率などは、現物と異なる場合がある。具体的な寸法比率等は、以下の説明を参酌して判断されるべきである。
図1は、実施形態の一例である正極10の断面を模式的に示す図である。
図1に例示するように、正極10は、金属箔等からなる正極集電体11と、当該集電体上に形成された正極合材層12と、正極集電体11と正極合材層12との間に形成された中間層13とを備える。正極集電体11には、アルミニウムなどの正極の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。正極合材層12及び中間層13は、例えば正極集電体11の両面に形成される。
図2Aでは、電池に釘100が刺さって正極10及びセパレータ30が破損し、正極10の正極合材層12と負極20とが接触した内部短絡状態を示している。この場合、特に正極10の短絡箇所(正極合材層12)で発熱が大きくなるが、正極10では高熱伝導性の中間層13により短絡箇所から熱を効率的に逃がすことができ、電池温度の上昇が抑えられる。
負極は、例えば金属箔等からなる負極集電体と、当該集電体上に形成された負極合材層とで構成されることが好適である。負極集電体には、銅などの負極の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。負極合材層は、負極活物質の他に、結着材を含むことが好適である。負極活物質としては、天然黒鉛、人造黒鉛、リチウム、珪素、炭素、錫、ゲルマニウム、アルミニウム、鉛、インジウム、ガリウム、リチウム合金、予めリチウムを吸蔵させた炭素並びに珪素、及びこれらの合金並びに混合物等を用いることができる。
非水電解質は、非水溶媒と、非水溶媒に溶解した電解質塩とを含む。非水電解質は、液体電解質(非水電解液)に限定されず、ゲル状ポリマー等を用いた固体電解質であってもよい。非水溶媒には、例えばエステル類、エーテル類、アセトニトリル等のニトリル類、ジメチルホルムアミド等のアミド類、及びこれらの2種以上の混合溶媒等を用いることができる。非水溶媒は、これら溶媒の水素の少なくとも一部をフッ素等のハロゲン原子で置換したハロゲン置換体を含有していてもよい。
セパレータには、イオン透過性及び絶縁性を有する多孔性シートが用いられる。多孔性シートの具体例としては、微多孔薄膜、織布、不織布等が挙げられる。セパレータの材質としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン系樹脂、セルロースなどが好適である。セパレータは、セルロース繊維層及びオレフィン系樹脂等の熱可塑性樹脂繊維層を有する積層体であってもよい。
[正極の作製]
ダイヤモンド粒子(平均粒径1.0μm、バンモップス製、合成単結晶ダイヤモンドパウダーSYM 0−2)と、アセチレンブラック(電気化学工業社製、HS100)と、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)とを、80:15:5の重量比で混合した。当該混合物に分散媒としてN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を添加した後、混合機(プライミクス社製、T.K.ハイビスミックス)を用いて攪拌し、中間層用スラリーを調製した。続いて、正極集電体であるアルミニウム箔上に中間層用スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させて、アルミニウム箔の両面に厚み3μmの中間層を形成した。
人造黒鉛(平均粒径10μm、BET比表面積3m2/g)と、カルボキシメチルセルロースナトリウム(CMC−Na)と、スチレン−ブタジエンゴム(SBR)とを、97.5:1.0:1.5の重量比で混合し、水を添加した。これを混合機(プライミクス製、T.K.ハイビスミックス)を用いて攪拌し、負極合材スラリーを調製した。次に、負極集電体である銅箔上に負極合材スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させた後、圧延ローラにより圧延して、銅箔の両面に厚み75μm、合材密度1.7g/cm3の負極合材層を形成した。こうして、銅箔の両面に負極合材層が形成された負極を作製した。
エチレンカーボネート(EC)と、ジエチルカーボネート(DEC)とを、3:7の体積比で混合した混合溶媒に、LiPF6を濃度が1.0mol/Lとなるように添加して非水電解液を調製した。
上記各電極にアルミニウムタブ及びニッケルタブをそれぞれ取り付け、セパレータを介して正極及び負極を渦巻き状に巻回することにより巻回電極体を作製した。当該電極体をアルミニウムラミネートシートで構成される外装体に挿入して、85℃で2時間真空乾燥した後、上記非水電解液を注入し、外装体の開口部を封止して電池を作製した。この電池の設計容量は800mAhである。
中間層の厚みを2μmとしたこと以外は、実施例1と同様の方法で正極及び電池を作製した。
中間層の厚みを1μmとしたこと以外は、実施例1と同様の方法で正極及び電池を作製した。
中間層の厚みを5μmとしたこと以外は、実施例1と同様の方法で正極及び電池を作製した。
平均粒径0.5μmのダイヤモンド粒子を用いたこと以外は、実施例1と同様の方法で正極及び電池を作製した。
平均粒径2.0μmのダイヤモンド粒子を用いたこと以外は、実施例1と同様の方法で正極及び電池を作製した。
ダイヤモンド粒子の代わりにAlN粒子(平均粒径1.1μm、トクヤマ製、高純度AlN粒子 Hグレード)を用いたこと以外は、実施例1と同様の方法で正極及び電池を作製した。
中間層の厚みを2μmとしたこと以外は、実施例7と同様の方法で正極及び電池を作製した。
中間層の厚みを1μmとしたこと以外は、実施例7と同様の方法で正極及び電池を作製した。
中間層の厚みを5μmとしたこと以外は、実施例7と同様の方法で正極及び電池を作製した。
ダイヤモンド粒子の代わりにSiC粒子(平均粒径0.7μm、スーペリアグラファイト製、HSC490N)を用いたこと以外は、実施例1と同様の方法で正極及び電池を作製した。
中間層の厚みを2μmとしたこと以外は、実施例11と同様の方法で正極及び電池を作製した。
中間層の厚みを1μmとしたこと以外は、実施例11と同様の方法で正極及び電池を作製した。
中間層の厚みを5μmとしたこと以外は、実施例11と同様の方法で正極及び電池を作製した。
ダイヤモンド粒子の代わりにグラファイト粒子(平均粒径4μm、鱗片状)を用いたこと以外は、実施例1と同様の方法で正極及び電池を作製した。
ダイヤモンド粒子の代わりにアルミナ(Al2O3)粒子(平均粒径0.7μm、住友化学製、AKP3000)を用いたこと以外は、実施例1と同様の方法で正極及び電池を作製した。
下記の手順で、満充電状態の各電池について釘刺し試験を行った。
(1)環境温度25℃にて、1.0C(800mA)の定電流で電池電圧が4.2Vになるまで充電を行い、その後定電圧で電流値が0.05C(40mA)になるまで充電を引き続き行った。
(2)電池温度が65℃の環境下で、電池の側面中央部に3mmφの太さの丸釘の先端を接触させ、80mm/secの速度で電池の直径方向に沿って丸釘を突き刺し、丸釘が完全に電池を貫通した時点で丸釘の突き刺しを停止させた。
(3)丸釘の突き刺し後、30秒経過時における電池温度を、電池表面に熱電対を接触させて測定した。
Claims (5)
- 正極集電体と、
当該集電体上に形成された正極合材層と、
前記正極集電体と前記正極合材層との間に形成された中間層と、
を備え、
前記中間層は、熱伝導率が100W/m・K以上、且つ比抵抗が103Ω・m以上である材料を主成分とし、ビッカース硬度が5GPa以上である粒子と、結着材と、導電材とを含み、
前記中間層における前記結着材の含有量は、前記中間層の総重量に対して1〜10重量%であり、
前記中間層における前記粒子の含有量は、前記中間層の総重量に対して70〜95重量%である、非水電解質二次電池用正極。 - 前記粒子は、平均粒径が0.1〜10μmである、請求項1に記載の非水電解質二次電池用正極。
- 前記粒子は、ダイヤモンド粒子、窒化アルミニウム粒子、及び炭化ケイ素粒子からなる群より選択される少なくとも1種である、請求項1又は2に記載の非水電解質二次電池用正極。
- 前記正極合材層における正極活物質の含有量は、2.7g/cm3以上である、請求項1〜3のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池用正極。
- 請求項1〜4のいずれか1項に記載の正極と、負極と、非水電解質と、を備えた非水電解質二次電池。
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