KR102233755B1 - SiC막의 성막 방법 - Google Patents

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Abstract

피처리체에 SiC막을 ALD법에 의해 형성하는 성막 방법은, 활성화 가스를 플라스마화한 활성화 가스 플라스마에 의해, 피처리체의 표면을 활성화시키는 활성화 공정과, 당해 활성화 공정에 의해 표면이 활성화된 피처리체에, 화학식 RSiX1 3 또는 RSiHClX2로 표현되는 전구체를 포함하는 원료 가스를 공급해서 SiC막을 형성하는 막 형성 공정을 포함하고, R은 불포화 결합을 갖는 유기기이며, X1은 H, F, Cl, Br 및 I에서 선택되어 것이고, X2는 Cl, Br 및 I에서 선택되는 것이다.

Description

SiC막의 성막 방법
(관련 출원의 상호 참조)
본원은, 2016년 12월 9일에 일본에 출원된 일본 특허 출원 제2016-239716호에 기초하여, 우선권을 주장하고, 그 내용을 여기에 원용한다.
본 발명은 피처리체에 SiC막을 형성하는 성막 방법에 관한 것이다.
반도체 디바이스의 제조 공정에서는, 반도체 기판의 표면에 형성된 트렌치나 홀 등의 개구부에, 다양한 목적으로 막이 매립된다. 일례를 들면, 예를 들어 특허문헌 1에는, 소자간을 분리하는 데 있어서, 트렌치에 실리콘 산화막이나 실리콘 질화막을 매립하는 것이 개시되어 있다. 또한, 예를 들어 특허문헌 2에는, 홀 패턴의 반전을 행하기 위해서, 홀에 폴리실록산 조성물 막을 매립하는 것이 개시되어 있다.
한편, 최근의 반도체 디바이스의 미세화에 수반하여, 상술한 개구부에 대한 매립 막으로서, 실리콘 카바이트(SiC)막이 요망되고 있다.
SiC막의 성막 방법으로서는, 종래, 다양한 방법이 사용되고 있다. 예를 들어 CVD(Chemical Vapor Deposition)법에서는, 성막 대상의 기판을 가열하면서, 반응실 내에 카본 함유 가스 및 실리콘 함유 가스 등의 원료 가스를 공급하여, 당해 카본 함유 가스 및 실리콘 함유 가스를 열분해시켜 기판 상에서 반응시킴으로써, SiC막을 기판 상에 형성한다.
또한, 예를 들어 ALD(Atomic Layer Deposition)법에서는, 성막 대상의 기판을 가열하면서, 반응실 내에의 실리콘 함유 전구체의 공급, 반응실 내의 퍼지, 반응실 내에의 카본 함유 전구체의 공급, 반응실 내의 퍼지라는 사이클을 반복함으로써, 원자층을 1층씩 퇴적하여, SiC막을 기판 상에 형성한다.
일본 특허 공개2000-306992호 공보 국제 공개 WO2016/031563호 공보
그런데, 성막 대상의 기판에 디바이스가 형성되어 있는 경우, 그 디바이스를 보호하기 위해서, 저온, 예를 들어 400℃ 이하에서의 성막 처리가 요구되고 있다. 그러나, 상술한 종래의 CVD법이나 ALD법에서는, 700℃ 내지 1000℃ 또는 그 이상의 고온에서 성막 처리가 행해지기 때문에, 기판 상의 디바이스를 손상시킬 우려가 있다.
이와 같이, SiC막을 적절하게 형성하는 방법은 아직 확립되어 있지 않은 것이 현 상황이다.
본 발명은 이러한 점을 감안하여 이루어진 것이며, 피처리체에 SiC막을 적절하게 형성하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위해서, 본 발명자가 예의 검토한 결과, 활성화 가스 플라스마에 의해 피처리체의 표면을 활성화하고, 그 후, 특정 구조를 갖는 전구체를 포함하는 원료 가스를 공급함으로써 저온이어도 SiC막이 형성되는 것을 알았다.
본 발명은, 이러한 지견에 기초해서 이루어진 것이며, 본 발명의 일 형태는, 피처리체에 SiC막을 ALD법에 의해 형성하는 성막 방법이며, 활성화 가스를 플라스마화한 활성화 가스 플라스마에 의해, 상기 피처리체의 표면을 활성화시키는 활성화 공정과, 표면이 활성화된 상기 피처리체에, 화학식 RSiX1 3 또는 RSiHClX2로 표현되는 전구체를 포함하는 원료 가스를 공급해서 SiC막을 형성하는 막 형성 공정을 포함한다. 여기서 상기 식 중, R은 불포화 결합을 갖는 유기기이며, X1은 H, F, Cl, Br 및 I에서 선택되는 것이고, X2는 Cl, Br 및 I에서 선택되는 것이다.
다른 관점에 의한 본 발명의 일 형태는, 피처리체에 SiC막을 열 CVD에 의해 형성하는 성막 방법이며, 상기 피처리체에 C 원자와 Si 원자에 의해 형성된 3원환을 갖는 전구체를 포함하는 원료 가스를 공급해서 SiC막을 형성하는 막 형성 공정을 포함한다.
본 발명에 따르면, 피처리체에 SiC막을 적절하게 형성할 수 있다.
도 1은 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 성막 장치를 개략적으로 나타낸 종단면도이다.
도 2는 도 1의 성막 장치가 성막 대상으로 하는 기판의 일례를 도시하는 도면이다.
도 3은 도 1의 성막 장치에서의 성막 처리를 설명하는 흐름도이다.
도 4는 도 1의 성막 장치에서의 성막 처리를 설명하는 타이밍 차트이다.
도 5는 본 발명자들이 행한 시뮬레이션의 설명도이다.
도 6은 SiC 기판의 표면을 활성화시키지 않을 경우에, 전구체를 해당 표면에 결합시키는 데 필요한 에너지를 도시하는 도면이다.
도 7은 SiC 표면을 활성화시키는 데 필요한 에너지를 도시하는 도면이다.
도 8은 전구체로서의 통상의 직쇄상 분자를, 활성화된 SiC 기판 표면에 결합시키는 데 필요한 에너지를 도시하는 도면이다.
도 9는 SiC 기판과의 표면 반응에 의해 디메틸실란을 활성화해서 디메틸실란 라디칼을 얻는 데 필요한 에너지를 도시하는 도면이다.
도 10은 메틸실란 라디칼을, 활성화된 SiC 기판 표면에 결합시키는 데 필요한 에너지를 도시하는 도면이다.
도 11은 전구체로서의 다원환 구조를 포함하는 SiC계 분자를, 활성화된 SiC 기판 표면에 결합시키는 데 필요한 에너지를 도시하는 도면이다.
도 12는 전구체로서의 직쇄상의 불포화 결합을 갖는 SiC계 분자를, 활성화된 SiC 기판 표면에 결합시키는 데 필요한 에너지를 설명하는 도면이다.
도 13은 비닐트리클로로실란을 사용해서 성막된 SiC막의 표면에 비닐트리클로로실란을 결합시키는 데 필요한 에너지를 설명하는 도면이다.
도 14는 비닐트리클로로실란을 사용해서 성막된 SiC막의 표면을 활성화시키는 데 필요한 에너지를 도시하는 도면이다.
도 15는 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 성막 장치를 개략적으로 나타낸 종단면도이다.
도 16은 본 발명의 제2 실시 형태에서 전구체로서 사용하는 것을 검토한, 다원환 구조를 포함하는 SiC계 분자의 구조를 도시하는 도면이다.
이하, 본 발명의 실시 형태에 대해서 도면을 참조하여 설명한다. 또한, 본 명세서 및 도면에서, 실질적으로 동일한 기능 구성을 갖는 구성 요소에 대해서는, 동일한 번호를 부여함으로써 중복 설명을 생략한다.
(제1 실시 형태)
도 1은, 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 성막 장치를 개략적으로 나타낸 종단면도이다. 도 2는, 도 1의 성막 장치가 성막 대상으로 하는 기판의 일례를 도시하는 도면이다.
도 1의 성막 장치(1)는, 피처리체로서의 기판(W)에 SiC막을 ALD법, 보다 구체적으로는, 플라스마 인핸스드 ALD(PEALD)에 의해 SiC막을 기판(W)에 형성한다. 기판(W)은, 도 2의 (A)에 도시하는 바와 같이, 반도체 기판(F1) 상에 텅스텐막이나 실리콘 산화막(SiO2막) 등의 하층 막(F2)이 형성되고, 또한 그 위에 도 2의 (B)에 도시하는 바와 같이, SiC의 단층막(F3)이 형성된 기판이다. 성막 장치(1)는, 상기 SiC의 단층막(F3) 상에 성막을 행하여, 이에 의해 도 2의 (C)에 도시하는 바와 같이, 소정의 두께의 SiC막(F4)을 하층 막(F2) 상에 형성하는 것이다.
이 성막 장치(1)는, 바닥이 있고 상방이 개구된 대략 원통 형상의 처리 용기(10)와, 처리 용기(10) 내에 마련된, 기판(W)을 적재하는 적재대(11)를 갖고 있다. 처리 용기(10)는, 접지선(12)에 의해 전기적으로 접속되어 접지되어 있다. 또한, 처리 용기(10)의 내벽은, 예를 들어 표면에 내플라스마성의 재료로 이루어지는 용사 피막이 형성된 라이너(도시하지 않음)에 의해 덮여 있다.
적재대(11)는, 예를 들어 질화알루미늄(AlN) 등의 세라믹스에 의해 형성되어 있고, 그 표면에는 도전성 재료에 의한 피막(도시하지 않음)이 형성되어 있다. 적재대(11)의 하면은, 도전성 재료에 의해 형성된 지지 부재(13)에 의해 지지되고, 적재대(11)와 지지 부재(13)는 전기적으로 접속되어 있다. 지지 부재(13)의 하단은, 처리 용기(10)의 저면에 의해 지지되고, 처리 용기(10)와 전기적으로 접속되어 있다. 그 때문에, 적재대(11)는 처리 용기(10)를 통해서 접지되어 있고, 후술하는 상부 전극(30)과 쌍을 이루는 하부 전극으로서 기능한다. 또한, 하부 전극의 구성으로서는, 본 실시 형태의 내용에 한정되는 것은 아니며, 예를 들어 적재대(11) 내에 금속 메쉬 등의 도전성 부재를 매립해서 구성해도 된다.
적재대(11)에는, 전기 히터(20)가 내장되어 있어, 적재대(11)에 적재되는 기판(W)을 소정의 온도로 가열할 수 있다. 또한, 적재대(11)에는, 기판(W)의 외주부를 압박해서 적재대(11) 상에 고정하는 클램프 링(도시하지 않음)이나, 처리 용기(10)의 외부에 마련된 도시하지 않은 반송 기구와의 사이에서 기판(W)를 전달하기 위한 승강 핀(도시하지 않음)이 마련되어 있다.
하부 전극인 적재대(11)의 상방이며 처리 용기(10)의 내측면에는, 대략 원반 형상으로 형성된 상부 전극(30)이 당해 적재대(11)에 대향해서 평행하게 마련되어 있다. 바꾸어 말하면, 상부 전극(30)은, 적재대(11) 상에 적재된 기판(W)에 대향해서 배치되어 있다. 상부 전극(30)은, 예를 들어 니켈(Ni) 등의 도전성의 금속에 의해 형성되어 있다.
상부 전극(30)에는, 당해 상부 전극(30)을 두께 방향으로 관통하는 복수의 가스 공급 구멍(30a)이 형성되어 있다. 또한, 상부 전극(30)의 외주연부 전체 둘레에는, 상방으로 돌출되는 돌출부(30b)가 형성되어 있다. 즉, 상부 전극(30)은, 바닥이 있고 상부가 개구된 생략 원통 형상을 갖고 있다. 상부 전극(30)은, 이 돌출부(30b)의 외측면이 처리 용기(10)의 내측면과 소정의 거리만큼 이격하도록, 처리 용기(10)의 내경보다도 작으면서, 또한 상부 전극(30)에서의 적재대(11)와 대향하는 면이, 예를 들어 평면으로 보아 적재대(11) 상의 기판(W)의 전체면을 덮도록, 기판(W)보다도 큰 직경을 갖고 있다. 돌출부(30b)의 상단면에는, 대략 원반 형상의 덮개(31)가 접속되고, 당해 덮개(31)와 상부 전극(30)으로 둘러싸인 공간에 의해 가스 확산실(32)이 형성되어 있다. 덮개(31)도, 상부 전극(30)과 마찬가지로, 니켈 등의 도전성의 금속에 의해 형성되어 있다. 또한, 덮개(31)와 상부 전극(30)은, 일체로 구성되어 있어도 된다.
덮개(31) 상면의 외주부에는, 당해 덮개(31)의 외측을 향해서 돌출되는 걸림 지지부(31a)가 형성되어 있다. 걸림 지지부(31a)의 하면은, 처리 용기(10)의 상단부에 지지된, 원환 형상의 지지 부재(33)에 의해 보유 지지되어 있다. 지지 부재(33)는, 예를 들어 석영 등의 절연 재료에 의해 형성되어 있다. 그 때문에, 상부 전극(30)과 처리 용기(10)는 전기적으로 절연되어 있다. 또한, 덮개(31)의 상면에는, 전기 히터(34)가 마련되어 있다. 이 전기 히터(34)에 의해, 덮개(31) 및 당해 덮개(31)에 접속된 상부 전극(30)을 소정의 온도로 가열할 수 있다.
가스 확산실(32)에는, 덮개(31)를 관통해서 가스 공급관(50)이 접속되어 있다. 가스 공급관(50)에는, 도 1에 도시한 바와 같이 처리 가스 공급원(51)이 접속되어 있다. 처리 가스 공급원(51)으로부터 공급된 처리 가스는, 가스 공급관(50)을 통해서 가스 확산실(32)에 공급된다. 가스 확산실(32)에 공급된 처리 가스는, 가스 공급 구멍(30a)을 통해서 처리 용기(10) 내에 도입된다. 이 경우, 상부 전극(30)은, 처리 용기(10) 내에 처리 가스를 도입하는 샤워 플레이트로서 기능한다.
본 실시 형태에서의 처리 가스 공급원(51)은, SiC막의 성막용 원료 가스로서, 비닐트리클로로실란을 전구체로 하는 가스를 공급하는 원료 가스 공급부(52)와, 기판(W)의 표면을 활성화시키기 위한 활성화 가스로서 예를 들어 H2(수소) 가스를 공급하는 활성화 가스 공급부(53)와, 플라스마 생성용 희가스를 공급하는 희가스 공급부(54)를 갖고 있다. 희가스 공급부(54)로부터 공급되는 희가스로서는, 예를 들어 Ar(아르곤) 가스가 사용된다. 또한, 처리 가스 공급원(51)은, 퍼지용 N2(질소) 가스를 공급하는 퍼지 가스 공급부(55)를 갖고 있다. 또한, 처리 가스 공급원(51)은, 각 가스 공급부(52, 53, 54, 55)와 가스 확산실(32)의 사이에 각각 마련된 밸브(56)와, 유량 조정 기구(57)를 갖고 있다. 가스 확산실(32)에 공급되는 각 가스의 유량은, 유량 조정 기구(57)에 의해 제어된다.
덮개(31)에는, 당해 덮개(31)를 통해서 상부 전극(30)에 고주파 전력을 공급해서 플라스마를 생성하기 위한 고주파 전원(60)이 정합기(61)를 거쳐서 전기적으로 접속되어 있다. 고주파 전원(60)은, 예를 들어 100kHz 내지 100MHz의 주파수의 고주파 전력이 출력 가능하게 구성되어 있다. 정합기(61)는, 고주파 전원(60)의 내부 임피던스와 부하 임피던스를 매칭시키는 것으로, 처리 용기(10) 내에 플라스마가 생성되어 있을 때, 고주파 전원(60)의 내부 임피던스와 부하 임피던스가 외관상 일치하도록 작용한다.
처리 용기(10)의 저면에는, 처리 용기(10) 내를 배기하는 배기 기구(70)가 배기관(71)을 통해서 접속되어 있다. 배기관(71)에는, 배기 기구(70)에 의한 배기량을 조절하는 조절 밸브(72)가 마련되어 있다. 따라서, 배기 기구(70)를 구동함으로써, 배기관(71)을 통해서 처리 용기(10) 내의 분위기를 배기하여, 처리 용기(10) 내를 소정의 진공도까지 감압할 수 있다.
이상의 성막 장치(1)에는, 제어부(100)가 마련되어 있다. 제어부(100)는, 예를 들어 컴퓨터이며, 프로그램 저장부(도시하지 않음)를 갖고 있다. 프로그램 저장부에는, 전기 히터(20, 34)나 유량 조정 기구(57), 고주파 전원(60), 정합기(61), 배기 기구(70) 및 조절 밸브(72) 등의 각 기기를 제어하여, 성막 장치(1)를 동작시키기 위한 프로그램도 저장되어 있다.
또한, 상기 프로그램은, 예를 들어 컴퓨터 판독 가능한 하드 디스크(HD), 플렉시블 디스크(FD), 콤팩트 디스크(CD), 마그넷 옵티컬 디스크(MO), 메모리 카드 등의 컴퓨터에 판독 가능한 기억 매체에 기록되어 있던 것으로서, 그 기억 매체로부터 제어부(100)에 인스톨된 것이어도 된다.
본 실시 형태에 따른 성막 장치(1)는 이상과 같이 구성되어 있다. 이어서, 본 실시 형태에 따른 성막 장치(1)에서의, 기판(W) 상에 대한 SiC막의 성막 처리에 대해서 설명한다. 도 3 및 도 4는, 성막 장치(1)에서의 성막 처리를 설명하는 흐름도 및 타이밍 차트이다.
성막 처리에 있어서는, 우선, 도 3에 도시한 바와 같이, 처리 용기(10) 내에 기판(W)이 반입되고, 적재대(11) 상에 적재되어 보유 지지된다(스텝 S1).
기판(W)이 적재대(11)에 보유 지지되면, 배기 기구(70)에 의해 처리 용기(10) 내가 배기되어 기밀하게 보유 지지되고, 그와 함께, 가스의 공급 및 기판(W)의 가열이 개시된다(스텝 S2).
구체적으로는, 처리 가스 공급원(51)으로부터, H2 가스, Ar 가스, N2 가스가 각각 소정의 유량으로 처리 용기(10) 내에 공급된다. 이때, H2 가스의 유량은 대략 1 내지 10000sccm, Ar 가스의 유량은 대략 1 내지 1000sccm, N2 가스의 유량은 대략 1 내지 1000sccm이 되도록 각 유량 조정 기구(57)가 제어된다. 또한, 처리 용기(10) 내의 압력이, 예를 들어 13 내지 1330Pa이 되도록, 조절 밸브(72)의 개방도가 제어된다.
또한, 각 전기 히터(20, 34) 등에 의해, 상부 전극(30), 적재대(11) 상의 기판(W)이, 예를 들어 400℃로 가열 및 유지된다.
이어서, 기판(W)의 표면을 활성화한다(스텝 S3). 구체적으로는, 고주파 전원(60)에 의해 상부 전극(30)에 고주파 전력을 인가한다. 이에 의해, 처리 용기(10) 내에 공급된 H2 가스는, 상부 전극(30)과 하부 전극으로서 기능하는 적재대(11)의 사이에서 플라스마화되어, H, Ar의 라디칼에 의한 플라스마가 생성된다. 그리고, H 라디칼의 플라스마, 즉 활성화 플라스마에 의해, 기판(W)의 표면이 활성화된다.
이 활성화의 완료 후에는 고주파 전원(60)에 의한 상부 전극(30)에의 인가를 정지함과 함께, 도 4에 도시한 바와 같이, N2 가스의 공급을 유지한 채, H2 가스, Ar 가스의 공급을 정지하고, N2 가스에 의해 처리 용기(10) 내를 퍼지한다(스텝 S4).
퍼지 후, 새로운 SiC의 단층막이 형성된다(스텝 S5). 구체적으로는, 퍼지 후, 도 4에 도시한 바와 같이, N2 가스의 공급을 유지한 채, 비닐트리클로로실란을 전구체로서 포함하는 원료 가스를 처리 용기(10) 내에 공급한다. 이때, 원료 가스의 유량은 대략 1 내지 100sccm, N2 가스의 유량은 대략 1 내지 10000sccm이 되도록 각 유량 조정 기구(57)가 제어된다. 또한, 처리 용기(10) 내의 압력이, 예를 들어 13 내지 1330Pa이 되도록, 조절 밸브(72)의 개방도가 제어된다.
새로운 SiC의 단층막의 형성 후, 도 4에 도시한 바와 같이, N2 가스의 공급을 유지한 채, 원료 가스의 공급을 정지하고, N2 가스에 의해 처리 용기(10) 내를 퍼지한다(스텝 S6).
상기 스텝 S3 내지 S6의 조작을 반복함으로써 소정 막 두께의 SiC막을 기판(W)의 하층 막 상에 형성할 수 있다.
기판(W)에 대한 성막 처리가 종료되면, 처리 용기(10)로부터 기판(W)이 반출된다. 그리고, 처리 용기(10) 내에 새로운 기판(W)이 반입되어, 이 일련의 기판(W)에 대한 성막 처리가 반복해서 행하여진다.
이상과 같이, 본 실시 형태에서는, ALD법을 사용해서 저온에서 SiC막을 성막할 때, (1) H 라디칼의 플라스마에 의해 기판(W)의 표면을 활성화하고, (2) 원료 가스로서 비닐트리클로로실란의 가스를, 표면이 활성화된 기판(W)에 공급하여, 상기 표면에 SiC막을 형성한다. 이 방법은, 본 발명자들이 행한 시뮬레이션 해석에 의한 지견에 기초하는 것이다.
본 발명자들은, ALD법을 사용해서 저온에서 SiC막을 성막하는 데 있어서, 먼저, 전구체로서, 직쇄상의 불포화 결합을 포함하는 SiC계 분자, 다원환 구조를 포함하는 SiC계 분자, 불포화 결합도 다원환 구조도 포함하지 않는 통상의 직쇄상 SiC계 분자 중 어느 것을 사용하여, 저온의 기판(W)의 표면을 활성화시키지 않는 상태에서 성막이 가능한지, 시뮬레이션을 행하여 검토하였다.
도 5는, 본 발명자들이 행한 시뮬레이션의 설명도이다.
본 발명자들은, SiC막의 성막이 가능한지 검토하기 위해서, SiC 기판의 표면과 상술한 전구체가 결합하는 데 필요한 에너지를 시뮬레이션에 의해 계산하였다. 이 시뮬레이션을 포함하는 이하의 SiC 기판의 표면 반응에 관한 시뮬레이션에서는, SiC 기판의 표면을 도 5에 도시하는 바와 같이 C(탄소) 원자에 결합된 Si(실리콘) 원자가 H로 종단된 구조(CSi-H 구조)로 대표시켰다.
도 6은, SiC 기판의 표면을 활성화시키지 않을 경우에, 전구체를 해당 표면에 결합시키는 데 필요한 에너지를 설명하는 도면이다.
SiC 기판을 표면 처리하지 않을 경우, 즉 활성화시키지 않을 경우에 있어서, 도시한 바와 같이, 전구체로서 상기 통상의 직쇄상 SiC계 분자인 디메틸실란((CH3)2SiH2)을 사용하여, 해당 전구체를 SiC 기판 표면에 결합/흡착시킬 때, 천이 상태를 거칠 필요가 있다. 이 원계로부터 해당 천이 상태에 이르는 활성화 에너지, 즉 이 전구체를 SiC 기판 표면에 결합시키기 위한 에너지로서 3.35eV가 필요하다. 그러나, 이 에너지는, 400℃의 기판 온도에서 표면 반응을 얻기 위한 역치, 즉 400℃의 기판 온도에서 ALD법에 의해 SiC막을 성막하기 위한 역치인 0.75eV보다 매우 높다.
전구체로서, 직쇄상의 불포화 결합을 포함하는 SiC계 분자 또는 다원환 구조를 포함하는 SiC계 분자를 사용하는 경우도 마찬가지이다.
따라서, 상술한 전구체를 사용해서 SiC막을 성막하기 위해서는 SiC 기판 표면을 활성화시킬 필요가 있다고 생각된다.
이어서, 본 발명자들은, 활성화 가스 플라스마로서 H 라디칼의 플라스마를 사용해서 SiC 기판 표면을 활성화할 수 있는지 검토하였다.
도 7은, SiC 표면을 활성화시키는 데 필요한 에너지를 도시하는 도면이다.
도시한 바와 같이, H 라디칼의 플라스마를 사용해서 SiC 기판 표면을 활성화시키기 위해서는, 구체적으로는, SiC 기판 표면에 Si의 댕글링 본드를 형성하기 위해서는, 천이 상태를 거칠 필요가 있다. 이 천이 상태에 이르는 활성화 에너지, 즉 H 라디칼 플라스마에 의해 SiC 기판 표면을 활성화시키는 데 필요한 에너지는 0.03eV이다. 이 에너지는, 400℃의 기판 온도에서 표면 반응을 얻기 위한 역치인 0.75eV보다 매우 낮다.
따라서, H 라디칼의 플라스마를 사용해서 400℃의 SiC 기판 표면을 활성화시킬 수 있다.
이어서, 본 발명자들은, 전구체로서, 직쇄상의 불포화 결합을 포함하는 SiC계 분자, 다원환 구조를 포함하는 SiC계 분자, 불포화 결합도 다원환 구조도 포함하지 않는 통상의 직쇄상 SiC계 분자 중 어느 것을 사용하여, SiC 기판의 활성화된 표면에 SiC막을 성막 가능한지 검토하였다.
도 8은, 전구체로서의 상기 통상의 SiC계 분자를, 활성화된 SiC 기판 표면에 결합시키는 데 필요한 에너지를 설명하는 도면이다.
전구체로서 상기 통상의 직쇄상 SiC계 분자인 디메틸실란을 사용하여, 활성화된 SiC 기판 표면에 상기 전구체를 결합/흡착시킬 때, 천이 상태를 거칠 필요가 있다. 이 원계로부터 해당 천이 상태에 이르는 활성화 에너지, 즉 이 전구체를 SiC 기판 표면에 결합시키기 위한 에너지로서 1.13eV가 필요하다. 그러나, 이 에너지는, 400℃의 기판 온도에서 ALD법에 의해 SiC막을 성막하기 위한 역치인 0.75eV보다 높다.
따라서, 디메틸실란을 사용해서 SiC막을 성막하는 것은 어려운 것이라고 생각된다.
단, SiC 기판과의 표면 반응에 의해 디메틸실란을 활성화하고, 활성화해서 얻어지는 디메틸실란 라디칼을, 활성화된 SiC 표면에 결합시켜 성막할 수 있을 가능성이 있기 때문에, 이 점을 다음으로 검토하였다.
도 9는, SiC 기판과의 표면 반응에 의해 디메틸실란을 활성화해서 디메틸실란 라디칼을 얻는 데 필요한 에너지를 설명하는 도면이다.
상술한 바와 같이 디메틸 라디칼을 얻기 위해서는 도면의 천이 상태를 거칠 필요가 있다. 이 천이 상태에 이르는 활성화 에너지, 즉 SiC 기판과의 표면 반응에 의해 디메틸실란 라디칼을 얻는 데 필요한 에너지는 0.32eV이다. 이 에너지는, 400℃의 기판 온도에서 표면 반응을 얻기 위한 역치인 0.75eV보다 낮다.
따라서, 400℃의 SiC 기판과의 표면 반응에 의해 디메틸실란을 활성화해서 디메틸실란 라디칼을 얻을 수 있다.
도 10은, 디메틸실란 라디칼을, 활성화된 SiC 기판 표면에 결합시키는 데 필요한 에너지를 설명하는 도면이다.
시뮬레이션 결과에 의하면, 도시한 바와 같이, 400℃의 기판 온도가 있으면, 활성화된 SiC 기판 표면에 디메틸실란 라디칼을 결합시킬 수 있다.
따라서, 도 9 및 도 10을 사용해서 설명한 바와 같이, 400℃의 기판 온도라면, SiC 기판과의 표면 반응에 의해 디메틸실란을 활성화하고, 활성화해서 얻어지는 디메틸실란 라디칼을, 활성화된 SiC 기판 표면에 결합시켜 성막할 수 있다.
그러나, 이 방법은, 활성 사이트를 2개 소비하기 때문에, 효율적인 성막 방법이라고는 할 수 없다.
도 11은, 전구체로서의 다원환 구조를 포함하는 SiC계 분자를, 활성화된 SiC 기판 표면에 결합시키는 데 필요한 에너지를 설명하는 도면이다.
전구체로서, Si 원자와 C 원자를 포함하는 4원환 구조를 갖는 SiC계 분자인 C3H6SiCl2를 사용하여, 활성화된 SiC 기판 표면에 상기 전구체를 결합/흡착시킬 때, 천이 상태를 거칠 필요가 있다. 이 원계로부터 해당 천이 상태에 이르는 활성화 에너지, 즉 이 전구체를 SiC 기판 표면에 결합시키기 위한 에너지로서 1.05eV가 필요하다. 그러나, 이 에너지는, 400℃의 기판 온도에서 ALD법에 의해 SiC막을 성막하기 위한 역치인 0.75eV보다 높다.
따라서, C3H6SiCl2를 사용해서 SiC막을 성막하는 것은 어려운 것이라고 생각된다.
또한, C3H6SiCl2를 활성화하고, 활성화해서 얻어지는 라디칼을, 활성화된 SiC 기판 표면에 결합시켜 성막할 수 있다고 생각할 수 있지만, 디메틸실란 라디칼을 사용하는 경우와 마찬가지로, 이 방법은, 활성 사이트를 2개 소비하기 때문에, 효율적인 성막 방법이라고는 할 수 없다.
3원환 이상의 다원환 구조를 갖는 SiC계 분자라면, 상술한 점은, 4원환 구조를 갖는 SiC계 분자와 마찬가지이다.
도 12는, 전구체로서의 직쇄상의 불포화 결합을 갖는 SiC계 분자를, 활성화된 SiC 기판 표면에 결합시키는 데 필요한 에너지를 설명하는 도면이다.
시뮬레이션 결과에 의하면, 도시한 바와 같이, 400℃의 기판 온도가 있으면, 천이 상태를 거치지 않고, 활성화된 SiC 기판 표면에 전구체로서의 비닐트리클로로실란(C2H3SiCl3)을 결합시킬 수 있다.
따라서, 비닐트리클로로실란을 사용하면, 400℃라는 저온의 SiC 기판의 활성화된 표면 상에 SiC막을 성막할 수 있다.
또한, 도시한 바와 같이, 비닐트리클로로실란이 활성화된 SiC 기판 표면에 결합하면, 결합한 표면에 탄소의 활성 사이트(라디칼 사이트)가 형성된다.
그렇게 하면, 낮은 장벽 에너지 0.33eV로 표면 재구성이 일어나서, 상기 라디칼 사이트가 SiC 기판 표면의 Si 원자의 댕글링 본드로 치환된다. 바꾸어 말하면, 비닐트리클로로실란이 결합한 Si 원자와 인접하는, 수소 종단된 Si 원자이며, 비닐트리클로로실란이 결합하고 있지 않고 활성화되어 있지 않은 원자가 있으면, 이 Si 원자는 비닐트리클로로실란의 결합에 의해 형성된 라디칼 사이트에 의해 활성화된다. 이 라디칼 사이트에 의해 활성화된 Si 원자에 비닐트리클로로실란이 결합해 나가므로, 비닐트리클로로실란의 결합이 연쇄적으로 일어난다. 이 연쇄 반응은, 라디칼끼리 만나 재결합함으로써 정지된다. 이에 의해, SiC 기판 표면 전체에 비닐트리클로로실란의 단층막이 형성된다.
즉, 비닐트리클로로실란을 전구체로서 사용함으로써 활성화된 SiC 기판 표면과 전구체가 연쇄 반응으로 결합하기 때문에, SiC막을 빠르게 성막할 수 있다.
또한, 상기 표면 재구성은 단시간에 일어나기 때문에, 흡착된 비닐트리클로로실란에, 추가로 비닐트리클로로실란이 흡착될 가능성, 즉 다층 흡착이 일어날 가능성은 매우 낮다.
이어서, 본 발명자들은, 전구체로서 비닐트리클로로실란을 사용해서 SiC 기판의 활성화된 표면에 SiC막을 1층 성막한 후에, 2층째의 성막이 제한되는지, 즉, 전구체로서 비닐트리클로로실란을 사용한 경우에 자기 제어성(self-limiting)이 유지되는지 검토하였다.
도 13은, 비닐트리클로로실란을 사용해서 성막된 SiC막의 표면에 비닐트리클로로실란을 결합시키는 데 필요한 에너지를 설명하는 도면이다.
해당 필요한 에너지를 계산하는 시뮬레이션에서는, 비닐트리클로로실란을 사용해서 성막된 SiC막의 표면을, 도시한 바와 같이, C 원자에 결합된 Si 원자가 Cl(염소) 원자로 종단된 구조(CSi-Cl 구조)로 대표시켰다.
비닐트리클로로실란을 사용해서 성막된 SiC막의 표면(이하, CSi-Cl 구조 표면)에 전구체로서의 비닐트리클로로실란을 결합/흡착시킬 때, 천이 상태를 거칠 필요가 있다. 원계로부터 해당 천이 상태에 이르는 활성화 에너지, 즉 이 전구체를 CSi-Cl 구조 표면에 결합시키기 위한 에너지로서 2.75eV가 필요하다. 그러나, 이 에너지는, 400℃의 기판 온도에서 표면 반응을 얻기 위한 역치인 0.75eV보다 매우 높다.
따라서, 전구체로서 비닐트리클로로실란을 사용한 경우, 자기 제어성을 유지할 수 있다.
또한, 본 발명자들은, 전구체로서 비닐트리클로로실란을 사용해서 SiC 기판의 활성화된 표면에 성막된 SiC막의 표면을 활성화 가능한지 검토하였다.
도 14는, 비닐트리클로로실란을 사용해서 성막된 SiC막의 표면을 활성화시키는 데 필요한 에너지를 도시하는 도면이다.
도시한 바와 같이, H 라디칼의 플라스마를 사용해서 CSi-Cl 구조 표면을 활성화시키기 위해서는, 구체적으로는, Si 원자와 Si 원자를 표면 종단하는 Cl 원자와의 결합을 절단하기 위해서는, 천이 상태를 거칠 필요가 있다. 이 천이 상태에 이르는 활성화 에너지, 즉 H 라디칼 플라스마에 의해 CSi-Cl 구조 표면을 활성화시키는 데 필요한 에너지는 0.59eV이다. 이 에너지는, 400℃의 기판 온도에서 표면 반응을 얻기 위한 역치인 0.75eV보다 낮다.
따라서, 400℃의 기판 온도에서 H 라디칼의 플라스마를 사용해서 CSi-Cl 구조 표면을 활성화시킬 수 있다. 따라서, 기판 표면을 H 라디칼 플라스마로 활성화시켜 전구체로서 비닐트리클로로실란을 사용해서 성막함으로써, 필요에 따라 SiC막을 다층화해서 원하는 막 두께로 할 수 있다.
이상의 지견으로부터, 본 실시 형태에서는, (1) H 라디칼의 플라스마에 의해 기판(W)의 표면을 활성화하고, (2) 원료 가스로서 비닐트리클로로실란의 가스를, 표면이 활성화된 기판(W)에 공급하고 있다. 이에 의해, 낮은 기판 온도이어도, 기판(W)의 표면에 SiC막을 형성할 수 있다.
또한, 기판(W)의 표면의 활성화는, H 라디칼의 플라스마가 아니라, Ar, He(헬륨), N2의 플라스마에 의해 행해도 된다.
또한, 전구체는, 비닐트리클로로실란 대신에 비닐실란이어도 된다. 또한, 전구체는, 이들에 한정되지 않고, 화학식 RSiX1 3 또는 RSiHClX2로 표현되는 것이면 된다. 식 중, R은 직쇄상의 불포화 결합을 갖는 유기기, X1은 H, F, Cl, Br 및 I에서 선택되는 것, X2는 Cl, Br 및 I에서 선택되는 것이다.
이상의 설명은, SiC막에 대한 것인데, 본 실시 형태의 성막 방법은, GeC막이나 GeSiC막과 같은 다른 탄화 막의 성막에도 적용할 수 있다.
또한, GeC막이나 GeSiC막의 ALD 전구체에는, SiC막의 것과는 상이한, 불포화 결합을 갖는 쇄상의 유기 화합물로 이루어지는 것이 사용된다.
예를 들어, GeC막의 ALD 전구체에는, 화학식 RGeX1 3 또는 RGeHClX2로 표현되는 것이 사용된다. 식 중, R은 직쇄상의 불포화 결합을 갖는 유기기, X1은 H, F, Cl, Br 및 I에서 선택되는 것, X2는 Cl, Br 및 I에서 선택되는 것이다.
GeSiC막의 ALD 전구체에는, 예를 들어 화학식 RSiX1 2GeX2 3, RGeX1 2SiX2 3으로 표현되는 것이 사용된다. 식 중, R은 직쇄상의 불포화 결합을 갖는 유기기, X1 및 X2는 H, F, Cl, Br 및 I에서 선택되는 것이다.
(제2 실시 형태)
도 15는, 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 성막 장치를 개략적으로 나타낸 종단면도이다.
도면의 성막 장치(2)는, 기판(W)에 SiC막을 열 CVD법에 의해 형성한다.
성막 장치(2)의 적재대(11)는, 도 1의 적재대(11)와 대략 동일하지만, 플라스마를 발생시키지 않으므로 하부 전극을 구성할 필요가 없기 때문에, 접지되어 있지 않아도 된다.
성막 장치(2)의 처리 용기(10)는, 도 1의 처리 용기(10)와 대략 동일하지만, 플라스마를 발생시키지 않으므로, 부호 30으로 나타나는 부재는 상부 전극으로서는 기능하지 않고 샤워 플레이트로서만 기능한다. 또한, 덮개(31)와 접지부를 절연할 필요가 없기 때문에 지지 부재(33)는 절연 재료로 형성하지 않아도 된다. 또한, 원료 가스를 가열할 필요가 없으면 전기 히터(34)는 마련하지 않아도 된다. 덮개(31)에는, 도 1의 것과는 달리, 고주파 전원(60) 등은 접속되어 있지 않다.
성막 장치(2)의 처리 가스 공급원(51)은, SiC막의 성막용 원료 가스로서, C 원자와 Si 원자에 의해 형성된 3원환을 갖는 C2H4SiH2를 전구체로 하는 가스를 공급하는 원료 가스 공급부(52)와, 퍼지용 N2 가스를 공급하는 퍼지 가스 공급부(55)를 갖고 있다. 또한, 처리 가스 공급원(51)은, 각 가스 공급부(52, 55)와 가스 확산실(32)의 사이에 각각 마련된 밸브(56)와, 유량 조정 기구(57)를 갖고 있다. 가스 확산실(32)에 공급되는 각 가스의 유량은, 유량 조정 기구(57)에 의해 제어된다.
성막 장치(2)에서의 성막 처리에 있어서는, 우선, 처리 용기(10) 내에 기판(W)이 반입되어, 적재대(11) 상에 적재되어서 보유 지지된다.
기판(W)이 적재대(11)에 보유 지지되면, 배기 기구(70)에 의해 처리 용기(10) 내가 배기되어 기밀하게 보유 지지된다. 그와 함께 처리 가스 공급원(51)으로부터, C2H4SiH2 가스, N2 가스가 각각 소정의 유량으로 처리 용기(10) 내에 공급된다. 이때, C2H4SiH2 가스의 유량은 대략 1 내지 100sccm, N2 가스의 유량은 대략 1 내지 10000sccm이 되도록 각 유량 조정 기구(57)가 제어된다. 또한, 처리 용기(10) 내의 압력이, 예를 들어 13 내지 1330Pa이 되도록, 조절 밸브(72)의 개방도가 제어된다.
그와 함께, 전기 히터(20) 등에 의해, 적재대(11) 상의 기판(W)을, 예를 들어 400℃로 가열 및 유지한다. 이어서 고주파 전원(60)에 의해 상부 전극(30)에 고주파 전력을 인가한다. 이에 의해, 기판(W)의 표면 상에 SiC막이 형성된다.
기판(W)에 대한 성막 처리가 종료되면, 처리 용기(10)로부터 기판(W)이 반출된다. 그리고, 처리 용기(10) 내에 새로운 기판(W)이 반입되어, 이 일련의 기판(W)에 대한 성막 처리가 반복해서 행하여진다.
이상과 같이, 본 실시 형태에서는, 원료 가스로서 3원환을 갖는 C2H4SiH2의 가스를 기판(W)에 공급하여, 400℃로 가열된 기판(W) 상에 SiC막을 열 CVD법에 의해 형성한다. 이 방법은, 본 발명자들이 행한 시뮬레이션 해석에 의한 지견에 기초하는 것이다.
본 실시 형태에서 사용하는 전구체로서, 직쇄상의 불포화 결합을 포함하는 SiC계 분자, 다원환 구조를 포함하는 SiC계 분자, 불포화 결합도 다원환 구조도 포함하지 않는 통상의 직쇄상 SiC계 분자를 검토하였다. 도 16은, 본 실시 형태에서 전구체로서 사용하는 것을 검토한, 다원환 구조를 포함하는 SiC계 분자의 구조를 도시하는 도면이다.
직쇄상의 불포화 결합도 다원환 구조도 포함하지 않는 통상의 직쇄상 SiC계 분자인 디에틸실란, 디메틸실란을 전구체로서 사용하여, CVD법에 의해 기판 상에 이들 분자를 퇴적시키기 위해서는, Si 원자에 결합하고 있는 2개의 H2 원자를 수소 분자(H2)로서 탈리시킬 필요가 있다. 이 탈리에는, 디에틸실란, 디메틸실란 각각에 있어서, 2.78eV, 2.81eV가 필요하다. 그러나, 이들 에너지는, 400℃의 기판 온도에서 CVD법에 의해 SiC막을 성막하기 위한 역치인 1.74eV보다 높다.
따라서, 디에틸실란 또는 디메틸실란을 전구체로서 사용해서 CVD법에 의해 SiC막을 성막하는 것은 어렵다.
직쇄상의 불포화 결합을 갖는 SiC계 분자인 비닐트리클로로실란, CH2=CH-CH=CH-SiCl3 또는 에티닐트리클로로실란을 전구체로서 사용하여, CVD법에 의해 기판 상에 이들 분자를 퇴적시키기 위해서는, 불포화 결합을 절단시킬 필요가 있다. 이 절단에는, 비닐트리클로로실란, CH2=CH-CH=CH-SiCl3, 에티닐트리클로로실란 각각에 있어서, 2.47eV, 2.12eV가 필요하다. 그러나, 이들 에너지는, 400℃의 기판 온도에서 CVD법에 의해 SiC막을 성막하기 위한 역치인 1.74eV보다 높다.
따라서, 비닐트리클로로실란, CH2=CH-CH=CH-SiCl3 또는 에티닐트리클로로실란을 전구체로서 사용해서 CVD법에 의해 SiC막을 성막하는 것은 어렵다.
또한, C 원자와 Si 원자에 의해 형성된 다원환을 갖는 SiC계 분자이며 도 16의 (A) 내지 (C)의 구조를 갖는 분자를 전구체로서 사용하여, CVD법에 의해 기판 상에 이들 분자를 퇴적시키기 위해서는, 각 분자의 C 원자간의 결합 또는 Si 원자와 C 원자의 사이의 결합을 절단할 필요가 있다.
도 16의 (A)의 6원환 구조의 분자(C5H10SiCl2)에 있어서, C 원자간의 결합 또는 Si 원자와 C 원자의 사이의 결합을 절단하기 위해서는, 3.40 내지 3.49eV의 에너지가 필요하다.
도 16의 (B)의 4원환 구조의 분자(C3H6SiCl2)에 있어서, C 원자간의 결합 또는 Si 원자와 C 원자의 사이의 결합을 절단하기 위해서는, 각각 2.41eV와 2.56eV의 에너지가 필요하다.
도 16의 (C)의 3원환 구조의 분자(C2H4SiCl2)에 있어서, C 원자간의 결합 또는 Si 원자와 C 원자의 사이의 결합을 절단하기 위해서는, 각각 1.46eV와 1.49eV의 에너지가 필요하다.
또한, 400℃의 기판 온도에서 CVD법에 의해 SiC막을 성막하기 위한 역치가 1.74eV이다.
따라서, 도 16의 (A) 및 도 16의 (B)의 구조를 갖는 분자를 전구체로서 사용하여, CVD법에 의해 SiC막을 제막하는 것은 어렵지만, 도 16의 (C)의 3원환 구조를 갖는 분자(C2H4SiCl2)를 전구체로서 사용함으로써, 400℃라는 저온이어도 SiC 기판 상에 SiC막을 열 CVD법에 의해 성막할 수 있다.
이상의 지견으로부터, 본 실시 형태에서는, C 원자와 Si 원자에 의해 형성된 3원환을 갖는 C2H4SiH2의 가스를 기판(W)에 공급하여, 400℃로 가열된 기판(W) 상에 SiC막을 열 CVD법에 의해 형성한다.
또한, 전구체는, C2H4SiH2에 한정되지 않고, 화학식 C2H4SiX2 또는 CH2Si2X4로 표현되는 것이면 된다. 식 중, X는 H, F, Cl, Br 및 I에서 선택되는 것이다.
이상의 설명은, SiC막에 관한 것이지만, 본 실시 형태의 성막 방법은, GeC막이나 GeSiC막과 같은 다른 탄화막의 성막에도 적용할 수 있다.
또한, GeC막이나 GeSiC막의 CVD 전구체에는, SiC막의 것과는 상이한, 3원환을 갖는 유기 화합물로 이루어지는 것이 사용된다.
예를 들어, GeSiC막의 CVD 전구체에는, C 원자와 Ge 원자에 의해 형성된 3원환을 갖는 유기 화합물, 예를 들어 화학식 C2H4SiX2 또는 CH2Si2X4로 표현되는 것이 사용된다. 식 중, X는 H, F, Cl, Br 및 I에서 선택되는 것이다.
GeSiC막의 CVD 전구체에는, C 원자와 Si 원자 또는 Ge 원자에 의해 형성된 3원환을 갖는 유기 화합물이며, 화학식 C2H4SiX1 2GeX2 2로 표현되는 것이 사용된다. 식 중, X1 및 X2는 각각 H, F, Cl, Br 및 I에서 선택되는 것이다.
또한, 이상의 실시 형태는, 평탄한 하층 막 상에 형성된 SiC의 단층막 상에 성막을 행하여 SiC막의 평탄막을 형성하는 경우뿐만 아니라, 트렌치나 홀을 갖는 하층 막에 대하여 형성된 SiC의 단층막 상에 SiC막을 매립할 경우 등에도 적용할 수 있다. 또한, 평탄막의 SiC막은, 예를 들어 에칭의 스톱재나 반사 방지막 등, 다양한 용도에 사용할 수 있다.
산업상 이용 가능성
본 발명은, 기판 표면에 성막 처리를 행하는 기판 처리 장치에 적용할 수 있다.
1, 2 : 성막 장치 10 : 처리 용기
11 : 적재대 20 : 전기 히터
30 : 상부 전극 30a : 가스 공급 구멍
50 : 가스 공급관 51 : 처리 가스 공급원
52 : 원료 가스 공급부 53 : 활성화 가스 공급부
60 : 고주파 전원

Claims (6)

  1. 삭제
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 피처리체에 SiC막을 열 CVD에 의해 형성하는 성막 방법이며,
    상기 피처리체에, 적어도 하나의 C 원자와 적어도 하나의 Si 원자에 의해 형성된 3원환을 갖는 전구체를 포함하는 원료 가스를 공급해서 SiC막을 형성하는 막 형성 공정을 포함하는, 성막 방법.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 전구체는, 화학식 C2H4SiX2 또는 CH2Si2X4로 표현되는 것인 성막 방법.
    상기 식 중, X는 H, F, Cl, Br 및 I에서 선택되는 것이다.
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