KR101868255B1 - 연료 전지, 연료 전지의 제조 방법 - Google Patents

연료 전지, 연료 전지의 제조 방법 Download PDF

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나오히로 아사다
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도모카즈 하야시
미치히사 모키즈키
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Abstract

연료 전지는 전해질막의 양면에 전극 촉매층이 형성된 막전극 접합체와, 막전극 접합체의 양면에 배치된 가스 확산층과, 막전극 접합체의 주연에 배치된 프레임을 구비하고, 막전극 접합체와 가스 확산층이 조합된 상태에 있어서, 막전극 접합체는 가스 확산층의 외측으로 돌출된 돌출부를 형성하고, 프레임은 돌출부와 걸림 결합하기 위한 걸림 결합부를 갖고, 돌출부와, 걸림 결합부 사이에, 자외선 경화형의 접착제로 이루어지는 접착층을 구비한다.

Description

연료 전지, 연료 전지의 제조 방법 {FUEL CELL, FUEL CELL MANUFACTURING DEVICE}
본원은 2014년 3월 18일에 출원된 출원 번호 2014-54314호의 일본 특허 출원과, 2015년 3월 10일에 출원된 출원 번호 2015-47025호의 일본 특허 출원에 기초하는 우선권을 주장하고, 그 개시의 전부가 참조에 의해 본원에 포함된다.
본 발명은 연료 전지에 관한 것이다.
고분자 전해질막(이후, 간단히 「전해질막」이라고도 칭함)을 사용하는 연료 전지에 있어서, MEGA(막전극 가스 확산층 접합, Membrane. Electrode & Gas. Diffusion Layer. Assembly)는 다양한 방법으로 제작되어 있다. 예를 들어, MEGA는 전해질막과 전극 촉매층으로 구성되는 CCM(Catalyst Coated Membrane)의 양면에 가스 확산층을 적층하는 방법으로 제작되어 있다. 또한, MEGA는 전해질막의 양면에 전극 촉매층과 가스 확산층으로 구성되는 가스 확산 전극 GDE(Gas Diffusion Electrode)를 적층하는 방법을 사용하여 제작되어 있다. 이와 같은 구성의 MEGA는 얇고 구부러지기 쉽다. 따라서, 일본 특허 공개 제2012-134033호 공보에는 MEGA의 주연에 대해 가스킷이 배치된 연료 전지가 기재되어 있다.
일본 특허 공개 제2012-134033호 공보에 기재된 기술에서는, 제조 비용이 높고 양산성이 부족하다. 이로 인해, MEGA의 보호와 제조 비용의 저감을 목적으로 하여, MEGA의 주연에 프레임을 배치한 프레임 부착 MEGA(이후, 「프레임 MEGA」라고도 칭함)가 알려져 있다. 프레임 MEGA에 있어서, MEGA와 프레임은 접착제를 사용하여 접착되어 있다. 접착제로서는, 일반적으로, 제조 비용 저감을 목적으로 하여 PP(폴리프로필렌, polypropylene)와 같은 열가소성 수지가 사용된다. 여기서, PP 가스 확산층과는 선팽창차가 있다. 이로 인해, 접착제로서 열가소성 수지를 사용한 경우, 가열 시에, 막전극 접합체를 포함하는 MEGA 전체에 휨이나 변형이 발생할 우려가 있다는 과제가 있었다. 일본 특허 공개 제2012-134033호 공보, 일본 특허 공개 제2007-287608호 공보 및 일본 특허 공개 제2013-251253호 공보에 기재된 기술에서는 프레임 MEGA에 있어서 막전극 접합체의 변형을 억제하는 것에 대해서는, 전혀 고려되어 있지 않다. 또한, 이와 같은 과제는 연료 전지를 박형화하고자 하는 경우에, 특히 현저하다. 그 밖에, 종래의 연료 전지에 있어서는, 제조의 용이화, 저비용화, 자원 절약화, 성능의 향상 등이 요망되고 있었다.
본 발명은 상술한 과제의 적어도 일부를 해결하기 위해 이루어진 것으로, 이하의 형태로서 실현하는 것이 가능하다.
(1) 본 발명의 일 형태에 의하면, 연료 전지가 제공된다. 이 연료 전지는; 전해질막의 양면에 전극 촉매층이 형성된 막전극 접합체와; 상기 막전극 접합체의 양면에 배치된 가스 확산층과; 상기 막전극 접합체의 주연에 배치된 프레임을 구비하고; 상기 막전극 접합체와 상기 가스 확산층이 조합된 상태에 있어서, 상기 막전극 접합체는 상기 가스 확산층의 외측으로 돌출된 돌출부를 형성하고; 상기 프레임은 상기 돌출부와 걸림 결합하기 위한 걸림 결합부를 갖고; 상기 돌출부와, 상기 걸림 결합부 사이에, 자외선 경화형의 접착제로 이루어지는 접착층을 구비한다. 이 형태의 연료 전지에 의하면, 막전극 접합체와 가스 확산층이 조합된 상태에 있어서 막전극 접합체가 외측으로 돌출된 돌출부와, 돌출부와 걸림 결합하기 위해 설치된 프레임의 걸림 결합부 사이의 접착층은 자외선 경화형의 접착제로 구성되어 있다. 이로 인해, 가스 확산층이 배치된 막전극 접합체와, 프레임의 접착을 위해 가열 처리가 필요없다. 따라서, 프레임에 PP 등의 열가소성 수지를 사용한 경우에 종래 발생하고 있던 문제인, 프레임과 가스 확산층의 선팽창차에 기인한 막전극 접합체의 변형(휨 등)의 발생을 억제할 수 있다.
(2) 상기 형태의 연료 전지에 있어서; 상기 접착층에는 열경화제가 더 혼입되어 있어도 된다. 이 형태의 연료 전지의 제조 방법에 의하면, 접착층에는 열경화제가 혼입되어 있으므로, 연료 전지의 셀을 제작하는 공정에 있어서, 프레임과 막전극 접합체를 가열할 때에 미경화의 접착제를 경화시킬 수 있다.
(3) 상기 형태의 연료 전지에 있어서; 상기 프레임은 열가소성 수지에 의해 형성되어 있어도 된다. 이 형태의 연료 전지에 의하면, 프레임은 열가소성 수지에 의해 형성되어 있으므로, 프레임의 재료로서, 예를 들어 저렴한 폴리프로필렌을 사용할 수 있다.
(4) 상기 형태의 연료 전지에 있어서; 상기 프레임의 상기 걸림 결합부에는 상기 프레임의 두께 방향으로 상기 프레임을 관통하는 관통 구멍이 형성되어 있어도 된다. 이 형태의 연료 전지에 의하면, 프레임의 걸림 결합부에는 프레임의 두께 방향으로 프레임을 관통하는 관통 구멍이 형성되어 있다. 이로 인해, 막전극 접합체의 돌출부와 프레임의 걸림 결합부를, 그들 사이에 접착제를 통해 조합했을 때에, 걸림 결합부의 관통 구멍이 형성된 부분에 있어서 접착제를 노출시킬 수 있다. 이 결과, 접착층을 형성할 때에, 관통 구멍으로부터(바꾸어 말하면, 접착제가 노출된 부분으로부터) 자외선을 조사함으로써, 접착재를 확실하게 경화시켜 접착층을 형성할 수 있다. 또한, 이 형태의 연료 전지에 의하면, 접착제가 경화되기 위한 자외선의 조건과, 프레임이 갖는 자외선의 차단 특성이 중복된 경우라도, 관통 구멍으로부터 자외선을 조사함으로써, 접착제를 경화시켜 접착층을 형성할 수 있다.
(5) 상기 형태의 연료 전지에 있어서; 상기 프레임은 자외선을 투과하는 것이 가능한 보호층이며, 적어도 상기 관통 구멍의 개구를 덮도록 형성된 보호층을 더 구비하고 있어도 된다. 이 형태의 연료 전지에 의하면, 적어도 관통 구멍의 개구는 보호층에 의해 덮여 있다. 이로 인해, 접착층을 형성할 때에, 예를 들어 액상, 젤상, 겔상, 크림상의 변형되기 쉬운 접착제를 사용하는 경우라도, 접착제가 프레임의 관통 구멍 내에 들어가는 것을 억제할 수 있다. 또한, 보호층은 자외선을 투과하는 것이 가능하므로, 보호층을 통해 관통 구멍으로부터 자외선을 조사함으로써, 접착재를 확실하게 경화시켜 접착층을 형성할 수 있다.
(6) 상기 형태의 연료 전지에 있어서, 상기 프레임의 상기 보호층은 열가소성 수지에 의해 형성되어 있어도 된다. 이 형태의 연료 전지에 의하면, 프레임의 보호층은 열가소성 수지에 의해 형성되어 있으므로, 연료 전지의 셀을 제작하는 공정에 있어서, 프레임과 막전극 접합체를 가열할 때에, 보호층과, 보호층의 주위에 배치되어 있는 부재를 접착할 수 있다. 보호층을 경화시킬 수 있다.
(7) 본 발명의 일 형태에 의하면, 전해질막의 양면에 전극 촉매층이 형성된 막전극 접합체와, 상기 막전극 접합체의 양면에 배치된 가스 확산층과, 상기 막전극 접합체의 주연에 배치된 프레임을 구비하는 연료 전지의 제조 방법이 제공된다. 이 연료 전지의 제조 방법은; 상기 막전극 접합체와 상기 가스 확산층이 조합된 상태에 있어서, 상기 막전극 접합체가 상기 가스 확산층의 외측으로 돌출된 돌출부와, 상기 프레임의 상기 돌출부와 걸림 결합하기 위한 걸림 결합부 중 적어도 어느 한쪽에 대해 자외선 경화형의 접착제를 배치하는 공정과; 상기 돌출부와 상기 걸림 결합부를 걸림 결합시키는 공정과; 자외선을 조사하여 상기 접착제를 경화시키는 공정을 구비한다. 이 형태의 연료 전지의 제조 방법에 의하면, 막전극 접합체와 가스 확산층이 조합된 상태에 있어서 막전극 접합체가 외측으로 돌출된 돌출부와, 돌출부와 걸림 결합하기 위해 설치된 프레임의 걸림 결합부 중 적어도 어느 한쪽에 대해 자외선 경화형의 접착제를 배치하고, 그 후, 자외선을 조사하여 접착제를 경화시킨다. 이로 인해, 가스 확산층이 배치된 막전극 접합체와, 프레임의 접착을 위해 가열 처리가 필요없다. 따라서, 프레임에 PP 등의 열가소성 수지를 사용한 경우에 종래 발생하고 있던 문제인, 프레임과 가스 확산층의 선팽창차에 기인한 막전극 접합체의 변형(휨 등)의 발생을 억제할 수 있다.
(8) 상기 형태의 연료 전지의 제조 방법에서는; 상기 걸림 결합시키는 공정 후, 상기 돌출부와 상기 걸림 결합부를 피하고, 자외선을 차단 가능한 부재를 배치하는 공정을 더 구비하고 있어도 된다. 이 형태의 연료 전지의 제조 방법에 의하면, 돌출부와 걸림 결합부를 피하고, 자외선을 차단 가능한 부재를 배치하고, 그 후, 자외선을 조사하여 접착제를 경화시킨다. 이로 인해, 돌출부, 즉 막전극 접합체가 외측으로 돌출됨으로써 얇게 되어 있는 부분과, 걸림 결합부, 즉, 프레임이 얇게 되어 있는 부분에 대해서만, 자외선이 조사되게 되어, 효율적으로 접착제를 경화시킬 수 있다. 이 결과, 자외선 조사 시간을 단축할 수 있음과 함께, 자외선을 흡수하는 것에 수반하는 가스 확산층이나 프레임의 온도 상승 및 선팽창차의 발생을 억제할 수 있다.
(9) 상기 형태의 연료 전지의 제조 방법에서는; 상기 경화시키는 공정 후, 상기 가스 확산층의 표면의 미경화의 상기 접착제를 제거하는 공정을 더 구비해도 된다. 이 형태의 연료 전지의 제조 방법에 의하면, 가스 확산층의 표면의 접착제는 미경화이므로, 용이하게 제거할 수 있다.
(10) 상기 형태의 연료 전지의 제조 방법에 있어서; 상기 접착제에는 열경화제가 혼입되어 있고; 상기 프레임이 접착된 상기 막전극 접합체를 가열함으로써, 상기 연료 전지의 셀을 제작하는 공정을 더 구비해도 된다. 이 형태의 연료 전지의 제조 방법에 의하면, 접착제에는 열경화제가 혼입되어 있다. 이로 인해, 연료 전지의 셀을 제작하는 공정에 있어서, 프레임과 막전극 접합체를 가열할 때에, 잔류하고 있던 미경화의 접착제를 경화시킬 수 있다. 이 결과, 완성품의 셀에 미경화의 접착제가 잔류하는 것을 억제할 수 있다.
(11) 상기 형태의 연료 전지의 제조 방법에 있어서; 상기 프레임의 상기 걸림 결합부에는 상기 프레임의 두께 방향으로 상기 프레임을 관통하는 관통 구멍이 형성되어 있고; 상기 경화시키는 공정 후, 상기 관통 구멍에 광을 조사하고, 상기 접착제의 발광을 검출함으로써, 상기 접착제의 경화 상태를 검출하는 공정을 더 구비하고 있어도 된다. 이 형태의 연료 전지의 제조 방법에 의하면, 프레임의 걸림 결합부에는 프레임의 두께 방향으로 프레임을 관통하는 관통 구멍이 형성되어 있다. 이로 인해, 프레임이 자외선을 차단하는 특성을 갖는 경우라도, 관통 구멍으로부터 광(예를 들어, 자외선)을 조사함으로써, 접착제의 경화 상태를 확실하게 검출할 수 있다. 이 결과, 예를 들어 자외선 경화 센서와 같은 장치를 이용하여, 비접촉, 비파괴의 경화 검사를 실현할 수 있다.
또한, 본 발명은 다양한 형태로 실현하는 것이 가능하고, 예를 들어 프레임 MEGA, 연료 전지, 프레임 MEGA 또는 연료 전지의 제조 방법, 제조 장치, 제조 시스템, 그들의 방법 또는 장치의 제어를 실현하는 컴퓨터 프로그램, 그 컴퓨터 프로그램을 기록한 일시적이지 않은 기록 매체 등의 형태로 실현할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시 형태로서의 프레임 부착 MEGA를 사용한 연료 전지의 구성을 도시하는 도면이다.
도 2는 프레임 MEGA의 구성을 도시하는 도면이다.
도 3은 프레임 MEGA를 사용한 연료 전지의 제조의 수순을 도시하는 흐름도이다.
도 4는 디스펜서를 사용하여 접착제를 도포하는 경우의 제조의 상태를 도시하는 도면이다.
도 5는 스크린 인쇄를 사용하여 접착제를 도포하는 경우의 제조의 상태를 도시하는 도면이다.
도 6은 제2 실시 형태에 있어서의 프레임 MEGA의 구성을 도시하는 도면이다.
도 7은 제2 실시 형태에 있어서의 프레임 MEGA의 전체의 구성을 도시하는 도면이다.
도 8은 제2 실시 형태에 있어서의 연료 전지의 제조의 수순을 도시하는 흐름도이다.
도 9는 디스펜서를 사용하여 접착제를 도포하는 경우의 자외선 조사의 상태를 도시하는 도면이다.
도 10은 스크린 인쇄를 사용하여 접착제를 도포하는 경우의 자외선 조사의 상태를 도시하는 도면이다.
도 11은 경화 검사의 상태를 도시하는 도면이다.
도 12는 제2 실시 형태의 비교예에 있어서의 자외선 조사의 상태를 도시하는 도면이다.
도 13은 제2 실시 형태의 비교예에 있어서의 경화 검사의 상태를 도시하는 도면이다.
도 14는 제3 실시 형태에 있어서의 프레임 MEGA의 구성을 도시하는 도면이다.
도 15는 디스펜서를 사용하여 접착제를 도포하는 경우의 자외선 조사의 상태를 도시하는 도면이다.
도 16은 스크린 인쇄를 사용하여 접착제를 도포하는 경우의 자외선 조사의 상태를 도시하는 도면이다.
도 17은 제3 실시 형태의 비교예에 있어서의 프레임 배치의 상태를 도시하는 도면이다.
A. 제1 실시 형태:
A-1. 연료 전지의 구성:
도 1은 본 발명의 일 실시 형태로서의 프레임 부착 MEGA를 사용한 연료 전지의 구성을 도시하는 도면이다. 도 1에서는 연료 전지(800)의 단면 구성의 일부를 도시하고 있다. 연료 전지(800)는 적층체(700)가 복수 적층된 구조를 갖는, 소위 고체 고분자형 연료 전지이다. 연료 전지(800)는 연료 가스로서 공급되는 수소 가스와, 산화제 가스로서 공급되는 공기를 사용하여 발전한다. 또한, 연료 전지(800) 내에는 냉각 매체로서의 물이 순환되어, 연료 전지(800) 내의 온도가 발전에 적절한 온도로 조정된다.
적층체(700)는 프레임 부착 MEGA(이후, 「프레임 MEGA」라고도 칭함)(100)와, 애노드측 세퍼레이터(500)와, 캐소드측 세퍼레이터(600)를 구비하고 있다. 애노드측 세퍼레이터(500)는 연료 전지(800)에 대해 수소 가스를 공급하기 위한 유로를 형성한다. 캐소드측 세퍼레이터(600)는 연료 전지(800)에 대해 공기를 공급하기 위한 유로를 형성한다.
A-2. 프레임 MEGA의 구성:
도 2는 프레임 MEGA의 구성을 도시하는 도면이다. 도 2에서는 프레임 MEGA(100)의 단면의 일부를 도시한다. 프레임 MEGA(100)는 평판 형상이고, MEGA(200)와 프레임(300)이, 접착제(400)를 사용한 접착층을 통해 접착되어 있다.
MEGA(200)는 CCM(202)의 양면에 애노드측 가스 확산층(204)과, 캐소드측 가스 확산층(206)이 배치되어 있다. CCM(202)은 전해질막(22)의 양면에, 애노드측 전극 촉매층(24)과, 캐소드측 전극 촉매층(26)이 배치되어 있다. CCM(202)은 「막전극 접합체(202)」라고도 불린다. 전해질막(22)은 고체 고분자 재료, 예를 들어 퍼플루오로카본술폰산을 구비하는 불소계 수지에 의해 형성된 프로톤 전도성을 갖는 이온 교환막이고, 습윤 상태에서 양호한 전기 전도성을 나타낸다. 애노드측 전극 촉매층(24) 및 캐소드측 전극 촉매층(26)은 모두 백금이나 백금 합금 등의 촉매를 담지한 촉매 담지 카본을 포함하고 있다.
애노드측 가스 확산층(204) 및 캐소드측 가스 확산층(206)은 모두 다공질의 확산층용 기재로 구성되어 있다. 확산층용 기재로서는, 예를 들어 카본 다공질체(예를 들어, 카본페이퍼, 카본 클로스, 유리상 카본 등)나, 금속 다공질체(예를 들어, 금속 메쉬, 발포 금속 등)를 사용할 수 있다. 애노드측 가스 확산층(204)은 평면에서 볼 때, CCM(202)과 동일한 크기의 직사각 형상으로 형성되어 있다. 한편, 캐소드측 가스 확산층(206)은 CCM(202)보다도 한 단계 작은 크기의 직사각 형상으로 형성되어 있다. 이로 인해, CCM(202)과 가스 확산층[애노드측 가스 확산층(204) 및 캐소드측 가스 확산층(206)]이 조합된 상태에 있어서, CCM(202)은 캐소드측 가스 확산층(206)의 외측으로 돌출된 돌출부(201)를 형성한다. 바꾸어 말하면, 도 2에 도시하는 프레임 MEGA(100)의 단면에 있어서, MEGA(200)의 주연에 있어서의 각 단부의 형상은 캐소드측 가스 확산층(206)에 대해 CCM(202)이 외측으로 돌출된 단차 형상이 된다.
프레임(300)은 열가소성의 PP(폴리프로필렌, polypropylene)에 의해 구성되어 있다. 프레임(300)은 MEGA(200)의 주연에 걸림 결합하는 프레임 형상으로 형성되어 있다. 구체적으로는, 프레임(300)은 MEGA(200)의 돌출부(201)와 결합하도록, CCM(202) 및 애노드측 가스 확산층(204)에 대응하는 부분이 크게 형성된 공간을 갖고, 캐소드측 가스 확산층(206)에 대응하는 부분이 작게 형성된 공간을 갖는 프레임 형상으로 형성되어 있다. 이 프레임 형상의 단차 부분을 「걸림 결합부(301)」라고도 칭한다. 바꾸어 말하면, 도 2에 도시하는 프레임 MEGA(100)의 단면에 있어서, 프레임(300)의 단부의 형상은 MEGA(200)에 걸림 결합하는 단차 형상이 된다. 프레임(300)은, 예를 들어 사출 성형으로 제작된다.
또한, 프레임(300)에는, PP 대신에 예를 들어, 페놀 수지, 에폭시 수지, PE(폴리에틸렌, polyethylene), PET(폴리에틸렌테레프탈레이트, Polyethylene terephthalate) 등이 사용되어도 된다. 또한, 프레임(300)에는 열경화성 수지를 사용해도 된다. 또한, 프레임(300)은 사출 성형 대신에 예를 들어, 용융 압출 성형으로 제작되어도 된다.
접착제(400)는 자외선 경화형의 접착제이고, 도포 부위에 소정의 파장의 자외선 조사를 함으로써, 경화되는 성질을 갖는 액상의 접착제이다. 접착제(400)로서는, 예를 들어 라디칼 중합성 수지를 사용한 자외선 경화형 접착제나, 양이온 중합성 수지를 사용한 자외선 경화형 접착제 등을 사용할 수 있다. 또한, 접착제(400)로서 라디칼 중합성 수지를 사용한 자외선 경화형 접착제를 사용하는 경우, 접착제(400)에 소정량의 열경화제를 혼입하는 것이 바람직하다. 이 이유에 대해서는 후술한다. 열경화제의 양은 임의로 정할 수 있다. 또한, 접착제(400)는 어떤 상태여도 되고, 예를 들어 겔상, 젤상, 크림상이어도 된다.
이상과 같은 구성을 갖는 연료 전지에 의하면, CCM(202)(막전극 접합체)과 캐소드측 가스 확산층(206) 및 애노드측 가스 확산층(204)(가스 확산층)이 조합된 상태에 있어서 CCM(202)이 외측으로 돌출된 돌출부(201)와, 돌출부(201)와 걸림 결합하기 위해 설치된 프레임(300)의 걸림 결합부(301) 사이의 접착제(400)(접착층)는 자외선 경화형의 접착제로 구성되어 있다. 이로 인해, MEGA(200)(가스 확산층이 배치된 막전극 접합체)와, 프레임(300)의 접착을 위해 가열 처리가 필요없다. 따라서, 프레임(300)에 PP 등의 열가소성 수지를 사용한 경우에 종래 발생하고 있던 문제인, 프레임(300)과 캐소드측 가스 확산층(206)(가스 확산층)의 선팽창차에 기인한 CCM(202)의 변형(휨 등)의 발생을 억제할 수 있다.
A-3. 연료 전지의 제조 방법:
도 3은 프레임 MEGA를 사용한 연료 전지의 제조의 수순을 도시하는 흐름도이다. 도 4는 디스펜서를 사용하여 접착제를 도포하는 경우의 제조의 상태를 도시하는 도면이다. 도 5는 스크린 인쇄를 사용하여 접착제를 도포하는 경우의 제조의 상태를 도시하는 도면이다. 또한, 도 4, 5는 CCM(202)과 가스 확산층의 적층 방향의 단면을 나타내고 있다. 이후, 도 3 내지 5에 있어서, 캐소드측 가스 확산층(206)이 배치되어 있는 측을 「상측」, 애노드측 가스 확산층(204)이 배치되어 있는 측을 「하측」으로 하여 설명한다.
도 3의 스텝 S10에 있어서, MEGA(200)의 단부에 접착제(400)를 도포한다. 구체적으로는, 디스펜서를 사용하는 경우, 도 4의 (A)에 도시한 바와 같이, MEGA(200)의 돌출부(201), 즉, 캐소드측 가스 확산층(206)의 외측이고 또한 CCM(202)의 주연 부분에 접착제(400)를 도포한다. 한편, 스크린 인쇄를 사용하는 경우, 도 5의 (A)에 도시한 바와 같이, CCM(202)의 한쪽 면에 애노드측 가스 확산층(204)이 형성된 상태에서, CCM(202)의 다른 쪽 면의 주연 부분에, 접착제(400)를 도포한다.
도 3의 스텝 S12에 있어서, MEGA(200)에 대해 프레임(300)을 배치한다. 구체적으로는, 도 4의 (B) 및 도 5의 (B)에 도시한 바와 같이, MEGA(200)의 돌출부(201)의 적어도 일부와, 프레임(300)의 걸림 결합부(301)의 적어도 일부가 서로 걸림 결합하도록, MEGA(200)에 대해 프레임(300)을 배치한다. 또한, 스크린 인쇄를 사용하는 경우, 프레임(300)의 배치 전에, 접착제(400)의 위로부터 캐소드측 가스 확산층(206)을 형성한다[도 5의 (B)]. 이 결과, 스크린 인쇄를 사용하는 경우에 있어서도, MEGA(200)의 돌출부(201)에 접착제(400)가 도포되게 된다.
도 3의 스텝 S14에 있어서, 지그를 설치함과 함께, 마스킹을 실시한다. 구체적으로는, 프레임(300)이 배치된 MEGA(200) 중, 접착제(400)가 도포되어 있는 측의 면(도면에 있어서의 상측)에 대해, 지그(302)를 설치한다. 지그(302)는 프레임 MEGA(100)를 조립할 때의 작업 위치를 지시 유도하기 위한 기구이고, 자외선 투과성의 재료(예를 들어, 석영)에 의해 제작되어 있다. 지그(302)의 설치 후, 지그(302)의 상측의 면에 대해, 제1 마스킹재(304)와 제2 마스킹재(306)를 배치한다. 제1, 제2 마스킹재(304, 306)는 MEGA(200)의 돌출부(201)와 프레임(300)의 걸림 결합부(301)를 제외한 부분을 덮도록 배치한다. 바꾸어 말하면, 제1, 제2 마스킹재(304, 306)는 MEGA(200)의 돌출부(201)와 및 프레임(300)의 걸림 결합부(301)를 피하여 배치한다. 제1, 제2 마스킹재(304, 306)는 자외선을 차단 가능한 재료(예를 들어, 자외선을 반사하는 알루미늄박)에 의해 제작되어 있다. 또한 「차단」이란, 반사, 흡수 및 이들의 조합을 의미한다.
도 3의 스텝 S16에 있어서, 지그(302)의 상측으로부터 자외선을 조사한다. 자외선 조사에 의해, 도 4의 (C) 및 도 5의 (C)에 도시한 바와 같이, 제1, 제2 마스킹재(304, 306)가 배치되어 있지 않은 영역(A1)의 접착제(400)가 경화된다. 또한, 제1, 제2 마스킹재(304, 306)가 배치되어 있는 영역(A2)의 접착제(400)는 미경화의 상태 그대로이다.
도 3의 스텝 S18에 있어서, 제1, 제2 마스킹재(304, 306) 및 지그(302)를 제거한 후, 캐소드측 가스 확산층(206)의 표면에 잔류한 미경화의 접착제(400)를 제거한다. 또한, 스텝 S18은 디스펜서를 사용하여 접착제를 도포하는 경우에만 실행하면 되고, 스크린 인쇄를 사용하여 접착제를 도포하는 경우는 생략 가능하다. 이 결과, 도 4의 (D)에 도시한 바와 같이, 캐소드측 가스 확산층(206)의 상측에 도포되어 있던 미경화의 접착제(400)가 제거된다.
도 3의 스텝 S20에 있어서, 프레임 MEGA(100)를 셀 조립을 위한 지그에 설치한다. 이때, 프레임 MEGA(100)에 대해, 세퍼레이터나 시일 부재가 배치된다. 세퍼레이터는 프레임 MEGA(100)의 양면에 배치되어 집전판으로서 기능한다[도 1, 애노드측 세퍼레이터(500), 캐소드측 세퍼레이터(600)]. 시일 부재는 세퍼레이터 사이를 절연함과 함께 셀 내를 밀봉한다(도시 생략). 그 후, 스텝 S22에 있어서, 셀에 대한 가열과, 하중의 부가가 행해짐으로써, 프레임 MEGA(100)를 사용한 연료 전지 셀이 완성된다. 스텝 S22의 가열 결과, 스크린 인쇄를 사용하는 경우에 있어서, 제1, 제2 마스킹재(304, 306)가 배치되어 있는 영역(A2)의 접착제(400)가 경화된다.
또한, 상기의 제1 실시 형태에서는, MEGA(200)의 돌출부(201)에 대해 접착제(400)를 도포하고, 그 후, 프레임(300)을 배치하는 것으로 하였다. 그러나, 프레임(300)의 걸림 결합부(301)에 대해 접착제(400)를 도포하고, 그 후, MEGA(200)의 돌출부(201)를 걸림 결합하도록 배치해도 된다. 즉, 접착제(400)는 MEGA(200)의 돌출부(201)와, 프레임(300)의 걸림 결합부(301) 중 적어도 어느 한쪽에 대해 배치하면 된다. 또한, MEGA(200)의 돌출부(201)와, 프레임(300)의 걸림 결합부(301)의 양쪽에 대해, 접착제(400)를 도포해도 된다.
이상과 같은 공정을 갖는 연료 전지의 제조 방법에 의하면, CCM(202)(막전극 접합체)과 캐소드측 가스 확산층(206) 및 애노드측 가스 확산층(204)(가스 확산층)이 조합된 상태에 있어서, CCM(202)이 외측으로 돌출된 돌출부(201)와, 프레임(300)의 돌출부(201)와 걸림 결합하기 위해 설치된 걸림 결합부(301) 중 적어도 어느 한쪽에 대해 자외선 경화형의 접착제(400)를 배치하고, 그 후, 자외선을 조사하여 접착제(400)를 경화시킨다. 이로 인해, MEGA(200)(가스 확산층이 배치된 막전극 접합체)와, 프레임(300)의 접착을 위해 가열 처리가 필요없다. 따라서, 프레임(300)에 PP 등의 열가소성 수지를 사용한 경우에 종래 발생하고 있던 문제인, 프레임(300)과 캐소드측 가스 확산층(206)(가스 확산층)의 선팽창차에 기인한 CCM(202)의 변형(휨 등)의 발생을 억제할 수 있다. 또한, 이 연료 전지의 제조 방법에 의하면, MEGA(200)의 돌출부(201)와 프레임(300)의 걸림 결합부(301)를 피하고, 자외선을 차단 가능한 부재, 즉 마스킹재(304) 및 마스킹재(306)를 배치하고, 그 후, 자외선을 조사하여 접착제(400)를 경화시킨다. 이로 인해, MEGA(200)의 돌출부(201), 즉 CCM(202)이 외측으로 돌출됨으로써 얇게 되어 있는 부분과, 걸림 결합부(301), 즉, 프레임(300)이 얇게 되어 있는 부분에 대해서만, 자외선이 조사되게 되어, 효율적으로 접착제(400)를 경화시킬 수 있다. 이 결과, 자외선 조사 시간을 단축할 수 있음과 함께, 자외선을 흡수하는 것에 수반하는, 캐소드측 가스 확산층(206) 및 애노드측 가스 확산층(204)이나 프레임(300)의 온도 상승 및 선팽창차의 발생을 억제할 수 있다.
또한, 상기의 연료 전지의 제조 방법에 의하면, 스텝 S20, S22의 셀화 공정 전에 접착제(400)의 경화를 실시하기 위해, 액체의 접착제(400)가 세퍼레이터의 유로에 인입하는 것에 수반하는 가스 분배의 불균일화와, 연료 전지의 성능 저하를 억제할 수 있다.
또한, 상기의 연료 전지의 제조 방법 중, 디스펜서를 사용하여 접착제를 도포하는 경우의 제조 방법(도 4)에 의하면, 캐소드측 가스 확산층(206)(가스 확산층)의 표면에 잔류한 접착제(400)는 미경화이므로, 용이하게 제거할 수 있다. 이와 같이, 가스 확산층의 표면에 잔류한 접착제(400)를 제거함으로써, 하중의 집중을 억제할 수 있다.
또한, 상기의 연료 전지의 제조 방법에 의하면, 접착제(400)에는 열경화제가 혼입되어 있으므로, 연료 전지의 셀을 제작하는 공정에 있어서, 프레임 MEGA(100)(프레임과 가스 확산층이 배치된 막전극 접합체)를 가열할 때에 잔류하고 있던 미경화의 접착제(400)를 경화시킬 수 있다. 이 결과, 완성품의 셀에 있어서, 미경화의 접착제(400)가 잔류하는 것을 억제할 수 있다.
B. 제2 실시 형태:
본 발명의 제2 실시 형태에서는 프레임의 걸림 결합부의 형상을 변화시킨 구성에 대해 설명한다. 도면 중에 있어서 제1 실시 형태와 동일한 구성 및 수순을 갖는 부분은 앞서 설명한 제1 실시 형태와 동일한 부호를 부여하여, 상세한 설명을 생략한다. 즉, 이하에 설명하지 않는 구성 및 수순은 상술한 제1 실시 형태와 마찬가지이다.
B-1. 연료 전지의 구성:
제2 실시 형태에 있어서의 연료 전지의 구성은 프레임 MEGA(100) 대신에, 프레임 MEGA(100a)를 구비하는 점을 제외하고, 도 1에 도시한 제1 실시 형태와 마찬가지이다.
B-2. 프레임 MEGA의 구성:
도 6은 제2 실시 형태에 있어서의 프레임 MEGA의 구성을 도시하는 도면이다. 도 6에서는 프레임 MEGA(100a)의 단면의 일부를 도시한다. 도 7은 제2 실시 형태에 있어서의 프레임 MEGA의 전체의 구성을 도시하는 도면이다. 도 6 및 도 7에서는 프레임 MEGA(100a)의 길이 방향을 X축 방향, 프레임 MEGA(100a)의 짧은 방향을 Y축 방향, 프레임 MEGA(100a)의 두께 방향을 Z축 방향으로 하여 설명한다. Z축 방향은 바꾸어 말하면, 프레임(300a)과 MEGA(200)가 겹쳐지는 방향(도 7의 화살표로 나타내는 방향)이다.
본 실시 형태의 프레임 MEGA(100a)는 프레임(300)(도 2) 대신에 프레임(300a)을, 접착제(400) 대신에 접착제(400a)를 각각 구비하고 있다.
프레임(300a)은 MEGA(200)의 4코너에 형성되어 있는 돌출부(201)와 각각 걸림 결합하기 위한 4개의 걸림 결합부(301a)를 구비하고 있다(도 7). 이 점은, 제1 실시 형태의 프레임(300)과 마찬가지이다. 한편, 프레임(300a)은 열가소성의 PEN(폴리에틸렌나프탈레이트)에 의해 구성되어 있다. PEN은 PET 등과 비교하여 강직성이 높고 기계적인 특성이나 내열성이 우수한 한편, 자외선을 차단한다는 특성을 갖는다. 본 실시 형태의 프레임(300a)에 사용되고 있는 PEN은, 예를 들어 380㎚ 이하의 파장의 자외선을 차단한다.
도 6에 도시한 바와 같이, 프레임(300a)의 걸림 결합부(301a)에는 프레임 MEGA(100a)의 두께 방향으로 프레임(300a)을 관통하는 관통 구멍(305)이 형성되어 있다. 프레임 MEGA(100a)의 두께 방향이란, 바꾸어 말하면 프레임(300a)의 두께 방향이고, 도 6에 나타내는 Z축 방향이다. 관통 구멍(305)의 수는 도 8에서 설명하는 연료 전지의 제조 공정에 있어서의 공정간 반송을 견딜 만큼의 접합력이 얻어지는 한에 있어서, 임의로 설정할 수 있다. 예를 들어, 다음에 예로 드는 형태 a1 내지 a3 중 어느 하나를 채용해도 된다.
(a1) 4개의 걸림 결합부(301a)에 대해 관통 구멍(305)을 1개만 형성하는 형태.
(a2) 4개의 걸림 결합부(301a)에 대해, 각각 관통 구멍(305)을 1개씩 형성하는 형태.
(a3) 4개의 걸림 결합부(301a)에 대해, 각각 1개 또는 복수의 관통 구멍(305)을 형성하는 형태. 또한, 형태 a3에 있어서, 하나의 걸림 결합부(301a)와 다른 걸림 결합부(301a)에 있어서의 관통 구멍(305)의 수는 동일해도 되고, 달라도 된다.
관통 구멍(305)의 형상은 임의로 설정할 수 있다. 예를 들어, 관통 구멍(305)은 도 6의 Z축 방향으로부터 프레임(300a)을 평면에서 본 경우에 있어서, 원형이어도 되고, 다각형이어도 되고, 슬릿 형상이어도 된다. 관통 구멍(305)의 크기에 대해서도, 임의로 설정할 수 있다.
접착제(400a)는 자외선 경화형의 접착제이다. 접착제(400a)가 경화되기 위한 파장은 380㎚ 이하(예를 들어, 365㎚)이다. 이와 같이, 제2 실시 형태에서는 접착제(400a)가 경화되기 위한 자외선 조건(380㎚ 이하)과, 프레임(300a)이 갖는 자외선의 차단 특성(380㎚ 이하)이 중복되어 있다. 또한, 접착제(400a)로서는, 예를 들어 라디칼 중합성 수지나 양이온 중합성 수지를 이용한 자외선 경화형 접착제를 사용할 수 있다. 또한, 접착제(400a)에는 소정량의 열경화제가 혼입되어 있다. 열경화제의 양은 임의로 정할 수 있다.
이상과 같은 구성을 갖는 연료 전지에 의하면, 프레임(300a)의 걸림 결합부(301a)에는 프레임(300a)의 두께 방향(Z축 방향)으로 프레임(300a)을 관통하는 관통 구멍(305)이 형성되어 있다. 이로 인해, CCM(202)(막전극 접합체)의 돌출부(201)와 프레임(300a)의 걸림 결합부(301)를, 그들 사이에 접착제(400a)를 통해 조합했을 때에, 걸림 결합부(301)의 관통 구멍(305)이 형성된 부분에 있어서 접착제(400a)를 노출시킬 수 있다. 이 결과, 접착층을 형성할 때에, 관통 구멍(305)으로부터[바꾸어 말하면, 접착제(400a)가 노출된 부분으로부터] 자외선을 조사함으로써, 접착재(400a)를 확실하게 경화시켜 접착층을 형성할 수 있다. 또한, 이 형태의 연료 전지에 의하면, 접착제(400a)가 경화되기 위한 자외선 조건과, 프레임(300a)이 갖는 자외선의 차단 특성이 중복된 경우라도, 관통 구멍(305)으로부터 자외선을 조사함으로써, 접착제(400a)를 경화시켜 접착층을 형성할 수 있다.
B-3. 연료 전지의 제조 방법:
도 8은 제2 실시 형태에 있어서의 연료 전지의 제조의 수순을 도시하는 흐름도이다. 도 3에 도시한 제1 실시 형태와의 차이는 스텝 S16의 자외선 조사 시에 있어서의 효과와, 스텝 S18 후에 스텝 S19를 더 구비하는 점이다.
도 8의 스텝 S10 내지 S14는 도 3에 도시한 제1 실시 형태와 마찬가지이다. 단, 제2 실시 형태에서는 프레임(300) 대신에 프레임(300a)을 사용하고, 접착제(400) 대신에 접착제(400a)를 사용한다. 또한, 제2 실시 형태에서는 MEGA(200)의 형성 후에 접착제(400a)를 스크린 인쇄한다.
도 9는 디스펜서를 사용하여 접착제를 도포하는 경우의 자외선 조사의 상태를 도시하는 도면이다. 도 10은 스크린 인쇄를 사용하여 접착제를 도포하는 경우의 자외선 조사의 상태를 도시하는 도면이다. 도 9 및 도 10에서는 프레임 MEGA(100a)의 단면의 일부를, 도 6과 동일한 XYZ축을 따라 도시하였다. 또한, 도 9 및 도 10에서는 도시의 편의상, 스텝 S14에서 배치되는 지그 및 마스킹재의 도시를 생략하고 있다.
도 8의 스텝 S16에 있어서, 지그(도시 생략)의 상측으로부터 자외선을 조사한다. 조사된 자외선(UV) 중, 프레임(300a)에 입사한 광은 프레임(300a)에 의해 차단되므로 접착제(400a)에는 도달하지 않는다(도 9, 도 10: ×표). 한편, 조사된 자외선(UV) 중, 관통 구멍(305)(도 6)에 입사한 광은 프레임(300a)에 따라서는 차단되지 않아, 접착제(400a)의 노출 부분(EX)에 도달한다(도 9, 도 10: 파선 동그라미표). 이 결과, 노출 부분(EX)의 접착제(400a)가 경화된다.
도 8의 스텝 S18에 있어서, 마스킹재(도시 생략) 및 지그를 제거한 후, 캐소드측 가스 확산층(206)의 표면에 잔류한 미경화의 접착제(400a)[도 4의 (D)]를 제거한다. 또한, 스텝 S18은 디스펜서를 사용하여 접착제를 도포하는 경우이며, 미경화의 접착제(400a)가 존재하는 경우에만 실행하면 된다.
도 11은 경화 검사의 상태를 도시하는 도면이다. 도 11에서는 프레임 MEGA(100a)의 단면의 일부를, 도 6과 동일한 XYZ축을 따라 도시하였다. 도 8의 스텝 S19에 있어서, 자외선 경화 센서를 이용하여, 접착제(400a)의 경화 검사를 행한다. 자외선 경화 센서는 미약한 자외선광을 여기광으로서 발하고, 피검체로부터 발해지는 형광을 검출함으로써, 피검체의 경화 상태를 측정하는 장치이다. 자외선 경화 수지는 경화가 진행됨에 따라 발해지는 형광이 변화된다. 이로 인해, 자외선 경화 센서는 이 변화를 검출함으로써 피검체로서의 자외선 경화 수지의 경화 상태를 검출할 수 있다. 본 실시 형태에서는 자외선 경화 센서로서, 가부시키가이샤 센테크의 UV 경화 센서를 이용한다.
도 8의 스텝 S19에서는 UV 경화 센서의 여기광(ER)을, 프레임(300a)의 관통 구멍(305)으로부터, 접착제(400a)의 노출 부분(EX)을 향해 조사한다. 그 후, 접착제(400a)로부터의 형광(FL)에 의해 얻어지는 UV 경화 센서의 검출값 또는 경화 판정 결과(합격, 불합격)를 참조함으로써, 접착제(400a)의 경화 검사를 행할 수 있다. 또한, 도 9 및 도 10과 같이, 프레임(300a)에 복수의 관통 구멍(305)이 형성되어 있는 경우, 스텝 S19의 검사는 하나의 관통 구멍(305)에 대해서만 실시해도 되고, 복수의 관통 구멍(305)에 대해 실시해도 된다.
도 8의 스텝 S20, S22는 도 3에 도시한 제1 실시 형태와 마찬가지이다. 본 실시 형태의 접착제(400a)에는 열경화제가 혼입되어 있다. 이로 인해, 스텝 S22의 가열에 의해, 스텝 S16의 자외선 조사에서는 경화되지 않았던 접착제(400a)[구체적으로는, 접착제(400a)의 노출 부분(EX) 이외의 부분]를 경화시킬 수 있다. 이 결과, 프레임(300a)과 MEGA(200)를, 보다 견고하게 접착할 수 있다. 또한, 본 실시 형태에 있어서도, 제1 실시 형태와 마찬가지로, 접착제(400a)는 MEGA(200)의 돌출부(201)와, 프레임(300a)의 걸림 결합부(301a) 중 적어도 어느 한쪽, 또는 양쪽에 대해 배치하면 된다.
이상과 같이, 제2 실시 형태의 연료 전지의 제조 방법에 의하면, 제1 실시 형태와 동일한 효과를 발휘할 수 있다. 또한, 제2 실시 형태의 연료 전지의 제조 방법에 의하면, 프레임(300a)의 걸림 결합부(301a)에는 프레임(300a)의 두께 방향(Z축 방향)으로 프레임(300a)을 관통하는 관통 구멍(305)이 형성되어 있다. 이로 인해, 프레임(300a)이 자외선을 차단하는 특성을 갖는 경우라도, 관통 구멍(305)으로부터 광[예를 들어, 자외선과 같은 여기광(ER)]을 조사함으로써, 접착제(400a)의 경화 상태를, 접착제(400a)가 설치되는 접착 라인 상에 있어서 확실하게 검출할 수 있다. 이 결과, 예를 들어 자외선 경화 센서와 같은 장치를 이용하여, 비접촉, 비파괴의 경화 검사를 실현할 수 있다.
연료 전지의 애노드와 캐소드 사이에 있어서의 반응 가스의 크로스 누설을 억제하기 위해서는, 접착제(400a)가 경화되고, 그것에 의해 MEGA(200)와 프레임(300a) 사이의 시일성이 확보되어 있는 것이 중요하다. 이 점에서, 제2 실시 형태의 연료 전지의 제조 방법에 의하면, 비접촉, 비파괴의 경화 검사를 실현할 수 있으므로, 제조되는 모든 연료 전지 셀에 대해, 스텝 S19의 경화 검사를 실시할 수도 있다. 이 결과, 연료 전지 셀 및 연료 전지의 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
B-4. 비교예:
도 12는 제2 실시 형태의 비교예에 있어서의 자외선 조사의 상태를 도시하는 도면이다. 도 13은 제2 실시 형태의 비교예에 있어서의 경화 검사의 상태를 도시하는 도면이다. 도 12 및 도 13에서는 프레임 MEGA(100x)의 단면의 일부를, 도 6과 동일한 XYZ축을 따라 도시하였다. 비교예에서는, 제2 실시 형태에서 설명한 프레임(300a)(도 6) 대신에, 프레임(300x)을 이용하여, 도 8에서 설명한 연료 전지의 제조를 실시하였다. 프레임(300x)은 걸림 결합부(301x)에 관통 구멍(305)을 갖지 않는 점을 제외하고는, 제2 실시 형태의 프레임(300a)과 동일한 구성을 갖는다.
도 8의 스텝 S16에 있어서, 지그(도시 생략)의 상측으로부터 자외선을 조사한다. 여기서, 프레임(300x)은 380㎚ 이하의 파장의 자외선을 차단한다. 이로 인해, 조사된 자외선(UV)은 거의 모두가 프레임(300x)에 입사하고 프레임(300x)에 의해 차단되어, 접착제(400a)에는 도달하지 않는다(도 12: ×표). 이 결과, 비교예에서는 접착제(400a)가 경화되지 않아, 프레임(300x)와 MEGA(200)를 접착하는 접착층을 형성할 수 없다.
프레임(300x)에는 관통 구멍이 없다. 이로 인해, 도 8의 경화 검사(스텝 S19)에서는 UV 경화 센서의 여기광(ER)을, 프레임(300x)의 상측으로부터 접착제(400a)를 향해 조사한다(도 13). 상술한 바와 같이, 프레임(300x)은 380㎚ 이하의 파장의 자외선을 차단한다. 이로 인해, 조사된 여기광(ER)은 프레임(300x)에 의해 차단되어 접착제(400a)에는 도달하지 않는다. 또한, 도 13에 도시한 바와 같이, UV 경화 센서는 프레임(300x)이 여기광(ER)을 흡수함으로써 발해지는 형광(FL')을 검출해 버린다. 이 결과, 비교예에서는 접착제(400a)의 경화 상태를 검출할 수 없다.
C. 제3 실시 형태:
본 발명의 제3 실시 형태에서는 프레임의 걸림 결합부의 형상을 변화시키고, 보호층을 더 형성한 구성에 대해 설명한다. 도면 중에 있어서 제2 실시 형태와 동일한 구성 및 수순을 갖는 부분은 앞서 설명한 제2 실시 형태와 동일한 부호를 부여하여, 상세한 설명을 생략한다. 즉, 이하에 설명하지 않는 구성 및 수순은 상술한 제2 실시 형태와 마찬가지이다.
C-1. 연료 전지의 구성:
제3 실시 형태에 있어서의 연료 전지의 구성은 프레임 MEGA(100a) 대신에 프레임 MEGA(100b)를 구비하는 점을 제외하고, 제2 실시 형태와 마찬가지이다.
C-2. 프레임 MEGA의 구성:
도 14는 제3 실시 형태에 있어서의 프레임 MEGA의 구성을 도시하는 도면이다. 도 14에서는 프레임 MEGA(100b)의 단면의 일부를, 도 6과 동일한 XYZ축을 따라 도시하였다.
본 실시 형태의 프레임 MEGA(100b)는 프레임(300a)(도 6) 대신에 프레임(300b)을 구비하고 있다. 프레임(300b)은 제2 실시 형태의 프레임(300a)(도 6)에 대해, 보호층(306, 307)을 더 구비하고 있다. 보호층(306, 307)은 필름 형상으로 형성된 열가소성 수지이고, 본 실시 형태에서는 올레핀계 시트를 사용하고 있다. 올레핀계 시트는 자외선을 투과한다는 특성을 갖는다. 보호층(306, 307)은 적어도 관통 구멍(305)의 개구를 덮도록 배치되어 있다. 구체적으로는, 보호층(306)은 걸림 결합부(301a)의 한쪽의 면이며, MEGA(200)의 돌출부(201)와 걸림 결합하는 측의 면 전체에 걸쳐서 배치되어 있다. 보호층(307)은 걸림 결합부(301a)의 다른 쪽의 면이며, MEGA(200)의 돌출부(201)와 걸림 결합하지 않는 측의 면[바꾸어 말하면, 걸림 결합부(301a)가 노출된 측의 면]의 전체에 걸쳐서 배치되어 있다.
또한, 보호층(306, 307)은 관통 구멍(305)의 개구를 덮는 한에 있어서, 임의의 구성을 채용할 수 있다. 예를 들어, 관통 구멍(305)의 개구보다도 약간 크게 형성된 복수의 보호층(306)과, 복수의 보호층(307)을 사용하여, 관통 구멍(305)을 1개씩 보호하는 구성이어도 된다. 또한, 걸림 결합부(301a)의 다른 쪽의 면[MEGA(200)의 돌출부(201)와 걸림 결합하지 않는 측의 면]을 덮는 보호층(307)은 생략해도 된다. 또한, 보호층(306, 307)은 걸림 결합부(301a)뿐만 아니라, 프레임(300a)의 전체를 덮도록 형성되어 있어도 된다.
C-3. 연료 전지의 제조 방법:
제3 실시 형태에 있어서의 연료 전지의 제조 방법은 스텝 S12의 프레임(300b)을 배치하였을 때의 효과를 제외하고는, 도 8에 도시한 제2 실시 형태와 마찬가지이다.
도 8의 스텝 S12에 있어서, 접착제(400a)가 도포된 MEGA(200)에 대해, 프레임(300b)을 배치한다. 여기서, 도 14에 도시한 바와 같이, 걸림 결합부(301a)의 한쪽의 면[MEGA(200)의 돌출부(201)와 걸림 결합하는 측의 면]에 있어서, 관통 구멍(305)의 개구는 보호층(306)에 의해 덮여 있다. 이로 인해, 예를 들어 액상, 젤상, 겔상, 크림상의 변형되기 쉬운 접착제(400a)를 사용하는 경우라도, MEGA(200)에 대해 프레임(300b)을 배치했을 때, 접착제(400a)가 보호층(306)에 의해 막힌다. 이 결과, 접착제(400a)가 프레임(300b)의 관통 구멍(305) 내에 들어가는 것을 억제할 수 있다.
도 15는 디스펜서를 사용하여 접착제를 도포하는 경우의 자외선 조사의 상태를 도시하는 도면이다. 도 16은 스크린 인쇄를 사용하여 접착제를 도포하는 경우의 자외선 조사의 상태를 도시하는 도면이다. 도 15 및 도 16에서는 프레임 MEGA(100b)의 단면의 일부를, 도 6과 동일한 XYZ축을 따라 도시하였다. 또한, 도 15 및 도 16에서는 도시의 편의상, 스텝 S14에서 배치되는 지그 및 마스킹재의 도시를 생략하고 있다.
도 8의 스텝 S16에 있어서, 지그(도시 생략)의 상측으로부터 자외선을 조사한다. 여기서, 보호층(306, 307)은 자외선을 투과 가능한 재료에 의해 형성되어 있다. 이로 인해, 조사된 자외선(UV) 중, 관통 구멍(305)(도 14)에 입사한 광은 프레임(300b), 보호층(306, 307)에 따라서는 차단되지 않아, 접착제(400a)에 도달한다(도 15, 도 16: 파선 동그라미표). 이 결과, 제1 실시 형태와 마찬가지로, 접착제(400a)를 경화시킬 수 있다.
도 8의 스텝 S19에 있어서, 경화 검사를 실시한다. 여기서, 보호층(306, 307)은 자외선을 투과 가능한 재료에 의해 형성되어 있다. 이로 인해, 프레임(300b)의 관통 구멍(305)으로부터 조사된 UV 경화 센서의 여기광은 보호층(306, 307)에 의해서는 차단되지 않고, 접착제(400a)에 도달한다. 이 결과, 제2 실시 형태와 마찬가지로, UV 경화 센서를 이용하여, 접착제(400a)의 경화 검사를 비접촉, 비파괴로 실현할 수 있다.
도 8의 스텝 S22에 있어서, 셀에 대한 가열과 하중의 부가를 행한다. 여기서, 보호층(306, 307)은 열가소성 수지에 의해 형성되어 있으므로, 보호층(306, 307)과, 이들 보호층의 주위에 배치되어 있는 부재를 접착할 수 있다. 구체적으로는, 스텝 S22의 가열에 의해, 보호층(306)과 접착층을 접착할 수 있고, 보호층(307)과 캐소드측 세퍼레이터(600)(도 1)를 접착할 수 있다.
이상과 같이, 제3 실시 형태의 연료 전지의 제조 방법에 의하면, 제2 실시 형태와 동일한 효과를 발휘할 수 있다. 또한, 제3 실시 형태의 연료 전지의 제조 방법에 의하면, 접착층을 형성할 때에, 예를 들어 액상, 젤상, 겔상, 크림상의 변형되기 쉬운 접착제(400a)를 사용하는 경우라도, 접착제(400a)가 프레임(300b)의 관통 구멍(305) 내에 들어가는 것을 억제할 수 있다. 또한, 보호층(306, 307)은 자외선을 투과하는 것이 가능하므로, 보호층(306, 307)을 통해 관통 구멍(305)으로부터 자외선을 조사함으로써, 접착재(400a)를 확실하게 경화시켜 접착층을 형성할 수 있다. 또한, 도 14에 도시한 바와 같이, 걸림 결합부(301a)의 다른 쪽의 면[MEGA(200)의 돌출부(201)와 걸림 결합하지 않는 측의 면]에 있어서, 관통 구멍(305)의 개구는 보호층(307)에 의해 덮여 있다. 이로 인해, 도 8에서 설명한 연료 전지의 제조 공정에 있어서의 공정간 반송 시에, 관통 구멍(305) 내에 먼지 등이 혼입되는 것을 억제할 수 있다.
C-4. 비교예:
도 17은 제3 실시 형태의 비교예에 있어서의 프레임 배치의 상태를 도시하는 도면이다. 도 17에서는 프레임 MEGA(100y)의 단면의 일부를, 도 6과 동일한 XYZ축을 따라 도시하였다. 비교예에서는 제3 실시 형태에서 설명한 프레임(300b)(도 14) 대신에 프레임(300y)을 이용하여, 도 8에서 설명한 연료 전지의 제조를 실시하였다. 프레임(300y)은 보호층(306, 307)을 갖지 않는 점을 제외하고는, 제3 실시 형태의 프레임(300b)과 동일한 구성을 갖는다.
도 8의 스텝 S12에 있어서, 접착제(400a)가 도포된 MEGA(200)에 대해, 프레임(300y)을 배치한다. 본 비교예에서는 액상의 접착제(400a)를 디스펜서로 도포하는 예를 든다. 프레임(300y)은 보호층을 갖지 않는다. 이로 인해, MEGA(200)에 도포되는 접착제(400a)의 양에 따라서는, 도 17과 같이, 프레임(300y)의 관통 구멍(305)으로부터, 접착제(400a)가 비어져 나오고, 접착제(400a)가 프레임(300y)의 표면에 노출되어 버린다. 이 결과, 비교예에서는, 비어져 나온 접착제(400a)에 의해, 프레임 MEGA(100y)와 세퍼레이터 사이의 시일성을 확보할 수 없게 되고, 애노드나 캐소드에 있어서의 반응 가스의 누설 발생, 연료 전지의 발전 성능의 저하 등의 악영향이 생긴다.
D. 변형예:
상기한 발명의 실시 형태는 본 발명의 이해를 용이하게 하기 위한 것이고, 본 발명을 한정하는 것은 아니다. 본 발명은 그 취지 및 특허 청구 범위를 일탈하지 않고, 변경, 개량될 수 있음과 함께, 본 발명에는 그 등가물이 포함된다.
예를 들어, MEGA는 캐소드측 가스 확산층의 측에 돌출부를 구비하는 구성으로 하였다. 그러나, MEGA는 애노드측 가스 확산층의 측에 돌출부를 구비하는 구성으로 해도 된다. 이와 같이 해도, 상기 실시 형태와 동일한 효과를 얻을 수 있다. 또한, MEGA는 캐소드측 가스 확산층 및 애노드측 가스 확산층의 양측에 대해 CCM이 외측으로 돌출된 돌출부를 구비하고 있어도 된다. 이 경우, 프레임은 MEGA의 2개의 돌출부에 각각 걸림 결합하는 2개의 걸림 결합부를 구비하는 구성으로 해도 된다. 또한, MEGA의 2개의 돌출부와, 프레임의 2개의 걸림 결합부 사이가, 각각 접착제(접착층)로 접착되어 있어도 된다. 이와 같이 해도, 상기 실시 형태와 동일한 효과를 얻을 수 있다.
예를 들어, CCM, 애노드측 가스 확산층, 캐소드측 가스 확산층을 모두 동일한 크기로 형성한 후, 이들을 적층할 때의 중심을 어긋나게 함으로써, MEGA의 돌출부를 형성해도 된다. 이와 같이 해도, 상기 실시 형태와 동일한 효과를 얻을 수 있다.
예를 들어, CCM의 양면에 가스 확산층을 배치하는 구성 대신에, 전해질막의 양면에 GDE(Gas Diffusion Electrode)를 배치하는 구성에 있어서도, 상기 실시 형태와 동일한 방법을 이용할 수 있다.
예를 들어, 상기의 연료 전지의 제조 방법에 있어서, 스텝 S14의 마스킹재의 배치 공정은 생략해도 된다. 마찬가지로, 스텝 S18의 접착제의 제거 공정은 생략해도 되고, 스텝 S19의 경화 검사 공정은 생략해도 되고, 스텝 S20, S22의 셀화 공정은 생략해도 된다.
예를 들어, 상기 실시 형태에서는 MEGA의 4코너에 돌출부가 형성되고, 또한 프레임에는 4개의 돌출부와 각각 걸림 결합하기 위한 4개의 걸림 결합부를 구비하는 것으로 하였다. 그러나, 이들 돌출부와 걸림 결합부의 수는 1개 이상인 한에 있어서 임의로 변경할 수 있다.
예를 들어, 상기 제2, 제3 실시 형태에서는 프레임의 재료의 일례(PEN)를 들었다. 그러나, 프레임의 재료는 임의로 변경 가능하고, 예를 들어 제1 실시 형태와 동일한 PP가 사용되어 있어도 된다. 또한, 상기 제2, 제3 실시 형태에서는 접착제가 경화되기 위한 파장(365㎚)과, 프레임이 갖는 자외선의 차단 특성(380㎚ 이하)의 구체적인 수치를 예시하였다. 그러나, 이들의 구체적인 수치는 어디까지나 일례에 지나지 않는다.
예를 들어, 상기 제3 실시 형태에서는 보호층의 재료의 일례(올레핀계 시트)를 들었다. 그러나, 보호층의 재료는 자외선을 투과하는 것이 가능한 재료인 한에 있어서 임의로 변경 가능하고, 예를 들어 제1 실시 형태의 프레임과 동일한 PP가 사용되어 있어도 된다.
본 발명은 상술한 실시 형태나 실시예, 변형예로 한정되는 것은 아니고, 그 취지를 일탈하지 않는 범위에 있어서 다양한 구성으로 실현할 수 있다. 예를 들어, 발명의 개요의 란에 기재한 각 형태 중의 기술적 특징에 대응하는 실시 형태, 실시예, 변형예 중의 기술적 특징은 상술한 과제의 일부 또는 전부를 해결하기 위해, 혹은 상술한 효과의 일부 또는 전부를 달성하기 위해, 적절히, 교체나 조합을 행하는 것이 가능하다. 또한, 그 기술적 특징이 본 명세서 중에 필수인 것으로서 설명되어 있지 않으면, 적절히 삭제하는 것이 가능하다.
22 : 전해질막
24 : 애노드측 전극 촉매층
26 : 캐소드측 전극 촉매층
201 : 돌출부
204 : 애노드측 가스 확산층
206 : 캐소드측 가스 확산층
300, 300a, 300b, 300x, 300y : 프레임
301, 301a, 301x : 걸림 결합부
302 : 지그
304 : 제1 마스킹재
306 : 제2 마스킹재
400, 400a : 접착제
500 : 애노드측 세퍼레이터
600 : 캐소드측 세퍼레이터
700 : 적층체
800 : 연료 전지
A1 : 영역
A2 : 영역
ER : 여기광
EX : 노출 부분
FL : 형광
UV : 자외선

Claims (11)

  1. 연료 전지이며,
    전해질막의 양면에 전극 촉매층이 형성된 막전극 접합체와,
    상기 막전극 접합체의 양면에 배치된 가스 확산층과,
    상기 막전극 접합체의 주연에 배치된 프레임을 구비하고,
    상기 막전극 접합체와 상기 가스 확산층이 조합된 상태에 있어서, 상기 막전극 접합체는 상기 가스 확산층의 외측으로 돌출된 돌출부를 형성하고,
    상기 프레임은 상기 돌출부와 걸림 결합하기 위한 걸림 결합부를 갖고,
    상기 돌출부와, 상기 걸림 결합부 사이에, 자외선 경화형의 접착제로 이루어지는 접착층을 구비하고,
    상기 프레임의 상기 걸림 결합부에는, 상기 프레임의 두께 방향으로 상기 프레임을 관통하는 관통 구멍이 형성되어 있는, 연료 전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 접착층에는 열경화제가 더 혼입되어 있는, 연료 전지.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 프레임은 열가소성 수지에 의해 형성되어 있는, 연료 전지.
  4. 삭제
  5. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 프레임은 자외선을 투과하는 것이 가능한 보호층이며, 적어도 상기 관통 구멍의 개구를 덮도록 형성된 보호층을 더 구비하는, 연료 전지.
  6. 제5항에 있어서, 상기 프레임의 상기 보호층은 열가소성 수지에 의해 형성되어 있는, 연료 전지.
  7. 전해질막의 양면에 전극 촉매층이 형성된 막전극 접합체와, 상기 막전극 접합체의 양면에 배치된 가스 확산층과, 상기 막전극 접합체의 주연에 배치된 프레임을 구비하는 연료 전지의 제조 방법이며,
    상기 막전극 접합체와 상기 가스 확산층이 조합된 상태에 있어서, 상기 막전극 접합체가 상기 가스 확산층의 외측으로 돌출된 돌출부와, 상기 프레임의 상기 돌출부와 걸림 결합하기 위한 걸림 결합부 중 적어도 어느 한쪽에 대해 자외선 경화형의 접착제를 배치하는 공정과,
    상기 돌출부와 상기 걸림 결합부를 걸림 결합시키는 공정과,
    자외선을 조사하여 상기 접착제를 경화시키는 공정을 구비하고,
    상기 프레임의 상기 걸림 결합부에는, 상기 프레임의 두께 방향으로 상기 프레임을 관통하는 관통 구멍이 형성되어 있고,
    상기 경화시키는 공정 후, 상기 관통 구멍에 광을 조사하고, 상기 접착제의 발광을 검출함으로써, 상기 접착제의 경화 상태를 검출하는 공정을 더 구비하는, 연료 전지의 제조 방법.
  8. 제7항에 있어서, 상기 걸림 결합시키는 공정 후, 상기 돌출부와 상기 걸림 결합부를 피하고, 자외선을 차단 가능한 부재를 배치하는 공정을 더 구비하는, 연료 전지의 제조 방법.
  9. 제7항 또는 제8항에 있어서, 상기 경화시키는 공정 후, 상기 가스 확산층의 표면의 미경화의 상기 접착제를 제거하는 공정을 더 구비하는, 연료 전지의 제조 방법.
  10. 제7항 또는 제8항에 있어서, 상기 접착제에는 열경화제가 혼입되어 있고,
    상기 프레임이 접착된 상기 막전극 접합체를 가열함으로써, 상기 연료 전지의 셀을 제작하는 공정을 더 구비하는, 연료 전지의 제조 방법.
  11. 삭제
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