KR101220605B1 - 전지용 전극의 제조 방법 및 그것에 사용하는 도포 시공 다이 - Google Patents

전지용 전극의 제조 방법 및 그것에 사용하는 도포 시공 다이 Download PDF

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Abstract

본 발명은 고속 건조를 실현하면서, 집전박과 합제 사이의 박리 강도를 향상시키는 것이 가능한 전지용 전극의 제조 방법 및 그것에 사용하는 도포 시공 다이를 제공하는 것을 과제로 한다. 전극 제조 공정 S1은 시트 형상의 집전박(2)의 표면에, 전극 활물질(4)과 결착제(5)를 포함하는 합제(3)를 도포 시공하고, 합제(3)를 건조시켜 집전박(2)과 합제(3)를 접착하여 이루어지는 전지용 전극(1)을 제조하는 방법이며, 집전박(2)의 일측면에, 합제(3)를 도포 시공하는 공정과, 집전박(2)에 도포 시공된 합제(3)를 건조하는 공정을 포함하고, 도포 시공 공정에서는 집전박(2)과 합제(3)의 계면에 레이저광을 조사한다. 이에 의해, 저속 건조 또는 고속 건조에 관계없이, 합제(3) 내에 포함되는 결착제(5)를 집전박(2)과의 계면에서 결정화시킬 수 있다. 따라서, 고속 건조를 실현하면서 집전박(2)과 합제(3)의 박리 강도를 향상시킬 수 있다.

Description

전지용 전극의 제조 방법 및 그것에 사용하는 도포 시공 다이 {METHOD FOR PRODUCING ELECTRODE FOR BATTERY AND COATING DIE USED IN THE METHOD}
본 발명은 전지용 전극의 제조 방법 및 그것에 사용하는 도포 시공 다이에 관한 것으로, 특히 전지용 전극을 구성하는 집전박에 페이스트 형상의 합제(合劑)를 도포 시공하는 기술에 관한 것이다.
리튬 이온 2차 전지, 니켈 수소 전지, 니켈 카드뮴 전지 등의 전지에 사용되는 전극은 활물질, 결착제, 도전제 등을 포함하는 페이스트 형상의 합제를 집전박 상에 도포 시공하고, 건조시킴으로써 제조되어 있다(예를 들어, 특허문헌 1 참조).
또한, 전극의 제조 공정의 사이클 타임을 단축하여, 전지의 생산성을 향상시키기 위해, 및 건조 설비의 러닝 코스트를 저감시키기 위해, 합제의 건조 속도를 빠르게 하는 요청이 있다.
그러나, 상기와 같은 건조 속도에 대한 요청에 따르기 위해, 종래의 전극의 제조 공정에 있어서 고속으로 건조를 행한 경우, 합제 내에서 대류(마이그레이션)가 일어나, 전극 활물질과 비교하여 비중이 가벼운 결착제가 합제 내에서 상부측(집전박으로부터 이격되는 측)에 편석한다. 그 결과, 집전박과 합제 사이의 박리 강도가 낮아진다고 하는 문제가 발생한다.
일본 공개 특허 제2000-353514호 공보
본 발명은 고속 건조를 실현하면서, 집전박과 합제 사이의 박리 강도를 향상시키는 것이 가능한 전지용 전극의 제조 방법 및 그것에 사용하는 도포 시공 다이를 제공하는 것을 과제로 한다.
본 발명의 제1 형태인 전지용 전극의 제조 방법은, 시트 형상의 집전박의 표면에, 전극 활물질과 결착제를 포함하는 합제를 도포 시공하고, 상기 합제를 건조시켜 상기 집전박과 합제를 접착하여 이루어지는 전지용 전극을 제조하는 방법이며, 상기 집전박의 일측면에, 상기 합제를 도포 시공하는 공정과, 상기 집전박에 도포 시공된 합제를 건조하는 공정을 포함하고, 상기 도포 시공 공정에서는 상기 합제에 대해 레이저광을 조사한다.
상기 레이저광은 상기 합제와 집전박의 계면에 조사되는 것이 바람직하다.
상기 합제는 물을 용매로 하는 것으로 한 경우, 상기 레이저광은 상기 물과 공명하는 파장을 갖는 것이 바람직하다.
본 발명의 제2 형태인 도포 시공 다이는 상기 전지용 전극의 제조 방법에 있어서의 도포 시공 공정에 사용하는 것이며, 상기 합제를 일시적으로 저류하는 매니폴드를 갖고, 상기 레이저광을 조사하는 레이저 발진기는 상기 매니폴드의 근방에 배치된다.
본 발명에 따르면, 고속 건조를 실현하면서 집전박과 합제 사이의 박리 강도를 향상시킬 수 있다.
도 1은 전지용 전극의 제조 공정을 도시하는 도면이다.
도 2는 도포 시공 다이에 의한 도포 시공 형태를 도시하는 확대도이다.
이하에서는, 도면을 참조하여 본 발명에 관한 전지용 전극의 실시의 일 형태인 전극(1)에 대해 설명한다. 전극(1)은 리튬 이온 2차 전지, 니켈 수소 전지, 니켈 카드뮴 전지 등의 전지에 사용되는 정극 전극 또는 부극 전극이다.
도 1에 도시한 바와 같이, 전극(1)은 집전박(2)의 일측면(또는 양측면)에, 합제(3)를 도포 시공하고, 합제(3)를 건조시켜 집전박(2)과 합제(3)를 접착한 후, 롤 프레스 등의 처리를 거쳐서 제조된다.
집전박(2)은 시트 형상의 금속박으로 이루어지는 집전 요소로, 예를 들어 리튬 이온 2차 전지의 정극 전극에는 알루미늄박, 부극 전극에는 동박이 각각 사용되고 있다.
합제(3)는 전극 활물질(정극 활물질 또는 부극 활물질)(4), 결착제(5), 증점제(6), 도전제 등을 포함하는 페이스트 형상의 전극 재료이다. 보다 엄밀하게는, 합제(3)는 상기 구성 재료를 균일하게 혼련하고, 물 또는 유기 용매로 페이스트화하여 구성되는 전극 재료이다.
전극 활물질(4)은 전지의 정극 및 부극을 구성하는 전기 화학 반응 물질로, 전극 활물질(4)에 있어서의 화학 반응에 의해 충방전이 행해진다. 정극 활물질로서는, 리튬과 천이 금속의 복합 산화물인 LiMPO4, LiMO2 등을 들 수 있고, 부극 활물질로서는, 흑연, 비정질 탄소 등을 들 수 있다.
결착제(5)는 전극 활물질(4)의 형상 안정성을 갖게 하기 위한 물질로, 전극 활물질(4)과 집전박(2)의 결합을 담당하는 물질이다. 결착제(5)로서는, 수계 용매에는 SBR(스티렌부타디엔 고무), 유기 용매에는 PVDF(폴리불화비닐리덴) 등, 화학적 및 전기 화학적으로 안정된 유기 고분자 화합물을 들 수 있다.
증점제(6)는 혼련 시의 전극 활물질(4)의 분산 안정성을 높이는 물질이다. 증점제(6)로서는, CMC(카르복시메틸셀룰로오스) 등을 들 수 있다.
도전제는 전극 활물질(4)에 첨가하여 도전성을 향상시키는 물질이다. 도전제는 구조 점성을 갖는다. 도전제로서는, AB(아세틸렌 블랙), CB(카본 블랙) 등 도전성이 양호한 탄소 혹은 금속의 분말을 들 수 있다.
또한, 합제(3)의 각 구성 재료는 상기한 것으로 한정되는 것은 아니고, 전극(1)의 용도 등에 따라서 다른 재료를 사용해도 좋다.
이하에, 전극(1)을 제조하는 전극 제조 공정 S1에 대해 설명한다.
도 1에 도시한 바와 같이, 전극 제조 공정 S1에서는 반송 롤러(10)에 의해 집전박(2)을 반송하면서, 도포 시공 다이(20)에 의해 합제(3)를 집전박(2)의 표면(도포 시공면)에 도포 시공하고, 건조로(30) 내에서 합제(3)를 건조시킨다. 합제(3)를 건조시켜 집전박(2)과 접착한 후에는, 롤 프레스 등의 적절한 처리를 거쳐서 제품[전극(1)]으로서 제조된다.
반송 롤러(10)는 소정의 회전 속도로 회전 구동 가능한 롤러로, 집전박(2)의 이면(도포 시공면과 반대측면)을 지지하면서 반송한다. 반송 롤러(10)의 회전 속도는 적절한 제어 장치에 의해 제어되어 있고, 이에 의해 반송 롤러(10)에 의한 집전박(2)의 반송 속도가 제어되어 있다.
본 실시 형태에서는 반송 롤러(10)에 의한 집전박(2)의 반송 속도는 고속[예를 들어, 60(m/min)]으로 설정된다.
도포 시공 다이(20)는 소정량의 합제(3)를 집전박(2)의 표면 일측을 향해 토출하여, 집전박(2)의 표면에 합제(3)를 도포 시공한다. 도포 시공 다이(20)는 반송 롤러(10)에 의해 반송되는 집전박(2)의 표면 일측과 대향하여 배치되어 있다.
도포 시공 다이(20)에 의한 합제(3)의 토출량은 적절한 제어 장치에 의해 제어되어 있고, 반송 롤러(10)의 회전 속도에 따라서 설정되어 있다.
건조로(30)는 집전박(2)의 반송 경로를 따라서 설치되는 노로, 소정의 노 길이를 갖는다. 건조로(30)는 집전박(2)을 향해 소정 온도ㆍ풍량(소정 열량)의 열풍을 집전박(2)의 일면(또는 양면)을 향해 송풍함으로써, 집전박(2)의 표면에 도포 시공된 합제(3)를 가열하여 건조한다. 건조로(30)에 의해 합제(3)에 부여되는 열량은 적절한 제어 장치에 의해 제어되어 있고, 건조로(30)를 통과한 후에 합제(3)의 함수량 또는 함용매량이 소정값 이하로 되도록 설정된다.
여기서, 건조로(30)에 의한 합제(3)의 건조 속도[합제(3)에 포함되는 수분이 단위 시간당으로 증발하는 비율]는 건조로(30) 내에서 합제(3)에 부여되는 열량에 좌우된다. 또한, 반송 롤러(10)에 의한 집전박(2)의 반송 속도에 의해, 건조로(30) 내를 통과하는 시간이 변화되므로, 반송 롤러(10)에 의한 건조로(30) 내의 집전박(2)의 반송 속도도 합제(3)의 건조 속도에 관련되어 있다. 즉, 건조로(30) 내에서의 합제(3)에 포함되는 용매의 건조 속도는 반송 롤러(10)에 의한 집전박(2)의 반송 속도와, 건조로(30)에 의해 부여되는 단위 시간당의 열량에 의해 제어되어 있다.
본 실시 형태에서는 전극(1)의 생산성, 비용 등을 고려하여, 건조로(30)에 의한 합제(3)의 건조 속도를 고속으로 설정하고 있다.
본 실시 형태에 있어서, 「건조 속도를 고속으로 설정한다」라고 함은, 건조로(30) 내에서의 합제(3)의 건조 속도를, 합제(3) 내에서 마이그레이션이 발생하는 최저의 속도보다 큰 속도로 설정하는 것을 의미하고, 「건조 속도를 고속으로 설정한다」는 것에 의해, 합제(3)의 건조 시에 합제(3) 내에서 마이그레이션이 발생하게 된다. 여기서, 마이그레이션이라 함은, 합제(3)의 건조 시에 합제(3) 내의 수분에 대류가 발생하여, 합제(3)가 함유하는 결착제(5) 등의 성분이 합제(3) 내에서 이동하는 현상을 말한다.
이하에서는, 도 2를 참조하여, 도포 시공 다이(20)에 대해 상세하게 설명한다. 도포 시공 다이(20)는 전극 제조 공정 S1에 있어서의 도포 시공 공정에 사용하는 도포 시공기로, 합제(3)를 집전박(2)에 대해 토출함으로써 합제(3)를 도포 시공한다.
도 2에 도시한 바와 같이, 도포 시공 다이(20)는 열전도성이 높은 스테인리스, 알루미늄 등의 금속제의 재료로 이루어지고, 본체부(21), 토출구(22), 매니폴드(23), 레이저 발진기(24ㆍ24……) 등을 갖는다.
본체부(21)는 도포 시공 다이(20)를 구성하는 주된 구조체이다.
도포 시공 다이(20)에 있어서, 토출구(22), 매니폴드(23)는 본체부(21)에 형성되어 있고, 레이저 발진기(24ㆍ24…)는 본체부(21)에 착탈 가능하게 설치되어 있다.
토출구(22)는 본체부(21)의 선단부에 형성되는 슬릿 형상의 개구로, 소정의 도포 시공 폭을 갖도록 형성된다. 이 토출구(22)를 통해 합제(3)가 토출된다. 토출구(22)는 본체부(21)로부터 토출 방향을 향해 돌출되어 형성되어 있다.
매니폴드(23)는 토출구(22)에 연통하는 공간으로, 합제(3)를 일시적으로 저류한다. 매니폴드(23)는 본체부(21)의 중도부에 설치되어 있고, 토출구(22)의 도포 시공 폭과 동일한 폭을 갖는 내부 공간으로서 형성되어 있다. 도포 시공 다이(20)에 공급되는 합제(3)는 매니폴드(23) 내에서 토출구(22)에 따른 도포 시공 폭으로 넓혀진 후, 토출구(22)를 향해 공급된다.
또한, 합제(3)는 상온(25 내지 30℃ 정도)의 상태에서 매니폴드(23)에 공급되어 있다.
각 레이저 발진기(24)는 소정 파장의 레이저광을 생성하고, 생성한 레이저광을 조사하기 위한 장치로, 도포 시공 다이(20)에 의한 합제(3)의 도포 시공 중에, 합제(3)에 있어서의 집전박(2)의 표면과의 계면을 향해 레이저광을 조사한다. 또한, 각 레이저 발진기(24)는 토출구(22)보다도 집전박(2)의 반송 방향 상류측으로부터, 합제(3)의 집전박(2)에 대한 도포 시공부에 있어서의 합제(3)와 집전박(2)의 계면에 레이저광을 조사한다.
각 레이저 발진기(24)는 토출구(22)의 폭 방향을 따라서 배열된 상태로 본체부(21)에 착탈 가능하고, 또한 각도 조정 가능하게 장착되어 있고, 도포 시공 다이(20)와 집전박(2) 사이로부터, 합제(3)와 집전박(2)의 계면을 향해 레이저광을 조사한다. 레이저광의 조사를 받은 합제(3)의 수광 개소는 국소적으로 가열되고, 이러한 개소에 있어서, 합제(3)의 건조 또는 결착제(5)의 결정화가 촉진된다.
또한, 레이저 발진기(24)의 배치 개수는 한정되는 것은 아니지만, 레이저 발진기(24)의 출력, 조사 범위 등의 성능 및 도포 시공 다이(20)의 도포 시공 형태 등에 따라서 적절하게 설정되어 있다.
이상과 같이, 전극 제조 공정 S1에서는 도포 시공 다이(20)를 사용하여 합제(3)를 집전박(2)에 도포 시공할 때에, 각 레이저 발진기(24)로부터, 집전박(2)에 도포 시공된 합제(3)에 있어서의 집전박(2)과의 접촉면인, 합제(3)와 집전박(2)의 계면을 향해 레이저광을 조사하여, 합제(3)를 국소적으로 가열하고 있다.
이에 의해, 합제(3)의 계면측의 건조가 촉진된다. 즉, 집전박(2)과의 계면측에서의 결착제(5)의 고착을 촉진할 수 있어, 결착제(5)가 합제(3)와 집전박(2)의 계면 부근에 존재하기 쉬워지므로, 합제(3)의 결착제(5)에 의한 집전박(2)에 대한 접착 강도가 향상된다.
따라서, 고속 건조를 실현하면서, 합제(3)와 집전박(2)의 박리 강도를 향상시킬 수 있다.
또한, 각 레이저 발진기(24)로부터의 레이저 조사에 의해 합제(3)의 건조가 촉진되어, 건조 효율이 향상되므로, 건조로(30)에서의 건조 시간을 단축할 수 있다. 또한, 건조로(30)의 노 길이를 짧게 할 수도 있다.
또한, 도포 시공 다이(20)에 의한 합제(3)의 도포 시공 시에, 각 레이저 발진기(24)로부터 레이저광을 조사함으로써, 건조로(30) 내에서 건조되기 전, 또한 도포 시공 다이(20)로부터 도포 시공된 직후에 합제(3)에 있어서의 집전박(2)과의 계면측이 건조되게 된다.
집전박(2)에 도포 시공된 합제(3)를 건조로(30) 내에서 고속 건조하는 경우, 전술한 바와 같이 합제(3) 내에서 마이그레이션이 발생하고, 특히 도포 시공된 합제(3)가 집전박(2)의 상면에 배치되는 자세로 집전박(2)을 반송하면, 마이그레이션에 의해 합제(3) 내의 결착제(5)가 합제(3)의 표층측[합제(3)와 집전박(2)의 계면으로부터 이격되는 측]으로 이동하기 쉬워지지만, 도포 시공된 직후의 합제(3)에 있어서의 집전박(2)과의 계면측을 레이저광의 조사에 의해 건조시킴으로써, 건조로(30) 내에서의 고속 건조 시에, 결착제(5)가 합제(3) 내에서 발생하는 마이그레이션의 영향을 받아 집전박(2)과의 계면측으로부터 이격되는 것이 억제되므로, 고속 건조에 부수되어 발생하는 마이그레이션의 결착제(5)에 대한 영향을 작게 할 수 있다.
따라서, 합제(3)에 마이그레이션이 발생하는 속도 이상의 건조 속도로 건조시킨 경우에도, 건조 후의 합제(3)와 집전박(2)의 박리 강도를 향상시킬 수 있으므로, 건조 속도를 고속으로 할 수 있다. 나아가서는, 건조로(30) 내에서의 합제(3)의 건조 효율을 향상시킬 수 있으므로, 건조 시간을 단축할 수 있거나, 혹은 건조로(30)의 노 길이를 짧게 할 수 있으므로, 건조로(30)의 러닝 코스트를 저감시킬 수 있다.
또한, 각 레이저 발진기(24)로부터 조사되는 레이저광은 집전박(2)과 합제(3)의 계면에 대해 둔각으로 입사하도록 설정되는 것이 바람직하고, 특히 집전박(2)과 합제(3)의 계면에 대해 직각에 가까운 각도로 입사하도록 설정되는 것이 바람직하다. 즉, 각 레이저 발진기(24)로부터 조사되는 레이저광이 집전박(2)의 표면과 이루는 각도가 큰 쪽이 바람직하다.
이에 따르면, 합제(3)의 레이저광의 흡수 효율을 향상시킬 수 있고, 합제(3)의 건조 효율을 향상시킬 수 있다. 또한, 반사율이 높은 금속박으로 이루어지는 집전박(2) 상에서의 레이저광의 반사를 억제할 수 있으므로, 레이저 발진기(24)의 출력을 낮게 억제할 수 있다.
또한, 본 실시 형태에 관한 레이저 발진기(24)로서는, 반도체 레이저, 가스 레이저 등을 채용할 수 있다. 레이저 출력적인 관점으로부터는 가스 레이저를 사용하는 것이 바람직하고, 비용적인 관점으로부터는 반도체 레이저를 사용하는 것이 바람직하다.
반도체 레이저로서는, 예를 들어 파장이 짧고, 고출력의 레이저광을 조사 가능한 청외선(靑外線) 레이저, 자외선 레이저, 또는 파장이 긴 적외선 레이저 중 어느 하나, 혹은 이들의 조합을 채용할 수 있다. 즉, 전극 제조 공정 S1에 사용하는 합제(3)의 종류, 구성 재료 등에 따라서 상기한 반도체 레이저로부터 최적의 것을 선택하는 것이 가능하다.
예를 들어, 레이저 발진기(24)로서 청외선 레이저 또는 자외선 레이저를 사용하는 경우에는, 합제(3)의 결착제(5)에 포함되는 C-C 결합을 양호하게 파괴하여, 결착제(5)의 결정화(중합)를 촉진할 수 있다고 하는 이점이 있다.
본 실시 형태에서는 이상과 같은 특성을 고려하여, 파장 405㎚, 광출력 300㎽, 연속 출력 200㎽, 펄스 출력 450㎽의 자외선 레이저를 레이저 발진기(24)로서 사용하고 있다.
또한, 합제(3)로서 수계 페이스트(바꿔 말하면, 용매를 물로 하여 페이스트화한 것)를 사용한 경우에는, 물과 공명하는 파장을 갖는 반도체 레이저를 레이저 발진기(24)로서 사용하는 것이 특히 바람직하다.
이러한 경우, 레이저광의 조사에 의해 합제(3)에 포함되는 물이 공명하여, 효율적으로 합제(3)를 가열할 수 있어, 레이저 발진기(24)의 출력 에너지를 낮게 억제할 수 있다. 그와 같은 반도체 레이저로서는, 예를 들어 2.85㎛의 파장을 갖는 InGaAsSb 양자 우물 레이저를 들 수 있다.
단, 합제(3)로서 수계 페이스트를 사용하고, 또한 레이저 발진기(24)로서 청외선 레이저 또는 자외선 레이저를 사용한 경우에도, 레이저광의 조사에 의해 합제(3)의 건조를 촉진한다고 하는 작용은 담보된다.
또한, 도 2에 도시한 바와 같이, 각 레이저 발진기(24)는 도포 시공 다이(20)의 본체부(21)의 외주측으로 돌출되는 부위[도포 시공 다이(20)의 본체부(21)의 외주에 연장 설치되는 부위이며, 집전박(2)측을 향해 돌출되는 부위]에 설치되어 있고, 매니폴드(23)의 근방에 배치되어 있다.
매니폴드(23)에는 상기와 같이 상온 상태의 합제(3)가 계속해서 공급되므로, 매니폴드(23) 내의 합제(3)가 각 레이저 발진기(24)에 대한 칠러로서 기능한다. 즉, 발열체인 레이저 발진기(24)의 발열이, 도포 시공 다이(20)의 본체부(21)에 전달되고, 또한 매니폴드(23)에 공급되는 합제(3)에 의해 열이 흡수되는 구성이다.
이에 의해, 별도의 냉각 수단을 사용하는 일 없이, 레이저 발진기(24)를 효율적으로 냉각할 수 있으므로, 레이저 발진기(24)의 온도 상승에 기인하는 출력 저하를 억제할 수 있다.
따라서, 레이저 발진기(24)의 고출력화가 도모된다.
본 발명은 전지용 전극을 제조하는 공정에 이용 가능하고, 특히 전극 제조 공정이 고속으로 건조하는 공정을 포함하는 경우에 적합하다.
1 : 전극(전지용 전극)
2 : 집전박
3 : 합제
10 : 반송 롤러
20 : 도포 시공 다이
24 : 레이저 발진기

Claims (4)

  1. 시트 형상의 집전박의 표면에, 전극 활물질과 결착제를 포함하는 합제를 도포 시공하고, 상기 합제를 건조시켜 상기 집전박과 합제를 접착하여 이루어지는 전지용 전극을 제조하는 방법이며,
    상기 집전박의 일측면에, 상기 합제를 도포 시공하는 공정과,
    상기 집전박에 도포 시공된 합제를 건조하는 공정을 포함하고,
    상기 도포 시공 공정에서는 상기 합제와 집전박의 계면에 대해 레이저광을 조사하고,
    상기 건조 공정에서는 상기 합제 내에서 마이그레이션이 발생하는 최저 속도보다도 큰 속도로 건조시키는, 전지용 전극의 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 합제는 물을 용매로 하는 것이고,
    상기 레이저광은 상기 물과 공명하는 파장을 갖는, 전지용 전극의 제조 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 기재된 전지용 전극의 제조 방법에 있어서의 도포 시공 공정에 사용하는 도포 시공 다이이며,
    상기 합제를 일시적으로 저류하는 매니폴드를 갖고,
    상기 레이저광을 조사하는 레이저 발진기는 상기 매니폴드의 근방에 배치되는, 도포 시공 다이.
  4. 삭제
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