JP2024504154A - リチウム二次電池用正極の製造装置、及びこれの製造方法 - Google Patents

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Abstract

本発明は、リチウム二次電池用正極の製造装置及びこれの製造方法に関するもので、より詳細には、正極集電体上に粉末状態の正極材を供給する段階と、これを仮成形、圧延及び接着させる段階とを含む乾式工程によってリチウム二次電池用正極を製造することにより、正極のローディング量と気孔度とを調節するのに効率的なリチウム二次電池用正極の製造装置及びこれの製造方法に関したものである。

Description

本出願は、２０２１年１２月１６日付の韓国特許出願第２０２１－０１８１０１８号を基礎とする優先権の利益を主張し、該当韓国特許出願の文献に開示された全ての内容は本明細書の一部として含む。
本発明は、リチウム二次電池用正極の製造装置、及びこれの製造方法に関する。
最近、電子機器分野と電気自動車分野の急速な発展に伴い、二次電池の需要が増加している。特に、携帯用電子機器の小型化及び軽量化の傾向に伴って、それに応じることができる高エネルギー密度を有する二次電池に対する要求が大きくなっている。
二次電池のうち、リチウム－硫黄二次電池は、硫黄－硫黄結合を有する硫黄系化合物を正極活物質として使用し、リチウムのようなアルカリ金属またはリチウムイオンのような金属イオンの挿入及び脱挿入が起きる炭素系物質、またはリチウムと合金を形成するシリコンやスズ等を負極活物質として使用する二次電池である。具体的には、還元反応である放電時に硫黄－硫黄結合が切れて硫黄の酸化数が減少し、酸化反応である充電時に硫黄の酸化数が増加して硫黄－硫黄結合が再び形成される酸化－還元反応を利用して、電気的エネルギーを貯蔵し生成する。
特に、リチウム－硫黄二次電池に正極活物質として使用される硫黄は、理論エネルギー密度が１，６７５ｍＡｈ／ｇで、既存のリチウム二次電池に使用される正極活物質に比べて５倍程度高い理論エネルギー密度を有していて、高出力、高エネルギー密度の発現が可能な電池である。これに加え、硫黄は、価格が廉価であり、埋蔵量が豊富で需給が容易で、環境親和的であるという利点のために、携帯用電子機器だけでなく電気自動車のような中大型装置のエネルギー源として注目されている。
硫黄は、電気伝導度が５×１０－３０Ｓ／ｃｍと電気伝導性がない不導体であるため、電気化学反応で生成された電子の移動が難しい問題がある。そこで電気化学的反応サイトを提供できる炭素のような電気伝導性物質と共に複合化されて硫黄－炭素複合体として使用されている。
前記硫黄－炭素複合体を正極活物質として使用するために、導電材及びバインダと共にスラリーを製造した後、前記スラリーを集電体に塗布するスラリーコーティング、すなわち、湿式工程を介して正極を製造する方式が一般的に使用されている。
しかし、このような湿式工程によって製造される正極は、スラリー製造時に使用される導電材及びバインダによって、正極内の正極活物質のローディング量が低下してエネルギー密度も減少する問題がある。また、湿式工程で正極を製造する場合、正極内に残存する水分による問題と共に、混合、コーティング、及び乾燥工程に伴う追加費用が発生する問題がある。
一方、乾式工程で正極を製造する場合、バインダの繊維化が必ずなされなければならないので、使用可能なバインダの種類及び含量が制限される。また、このためには正極活物質、導電材、及びバインダの予備混合（ｐｒｅ－ｍｉｘｉｎｇ）工程と、バインダの繊維化のために高いせん断力が印加されるミリング（ｍｉｌｌｉｎｇ）工程とが伴うことにより工程が複雑になり、費用及び時間が増加する問題がある。それだけでなく、バインダの繊維化過程で印加される高いエネルギーによって、正極活物質と導電材の破砕が起き得る問題がある。
また、一般的に繊維化されたバインダ粉末は、カレンダーローリング（ｃａｌｅｎｄａｒ ｒｏｌｌｉｎｇ）工程を経て成形され、このとき、ロールの回転速度と間隙（ｎｉｐ）の距離変数が正極のローディング及び気孔度に同時に影響を及ぼすため、製造される正極の特性を制御するための工程中の条件を独立に調節することが難しいことがある。
そこで、乾式工程での正極製造方法において、バインダによって発生する問題点を防止するために、バインダなしに乾式工程で正極を製造する技術開発が必要である。
特開２０１４－０７８４９７号公報
そこで本発明者らは、前記問題を解決しようと多角的に研究を行った結果、乾式工程を介して正極を製造する装置において、粉末状態の正極材を供給する正極材供給部とこれを加圧する正極材成形部とが独立に運用されるように構成し、正極材成形部で圧力と温度とを同時に用いることにより、バインダを使用せずとも正極の成形が可能で、正極の製造工程で正極のローディングと気孔度とを制御することが容易であるということを確認して本発明を完成した。
したがって、本発明の目的は、バインダを使用せずに乾式工程によって正極を製造するための、リチウム二次電池用正極の製造装置及び製造方法を提供することにある。
前記目的を達成するために、本発明は、一方向に移動する移送手段、
前記移送手段によって移送される正極集電体の一面に粉末状態の正極材を供給する正極材供給部、並びに
前記正極集電体の一面に供給された粉末状態の正極材を正極材層形態に仮成形、圧延及び接着させる正極材成形部、を含むリチウム二次電池用正極の製造装置であって、
前記正極材成形部は、一列に配列された仮成形ロール、圧延ロール及び接着ロールを含み、
前記仮成形、圧延ロール及び接着ロールは、それぞれ互いに対称となる一対のロールを含み、前記一対のロールの間で前記移送手段が一方向に移送される、リチウム二次電池用正極の製造装置を提供する。
本発明はまた、（Ｓ１）移送手段によって移送される正極集電体の一面に粉末状態の正極材を供給する段階、（Ｓ２）前記（Ｓ１）段階から移送され、前記正極集電体の一面に供給された粉末状態の正極材に圧力を加えてレイヤー形態の正極材層を形成する仮成形段階、（Ｓ３）前記一面に正極材層が形成された正極集電体に圧力を加え、前記正極材層の気孔度を調節する圧延段階、及び（Ｓ４）前記（Ｓ３）段階で圧延された、正極材層が形成された正極集電体を加温して前記正極材層と正極集電体とを接着させる段階、を含む、リチウム二次電池用正極の製造方法を提供する。
前記（Ｓ４）段階以降に、（Ｓ５）前記接着後に正極集電体上に残余した粉末状態の正極材を、正極材供給部に回収する段階を含むことができる。
前記（Ｓ１）段階ないし（Ｓ４）段階は、２回繰り返され、前記（Ｓ１）段階ないし（Ｓ４）段階は順に行われるものであり得る。
本発明によれば、リチウム二次電池用正極の製造装置を用いて、バインダを使用せずとも乾式工程によって正極を製造することができる。
また、前記リチウム二次電池用正極の製造装置に備えられた粉末状態の正極材供給部と、これを仮成形、圧延及び接着させる正極材成形部とが、独立に運用がなされるように備えられるため、前記正極材供給部で正極のローディング量を調節することができ、前記正極材成形部で正極の気孔度を調節することができ、正極の製造工程で正極のローディング量と気孔度とを独立に調節することができる。
また、前記正極材成形部では、正極形状の金型を使用して加圧をするため、加圧されず残余した正極材粉末は再び回収して使用することができる。
本発明の一実施例によるリチウム二次電池用正極の製造装置の模式図である。
以下、本発明に対する理解を助けるために本発明をさらに詳細に説明する。
本明細書及び請求の範囲で使用された用語や単語は、通常の、または辞書的な意味に限定して解釈されてはならず、発明者は、自己の発明を最善の方法で説明するために用語の概念を適切に定義できるという原則に則って、本発明の技術的思想に合った意味と概念で解釈されなければならない。
本発明で使用された用語「乾式工程」とは、溶媒を使用しない工程を意味する。
（リチウム二次電池用正極の製造装置）
本発明は、リチウム二次電池用正極の製造装置に関するもので、正極製造時にバインダを使用せず、乾式工程で正極を製造する装置に関したものである。
図１は、本発明の一実施例によるリチウム二次電池用正極の製造装置の模式図である。
図１を参照すると、リチウム二次電池用正極の製造装置１は、一方向に移動する移送手段３０によって移送される正極集電体５０の一面に、粉末状態の正極材Ｐを供給する正極材供給部１０、並びに正極集電体５０の一面に供給された粉末状態の正極材Ｐを正極活物質層５２形態に仮成形、圧延及び接着させる正極材成形部２０を含み、正極材成形部２０は、一列に配列された仮成形ロール２１、圧延ロール２２及び接着ロール２３を含む。仮成形ロール２１、圧延ロール２２及び接着ロール２３は、それぞれ互いに対称となる一対のロールを含み、前記一対のローラーの間で移送手段３０が一方向に移送される。また、リチウム二次電池用正極の製造装置１は、正極材成形部２０によって仮成形、圧延及び接着された後に正極集電体５０上に残余した粉末状態の正極材Ｐを、正極材供給部１０に移送する正極材回収ユニット４０を追加で含むことができる。
本発明の一実施例によるリチウム二次電池用正極の製造装置１は、正極集電体５０が移送手段３０によって一方向に移送されながら正極材供給部１０から粉末状態の正極材Ｐの供給を受けた後、正極材成形部２０によって仮成形、圧延及び接着されてリチウム二次電池用正極６０が製造される一連の工程が連続工程でなされるため、工程効率及び生産性を向上させることができる。前記連続工程には、正極材回収ユニット４０によって残余した粉末状態の正極材Ｐを正極材供給部１０に移送する工程も含まれることができる。
移送手段３０は、所定の移送経路に沿って正極集電体５０または粉末状態の正極材Ｐが塗布された正極集電体５０を一方向に移送させ、上述したような連続工程を可能にすることができる。例えば、移送手段３０は、矢印Ａの方向に正極集電体５０を移送させる移送経路を形成し、駆動部の制御によって移送手段３０が一定速度で正極材供給部１０及び正極材成形部２０を順次通過するようにするものであり得る。一例として、前記移送手段３０は、当業界で移送対象物を移送させることができる装置であれば、特に制限されない。例えば、ロール・ツー・ロール工程を可能にする装置であり得、前記ロール・ツー・ロール工程は巻出機（ｕｎｗｉｎｄｅｒ）と巻取機（ｒｅｗｉｎｄｅｒ）とを用いて移送手段を移送させることができる。
正極集電体５０は、正極活物質層５２を支持し、当該電池に化学的変化を誘発せず、かつ高い導電性を有するものであれば、特に制限されるものではない。例えば、銅、ステンレススチール、アルミニウム、ニッケル、チタン、パラジウム、もしくは焼成炭素；銅もしくはステンレススチールの表面にカーボン、ニッケル、もしくは銀等で表面処理したもの；またはアルミニウム－カドミウム合金等が使用されることができる。また、正極集電体５０は、その表面に微細な凹凸を形成して正極活物質との結合力を強化させることができ、フィルム、シート、ホイル、メッシュ、ネット、多孔質体、発泡体、または不織布体等、多様な形態を使用することができる。
また、正極集電体５０の表面には、バインダと導電材とを含むプライマーコーティング層５１が形成されることができる。プライマーコーティング層５１は、粉末状態の正極材Ｐが正極集電体５０にさらによく結着できるようにする役割をすることができる。
前記バインダは、当該業界で通常的に使用されるバインダであれば、特に制限されない。例えば前記バインダは、ポリビニリデンフルオライド（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌｉｄｅｎｅ ｆｌｕｏｒｉｄｅ、ＰＶｄＦ）またはポリテトラフルオロエチレン（ｐｏｌｙｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ、ＰＴＦＥ）を含むフッ素樹脂系バインダ；スチレン－ブタジエンゴム（ｓｔｙｒｅｎｅ ｂｕｔａｄｉｅｎｅ ｒｕｂｂｅｒ、ＳＢＲ）、アクリロニトリル－ブタジエンゴム、及びスチレン－イソプレンゴムを含むゴム系バインダ；カルボキシメチルセルロース（ｃａｒｂｏｘｙｌ ｍｅｔｈｙｌ ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ、ＣＭＣ）、澱粉、ヒドロキシプロピルセルロース、及び再生セルロースを含むセルロース系バインダ；ポリアルコール系バインダ；ポリエチレン、及びポリプロピレンを含むポリオレフィン系バインダ；ポリイミド系バインダ；ポリエステル系バインダ；並びにシラン系バインダ；からなる群より選択された１種、２種以上の混合物または共重合体を使用することができる。
また、前記バインダは、プライマーコーティング層５１全体の重量を基準として１０重量％～３０重量％で含まれることができ、具体的には、前記バインダの含量は１０重量％以上、１２重量％以上または１５重量％以上であり得、２５重量％以下、２８重量％以下または３０重量％以下であり得る。前記バインダの含量が１０重量％未満であれば正極集電体５０に対する粉末状態の正極材Ｐの接着力が低下し得、３０重量％超であれば抵抗として作用して電池の性能と寿命が低下し得る。
前記導電材は、正極に導電性を付与する役割をすることができる。
前記導電材は、電池に化学的変化を誘発せず、かつ正極に導電性を付与できるものであれば、特に制限されるものではない。
例えば、前記導電材は、天然黒鉛及び人造黒鉛等の黒鉛；アセチレンブラック、ケッチェンブラック、チャンネルブラック、ファーネスブラック、ランプブラック、及びサーマルブラック等のカーボンブラック；炭素繊維及び金属繊維等の導電性繊維；炭素ナノチューブ等の導電性チューブ；フルオロカーボン；アルミニウム、及びニッケル粉末等の金属粉末；酸化亜鉛、及びチタン酸カリウム等の導電性ウィスカー；酸化チタン等の導電性金属酸化物；またはポリフェニレン誘導体等の導電性素材等が使用されることができる。
また、前記導電材は、前記プライマーコーティング層全体の重量を基準として７０重量％～９０重量％で含まれることができ、具体的には、前記導電材の含量は７０重量％以上、７２重量％以上または７５重量％以上であり得、８５重量％以下、８８重量％以下または９０重量％以下であり得る。前記導電材の含量が７０重量％未満であれば、前記プライマーコーティング層内でバインダの含量が相対的に多くなって、前記プライマーコーティング層が抵抗層として作用して電池の性能と寿命が低下し得、及び正極の導電性が低下し得、９０重量％超であれば、バインダの含量が相対的に小さくなって成形性が低下し得る。
プライマーコーティング層５１は、前記バインダと導電材とを溶媒に添加した後、正極集電体５０の一面または両面に塗布して形成されることができる。
このとき、前記溶媒は、水または有機溶媒を使用することができる。前記バインダが水系バインダである場合に溶媒として水を使用することができ、前記バインダが非水系バインダである場合、有機溶媒を使用することができる。
前記有機溶媒は、当業界で通常的に使用されるものであれば特に制限されない。例えば、前記有機溶媒は、プロピレンカーボネート（ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ ｃａｒｂｏｎａｔｅ、ＰＣ）、エチレンカーボネート（ｅｔｈｙｌｅｎｅ ｃａｒｂｏｎａｔｅ、ＥＣ）、ジエチルカーボネート（ｄｉｅｔｈｙｌ ｃａｒｂｏｎａｔｅ、ＤＥＣ）、ジメチルカーボネート（ｄｉｍｅｔｈｙｌ ｃａｒｂｏｎａｔｅ、ＤＭＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、メチルプロピルカーボネート、ジプロピルカーボネート、テトラエチレングリコールジメチルエーテル（ＴＥＧＤＭＥ）、ジオキソラン（ＤＯＬ）、ジメチルスルホキシド、アセトニトリル、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン、ビニレンカーボネート、スルホラン、ガンマ－ブチロラクトン、プロピレンサルファイト及びテトラヒドロフランからなる群より選択されるいずれか一つ、またはこれらのうち２種以上の混合物を含むものであり得る。
本発明において、前記粉末状態の正極材Ｐは、硫黄５０重量％～９０重量％、及び、多孔性炭素材１０重量％～５０重量％で構成される硫黄－炭素複合体を含む。
また、前記粉末状態の正極材は、正極材全体の重量を基準として硫黄－炭素複合体を９０重量％～１００重量％、好ましくは９５重量％～１００重量％、より好ましくは９７重量％～１００重量％で含む。
前記硫黄－炭素複合体は、前記硫黄が前記多孔性炭素材に担持されている形態を意味する。例えば、前記硫黄－炭素複合体は、前記多孔性炭素材の表面に硫黄が付着またはコーティングされている状態であり得る。また、前記硫黄－炭素複合体は、前記硫黄は前記多孔性炭素材の内部気孔に付着、充填もしくはコーティングされた状態、または前記多孔性炭素材の内部に前記硫黄が浸透して付着した状態でもあり得る。
すなわち、本発明によるリチウム二次電池は、正極材に前記硫黄－炭素複合体を含むリチウム－硫黄二次電池であり得る。
正極材供給部１０は、移送手段３０によって移送される正極集電体５０の一面に粉末状態の正極材Ｐを供給するためのもので、その構成、装置等は特に限定されない。一例として、正極材供給部１０は、粉末状態の正極材Ｐから粗い粒子を除去するために超音波ふるい機（ｕｌｔｒａｓｏｎｉｃ ｓｉｅｖｅ ｍａｃｈｉｎｅ）、振動供給機（ｖｉｂｒａｔｏｒｙ ｆｅｅｄｅｒ）または回転供給機（ｒｏｔａｒｙ ｆｅｅｄｅｒ）等を含むことができる。
また、正極材供給部１０では、粉末状態の正極材Ｐのローディング量を目的に合わせて容易に調節できるだけでなく、ローディング量の偏差を改善することができて、最終製造される正極のローディング量を用途に応じて容易に調節することができ、製造工程に対する信頼性を向上させることができる。
正極材成形部２０は、正極材供給部１０を経ながら正極集電体５０の一面に供給された粉末形態の正極材Ｐをレイヤー（ｌａｙｅｒ）形態の正極活物質層５２に仮成形し、圧力を加えて気孔度を調節するために圧延した後、一定温度を適用して正極集電体５０と正極活物質層５２とを接着させて正極を製造するためのもので、その構成、装置等は特に限定されない。
正極材成形部２０は、一列に配列された仮成形ロール２１、圧延ロール２２及び接着ロール２３を含む。これらの配列方向は、移送手段３０の移動方向と同一である。
仮成形ロール２１は、互いに対称となる一対のローラーを含み、前記一対のローラーの間で、粉末状態の正極材Ｐが供給された正極集電体５０が一方向に移送される。前記一対のローラーを用いて粉末状態の正極材Ｐが供給された正極集電体５０の上部及び下部に圧力が加えられ、粉末形態の正極材Ｐが圧力を受けてレイヤー（ｌａｙｅｒ）形態の正極活物質層５２が形成される。正極活物質層５２が形成されると、粉末が安定化して粉末の流動化を防止することができる。
以下、正極集電体５０及び正極集電体５０の一面に形成された正極活物質層５２を含んで、正極積層体と呼ぶ。
仮成形ロール２１を通過した後の正極活物質層５２の厚さは、仮成形ロール２１を通過する前の正極活物質層５２、すなわち、粉末形態の正極材Ｐの厚さを基準として、その厚さ比が０．６以上であり得、具体的には０．６以上、０．７以上または０．８以上であり得、その上限は特に制限されないが、０．９以下であり得る。仮成形ロール２１通過の前及び後の正極活物質層５２の厚さ比αが０．６未満であれば、供給された粉末状態の正極材構造が崩れる可能性が大きく、集電体に局所的に加えられる力が大きくなる場合は破断する問題があり、０．９超であれば、レイヤー形態の正極活物質層５２が適切に形成されることができず、粉末の安定化が完全でなくて飛びが発生し得る。
仮成形ロール２１では、レイヤー形態の正極活物質層５２がよく形成されるようにし、正極活物質層５２の通過前及び後の厚さ比αが０．６以上である範囲を満足できるように加圧することができる。前記厚さ比を満足させる圧力は、工程中に適切に調節することができ、例えば、１００ｋＰａ～５００ｋＰａの圧力が、粉末状態の正極材Ｐが供給された正極集電体５０の上部及び下部に加えられることができる。具体的には、前記圧力は１００ｋＰａ以上、１５０ｋＰａ以上、または２００ｋＰａ以上であり得、４００ｋＰａ以下、４５０ｋＰａ以下または５００ｋＰａ以下であり得る。前記圧力が１００ｋＰａ未満であれば、レイヤー形態の適切な形成がなされることができず、粉末の安定化が完全でなくて飛びが発生し得て、５００ｋＰａ超であれば電極が破断することもあり得る。
圧延ロール２２は、互いに対称となる一対のローラーを含み、前記一対のローラーの間で前記正極積層体が一方向に移送される。前記正極積層体は、仮成形ロール２１を通過した正極集電体５０及び正極活物質層５２を含む。
圧延ロール２２を通過した後の正極活物質層５２の厚さは、圧延ロール２２を通過する前の正極活物質層５２、すなわち、仮成形ロール２１を通過した正極活物質層５２の厚さを基準として、その厚さ比が０．５以下であり得、具体的には０．５以下、０．４以下または０．３以下であり得、下限は特に制限されないが０．１以上であり得る。圧延ロール２２の通過前及び後の正極活物質層５２の厚さ比βが０．５超であれば、最終気孔度の正極活物質層を形成させるために工程が長くなり得、０．１未満であれば過度な圧延により集電体の破断の可能性がある。
圧延ロール２２では、レイヤー形態の正極活物質層５２がよく形成されるようにし、正極活物質層５２の通過前及び後の厚さ比βが０．５以下の範囲を満足できるように、加圧することができる。前記厚さ比を満足させる圧力は、工程中に適切に調節することができ、例えば、１ＭＰａ～５ＭＰａの圧力が正極集電体５０及び正極活物質層５２を含む正極積層体の上部及び下部に加えられることができる。具体的には、前記圧力は１ＭＰａ以上、１．５ＭＰａ以上、または２ＭＰａ以上であり得、４ＭＰａ以下、４．５ＭＰａ以下または５ＭＰａ以下であり得る。前記圧力が１ＭＰａ未満であれば、製造される正極の気孔度が高くて耐久性が低下し、または粉末の安定化が完全でなくて飛びが発生することがあり得、５ＭＰａ超であれば、電極が破断する問題があり得る。
接着ロール２３は、互いに対称となる一対のローラーを含み、前記一対のローラーの間で前記正極積層体が一方向に移送される。前記正極積層体は、圧延ロール２２を通過した正極集電体５０及び正極活物質層５２を含む。
接着ロール２３では、正極集電体５０と正極活物質層５２とがよく接着されるように適正温度及び若干の圧力を加えることができる。接着ロール２３は、ゴムロールを使用するか、電極の厚さより数μｍ低いロールを使用して、このような数μｍのギャップで接着を進めることができる。
前記温度は５０℃～１３０℃であり得、具体的には、前記温度は５０℃以上、５５℃以上または６０℃以上であり得、１１０℃以下、１２０℃以下または１３０℃以下であり得る。前記温度が５０℃未満であれば、正極集電体５０に対する正極活物質層５２の接着力が低下し得、１３０℃超であれば、粉末内の硫黄含量に適正な範囲を外れて電池性能を低下させることもあり得る。
接着ロール２３を通過した正極積層体は、正極集電体５０及び正極集電体５０の一面に形成された正極活物質層５２を含むリチウム二次電池用正極６０として製造され、巻取ロール７０で巻取られることができる。
正極材回収ユニット４０は、正極材成形部２０で正極集電体５０上に正極活物質層５２が形成された後に正極集電体５０に残余した粉末形態の正極材Ｐを再使用するために、正極集電体５０から正極材供給部１０に粉末形態の正極材Ｐを回収することができる。
正極材回収ユニット４０は、接着力がほとんどない粉末を回収できる装置であれば、特に制限されない。例えば、正極材回収ユニット４０は、スクレーパー（ｓｃｒａｐｅｒ）、またはエアガン等であり得る。
また、正極材回収ユニット４０は、正極材成形部３０を通過して製造された正極が、巻取ロール７０で巻取られる前に該当する位置に装着されることができる。
また、正極材成形部２０を通過して製造された正極は、巻取ロール７０で巻取られることができる。
（リチウム二次電池用正極の製造方法）
本発明は、前記リチウム二次電池用正極の製造方法に関するもので、（Ｓ１）移送手段によって移送される正極集電体の一面に粉末状態の正極材を供給する段階、（Ｓ２）前記（Ｓ１）段階から移送され、前記正極集電体の一面に供給された粉末状態の正極材に圧力を加えてレイヤー形態の正極材層を形成する仮成形段階、（Ｓ３）前記一面に正極材層が形成された正極集電体に圧力を加え、前記正極材層の気孔度を調節する圧延段階、及び（Ｓ４）前記（Ｓ３）段階で圧延された、正極材層が形成された正極集電体を加温して前記正極材層と正極集電体とを接着させる段階を含み、追加で、（Ｓ５）前記接着後に正極集電体上に残余した粉末状態の正極材を、前記正極材供給部に回収する段階をさらに含むことができる。
以下、各段階別に本発明の一実施例によるリチウム二次電池用正極の製造方法をより詳しく説明する。
本発明の一実施例によるリチウム二次電池用正極の製造方法の（Ｓ１）段階では、移送手段によって移送される正極集電体の一面に粉末状態の正極材を供給することができる。
前記（Ｓ１）段階は、上述したような正極材供給部で行われるもので、前記移送手段、正極集電体及び粉末状態の正極材についての内容は、上述したところと同一である。
本発明の一実施例によるリチウム二次電池用正極の製造方法の（Ｓ２）段階では、前記（Ｓ１）段階から移送され、前記正極集電体の一面に供給された粉末状態の正極材に圧力を加えてレイヤー形態の正極材層を形成する仮成形をすることができる。
前記（Ｓ２）段階は、上述したような正極材成形部のうち仮成形ロールで行われるもので、前記仮成形ロールに備えられた装置、圧力条件についての内容は、上述したとおりである。
本発明の一実施例によるリチウム二次電池用正極の製造方法の（Ｓ３）段階では、前記一面に正極材層が形成された正極集電体に圧力を加え、前記正極材層の気孔度を調節するものであり得る。
前記（Ｓ３）段階は、上述したような正極材成形部のうち圧延ロールで行われるもので、前記圧延ロールに備えられた装置、圧力条件についての内容は、上述したとおりである。
本発明の一実施例によるリチウム二次電池用正極の製造方法の（Ｓ４）段階では、前記（Ｓ３）段階で圧延された、正極材層が形成された正極集電体を加温して前記正極材層と正極集電体とを接着するものであり得る。
前記（Ｓ４）段階は、上述したような正極材成形部のうち接着ロールで行われるもので、前記圧延ロールに備えられた装置、圧力条件についての内容は、上述したとおりである。
本発明の一実施例によるリチウム二次電池用正極の製造方法の（Ｓ５）段階では、（Ｓ５）前記接着後に正極集電体上に残余した粉末状態の正極材を、前記正極材供給部に回収することができる。
前記（Ｓ５）段階は、正極材回収ユニットを用いて行われるもので、前記正極材回収ユニットについての内容は、上述したとおりである。
本発明の一実施例によるリチウム二次電池用正極の製造方法において、前記（Ｓ１）段階～（Ｓ４）段階は、２回繰り返されることができる。前記（Ｓ１）段階～（Ｓ４）段階は、順に行われるものであり得る。
前記（Ｓ１）段階～（Ｓ４）段階が１回行われた後には、正極集電体の一面に正極活物質層が形成された正極が製造されることができる。
その後、前記（Ｓ１）段階～（Ｓ４）段階を１回さらに行い、計２回繰り返した後には、正極集電体の両面に正極活物質層が形成された正極が製造されることができる。
または、前記正極材供給部及び正極材成形部を２層で構成した後、前記正極集電体の両面に正極材を同時に供給することにより、両面に正極活物質層が形成された正極を一回で製造することもできる。このとき、前記正極集電体の上面の正極活物質層は、前記（Ｓ１）段階～（Ｓ４）段階と同一の方式で形成されることができ、前記正極集電体の下面の正極活物質層は、ホイル正極集電体の代わりにホイル（ｆｏｉｌ）を移送させた後、正極材成形部で前記正極集電体に転写されて形成されることができる。すなわち、前記正極集電体の下面には、正極材供給部から別途に粉末状態の正極材が供給されず、ホイル形態で転写させるものである。
１：リチウム二次電池用正極の製造装置
１０：正極材供給部
２０：正極材成形部
２１：仮成形ロール
２２：圧延ロール
２３：接着ロール
３０：移送手段
４０：正極材回収ユニット
５０：正極集電体
５１：プライマーコーティング層
５２：正極活物質層
６０：正極
７０：巻取ロール
Ｐ：粉末状態の正極材

Claims (11)

  1. 一方向に移動する移送手段によって移送される正極集電体の一面に、粉末状態の正極材を供給する正極材供給部、並びに
    前記正極集電体の一面に供給された粉末状態の正極材を正極材層形態に仮成形、圧延及び接着させる正極材成形部、を含むリチウム二次電池用正極の製造装置であって、
    前記正極材成形部は、一列に配列された仮成形ロール、圧延ロール及び接着ロールを含み、
    前記仮成形ロール、圧延ロール及び接着ロールは、それぞれ互いに対称となる一対のロールを含み、前記一対のロールの間で前記移送手段が一方向に移送されるものである、リチウム二次電池用正極の製造装置。
  2. 前記仮成形ロールは、前記仮成形ロール通過前と比べた通過後の正極材層の厚さ比が０．６以上になるように加圧するものである、請求項１に記載のリチウム二次電池用正極の製造装置。
  3. 前記圧延ロールは、前記圧延ロール通過前と比べた通過後の正極材層の厚さ比が０．５以下になるように加圧するものである、請求項１に記載のリチウム二次電池用正極の製造装置。
  4. 前記接着ロールは、５０℃ないし１３０℃の温度を加えて、前記正極集電体と正極材層とを接着させるものである、請求項１に記載のリチウム二次電池用正極の製造装置。
  5. 前記正極材供給部は、超音波ふるい機（ｕｌｔｒａｓｏｎｉｃ ｓｉｅｖｅ ｍａｃｈｉｎｅ）、振動供給機（ｖｉｂｒａｔｏｒｙ ｆｅｅｄｅｒ）または回転供給機（ｒｏｔａｒｙ ｆｅｅｄｅｒ）を含むものである、請求項１に記載のリチウム二次電池用正極の製造装置。
  6. 前記正極集電体の一面には、バインダを含むプライマーコーティング層が形成されている、請求項１に記載のリチウム二次電池用正極の製造装置。
  7. 前記バインダは、ポリビニリデンフルオライド（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌｉｄｅｎｅ ｆｌｕｏｒｉｄｅ、ＰＶｄＦ）またはポリテトラフルオロエチレン（ｐｏｌｙｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ、ＰＴＦＥ）を含むフッ素樹脂系バインダ；スチレン－ブタジエンゴム（ｓｔｙｒｅｎｅ ｂｕｔａｄｉｅｎｅ ｒｕｂｂｅｒ、ＳＢＲ）、アクリロニトリル－ブタジエンゴム、及びスチレン－イソプレンゴムを含むゴム系バインダ；カルボキシメチルセルロース（ｃａｒｂｏｘｙｌ ｍｅｔｈｙｌ ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ、ＣＭＣ）、澱粉、ヒドロキシプロピルセルロース、及び再生セルロースを含むセルロース系バインダ；ポリアルコール系バインダ；ポリエチレン、及びポリプロピレンを含むポリオレフィン系バインダ；ポリイミド系バインダ；ポリエステル系バインダ；並びにシラン系バインダ；からなる群より選択された１種以上を含むものである、請求項６に記載のリチウム二次電池用正極の製造装置。
  8. 前記粉末状態の正極材は、硫黄５０重量％ないし９０重量％及び多孔性炭素材１０重量％ないし５０重量％で構成された硫黄－炭素複合体を含むものである、請求項１に記載のリチウム二次電池用正極の製造装置。
  9. （Ｓ１）移送手段によって移送される正極集電体の一面に粉末状態の正極材を供給する段階、
    （Ｓ２）前記（Ｓ１）段階から移送され、前記正極集電体の一面に供給された粉末状態の正極材に圧力を加えてレイヤー形態の正極材層を形成する仮成形段階、
    （Ｓ３）前記一面に正極材層が形成された正極集電体に圧力を加え、前記正極材層の気孔度を調節する圧延段階、及び
    （Ｓ４）前記（Ｓ３）段階で圧延された、正極材層が形成された正極集電体を加温して前記正極材層と正極集電体を接着させる段階、を含む、リチウム二次電池用正極の製造方法。
  10. 前記（Ｓ４）段階以降に、（Ｓ５）前記接着後に正極集電体上に残余した粉末状態の正極材を、正極材供給部に回収する段階を含む、請求項９に記載のリチウム二次電池用正極の製造方法。
  11. 前記（Ｓ１）段階ないし（Ｓ４）段階は、２回繰り返され、前記（Ｓ１）段階ないし（Ｓ４）段階は順に行われるものである、請求項９に記載のリチウム二次電池用正極の製造方法。
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