KR101138677B1 - 허니컴 구조체 - Google Patents

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유키 후지타
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이비덴 가부시키가이샤
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Abstract

과제
허니컴 구조체의 직경 방향으로 가해지는 힘에 의한 허니컴 구조체의 파손을 방지할 수 있고, 또한, 열용량이 작은 허니컴 구조체를 제공한다.
해결 수단
다수의 관통공이 격벽을 사이에 두고 길이 방향으로 병설된 기둥 형상의 허니컴 소성체가 접착재층을 개재하여 복수 개 결속되어 이루어지는 허니컴 구조체로서, 허니컴 소성체는, 허니컴 구조체의 길이 방향에 수직인 단면에 있어서, 중심부에 위치하는 중심부 허니컴 소성체와, 외주부에 위치하는 외주부 허니컴 소성체로 이루어지고, 중심부 허니컴 소성체의 상기 길이 방향에 수직인 단면의 형상은 사각형, 중심부 허니컴 소성체의 단면의 면적은 2500 ～ 5000㎟, 외주부 허니컴 소성체의 상기 길이 방향에 수직인 단면의 형상은, 중심부 허니컴 소성체의 길이 방향에 수직인 단면의 형상과 상이하고, 외주부 허니컴 소성체의 길이 방향에 수직인 단면의 면적은, 중심부 허니컴 소성체의 단면의 면적의 0.9 ～ 1.3 배이고, 허니컴 소성체는, 무기 입자와 무기 바인더를 함유하는 허니컴 구조체.
허니컴 구조체, 중심부 허니컴 소성체, 외주부 허니컴 소성체

Description

허니컴 구조체{HONEYCOMB STRUCTURED BODY}
본 발명은, 허니컴 구조체에 관한 것이다.
종래, 차량의 배기 가스 정화용으로 사용되는 허니컴 구조체에 촉매 성분을 담지한 허니컴 촉매로서, 일체 구조이고 저열 팽창성의 코디어라이트질 허니컴 구조체의 표면에 활성 알루미나 등의 고비표면적 재료와 백금 등의 촉매 금속을 담지한 것이 제안되어 있다.
또, 이와 같은 허니컴 촉매로는, 린번(lean burn) 엔진 및 디젤 엔진과 같은 산소 과잉 분위기하에 있어서의 NOx 처리를 위해서, NOx 흡장제로서 Ba 등의 알칼리 토금속 등을 담지한 것이 있다.
그런데, 정화 성능을 보다 향상시키기 위해서는, 배기 가스와 촉매 귀금속 및 NOx 흡장제의 접촉 확률을 높게 할 필요가 있다. 그러기 위해서는, 담체를 보다 고비표면적으로 하여, 귀금속의 입자 사이즈를 작게, 또한 고분산시킬 필요가 있다. 그래서, 예를 들어, 고비표면적 재료로 이루어지는 허니컴 구조체로서, 무기 입자 및 무기 섬유를 무기 바인더와 함께 압출 성형하여 제조된 허니컴 구조체가 알려져 있다.
또한, 이와 같은 허니컴 구조체로서, 접착재층을 개재하여, 허니컴 소성체를 복수 개 접합한 것이 알려져 있다 (예를 들어, 특허 문헌 1 참조).
특허 문헌 1 에 기재된 허니컴 구조체는, 사각 기둥 형상의 허니컴 소성체를 접착재층을 개재하여 복수 개 결속시킨 후, 결속된 허니컴 소성체를 소정 형상으로 절삭 가공하여 제조된 허니컴 구조체이다.
이 허니컴 구조체의 길이 방향에 수직인 단면에서는, 중심부에 단면 형상이 사각형의 허니컴 소성체가 위치하고, 외주부에 중심부의 허니컴 소성체보다 단면적의 작은 허니컴 소성체가 위치한다.
특허 문헌 1 : 국제 공개 제05/063653호 팜플렛
허니컴 구조체를 허니컴 촉매로서 사용하는 경우, 허니컴 구조체에 내연 기관으로부터 고온의 배기 가스를 유입시키면, 배기 가스는 허니컴 구조체의 관통공에 유입된다. 이 때, 중심부에 위치하는 허니컴 소성체의 관통공에는 배기 가스가 유입되기 쉬워, 많은 열이 가해지기 때문에, 중심부에 위치하는 허니컴 소성체의 온도는 외주부에 위치하는 허니컴 소성체에 비해 상승되기 쉬워진다.
그 때문에, 허니컴 구조체의 직경 방향에서 온도 분포가 발생하게 된다.
그리고, 이와 같은 온도 분포가 발생하면, 허니컴 구조체의 외주면에 응력이 발생하여, 허니컴 구조체가 파손되는 경우가 있다.
또, 허니컴 구조체에 담지된 촉매는 고온하에서 활성화되어 가스 정화 기능을 발휘하는 성질을 가지므로, 엔진 시동시 등 허니컴 구조체의 온도가 낮은 경우에는 그 기능을 충분히 발휘할 수 없다.
따라서, 허니컴 구조체의 온도가 상승되기 쉬운 것이 요망되고 있다.
그러나, 접착재층을 개재하여 복수 개의 허니컴 소성체를 결속시킨 허니컴 구조체 (이하, 집합형 허니컴 구조체라고도 한다) 에서는, 통상적으로 접착재층의 열용량이 허니컴 소성체의 열용량보다 크기 때문에, 접착재층이 존재함으로써 허니컴 구조체의 온도가 상승되기 어려워진다.
특히, 특허 문헌 1 에 개시된 바와 같은 허니컴 구조체에서는, 그 외주부에, 단면적이 중심부의 허니컴 소성체보다 작은 허니컴 소성체가 위치하고 있고, 이와 같은 단면적이 작은 허니컴 소성체가 존재하면, 접착재층이 차지하는 비율의 증가를 초래하므로, 허니컴 구조체의 열용량이 증가한다는 문제가 있었다.
본 발명은, 이와 같은 문제를 해결하기 위해서 이루어진 것으로, 허니컴 구조체의 직경 방향에 가해지는 힘에 의한 허니컴 구조체의 파손을 방지할 수 있고, 또한, 열용량이 작은 허니컴 구조체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
즉, 청구항 1 에 기재된 허니컴 구조체는, 다수의 관통공이 격벽을 사이에 두고 길이 방향으로 병설된 기둥 형상의 허니컴 소성체가 접착재층을 개재하여 복수 개 결속되어 이루어지는 허니컴 구조체로서,
상기 허니컴 소성체는, 상기 허니컴 구조체의 길이 방향에 수직인 단면에 있어서, 중심부에 위치하는 중심부 허니컴 소성체와, 외주부에 위치하는 외주부 허니컴 소성체로 이루어지고,
상기 중심부 허니컴 소성체의 상기 길이 방향에 수직인 단면의 형상은 사각형이고,
상기 중심부 허니컴 소성체의 상기 단면의 면적은 2500 ～ 5000㎟ 이고,
상기 외주부 허니컴 소성체의 상기 길이 방향에 수직인 단면의 형상은, 상기 중심부 허니컴 소성체의 상기 길이 방향에 수직인 단면의 형상과 상이하고,
상기 외주부 허니컴 소성체의 상기 길이 방향에 수직인 단면의 면적은 상기 중심부 허니컴 소성체의 상기 단면의 면적의 0.9 ～ 1.3 배이고,
상기 허니컴 소성체는, 무기 입자와 무기 바인더를 함유하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 있어서, 중심부 허니컴 소성체란, 허니컴 구조체의 길이 방향에 수직인 단면에 있어서, 허니컴 구조체의 외주 측면을 구성하고 있지 않은 허니컴 소성체를 말한다.
청구항 1 에 기재된 허니컴 구조체는 무기 입자와 무기 바인더를 함유하고 있다. 무기 입자를 함유함으로써, 비표면적이 높은 허니컴 구조체로 할 수 있고, 촉매를 담지시킨 허니컴 촉매로서 바람직하게 사용할 수 있다.
또, 중심부 허니컴 소성체의 길이 방향에 수직인 단면의 단면적은 2500 ～ 5000㎟ 이다. 상기 단면적이 2500㎟ 미만이면, 허니컴 소성체가 작기 때문에, 다수의 허니컴 소성체를 조합하여 허니컴 구조체를 제조할 필요가 발생한다. 그 때문에, 상대적으로 접착재층의 비율이 증가하게 되어, 허니컴 구조체의 열용량이 커진다.
또, 상기 단면적이 5000㎟ 를 초과하는 허니컴 소성체는 열 충격에 의해 파괴되기 쉽다.
또, 청구항 1 에 기재된 허니컴 구조체에서는, 접착재층을 개재하여 결속된 복수의 허니컴 소성체 중, 외주부 허니컴 소성체의 길이 방향에 수직인 단면의 단면적이, 중심부 허니컴 소성체의 길이 방향에 수직인 단면의 단면적의 0.9 ～ 1.3 배이다. 따라서, 허니컴 구조체의 외주부에는, 단면적이 매우 작은 허니컴 소성체가 존재하지 않고, 상대적으로 접착재층의 비율이 작아지기 때문에, 허니컴 구조체의 열용량이 작아진다.
그 때문에, 허니컴 구조체의 온도가 상승되기 쉬워져, 촉매의 정화 기능을 충분히 발휘시킬 수 있다.
한편, 외주부 허니컴 소성체의 단면적이 중심부 허니컴 소성체의 단면적의 0.9 배 미만인 경우, 허니컴 구조체의 외주부에 있어서 접착재층의 비율이 커진다.
한편, 외주부 허니컴 소성체의 단면적이 중심부 허니컴 소성체의 단면적의 1.3 배를 초과하면, 허니컴 소성체에 열응력에 의해 크랙이 발생하는 경우가 있다.
청구항 2 에 기재된 허니컴 구조체는, 그 길이 방향에 수직인 단면에 있어서, 상기 허니컴 구조체의 외주 측면을 구성하는 외주부와, 상기 외주부의 내측에 위치하고, 단면의 형상이 사각형인 중앙부를 갖고,
상기 중앙부는, 1 개의 상기 중심부 허니컴 소성체, 또는 상기 접착재층을 개재하여 결속된 복수 개의 상기 중심부 허니컴 소성체로 이루어지고,
상기 외주부는, 상기 접착재층을 개재하여 결속된 복수 개의 상기 외주부 허니컴 소성체로 이루어지고,
상기 허니컴 구조체의 길이 방향에 수직인 단면에 있어서, 상기 외주부의 접착재층 중 적어도 1 개의 접착재층은, 상기 중앙부의 각부(角部)로부터 상기 허니컴 구조체의 외주 측면을 향하는 방향으로 형성되어 있고, 또한,
상기 중앙부의 각부로부터 상기 허니컴 구조체의 외주 측면을 향하는 방향으로 형성되어 있는 접착재층은, 상기 중앙부에 있어서의 각부 이외의 부분으로부터 상기 허니컴 구조체의 외주 측면을 향하는 방향으로 형성되어 있는 접착재층의 적어도 1 개와 40 ～ 50°의 각을 이루고 있다.
이하, 본 명세서에 있어서는, 상기 외주부의 접착재층 중, 상기 중앙부의 각부로부터 상기 허니컴 구조체의 외주 측면을 향하는 방향으로 형성되어 있는 접착재층을 「제 1 외주부 접착재층」이라고도 하고, 상기 중앙부에 있어서의 각부 이외의 부분으로부터 상기 허니컴 구조체의 외주 측면을 향하는 방향으로 형성되어 있는 접착재층을 「제 2 외주부 접착재층」이라고도 한다.
또, 제 1 외주부 접착재층과 제 2 외주부 접착재층이 이루는 각이란, 상기 제 1 외주부 접착재층 내를 통과하는 직선과, 상기 제 2 외주부 접착재층 내를 통과하는 직선이 이루는 각을 말한다.
본 발명에 있어서, 허니컴 구조체의 길이 방향에 수직인 단면에 있어서의 중앙부란, 상기 중심부 허니컴 소성체, 상기 중심부 허니컴 소성체끼리를 결속시키는 접착재층 및 상기 중심부 허니컴 소성체와 상기 외주부 허니컴 소성체를 결속시키는 접착재층이 차지하는 영역을 말한다. 또, 허니컴 구조체의 길이 방향에 수직인 단면에 있어서의 외주부란, 상기 외주부 허니컴 소성체 및 상기 외주부 허니컴 소성체끼리를 결속시키는 접착재층이 차지하는 영역을 말한다.
청구항 2 에 기재된 허니컴 구조체는, 상기 중앙부와 상기 외주부를 갖고, 상기 중앙부의 외측에 위치하는 상기 외주부에서는, 상기 허니컴 구조체의 외주 측면의 일부를 구성하는 외주부 허니컴 소성체가 접착재층을 개재하여 복수 개 결속 되어 있다.
여기에서, 상기 허니컴 구조체의 길이 방향에 수직인 단면에 있어서 상기 외주부 허니컴 소성체끼리의 사이에 개재하는 접착재층 중, 상기 중앙부의 각부로부 터 상기 허니컴 구조체의 외주 측면을 향하는 방향으로 형성되어 있는 접착재층 (제 1 외주부 접착재층) 의 적어도 1 개와, 상기 중앙부에 있어서의 각부 이외의 부분으로부터 허니컴 구조체의 외주 측면을 향하는 방향으로 형성되어 있는 접착재층 (제 2 외주부 접착재층) 의 적어도 1 개가 이루는 각이 40 ～ 50°이다.
그 때문에, 허니컴 구조체의 외주면으로부터의 압축 응력에 의해 허니컴 구조체에 파손이 발생하는 것을 방지할 수 있다.
이에 대하여, 특허 문헌 1 에 기재된 허니컴 구조체에서는, 접착재층이 격자형상으로 형성되어 있기 때문에, 외주면으로부터의 특정한 방향 (접착재층에 평행한 방향) 에서 발생되는 압축 응력에 대해서는 높은 강도를 갖지만, 그 밖의 방향, 예를 들어, 접착재층과 45°를 이루는 방향 등에서 발생되는 압축 응력에 대해서는 강도가 약해, 허니컴 구조체의 파손이 발생하기 쉬워진다.
청구항 3 에 기재된 허니컴 구조체는, 복수의 상기 중심부 허니컴 소성체와, 복수의 상기 외주부 허니컴 소성체를 갖고, 상기 복수의 중심부 허니컴 소성체끼리의 단면의 면적이 동일하고, 또한, 상기 복수의 외주부 허니컴 소성체끼리의 단면의 면적이 동일하다.
상기 구성이면, 허니컴 구조체를 제조하기 쉬워진다.
청구항 4 에 기재된 허니컴 구조체에서는, 상기 외주부 허니컴 소성체의 상기 길이 방향에 수직인 단면의 형상은, 3 개의 선분과 1 개의 곡선으로 둘러싸이고, 상기 3 개의 선분 중 2 개의 선분으로 이루어지는 2 개의 각이 직각과 둔각인 형상이다.
청구항 5 에 기재된 허니컴 구조체는 무기 섬유를 추가로 함유한다.
또, 청구항 6 에 기재된 허니컴 구조체에 있어서, 상기 무기 섬유는 알루미나, 실리카, 탄화 규소, 실리카-알루미나, 유리, 티탄산칼륨 및 붕산알루미늄으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1 종이다.
이들 무기 섬유를 함유하고 있으면, 허니컴 구조체의 강도를 보다 향상시킬 수 있다.
청구항 7 에 기재된 허니컴 구조체에 있어서는, 상기 격벽에 촉매가 담지되어 있다. 또, 청구항 8 에 기재된 허니컴 구조체에 있어서, 상기 촉매는 귀금속, 알칼리 금속 및 알칼리 토금속으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1 종을 함유한다.
또, 청구항 9 에 기재된 허니컴 구조체에 있어서, 상기 귀금속은 백금, 팔라듐 또는 로듐을 함유한다.
또, 청구항 10 에 기재된 허니컴 구조체에 있어서, 상기 알칼리 금속은 칼륨 또는 나트륨을 함유한다.
또, 청구항 11 에 기재된 허니컴 구조체에 있어서, 알칼리 토금속은 마그네슘, 바륨 또는 칼슘을 함유한다.
청구항 12 에 기재된 허니컴 구조체에 있어서, 상기 무기 바인더는 알루미나 졸, 실리카 졸, 티타니아 졸, 물유리, 세피올라이트 및 아타풀자이트로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1 종이다.
이하, 본 명세서에 있어서, 허니컴 구조체의 길이 방향에 수직인 단면, 허니 컴 소성체의 길이 방향에 수직인 단면, 또는 허니컴 성형체의 길이 방향에 수직인 단면은, 각각 단순히 허니컴 구조체의 단면, 허니컴 소성체의 단면, 또는 허니컴 성형체의 단면이라고 표기하는 경우도 있다.
또, 본 명세서에 있어서, 허니컴 구조체의 길이 방향에 수직인 단면의 단면적, 허니컴 소성체의 길이 방향에 수직인 단면의 단면적, 또는 허니컴 성형체의 길이 방향에 수직인 단면의 단면적은, 각각 단순히 허니컴 구조체의 단면적, 허니컴 소성체의 단면적, 또는 허니컴 성형체의 단면적으로 표기하는 경우도 있다.
본 발명의 허니컴 구조체를 구성하는 허니컴 소성체는, 상기 서술한 바와 같이, 중심부 허니컴 소성체와 외주부 허니컴 소성체로 구별된다. 단, 본 명세서에 있어서, 특히 양자를 구별할 필요가 없는 경우에는, 단순히 허니컴 소성체로 표기한다.
(제 1 실시형태)
이하, 본 발명의 허니컴 구조체의 일 실시형태인 제 1 실시형태에 대해 도면을 참조하면서 설명한다.
도 1 은 제 1 실시형태의 허니컴 구조체를 모식적으로 나타내는 사시도이고, 도 2 는 제 1 실시형태의 허니컴 구조체에 있어서의 중심부 허니컴 소성체를 모식적으로 나타낸 사시도이다.
도 3 은 제 1 실시형태의 허니컴 구조체에 있어서의 외주부 허니컴 소성체를 모식적으로 나타내는 사시도이다. 도 4 는 도 1 에 나타내는 허니컴 구조체의 A-A 선 단면도이다.
도 1 및 도 4 에 나타내는 허니컴 구조체 (100) 에서는, 도 2 에 나타내는 바와 같은 형상의 중심부 허니컴 소성체 (110) 와, 도 3 에 나타내는 바와 같은 형상의 외주부 허니컴 소성체 (120) 가 복수 개씩 접착재층 (101) (101A ～ 101D) 을 개재하여 결속되어 세라믹 블록 (103) 을 구성하고, 그리고 이 세라믹 블록 (103) 의 외주에 코트층 (102) 이 형성되어 있다. 중심부 허니컴 소성체 (110) 의 단면 형상은 정사각형이다.
외주부 허니컴 소성체 (120) 의 단면 형상은, 3 개의 선분 (120a, 120b, 120c) 과 1 개의 원호 (120d) 로 둘러싸이고, 이 3 개의 선분 중 2 개의 선분으로 이루어지는 2 개의 각 (선분 (120b) 과 선분 (120c) 이 이루는 각, 및 선분 (120a) 과 선분 (120b) 이 이루는 각) 이 각각 90°와 135°인 형상이다.
도 2 에 나타내는 중심부 허니컴 소성체 (110) 에는, 다수의 관통공 (111) 이 격벽 (113) 을 사이에 두고 길이 방향 (도 2 중, 화살표 a 의 방향) 으로 병설되어 있다.
격벽 (113) 에는, 배기 가스를 정화하기 위한 촉매가 담지되어 있다.
관통공 (111) 에는 배기 가스 등의 유체를 유통시킬 수 있고, 격벽 (113) 에는 배기 가스를 정화하기 위한 촉매가 담지되어 있기 때문에, 관통공 내부를 흐르는 배기 가스 중에 함유되는 유해 성분은, 상기 촉매의 작용에 의해 정화된다.
도 3 에 나타내는 외주부 허니컴 소성체 (120) 역시, 중심부 허니컴 소성체 (110) 와 동일하게, 다수의 관통공 (121) 이 격벽 (123) 을 사이에 두고 길이 방향 으로 병설되어 있다.
격벽 (123) 에도, 배기 가스를 정화하기 위한 촉매가 담지되어 있고, 관통공 (121) 을 흐르는 배기 가스는, 상기 촉매의 작용에 의해 정화된다.
즉, 외주부 허니컴 소성체 (120) 는, 외관 형상이 중심부 허니컴 소성체 (110) 와 상이하지만, 그 기능은 중심부 허니컴 소성체 (110) 와 동일하다.
허니컴 구조체 (100) 에서는, 도 1 및 도 4 에 나타내는 바와 같이, 4 개의 중심부 허니컴 소성체 (110) 가 허니컴 구조체 (100) 의 단면의 중앙부에 위치하고, 그 4 개의 중심부 허니컴 소성체 (110) 의 주위에 8 개의 외주부 허니컴 소성체 (120) 가 위치하며, 허니컴 구조체 (100) (세라믹 블록 (103)) 의 단면이 원형이 되도록, 접착재층 (101) 을 개재하여 결속되어 있다.
그리고, 도 4 에 나타내는 바와 같이, 접착재층 (101A) 을 개재하여 결속된 4 개의 중심부 허니컴 소성체 (110) 는, 허니컴 구조체 (100) 의 단면에 있어서 중앙부를 구성하고, 접착재층 (101C, 101D) 을 개재하여 결속된 8 개의 외주부 허니컴 소성체 (120) 는, 허니컴 구조체 (100) 의 단면에 있어서 외주부를 구성한다.
이와 같은 구성의 허니컴 구조체 (100) 의 단면 (도 4 참조) 에 있어서는, 4 개의 중심부 허니컴 소성체 (110) 와, 중심부 허니컴 소성체 (110) 끼리를 결속시키는 접착재층 (101A) 과, 중심부 허니컴 소성체 (110) 와 외주부 허니컴 소성체 (120) 를 결속시키는 접착재층 (101B) 이 차지하는 영역이 중앙부이고, 8 개의 외주부 허니컴 소성체 (120) 와 외주부 허니컴 소성체 (120) 끼리를 결속시키는 접착재층 (101C, 101D) 이 차지하는 영역이 외주부이다.
또한, 허니컴 구조체 (100) 를 구성하는 복수의 중심부 허니컴 소성체 (110) 의 단면의 면적은 동일하게 되어 있고, 허니컴 구조체 (100) 를 구성하는 복수의 외주부 허니컴 소성체 (120) 의 단면의 면적도 동일하게 되어 있다.
그리고, 허니컴 구조체 (100) 는, 그 단면에 있어서, 외주부의 접착재층 (101C, 101D) 중, 중앙부의 각부로부터 허니컴 구조체 (100) 의 외주 측면을 향하는 방향으로 형성되어 있는 접착재층 (제 1 외주부 접착재층) (101C) 과, 중앙부 에 있어서의 각부 이외의 부분으로부터 허니컴 구조체 (100) 의 외주 측면을 향하는 방향으로 형성되어 있는 접착재층 (제 2 외주부 접착재층) (101D) 이 45°의 각을 이루고 있다.
이와 같이, 제 1 외주부 접착재층과 제 2 외주부 접착재층이 45°를 이루고 있으면, 허니컴 구조체에 파손이 발생하는 것을 방지할 수 있다.
또, 허니컴 구조체 (100) 에서는, 상기 중앙부의 각부에 있어서, 제 1 외주부 접착재층 (101C) 과, 중심부 허니컴 소성체 (110) 와 외주부 허니컴 소성체 (120) 를 결속시키는 2 개의 접착재층 (101B) 이 Y 형을 이루고 있다.
이와 같이, 허니컴 구조체의 단면에 있어서, 접착재층이 Y 형을 이루고 있는 부분이 존재하면, 허니컴 구조체 내의 응력을 완화하는 데 적합하여, 허니컴 구조체의 파손을 방지할 수 있다.
또, 허니컴 구조체 (100) 에서는, 그 단면에 있어서, 제 2 외주부 접착재층 (101D) 이 중심부 허니컴 소성체 (110) 끼리를 결속시키는 접착재층 (101A) 과 직선 형상을 이루고 있다. 이와 같은 접착재층은, 허니컴 구조체의 강도를 보다 향상시키기 위한, 소위 들보로서 역할을 완수할 수 있다.
또, 허니컴 구조체 (100) 에서는, 외주부 허니컴 소성체 (120) 의 단면적이 중심부 허니컴 소성체 (110) 단면적의 0.9 ～ 1.3 배이다.
따라서, 허니컴 구조체 (100) 의 외주부에는, 단면적이 매우 작은 허니컴 소성체가 존재하지 않아, 상대적으로 접착재층의 비율이 작아지기 때문에, 허니컴 구조체의 열용량이 작아진다.
그 때문에, 허니컴 구조체의 온도가 상승되기 쉬워져, 촉매의 정화 기능을 충분히 발휘시킬 수 있다.
또, 허니컴 구조체 (100) 에 있어서, 중심부 허니컴 소성체 (110) 의 단면적은, 2500 ～ 5000㎟ 이다.
상기 단면적이 2500㎟ 미만이면, 허니컴 소성체가 작기 때문에, 다수의 허니컴 소성체를 조합하여 허니컴 구조체를 제조할 필요가 발생한다. 그 때문에, 상대적으로 접착재층의 비율이 증가하게 되어, 허니컴 구조체의 열용량이 커진다.
허니컴 소성체 (110, 120) 는, 무기 입자와 무기 바인더를 함유하여 이루어진다.
무기 입자를 함유함으로써 비표면적이 향상되므로, 허니컴 소성체 (110, 120) 를 함유하는 허니컴 구조체는, 촉매 담체로서 바람직하게 사용할 수 있다.
상기 무기 입자로는, 알루미나, 실리카, 지르코니아, 티타니아, 세리아, 멀라이트, 제올라이트 등으로 이루어지는 입자가 바람직하다. 이들 입자는, 단독으로 이용해도 되고, 2 종 이상 병용해도 된다.
상기 무기 바인더로는, 무기 졸이나 점토계 바인더 등을 사용할 수 있고, 상기 무기 졸의 구체예로는, 예를 들어, 알루미나 졸, 실리카 졸, 티타니아 졸, 물유리 등을 들 수 있다. 또, 점토계 바인더로는, 예를 들어, 백토, 카올린, 몬모릴로나이트, 세피올라이트, 아타풀자이트 등의 복사슬 구조형 점토 등을 들 수 있다. 이들은 단독으로 이용해도 되고, 2 종 이상을 병용해도 된다.
이들 중에서는, 알루미나 졸, 실리카 졸, 티타니아 졸, 물유리, 세피올라이트 및 아타풀자이트로 이루어지는 군에서 선택된 적어도 1 종이 바람직하다.
상기 무기 졸이나 점도계 바인더 등은 수분을 함유하고 있고, 상기 무기 졸이나 점도계 바인더 등을 가열하거나 하여 수분을 제거하고 잔존한 무기 성분이 무기 바인더가 된다.
또, 허니컴 소성체 (110, 120) 는 추가로 무기 섬유를 함유하고 있어도 된다.
무기 섬유를 함유함으로써 허니컴 소성체의 강도가 향상되게 된다.
상기 무기 섬유로는, 알루미나, 실리카, 탄화규소, 실리카-알루미나, 유리, 붕산알루미늄 위스커, 티탄산칼륨 등으로 이루어지는 무기 섬유가 바람직하다. 이들은, 단독으로 이용해도 되고, 2 종 이상을 병용해도 된다. 상기 무기 섬유 중에서는, 붕산알루미늄 위스커가 보다 바람직하다.
또한, 본 명세서 중에서, 무기 섬유란, 평균 어스펙트비 (길이/직경) 가 5 를 초과하는 것을 말한다. 또, 상기 무기 섬유의 바람직한 평균 어스펙트비는, 10 ～ 1000 이다. 또, 본 명세서 중에서, 무기 섬유에는 위스커를 함유하는 것 으로 한다.
또, 상기 접착재층은, 이미 설명한 상기 무기 입자와, 상기 무기 섬유 및/또는 위스커와, 상기 무기 바인더와 유기 바인더를 함유하는 접착재 페이스트를 원료로서 형성되어 이루어지는 것이 바람직하다.
상기 유기 바인더로는 특별히 한정되는 것이 아니고, 예를 들어, 폴리비닐알코올, 메틸셀룰로오스, 에틸셀룰로오스, 카르복시메틸셀룰로오스 등을 들 수 있다.
또, 본 실시형태의 허니컴 구조체에 담지시키는 촉매 (촉매 금속) 는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들어, 귀금속, 알칼리 금속, 알칼리 토금속 등을 들 수 있다.
이들은, 단독으로 이용해도 되고, 2 종 이상 병용해도 된다.
상기 귀금속으로는, 예를 들어 백금, 팔라듐, 로듐 등을 들 수 있고, 상기 알칼리 금속으로는, 예를 들어 칼륨, 나트륨 등을 들 수 있고, 상기 알칼리 토금속으로는, 예를 들어 바륨, 칼슘, 마그네슘 등을 들 수 있다.
또, 상기 서술한 바와 같은 촉매가 담지된 허니컴 구조체 (허니컴 촉매) 의 용도는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들어 자동차의 배기 가스 정화용의 이른바 3 원 촉매나 NOx 정화 촉매로서 사용할 수 있다.
다음으로, 본 실시형태의 허니컴 구조체의 제조 방법에 대해 설명한다.
먼저, 원료 조성물을 조제하고, 이 원료 조성물을 사용하여 압출 성형을 실시하고, 소정 형상의 허니컴 성형체를 제조하는 성형 공정을 실시한다.
상기 원료 조성물로는, 상기 무기 입자와, 상기 무기 섬유 및/또는 위스커를 주성분으로 하고, 적당한 성형성을 얻기 위해서, 이들에 적절히 상기 무기 바인더나, 유기 바인더, 가소제, 윤활제, 분산매, 성형 보조제를 첨가한 것을 사용할 수 있다.
여기에서, 단면이 3 개의 선분과 1 개의 원호로 둘러싸이고, 이 3 개의 선분 중 2 개의 선분으로 이루어지는 2 개의 각이 각각 90°와 135°인 형상의 허니컴 성형체나 단면이 사각형인 허니컴 성형체를 제조하기 위해서는, 각각의 형상에 따른 압출 성형용 금형을 사용한다.
다음으로, 제조한 허니컴 성형체를 소정 길이로 절단하고, 마이크로파 건조기, 열풍 건조기, 유전 건조기, 감압 건조기, 진공 건조기 및 동결 건조기 등을 사용하여 건조시키는 건조 공정을 실시한다.
다음으로, 허니컴 성형체 내의 유기물을 탈지로 내에서 가열하는 탈지 공정을 실시한다. 탈지 조건은 특별히 한정되지 않고, 성형체에 함유되는 유기물의 종류나 양에 따라 적절히 선택하지만, 대체로 400℃, 2 시간 정도가 바람직하다.
다음으로, 탈지 처리를 실시한 허니컴 성형체를 소성하는 소성 공정을 실시한다.
소성 조건은 특별히 한정되는 것은 아니지만, 500 ～ 1200℃ 가 바람직하고, 600 ～ 1000℃ 가 보다 바람직하다.
이상의 공정에 의해, 중심부 허니컴 소성체와 외주부 허니컴 소성체를 제조할 수 있다.
다음으로, 중심부 허니컴 소성체 및 외주부 허니컴 소성체 각각의 소정 측면 에 접착재 페이스트를 도포하여 접착재 페이스트층을 형성하고, 이 접착재 페이스트층 상에, 순차적으로 다른 허니컴 소성체를 적층하는 공정을 반복하여 소정 수의 허니컴 소성체가 결속된 세라믹 블록을 제조하는 결속 공정을 실시한다.
여기에서 접착재 페이스트로는, 예를 들어, 이미 설명한 접착재 페이스트를 사용한다.
다음으로, 원 기둥 형상으로 한 세라믹 블록의 외주에 코트재 페이스트를 도포하고, 건조, 고화시켜 코트층을 형성하는 코트층 형성 공정을 실시한다.
여기에서 코트재 페이스트로는, 상기 접착재 페이스트와 동일한 페이스트를 사용한다. 또한, 코트재 페이스트로서 상이한 조성의 페이스트를 사용해도 된다.
또한, 코트층은 반드시 형성할 필요는 없고, 필요에 따라 형성하면 된다.
이상의 공정에 의해, 본 실시형태의 허니컴 구조체를 제조할 수 있다.
이하, 본 실시형태의 허니컴 구조체의 작용 효과에 대해 열거한다.
(1) 본 실시형태의 허니컴 구조체에서는, 이와 같이, 제 1 외주부 접착재층과 제 2 외주부 접착재층이 45°를 이루고 있기 때문에, 허니컴 구조체 외주면의 여러 방향에서 발생하는 응력에 의해 허니컴 구조체에 파손이 발생하는 것을 방지할 수 있다.
(2) 본 실시형태의 허니컴 구조체에서는, 중심부 허니컴 소성체의 길이 방향에 수직인 단면의 단면적이 2500 ～ 5000㎟ 이다. 그 때문에, 상대적으로 접착재층의 비율이 적어져, 열용량이 작은 허니컴 구조체로 할 수 있다.
또, 열 충격에 의해 파괴되기 어려운 허니컴 구조체로 할 수 있다.
(3) 본 실시형태의 허니컴 구조체에서는, 외주부 허니컴 소성체의 단면적이 중심부 허니컴 소성체의 단면적의 0.9 ～ 1.3 배이다. 그 때문에, 허니컴 구조체의 외주부에는, 단면적이 매우 작은 허니컴 소성체가 존재하지 않고, 상대적으로 접착재층의 비율이 작아지기 때문에, 허니컴 구조체의 열용량이 작아진다.
그 때문에, 허니컴 구조체의 온도가 상승되기 쉬워져, NOx 정화 촉매 등의 촉매의 정화 기능을 충분히 발휘시킬 수 있다.
(4) 본 실시형태의 허니컴 구조체에서는, 복수의 중심부 허니컴 소성체의 단면의 면적이 동일하고, 또한, 복수의 외주부 허니컴 소성체끼리의 단면의 면적이 동일하다.
그 때문에, 허니컴 구조체를 제조하기 쉬워진다.
(5) 본 실시형태의 허니컴 구조체는, 무기 입자와 무기 바인더를 함유하고 있다. 무기 입자를 함유함으로써, 비표면적이 높은 허니컴 구조체로 할 수 있고, 촉매를 담지시킨 허니컴 촉매로서 바람직하게 사용할 수 있다.
(6) 본 실시형태의 허니컴 구조체는, 무기 섬유를 함유하고 있고, 무기 섬유를 함유함으로써 강도가 높은 허니컴 구조체로 할 수 있다.
실시예
(실시예 1)
이하, 본 발명의 제 1 실시형태를 보다 구체적으로 개시한 실시예를 나타낸다. 또한, 본 발명은 이들의 실시예에만 한정되는 것은 아니다.
(1) γ-알루미나 입자 (평균 입자 직경 2㎛) 2250g, 알루미나 파이버 (평균 섬유 직경 6㎛, 평균 섬유 길이 100㎛) 680g, 알루미나 졸 (고체 농도 30 중량%) 2600g 을 혼합하고, 얻어진 혼합물에 대해 유기 바인더로서 메틸셀룰로오스 320g, 윤활제 (일본 유지사 제조, 유니르브) 290g, 가소제 (글리세린) 225g 을 첨가하고 다시 혼합?혼련하여 혼합 조성물 (원료 조성물) 을 얻었다. 다음으로, 이 혼합 조성물을 압출 성형기에 의해 압출 성형하여, 생(生) 허니컴 성형체를 얻었다.
본 공정에서는, 도 2 에 나타낸 중심부 허니컴 소성체 (110) 와 거의 동일한 형상인 생 허니컴 성형체와, 도 3 에 나타낸 외주부 허니컴 소성체 (120) 와 거의 동일한 형상의 생 허니컴 성형체를 제조하였다.
(2) 다음으로, 마이크로파 건조기 및 열풍 건조기를 사용하여, 상기 생 허니컴 성형체를 충분히 건조시키고, 다시 400℃ 에서 2 시간 유지하여 탈지하였다.
(3) 그 후, 탈지된 허니컴 성형체를 700℃ 에서 2 시간 유지하여 소성을 실시하고, 크기가 66.3mm×66.3mm×150mm, 관통공의 수 (관통공 밀도) 가 93 개/㎠ (600cpsi), 격벽의 두께가 0.2mm (8mil) 인 γ-알루미나로 이루어지는 중심부 허니컴 소성체 (110) 와, 관통공의 수 (관통공 밀도) 및 격벽의 두께가 중심부 허니컴 소성체 (110) 와 동일하고, 단면이 3 개인 선분과 1 개인 원호로 둘러싸이고, 이 3 개의 선분 중 2 개의 선분으로 이루어지는 2 개의 각이 각각 90°와 135°인 형상 (선분 (120a)=30.9mm, 선분 (120b)=66.9mm, 선분 (120c)=59.0mm) 의 외주부 허니컴 소성체 (120) 를 제조하였다.
또한, 중심부 허니컴 소성체 (110) 의 단면적은 4396㎟ 이고, 외주부 허니컴 소성체 (120) 의 단면적은 3971㎟ 이다. 따라서, 외주부 허니컴 소성체 (120) 의 단면적은, 중심부 허니컴 소성체 (110) 단면적의 0.9 배이다.
(4) 중심부 허니컴 소성체 (110) 및 외주부 허니컴 소성체 (120) 의 소정 측면에 접착재 페이스트를 도포하고, 이 접착재 페이스트를 개재하여 중심부 허니컴 소성체 (110) 4 개와, 외주부 허니컴 소성체 (120) 8 개를 도 1 에 나타낸 배치가 되도록 접착시키고, 다시 100℃, 60 분간 접착재 페이스트를 고화시킴으로써, 접착재층의 두께가 1mm 이고 원 기둥 형상인 세라믹 블록 (103) 을 제조하였다.
여기에서, 접착재 페이스트로는, γ-알루미나 입자 (평균 입경 2㎛) 14.34 중량부, 알루미나 파이버 (평균 섬유 직경 6㎛, 평균 섬유 길이 100㎛) 16.37 중량부, 알루미나 졸 (고체 농도 30 중량%) 17.35 중량부, 카르복시메틸셀룰로오스 (CMC) 0.05 중량부, 폴리비닐알코올 (PVA) 0.98 중량부 및 물 1.9 중량부를 혼합한 것을 사용하였다.
(5) 상기 (4) 의 공정에서 사용한 접착재 페이스트와 동일한 조성의 코트재 페이스트를 사용하여, 세라믹 블록 (103) 의 외주부에 코트재 페이스트층을 형성하였다. 그 후, 이 코트재 페이스트층을 120℃ 에서 건조시켜, 외주에 코트층 (102) 이 형성된 직경 254mm×길이 150mm 원 기둥 형상의 허니컴 구조체 (100) 를 제조하였다.
(6) 상기 (5) 의 공정에서 제조한 허니컴 구조체 (100) 를, Ba(CO3)2 를 0.2 mol% 함유한 아세트산 수용액 중에 침지하여 1 분간 유지하였다.
계속해서, 이 허니컴 구조체 (100) 를 600℃ 에서 1 시간 건조시킴으로써 허니컴 구조체 (100) 에 바륨 촉매를 담지시켰다.
(7) 추가로, 허니컴 구조체 (100) 를 디니트로디안민 백금 질산 용액 (［Pt(NH3)2(NO2)2]HNO3, 백금 농도 4.53 중량%) 용액 (백금 용액) 중에 침지하여 1 분간 유지하였다.
계속해서, 이 허니컴 구조체 (100) 를 110℃ 에서 2 시간 건조시키고, 질소 분위기 중 500℃ 에서 1 시간 소성함으로써 허니컴 구조체 (100) 에 백금 촉매를 담지시켰다.
실시예 1 에서 제조한 허니컴 구조체 (100) 의 단면 형상은, 도 4 에 나타낸 바와 같다.
따라서, 허니컴 구조체 (100) 에서는, 허니컴 구조체 (100) 의 단면에 있어서, 제 1 외주부 접착재층 (101C) 과 제 2 외주부 접착재층 (101D) 이 이루는 각은 45°이다.
또, 허니컴 구조체 (100) 의 단면에 있어서는, 제 1 외주부 접착재층 (101C)과, 중앙부 허니컴 소성체 (110) 와 외주부 허니컴 소성체 (120) 를 결속시키는 접착재층 (101B) 이 Y 형을 이루고 있는 부분이 존재한다.
(실시예 2, 3, 비교예 1 ～ 3)
실시예 1 의 (1) ～ (3) 의 공정을 거쳐 제조하는 중앙부 허니컴 소성체 (110) 의 크기 (단면에 있어서의 한 변의 길이) 및 외주부 허니컴 소성체 (120) 의 크기 (선분 (120a), 선분 (120b), 선분 (120c) 의 길이) 를 표 1 에 나타내는 바와 같이 변경한 것 이외에는, 실시예 1 과 동일하게 하여 허니컴 구조체를 제조하였다.
표 1 에는, 각 실시예 등에서 제조한 중앙부 허니컴 소성체 (110) 의 한 변의 길이, 외주부 허니컴 소성체 (120) 의 각 선분의 길이, 중앙부 허니컴 소성체 (110) 및 외주부 허니컴 소성체 (120) 의 단면적, 그리고, 외주부 허니컴 소성체 (120) 의 면적과 중앙부 허니컴 소성체 (110) 의 면적비 (이하, 단순히 면적비라고도 한다) 를 나타낸다.
또한, 각 실시예 등에서 제조된 허니컴 구조체의 직경은 254mm 이다.
(비교예 4)
(1) 실시예 1 의 (1) ～ (3) 의 공정과 동일한 공정을 실시함으로써, 중심부 허니컴 소성체 (110) 와 동일한, 그 치수가 62.1mm×62.1mm×150mm 인 허니컴 소성체를 16 개 제조하였다.
(2) 허니컴 소성체의 소정의 측면에 접착재 페이스트를 도포하고, 이 접착재 페이스트를 개재하여 허니컴 소성체를 16 개 접착시키고, 그리고 180℃, 20 분간 접착재 페이스트를 고화시킴으로써, 접착재층의 두께가 1mm 이고 각 기둥 형상인 허니컴 소성체의 집합체를 제조하였다.
여기에서, 접착재 페이스트로는, 실시예 1 에서 사용한 접착재 페이스트와 동일한 접착재 페이스트를 사용하였다.
(3) 허니컴 소성체의 집합체의 외주를 다이아몬드 커터를 사용하여 연삭하 여, 대략 원 기둥 형상의 세라믹 블록을 제조하였다.
계속해서, 접착재 페이스트와 동일한 재료로 이루어지는 코트재 페이스트를 사용하여, 세라믹 블록의 외주부에 코트재 페이스트층을 형성하였다. 그리고, 이 코트재 페이스트층을 120℃ 에서 건조시켜, 외주에 코트층이 형성된 직경 254mm×길이 150.0mm 인 원 기둥 형상의 허니컴 구조체를 제조하였다.
비교예 4 에서 제조한 허니컴 구조체의 단면 형상은, 도 5 에 나타내는 바와 같다.
도 5 는, 비교예 4 에서 제조한 허니컴 구조체 (400) 의 단면도로서, 도 5 중, 410 은 중심부 허니컴 소성체, 420 및 430 은 외주부 허니컴 소성체, 401 (401A, 401B, 401C, 401D) 은 접착재층, 402 는 코트층, 403 은 세라믹 블록을 나타낸다.
허니컴 구조체 (400) 에서는, 그 단면에 있어서, 제 1 외주부 접착재층 (401C) 과 제 2 외주부 접착재층 (401D) 은 평행 또는 90°를 이루고 있다. 또, 허니컴 구조체 (400) 의 단면에 있어서, 접착재층이 Y 형을 이루고 있는 부분은 존재하지 않는다.
허니컴 구조체 (400) 에서는, 중심부 허니컴 소성체 (410) 의 단면적이 3856㎟ 이고, 외주부 허니컴 소성체 (420) 의 단면적이 3548㎟ 이며, 외주부 허니컴 소성체 (430) 의 단면적이 1157㎟ 이다.
따라서, 외주부 허니컴 소성체 (420) 의 단면적은, 중심부 허니컴 소성체 (410) 의 단면적의 0.9 배이고, 외주부 허니컴 소성체 (430) 의 단면적은, 중심부 허니컴 소성체 (410) 의 단면적의 0.3 배이다.
지금까지 제조한 각 실시예 및 비교예에 있어서의 허니컴 구조체의 구성에 대해, 표 1 에 정리하여 나타내었다.
(허니컴 구조체의 평가)
(아이소스태틱 파괴 강도의 측정)
자동차 기술회 (일본) 가 제정하는 자동차 규격 (Japanese Automobile Standards Organization) 이 규정하는 「자동차 배기 가스 정화 촉매용 세라믹 모노리스 담체의 시험 방법 (JASO M 505-87)」에 준하여, 각 실시예 및 비교예에서 제조한 허니컴 구조체에 대해, 하기 방법에 의해 아이소스태틱 파괴 강도를 측정하였다.
시험 결과를 정리하여 표 1 에 나타내었다.
(열 충격 시험)
각 실시예 및 비교예에서 제조한 허니컴 구조체에 대해, 히터를 사용하여 허니컴 구조체의 온도가 700℃ 이 될 때까지 가열하였다.
그 후, 관통공 내에 실온의 공기를 흘려 허니컴 구조체를 냉각시키고, 실온으로까지 냉각시킨 후의 허니컴 구조체의 크랙의 유무를 육안으로 관찰하였다.
표 1 에는, 각 실시예 및 각 비교예에서 제조한 허니컴 구조체에 있어서의 열 충격 시험의 결과를 크랙이 없는 경우를 ○, 크랙이 있는 경우를 × 로 나타내었다.
(NOx 정화 성능의 평가)
각 실시예 및 비교예에서 제조한 허니컴 구조체를, 6 리터의 디젤 엔진에 접속시켰다.
그리고, 린(lean) 분위기의 모의 배기 가스의 유입을 55 초, 리치한(rich) 분위기의 모의 배기 가스의 유입을 5 초 실시하는 공정을 1 사이클로 하여, 10 사이클의 반복 운전을 실시하였다.
이 운전 중에 있어서의 허니컴 구조체 전후의 NO 농도를 NOx 검지관을 사용하여 측정하고, 전체 운전 시간의 NO 농도를 적분하여, 그 차로부터 이하의 식에 의해 NOx 정화율을 측정하였다.
NOx 정화율 (%)=[(N0-N1)/N0]×100
(식 중, 허니컴 구조체를 유통하기 전의 NOx 농도를 N0, 허니컴 구조체를 통과한 후의 NOx 농도를 N1 로 한다)
각 실시예 및 각 비교예에서 제조한 허니컴 구조체에 있어서의 NOx 정화율의 측정 결과를 표 1 에 정리하여 나타내었다.
Figure 112009007425708-pat00001
(주 1) 비교예 4 에 대해서는, 외주부 허니컴 소성체 (420) 의 면적(비)/외주부 허니컴 소성체 (430) 의 면적(비)를 나타낸다.
표 1 에 나타내는 결과로부터 분명한 바와 같이, 실시예 1 ～ 3 에서 제조한 허니컴 구조체는, 그 아이소스태틱 파괴 강도가 높고, 열 충격 시험에 의한 크랙의 발생이 없으며, NOx 정화 성능이 우수한 (NOx 정화율이 높은) 허니컴 구조체로 되어 있었다.
한편, 비교예 1 에서 제조한 허니컴 구조체는, 외주부 허니컴 소성체의 면적과 중앙부 허니컴 소성체의 면적비가 0.8 로 작기 때문에, 허니컴 구조체의 열용량이 커지고, NOx 정화율이 낮아져 있었다.
비교예 2 에서 제조한 허니컴 구조체는, 상기 면적비가 1.4 로 크기 때문에, 열 충격 시험에 있어서 외주부 허니컴 소성체에 열응력에 의한 크랙이 발생하였다.
비교예 3 에서 제조한 허니컴 구조체는, 중앙부 허니컴 소성체의 크기가 5013㎟ 로 크고, 상기 면적비가 0.7 로 작기 때문에 아이소스태틱 파괴 강도가 작고, 또, 열 충격에 의해서도 파괴되기 쉬운 허니컴 구조체로 되어 있었다.
비교예 4 에서 제조한 허니컴 구조체는, 접착재층이 격자 형상으로 형성되어 있으므로, 아이소스태틱 파괴 강도가 작아져 있었다. 또, 외주부에 면적비가 0.3 으로 작은 허니컴 소성체 (430) 가 존재하기 때문에, 허니컴 구조체의 열용량이 커지고, NOx 정화율이 낮아져 있었다.
(제 2 실시형태)
이하, 본 발명의 허니컴 구조체의 다른 일 실시형태인 제 2 실시형태에 대해 도면을 참조하면서 설명한다.
도 6 은, 제 2 실시형태의 허니컴 구조체의 단면도이다.
본 실시형태의 허니컴 구조체 (200) 에서는, 도 6 에 나타내는 바와 같이, 중심부 허니컴 소성체 (210) 와, 외주부 허니컴 소성체 (220, 230) 가 복수 개씩 접착재층 (201A ～ 201D) 을 개재하여 결속되어 세라믹 블록 (203) 을 구성하고, 그리고 이 세라믹 블록 (203) 의 외주에 코트층 (202) 이 형성되어 있다.
중심부 허니컴 소성체 (210) 의 단면 형상은 정사각형이다.
외주부 허니컴 소성체 (220) 의 단면 형상은, 3 개의 선분 (220a, 220b, 220c) 과 1 개의 원호 (220d) 로 둘러싸이고, 이 3 개의 선분 중 2 개의 선분으로 이루어지는 2 개의 각 (선분 (220a) 과 선분 (220b) 이 이루는 각, 및 선분 (220b) 과 선분 (220c) 이 이루는 각) 이 모두 90°인 형상이다.
외주부 허니컴 소성체 (230) 의 단면 형상은, 3 개의 선분 (230a, 230b, 230c) 과 1 개의 원호 (230d) 로 둘러싸이고, 이 3 개의 선분 중 2 개의 선분으로 이루어지는 2 개의 각 (선분 (230b) 과 선분 (230c) 이 이루는 각, 및 선분 (230a) 과 선분 (230b) 이 이루는 각) 이 각각 90°와 135°인 형상이다.
즉, 중심부 허니컴 소성체 (210) 는, 제 1 실시형태의 허니컴 구조체를 구성하는 중심부 허니컴 소성체 (110) 와 동일하고, 외주부 허니컴 소성체 (220, 230) 는, 제 1 실시형태의 허니컴 구조체를 구성하는 중심부 허니컴 소성체 (110) 와 외관 형상이 상이하지만, 그 기능은 동일하다.
또, 허니컴 소성체 (210, 220, 230) 의 재질은, 제 1 실시형태의 중심부 허니컴 소성체 (110) 및 외주부 허니컴 소성체 (120) 와 동일하다.
허니컴 구조체 (200) 에서는, 도 6 에 나타내는 바와 같이, 9 개의 중심부 허니컴 소성체 (210) 가 허니컴 구조체 (100) 의 단면의 중앙부에 위치하며, 그 9 개의 중심부 허니컴 소성체 (210) 의 주위에 8 개의 외주부 허니컴 소성체 (220) 와, 8 개의 외주부 허니컴 소성체 (230) 가 위치하고, 허니컴 구조체 (200) (세라믹 블록 (203)) 의 단면이 원형이 되도록, 접착재층 (201A ～ 201D) 을 개재하여 결속되어 있다.
그리고, 접착재층 (201A) 을 개재하여 결속된 9 개의 중심부 허니컴 소성체 (210) 는, 허니컴 구조체 (200) 의 단면에 있어서 중앙부를 구성하고, 접착재층 (201C, 201D) 을 개재하여 결속된 합계 16 개의 외주부 허니컴 소성체 (220, 230) 는 허니컴 구조체 (200) 의 단면에 있어서 외주부를 구성한다.
이와 같은 구성의 허니컴 구조체 (200) 의 단면에 있어서는, 9 개의 중심부 허니컴 소성체 (210) 와, 중심부 허니컴 소성체 (210) 끼리를 결속시키는 접착재층 (201A) 과, 중심부 허니컴 소성체 (210) 와 외주부 허니컴 소성체 (220, 230) 를 결속시키는 접착재층 (201B) 이 차지하는 영역이 중앙부이며, 16 개의 외주부 허니컴 소성체 (220, 230) 와 외주부 허니컴 소성체 (220, 230) 끼리를 결속시키는 접착재층 (201C, 201D) 이 차지하는 영역이 외주부이다.
그리고, 허니컴 구조체 (200) 는 그 단면에 있어서 외주부의 접착재층 (201C, 201D) 중, 중앙부의 각부로부터 허니컴 구조체 (200) 의 외주 측면을 향하는 방향으로 형성되어 있는 접착재층 (제 1 외주부 접착재층) (201C) 과, 중앙부에 있어서의 각부 이외의 부분으로부터 허니컴 구조체 (200) 의 외주 측면을 향하는 방향으로 형성되어 있는 접착재층 (제 2 외주부 접착재층) (201D) 이 45°의 각을 이루고 있다.
이와 같이, 제 1 외주부 접착재층과 제 2 외주부 접착재층이 45°를 이루고 있으면, 허니컴 구조체에 파손이 발생하는 것을 방지할 수 있다.
또, 허니컴 구조체 (200) 에서는, 상기 중앙부의 각부에 있어서, 제 1 외주부 접착재층 (201C) 과, 중심부 허니컴 소성체 (210) 와 외주부 허니컴 소성체 (220) 를 결속시키는 접착재층 (201B) 이 Y 형을 이루고 있다.
이와 같이, 허니컴 구조체의 단면에 있어서, 접착재층이 Y 형을 이루고 있는 부분이 존재하면, 허니컴 구조체 내부의 응력을 완화하는 데 적합하여, 허니컴 구조체의 파손을 방지할 수 있다.
그리고, 허니컴 구조체 (200) 에서는, 중심부 허니컴 소성체 (210) 의 단면적은 2500 ～ 5000㎟ 이고, 외주부 허니컴 소성체 (220, 230) 의 단면적이 중심부 허니컴 소성체 (210) 단면적의 0.9 ～ 1.3 배이다.
따라서, 허니컴 구조체 (200) 의 외주부에는, 단면적이 매우 작은 허니컴 소성체가 존재하지 않아, 당연히, 이와 같은 작은 허니컴 소성체를 결속시키기 위한 접착재층이 불필요하다. 그 때문에, 허니컴 구조체 (200) 에서는, 중심부와 외주부에서 온도 분포가 발생하기 어렵다.
다음으로, 본 실시형태의 허니컴 구조체의 제조 방법에 대해 설명한다.
본 실시형태에 있어서의 허니컴 구조체의 제조 방법은, 하기의 점에서 상이한 것 이외에는, 제 1 실시형태에 있어서의 허니컴 구조체의 제조 방법과 동일하다.
즉, 제 1 실시형태의 제조 방법에 있어서의 성형 공정에서 제조하는 허니컴 성형체의 형상이, 도 6 에 나타낸 중심부 허니컴 소성체 (210) 및 외주부 허니컴 소성체 (220, 230) 와 거의 동일한 형상인 점, 그리고, 제 1 실시형태의 제조 방법의 결속 공정을 실시할 때에, 도 6 에 나타낸 바와 같이, 중심부 허니컴 소성체 (210) 및 외주부 허니컴 소성체 (220, 230) 가 위치하도록 각 허니컴 소성체를 결속하는 것 이외에는, 제 1 실시형태에 있어서의 허니컴 구조체의 제조 방법과 동일한 방법을 사용함으로써, 본 실시형태의 허니컴 구조체를 제조할 수 있다.
본 실시형태의 허니컴 구조체에서는, 제 1 실시형태의 허니컴 구조체와 동일한 작용 효과를 발휘할 수 있다.
(그 밖의 실시형태)
제 1 및 제 2 실시형태의 허니컴 구조체를 제조하는 방법에서는, 미리 소정 형상으로 성형된 허니컴 소성체를 제조하여 허니컴 구조체를 제조하고 있지만, 본 발명의 실시형태의 허니컴 구조체는, 예를 들어, 하기와 같은 방법을 사용하여 제조해도 된다.
이하, 제 1 실시형태의 허니컴 구조체를 제조하는 경우를 예로, 본 발명의 실시형태의 허니컴 구조체의 다른 제조 방법에 대하여 설명한다.
도 7(a) 및 도 7(b) 는, 본 발명의 실시형태의 허니컴 구조체의 제조 방법의 다른 일례를 설명하기 위한 단면도이다.
(1) 제 1 실시형태의 허니컴 구조체의 제조 방법과 동일한 방법을 이용하여, 허니컴 소성체를 제조한다.
이 때, 단면 형상이 사각형인 중심부 허니컴 소성체 (310) 와, 단면 형상이 사다리꼴인 외주부 허니컴 소성체 (320') 를 제조한다 (도 7(a) 참조).
(2) 다음으로, 중심부 허니컴 소성체 (310) 와, 외주부 허니컴 소성체 (320') 를 도 7(a) 에 나타내는 바와 같이 위치하도록, 제 1 실시형태의 (4) 와 마찬가지로 접착재 페이스트층을 개재하여 결속시키고, 그리고 접착재 페이스트층을 고화시킴으로써 허니컴 소성체의 집합체 (303') 를 제조한다 (도 7(a) 참조).
(3) 다음으로, 허니컴 소성체의 집합체 (303') 의 측면을 다이아몬드 커터 등을 사용하여 가공하여 원 기둥 형상으로 하는 외주 가공 공정을 실시하여, 중심부 허니컴 소성체 (310) 와 외주부 허니컴 소성체 (320) 가 접착재층 (301) 을 개재하여 결속된 세라믹 블록 (303) 을 제조한다 (도 7(b) 참조).
그 후, 필요에 따라, 세라믹 블록 (303) 의 외주 측면에 코트층 (도시하지 않음)을 형성하여 허니컴 구조체를 완성한다.
본 발명의 실시형태의 허니컴 구조체의 단면 형상은 원형에 한정되지 않고, 예를 들어, 타원형이나, 장원형 (레이스트랙형) 등이어도 된다.
또, 본 발명의 실시형태의 허니컴 구조체에 있어서, 중심부 허니컴 소성체의 개수는, 복수 개에 한정되지 않고, 1 개이어도 된다.
구체적으로는, 허니컴 구조체의 단면 형상이 도 8 에 나타낸 바와 같은 형상이어도 된다.
도 8 은, 본 발명의 다른 실시형태의 허니컴 구조체의 단면도이다.
도 8 에 나타낸 허니컴 구조체 (700) 의 구성은, 중심부 허니컴 소성체의 개수가 상이한 것 이외에는, 제 1 실시형태의 허니컴 구조체 (100) 와 동일하다.
즉, 도 8 에 나타낸 허니컴 구조체 (700) 에서는, 도 1 에 나타낸 허니컴 구조체 (100) 의 접착재층 (101A) 을 개재하여 결속된 4 개의 중심부 허니컴 소성체 (110) 대신에, 1 개의 중심부 허니컴 소성체 (710) 를 구비하고 있다.
중심부 허니컴 소성체 (710) 는 중심부 허니컴 소성체 (110) 와 비교하여 단면적이 크기는 하지만, 그 기능은 동일하다.
이와 같은 허니컴 구조체 (700) 는, 그 단면에 있어서, 제 1 외주부 접착재층 (701C) 과 제 2 외주부 접착재층 (701D) 이 45°의 각을 이루고 있다.
또, 허니컴 구조체 (700) 에서는, 중앙부의 각부에 있어서, 제 1 외주부 접착재층 (701C) 과, 중심부 허니컴 소성체 (710) 와 외주부 허니컴 소성체 (720) 를 결속시키는 접착재층 (701B) 이 Y 형을 이루고 있다.
따라서, 허니컴 구조체 (700) 에서는, 제 1 실시형태의 작용 효과와 동일한 작용 효과를 발휘할 수 있다.
또한, 도 8 중, 702 는 코트층, 703 은 세라믹 블록을 나타낸다.
본 발명의 실시형태의 허니컴 구조체의 단면에 있어서, 제 1 외주부 접착재층과 제 2 외주부 접착재층이 이루는 각의 각도는 45°에 한정되지 않고, 40 ～ 50°이면 된다.
제 1 외주부 접착재층과 제 2 외주부 접착재층이 이루는 각의 각도가 이 범위에 있으면, 허니컴 구조체 외주면의 여러 방향에서 발생하는 응력에 의한 허니컴 구조체의 파손을 방지하는 데 적합하기 때문이다.
또, 지금까지 설명한 실시형태의 허니컴 구조체에서는, 제 1 외주부 접착재층 전부가, 제 2 외주부 접착재층 전부와 40 ～ 50°를 이루고 있지만, 본 발명의 실시형태의 허니컴 구조체에서는, 제 1 외주부 접착재층의 적어도 1 개가, 제 2 외주부 접착재층의 적어도 1 개와 40 ～ 50°를 이루고 있으면 된다.
허니컴 소성체의 격벽의 두께는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 바람직한 하한은 0.05mm 이고, 보다 바람직한 하한은 0.10mm 이며, 특히 바람직한 하한은 0.15mm 이다. 한편, 바람직한 상한은 0.40mm 이고, 보다 바람직한 상한은 0.35mm 이다.
격벽의 두께가 0.05mm 미만에서는 허니컴 소성체의 강도가 저하되는 경우가 있고, 한편, 격벽의 두께가 0.40mm 를 초과하면, 배기 가스와의 접촉 면적이 작아지는 것과, 가스가 충분히 깊게까지 침투하지 않기 때문에, 격벽 내부에 담지된 촉매와 가스가 접촉하기 어려워져서, 촉매 성능이 저하되는 경우가 있다.
또, 상기 허니컴 소성체의 관통공의 밀도는, 바람직한 하한이 15.5 개/㎠ (100cpsi) 이고, 보다 바람직한 하한이 46.5 개/㎠ (300cpsi) 이며, 더욱 바람직한 하한이 62.0 개/㎠ (400cpsi) 이다. 한편, 관통공의 밀도의 바람직한 상한은 186 개/㎠ (1200cpsi) 이고, 보다 바람직한 상한은 170.5 개/㎠ (1100cpsi) 이며, 더욱 바람직한 상한은 155 개/㎠ (1000cpsi) 이다.
관통공의 밀도가, 15.5 개/㎠ 미만에서는, 허니컴 소성체 내부의 배기 가스와 접촉하는 벽의 면적이 작아지고, 186 개/㎠ 를 초과하면, 압력 손실이 높아짐과 함께, 허니컴 소성체의 제조이 곤란해지기 때문이다.
허니컴 소성체의 접착재층의 두께는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 0.5 ～ 5mm 가 바람직하다.
접착재층의 두께가 0.5mm 미만에서는 충분한 접합 강도가 얻어지지 않을 우려가 있고, 또 접착재층은 촉매 담체로서 기능하지 않는 부분이기 때문에, 5mm 를 초과하면, 허니컴 구조체의 단위 체적 당의 비표면적이 저하되므로, 허니컴 구조체를 배기 가스를 정화하기 위한 촉매 담체로서 사용했을 때에 촉매를 충분히 고분산시킬 수 없게 되는 경우가 있다. 또, 접착재층의 두께가 5mm 를 초과하면, 압력 손실이 커지는 경우가 있다.
상기 코트층의 두께는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 0.1 ～ 2mm 인 것이 바람직하다. 0.1mm 미만에서는, 외주면을 완전히 보호할 수 없어 강도를 높일 수 없을 우려가 있고, 2mm 를 초과하면, 허니컴 구조체로서의 단위 체적 당의 비표면적이 저하되어, 허니컴 구조체를 배기 가스를 정화하기 위한 촉매 담체로서 사용했을 때에 촉매를 충분히 고분산시킬 수 없게 되는 경우가 있다.
본 발명의 실시형태의 허니컴 구조체의 제조 방법에 있어서의 결속 공정은, 접착재 페이스트를 각 허니컴 소성체의 측면에 도포하는 방법 이외에, 예를 들어, 제조하는 세라믹 블록 (또는 허니컴 소성체의 집합체) 의 형상과 대략 동일 형상의 형틀 안에 각 허니컴 소성체를 임시 고정시킨 상태로 하고, 접착재 페이스트를 각 허니컴 소성체 사이에 주입하는 방법 등에 의해 실시해도 된다.
또, 원료 조성물 중에 함유되는 가소제로는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들어, 글리세린 등을 들 수 있다. 또, 윤활제는 특별히 한정되지 않고, 예를 들어, 폴리옥시에틸렌알킬에테르, 폴리옥시프로필렌알킬에테르 등의 폴리옥시알킬렌계 화합물 등을 들 수 있다.
윤활제의 구체예로는, 예를 들어, 폴리옥시에틸렌모노부틸에테르, 폴리옥시프로필렌모노부틸에테르 등을 들 수 있다. 또한, 가소제, 윤활제는 경우에 따라서는 원료 조성물 중에 함유되지 않아도 된다.
또, 원료 조성물 중에 함유되는 분산매로는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들어, 물, 유기 용매 (벤젠 등), 알코올 (메탄올 등) 등을 들 수 있다.
성형 보조제로는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들어, 에틸렌글리콜, 덱스트린, 지방산, 지방산 비누, 폴리알코올 등을 들 수 있다.
도 1 은 제 1 실시형태의 허니컴 구조체를 모식적으로 나타내는 사시도이다.
도 2 는 제 1 실시형태의 허니컴 구조체에 있어서의 중심부 허니컴 소성체를 모식적으로 나타낸 사시도이다.
도 3 은 제 1 실시형태의 허니컴 구조체에 있어서의 외주부 허니컴 소성체를 모식적으로 나타내는 사시도이다.
도 4 는 도 1 에 나타내는 허니컴 구조체의 A-A 선 단면도이다.
도 5 는 비교예 4 에서 제조한 허니컴 구조체의 단면도이다.
도 6 은 제 2 실시형태의 허니컴 구조체의 단면도이다.
도 7(a) 및 도 7(b) 는 본 발명의 실시형태의 허니컴 구조체의 제조 방법의 다른 일례를 설명하기 위한 단면도이다.
도 8 은 본 발명의 다른 실시형태의 허니컴 구조체의 단면도이다.
부호의 설명
100, 200, 700 : 허니컴 구조체
101, 201, 701 : 접착재층
102, 202, 702 : 코트층
103, 203, 703 : 세라믹 블록
110, 210, 710 : 중심부 허니컴 소성체
120, 220, 230, 720 : 외주부 허니컴 소성체
111, 121 : 관통공
113, 123 : 격벽

Claims (12)

  1. 다수의 관통공이 격벽을 사이에 두고 길이 방향으로 병설된 기둥 형상의 허니컴 소성체가 접착재층을 개재하여 복수 개 결속되어 이루어지는 허니컴 구조체로서,
    상기 허니컴 구조체의 길이 방향에 수직인 단면에 있어서, 상기 허니컴 구조체의 외주 측면을 구성하는 외주부와, 상기 외주부의 내측에 위치하고, 단면 형상이 사각형인 중앙부를 갖고,
    상기 중앙부는, 1 개의 중심부 허니컴 소성체, 또는 상기 접착재층을 개재하여 결속된 복수 개의 상기 중심부 허니컴 소성체로 이루어지고,
    상기 외주부는, 상기 접착재층을 개재하여 결속된 복수 개의 상기 외주부 허니컴 소성체로 이루어지고,
    상기 중심부 허니컴 소성체의 상기 길이 방향에 수직인 단면의 형상은 사각형이고,
    상기 중심부 허니컴 소성체의 상기 단면의 면적은 2500 ～ 5000㎟ 이고,
    상기 외주부 허니컴 소성체의 상기 길이 방향에 수직인 단면의 형상은, 상기 중심부 허니컴 소성체의 상기 길이 방향에 수직인 단면의 형상과 상이하고,
    상기 외주부 허니컴 소성체의 상기 길이 방향에 수직인 단면의 면적은 상기 중심부 허니컴 소성체의 상기 단면의 면적의 0.9 ～ 1.3 배이고,
    상기 허니컴 구조체의 길이 방향에 수직인 단면에 있어서, 상기 외주부의 접착재층 중 적어도 1 개의 접착재층은, 상기 중앙부의 각부로부터 상기 허니컴 구조체의 외주 측면을 향하는 방향으로 형성되어 있고, 또한,
    상기 중앙부의 각부로부터 상기 허니컴 구조체의 외주 측면을 향하는 방향으로 형성되어 있는 접착재층은, 상기 중앙부의 각부 이외에서 상기 허니컴 구조체의 외주 측면을 향하는 방향으로 형성되어 있는 접착재층의 적어도 1 개와 40 ～ 50°의 각을 이루고 있고,
    상기 허니컴 소성체는, 무기 입자와 무기 바인더를 함유하는 것을 특징으로 하는 허니컴 구조체.
  2. 삭제
  3. 제 1 항에 있어서,
    복수의 상기 중심부 허니컴 소성체와, 복수의 상기 외주부 허니컴 소성체를 갖고,
    상기 복수의 중심부 허니컴 소성체끼리의 단면의 면적이 동일하고, 또한, 상기 복수의 외주부 허니컴 소성체끼리의 단면의 면적이 동일한 허니컴 구조체.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 외주부 허니컴 소성체의 상기 길이 방향에 수직인 단면의 형상은, 3 개의 선분과 1 개의 곡선으로 둘러싸이고, 상기 3 개의 선분 중 2 개의 선분으로 이루어지는 2 개의 각이 직각과 둔각의 형상인 허니컴 구조체.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 허니컴 구조체는 무기 섬유를 추가로 함유하는 허니컴 구조체.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 무기 섬유는 알루미나, 실리카, 탄화 규소, 실리카-알루미나, 유리, 티탄산칼륨 및 붕산 알루미늄으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1 종인 허니컴 구조체.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 격벽에 촉매가 담지되어 있는 허니컴 구조체.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 촉매는 백금, 팔라듐 또는 로듐을 함유하는 귀금속, 알칼리 금속 및 알칼리 토금속으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1 종을 함유하는 허니컴 구조체.
  9. 삭제
  10. 제 8 항에 있어서,
    상기 알칼리 금속은 칼륨 또는 나트륨을 함유하는 허니컴 구조체.
  11. 제 8 항에 있어서,
    상기 알칼리 토금속은 마그네슘, 바륨 또는 칼슘을 함유하는 허니컴 구조체.
  12. 제 1 항에 있어서,
    상기 무기 바인더는 알루미나 졸, 실리카 졸, 티타니아 졸, 물유리, 세피올라이트 및 아타풀자이트로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1 종을 함유하는 허니컴 구조체.
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