KR100701872B1

KR100701872B1 - 핵연료집합체 지지격자의 제조방법 및 그것에 의해 제조된핵연료집합체 지지격자

Info

Publication number: KR100701872B1
Application number: KR1020020068757A
Authority: KR
Inventors: 키도토시야; 나카야마키미오; 야마구치야스나오
Original assignee: 미쯔비시 겐시넨료 가부시키가이샤; 미츠비시 쥬고교 가부시키가이샤
Priority date: 2001-11-08
Filing date: 2002-11-07
Publication date: 2007-03-30
Also published as: CN1252734C; GB2387475B; GB2387475A; FR2831984A1; CN1459803A; KR20030038493A; FR2831984B1; US20040076256A1; GB0225849D0; JP2003149369A; US6909766B2

Abstract

본 발명의 하나의 목적은 지지격자의 특성을 손상시키지 않고 용접부의 내식성을 향상시켜서 고효율 운전을 충분히 견딜 수 있는 핵연료집합체 지지격자의 제조방법을 제공하는 것이다. 이 목적을 달성하기 위해, 본 발명은, 복수의 스트랩을 격자형상으로 조립하는 단계; 각 스트랩의 교차부를 용접하는 단계; 및 그후에 소둔을 행하여 용접부상에 금속간 화합물을 석출하는 단계를 포함하는 핵연료집합체 지지격자의 제조방법을 제공한다.

Description

핵연료집합체 지지격자의 제조방법 및 그것에 의해 제조된 핵연료집합체 지지격자{PRODUCTION METHOD FOR A NUCLEAR FUEL ASSEMBLY SUPPORT GRID AND A NUCLEAR FUEL ASSEMBLY SUPPORT GRID PRODUCED BY THE SAME}

도 1은 본 발명에 따른 실시형태의 연료집합체 지지격자의 제조공정을 나타내는 공정도,

도 2는 일반적인 지지격자의 부분사시도이고, 도 2a는 내부 스트랩의 교차부를 나타내는 도면이고, 도 2b는 내부 스트랩과 외부 스트랩의 삽입부를 나타내는 도면,

도 3은 종래의 지지격자의 제조공정을 나타내는 공정도,

도 4는 스트랩의 일반 모재 및 용접부에 대해 부식시험 일수와 산화막 두께의 관계를 나타내는 도면이다.

본 발명은, 예컨대 가압수형원자로에서 사용되는 핵연료집합체 지지격자의 제조방법, 및 이 제조방법에 의해 제조되는 핵연료집합체 지지격자에 관한 것이다.

종래에, 경수로의 핵원자로에 사용되는 연료집합체는, 상부노즐과 하부노즐 사이에 복수의 지지격자가 소정간격으로 배치되고, 계장용관 및 복수의 제어봉 안내관이 각 지지격자, 상부노즐 및 하부노즐에 각각 고정되고, 또한 각 지지격자의 격자공간에 연료봉이 삽입되어서 유지되어 있다. 각 지지격자는, 박판대(薄板帶)형상의 스트랩을 격자형상으로 교차시켜서 구성되어 있다.

스트랩은, 예컨대 지르칼로이-2 합금 또는 지르칼로이-4 합금으로 형성되고, 도 2a 및 도 2b에 나타내는 바와 같이 각 내부 스트랩(2)은 격자형상으로 조립되어, 다수의 격자공간(3)을 형성한 상태에서 각 내부 스트랩(2)이 교차하는 교차부가, 각각 레이저 용접장치 등으로 용접부(P)의 형상으로 스폿용접되어 있다. 또한, 내부 스트랩(2) 및 외부 스트랩(4)의 교차부에서는, 각 내부 스트랩(2)의 양단에 형성된 용접탭(5)을 지지격자(1)의 4면에 위치하는 외부 스트랩(4)의 홈(4a)에 각각 결합하여 결합부(교차부)가 구성되고, 이것을 용접부(R)(용접 전 상태를 도 2b에 나타냄)로 하여 용접되어 있다.

지지격자(1)를 조립할 때, 도 3의 흐름도에 나타내는 바와 같이, 먼저 지르칼로이 합금으로 이루어진 원료 플레이트를 소정형상으로 펀칭한다. 이때, 펀칭한 그대로의 상태로 지지격자(1)를 조립하면 핵원자로내에서의 치수안정성에 불안이 남아있기 때문에, 강도를 떨어뜨리지 않는 조건하에서 응력제거소둔(stress relief annealing)을 채용하여 열처리로내에서 각 스트랩(2,4)의 소둔을 행한다. 이 경우의 응력제거소둔조건은, 예컨대 가열온도 약 430∼500℃이며, 유지시간 약 0.5∼4시간이다.

그래서 응력제거소둔 후에 각 스트랩(2,4)을 격자형상으로 조립하고, 각 스 트랩(2,4)의 교차부(결합부 포함)(P,R)를 중심으로 용접을 행하여 지지격자를 제조한다.

그러나, 이와 같은 지지격자에서는, 각 스트랩(2,4)의 교차부를 중심으로 용접부(P,R)에 대하여 용접한 그대로의 금속조직(용접조직)이 용접후의 급냉조직으로서 그대로 남고, 특히 핵원자로내에서의 고온수 중에 연료집합체를 배치하여 사용할 때, 각 지지격자(1)의 용접부(P,R) 이외의 스트랩 부분인 일반 모재부와 비교하여 용접부(P,R)의 급냉조직에 산화막이 과대하게 성장한다.

예컨대 도 4에 나타낸 지지격자 부식시험에서는, 360℃의 고온에서 상기 지지격자의 일반 모재부와 용접부에 대해 산화막 두께의 경시변화를 측정할 때, 도면에 나타내는 바와 같이, 부식시험 일수가 증가함에 따라 일반 모재부와 용접부의 산화막이 연속적으로 증대한다. 게다가, 용접부의 경시변화에 의한 산화막 두께는 모든 경우에 있어서 일반 모재부의 산화막 두께를 초과하며, 용접부의 내식성은 일반 모재부의 내식성보다 낮았다. 그 원인은 참고문헌(S.G.MacDonald et al.,ASTM STP 754(1982)412)에서 설명하는 바와 같이, 용접에 의한 용접부의 첨가원소 소실로 생각될 수 있다.

이러한 지지격자의 용접부의 내식성 특성은, 통상 핵원자로에서는 충분히 허용범위내에 있어서 특별히 문제는 발생하지 않지만, 연료펠렛(fuel pellet)으로 하여 예컨대 이산화우라늄 중의 U₂₃₈의 농도를 5%가까이 높인 고연소도화 연료를 사용하여 핵원자로를 고연소도화(고효율화) 운전하여 장기간에 걸쳐서 가동하면, 용접 부의 내식성은 허용범위를 이탈하지 않더라도 허용범위에 대한 여유가 감소하게 된다. 또한, 과대한 산화막의 형성은 지지격자의 구조강도면에서도 바람직한 것은 아니다.

본 발명의 목적은, 상기 문제들을 고려하여, 지지격자의 특성을 손상시키지 않고 용접부의 내식성을 향상시키는 연료집합체 지지격자의 제조방법, 및 이 제조방법에 의해 제조되며 우수한 특성을 가지는 연료집합체 지지격자를 제공하는 것이다.

본 발명에 따른 연료집합체 지지격자의 제조방법은, 용접부의 내식성의 상대적인 저하가 앞서 나타난 용접에 의한 용접부의 첨가원소 소실에 의한 것이 아니고, 용접후에 형성된 급냉조직에 의한 것임을 발견한 결과이다.

즉 본 발명은, 복수의 스트랩을 격자형상으로 조립하는 단계; 각 스트랩의 교차부를 용접하는 단계; 및 그후에 소둔을 행하여 용접부상에 금속간 화합물을 석출하는 단계를 포함하는 연료집합체 지지격자의 제조방법을 제공한다.

본 발명의 제조방법에 따르면, 용접후에 용접부의 급냉조직의 내식성이 감소하더라도, 그후 소둔을 행함으로써, 용접부의 급냉조직을 조정하고 금속간 화합물을 석출하여 내식성을 향상시킨다. 그 결과, 고연소 연료를 사용하여 고효율 동작을 수행하더라도, 내식성의 개선된 범위를 확보할 수 있고, 장기간 동작의 과정에 걸쳐서 충분한 내식성을 확보할 수 있다.

게다가, 지지격자를 조립하여 각 스트랩의 교차부를 용접할 때, 그후에 용접부가 급냉에 의해 용접부의 급냉조직의 결정이 변화되어 내식성이 저하하지만, 후 공정에서 지지격자를 소둔함으로써 내식성이 향상되도록 결정이 변화된 용접부의 급냉조직을 조정할 수 있다.

연료집합체 지지격자의 제조방법에 있어서, 지르칼로이 합금으로 이루어진 스트랩이 바람직하다.

연료집합체 지지격자의 제조방법에 있어서, 주석 1.2∼1.7중량%, 철 0.18∼0.24중량%, 크롬 0.07∼0.13중량%, 산소 0.09∼0.16중량%, 및 나머지 지르코늄과 불가피한 불순물을 함유하는 지르칼로이 합금이 더욱 바람직하다. 상술한 바와 같이, 본 발명에 사용되는 지르칼로이 합금은 불가피한 불순물을 소량 함유하여도 좋다.

특히, 스트랩이 지르칼로이 합금으로 이루어질 때, 고온 금속상인 β상은 용접후의 급냉으로 인해 담금질조직(quenched structure)의 결정으로 변화되어 내식성을 저하시키지만, 그후 소둔함으로써 용접부의 급냉조직인 선-β상(prior-β상)의 금속조직을 조정하여 금속간 화합물을 석출시켜서 용접부의 내식성을 향상시킬 수 있다.

연료집합체 지지격자의 제조방법에 있어서, 소둔은 용접부를 재결정조직으로 변화시키기 위한 재결정소둔인 것이 바람직하다.

재결정소둔을 행한 결과로서, 용접부의 급냉조직의 변형을 조정하고 해소하여 재결정조직으로 변화되고, 금속간 화합물을 석출함으로써 내식성이 향상한다.

또한, 본 발명에 있어서는, 원료 플레이트의 펀칭에 기인하는 변형을 제거하기 위한 종래의 응력제거소둔을 실시하지 않는다. 응력제거소둔을 행함으로써 스트랩의 강도가 증가되어 펀칭에 기인하는 변형을 제거하더라도, 그후 재결정소둔을 행한 결과로서 재차 변화되는 펀칭 변형부분의 조직으로 인해 강도가 저하하기 때문에, 이것은 쓸모없게 된다.

또한, 소둔은 소둔온도를 560∼750℃로 설정하고, 0.5∼24시간 유지하도록 하는 것이 바람직하다.

게다가, 660∼700℃에서 소둔을 행하는 것이 더욱 바람직하다.

이 범위내의 가열온도에서 소정시간 유지함으로써 용접부의 급냉조직을 조정한 후 금속간 화합물을 석출함으로써 내식성이 향상함과 동시에, 용접 및 펀칭에 의한 변형 및 내부응력을 해소할 수 있다.

특히, 560∼730℃의 소둔온도범위는 내식성을 감소시키지 않는 재결정조건이며, 소둔온도가 750℃를 초과하면, 내식성의 저하를 일으킨다는 결점이 발생한다. 또한, 소둔온도의 유지시간이 0.5시간보다 짧으면 용접부의 급냉조직을 조정하여 금속간 화합물을 석출할 수 없고, 유지시간이 24시간보다 길면 내식성의 저하를 일으킨다는 문제가 발생한다.

또한, 연료집합체 지지격자의 제조방법에 있어서, 충진금속을 용접에 사용할 때, 주석 1.2∼1.7중량%, 철 0.18∼0.24중량%, 크롬 0.07∼0.13중량%, 산소 0.09∼0.16중량%, 및 나머지 지르코늄과 불가피한 불순물을 함유하는 충진금속이 바람직하다.

연료집합체 지지격자의 제조방법에 따르면, 이러한 조성물을 함유하는 충진금속이 용접에 사용되기 때문에, 용접시 교차부를 포함하는 금속이 녹아 흐름으로써 야기되는, 교차부의 부피의 감소를 방지할 수 있다. 또한, 충진금속이 이러한 조성물을 함유하기 때문에, 우수한 조직강도를 갖는 지지격자를 제조할 수 있다.

또한, 연료집합체 지지격자의 제조방법에 있어서, Zr(Fe,Cr)₂로 표시되는 금속간 화합물이 바람직하다.

또한, 본 발명의 목적을 달성하기 위해, 본 발명은 연료집합체 지지격자의 제조방법에 의해 얻을 수 있는 연료집합체 지지격자를 제공한다.

실시형태

도 1은 본 발명의 실시형태에 따른 연료집합체 지지격자의 제조공정을 나타내는 공정도이다.

본 발명의 실시형태에 의해 제조된 지지격자는 상술한 종래기술의 것과 같이, 박판대형상의 스트랩을 격자형상으로 조립하여 형성되어 있다. 스트랩은 내부 스트랩과 외부 스트랩을 포함하며, 이들 스트랩은 예컨대 지르칼로이-2 또는 지르칼로이-4 등의 지르칼로이 합금으로 구성되어 있다. 지지격자는 내부 스트랩끼리의 교차부, 내부 스트랩과 외부 스트랩의 교차부, 및 외부 스트랩끼리의 교차부를 각각 용접하여 접속하여 일체형으로 조립되어 있다.

이하, 도 1에 나타낸 공정도에 따라 본 실시형태의 연료 지지격자의 제조방법을 설명한다.

우선 원료 플레이트로서 지르칼로이-2 또는 지르칼로이-4 등의 지르칼로이 합금을 준비하고(공정101), 이것을 소망하는 스트랩형상으로 펀칭한다(공정102). 이 펀칭의 결과로서, 스트랩은 펀칭부를 중심으로 소성변형 등을 하여 가공조직으로 된다.

다음으로 복수의 내부 스트랩과 외부 스트랩을 격자형상으로 조립하여 지지격자를 형성한다(공정103). 그리고 내부 스트랩끼리의 교차부, 내부 스트랩과 외부 스트랩의 교차부(결합부 포함), 및 외부 스트랩끼리의 교차부를 각각 용접한다(공정104). 용접의 결과로서, 지르칼로이 합금의 용접부는 조직이 변화하고, 저온안정상(low-temperature stable phase)인 구상결정입자를 갖는 α상으로부터 고온안정상인 β상으로 변화하지만, 용접부는 용접후에 예컨대 약 100℃/초로 급냉되고, 용접부의 급냉조직은 β상의 담금질조직으로 변화하여 선-β상(prior-β상 또는 담금질α상)으로 되기 때문에, 결정이 바늘형상(needle-shaped) 결정입자로 변화하여 내식성이 저하하게 된다.

또한, 용접 후(용접조직)와 같은 상태에 있어서 핵원자로내에서 용접부의 급냉조직을 사용하면, 스트랩 이외의 영역에서 일반 모재부와 비교하여 산화막이 과대하게 성장하게 된다(도 4 참조).

다음으로 조립된 지지격자를 재결정소둔한다(공정105). 그 결과, 지지격자를 열처리로내에 유지하고, 열처리로의 내부를 진공으로 하거나 또는 불활성가스 분위기로 하여 재결정소둔한다. 재결정소둔조건으로서, 가열온도는 430℃∼750℃의 범위, 내식성을 특히 중시한다면, 500℃∼750℃의 범위, 바람직하게는 560℃∼730℃의 범위, 더욱 바람직하게는 600℃∼720℃의 범위내로 하고, 가열온도를 0.5시간∼24시간 유지함으로써, 용접부의 급냉조직의 변형을 조정하여 해소할 수 있고, 이 조직을 재결정조직으로 변화시킬 수 있다. 또한 용접부의 급냉조직을 조정하여 이 급냉조직의 선-β상에 금속간 화합물을 석출시키는 것이 가능하여 용접부의 내식성이 향상한다.

즉, 지르칼로이 합금 중의 금속간 화합물을 형성하는 Fe와 Cr은, 저온 α상에는 거의 고용(固溶)하지 않지만, 용접시에 고온 β상에 고농도로 고용하기 때문에, 용접후의 급냉에 의해 담금질조직으로 변화될 때 급냉시킨 선-β상(담금질α상)에 과포화상태로 존재한다. 그리고 이 Fe, Cr은 재결정소둔에 의해 과포화상태가 해제되어 금속간 화합물로서 석출하게 된다.

또한, 소둔온도가 상술한 소둔온도범위 430∼750℃ 중 430∼500℃의 범위내에 있으면, 용접부의 내식성은 소둔온도가 500℃를 초과한 경우보다 약간 떨어지지만 용접부의 기계적 강도가 보다 높고, 또한 소둔온도가 500℃∼750℃의 범위내에 있으면, 용접부의 기계적 강도는 430∼500℃의 범위의 것보다 떨어지지만 용접부의 내식성이 보다 우수하다.

또한, 재결정소둔조건으로서 소둔온도가 430℃보다 낮으면 응력의 제거가 불충분하게 된다는 결점이 있고, 750℃를 초과하면 내식성의 저하를 초래한다는 문제가 발생한다. 또한 소둔온도가 560℃∼730℃의 범위내에 있으면 내식성이 저하하지 않는 재결정조건으로 되고, 소둔온도가 600℃∼720℃의 범위내에 있으면 효과적인 석출물의 성장이 관찰된다는 더욱 바람직한 효과가 얻어진다. 이러한 소둔온도의 유지시간이 0.5시간보다 짧으면 용접부의 급냉조직을 조정하여 금속간 화합물을 석출시킬 수 없고, 유지시간이 24시간보다 길면 내식성의 저하를 초래하는 문제가 발생한다.

이러한 방법에 의하여, 내식성이 우수한 지지격자를 제조할 수 있다(공정106).

상술한 바와 같이 본 실시형태에 따르면, 지르칼로이 합금 플레이트로 이루어진 지지격자의 특성을 손상시키지 않고 용접부의 내식성을 향상시킬 수 있다. 따라서, 연료집합체에 예컨대 우라늄연료 펠렛 중의 U₂₃₈의 농도를 높게 한 고연소도화 연료를 사용하여 핵원자로내에서 고효율운전을 행하는 경우라도, 지지격자의 용접부 내식성의 허용범위에 대한 여유가 증대하기 때문에 신뢰성이 한층 높은 운전이 가능하게 된다.

다음으로 본 발명에 있어서 지지격자의 재결정소둔의 실시예를 설명한다.

실시예1∼4 및 비교예1

지르칼로이 합금용 지르칼로이-4를 스트랩에 사용하여, 지지격자의 교차부를 스폿용접하였다. 용접 후, 냉각속도를 100℃/초로 설정한다.

실시예1에 있어서, 가열온도 600℃에서 0.5시간동안 재결정소둔을 행하였다. 실시예2에 있어서, 가열온도 680℃에서 0.5시간동안 재결정소둔을 행하였다. 실시예3에 있어서, 가열온도 680℃에서 2시간동안 재결정소둔을 행하였다. 실시예4에 있어서, 가열온도 680℃에서 8시간동안 재결정소둔을 행하였다. 또한, 종래기술로 서 비교예1에 있어서, 용접후에 재결정소둔을 행하지 않고 용접부를 용접조직으로 하였다.

실시예1∼4 및 종래기술로서 비교예1에 대하여 재결정온도조건과 금속간 화합물의 석출상태의 관계는 표 1에 나타내는 바와 같이 되었다.

표 1에 나타낸 시험결과로부터, 실시예1∼4에서는, 가열온도 600∼680℃에서 0.5시간의 소둔에 의해 용접조직내에 금속간 화합물을 석출시킬 수 있고, 이보다 장시간의 소둔을 행함으로써 보다 많은 금속간 화합물을 석출할 수 있다는 것이 명백해진다. 따라서, 실시예1∼4 모두에 있어서 내식성을 향상할 수 있고, 특히 장시간의 소둔에 의해 더욱 내식성을 향상할 수 있다는 것이 확인되었다.

반면에, 종래기술로서 비교예1에서는 금속간 화합물을 석출할 수 없고, 내식성의 향상효과가 나타나지 않았다.

상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 연료집합체의 지지격자 제조방법은, 복수의 스트랩을 격자형상으로 조립하여, 각 스트랩의 교차부를 용접하고, 그후에 소둔하도록 하였기 때문에, 용접후에 용접부의 급냉조직의 내식성이 저하하여도, 그후에 소둔함으로써 용접부의 급냉조직을 조정하여 금속간 화합물을 석출하여 용접부 의 내식성이 향상한다. 이로써 고연소도화 연료를 사용하여 고효율운전을 행하여도 내식성에 관한 허용범위에 대해서 충분한 여유를 확보할 수 있어서 장기간의 운전에 걸쳐서 충분한 내식성을 확보할 수 있다.

또한 소둔은, 용접부를 재결정조직으로 변화시키기 위한 재결정소둔이기 때문에, 용접부의 급냉조직을 재결정조직으로 변화시키게 되고, 금속간 화합물을 석출시켜서 내식성이 향상한다.

또한 소둔은, 소둔온도를 560∼750℃로 설정하고, 0.5∼24시간으로 유지하도록 하였으므로, 용접부의 급냉조직을 조정하여 금속간 화합물을 석출시킴으로써 내식성이 향상함과 동시에, 용접이나 펀칭에 의한 변형이나 내부응력을 해소할 수 있다.

Claims

주석 1.2∼1.7중량%, 철 0.18∼0.24중량%, 크롬 0.07∼0.13중량%, 산소 0.09∼0.16중량% 및 나머지 지르코늄과 불가피한 불순물을 함유하는 지르칼로이 합금으로 이루어진 복수의 스트랩을 격자형상으로 조립하는 단계;

각 스트랩의 교차부를 용접하는 단계; 및

그후 소둔을 행하여 용접된 교차부상에 Zr(Fe,Cr)₂로 표시되는 금속간 화합물을 석출하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 핵연료집합체 지지격자의 제조방법.
삭제
제1항에 있어서, 상기 소둔은 560∼750℃에서 행해지고 0.5∼24시간 유지되는 것을 특징으로 하는 핵연료집합체 지지격자의 제조방법.
삭제
제3항에 있어서, 상기 소둔은 660∼700℃에서 행해지는 것을 특징으로 하는 핵연료집합체 지지격자의 제조방법.
제1항에 있어서, 용접용 충진금속을 사용할 때, 상기 충진금속은 주석 1.2∼1.7중량%, 철 0.18∼0.24중량%, 크롬 0.07∼0.13중량%, 산소 0.09∼0.16중량%, 및 나머지 지르코늄과 불가피한 불순물을 함유하는 것을 특징으로 하는 핵연료집합체 지지격자의 제조방법.
삭제
제1항에 기재된 핵연료집합체 지지격자의 제조방법에 의해 얻어지는 것을 특징으로 하는 핵연료집합체 지지격자.