JPWO2017111121A1 - 積層体の製造方法、および積層体 - Google Patents
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Abstract
Description
(1)基材と、硬化性組成物の硬化物と、塗料の塗膜と、からなる積層体の製造方法であって、
塗料を加熱して硬化させることを含み、
硬化性組成物の前記硬化物が基材上にあり、
塗膜が硬化性組成物の硬化物上にあり、
硬化性組成物が、(A)反応性ケイ素基を有するポリオキシアルキレン系重合体、(B)エポキシ可塑剤、および(C)酸化防止剤を含み、
(B)エポキシ可塑剤の量が、(A)反応性ケイ素基を有するポリオキシアルキレン系重合体100重量部に対して30〜100重量部であり、
(C)酸化防止剤の量が、(A)反応性ケイ素基を有するポリオキシアルキレン系重合体100重量部に対して2〜10重量部であり、
(B)エポキシ可塑剤が、(B1)エポキシヘキサヒドロフタル酸ジアルキルエステルおよび/または(B2)エポキシ化脂肪酸アルキルエステルであり、
(B1)エポキシヘキサヒドロフタル酸ジアルキルエステルにおけるアルキルエステル部分のアルキル基(b1)は、エポキシ化されていてもよい、炭素原子数1〜20の直鎖または分岐のアルキル基であり、
(B2)エポキシ化脂肪酸アルキルエステルにおけるアルキルエステル部分のアルキル基(b2)は、炭素原子数1〜20の直鎖または分岐のアルキル基である、製造方法、
(2)塗料の硬化を100℃以上で行う、(1)に記載の積層体の製造方法、
(3)(A)成分が、反応性ケイ素基を有し、ウレタン結合および/またはウレア結合を含むポリオキシアルキレン系重合体であることを特徴とする(1)に記載の積層体の製造方法、
(4)(A)成分の主鎖構造が、ポリオキシプロピレン系重合体であることを特徴とする(1)〜(3)のいずれかに記載の積層体の製造方法、
(5)(A)成分の反応性ケイ素基が下記一般式(1):
−SiR1 3−aXa (1)
(一般式(1)において、R1はそれぞれ独立に炭素原子数1〜20のアルキル基、炭素原子数6〜20のアリール基、炭素原子数7〜20のアラルキル基、または−OSi(R’)3(式中、R’はそれぞれ独立に炭素原子数1〜20の炭化水素基を示す)で示されるトリオルガノシロキシ基を示し、Xはそれぞれ独立に水酸基または加水分解性基を示し、aは1〜3の整数である。)
で表されることを特徴とする(1)〜(4)のいずれかに記載の積層体の製造方法、
(6)(C)酸化防止剤がヒンダードフェノール系酸化防止剤であることを特徴とする(1)〜(5)のいずれかに記載の積層体の製造方法、
(7)下記の工程1〜4:
工程1:硬化性組成物を基材に塗布する工程、
工程2:工程1で塗布された硬化性組成物を常温で養生して硬化させる工程、
工程3:工程2で硬化させた硬化性組成物の硬化物の上に塗料を塗装する工程、および、
工程4:工程3で塗装された塗料を100℃以上で加熱硬化させる工程、
を含むことを特徴とする(1)〜(6)のいずれかに記載の積層体の製造方法、
(8)硬化性組成物が1液型組成物である、(1)〜(7)のいずれかに記載の積層体の製造方法、
(9)基材と、硬化性組成物の硬化物と、塗料の塗膜と、からなり、
硬化性組成物の硬化物が基材上にあり、
塗膜が硬化性組成物の硬化物上にあり、
硬化性組成物が、(A)反応性ケイ素基を有するポリオキシアルキレン系重合体、(B)エポキシ可塑剤、および(C)酸化防止剤を含み、
(B)エポキシ可塑剤が、(B1)エポキシヘキサヒドロフタル酸ジアルキルエステルおよび/または(B2)エポキシ化脂肪酸アルキルエステルであり、
(B1)エポキシヘキサヒドロフタル酸ジアルキルエステルにおけるアルキルエステル部分のアルキル基(b1)は、エポキシ化されていてもよい、炭素原子数1〜20の直鎖または分岐のアルキル基であり、
(B2)エポキシ化脂肪酸アルキルエステルにおけるアルキルエステル部分のアルキル基(b2)は、炭素原子数1〜20の直鎖または分岐のアルキル基である、積層体、および、
(10)硬化性組成物が1液型組成物である、(9)に記載の積層体、
に関する。
積層体は、基材と、硬化性組成物の硬化物と、塗料の塗膜とからなる。かかる積層体を製造する方法は、塗料を加熱して硬化することを含む。
上記積層体において、硬化性組成物の硬化物は基材上にあり、塗膜は硬化性組成物の硬化物上にある。
上述の硬化性組成物としては、後述する特定の組成の硬化性組成物が用いられる。
以下、積層体の製造方法について詳細に説明する。
基材上に硬化物を形成するために、硬化性組成物が用いられる。硬化性組成物は、(A)反応性ケイ素基を有するポリオキシアルキレン系重合体と、(B)エポキシ可塑剤と、(C)酸化防止剤とを含む。
以下、硬化性組成物に含まれる、必須または任意の成分について説明する。
(A)反応性ケイ素基を有するポリオキシアルキレン系重合体の反応性ケイ素基は、ケイ素原子に結合した水酸基または加水分解性基を有し、シラノール縮合触媒によって加速される反応によりシロキサン結合を形成することにより架橋し得る基である。ここで加水分解性基とは、水と反応して水酸基を生成する基を意味する。
以下、(A)反応性ケイ素基を有するポリオキシアルキレン系重合体について、(A)成分とも記す。
−SiR1 3−aXa (1)
一般式(1)において、R1はそれぞれ独立に炭素原子数1〜20のアルキル基、炭素原子数6〜20のアリール基、炭素原子数7〜20のアラルキル基、または−OSiR’3(ただしR’はそれぞれ独立に炭素原子数1〜20の炭化水素基である)で示されるトリオルガノシロキシ基を示す。Xはそれぞれ独立に水酸基または加水分解性基を示す。aは1〜3の整数を示す。
H−(SiR2 2O)mSiR2 2−R3−SiX3 (2)
一般式(2)において、Xは一般式(1)と同じである。2m+2個のR2はそれぞれ独立に一般式(1)のR1と同じである。R3は2価の炭素原子数1〜20個の置換あるいは非置換の炭化水素基を示す。mは0〜19の整数を示す。
−R4−O− (3)
一般式(3)において、R4は炭素原子数1〜14の直鎖状または分岐状アルキレン基を示し、炭素原子数2〜4がより好ましい。
また特開昭61−197631号、特開昭61−215622号、特開昭61−215623号、特開昭61−218632号、特開平3−72527号、特開平3−47825号、特開平8−231707号の各公報に提案されている数平均分子量6,000以上、分子量分布(Mw/Mn)が1.6以下や1.3以下の高分子量で分子量分布が狭い反応性ケイ素基を有するポリオキシアルキレン系重合体などをあげることができる。
このような反応性ケイ素基を有するポリオキシアルキレン系重合体は単独で使用してもよく、2種以上を併用してもよい。
ここで、一般式(4)中、R8は有機基または水素原子を示す。
一般式(5)中、R1、X、aは一般式(1)と同じ。R9は2価の有機基を示し、炭素原子数1〜20の炭化水素基がより好ましい。Wは水酸基、カルボキシ基、メルカプト基およびアミノ基(1級または2級)から選ばれる活性水素含有基を示す。
ここで、一般式(6)中、R9、R1、X、aは前記に同じである。
硬化性組成物は、(B)エポキシ可塑剤を含む。(B)エポキシ可塑剤は、(B1)エポキシヘキサヒドロフタル酸ジアルキルエステルおよび/または(B2)エポキシ化脂肪酸アルキルエステルである(B)エポキシ可塑剤は、硬化性組成物の粘度調整および作業性改善と、硬化性組成物の硬化物と塗料との密着性の改善と、を目的として添加される。
以下、(B)エポキシ可塑剤、(B1)エポキシヘキサヒドロフタル酸ジアルキルエステルおよび(B2)エポキシ化脂肪酸アルキルエステルについて、それぞれ(B)成分、(B1)成分、および(B2)成分とも記す。
硬化性組成物は、(C)酸化防止剤を含む。(C)酸化防止剤は、硬化性組成物の耐熱劣化性を改善する目的で添加される。
以下、(C)酸化防止剤について、(C)成分とも記す。
硬化性組成物には、硬化性組成物の粘度調整および作業性改善、ならびに、硬化性組成物の硬化物の機械特性を調整する目的で、可塑剤を添加することができる。
ポリエーテルポリオール誘導体としては、これらポリエーテルポリオールのヒドロキシ基をエステル基、エーテル基などに変換した誘導体があげられる。
硬化性組成物には、(A)成分の硬化を促進する目的で硬化触媒を使用することができる。
硬化性組成物には、硬化性組成物の作業性改善ならびに硬化物の硬度、引張り強度および伸びなどの機械特性の調整をする目的で充填剤を使用することができる。充填剤の例としては有機系充填剤や無機系充填剤を使用することができる。
炭酸カルシウムとしては、例えば、重質炭酸カルシウム、沈降性炭酸カルシウムをあげることができる。
沈降性炭酸カルシウムとしては、例えば、長径1μm以上の軽質炭酸カルシウムと平均粒子径1μm以下のコロイダル炭酸カルシウムをあげることができる。
また、これらの炭酸カルシウムの表面を処理した表面処理炭酸カルシウムを使用することもできる。
表面処理剤としては、例えば、ステアリン酸などの脂肪酸、脂肪酸エステル、変性脂肪酸、ロジンなどの樹脂酸、パラフィンワックス、ポリエチレンワックス、カチオン系界面活性剤などをあげることができる。
硬化性組成物には、垂れを防止し、作業性を改善するためにチクソ性付与剤を使用することができる。
硬化性組成物には、硬化物の光酸化劣化を防止する目的で光安定剤を使用することができる。
硬化性組成物には、ノンプライマー条件またはプライマー処理条件下での、基材である各種被着体との接着性を改善する目的で、接着性付与剤を使用することができる。
被着体は、無機基材であっても有機基材であってもよい。無機基材としては、車体用フレーム、車体用パネルなどの車両部材、ガラス、アルミニウム、ステンレス、亜鉛、銅、モルタルなどがあげられる。有機基材としては、塩化ビニル、アクリル、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリカーボネートなどがあげられる。
硬化性組成物が2液型組成物の場合、反応性ケイ素基を有する重合体を含有する主剤に硬化触媒を配合する必要がないので配合剤中には若干の水分が含有されていてもゲル化の心配は少ないが、長期間の貯蔵安定性を必要とする場合には脱水乾燥するのが好ましい。脱水、乾燥方法としては、粉状などの固体状物の場合は加熱乾燥法または減圧脱水法が好ましい。液状物を脱水、乾燥する場合は、減圧脱水法、または合成ゼオライト、活性アルミナ、シリカゲル、生石灰、酸化マグネシウムなどの脱水剤を使用した脱水法が好ましい。かかる脱水乾燥法に加えて、n−プロピルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルメチルジメトキシシラン、メチルシリケート、エチルシリケート、γ−メルカプトプロピルジメトキシメチルシラン、γ−メルカプトプロピルジエトキシメチルシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランなどのアルコキシシラン化合物を添加し、水と反応させて脱水してもよい。また、3−エチル−2−メチル−2−(3−メチルブチル)−1,3−オキサゾリジンなどのオキサゾリジン化合物を配合して水と反応させて脱水してもよい。また、イソシアネート化合物を少量配合してイソシアネート基と水とを反応させて脱水してもよい。
硬化性組成物には、硬化性組成物または硬化物の諸物性を調整する目的で、必要に応じて、上記以外のその他の添加剤を配合してもよい。
硬化性組成物の製造方法は特に限定されず、例えば上記した成分を配合し、ミキサーやロールやニーダーなどを用いて、常温または加熱下、大気圧下または減圧下、バッチ式または連続式で混練したり、適した溶剤を少量使用して成分を溶解させて混合したりするなどの通常の方法を用いることができる。
以上説明した硬化性組成物は、常温でも大気中に曝露されると水分の作用により、三次元的に網状組織を形成し、硬化物へと硬化する。かかる硬化物は、ゴム状弾性を示すことが多い。
硬化性組成物は、バス・トラック・乗用車などの自動車、船舶、鉄道車両、エレベーターおよびコンテナなどのシーリング材、接着剤、コーティング剤および/または密封剤などとして使用可能であり、コーティング剤として使用するのがもっとも好ましい。また、自動車、鉄道車両に使用されることがより好ましく、自動車に使用されることが最も好ましい。
工程1は、上記、(A)成分、(B)成分および(C)成分を含む硬化性組成物を基材に塗布する工程である。
塗布方法としては、特に制限はなく、公知の方法で行うことができる。
工程2は、工程1で塗布された硬化性組成物を常温で養生して硬化させる工程である。
工程3は、工程2で硬化させた硬化性組成物の硬化物の上に塗料を塗装する工程である。
工程4は、工程3で塗装された塗料を100℃以上で加熱硬化させる工程である。
塗布方法としては、特に制限はなく、公知の方法で行うことができる。
また、塗料を短時間で硬化させる観点からは、硬化温度は、例えば160℃〜230℃が好ましく、180℃〜220℃がより好ましい。
硬化時間としては10分間〜5時間が好ましく、10分間〜3時間がより好ましく、10分間〜1時間がさらに好ましい。
分子量約3,000のポリオキシプロピレントリオールを開始剤とし、亜鉛ヘキサシアノコバルテートグライム錯体触媒の存在下、プロピレンオキシドの重合を行い、数平均分子量16,400の水酸基末端ポリオキシプロピレントリオールを得た(送液システム:東ソー製HLC−8120のGPC、カラム:東ソー製TSK−GEL Hタイプ、溶液:THFを用いて測定したポリスチレン換算分子量)。この水酸基末端ポリオキシプロピレントリオールの水酸基に対して1.2倍当量のNaOMeのメタノール溶液を添加した後、メタノールを留去し、さらに水酸基に対して1.5倍当量の塩化アリルを添加して末端の水酸基をアリル基に変換した。
合成例1で得た重合体(a1)100重量部に対して、可塑剤としてポリプロピレングリコール(三井化学SKCポリウレタン(株)製、商品名:アクトコールP−23、数平均分子量3000)10重量部、(B1)成分として4,5−エポキシヘキサヒドロフタル酸ジ2−エチルヘキシル(新日本理化(株)製、商品名:サンソサイザーE−PS)40重量部、表面処理コロイダル炭酸カルシウム(竹原化学工業(株)製、商品名:NEOLIGHT SP)160重量部、重質炭酸カルシウム(丸尾カルシウム(株)製、商品名:LM2200)54重量部、酸化防止剤(BASFジャパン(株)製、商品名:イルガノックス245)5重量部を計量し、スパチュラを用いて混合した後、3本ロールミルに3回通して分散させた。この後、プラネタリーミキサーを用いて120℃で2時間減圧乾燥を行い、50℃以下に冷却後、脱水剤としてビニルトリメトキシシラン(モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ製、商品名:Silquest A−171)4重量部、接着性付与剤としてN−(β−アミノエチル)−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン(モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ製、商品名:Silquest A−1120)3重量部を添加して混合した。さらに縮合触媒としてジブチル錫ビス(アセチルアセトナート)(日東化成(株)製、商品名:ネオスタンU−220H)2重量部を添加し混合することにより硬化性組成物を得た。得られた硬化性組成物を防湿性の容器に充填し、密封することにより1液型硬化性組成物を得た。
実施例1の4,5−エポキシヘキサヒドロフタル酸ジ2−エチルヘキシル40重量部の代わりに、4,5−エポキシヘキサヒドロフタル酸ジ−9,10−エポキシステアリル(新日本理化(株)製、商品名:サンソサイザーE−PO)40重量部を使用したこと以外は実施例1と同様にして1液型硬化性組成物を得た。
実施例1の4,5−エポキシヘキサヒドロフタル酸ジ2−エチルヘキシル40重量部の代わりに、(B2)成分であるエポキシ脂肪酸ブチル(新日本理化(株)製、商品名:サンソサイザーE−4030、分子量約350)40重量部を使用したこと以外は実施例1と同様にして1液型硬化性組成物を得た。
実施例1の4,5−エポキシヘキサヒドロフタル酸ジ2−エチルヘキシル40重量部、ポリプロピレングリコール10重量部の代わりに、4,5−エポキシヘキサヒドロフタル酸ジ2−エチルヘキシル25重量部、ポリプロピレングリコール25重量部を使用したこと以外は実施例1と同様にして1液型硬化性組成物を得た。
実施例1の4,5−エポキシヘキサヒドロフタル酸ジ2−エチルヘキシル40重量部の代わりに、エポキシ化大豆油(新日本理化(株)製、商品名:サンソサイザイーE−2000H)40重量部を使用したこと以外は実施例1と同様にして1液型硬化性組成物を得た。
実施例1の4,5−エポキシヘキサヒドロフタル酸ジ2−エチルヘキシル40重量部の代わりに、ビスフェノールA型エポキシ樹脂(三菱化学(製)製、商品名:jER828)40重量部を使用したこと以外は実施例1と同様にして1液型硬化性組成物を得た。
実施例1の4,5−エポキシヘキサヒドロフタル酸ジ2−エチルヘキシル40重量部の代わりに、フタル酸ジイソデシル((株)ジェイ・プラス製、商品名:DIDP)40重量部を使用したこと以外は実施例1と同様にして1液型硬化性組成物を得た。
実施例1の4,5−エポキシヘキサヒドロフタル酸ジ2−エチルヘキシル40重量部の代わりに、1,2−シクロヘキサンジカルボン酸ジイソノニル(BASF製、商品名:Hexamoll DINCH)40重量部を使用したこと以外は実施例1と同様にして1液型硬化性組成物を得た。
実施例1の4,5−エポキシヘキサヒドロフタル酸ジ2−エチルヘキシル40重量部の代わりに、4−シクロヘキセン1,2−ジカルボン酸ジ−2−エチルヘキシル(東京化成工業(株)製、試薬)40重量部を使用したこと以外は実施例1と同様にして1液型硬化性組成物を得た。
実施例1の酸化防止剤5重量部の代わりに、酸化防止剤を添加しなかったこと以外は実施例1と同様にして1液型硬化性組成物を得た。
なお、比較例3で得た1液型硬化性組成物については、塗布に用いるカートリッジ内での硬化が発生したため評価を行わなかった。
得られた硬化性組成物を3mmの厚さに塗布し、23℃(相対湿度50%)で20時間養生させた。その後、180℃の乾燥機内で60分間養生させた。取り出して室温(23℃)に戻した後、硬化物内部の発泡の有無を目視にて確認した。
得られた硬化性組成物を3mmの厚さに塗布し、23℃(相対湿度50%)で20時間養生させた。その後、180℃の乾燥機内で60分間養生させた。取り出して室温(23℃)に戻した後、硬化物の表面状態を目視にて確認した。
評価は、硬化物に全く異常のない場合を○(劣化なし)、硬化物の周囲に劣化が見られる場合を△、硬化物全体に劣化が見られる場合を×(劣化あり)とした。
得られた硬化性組成物を3mmの厚さに塗布し、23℃(相対湿度50%)で20時間養生させた。硬化した組成物表面に塗料としてエポキシ樹脂系プライマーを塗布し、すぐに100℃の乾燥機内で25分間養生させた。取り出して室温(23℃)に戻した後、JIS K5600に記載のクロスカット法および/または旧JIS K5400に記載の碁盤目試験法に準拠して、ニチバン製セロハンテープを用いて2mm間隔の碁盤目試験(25マス)を行った。評価は全碁盤目数(25マス)に対してプライマーが残存している碁盤目数(マス目数)で示した。
※2:エポキシヘキサヒドロフタル酸ジ−9,10−エポキシステアリル(新日本理化(株))
※3:エポキシ化脂肪酸ブチル(新日本理化(株))
※4:エポキシ化大豆油(新日本理化(株))
※5:ビスフェノールA型エポキシ樹脂(三菱化学(株))
※6:1,2−シクロヘキサンジカルボン酸ジイソノニル(BASF)
なお、表1および表2の評価結果について、耐熱劣化試験に関して、実施例1と比較例1とではごくわずかな変色が見られた。また、比較例における塗料密着性のうち、比較例5と6については、基盤目周辺の剥離がみられた。
Claims (10)
- 基材と、硬化性組成物の硬化物と、塗料の塗膜と、からなる積層体の製造方法であって、
前記塗料を加熱して硬化させることを含み、
前記硬化性組成物の前記硬化物が前記基材上にあり、
前記塗膜が前記硬化性組成物の前記硬化物上にあり、
前記硬化性組成物が、(A)反応性ケイ素基を有するポリオキシアルキレン系重合体、(B)エポキシ可塑剤、および(C)酸化防止剤を含み、
前記(B)エポキシ可塑剤の量が、前記(A)反応性ケイ素基を有するポリオキシアルキレン系重合体100重量部に対して30〜100重量部であり、
前記(C)酸化防止剤の量が、前記(A)反応性ケイ素基を有するポリオキシアルキレン系重合体100重量部に対して2〜10重量部であり、
前記(B)エポキシ可塑剤が、(B1)エポキシヘキサヒドロフタル酸ジアルキルエステルおよび/または(B2)エポキシ化脂肪酸アルキルエステルであり、
前記(B1)エポキシヘキサヒドロフタル酸ジアルキルエステルにおけるアルキルエステル部分のアルキル基(b1)は、エポキシ化されていてもよい、炭素原子数1〜20の直鎖または分岐のアルキル基であり、
前記(B2)エポキシ化脂肪酸アルキルエステルにおけるアルキルエステル部分のアルキル基(b2)は、炭素原子数1〜20の直鎖または分岐のアルキル基である、製造方法。 - 前記塗料の硬化を100℃以上で行う、請求項1に記載の積層体の製造方法。
- 前記(A)成分が、反応性ケイ素基を有し、ウレタン結合および/またはウレア結合を含むポリオキシアルキレン系重合体であることを特徴とする請求項1または2に記載の積層体の製造方法。
- 前記(A)成分の主鎖構造が、ポリオキシプロピレン系重合体であることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の積層体の製造方法。
- 前記(A)成分の前記反応性ケイ素基が下記一般式(1):
−SiR1 3−aXa (1)
(一般式(1)において、R1はそれぞれ独立に炭素原子数1〜20のアルキル基、炭素原子数6〜20のアリール基、炭素原子数7〜20のアラルキル基、または、−OSi(R’)3(式中、R’はそれぞれ独立に炭素原子数1〜20の炭化水素基を示す)で示されるトリオルガノシロキシ基を示し、Xはそれぞれ独立に水酸基または加水分解性基を示し、aは1〜3の整数である。)
で表されることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の積層体の製造方法。 - (C)酸化防止剤がヒンダードフェノール系酸化防止剤であることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の積層体の製造方法。
- 下記の工程1〜4:
工程1:上記、(A)成分、(B)成分および(C)成分を含む硬化性組成物を基材に塗布する工程、
工程2:工程1で塗布された硬化性組成物を常温で養生して硬化させる工程、
工程3:工程2で硬化させた硬化性組成物の硬化物の上に塗料を塗装する工程、および、
工程4:工程3で塗装された塗料を100℃以上で加熱硬化させる工程、
を含むことを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の積層体の製造方法。 - 前記硬化性組成物が1液型組成物である、請求項1〜7のいずれかに記載の積層体の製造方法。
- 基材と、硬化性組成物の硬化物と、塗料の塗膜と、からなり、
前記硬化性組成物の前記硬化物が前記基材上にあり、
前記塗膜が前記硬化性組成物の前記硬化物上にあり、
前記硬化性組成物が、(A)反応性ケイ素基を有するポリオキシアルキレン系重合体、(B)エポキシ可塑剤、および(C)酸化防止剤を含み、
前記(B)エポキシ可塑剤が、(B1)エポキシヘキサヒドロフタル酸ジアルキルエステルおよび/または(B2)エポキシ化脂肪酸アルキルエステルであり、
前記(B1)エポキシヘキサヒドロフタル酸ジアルキルエステルにおけるアルキルエステル部分のアルキル基(b1)は、エポキシ化されていてもよい、炭素原子数1〜20の直鎖または分岐のアルキル基であり、
前記(B2)エポキシ化脂肪酸アルキルエステルにおけるアルキルエステル部分のアルキル基(b2)は、炭素原子数1〜20の直鎖または分岐のアルキル基である、積層体。 - 前記硬化性組成物が1液型組成物である、請求項9に記載の積層体。
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