JPWO2016185852A1 - 熱電変換材料 - Google Patents
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Abstract
Description
(Fe1−xM1x)2+σ(Ti1−yM2y)1+φ(A1−zM3z)1+ω…(化1)
前記Aは、SiおよびSnからなる群から選択された少なくとも一種の元素であり、
前記M1および前記M2は、いずれもCu、Nb、V、Al、Ta、Cr、Mo、W、Hf、Ge、Ga、In、P、B、Bi、Zr、MnおよびMgからなる群から選択された少なくとも一種の元素であり、
前記M3は、Cu、Nb、V、Al、Ta、Cr、Mo、W、Hf、Ge、Ga、In、P、B、Bi、Zr、Mn、MgおよびSnからなる群から選択された少なくとも一種の元素であり、
前記σ、前記φおよび前記ωは、σ+φ+ω=0を満たし、
前記x、前記yおよび前記zがx=0、y=0、かつ、z=0を満たすときに前記組成式(化1)で表される合金におけるFe、TiおよびAの含有量を、それぞれu原子%、v原子%およびw原子%とし、
Fe−Ti−Aの三元状態図における前記合金の組成を点(u,v,w)で表すとき、
前記点(u,v,w)は、前記三元状態図において、(50,37,13)、(45,30,25)、(39.5,25,35.5)、(50,14,36)、(54,21,25)および(55.5,25,19.5)の各点を頂点とする六角形の内部に配置され、
前記M1の価電子数をm1とし、
前記M2の価電子数をm2とし、
前記M3の価電子数をm3とするとき、
前記フルホイスラー合金における一原子当たりの平均価電子数であるVECは、前記σ、前記x、前記φ、前記y、前記ωおよび前記zの関数として、以下の数式(数1)で表され、
VEC(σ,x,φ,y,ω,z)=[{8×(1−x)+m1×x}×(2+σ)+{4×(1−y)+m2×y}×(1+φ)+{4×(1−z)+m3×z}×(1+ω)]/4…(数1)
以下の数式(数2)
ΔVEC=VEC(σ,x,φ,y,ω,z)−VEC(σ,0,φ,0,ω,0)…(数2)
で表されるΔVECが、0<|ΔVEC|≦0.2、若しくは、0.2<|ΔVEC|≦0.3を満たすことを特徴とするものである。
(Fe1−xCux)2+σ(Ti1−yVy)1+φA1+ω…(化2)
前記Aは、SiおよびSnからなる群から選択された少なくとも一種の元素であり、
前記σ、前記φおよび前記ωは、σ+φ+ω=0を満たし、
前記xおよび前記yがx=0、かつ、y=0を満たすときに前記組成式(化2)で表される合金におけるFe、TiおよびAの含有量を、それぞれu原子%、v原子%およびw原子%とし、
Fe−Ti−Aの三元状態図における前記合金の組成を点(u,v,w)で表すとき、
前記点(u,v,w)は、前記三元状態図において、(50,37,13)、(45,30,25)、(39.5,25,35.5)、(50,14,36)、(54,21,25)および(55.5,25,19.5)の各点を頂点とする六角形の内部に配置され、
前記フルホイスラー合金における一原子当たりの平均価電子数であるVECは、前記σ、前記x、前記φ、前記yおよび前記ωの関数として、以下の数式(数3)で表され、
VEC(σ,x,φ,y,ω)=[{8×(1−x)+11×x}×(2+σ)+{4×(1−y)+5×y}×(1+φ)+4×(1+ω)]/4…(数3)
以下の数式(数4)
ΔVEC=VEC(σ,x,φ,y,ω)−VEC(σ,0,φ,0,ω)…(数4)
で表されるΔVECが、0<|ΔVEC|≦0.2、若しくは、0.2<|ΔVEC|≦0.3を満たすことを特徴とするものである。
前記フルホイスラー合金は、Fe、TiおよびA(Aは、SiおよびSnからなる群から選択された少なくとも一種の元素)を主成分として含有し、
前記フルホイスラー合金は、Cuと、Vを含有し、
前記フルホイスラー合金におけるCuの含有量は、0原子%を超え、かつ、1.75原子%以下であり、
前記フルホイスラー合金におけるVの含有量は、1.0原子%以上、かつ、4.2原子%以下であることを特徴とするものである。
<一原子当たりの平均価電子数(Valence Electron Concentration :VEC)の制御>
Fe2TiSi系フルホイスラー合金またはFe2TiSn系フルホイスラー合金(以下、Fe2TiA系フルホイスラー合金という)を合成する際に、適当な添加物を添加、すなわちFe、TiおよびAのいずれかを適当な元素で置換し、一原子当たりの平均価電子数VECを制御して後述のΔVECが0<|ΔVEC|≦0.2、若しくは、0.2<|ΔVEC|≦0.3となるようにする。これにより、合成されるFe2TiA系フルホイスラー合金が高い性能指数を示すことが分かった。
上記組成式(化1)で、Aは、SiおよびSnからなる群から選択された少なくとも一種の元素である。また、M1およびM2は、いずれもCu、Nb、V、Al、Ta、Cr、Mo、W、Hf、Ge、Ga、In、P、B、Bi、Zr、MnおよびMgからなる群から選択された少なくとも一種の元素である。また、組成式(化1)中、M3は、Cu、Nb、V、Al、Ta、Cr、Mo、W、Hf、Ge、Ga、In、P、B、Bi、Zr、Mn、MgおよびSnからなる群から選択された少なくとも一種の元素である。すなわち、組成式(化1)中、Feの一部がM1により置換され、Tiの一部がM2により置換され、Aの一部がM3により置換されるものとする。
φ=(v−25)/25…(数7)
ω=(w−25)/25…(数8)
点(u,v,w)は、三元状態図において、例えば図18に示すように、(50,37,13)、(45,30,25)、(39.5,25,35.5)、(50,14,36)、(54,21,25)および(55.5,25,19.5)の各点を頂点とする六角形の内部の領域(六角形で囲まれた領域)RG1の範囲である。
ここで、x=0、y=0、かつ、z=0を満たすときに組成式(化1)で表される合金における平均価電子数VEC(σ,0,φ,0,ω,0)に対して、平均価電子数VEC(σ,x,φ,y,ω,z)の変化量であるΔVECが、下記数式(数2)で表される。
このΔVECが、0<|ΔVEC|≦0.2、若しくは、0.2<|ΔVEC|≦0.3を満たすように、x、yおよびzを定めることでVECは好ましい範囲となり、性能指数ZTに優れた熱電変換材料が得られる。
上記組成式(化2)で、Aは、SiおよびSnからなる群から選択された少なくとも一種の元素である。
ここで、x=0、y=0を満たすときに組成式(化2)で表される合金における平均価電子数VEC(σ,0,φ,0,ω)に対して、平均価電子数VEC(σ,x,φ,y,ω)の変化量であるΔVECが、下記数式(数4)で表される。
このΔVECが、0<|ΔVEC|≦0.2、若しくは、0.2<|ΔVEC|≦0.3を満たすように、x、yおよびzを定めることでVECは好ましい範囲となり、性能指数ZTに優れた熱電変換材料が得られる。
本実施の形態で用いられるFe2TiA系フルホイスラー合金が高いゼーベック係数Sを有する理由について説明する。
Fe2TiA系フルホイスラー合金のVECの制御に加え、熱電変換材料の結晶粒の平均粒径(以下、単に結晶粒径ということがある)を小さくすることでも、性能指数ZTを向上させることができる。以下に説明する。
次に、本実施の形態の熱電変換材料を用いた熱電変換モジュールについて説明する。図21および図22は、本実施の形態の熱電変換材料を用いた熱電変換モジュールの構成を示す図である。図21は、上部基板を取り付ける前の状態を示し、図22は、上部基板を取り付けた後の状態を示す。
11 p型熱電変換部
12 n型熱電変換部
13、13a、13b、13c 電極
14 上部基板
15 下部基板
RG1、RG2、RG3 領域
Claims (14)
- 以下の組成式(化1)で表されるp型またはn型のフルホイスラー合金からなる熱電変換材料において、
(Fe1−xM1x)2+σ(Ti1−yM2y)1+φ(A1−zM3z)1+ω…(化1)
前記Aは、SiおよびSnからなる群から選択された少なくとも一種の元素であり、
前記M1および前記M2は、いずれもCu、Nb、V、Al、Ta、Cr、Mo、W、Hf、Ge、Ga、In、P、B、Bi、Zr、MnおよびMgからなる群から選択された少なくとも一種の元素であり、
前記M3は、Cu、Nb、V、Al、Ta、Cr、Mo、W、Hf、Ge、Ga、In、P、B、Bi、Zr、Mn、MgおよびSnからなる群から選択された少なくとも一種の元素であり、
前記σ、前記φおよび前記ωは、σ+φ+ω=0を満たし、
前記x、前記yおよび前記zがx=0、y=0、かつ、z=0を満たすときに前記組成式(化1)で表される合金におけるFe、TiおよびAの含有量を、それぞれu原子%、v原子%およびw原子%とし、
Fe−Ti−Aの三元状態図における前記合金の組成を点(u,v,w)で表すとき、
前記点(u,v,w)は、前記三元状態図において、(50,37,13)、(45,30,25)、(39.5,25,35.5)、(50,14,36)、(54,21,25)および(55.5,25,19.5)の各点を頂点とする六角形の内部に配置され、
前記M1の価電子数をm1とし、
前記M2の価電子数をm2とし、
前記M3の価電子数をm3とするとき、
前記フルホイスラー合金における一原子当たりの平均価電子数であるVECは、前記σ、前記x、前記φ、前記y、前記ωおよび前記zの関数として、以下の数式(数1)で表され、
VEC(σ,x,φ,y,ω,z)=[{8×(1−x)+m1×x}×(2+σ)+{4×(1−y)+m2×y}×(1+φ)+{4×(1−z)+m3×z}×(1+ω)]/4…(数1)
以下の数式(数2)
ΔVEC=VEC(σ,x,φ,y,ω,z)−VEC(σ,0,φ,0,ω,0)…(数2)
で表されるΔVECが、0<|ΔVEC|≦0.2を満たす、熱電変換材料。 - 以下の組成式(化1)で表されるp型またはn型のフルホイスラー合金からなる熱電変換材料において、
(Fe1−xM1x)2+σ(Ti1−yM2y)1+φ(A1−zM3z)1+ω…(化1)
前記Aは、SiおよびSnからなる群から選択された少なくとも一種の元素であり、
前記M1および前記M2は、いずれもCu、Nb、V、Al、Ta、Cr、Mo、W、Hf、Ge、Ga、In、P、B、Bi、Zr、MnおよびMgからなる群から選択された少なくとも一種の元素であり、
前記M3は、Cu、Nb、V、Al、Ta、Cr、Mo、W、Hf、Ge、Ga、In、P、B、Bi、Zr、Mn、MgおよびSnからなる群から選択された少なくとも一種の元素であり、
前記σ、前記φおよび前記ωは、σ+φ+ω=0を満たし、
前記x、前記yおよび前記zがx=0、y=0、かつ、z=0を満たすときに前記組成式(化1)で表される合金におけるFe、TiおよびAの含有量を、それぞれu原子%、v原子%およびw原子%とし、
Fe−Ti−Aの三元状態図における前記合金の組成を点(u,v,w)で表すとき、
前記点(u,v,w)は、前記三元状態図において、(50,37,13)、(45,30,25)、(39.5,25,35.5)、(50,14,36)、(54,21,25)および(55.5,25,19.5)の各点を頂点とする六角形の内部に配置され、
前記M1の価電子数をm1とし、
前記M2の価電子数をm2とし、
前記M3の価電子数をm3とするとき、
前記フルホイスラー合金における一原子当たりの平均価電子数であるVECは、前記σ、前記x、前記φ、前記y、前記ωおよび前記zの関数として、以下の数式(数1)で表され、
VEC(σ,x,φ,y,ω,z)=[{8×(1−x)+m1×x}×(2+σ)+{4×(1−y)+m2×y}×(1+φ)+{4×(1−z)+m3×z}×(1+ω)]/4…(数1)
以下の数式(数2)
ΔVEC=VEC(σ,x,φ,y,ω,z)−VEC(σ,0,φ,0,ω,0)…(数2)
で表されるΔVECが、0.2<|ΔVEC|≦0.3を満たす、熱電変換材料。 - 請求項1または2に記載の熱電変換材料において、
前記点(u,v,w)は、前記三元状態図において、(50,35,15)、(47.5,27.5,25)、(40,25,35)、(50,17,33)、(52.2,22.8,25)および(52.8,25,22.2)の各点を頂点とする六角形の内部に配置されている、熱電変換材料。 - 請求項1または2に記載の熱電変換材料において、
前記点(u,v,w)は、前記三元状態図において、(50,32.6,17.4)、(49.2,25.8,25)、(43.9,25,31.1)、(50,23,27)、(51,24,25)および(51,25,24)の各点を頂点とする六角形の内部に配置されている、熱電変換材料。 - 請求項1から4のいずれかに記載の熱電変換材料において、
前記M2は、Vであり、
前記yは、y≦0.25を満たす、熱電変換材料。 - 請求項1から5のいずれかに記載の熱電変換材料において、
前記M3は、Snである、熱電変換材料。 - 請求項1から6のいずれかに記載の熱電変換材料において、
前記M1は、Cuである、熱電変換材料。 - 請求項1から7のいずれかに記載の熱電変換材料において、
前記フルホイスラー合金の結晶粒の平均粒径は、30nm以上、かつ、500nm以下である、熱電変換材料。 - 以下の組成式(化2)で表されるp型またはn型のフルホイスラー合金からなる熱電変換材料において、
(Fe1−xCux)2+σ(Ti1−yVy)1+φA1+ω…(化2)
前記Aは、SiおよびSnからなる群から選択された少なくとも一種の元素であり、
前記σ、前記φおよび前記ωは、σ+φ+ω=0を満たし、
前記xおよび前記yがx=0、かつ、y=0を満たすときに前記組成式(化2)で表される合金におけるFe、TiおよびAの含有量を、それぞれu原子%、v原子%およびw原子%とし、
Fe−Ti−Aの三元状態図における前記合金の組成を点(u,v,w)で表すとき、
前記点(u,v,w)は、前記三元状態図において、(50,37,13)、(45,30,25)、(39.5,25,35.5)、(50,14,36)、(54,21,25)および(55.5,25,19.5)の各点を頂点とする六角形の内部に配置され、
前記フルホイスラー合金における一原子当たりの平均価電子数であるVECは、前記σ、前記x、前記φ、前記yおよび前記ωの関数として、以下の数式(数3)で表され、
VEC(σ,x,φ,y,ω)=[{8×(1−x)+11×x}×(2+σ)+{4×(1−y)+5×y}×(1+φ)+4×(1+ω)]/4…(数3)
以下の数式(数4)
ΔVEC=VEC(σ,x,φ,y,ω)−VEC(σ,0,φ,0,ω)…(数4)
で表されるΔVECが、0<|ΔVEC|≦0.2を満たす、熱電変換材料。 - 以下の組成式(化2)で表されるp型またはn型のフルホイスラー合金からなる熱電変換材料において、
(Fe1−xCux)2+σ(Ti1−yVy)1+φA1+ω…(化2)
前記Aは、SiおよびSnからなる群から選択された少なくとも一種の元素であり、
前記σ、前記φおよび前記ωは、σ+φ+ω=0を満たし、
前記xおよび前記yがx=0、かつ、y=0を満たすときに前記組成式(化2)で表される合金におけるFe、TiおよびAの含有量を、それぞれu原子%、v原子%およびw原子%とし、
Fe−Ti−Aの三元状態図における前記合金の組成を点(u,v,w)で表すとき、
前記点(u,v,w)は、前記三元状態図において、(50,37,13)、(45,30,25)、(39.5,25,35.5)、(50,14,36)、(54,21,25)および(55.5,25,19.5)の各点を頂点とする六角形の内部に配置され、
前記フルホイスラー合金における一原子当たりの平均価電子数であるVECは、前記σ、前記x、前記φ、前記yおよび前記ωの関数として、以下の数式(数3)で表され、
VEC(σ,x,φ,y,ω)=[{8×(1−x)+11×x}×(2+σ)+{4×(1−y)+5×y}×(1+φ)+4×(1+ω)]/4…(数3)
以下の数式(数4)
ΔVEC=VEC(σ,x,φ,y,ω)−VEC(σ,0,φ,0,ω)…(数4)
で表されるΔVECが、0.2<|ΔVEC|≦0.3を満たす、熱電変換材料。 - 請求項9または10記載の熱電変換材料において、
前記フルホイスラー合金の結晶粒の平均粒径は、30nm以上、かつ、500nm以下である、熱電変換材料。 - p型またはn型のフルホイスラー合金からなる熱電変換材料において、
前記フルホイスラー合金は、Fe、TiおよびA(Aは、SiおよびSnからなる群から選択された少なくとも一種の元素)を主成分として含有し、
前記フルホイスラー合金は、CuおよびVを含有し、
前記フルホイスラー合金におけるCuの含有量は、0原子%を超え、かつ、1.75原子%以下であり、
前記フルホイスラー合金におけるVの含有量は、1.0原子%以上4.2原子%以下である、熱電変換材料。 - 請求項12記載の熱電変換材料において、
前記フルホイスラー合金におけるCuの含有量は、0.5原子%以上、かつ、1.6原子%以下である、熱電変換材料。 - 請求項12または13に記載の熱電変換材料において、
前記フルホイスラー合金の結晶粒の平均粒径は、30nm以上、かつ、500nm以下である、熱電変換材料。
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