JP4745183B2 - 熱電変換材料とそれを用いた熱電変換モジュール - Google Patents
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Description
組成式:(Fe1−pVp)100−x(Al1−qSiq)x
(式中、p、qおよびxは0.45≦p≦0.7、0.01≦q≦0.7、20≦x≦30原子%を満足する数である)
で表され、かつ前記組成式におけるAlおよびSiの一部がGaおよびSnから選ばれる少なくとも1種で置換された組成を有し、L21構造を有する結晶相(以下、L21型結晶相と記す)を主相とする熱電変換材料であって、熱伝導率が6.9W/m・K以下であることを特徴としている。
組成式:(Fe1−pVp)100−x(Al1−qSiq)x …(1)
(式中、p、qおよびxは0.45≦p≦0.7、0.01≦q≦0.7、20≦x≦30原子%を満足する数である)
で表され、かつ前記組成式におけるAlおよびSiの一部がGaおよびSnから選ばれる少なくとも1種で置換された組成を有し、L21構造を有する結晶相(L21型結晶相)を主相とする。
Z=α2/(ρ・κ) …(2)
(式中、αは熱電変換材料のゼーベック係数、ρは熱電変換材料の電気抵抗率、κは熱電変換材料の熱伝導率である)
で表される。(2)式で表される性能指数Zは温度の逆数の次元を有し、この性能指数Zに絶対温度Tを乗ずると無次元の値となる。性能指数Zが大きい材料ほど熱電変換効率は大きくなる。上記した(2)式から分かるように、高い性能指数Zを持つ熱電変換材料を実現するためには、より高いゼーベック係数α、より低い電気抵抗率ρ、より低い熱伝導率κを有する熱電変換材料が求められる。
まず、(Fe0.5V0.5)75(Al0.9Si0.1)25の組成となるように、Fe、V、Al、Siの各原料を所定量秤量し、これをアーク溶解して母合金を作製した。母合金を乳鉢で粒径45μm以下に粉砕した後、合金粉末を950℃×1時間の条件で放電プラズマ焼結することによって、外径10mm、厚さ2mmの成型体(熱電変換材料)を作製した。この成型体から所望形状のチップを切り出して熱電特性の評価に供した。残部を粉末X線回折に供して生成相を調査した結果、主にL21型結晶相(ホイスラー相)に由来する回折ピークが観測された。このX線回折結果を図4に示す。
各原料をそれぞれ表1に示す組成となるように所定量秤量し、これらをアーク溶解して母合金を作製した。これら各母合金を乳鉢で粒径45μm以下に粉砕した後、各合金粉末を950℃×1時間の条件で放電プラズマ焼結することによって、それぞれ外径10mm、厚さ2mmの成型体(熱電変換材料)を作製した。これら各成型体から所望形状のチップを切り出して熱電特性の評価に供した。残部については粉末X線回折に供して生成相を調査した結果、いずれも主にL21型結晶相に由来する回折ピークが観測された。なお、(Fe0.65V0.35)75(Al0.6Ga0.3Si0.1)25の組成を有する熱電変換材料のX線回折結果を図5に示す。
Fe2VAl((Fe0.67V0.33)75Al25)組成を適用する以外は、実施例1と同様にして熱電変換材料を作製した。この成型体から所望形状のチップを切り出して熱電特性の評価に供した。残部を粉末X線回折に供して生成相を調査した結果、主にL21型結晶相に由来する回折ピークが観測された。
比較例1による合金組成のAlの10原子%をSiで置換した組成((Fe0.67V0.33)75(Al0.9Si0.1)25)を適用し、それ以外は比較例1と同様にして熱電変換材料を作製した。この成型体から所望形状のチップを切り出して熱電特性の評価に供した。残部を粉末X線回折に供して生成相を調査した結果、主にL21型結晶相に由来する回折ピークが観測された。このX線回折結果を図6に示す。
実施例1による合金組成において、Fe−V組成におけるV比率をさらに高めた組成((Fe0.2V0.8)75(Al0.9Si0.1)25)とする以外は、実施例1と同様にして熱電変換材料を作製した。この成型体から所望形状のチップを切り出して熱電特性の評価に供した。
実施例1による合金組成において、SiによるAlの置換を行わない組成((Fe0.5V0.5)75Al25)とする以外は、実施例1と同様にして熱電変換材料を作製した。成型体から所望形状のチップを切り出して熱電特性の評価に供した。残部を粉末X線回折に供して生成相を調査した結果、主にL21型結晶相に由来する回折ピークが観測された。
実施例1による合金組成において、Al−Si組成におけるSi比率をさらに高めた組成((Fe0.5V0.5)75(Al0.2Si0.8)25)とする以外は、実施例1と同様にして熱電変換材料を作製した。この成型体から所望形状のチップを切り出して熱電特性の評価に供した。残部を粉末X線回折に供して生成相を調査した結果、主にL21型結晶相に由来する回折ピークが観測された。
Claims (4)
- 組成式:(Fe1−pVp)100−x(Al1−qSiq)x
(式中、p、qおよびxは0.45≦p≦0.7、0.01≦q≦0.7、20≦x≦30原子%を満足する数である)
で表され、かつ前記組成式におけるAlおよびSiの一部がGaおよびSnから選ばれる少なくとも1種で置換された組成を有し、L21構造を有する結晶相を主相とする熱電変換材料であって、熱伝導率が6.9W/m・K以下であることを特徴とする熱電変換材料。 - 請求項1記載の熱電変換材料において、
前記組成式におけるVの一部は、前記Vの20原子%以下の範囲で、Ti、Zr、Hf、Nb、Ta、Cr、MoおよびWから選ばれる少なくとも1種で置換されていることを特徴とする熱電変換材料。 - 請求項1または請求項2記載の熱電変換材料において、
前記組成式におけるFeの一部は、前記Feの20原子%以下の範囲で、Mn、Co、Ni、CuおよびAgから選ばれる少なくとも1種で置換されていることを特徴とする熱電変換材料。 - 第1の電極と、一端が前記第1の電極に接続されたp型熱電変換材料と、前記p型熱電変換材料の他端に接続された第2の電極と、一端が前記第2の電極に接続されたn型熱電変換材料と、前記n型熱電変換材料の他端に接続された第3の電極とを具備する熱電変換モジュールにおいて、
前記p型熱電変換材料および前記n型熱電変換材料の少なくとも一方は、請求項1ないし請求項3のいずれか1項記載の熱電変換材料からなることを特徴とする熱電変換モジュール。
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