JPWO2014041764A1 - 有機エレクトロルミネッセンス素子 - Google Patents

Abstract

透光性基板１に、透光性を有する第１電極５、有機発光層６及び第２電極７がこの順で設けられた有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。透光性基板１は、第１電極５側に防湿層１ａを有して構成される。防湿層１ａと第１電極５との間には、防湿層１ａ側から低屈層２とこの低屈層２よりも屈折率の高い高屈層３とがこの順で設けられ、低屈層２と高屈層３との界面には凹凸構造４が設けられている。防湿層１ａの線膨張係数α、低屈層２の線膨張係数β、高屈層３の線膨張係数γは、α≦β≦γの関係を満たしている。

Description

本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。

一般的な構造を有する有機エレクトロルミネッセンス素子（以下「有機ＥＬ素子」ともいう）として、透明基板の表面に、透明電極、ホール輸送層、発光層、電子注入層、対電極が順に積層されたものが知られている。そして、このような有機ＥＬ素子を利用して面状発光素子（照明パネル）を得ることが知られている。有機ＥＬ素子では、陽極と陰極の間に電圧を印加することによって有機発光層で発した光は、透明電極、透明基板を通して取り出される。

有機ＥＬ素子は、自発光であること、比較的高効率の発光特性を示すこと、各種の色調で発光可能であること等の特徴を有している。そのため、表示装置、例えばフラットパネルディスプレイ等の発光体として、あるいは光源、例えば液晶表示機用のバックライトや照明への活用が期待され、また一部のものはすでに実用化されている。これらの用途に有機ＥＬ素子を応用展開するために、より高効率・長寿命・高輝度の優れた特性を有する有機ＥＬ素子の開発が望まれている。

有機ＥＬ素子の効率を支配する要因は、主として電気−光変換効率、駆動電圧、光取り出し効率の３つである。電気−光変換効率は、最近のいわゆる燐光材料の登場により、外部量子効率が２０％を超えるものが報告されている。この値は、内部量子効率に換算するとほぼ１００％と考えられ、電気−光変換効率の観点では、いわゆる限界値に到達した例が実験的に確認されたといえる。また駆動電圧についても、エネルギーギャップに相当する電圧の１０〜２０％増し程度の電圧で比較的高輝度の発光を示す素子が得られるようになってきている。言い換えると、低電圧化による有機ＥＬ素子の効率向上の余地はさほど大きくない。よってこれら２つの要因の克服による有機ＥＬ素子の効率向上はあまり期待できない。

一方、有機ＥＬ素子の光取り出し効率は、一般に２０〜３０％程度と言われており（この値は発光パターンや内部の層構造によって多少変化する）、この数値は高くはない。光取り出し効率が低い値になる要因としては、光の発生部位及びその周辺を構成する材料が高屈折率や吸光性などの特性を有するために、屈折率の異なる界面での全反射、材料による光の吸収などが生じ、外界へ有効に光が伝播できないからであると考えられる。これはすなわち、いわゆる発光として有効に活用できていない光が全発光量の７０〜８０％を占めるということであり、光取り出し効率向上による有機ＥＬ素子効率向上の期待値は、非常に大きい。

以上の背景に伴い、光取り出し効率を向上するための試みがこれまで非常に多くなされている。中でも特に、有機層から基板層への到達光を増やす試みが多くなされている。有機層の屈折率が約１．７とすると、通常、基板として用いられるガラスの屈折率が約１．５、透明電極として一般的なＩＴＯの屈折率は１．８〜２．０程度であるため、透明電極とガラスの界面で発生する全反射ロスは、全放射光の約５０％に達すると考えられる。なお、この値は点光源近似で得られる値であり、発光が有機分子からの３次元放射光の積算であることを考慮している。このように有機層と基板との界面での全反射ロスは大きく、この有機層−基板間の全反射ロスを低減することで、有機ＥＬ素子の光取り出し効率を大きく改善することが可能である。

特開２００５−３２２４９０号公報

有機層と基板との間での全反射ロスを低減する方法として、基板と透明電極との間に光取り出し構造を有する層を設けることが知れられている。この光取り出し構造は、樹脂に微粒子を分散させて光を散乱させたり、樹脂層に回折構造を設けたりして形成されている。光取り出し構造が設けられると、通常、層に凹凸が形成される。ここで、透明電極や有機層は、可能な限り凹凸がない状態の表面に形成することが好ましいため、光取り出し構造の凹凸は一般的に平坦化される。したがって、光取り出し構造は、少なくとも二つの層で構成され、この二つの層の界面が凹凸界面となる積層構造によって形成される。例えば、特許文献１では、二つの透光性樹脂層の界面に物理的凹凸状の領域を設ける技術が開示されている。

しかしながら、光取り出し構造を形成するに際して、平坦化を行いながら屈折率を調整すると、屈折率の調整には粒子などが用いられるため、粒子が含まれることにより樹脂が脆くなってしまうおそれがある。そして、二層の間の熱応力が異なるものとなってしまい、その結果、光取り出し構造自体や、積層される層（発光層や電極など）にクラックが生じやすくなってしまう。特に、有機ＥＬ素子の製造においては、光取り出し構造の形成の後、電極や有機層が、樹脂に対して比較的高温となった条件で積層されるため、この加熱条件下においてクラックなどが生じやすい。したがって、良好な積層ができなくなったり、例え積層されたとしても細かいクラックなどによって信頼性が低下したりするおそれがある。また、有機ＥＬ素子は発光する際に熱が生じることがあり、この稼動時の発熱で層が膨張してクラックが生じるおそれもある。

本発明は、上記の事情に鑑みてなされたものであり、全反射ロスを低減して光取り出し性を高めるとともに、クラックなどが生じることを抑制して、発光性と信頼性の高い有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することを目的とするものである。

本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、次の構成を有する。

透光性基板に、透光性を有する第１電極、有機発光層及び第２電極がこの順で設けられた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記透光性基板は、前記第１電極側に防湿層を有して構成され、前記防湿層と前記第１電極との間には、前記防湿層側から低屈層とこの低屈層よりも屈折率の高い高屈層とがこの順で設けられ、前記低屈層と前記高屈層との界面には凹凸構造が設けられており、前記防湿層の線膨張係数をαとし、前記低屈層の線膨張係数をβとし、前記高屈層の線膨張係数をγとしたときに、α≦β≦γの関係を満たしている。

本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の好ましい態様においては、前記第１電極の表面に、網目状の補助電極が設けられている。この場合、より好ましくは、前記補助電極の前記有機発光層側に、絶縁膜が設けられている。

本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の好ましい態様においては、前記高屈層を少なくとも分断する溝部が形成されている。この場合、好ましくは、前記溝部は、前記高屈層及び前記低屈層の両方を分断している。また、より好ましくは、前記溝部は、深くなるほど幅が狭くなる。また、より好ましくは、前記溝部に、補助配線が設けられている。また、より好ましくは、前記補助配線の厚みは、前記溝部の深さ以下である。また、より好ましくは、前記溝部には、前記補助配線よりも前記第２電極側に、絶縁部が設けられている。また、より好ましくは、前記防湿層と前記低屈層との間には絶縁層が設けられ、この絶縁層の線膨張係数をσとしたときに、α≦σ≦β≦γの関係を満たす。

本発明によれば、低屈層と高屈層による光取り出し構造により光取り出し性を高めるとともに、これらの層の線膨張係数を上記のような条件にすることにより、これらの層や上部に積層される層にクラックなどが生じることを抑制することができる。その結果、発光性と信頼性の高い有機エレクトロルミネッセンス素子を得ることができる。

有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す断面図である。 有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す一部を分解した平面図である。 有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す断面図である。 有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す一部の断面図である。 有機エレクトロルミネッセンス素子の製造工程の一例を示し、（ａ）〜（ｇ）は断面図である。 有機エレクトロルミネッセンス素子の製造工程の一例を示し、（ａ）〜（ｇ）は断面図である。

図１は、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）の実施の形態の一例を示している。この有機ＥＬ素子は、透光性基板１に、透光性を有する第１電極５、有機発光層６及び第２電極７がこの順で設けられたものである。透光性基板１は、第１電極５側に防湿層１ａを有して構成されている。防湿層１ａと第１電極５との間には、防湿層１ａ側から低屈層２とこの低屈層２よりも屈折率の高い高屈層３とがこの順で設けられている。低屈層２と高屈層３との界面には凹凸構造４が設けられている。防湿層１ａの線膨張係数をαとし、低屈層２の線膨張係数をβとし、高屈層３の線膨張係数をγとしたときに、α≦β≦γの関係を満たしている。このように、低屈折率の層である低屈層２が透光性基板１側に配置され、高屈折率の層である高屈層３が第１電極５側に配置されることにより、屈折率差が低減されるため全反射を抑制することができ、光をより多く外部に取り出すことができる。また、低屈層２と高屈層３との界面に凹凸構造４が設けられていることにより、この凹凸構造４によって光が散乱されるため、全反射ロスを低減させて光取り出し性をさらに高めることができる。また、低屈層２及び高屈層３の線膨張係数が前記のような条件になることにより、クラックなどが生じることを抑制することができる。その結果、発光性と信頼性の高い有機エレクトロルミネッセンス素子を得ることができる。

図２は、図１の形態の有機ＥＬ素子を平面視（透光性基板１の表面に垂直な方向から見た場合）した様子を示している。図２では、素子の内部構成が分かりやすいように、封止材８を取り除いて図示し、封止材８が接着される領域を斜線で示している。なお、図１は、図２の（ｉ）−（ｉ）断面を図示している。また、破線は、隠れている補助電極１０を示している。

透光性基板１は、光透過性を有する透明な基板である。本形態では、透光性基板１は、防湿性を有する防湿層１ａを備えている。防湿層１ａを有することにより、透光性基板１側からの水分の浸入を抑制することができる。透光性基板１は、防湿層１ａを含んで構成されていればよく、防湿層１ａのみで構成されていたり、防湿層１ａと防湿層１ａとは別の透明材料層との積層体で構成されていたりしてよい。防湿層１ａは、透光性基板１の第１電極５側に配置されている。透光性基板１が防湿層１ａの単層によって構成されている場合、透光性基板１の第１電極５側に配置される層は、防湿層１ａとなる。透光性基板１が複層構造の場合、透光性基板１は、防湿層１ａと、防湿層１ａの第１電極５とは反対側の面に設けられる透明材料層とで構成されることになる。図１では、透光性基板１として防湿層１ａの単層で構成されたものを記載しているが、防湿層１ａの第１電極５とは反対側には透明材料層が形成されていてもよい。なお、透光性と光透過性は同義である。

防湿層１ａとしては、ガラス基板などを用いることができる。防湿層１ａをガラス基板で構成した場合、ガラスは水分の透過性が低いので、封止領域の内部に水分が浸入することを抑制することができる。本形態の有機ＥＬ素子では、透光性基板１における防湿層１ａの表面に低屈層２と高屈層３とがこの順で設けられ、高屈層３の表面に、第１電極５と有機発光層６と第２電極７との積層物によって構成される発光積層体が設けられている。発光積層体の設けられる領域は、平面視（基板表面と垂直な方向から見た場合）において、透光性基板１の中央部の領域である。発光積層体は、発光積層体を取り囲む外周の位置において透光性基板１に接合される封止材８によって覆われて封止されており、発光積層体は封止領域の内部に配置されている。

第１電極５及び第２電極７は、互いに対となる電極である。通常、第１電極５は陽極を構成し、第２電極７は陰極を構成するが、その逆であってもよい。第１電極５は、光透過性を有しており、光取り出し側の電極を構成することができる。また、第２電極７は光反射性を有していてもよい。その場合、第２電極７側に向って発せられる発光層からの光を、第２電極７で反射させて透光性基板１側から取り出すことができる。また、第２電極７は光透過性の電極であってもよい。第２電極７が光透過性の場合、封止材８側の面（背面）から光を取り出す構造にすることが可能である。あるいは、第２電極７が光透過性の場合、第２電極７の背面（有機発光層６とは反対側の面）に光反射性の層を設けることによって、第２電極７の方向に進行した光を反射させて、透光性基板１側から取り出すことが可能である。その際、光反射性の層は、散乱反射性であってもよいし、鏡面反射性であってもよい。

第１電極５は、透明な電極材料を用いて構成することができる。例えば、導電性の金属酸化物などを好ましく用いることができる。透明金属酸化物としては、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＡＺＯなどが例示される。また、第２電極７は、適宜の電極材料を用いて構成することができる。例えば、第２電極７は、ＡｌやＡｇなどにより形成することができる。

ところで、第２電極７を透光性の電極にして、封止材８側から光を取り出す構造にする場合、透光性基板１（又は防湿層１ａ）の外部側の表面に光反射膜を設けてもよい。光反射膜を設けた場合、有機発光層６から第１電極５を透過して防湿層１ａ側に進んだ光は、光反射膜によって反射されて封止材８側に向かう光になるため、封止材８側から光をより多く取り出すことが可能になる。光反射膜はＡｌやＡｇなどの反射性の金属膜で構成することができる。

有機発光層６は、発光を生じさせる機能を有する層であり、通常、ホール注入層、ホール輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層、中間層などから適宜選ばれる複数の層によって構成されるものである。有機発光層６の厚みは、特に限定されるものではないが、例えば、６０〜３００ｎｍ程度にすることができる。

有機発光層６の積層構造は、例えば、第１電極５を陽極とし、第２電極７を陰極とした場合、第１電極５側から順に、ホール輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層とすることができる。なお、積層構造は、これに限定されるものではなく、例えば、発光層の単層としたり、ホール輸送層と発光層と電子輸送層との積層構造にしたり、ホール輸送層と発光層との積層構造にしたり、発光層と電子輸送層との積層構造にしたりすることができる。また、発光層は単層構造でも多層構造でもよく、例えば発光色が白色の場合には、発光層中に赤色、緑色、青色の３色のドーパント色素をドーピングしてもよいし、青色正孔輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造にしてもよい。あるいは、青色電子輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造にしてもよい。また、対となる電極に挟んでこの電極に電圧を印加した際に発光が生じる積層構造を１つの発光ユニットとした場合に、複数の発光ユニットが光透過性及び導電性を有する中間層を介して積層され、電気的に直接的に接続したマルチユニット構造になっていてもよい。マルチユニット構造とは、対となる電極（陽極と陰極）の間に、厚み方向に重なる複数の発光ユニットを備えた構造である。

封止材８は、水分の透過性が低い基板材料を用いて形成することができる。例えば、ガラス基板などを用いることができる。具体的には、ソーダライムガラス、無アルカリガラスなどが挙げられる。これらは比較的安価なガラス材料であるため素子の製造コストを抑えることが可能になる。封止材８には、発光積層体を収容するための凹部を有してもよいが、有していなくてもよい。封止材８が凹部を有している場合、発光積層体を側部まで覆って封止することができるため、水分の浸入をより抑制することができ、封止性を高めることができる。凹部を有する封止材８としては、例えば、キャップガラスを用いることが可能である。封止材８が凹部を有していない場合、封止材８の平坦な面を透光性基板１に対向させて封止することが可能になり、また、板状の基材をそのまま用いることができる。ただし、封止材８が凹部を有していない場合には、発光積層体を封止するためのスペーサとなる側壁が形成されることを要する。

封止材８は、接着材料により透光性基板１に接合されている。封止材８を接着する接着材料は、発光積層体の外周を取り囲んで透光性基板１に設けられるものである。図２における斜線部分で示すように、本形態では、この接着材料は、第１電極５を構成する導電層の表面と、その導電層が分断された隙間における高屈層３の表面とに接して設けられている。このように、封止材８が接着材料によって透光性基板１に接着されることにより、発光積層体は、外部空間から遮断されて封止されることになる。

封止材８を接着する接着材料は、接着剤として機能する適宜の材料により構成されるものであり、例えば、樹脂製の接着材料を用いることができる。樹脂製の接着材料は、防湿性を有しているものが好ましい。例えば、乾燥剤を含有することにより防湿性を高めることができる。樹脂製の接着材料は、熱硬化性樹脂や紫外線硬化樹脂などを主成分とするものであってもよい。

透光性基板１と封止材８とに挟まれて発光積層体（有機発光層６）が封止された部分（封止内部間隙９）には、充填剤が充填されていてもよいし、空洞となった封止空間が形成されていてもよい。封止内部間隙９を封止空間にする場合、封止材８で簡単に封止することができ、素子を容易に作製することができる。また、封止内部間隙９に充填剤が充填されずに封止空間が形成された場合、封止空間には乾燥剤を設けることが好ましい。それにより、封止空間に水分が浸入したとしても、浸入した水分を吸収することができる。例えば、封止材８の発光積層体側の面に貼り付けることにより乾燥剤を封止空間内に設けることができる。

また、透光性基板１と封止材８とに挟まれた封止領域の封止内部間隙９を充填剤で満たした場合、封止材８で封止する際に、封止材８が内側に湾曲するなどしたとしても、発光積層体に接触したりすることを低減でき、より安全に素子を製造することができる。充填剤は乾燥剤や吸湿剤が配合された硬化性の樹脂組成物で構成することができる。また、流動性を有する樹脂組成物を用いることにより、封止内部間隙９に充填剤を簡単に充填することができる。充填剤は硬化するものであっても、硬化しないものであってもよい。また、充填剤が乾燥剤や吸湿剤を含有することによって、内部に水分が浸入したとしても、充填剤で水分を吸収することができ、有機発光層６に水分が到達することを抑制することができる。

有機ＥＬ素子では、第１電極５と第２電極７とに電圧を印加し、有機発光層６において正孔と電子を結合させて発光を生じさせる。そのため、第１電極５及び第２電極７のそれぞれと導通する電極端子を封止領域よりも外部に引き出して設ける必要がある。電極端子は、外部電極と電気的に接続するための端子である。図１の形態では、第１電極５を構成する導電層を透光性基板１の端部に引き出すことにより、電極引き出し部１６を形成し、この電極引き出し部１６で電極端子を構成するようにしている。

電極引き出し部１６は、透光性基板１の端部表面に設けられている。図１の形態では、電極引き出し部１６は、透光性基板１に設けられた高屈層３の表面に形成されており、高屈層３を介して透光性基板１の端部表面に設けられている。電極引き出し部１６は、第１電極５と導通する第１電極引き出し部１６ａと、第２電極７と導通する第２電極引き出し部１６ｂとに区分される。本形態では、電極引き出し部１６は、第１電極５を構成する導電層が透光性基板１の端部側に引き出され、封止材８が設けられる領域よりも外側に延出されることによって形成されている。すなわち、第１電極５を構成する導電層は、第１電極引き出し部１６ａが設けられる端部では、この導電層が延伸することにより封止領域からはみ出して高屈層３の表面に形成されている。また、第１電極５を構成する導電層は、第２電極引き出し部１６ｂが設けられる端部では、この導電層が分断されるとともに分断された導電層が延伸することにより封止領域からはみ出して高屈層３の表面に形成されている。第２電極引き出し部１６ｂは、封止領域の内部において、積層された第２電極７と接触しており、それにより第２電極引き出し部１６ｂと第２電極７とが導通する構造となっている。

なお、電極引き出し部１６の構造（電極を封止領域よりも外部に引き出す構造）は、図１の形態の構造に限られるものではない。例えば、第１電極引き出し部１６ａ及び第２電極引き出し部１６ｂの一方又は両方を、第１電極５を構成する導電層とは別の導電層を用いて形成してもよい。

本形態の有機ＥＬ素子では、防湿層１ａと第１電極５との間に、低屈層２と高屈層３とがこの順で設けられている。そして、低屈層２と高屈層３との界面には凹凸構造４が設けられている。低屈層２及び高屈層３の積層構造は、光取り出し構造を構成するものである。この光取り出し構造は、透光性を有し、有機発光層６で生じた光を第１電極５を通して外部側へより多く取り出す構造である。

低屈層２は、屈折率の低い層である。低屈層２は、低屈折率層とも呼ばれる。高屈層３は、屈折率の高い層である。高屈層３は、高屈折率層とも呼ばれる。

低屈層２と高屈層３との屈折率の高低は両者の間における相対的なものである。したがって、低屈層２は防湿層１ａと屈折率が同じであったり、屈折率がそれよりも高くなったりしてもよい。もちろん、低屈層２の屈折率が防湿層１ａよりも低くてもよい。また、高屈層３は第１電極５と屈折率が同じであったり、屈折率がそれよりも低くなったりしてもよい。もちろん、高屈層３の屈折率が第１電極５よりも高くてもよい。屈折率の好ましい関係の一例としては、防湿層１ａ、低屈層２、高屈層３、第１電極５の順で屈折率が高くなる関係である。それにより、屈折率が徐々に変化するため、光取り出し性を高めることができる。また、低屈層２の屈折率が防湿層１ａの屈折率と同じかそれよりも低いことも好ましい。それにより、透光性基板１と低屈層２との間の全反射をより抑制することができる。このとき、例えば、防湿層１ａよりも低屈層２の屈折率が低く、さらに、低屈層２、高屈層３、第１電極５の順で屈折率が高くなる関係にすることができる。また、高屈層３の屈折率が第１電極５の屈折率と同じかそれよりも高いことも好ましい。それにより、第１電極５と高屈層３との間の全反射をより抑制することができる。このとき、例えば、防湿層１ａよりも低屈層２の屈折率が低く、さらに、第１電極５よりも高屈層３の屈折率が高くなる関係にすることができる。

層界面（防湿層１ａと低屈層２の間の界面、高屈層３と第１電極５の界面）において全反射を低減して光取り出し性を高めるために、隣り合う層の屈折率を近づけ、屈折率差を小さくすることが好ましい。発光層において発光した光は直接又は反射して基板に到達するが、この界面における屈折率差が大きいと全反射によって光を多く取り出せなくなる。一方、第１電極５の下層（光取り出し側の層）として、第１電極５の屈折率に近い光取り出し構造を設けることにより、第１電極５と光取り出し構造との間の屈折率差を緩和することができ、光取り出し性を高めることができる。また、光取り出し構造の下層である低屈層２の屈折率を防湿層１ａに近づけることにより、屈折率差を緩和することができ、光取り出し性を高めることができる。隣り合う層（防湿層１ａと低屈層２、高屈層３と第１電極５）の間の屈折率差は小さい方がよく、例えば０．１以下や０．３以下にすることができるが、これに限定されるものではない。なお、低屈層２と高屈層３との間には、凹凸構造４が設けられており、この界面では光は散乱されたり拡散されたりするため、屈折率差はある程度存在してもよい。

低屈層２と高屈層３との間の屈折率差は、特に限定されるものではないが、例えば、０．１以上などに設定することができる。低屈層２の屈折率は、特に限定されるものではないが、１．４〜１．７の範囲にすることができる。高屈層３の屈折率は、特に限定されるものではないが、１．６〜２．０の範囲にすることができる。

防湿層１ａの屈折率は、特に限定されるものではないが、ガラス材料を用いた場合などには、例えば１．４〜１．６にすることができる。また、第１電極５の屈折率は、特に限定されるものではなく、材料、形成方法などによって変化し得るが、例えば、１．６〜２．２の範囲などにすることができる。ＩＴＯなどの透明金属酸化物で第１電極５を構成する場合、屈折率を１．７〜２．０の範囲にすれば、屈折率の調整を行いやすくすることができる。

低屈層２と高屈層３との界面で設けられる凹凸構造４によって構成される光取り出し構造は、レンズアレイ構造であってもよい。レンズアレイ構造とは、微細な突起が面状に密に並ぶ構造である。レンズアレイ構造の突起は半球状、ひだ状、ピラミッド状（四角錐型）などの形状であってよい。本形態では、高屈層３は、低屈層２を平坦化する層としても機能する。平坦化によって、第１電極５よりも上に重なる層を安定して成膜することができる。なお、凹凸構造４は回折構造であってもよい。凹凸構造４はランダムに凹凸が面状に配置されるものであってもよい。

ところで、透光性基板１の外部側の表面に、凹凸形状や光散乱層などの光取り出し機能部がさらに設けられていてもよい。それにより、透光性基板１の表面に光取り出し機能部を設けることによって、簡単に光取り出し性を高めることができる。また、防湿層１ａの低屈層２側の表面に凹凸が設けられていてもよい。それにより、光取り出し性をさらに高めることができる。ただし、安定して成膜を行うためには防湿層１ａの表面は平坦な方が好ましい。

低屈層２及び高屈層３は、樹脂により構成することができる。樹脂により屈折率を簡単に調整することができるとともに、その界面に凹凸を設けやすくすることができる。低屈層２及び高屈層３の形成は、例えば、樹脂組成物を塗布することにより行うことができる。樹脂としては、熱硬化性の樹脂、光硬化性の樹脂など硬化性の樹脂が好ましい。あるいは、熱可塑性の樹脂を用いてもよい。樹脂としては、例えば、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、などの樹脂が挙げられる。

また、低屈層２及び高屈層３のうちの一方又は両方を、無機物を用いて構成してもよい。その場合も簡単に凹凸構造４を形成することができる。無機物としては、例えば、シロキサン、チタノキサンなどが挙げられる。

また、低屈層２及び高屈層３のうちの一方又は両方を、プラスチック層として構成することもできる。プラスチック層は、プラスチックの原料となる合成樹脂が成形されて硬化した成形体（シート、フィルムなど）を貼り合わせることにより形成することができる。プラスチック層としては、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタラート）、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）などのプラスチック材料により形成されたものを用いることができる。また、アクリル樹脂系、エポキシ樹脂系などのものを用いてもよい。プラスチックの成形方法は特に限定されるものではなく、圧延成形、ロール成形、射出成形など適宜の成形方法であってよい。プラスチック層を用いる場合、その基材は、可撓性を有することが好ましい。可撓性を有することにより、例えば、ロール状の基材を順次に送り出して透光性基板１に貼り付けることができ、プラスチック層の積層が容易となる。また、可撓性があればフレキシブルな素子を構成することも可能になる。プラスチックのシートを用いる場合、プラスチックシートを貼り合わせるなどしてプラスチック層を形成することができる。貼り合わせは、熱圧着や接着剤などで行うことができる。

低屈層２及び高屈層３は、樹脂や無機物などの材料を設定することのほか、適宜の方法で、屈折率を調整することができる。例えば、これらの層に、低屈折率粒子又は高屈折率粒子を分散して混合することにより、屈折率を低くしたり、あるいは、高くしたりすることができる。低屈折率粒子としては例えばシリカ微粒子が例示される。なかでも多孔質シリカ微粒子を用いると屈折率を効果的に下げることが可能である。高屈折率粒子としては、層媒体よりも屈折率の高い樹脂によって構成される樹脂粒子などを用いることができる。屈折率の調整は、空隙を混入することによっても行うことができる。空隙がより多く混入することにより屈折率を低下させることができる。なお、空隙を形成する場合、空隙に酸素や水が含まれていると素子が劣化しやすくなるので、空隙には酸素や水が入っていないことが好ましく、例えば、不活性ガス（窒素など）が充填されたような空隙であることが好ましい。

低屈層２及び高屈層３には光散乱性の粒子が含まれることが好ましい。光散乱性の粒子が含まれることにより、低屈層２及び高屈層３に入射する光が散乱するので、光をより多く取り出すことができる。光散乱粒子は、上記の低屈折率粒子又は高屈折率粒子において、光散乱機能を有している粒子によって構成されることが好ましい。この場合、屈折率の調整と光散乱とを同じ粒子で行うことができるため、効率よく光取り出し性を高めることができる。低屈層２及び高屈層３によって構成される光取り出し構造では、凹凸界面や粒子表面の反射あるいは異なる成分の界面の屈折率差に由来する反射や屈折によって、光が散乱されるものである。

低屈層２及び高屈層３により構成される光取り出し構造は、有機発光層６が積層されている中央領域から封止領域をはみ出して外部側まで形成されていることが好ましい。そして、凹凸構造４は、低屈層２と高屈層３とが積層する界面全体に亘って設けられていることが好ましい。光取り出し構造を設けた場合、有機発光層６で生じた光は、高屈層３及び低屈層２を介して透光性基板１から外部に取り出されるが、このとき、低屈層２及び高屈層３による光取り出し構造が光拡散性を有すると光が拡散するため、外周側に向かう光が発生する。低屈層２及び高屈層３における光の拡散は、凹凸構造４を設けることによってより有効に発生する。そして、低屈層２及び高屈層３が、封止材８が接着された位置やそれよりも外部側に設けられていると、光の拡散によって外周部に向かう光がより多く生じるため、発光積層体が形成されていない領域からも光を取り出すことが可能になる。そのため、外周部の非発光領域をより小さくしたり失くしたりすることができ、面内における発光面積率の高い有機ＥＬ素子を得ることができる。

低屈層２と高屈層３との間の凹凸構造４は、低屈層２及び高屈層３をその間の界面が凹凸面になるように積層することによって形成することができる。例えば、低屈層２と高屈層３を順に積層する場合、低屈層２を積層した後に低屈層２の表面に凹凸加工を施し、あるいは、低屈層２を表面凹凸を有するように積層し、その後、高屈層３を積層することにより、簡単に凹凸構造４を形成することができる。低屈層２及び高屈層３の積層は樹脂の塗布などにより行うことができる。凹凸加工で凹凸を形成する場合、凹凸のスタンパなどを用いたスタンプにより凹凸を形成することができる。凹凸はインプリントによって形成してもよい。例えば、光インプリントでは効率よく簡単に光取り出し性の高い凹凸を形成することができる。

樹脂中の材料によって樹脂層の表面に凹凸を形成する場合、表面凹凸を形成することが可能な大きさの粒子を配合することによって、粒子に起因する凹凸を形成することができる。この場合、粒子は、屈折率を調整したり光散乱性を付与したりする粒子であってよい。また、シートを用いて低屈層２と高屈層３とを積層させてもよい。例えば、低屈層２と高屈層３とが凹凸界面となってあらかじめ積層されたシートを透光性基板１に貼り付けることにより、簡単に低屈層２及び高屈層３を両方同時に設けることができる。また、低屈層２を構成するシートを貼り付けた後、高屈層３の樹脂を塗布したり、あるいは、低屈層２を構成する樹脂を塗布した後、高屈層３のシートを貼り付けたりしてもよい。その際、表面凹凸を有するシートを用いれば、簡単に凹凸構造４を形成することができる。

低屈層２及び高屈層３を塗布によって形成する場合、塗布方法としては、適宜の方法を用いることができる。例えば、スピンコート、スリットコートなどを用いることができる。また、グラビア印刷、スクリーン印刷などの印刷によって材料を塗布してもよい。印刷法の場合、パターン状に塗布することが容易である。

そして、本形態の有機ＥＬ素子では、防湿層１ａの線膨張係数をαとし、低屈層２の線膨張係数をβとし、高屈層３の線膨張係数をγとしたときに、これらの層の線膨張係数の関係が、α≦β≦γの関係を満たしている。これらの層の線膨張係数（長さ方向の熱膨張係数）が前記のような条件になることにより、これらの層や上部に積層された層にクラックなどが生じることを抑制することができる。その結果、発光性と信頼性の高い有機エレクトロルミネッセンス素子を得ることができるものである。なお、長さ方向の熱膨張係数とは、面方向（層表面に沿った方向）の線膨張係数であってよい。

有機ＥＬ素子においては、積層された二層の間の熱応力が異なると、クラックが生じやすくなる。特に、有機ＥＬ素子の製造においては、光取り出し構造の形成の後、電極や有機層が、樹脂に対して比較的高温となった状態で積層され得るため、この加熱条件下においてクラックなどが生じやすい。しかしながら、本形態においては、熱膨張係数（線膨張係数）が上記のような条件で調整されることによって、有機ＥＬ素子の製造の際の加熱においてもクラックが生じにくくなり、電気接続性に優れた信頼性の高い素子を製造することができるものである。また、有機ＥＬ素子の稼動時の発熱に対しても熱応力を分散することができ、クラックを低減して、ショート不良などを抑制することができるものである。ここで、低屈層２は、防湿層１ａと高屈層３とによって挟まれる層である。そのため、この低屈層２の熱膨張率が高いと、加熱された際に、低屈層２が高屈層３を強く引っ張る力が働いたりしてクラックが生じやすくなると考えられる。そのため、低屈層２の熱膨張率を高屈層３と防湿層１ａとの間に設定することにより、クラックの発生が抑制されるものと推測される。

防湿層１ａの線膨張係数は、特に限定されるものではないが、その単位を「１０^−６×１／℃」とした場合、１０以上１００未満の範囲にすることができる。また、低屈層２の線膨張係数は、特に限定されるものではないが、その単位を「１０^−６×１／℃」とした場合、４０以上１１０未満の範囲にすることができる。また、高屈層３の線膨張係数は、特に限定されるものではないが、その単位を「１０^−６×１／℃」とした場合、５０以上１２０未満の範囲にすることができる。

各層における線膨張係数の差は小さい方がよい。そのため、理想的には、α＝β＝γの関係が好ましく、そうでなくても、α＜β＝γの関係や、α＝β＜γの関係が好ましい。しかしながら、実際的には、層を構成する材料が異なっていたり、同種の材料を用いたとしても積層構造になっていたりすることによって、積層された層には、通常、熱膨張係数の差は発生することが多い。そのため、α＜β＜γの関係を満たすことがより実用的であり、かつ好ましい。ただし、低屈層２と高屈層３とは、同じような材料を用い同種の方法で積層させることが可能であるため、屈折率を同じ値に調整しやすく、α＜β≦γの関係を満たすことも実用的に可能であり、かつ好ましい。

各層における線膨張係数の差は小さい方がよく、具体的には次のように設定することができる。まず、防湿層１ａと高屈層３との間の線膨張係数の差は、特に限定されるものではないが、その単位を「１０^−６×１／℃」とした場合、５以上１００未満の範囲にすることができる。また、防湿層１ａと低屈層２との間の線膨張係数の差は、特に限定されるものではないが、その単位を「１０^−６×１／℃」とした場合、３以上８０未満の範囲にすることができる。また、低屈層２と高屈層３との間の線膨張係数の差は、特に限定されるものではないが、その単位を「１０^−６×１／℃」とした場合、０以上５０未満の範囲にすることができる。線膨張係数は、ＴＭＡなど、汎用の熱膨張測定装置によって測定することができる。

線膨張係数の調整は、特に限定されるものではなく、適宜の方法により行うことができる。例えば、防湿層１ａがガラスで構成される場合、このガラスの線膨張係数を基準として、低屈層２及び高屈層３の線膨張係数を調整する。低屈層２及び高屈層３が樹脂材料で構成される場合、樹脂材料の選定や添加物質の選定により線膨張係数は調整され得る。一般的に、粒子を多く含ませると線膨張係数は低くなる傾向がある。樹脂よりも粒子の方が膨張率が小さいことが多いからである。特に、無機粒子、無機フィラーといった無機材料を配合すると膨張率を低下させることができる。そのため、例えば、高屈層３の粒子含有量よりも低屈層２の粒子含有量を多くすることにより、低屈層２の線膨張係数を高屈層３よりも低くすることができる可能性がある。

図１の形態の有機ＥＬ素子では、第１電極５の表面に、網目状の補助電極１０が設けられている。補助電極１０を設けることにより、通電性を高めることができ、発光面における電流分布を改善し、面内での発光がより均一になった有機ＥＬ素子を得ることができる。ここで、第１電極５は、透光性を有する材料（透明金属酸化物など）で形成されるため、通常、比抵抗が高く、通電性があまりよくない。そこで、第１電極５よりも通電性の高い材料で電極配線を構成し、この配線で補助電極１０を形成することにより、第１電極５の電気伝導性を補って通電性をより高めることができる。また、補助電極１０は第１電極５の表面に形成されている。このように、補助電極１０が設けられることによって、この補助電極１０が第１電極５を介して高屈層３と低屈層２を押さえ込む作用が与えられるため、加熱時の熱膨張を抑制することができ、クラックの発生をより低減させることができる。

図２に示されるように、本形態では、補助電極１０は格子状に設けられている。このような補助電極１０は、グリッド電極とも呼ばれるものである。格子状の補助電極１０によってより均一な電流分布が得られる。この格子状の補助電極１０は、縦横に延伸する直線状の配線が等間隔で配置されて構成されている。図２の形態では、縦５本、横５本の配線によって、１６個の矩形の穴が設けられて網目が形成されている。もちろん、配線の数はこれに限定されるものではなく、縦横それぞれ３〜１０本の範囲などの適宜の数であってもよい。

補助電極１０は、電極材料で構成される層である。透明性は有さなくてもよい。補助電極１０は、例えば、導電性の金属材料で形成することができる。具体的には、銅、銀、金、アルミ、ニッケル、モリブデンなどが例示される。補助電極１０の好ましい材料の一つは、ＭＡＭと称せられるモリブデン／アルミニウム／モリブデン積層体（Ｍｏ／Ａｌ／Ｍｏ）である。ＭＡＭを用いた場合、第１電極５の導電性を効果的に補助して向上することができる。補助電極１０が網目状に形成されていることにより、補助電極１０の網目の間（穴）から光を透光性基板１側に取り出すことが可能になる。

ところで、補助電極１０は、通常、透光性を有していないため、この部分からは光を取り出すことができず、補助電極１０の形状に沿った非発光部分が形成されるおそれがある。しかしながら、本形態においては、低屈層２と高屈層３との間の凹凸構造４によって光が拡散されるため、補助電極１０によって形成される非発光の領域に光を拡散することができる。そのため、補助電極１０による非発光を失くしたり目立たなくしたりして、より自然な発光を得ることができる。

また、本形態では、補助電極１０の有機発光層６側に絶縁膜１１が設けられている。このように、補助電極１０の表面に絶縁膜１１が設けられていると、この絶縁膜１１が第１電極５を介して高屈層３と低屈層２を押さえ込む作用が与えられるため、加熱時の熱膨張を抑制することができ、クラックの発生をより低減させることができる。また、補助電極１０は第１電極５の表面で盛り上がって形成されているため、この表面に直接有機発光層６及び第２電極７を形成した際には、層が分断されたり薄くなったりして、電気的にショートしやすくなるおそれがある。しかしながら、図１の形態では、補助電極１０が絶縁膜１１によって電気的に絶縁されているので、たとえ補助電極１０の上に第２電極７が積層されたとしても、絶縁膜１１によって補助電極１０と第２電極７とが直接接することがないため、電気的にショートすることを防ぐことができる。

ここで、補助電極１０が設けられた部分は、通常、補助電極１０は透光性を有していないため、光を取り出すことができないので、この部分で発光が生じると、発光のロスが生じ、発光効率が低下するおそれがある。しかしながら、本形態のように絶縁膜１１を設けると、補助電極１０が設けられた部分では発光が生じないようし、光取り出し可能な補助電極１０以外の領域（網目）に電流をより多く流すことができるため、発光ロスを低減して発光効率を向上させることができる。また、絶縁膜１１を設けることにより補助電極１０の部分において過剰に発光することを抑制することができる。

さらに本形態では、補助電極１０は、第１電極５に接していない部分が、絶縁膜１１によって被覆されている。すなわち、補助電極１０の上には補助電極１０を覆うように絶縁膜１１が積層され、補助電極１０は表面だけでなく側面も絶縁膜１１に被覆されている。このように補助電極１０が絶縁膜１１によって被覆されていると、層の分断を生じにくくすることができるとともに、絶縁性を確保できるため、ショート不良をさらに抑制することができる。また、光をより取り出しやすい補助電極１０以外の部分に電流を多く流すことができるため、発光効率をさらに高めることができる。そして、絶縁膜１１が第１電極５の表面に接していることにより、絶縁膜１１によって第１電極５を介して高屈層３と低屈層２を押さえ込む作用を強く得ることができるため、加熱時の熱膨張を抑制して、クラックの発生をさらに低減させることができる。絶縁膜１１の側面は傾斜していることが好ましい。それにより、層の分断をより一層抑制することができる。

ここで、本形態の有機ＥＬ素子では、高屈層３は端部に延伸し封止領域からはみ出して外部に露出しており、高屈層３の透湿性が高いと、高屈層３から水分が浸入しやすくなるおそれがある。高屈層３の露出部分は、電極引き出し部１６を構成する導電層が分断された部分や、基板端部の領域で形成され得る。そこで、高屈層３の露出される部分に、高屈層３を被覆する防湿膜を形成するようにすると、高屈層３を介して水分が浸入することを抑制することができるので好ましい。同様に、低屈層２が露出する部分が存在する場合は、低屈層２を被覆するように防湿膜を形成することが好ましい。例えば、透光性基板１の側面などに防湿膜を形成することができる。防湿膜は、例えば、無機材料により形成することができる。無機材料としては、例えば、シリカなどが挙げられる。

ところで、図１の形態では、補助電極１０は第１電極５の上層として形成されているものを示しているが、補助電極１０は、第１電極５の下層として形成されていてもよい。その場合も、第１電極５に接することにより、補助電極１０で第１電極５の通電性を高めることができる。この場合、補助電極１０の位置での発光を抑制するため、絶縁膜１１は、第１電極５と第２電極７との間における補助電極１０が設けられた位置に設けられることが好ましい。

図１の形態では、補助電極１０及び絶縁膜１１が設けたられた形態を示したが、もちろん、有機ＥＬ素子においては、補助電極１０及び絶縁膜１１が設けられていなくてもよい。その場合も、線膨張係数が上記のように設定されることで、クラックを抑制することができる。

図３は、有機ＥＬ素子の実施の形態の一例を示している。図１の形態と同様の構成には同じ符号を付して説明を省略する。

図３の有機ＥＬ素子は、図１の形態と同様に、透光性基板１に、透光性を有する第１電極５、有機発光層６及び第２電極７がこの順で設けられたものである。透光性基板１は、第１電極５側に防湿層１ａを有して構成されている。防湿層１ａと第１電極５との間には、防湿層１ａ側から低屈層２とこの低屈層２よりも屈折率の高い高屈層３とがこの順で設けられている。低屈層２と高屈層３との界面には凹凸構造４が設けられている。このように、低屈折率の層である低屈層２が透光性基板１側に配置され、高屈折率の層である高屈層３が第１電極５側に配置されることにより、屈折率差が低減されるため全反射を抑制することができ、光をより多く外部に取り出すことができる。また、低屈層２と高屈層３との界面に凹凸構造４が設けられているにより、この凹凸構造４によって光が散乱されるため、全反射ロスを低減させて光取り出し性をさらに高めることができる。

また、本形態の有機ＥＬ素子においても、防湿層１ａの線膨張係数をαとし、低屈層２の線膨張係数をβとし、高屈層３の線膨張係数をγとしたときに、これらの層の線膨張係数の関係が、α≦β≦γの関係を満たしている。これらの層の線膨張係数（長さ方向の熱膨張係数）が前記のような条件になることにより、これらの層や上部に積層された層にクラックなどが生じることを抑制することができる。その結果、発光性と信頼性の高い有機エレクトロルミネッセンス素子を得ることができるものである。

図２は、図３の形態の有機ＥＬ素子を平面視（透光性基板１の表面に垂直な方向から見た場合）した様子でもある。この場合、図３は、図２の（ｉ）−（ｉ）断面を図示している。また、破線は、隠れている補助配線１３を示している。

有機ＥＬ素子では、高屈層３を少なくとも分断する溝部１２が形成されていることが好ましい一形態である。高屈層３を分断する溝部１２が形成されると、層が分断されているために、加熱されたときに、熱膨張が溝部１２において吸収されるので、熱膨張による応力を低減することができる。そのため、クラックを生じにくくしてより信頼性の高い素子を得ることができる。溝部１２は、低屈層２及び高屈層３を構成する積層構造において形成される。溝部１２は少なくとも高屈層３を分断して設けられる。高屈層３を分断することにより、高屈層３の熱膨張を溝部１２で吸収することができる。

溝部１２は、適宜の方法で形成することができる。溝部１２は、例えば、低屈層２及び高屈層３を形成する段階で層をパターニングすることにより形成することができる。あるいは、溝部１２は、例えば、溝部１２を有さない低屈層２及び高屈層３を形成した後、物理的方法及び化学的方法の一方又は両方によって溝部１２の部分を除去することで形成してもよい。あるいは、溝部１２は、例えば、低屈層２及び高屈層３に応力をくわえることでクラックを生じさせ、そのクラックを溝部１２として用いてもよい。

溝部１２は、複数の直線状の溝により構成されるものであってよい。例えば、縦横に延伸する複数の溝により溝部１２は形成される。溝部１２の全体形状は、網目状であってよく、またグリッド状であってよく、また格子状であってよい。補助配線１３が設けられる場合、溝部１２は補助配線１３の形状と対応するものであってよい。

溝部１２は幅が狭いほど好ましい。それにより、光取り出し構造の面積をより広く取ることができる。溝部１２の幅は、溝部１２を構成する一つの溝の横幅（平面視において溝が延伸する方向と垂直な方向の幅）と定義される。溝部１２の幅は好ましくは１００μｍ以下である。溝部１２の幅はより好ましくは１０μｍ以下である。溝部１２の幅の下限は特に限定されるものではないが、例えば、溝部１２の幅は０．１μｍ以上であってよい。溝部１２の間隔、すなわち隣り合う溝部１２の間の距離は、広いほど好ましい。それにより、光取り出し構造の面積をより広く取ることができる。溝部１２の間隔は好ましくは１ｍｍ以上である。溝部１２の間隔は、より好ましくは２ｍｍ以上である。溝部１２の間隔の上限は特に限定されるものではないが、例えば、溝部１２の間隔は１０ｍｍ以下であってよい。ただし、溝部１２の幅及び溝部１２の間隔は、光取り出し構造材料、加工方法によって好適な値は変動し得るため、上記の範囲に限定されるものではない。

溝部１２は、低屈層２及び高屈層３の両方を分断することが好ましい。本形態では、溝部１２は高屈層３だけではなく低屈層２も分断している。すなわち、溝部１２は、高屈層３を厚み方向に切り裂いて面方法に分断するとともに、低屈層２を厚み方向に切り裂いて面方向に分断している。そして、溝部１２の底部は、透光性基板１（防湿層１ａ）の表面に達している。このように溝部１２が形成されると、二つの層が分断されているために、加熱されたときに、熱膨張が溝部１２において吸収されるので、熱膨張による応力を低減することができる。そのため、クラックを生じにくくしてさらに信頼性の高い素子を得ることができる。また、溝部１２を設けることにより、クラックによる不良を低減するだけでなく、クラックが入りやすい大面積素子や、フレキシブル素子の作製も可能とすることができる。

溝部１２は、深くなるほど幅が狭くなっていることが好ましい。それにより、溝部１２の側面が透光性基板１の表面に対して傾斜した傾斜面となって、溝部１２の側面どうしが平行な状態で対向することがなくなる。そして、溝部１２の開口部分の幅が広がっていることにより、熱膨張によって層が膨張したときに、応力の集中しやすい端部の応力を緩和することができ、加熱によってクラックが発生するのを抑制することができる。また、熱膨張した際に、溝部１２の間が狭くなるような変形が起こったとしても、溝部１２が開口部分で広がっていることで、熱による応力を吸収しながら、変形を吸収することができるため、クラックの発生を抑制することができる。ここで、溝部１２の側面が透光性基板１の表面に垂直となって段状になると、層を積層した際に、この段において層が分断されやすくなり、接続信頼性が低下するおそれがある。しかしながら、溝部１２が深くなるほど幅狭となり、溝部１２の側面が透光性基板１の表面に対して傾斜した傾斜面となることにより、層の段切れを低減することができ、接続信頼性を高めることができる。このような形状の溝部１２は、フィレット状の溝ということができる。なお、溝部１２の開口部の縁部（表面と側面の境界部分）においては、高屈層３は角が丸まって曲面状になっていてもよい。それにより、角張った部分が面取りされるので、層の分断がより一層抑制される。

本形態では、溝部１２に、補助配線１３が設けられている。補助配線１３は、図１の形態の補助電極１０と、同じ材料、同じパターン形状で形成されるものであってよい。すなわち、補助配線１３はグリッド配線と呼ばれるものであってよい。補助配線１３を設けることにより、通電性を高めることができ、面内において電流分布を改善し、面内での発光がより均一になった有機ＥＬ素子を得ることができる。第１電極５は、透光性を有する材料（透明金属酸化物など）で形成されるため、通常、比抵抗が高く、通電性があまりよくない。そこで、第１電極５よりも通電性の高い材料で配線を構成し、この配線で補助配線１３を形成することにより、第１電極５の電気伝導性を補って通電性をより高めることができる。第１電極５の通電性を高めるためには、補助配線１３と第１電極５とは接触して設けられている。そして、補助配線１３は溝部１２に形成されている。このように、補助配線１３が溝部１２に設けられるによって、透光性基板１の表面で窪んだ溝部１２を利用して補助配線１３を設けることができるため、効率よく補助配線１３を設けることができる。また、溝部１２が形成されると、この溝によって、第１電極５が分断されたり、電極間距離が大きくなったりして、給電性が不安定になるおそれがあるが、溝部１２に補助配線１３を設けることによって、補助配線１３の上に、第１電極５を積層させることができる。そのため、安定に給電することが可能な素子をより得ることができる。

ここで、一般的に、発光面積を広くすればするほど、発光面の中心付近への給電が不足しやすくなる。透光性を有する電極層が比較的高抵抗であるためである。しかしながら、補助配線１３を設けることにより、発光面の中心付近へも安定に給電することができるようになる。そのため、発光素子の大面積化が容易となる。補助電極１０についても同様である。

図３に示すように、補助配線１３は、溝部１２の底部に設けられており、透光性基板１（防湿層１ａ）の表面に接して設けられている。このように、溝部１２の底部に補助配線１３が設けられていると、より効率よく補助配線１３を設けることができる。

図２に示されるように、補助配線１３は、網目状の形状であってよく、好ましくは格子状に設けることができる。格子状の補助配線１３によってより均一な電流分布が得られる。この格子状の補助配線１３は、縦横に延伸する直線状の配線が等間隔で配置されて構成されている。網目のパターンは、図１の形態で説明したものと同様にであってよい。

補助配線１３は、電極材料で構成される層である。透明性は有さなくてよい。例えば、導電性の金属材料で形成することができる。具体的には、銅、銀、金、アルミ、ニッケル、モリブデンなどが例示される。補助配線１３の材料として、ＭＡＭも好ましい。Ｍｏ／Ａｌ／Ｍｏを用いた場合、第１電極５の導電性を効果的に補助して向上することができる。補助配線１３は網目状に形成されていることにより、補助配線１３の網目の間（穴）から光を透光性基板１側に取り出すことが可能になる。

また、補助配線１３の厚みは、溝部１２の深さ以下であることが好ましい。補助配線１３の厚みが溝部１２の深さよりも大きくなると、補助配線１３が溝部１２の開口から飛び出してしまうため、安定な成膜を行うことができなくなるおそれがある。また、補助配線１３によって溝部１２が全て埋められてさらに盛り上がるように形成されると、応力を吸収しにくくなり、クラックを有効に低減することができなくなるおそれがある。しかしながら、補助配線１３の厚みが溝部１２の深さ以下であると、電気信頼性を維持するとともに、クラックを高く抑制することができる。

溝部１２が、高屈層３及び低屈層２の両方を分断する溝である場合、補助配線１３の厚みは、低屈層２の厚み以下であってもよい。補助配線１３の厚みがより薄くなることで、層の分断を低減するとともに、熱膨張の応力をより吸収することが可能になる。なお、このときの低屈層２の厚みは平均厚みであってよい。あるいは、低屈層２の最も薄い部分の厚みよりも補助配線１３の厚みが薄くなってもよい。

本形態では、溝部１２には、補助配線１３よりも第２電極７側に、絶縁部１４が設けられていることが好ましい。溝部１２は、高屈層３及び低屈層２の一方又は両方が分断された形状で形成されているため、この溝部１２に直接第１電極５、有機発光層６及び第２電極７を積層して形成した際には、層が分断されたり薄くなったりして、電気的にショートしやすくなるおそれがある。しかしながら、補助配線１３の第２電極７側に絶縁部１４を設けるようにすると、溝部１２が絶縁部１４によって埋められるため、層の分断を生じにくくすることができる。また、補助配線１３が絶縁部１４によって電気的に絶縁されているので、たとえ補助配線１３の上に第２電極７が積層されたとしても、絶縁部１４によって補助配線１３と第２電極７とが直接接することがないため、電気的にショートすることを防ぐことができる。ここで、補助配線１３が設けられた部分は、通常、補助配線１３は透光性を有していないため、光を取り出すことができないので、この部分で発光が生じると、発光のロスが生じ、発光効率が低下するおそれがある。しかしながら、本形態のように絶縁部１４を設けていると、補助配線１３が設けられた部分では発光が生じないようし、光取り出し可能な補助配線１３以外の領域（網目）に、電流をより多く流すことができるため、発光ロスを低減して発光効率を向上させることができる。また、絶縁部１４を設けることにより補助配線１３の部分において過剰に発光することを抑制することができる。

絶縁部１４は、溝部１２を埋めるように設けられることが好ましい。絶縁部１４で溝部１２が埋められると、層を安定して形成することができる。特に、絶縁部１４によって溝部１２が埋められ、有機発光層６を積層する前の第１電極５の表面に窪みがなくなって平坦になると、安定して有機発光層６を積層させることができ、信頼性の高い素子を得ることができる。

絶縁部１４は第１電極５の上に設けられている。それにより、第１電極５と補助配線１３の導通性を十分に確保することが可能になる。なお、絶縁部１４の設けられる位置はこれに限定されるものではなく、絶縁部１４は有機発光層６と第２電極７との間に設けられていてもよい。

ところで、図３の形態では、補助配線１３は第１電極５の下層として形成されているものを示しているが、補助配線１３は、第１電極５の上層として形成されていてもよい。その場合も、第１電極５に接することにより、補助配線１３で第１電極５の通電性を高めることができる。

図４は、有機ＥＬ素子の実施の形態の他の一例を示している。上記の形態と同様の構成には同じ符号を付して説明を省略する。本形態では、防湿層１ａと低屈層２との間に絶縁層１５が設けられている点で、図３の形態と異なっている。それ以外は、図３と同様の構成を有している。

図４の形態では、絶縁層１５を設けることにより、熱膨張の際の応力をさらに吸入することができる。溝部１２は、高屈層３、低屈層２及び絶縁層１５を分断しており、補助配線１３は、溝部１２の底部において、防湿層１ａの表面に形成されている。補助配線１３は、絶縁層１５よりも厚みが薄いことが好ましい。補助配線１３の厚みが薄くなることで、層の分断がより抑制される。

本形態の有機ＥＬ素子においては、防湿層１ａの線膨張係数をαとし、絶縁層１５の線膨張係数をσとし、低屈層２の線膨張係数をβとし、高屈層３の線膨張係数をγとしたときに、これらの層の線膨張係数の関係がα≦σ≦β≦γの関係を満たしていることが好ましい。これらの層の線膨張係数（長さ方向の熱膨張係数）が前記のような条件になることにより、これらの層や上部に積層される層にクラックなどが生じることを抑制することができる。その結果、発光性と信頼性の高い有機エレクトロルミネッセンス素子を得ることができるものである。

絶縁層１５は、樹脂材料や無機材料により形成することができる。樹脂で構成する場合、低屈層２及び高屈層３に用いる樹脂と同様の樹脂であってよい。無機材料で構成する場合、シリカ系の無機材料などを用いることができる。絶縁層１５の屈折率は、特に限定されるものではないが、光取り出し性を高めるために、例えば、防湿層１ａと低屈層２との間の屈折率であってよい。

図３及び図４の形態では、補助配線１３及び絶縁部１４が設けられた形態を示したが、もちろん、有機ＥＬ素子においては、補助配線１３及び絶縁部１４が設けられていなくてもよい。その場合も、線膨張係数が上記のように設定されることで、クラックを抑制することができる。そして、溝部１２が設けられていることにより、加熱の際の膨張により発生する応力を吸収することができるので、クラックの抑制効果をさらに高く得ることができる。

なお、第１電極５の表面に補助電極１０が設けられ、溝部１２に補助配線１３が設けられた有機ＥＬ素子を構成することも可能である。

次に、有機ＥＬ素子の製造方法について説明する。図５は、図１の形態の有機ＥＬ素子を製造する工程の一例を示している。

有機ＥＬ素子を製造するにあたっては、まず、図５（ａ）に示すように、防湿層１ａを有する透光性基板１を準備する。次に、図５（ｂ）に示すように、低屈層２を防湿層１ａの表面に形成する。低屈層２の積層は、低屈層２を構成する材料（樹脂材料又は無機材料）の塗布により行うことができる。例えば、スピンコート、スリットコート、印刷などにより塗布を行うことができる。あるいは、蒸着法などによって低屈層２を設けるようにしてもよい。そして、低屈層２の表面を凹凸面にする。凹凸面の形成はインプリント法によって行うことができる。光インプリントを用いれば簡単に凹凸を形成することができる。また、凹凸スタンパを用いて凹凸を形成してもよい。あるいは、光散乱微粒子を分散させて微粒子による凹凸を形成してもよい。ここで、低屈層２の材料としては、防湿層１ａよりも線膨張係数が高いものが用いられる。

次に、図５（ｃ）に示すように、低屈層２の表面（凹凸面）に、高屈層３を積層する。高屈層３の積層は、高屈層３を構成する材料（樹脂材料又は無機材料）の塗布により行うことができる。例えば、スピンコート、スリットコート、印刷などにより塗布を行うことができる。高屈層３の積層により、低屈層２と高屈層３との界面には凹凸構造４が形成される。なお、低屈層２及び高屈層３の積層は、プラスチックシートを用いてもよい。例えば、低屈層２と高屈層３とが積層されたプラスチックシートを貼り付けることにより、透光性基板１の表面に低屈層２及び高屈層３を同時に設けることができる。あるいは、低屈層２を構成するシートを貼り付けた後に、高屈層３を塗布により形成したり、もしくは、低屈層２を塗布して形成した後に、高屈層３を構成するシートを貼り付けたりしてもよい。その際、凹凸面を有するシートを利用して、凹凸構造４を形成してもよい。ここで、高屈層３の材料としては、低屈層２よりも線膨張係数が高く、屈折率が高いものが用いられる。

次に、図５（ｄ）に示すように、高屈層３の表面に、第１電極５を形成し、さらにその上に、補助電極１０を形成する。第１電極５及び補助電極１０の形成は、蒸着法、スパッタ法、塗布法などにより行うことができる。蒸着法の場合、簡単に導電性の高い電極層を形成することができる。ここで、第１電極５及び補助電極１０の形成では、パターン状に層が形成される。すなわち、第１電極５においては、基板端部において電極引き出し部１６を設けるために、パターン状に層を形成する。また、補助電極１０においては、網目状の電極となるように、パターン状に層を形成する。このようなパターン状の層の形成は、マスク法による成膜により行ってもよいし、全面に成膜した後にエッチングしてパターン形成してもよい。なお、補助電極１０は、網目状となって成形された導電成形体を貼り付けて積層してもよい。

次いで、図５（ｅ）に示すように、補助電極１０の上に、補助電極１０を被覆するように絶縁膜１１を形成する。絶縁膜１１の形成は、絶縁膜１１の材料を塗布することにより行うことができる。塗布は、スピンコート法やスリットコート法、印刷法などを用いることができる。熱硬化性の材料が用いられたときは加熱により熱硬化して絶縁膜１１が形成される。

次に、図５（ｆ）に示すように、有機発光層６、第２電極７を順次に積層する。有機発光層６は、蒸着や塗布により、有機発光層６を構成する各層を順次に積層することにより形成することができる。第２電極７は、蒸着やスパッタや塗布などによって形成することができる。有機発光層６及び第２電極７の積層にあたっては、第２電極引き出し部１６ｂが設けられた位置において、有機発光層６及び第２電極７を延伸させて第１電極５よりもはみ出させ、第２電極７の延伸部を第２電極引き出し部１６ｂに接続するようにする。それにより、電極間をショートさせずに電気的接続することができる。

ここで、第１電極５、補助電極１０、絶縁膜１１、有機発光層６及び第２電極７の形成においては、蒸着等の際に熱が加えられる場合がある。また、塗布においても加熱状態の組成物が塗布されたり、熱硬化の際に加熱されたりする場合がある。加熱温度は、例えば１００℃以上２００℃以下の範囲である。このとき、線膨張係数の関係が、α≦β≦γでない場合、例えば、α＜γ＜βなどである場合、膨張率の差によって、加熱時に高屈層３及び低屈層２の一方又は両方にクラックが生じやすくなる。しかしながら、本形態においては、防湿層１ａ、低屈層２及び高屈層３の線膨張係数の関係が、α≦β≦γであることにより、積層の際に熱が加えられても、クラックが発生するのを抑制することができるものである。

そして、図５（ｇ）に示すように、封止材８を透光性基板１に接着して、封止材８で有機発光層６を有する積層体（発光積層体）を封止する。封止材８による封止は、透光性基板１の外周部分における電極引き出し部１６の表面（ただし一部は高屈層３の表面であってよい）に、発光積層体の外周を囲うように封止用の接着剤を設ける。そして、封止材８を透光性基板１に発光積層体側の面から近づけて、透光性基板１と封止材８とを接着剤で接着して発光積層体を封止する。

以上により、図１の形態のような有機ＥＬ素子を得ることができる。図５に示す製造方法では、線膨張係数を調整して積層しているため、クラックの発生を抑制することができる。また、補助電極１０を形成し、この補助電極１０を絶縁膜１１で被覆しているため、電流分布が向上し、面内発光のより均一な有機ＥＬ素子を得ることができる。なお、補助電極１０及び絶縁膜１１を設けない場合は、図５の工程から、これらの作製工程を省略すればよい。

図６は、図３の形態の有機ＥＬ素子を製造する工程の一例を示している。

有機ＥＬ素子を製造するにあたっては、まず、図６（ａ）に示すように、防湿層１ａを有する透光性基板１を準備する。次に、図６（ｂ）に示すように、補助配線１３を透光性基板１の表面に形成する。補助配線１３の形成方法は、図５の形態における補助電極１０の形成方法と同じであってよい。

次に、図６（ｃ）に示すように、低屈層２及び高屈層３を、防湿層１ａにおける補助配線１３が設けられていない部分の表面に形成する。低屈層２及び高屈層３の積層は、図５の形態と同様の方法で行うことができる。ただし、溝部１２を形成するために、パターン状に塗布を行い、補助配線１３の上には低屈層２及び高屈層３を形成しないようにする。パターン状の塗布は、マスクを用いたスピンコートやスリットコートなどにより行うことができる。溝部１２の側面を傾斜面にするには、傾斜するように層を積層したり、積層した層の端面を斜めに削り落とす加工を行ったりして傾斜面を形成することができる。なお、透光性基板１の表面に低屈層２及び高屈層３を形成した後、低屈層２及び高屈層３をレーザ照射などによって除去して溝部１２を形成し、この形成された溝部１２に補助配線１３を形成するようにしてもよい。その場合も、図６（ｃ）に示すような、低屈層２及び高屈層３が分断されて溝部１２が形成され、その溝部１２に補助配線１３が形成された形態のものを得ることができる。なお、レーザ照射の場合、レーザ光の角度を調整することにより溝部１２の側面を傾斜面に形成することが可能であり、簡単に傾斜面を形成することができる。

次に、図６（ｄ）に示すように、第１電極５を形成する。第１電極５の形成は、蒸着法、スパッタ法、塗布法などにより行うことができる。このとき、第１電極５を溝部１２の内部にも積層させて第１電極５と補助配線１３とが接触して繋がるようにする。それにより、電気的に導通することができ、導電補助の効果を高く得ることができる。

次いで、図６（ｅ）に示すように、補助配線１３の上の位置において、溝部１２を埋めるように、絶縁材料を塗布や蒸着などにより積層させて絶縁部１４を形成する。絶縁部１４は、溝部１２が埋まって第１電極５の表面と面一になった平坦面になるように設けられることが好ましい。それにより、その上に積層される層を安定して成膜することができる。

次に、図６（ｆ）に示すように、有機発光層６、第２電極７を順次に積層し、その後、図６（ｇ）に示すように、封止材８を透光性基板１に接着して、封止材８で有機発光層６を有する積層体（発光積層体）を封止する。有機発光層６及び第２電極７の積層、及び封止材８の接着は、図５の形態と同様の方法で行うことができる。

ここで、第１電極５、有機発光層６及び第２電極７の形成においては、蒸着等の際に熱が加えられる場合がある。また、塗布においても加熱状態の組成物が塗布されたり、熱硬化の際に加熱されたりする場合がある。加熱温度は、例えば１００℃以上２００℃以下の範囲である。このとき、線膨張係数の関係が、α≦β≦γでない場合、例えば、α＜γ＜βなどである場合、膨張率の差によって、加熱時に高屈層３及び低屈層２の一方又は両方にクラックが生じやすくなる。しかしながら、本形態においては、防湿層１ａ、低屈層２及び高屈層３の線膨張係数の関係が、α≦β≦γであることにより、積層の際に熱が加えられても、クラックが発生するのを抑制することができるものである。そして、図６の形態においては、溝部１２が設けられているために、加熱時の応力を溝部１２で吸収することができるため、クラックをより有効に低減することができるものである。

以上により、図３の形態のような有機ＥＬ素子を得ることができる。図６に示す製造方法では、線膨張係数を調整して積層しているため、クラックの発生を抑制することができる。また、溝部１２を形成し、この溝部１２に補助配線１３を形成し、さらに溝部１２を絶縁部１４で埋めているため、電流分布が向上し、面内発光がより均一で、光取り出し効率のよい有機ＥＬ素子を得ることができる。なお、補助配線１３及び絶縁部１４の一方又は両方を設けない場合は、図６の工程から、これらの作製工程を省略すればよい。

ところで、図４の形態の有機ＥＬ素子の製造は、図６に示す製造工程に準じて行うことができる。すなわち、低屈層２を形成する前に、絶縁層１５を透光性基板１の表面に形成する。それ以外は、図６の工程と同様である。それにより、図４の形態の有機ＥＬ素子を得ることができる。

本発明では、上記の有機ＥＬ素子を用いて照明装置を構成することができる。この照明装置は有機ＥＬ素子を備えているため、発光性に優れた照明装置を得ることができる。一つの有機ＥＬ素子の発光面は、例えば、縦１０ｃｍ以上、横１０ｃｍ以上の矩形状にすることができるが、これに限定されるものではない。照明装置は、複数の有機ＥＬ素子を面状に配置するものであってよい。照明装置は、有機ＥＬ素子に給電するための配線構造を備えるものであってよい。照明装置は、有機ＥＬ素子を支持する筐体を備えるものであってよい。照明装置は、有機ＥＬ素子と電源とを電気的に接続するプラグを備えるものであってよい。照明装置は、パネル状に構成することができる。照明装置は面状に構成することができる。照明装置は、厚みを薄くすることができるため、省スペースの照明器具を提供することが可能である。

図１の形態において、補助電極１０及び絶縁膜１１を設けないようにした有機ＥＬ素子を作製した。透光性基板１としては、防湿層１ａがガラス基板により形成されたものを用いた。このガラス基板は、屈折率が１．５１であり、線膨張係数が３２×１０^−６／℃である。

そして、ガラス基板の表面に、低屈層２及び高屈層３を塗布により形成した。実施例及び比較例に用いた材料を示す。

実施例１では、低屈層２の材料として、フィラーを含有した樹脂（屈折率：１．５１）を用い、高屈層３の材料としては、高屈折微粒子を含んだ樹脂（屈折率：１．８２）を用いた。

実施例２では、低屈層２の材料として、フィラーを含有した樹脂（屈折率：１．５０）を用い、高屈層３の材料としては、高屈折微粒子を含んだ樹脂（屈折率：１．８２）を用いた。

実施例３では、低屈層２の材料として、フィラーを含有した樹脂（屈折率：１．４８）を用い、高屈層３の材料としては、高屈折微粒子を含んだ樹脂（屈折率：１．６８）を用いた。

比較例１では、低屈層２の材料として、フィラーを含有した樹脂（屈折率：１．４８）を用い、高屈層３の材料としては、高屈折微粒子を含んだ樹脂（屈折率：１．８２）を用いた。

比較例２では、低屈層２の材料として、フィラーを含有した樹脂（屈折率：１．４８）を用い、高屈層３の材料としては、高屈折微粒子を含んだ樹脂（屈折率：１．７２）を用いた。

なお、実施例及び比較例に用いた低屈層２及び高屈層３の線膨張係数は表１に示す通りである。低屈層２と高屈層３との間の界面の凹凸構造４は、低屈層２の材料として粒子を含んだものを用いることにより形成した。

低屈層２と高屈層３の積層により光取り出し構造を形成した基板が作製された。その後、第１電極５、有機発光層６及び第２電極７を蒸着法で積層し、封止材８で封止した。第１電極５としてはＩＴＯを用いた。第２電極７としてはＡｌを用いた。封止材８としては凹部を有するガラス材を用いた。これにより、有機ＥＬ素子を製造した。

実施例及び比較例の光取出し構造を形成した基板に対して、２００℃で１５分のヒートショックを与えて、クラックの有無を目視及び光学顕微鏡により観察した。結果を表１に示す。

表１に示すように、線膨張係数がα≦β≦γである場合に、クラックが抑制されることが確認された。

１ 透光性基板
１ａ 防湿層
２ 低屈層
３ 高屈層
４ 凹凸構造
５ 第１電極
６ 有機発光層
７ 第２電極
８ 封止材
９ 封止内部間隙
１０ 補助電極
１１ 絶縁膜
１２ 溝部
１３ 補助配線
１４ 絶縁部
１５ 絶縁層
１６ 電極引き出し部

Claims (10)

1. 透光性基板に、透光性を有する第１電極、有機発光層及び第２電極がこの順で設けられた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
   前記透光性基板は、前記第１電極側に防湿層を有して構成され、
   前記防湿層と前記第１電極との間には、前記防湿層側から低屈層とこの低屈層よりも屈折率の高い高屈層とがこの順で設けられ、前記低屈層と前記高屈層との界面には凹凸構造が設けられており、
   前記防湿層の線膨張係数をαとし、前記低屈層の線膨張係数をβとし、前記高屈層の線膨張係数をγとしたときに、
   α≦β≦γ
   の関係を満たしていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
2. 前記第１電極の表面に、網目状の補助電極が設けられていることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
3. 前記補助電極の前記有機発光層側に、絶縁膜が設けられていることを特徴とする請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
4. 前記高屈層を少なくとも分断する溝部が形成されていることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
5. 前記溝部は、前記高屈層及び前記低屈層の両方を分断していることを特徴とする請求項４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
6. 前記溝部は、深くなるほど幅が狭くなることを特徴とする請求項４又は５に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
7. 前記溝部に、補助配線が設けられていることを特徴とする請求項４〜６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
8. 前記補助配線の厚みは、前記溝部の深さ以下であることを特徴とする請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
9. 前記溝部には、前記補助配線よりも前記第２電極側に、絶縁部が設けられていることを特徴とする請求項７又は８に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
10. 前記防湿層と前記低屈層との間には絶縁層が設けられ、この絶縁層の線膨張係数をσとしたときに、
    α≦σ≦β≦γ
    の関係を満たすことを特徴とする請求項４〜９のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。

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