JPWO2013133039A1 - 樹脂金属複合シール容器及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
しかしながら、ラミネートされた樹脂によりヒートシールした接合部は、ヒートシール部は金属により構成されたものではなく樹脂のみで接合部が構成されており、金属層をバリア層として持つ他の部分や、溶接金属缶などの、金属により構成された接合部程のガスバリア性を有しておらず、特に水分の侵入が寿命に致命的な影響を与えるため、高いガスバリア性が要求される電池においては十分なガスバリア性を発揮できないという問題がある。
これに対し、特許文献4(特開2000−223090号広報)、特許文献5(特開2008−021634号公報)のように、ラミネート金属箔を溶接して、樹脂による封止と金属による封止を適用する方法が開示されている。
特許文献4は、二つ折りにして周囲を封止するラミネートセルにおいて、2辺を溶接して、ガスバリア性を高める方法である。
しかし、ラミネート金属を、金属を溶融して溶接する場合、超音波や通電加熱による溶接では、金属同士が直接接する必要があり、またレーザーや放電アークを用いた熱源による溶接では、樹脂の蒸発により、溶融金属が吹き飛ばされ、健全な溶接ビードが形成され難いという困難がある。
そのため、特許文献4においては、[課題を解決するための手段]の段落[0007]に「外側には熱融着性樹脂フィルム層を除去して金属箔表面を露出させ、金属箔同士を重ね合わせて溶接」とあり、特許文献4の図4の(c)におけるW部のように、溶接される部分の樹脂を事前に除去する工程が不可避である。また、そのようにして熱融着性樹脂フィルムを除去するため、溶接される部分を抑えつけて重ね合わせるための方法が新たに必要となる。
特許文献5においても、その図2、図3のように、端面にテーパーを設けたり、溶接される部分の内側の樹脂を事前に除去する工程が必要となっている。
また、通常の溶接方法は、特許文献4の図4の(e)のように、接触した金属箔の間に溶接金属が形成されるような溶接方法が一般的であるが、この方法では、溶接欠陥が生じた時の検出が困難であり、バリア性を保証するべく、溶接部の健全性を保証することが困難と言う問題もある。
しかし一般に、亜鉛めっき鋼板や、樹脂被覆金属板など、被覆物質(亜鉛や樹脂)の沸点や熱分解温度が、基材(鋼板や金属板)の融点より低い物質を被覆した材料は、レーザー溶接時に、そのような被覆物質がガス化して、溶融状態にある溶接金属を吹き飛ばすため、健全な溶接接合部を安定的に形成させることが非常に困難である。
(1)端部を有する第1の金属箔と、
端部を有する第2の金属箔と、
前記第1の金属箔の前記端部と前記第2の金属箔の前記端部の間にヒートシール用樹脂を用いたヒートシール部と、
前記第1の金属箔および前記第2の金属箔の前記ヒートシール部の外側の端面に溶接ビードによる金属封止部を有することを特徴とする樹脂金属複合シール容器。
前記金属箔を構成する金属の比重が5以上であり、前記溶接ビードがレーザー溶接により形成されることを特徴とする(1)に記載の樹脂金属複合シール容器。
前記容器のヒートシール部の外側にさらに金属箔の端面側から、溶接前に溶接部近傍の樹脂を除去することなく、加熱溶接して、前記金属箔の端面に溶接ビードによる金属封止部を形成する
ことを特徴とする樹脂金属複合シール容器の製造方法。
前記金属箔を構成する金属の比重が5以上であり、
前記溶接ビードがレーザー溶接により形成される、(11)に記載の方法。
第1の実施形態は、少なくとも片面にヒートシール用樹脂をラミネートした金属箔の端部をヒートシールにより封止してなる容器であって、ヒートシール部の外側の金属箔端面にさらに、溶接ビードにより金属封止したシール部を持つことを特徴とする樹脂金属複合シール容器である。
レーザー溶接を行う上での課題は、ヒートシールにより電池セルを形成した後、ヒートシールにより構成された樹脂による容器構造を破壊せずに、その外部で金属を溶接して電池セルを構成することである。
爆飛の形態としては、激しいブローホールが口を開けた穴だらけのビードを形成したり、ステッチ状の不連続ビードを形成したり、ひどい場合には、溶接するつもりが、溶融金属がほとんど吹き飛ばされ、切断している状態になってしまったりすることさえある。
亜鉛めっき鋼板のレーザー溶接の場合の最も有効な爆飛回避方法は、合わせ溶接される鋼板の間に、一定の隙間を設けて、ガスの逃げ場を設けてやることである。しかし、この方法は、ヒートシールにより密着したラミネート金属箔の合わせ部には適用できない。
樹脂の熱分解によるガスを起因とする爆飛が発生しない条件を検討したところ、金属箔を構成する金属の融点が、ヒートシール用樹脂の分解温度より300℃以上高いこと、金属箔を構成する金属の比重が5以上であれば、爆飛が生じにくいことを見出した。その原理は、正確にはさらなる解析が必要であるが、金属の融点と樹脂の分解温度が離れている程、樹脂が分解してガスが発生してから、金属が溶融するまでのタイムラグが大きいこと、金属が溶融している時にガスが発生しても、金属の比重が大きければ、ガスの影響を受けにくいことが、定性的には推定される。
−CR1H−CR2R3− (式1)
(式1中、R1、R2は各々独立に炭素数1〜12のアルキル基または水素を示し、R3は炭素数1〜12のアルキル基、アリール基又は水素を示す)
ポリオレフィン系樹脂は、前述のこれらの構成単位の単独重合体でも、2種類以上の共重合体であってもよい。繰り返し単位は,5個以上化学的に結合していることが好ましい。5個未満では高分子効果(例えば,柔軟性,伸張性など)が発揮し難い。
一方、アルミニウムラミネート箔の場合には、アルミニウムの比重が2.7程度、融点は660℃と、汎用金属の中では比較的軽量、低融点であることを確認した。つまり、ラミネート金属箔がアルミラミネート箔の場合、溶接前に溶接部近傍のヒートシール樹脂を除去しないと、アルミラミネート箔はレーザー溶接により健全な溶接部を形成することが出来なかったが、そもそも、ラミネートアルミ箔は、溶接などに依らず、ヒートシールにより簡便に接合できることが利点であり、また、元々が樹脂フィルムに金属をガスバリア層として蒸着していたものが出発点であったため、金属材料のように、溶接を適用する、ニーズも、方法も検討されなかったことが考えられる。
本発明の溶接用金属箔に適した金属の例としては、ステンレス鋼のほか、純鉄、炭素鋼、低合金鋼、銅、ニッケル、ジルコニウム、バナジウム、アルミ鉄合金、亜鉛銅合金、などがある。高融点金属を被覆しためっき被覆金属も本発明の範疇であり、具体的には、めっき鋼として、酸化クロム層と金属クロム層を有するティンフリースティールや、ニッケル層、あるいはニッケル層とニッケル−鉄合金層を有する様なニッケルめっき鋼が含まれる。
金属箔を構成する金属の融点をヒートシール用樹脂の熱分解温度より300℃以上高くする必要がある理由は、ヒートシール用樹脂の熱分解温度と、金属箔を構成する金属の融点との差が300℃未満であると、爆飛の頻度が高くなるという問題が生じるからである。その原理は、正確にはさらなる解析が必要であるが、金属の融点と樹脂の分解温度が離れている程、溶接の過程で溶接部近傍で温度が上昇する時に、樹脂が分解してガスが発生してから、金属が溶融するまでのタイムラグが大きいことにより、爆飛の原因となる樹脂の分解ガスを金属が溶融する前に十分に放散できるからではないかと、発明者らは推定している。そのため、金属の融点と樹脂の分解温度の差は、ある程度までは離れている方が望ましく、より望ましくは、ヒートシール用樹脂の熱分解温度より、金属箔を構成する金属の融点の方が400℃以上、さらに望ましくは、ヒートシール用樹脂の熱分解温度よりも金属箔を構成する金属の融点の方が500℃以上高い方が、健全な溶接部の形成に好適である。
金属箔を構成する金属の比重を5以上とする必要がある理由は、金属箔を構成する金属の比重が5未満であると爆飛の頻度が高くなるという問題が生じるからである。その原理は、正確にはさらなる解析が必要であるが、金属が溶融している時に爆飛の原因となるガスが発生しても、金属の比重が大きければ、ガスの圧力に負けずに吹き飛ばないでとどまる確率が高くなり、ガスの影響を受けにくいことが、定性的には推定される。望ましくは、金属箔を構成する金属の比重が6以上、さらに望ましくは金属箔を構成する金属の比重が7以上であることが好適である。金属の比重は、実用される金属という意味から、20以下が好ましく、軽量化を重視する場合、さらに10以下がより好ましい。
金属箔の厚さは15〜150μmが好ましく、さらに40〜120μmがより好ましい。金属箔が薄いと溶接金属を形成するための金属量が不足し、溶接欠陥が発生しやすくなり、また金属の変形も生じやすく、溶接の制御が困難になる。一方、厚すぎると、そもそも容器としての重量が増すため、ラミネート金属箔を用いる利点が少なくなる。また、ヒートシール用のラミネート樹脂の厚さは10〜200μmが好ましく、15〜100μmがより好ましい。ラミネート樹脂が薄いとヒートシール時に溶融する樹脂が少なくなり過ぎ、金属箔間に樹脂の存在しないシールの欠陥が発生し始める。一方、厚すぎると、溶接時に溶融金属を吹き飛ばして溶接欠陥を生じさせる原因となる分解ガスを多く発生するようになり、良好な溶接部を形成するための溶接条件範囲が極端に狭くなる上に、溶接されるべき金属箔と金属箔の間の距離が広くなり過ぎて、溶融金属が分離し、溶接が成り立たなくなる。
ヒートシール部の幅(経路幅)は、構造や目的により一概ではないが、一般的に1〜50mm、好ましくは2〜20mm、より好ましくは3〜7mmである。本発明では溶接ビードを形成するので、従来のヒートシールだけの場合よりも狭くすることが可能であるが、ヒートシール部の幅をあまり狭くすると、ヒートシール部のシール性が不十分になる。
背景技術で述べたように、ラミネート金属箔をヒートシールのみで接合した電池セルの場合、ヒートシール部分は電池内部の電解液の漏洩パス、あるいは外環境から内部へ水蒸気などが混入する侵入パスになり、ヒートシール部の経路長さが電池セルの寿命を決める一因となる。特に外環境から内部への水蒸気=水分の侵入は、電池セルの寿命を短縮する非常に大きな要因である。周囲をヒートシールした構造では周長に比例して水分侵入経路の断面積が増えるため、ヒートシールの周長が長い程侵入水分の流量が増え、寿命が短くなる。水分の侵入の影響は、ヒートシール部の経路長さが短い程、ヒートシールした周長の長い程、大きくなる。
図2に、従来の外装された蓄電素子の構造を示すが、電池やキャパシタなどの蓄電素子4をラミネート金属箔1をエンボス加工して覆い、蓄電素子4の周囲6はヒートシール6’されている。ラミネート金属箔1は、金属箔2とヒートシール樹脂3がラミネートされて成っている。図2の従来の外装の場合、ヒートシール部の経路長さは22で表わされ、シール部の総経路長さと等しい。
金属箔の比重と融点の、ヒートシール後レーザー溶接性に与える影響を調べるために、表1に示す種々の金属箔を準備し、片面あるいは両面にラミネートを施し、レーザー溶接による溶接ビード形成を調査した。
PET12、PET25は、それぞれ厚み12μm、25μmの2軸延伸PET(ポリエチレンテレフタレート)フィルムで、ユニチカ株式会社製エンブレットPETを用いた。
ニッケルめっき箔は、新日本製鐵株式会社製スーパーニッケルの、調質度T2、めっき層厚み3μmミニマム保証、表面仕上げ:B、板厚:0.25mmの製品鋼板を、片面を研削して総厚みを所定の厚みまで減厚し、使用した。めっきの残存する面を内面とした。金属種としてはSNという略号で示した。
ヒートシールした端面に対して、対向する方向からレーザーを照射して端面を拝み溶接した。レーザーは、光源として日鉄テクノリサーチ社のISL−1000Fを使用し、純Arガスをシールガスに用い、180Wの出力で走査速度2m/分で照射した。レーザー光は溶接部で0.5mm径となるように集光した。
本発明による構造のセルケースにおいて、従来型のセルケースよりも、外環境から侵入する水蒸気量が抑制できることを確認する試験を実施した。2枚のラミネート金属箔の間に、液保持用の空間確保のためのポリプロピレン製小ブロックと共にリチウム電池用電解液を入れて、4辺をヒートシールした比較試験体となる模擬セルを作製した。さらに同じ構造の模擬セルを、ヒートシールの外部端で4辺をレーザー溶接により金属シールした、本発明構造の試験体となる模擬セルを作製した。これらを高温高湿度の環境で保持する恒温恒湿試験を実施し、一定期間後に内部水分量を測定して、水分(水蒸気)侵入挙動を調査した。
ヒートシール用樹脂である内面側の樹脂は、実施例1で用いた内面樹脂Aを使用し、同じ方法で金属箔に密着させてラミネート金属箔を作製した。
露点−80℃以下の乾燥アルゴンガスで置換したグローブボックス内で、各試験体それぞれに3.5gの電解液を空隙に注入し、残りの1辺を他の三辺と同じ幅でヒートシールして、全周の連続したヒートシールにより、密封した模擬セル試験体とした。
金属箔の厚みの影響を調査するために、種々の厚みの金属箔を使用し、表3に示す水準で、実施例1と同じ溶接性の試験、及び実施例2と同じ水分侵入バリア性の試験を実施した。ただし、水分侵入バリア性の試験においては、恒温恒湿試験経過時間1400時間後の侵入水分量で、30ppm以下のものを評点6、30ppmを超えて50ppm以下のものを評点5、50ppmを超えて100ppm以下のものを評点4、100ppmを超えて150ppm以下のものを評点3、150ppmを超えて200ppm以下のものを評点2、200ppmを超えるものを評点1とし、評点3以上を合格とした。
金属箔の厚みによって、若干の溶接性や樹脂健全性のばらつきは生じたが、いずれも良好に溶接出来た。溶接性や樹脂健全性のばらつきに応じて、侵入水分量は若干ばらついたが、いずれも設定した評点以上の水分侵入バリア性を示した。
B−B’ 電極タブのある電池セル断面のための切断線位置を示す線(破線)
1 レーザー溶接用ラミネート金属箔
2 金属箔
3 ヒートシール樹脂
4 蓄電セル部分(蓄電素子)
5 電池セルを収納するエンボス加工部
6’ 電池セルを外界と遮蔽するためのヒートシール部
6” 電極タブシール材
7 レーザー溶接部(金属封止部)
7‘ 溶接部
8 溶接用レーザー光
9 外面樹脂フィルム
10 金属箔(電極タブ)
22 シール部の総経路長さ
23 ヒートシール部の経路長さ
24 埋込みレジン
27 溶接欠陥
27‘ 溶接欠陥の位置(外部からは見えない)
28 溶接治具
Claims (11)
- 端部を有する第1の金属箔と、
端部を有する第2の金属箔と、
前記第1の金属箔の前記端部と前記第2の金属箔の前記端部の間にヒートシール用樹脂を用いたヒートシール部と、
前記第1の金属箔および前記第2の金属箔の前記ヒートシール部の外側の端面に溶接ビードによる金属封止部を有することを特徴とする樹脂金属複合シール容器。 - 前記金属箔を構成する金属の融点が、前記ヒートシール用樹脂の熱分解温度より300℃以上高く、
前記金属箔を構成する金属の比重が5以上であり、
前記溶接ビードがレーザー溶接により形成される、請求項1に記載の樹脂金属複合シール容器。 - 前記第1の金属箔および前記第2の金属箔の前記金属封止部が、前記第1の金属箔および前記第2の金属箔の前記端面側からの加熱により形成された溶接ビードである、請求項1又は2に記載の樹脂金属複合シール容器。
- 前記溶接ビードが略円形の断面形状の溶接ビードであり、溶接ビードの金属箔の厚さ方向の寸法が、前記第1の金属箔および前記第2の金属箔の前記溶接ビードに接する部分の厚さ方向の寸法の1.1倍以上5.0倍以下である、請求項1〜3のいずれか1項に記載の樹脂金属複合シール容器。
- 前記第1の金属箔と前記第2の金属箔が前記溶接ビードによりブリッジされており、前記第1の金属箔と前記第2の金属箔の前記溶接ビード近傍の厚さ方向の寸法が、前記第1の金属箔と前記第2の金属箔の前記ヒートシール部の厚さ方向の寸法と同等である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の樹脂金属複合シール容器。
- 前記第1の金属箔の少なくとも内面と前記第2の金属箔の少なくとも内面にヒートシール用樹脂層がラミネートされている、請求項1〜5のいずれか1項に記載の樹脂金属複合シール容器。
- 前記金属封止部が、前記第1の金属箔と前記第2の金属箔の端部の全周に、電極タブの部分を除いて形成されている、請求項1〜6のいずれか1項に記載の樹脂金属複合シール容器。
- 前記金属箔がステンレス箔であり、前記ヒートシール用樹脂がポリプロピレンを主とする樹脂である、請求項1〜8のいずれか1項に記載の樹脂金属複合シール容器。
- 前記金属箔が15〜150μmの厚さであり、前記ヒートシール用樹脂が10〜200μmの厚さである、請求項1〜8のいずれか1項に記載の樹脂金属複合シール容器。
- 少なくとも片面にヒートシール用樹脂をラミネートした金属箔の端部をヒートシールにより封止して容器を形成し、
前記容器のヒートシール部の外側にさらに金属箔の端面側から、溶接前に溶接部近傍の樹脂を除去することなく、加熱溶接して、前記金属箔の端面に溶接ビードによる金属封止部を形成する
ことを特徴とする樹脂金属複合シール容器の製造方法。 - 前記金属箔を構成する金属の融点が、前記ヒートシール用樹脂の熱分解温度より300℃以上高く、
前記金属箔を構成する金属の比重が5以上であり、
前記溶接ビードがレーザー溶接により形成される、請求項11に記載の方法。
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