JPWO2005013645A1 - 有機発光素子とその製造方法、表示装置および照明装置 - Google Patents
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Abstract
基板と、前記基板上に形成された、少なくとも前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極と、前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って形成された、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である有機発光物質を含む有機発光層と、前記有機発光層上に形成された第２の電極とを含む有機発光素子とする。また、ＥＬ型表示装置の独立に発光制御される画素として前記本発明にかかる有機発光素子を用いる。また、ＥＬ型照明装置の光源として前記本発明にかかる有機発光素子を用いる。これにより、発光輝度の高い有機発光素子および寿命の長い有機発光素子、並びに、それらを用いたＥＬ型表示装置およびＥＬ型照明装置を提供する。
Description
本発明は、有機発光素子、並びに、有機発光素子を用いた表示装置および照明装置に関し、より詳しくは、有機発光素子における有機発光層の形状に関する。
有機発光素子（有機ＥＬ素子）は、１０Ｖ以下の低電圧でも動作し、かつ結合構造の異なる有機化合物を用いることで様々な発色を得ることができ、かつ発光効率も高いため、次世代の表示素子として有望視されている。近年、有機発光素子の開発が進み、発光輝度や発光効率に関しては表示装置として用いることができる程度になってきた。
このような有機ＥＬ素子の典型的な製造方法は、ガラス等の基板上にスパッタ法等を適用してその表面が平滑な透明電極（陽極）を形成する工程、この透明電極上に有機発光物質を含む有機発光層を成膜する工程、マグネシウム、カルシウム等の金属電極（陰極）を有機発光層上に蒸着する工程を備えている。この製造方法において、高分子でない発光物質（低分子発光物質とも称する）を有機発光層の材料に用いる場合には、蒸着法を適用してこの有機発光層が蒸着成膜されている。他方、高分子の発光物質（高分子発光物質とも称する）を有機発光層の材料に用いる場合には、発光物質を含む溶液を塗布してこの有機発光層が成膜されている。
ところで、有機ＥＬ素子においては、従来、発光輝度や発光効率を向上させるために、有機発光物質自体の改良や、陽極と陰極との電極間に発光物質層以外の機能層を設ける等の構造的な改良が行われている。以下に、公知の積層構造例について説明する。高分子発光物質をその材料に用いた有機発光層としては、発光物質層と、発光物質層と陽極との間に設けられたホール輸送層とを有する２層構造の有機発光層が知られている。また、低分子発光物質をその材料に用いた有機発光層としては、発光物質層と、発光物質層と陽極との間に設けられたホール輸送層と、発光物質層と陰極との間に設けられた電子輸送層とを備えた３層構造の有機発光層が知られている。さらに、陽極と陰極との間に４層以上の機能層を設けた有機発光層を有する有機発光素子も開発されている。
しかし、有機ＥＬ素子を発光させるためには、原理的に、発光層にキャリア（電子および正孔）を注入（電流の注入）しなければならず、発光層を構成する有機化合物自体が分解したり、発光層と他の層との界面が化学的または物理的に劣化したりすることが起こりやすい。よって、無機物質を発光層に用いた発光ダイオード（ＬＥＤ）と比べて、有機ＥＬ素子を長寿命化させることは容易でない。また、発光輝度を上げるためには素子にかける駆動電圧を大きくする必要があるが、この駆動電圧を大きくすればするほど寿命が短くなってしまう。したがって、高い発光輝度が要求されるテレビや極めて高い発光輝度が要求される照明装置として、従来の有機発光物質および従来の構成による有機発光素子を用いることは実用上困難であった。
このような有機ＥＬ素子の典型的な製造方法は、ガラス等の基板上にスパッタ法等を適用してその表面が平滑な透明電極（陽極）を形成する工程、この透明電極上に有機発光物質を含む有機発光層を成膜する工程、マグネシウム、カルシウム等の金属電極（陰極）を有機発光層上に蒸着する工程を備えている。この製造方法において、高分子でない発光物質（低分子発光物質とも称する）を有機発光層の材料に用いる場合には、蒸着法を適用してこの有機発光層が蒸着成膜されている。他方、高分子の発光物質（高分子発光物質とも称する）を有機発光層の材料に用いる場合には、発光物質を含む溶液を塗布してこの有機発光層が成膜されている。
ところで、有機ＥＬ素子においては、従来、発光輝度や発光効率を向上させるために、有機発光物質自体の改良や、陽極と陰極との電極間に発光物質層以外の機能層を設ける等の構造的な改良が行われている。以下に、公知の積層構造例について説明する。高分子発光物質をその材料に用いた有機発光層としては、発光物質層と、発光物質層と陽極との間に設けられたホール輸送層とを有する２層構造の有機発光層が知られている。また、低分子発光物質をその材料に用いた有機発光層としては、発光物質層と、発光物質層と陽極との間に設けられたホール輸送層と、発光物質層と陰極との間に設けられた電子輸送層とを備えた３層構造の有機発光層が知られている。さらに、陽極と陰極との間に４層以上の機能層を設けた有機発光層を有する有機発光素子も開発されている。
しかし、有機ＥＬ素子を発光させるためには、原理的に、発光層にキャリア（電子および正孔）を注入（電流の注入）しなければならず、発光層を構成する有機化合物自体が分解したり、発光層と他の層との界面が化学的または物理的に劣化したりすることが起こりやすい。よって、無機物質を発光層に用いた発光ダイオード（ＬＥＤ）と比べて、有機ＥＬ素子を長寿命化させることは容易でない。また、発光輝度を上げるためには素子にかける駆動電圧を大きくする必要があるが、この駆動電圧を大きくすればするほど寿命が短くなってしまう。したがって、高い発光輝度が要求されるテレビや極めて高い発光輝度が要求される照明装置として、従来の有機発光物質および従来の構成による有機発光素子を用いることは実用上困難であった。
本発明は上記課題を解決するものであり、その第１の目的は、構造的な改良を施すことにより、有機発光素子を高輝度化および／または長寿命化させることにある。さらに、本発明の第２の目的は、上記高輝度および／または長寿命な有機発光素子の製造方法を提供することにある。また、本発明の第３の目的は、高輝度および／または長寿命な表示装置を提供することにあり、本発明の第４の目的は、高輝度および／または長寿命な照明装置を提供することにある。
本明細書では、これらの一群の本発明を密接に関連した発明ごとに第１の発明群および第２の発明群として区分し、以下に、それぞれの区分（発明群）ごとにその内容を説明する。
（第１の発明群）
上記の課題を解決するために、本発明の第１の発明群に属する有機発光素子は、基板と、前記基板上に形成された、少なくとも前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極と、前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って形成された有機発光物質を含む層であって、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である有機発光層と、前記有機発光層上に形成された第２の電極とを備えることを特徴とする。
この構成であると、多次元蛇行面形状を有する第１の電極の表面に沿うように有機発光層が形成されて、有機発光素子における単位面積あたりの実効発光面積が増加するため、有機発光素子の発光輝度を向上させることができる。また、従来の有機発光素子からの取り出し光の輝度を維持するための駆動電圧を低減させることもできるので、有機発光素子を長寿命化させることができる。
ここで、上記実効発光面積とは、有機発光層中の発光面の面積を意味する。また、多次元とは、２次元または３次元を意味する。さらに、２次元蛇行面形状とは、基板と垂直な切断面における断面形状が曲がりくねっており、かつ、断面形状の曲がりくねり方が、互いに平行な切断面で同じとなる形状を意味し、３次元蛇行面形状とは、基板と垂直な切断面における断面形状が曲がりくねっており、かつ、互いに平行な切断面で、断面形状の曲がりくねり方が異なる形状を意味する。この断面形状の曲がりくねり方は、曲線状であるだけでなく、折れ線状であってもよい。さらに、この曲がりくねり方には、不規則ないし無秩序な形状、あるいは例えばクランク形状等の規則的な幾何学形状なども含まれる。
本発明の第１の発明群に属する有機発光素子は、さらに、前記有機発光層の層厚が略均一である構成とすることができる。この構成であると、実行発光面積を増加させつつ、有機発光層にかかる電位差を略均一とすることができるため、有機発行層の局所的な劣化を防止することができる。したがって、有機発光素子の発光輝度が極めて高く、または、その寿命が極めて長くなる。
本発明の第１の発明群に属する有機発光素子は、さらに、前記第１の電極の基板と反対側の多次元蛇行面は、前記基板に垂直な方向における断面形状に湾入形状を含む形状であり、前記有機発光層は、前記湾入形状に沿って略均一に形成されている構成とすることができる。この構成であると、第１の電極の表面に複雑に形成されている湾入形状に沿って有機発光層が略均一に形成されているため、有機発光素子における単位面積あたりの実効発光面積を極めて大きくしつつ、有機発光層にかかる電位差を略均一とすることができる。したがって、有機発光素子の発光輝度が極めて一層高く、または、その寿命が極めて一層長くなる。
ここで、基板に垂直な方向における多次元蛇行面の断面形状に含まれる湾入形状とは、基板と垂直な切断面における断面形状が、基板と垂直な方向以外の方向に曲がりくねっている形状を意味する。この曲がりくねっている形状は、曲線状であるだけでなく、折れ線状であってもよい。以下では、説明を簡単にするために、このような基板と垂直な方向以外の方向に連なる部分を有する開孔を湾入孔と呼ぶ。なお、この湾入孔は、その底が閉じている陥没穴や、底が抜けて連通している貫通穴などを含むものである。
本発明の第１の発明群に属する有機発光素子は、さらに、前記第２の電極の前記有機発光層側の面が多次元蛇行面形状である構成とすることができる。この構成であると、有機発光層の表面形状に応じた第２の電極を形成できるので、第１の電極および第２の電極の表面形状に依存する電界集中を防止できる。したがって、有機発光素子の実効発光部における発光輝度が大きくなり、かつ発光輝度が発光部位に依存しなくなる。
本発明の第１の発明群に属する有機発光素子は、さらに、前記有機発光素子を、前記基板上の任意の点を交点として互いに６０度の角度で交叉する前記基板に垂直な３つの平面で切断したとき、６つの切断面におけるそれぞれの有機発光層の蛇行形状線の実長と、その蛇行形状線を前記基板と垂直な方向から前記基板に平行する平面に投影した投影長との間に以下の不等式（１）が成立する構成とすることができる。
ここで、上記不等式（１）の左辺は２倍以上であり、３倍以上であることが好ましく、５倍以上であることがより好ましく、１０倍以上であることがさらに好ましく、２０倍以上であることが特に好ましい。この構成であると、有機発光素子における単位面積あたりの実効発光面積が、平滑な基板や粗面化された基板を単純に用いた場合よりも確実かつ顕著に大きくなる。したがって、有機発光素子の発光輝度が極めて高く、または、その寿命が極めて長くなる。
また、本発明の第１の発明群に属する有機発光素子の製造方法は、基板上に、前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極を形成する第１電極形成工程と、前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って有機発光物質を略均一に堆積させ、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である有機発光層を形成する有機発光層形成工程と、前記有機発光層上に第２の電極を形成する第２電極形成工程とを備えることを特徴とする。
前記有機発光層形成工程では、前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極上に、有機発光物質を略均一に堆積させることにより、複雑に湾曲した均一な有機発光層が形成される。すなわち、この構成であると、実行発光面積を増加させつつ、有機発光層にかかる電位差を略均一とすることができる。これにより、その発光輝度が極めて高く、または、その寿命が極めて長い有機発光素子を製造できる。ここで、この有機発光層形成工程では、層厚が略均一である有機発光層を形成するために電着法や吸着法等を適用することができる。
（第２の発明群）
また、本発明の第２の発明群に属する表示装置は、基板と、前記基板に形成された電子回路と、前記電子回路を介して発光が制御される少なくとも１つの有機発光素子とを備えた表示装置であって、前記有機発光素子は、基板と、前記基板上に形成された、少なくとも前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極と、前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って形成された、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である、有機発光物質を含む有機発光層と、前記有機発光層上に形成された第２の電極とを備えることを特徴とする。
この構成であると、低電圧で発光を制御でき、かつ耐久性に優れる有機発光素子を画素とし、この画素を独立的に発光制御できるので、低電圧駆動で高耐久性のＥＬ型表示装置を実現することができる。
また、本発明の第２の発明群に属する照明装置は、基板と、前記基板に形成された電圧印加配線と、前記電圧印加配線と電気接続された少なくとも１つの有機発光素子とを備えた照明装置であって、前記有機発光素子は、基板と、前記基板上に形成された、少なくとも前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極と、前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って形成された、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である、有機発光物質を含む有機発光層と、前記有機発光層上に形成された第２の電極とを備えることを特徴とする。
この構成によれば、発光輝度および耐久性に優れる有機発光素子を備えることにより、耐久性の高い高輝度ＥＬ型照明装置が実現する。
本明細書では、これらの一群の本発明を密接に関連した発明ごとに第１の発明群および第２の発明群として区分し、以下に、それぞれの区分（発明群）ごとにその内容を説明する。
（第１の発明群）
上記の課題を解決するために、本発明の第１の発明群に属する有機発光素子は、基板と、前記基板上に形成された、少なくとも前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極と、前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って形成された有機発光物質を含む層であって、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である有機発光層と、前記有機発光層上に形成された第２の電極とを備えることを特徴とする。
この構成であると、多次元蛇行面形状を有する第１の電極の表面に沿うように有機発光層が形成されて、有機発光素子における単位面積あたりの実効発光面積が増加するため、有機発光素子の発光輝度を向上させることができる。また、従来の有機発光素子からの取り出し光の輝度を維持するための駆動電圧を低減させることもできるので、有機発光素子を長寿命化させることができる。
ここで、上記実効発光面積とは、有機発光層中の発光面の面積を意味する。また、多次元とは、２次元または３次元を意味する。さらに、２次元蛇行面形状とは、基板と垂直な切断面における断面形状が曲がりくねっており、かつ、断面形状の曲がりくねり方が、互いに平行な切断面で同じとなる形状を意味し、３次元蛇行面形状とは、基板と垂直な切断面における断面形状が曲がりくねっており、かつ、互いに平行な切断面で、断面形状の曲がりくねり方が異なる形状を意味する。この断面形状の曲がりくねり方は、曲線状であるだけでなく、折れ線状であってもよい。さらに、この曲がりくねり方には、不規則ないし無秩序な形状、あるいは例えばクランク形状等の規則的な幾何学形状なども含まれる。
本発明の第１の発明群に属する有機発光素子は、さらに、前記有機発光層の層厚が略均一である構成とすることができる。この構成であると、実行発光面積を増加させつつ、有機発光層にかかる電位差を略均一とすることができるため、有機発行層の局所的な劣化を防止することができる。したがって、有機発光素子の発光輝度が極めて高く、または、その寿命が極めて長くなる。
本発明の第１の発明群に属する有機発光素子は、さらに、前記第１の電極の基板と反対側の多次元蛇行面は、前記基板に垂直な方向における断面形状に湾入形状を含む形状であり、前記有機発光層は、前記湾入形状に沿って略均一に形成されている構成とすることができる。この構成であると、第１の電極の表面に複雑に形成されている湾入形状に沿って有機発光層が略均一に形成されているため、有機発光素子における単位面積あたりの実効発光面積を極めて大きくしつつ、有機発光層にかかる電位差を略均一とすることができる。したがって、有機発光素子の発光輝度が極めて一層高く、または、その寿命が極めて一層長くなる。
ここで、基板に垂直な方向における多次元蛇行面の断面形状に含まれる湾入形状とは、基板と垂直な切断面における断面形状が、基板と垂直な方向以外の方向に曲がりくねっている形状を意味する。この曲がりくねっている形状は、曲線状であるだけでなく、折れ線状であってもよい。以下では、説明を簡単にするために、このような基板と垂直な方向以外の方向に連なる部分を有する開孔を湾入孔と呼ぶ。なお、この湾入孔は、その底が閉じている陥没穴や、底が抜けて連通している貫通穴などを含むものである。
本発明の第１の発明群に属する有機発光素子は、さらに、前記第２の電極の前記有機発光層側の面が多次元蛇行面形状である構成とすることができる。この構成であると、有機発光層の表面形状に応じた第２の電極を形成できるので、第１の電極および第２の電極の表面形状に依存する電界集中を防止できる。したがって、有機発光素子の実効発光部における発光輝度が大きくなり、かつ発光輝度が発光部位に依存しなくなる。
本発明の第１の発明群に属する有機発光素子は、さらに、前記有機発光素子を、前記基板上の任意の点を交点として互いに６０度の角度で交叉する前記基板に垂直な３つの平面で切断したとき、６つの切断面におけるそれぞれの有機発光層の蛇行形状線の実長と、その蛇行形状線を前記基板と垂直な方向から前記基板に平行する平面に投影した投影長との間に以下の不等式（１）が成立する構成とすることができる。
また、本発明の第１の発明群に属する有機発光素子の製造方法は、基板上に、前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極を形成する第１電極形成工程と、前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って有機発光物質を略均一に堆積させ、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である有機発光層を形成する有機発光層形成工程と、前記有機発光層上に第２の電極を形成する第２電極形成工程とを備えることを特徴とする。
前記有機発光層形成工程では、前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極上に、有機発光物質を略均一に堆積させることにより、複雑に湾曲した均一な有機発光層が形成される。すなわち、この構成であると、実行発光面積を増加させつつ、有機発光層にかかる電位差を略均一とすることができる。これにより、その発光輝度が極めて高く、または、その寿命が極めて長い有機発光素子を製造できる。ここで、この有機発光層形成工程では、層厚が略均一である有機発光層を形成するために電着法や吸着法等を適用することができる。
（第２の発明群）
また、本発明の第２の発明群に属する表示装置は、基板と、前記基板に形成された電子回路と、前記電子回路を介して発光が制御される少なくとも１つの有機発光素子とを備えた表示装置であって、前記有機発光素子は、基板と、前記基板上に形成された、少なくとも前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極と、前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って形成された、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である、有機発光物質を含む有機発光層と、前記有機発光層上に形成された第２の電極とを備えることを特徴とする。
この構成であると、低電圧で発光を制御でき、かつ耐久性に優れる有機発光素子を画素とし、この画素を独立的に発光制御できるので、低電圧駆動で高耐久性のＥＬ型表示装置を実現することができる。
また、本発明の第２の発明群に属する照明装置は、基板と、前記基板に形成された電圧印加配線と、前記電圧印加配線と電気接続された少なくとも１つの有機発光素子とを備えた照明装置であって、前記有機発光素子は、基板と、前記基板上に形成された、少なくとも前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極と、前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って形成された、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である、有機発光物質を含む有機発光層と、前記有機発光層上に形成された第２の電極とを備えることを特徴とする。
この構成によれば、発光輝度および耐久性に優れる有機発光素子を備えることにより、耐久性の高い高輝度ＥＬ型照明装置が実現する。
図１は、本発明の一例に係る有機発光素子を模式的に示す断面図である。
図２は、本発明の別例に係る有機発光素子を模式的に示す断面図である。
図３は、本発明の別例に係る有機発光素子を模式的に示す断面図である。
図４は、本発明の別例に係る有機発光素子を模式的に示す断面図である。
図５は、本発明の別例に係る有機発光素子を模式的に示す断面図である。
図６は、本発明の別例に係る有機発光素子を模式的に示す断面図である。
図７は、電着方法を模式的に示す図である。
図８は、有機発光層の投影長を示す図である。
図９は、有機発光層の実長を示す図である。
図１０は、本発明の有機発光素子を用いた表示装置の一例を示す模式図である。
図１１は、本発明の有機発光素子を用いた照明装置の一例を示す模式図である。
図２は、本発明の別例に係る有機発光素子を模式的に示す断面図である。
図３は、本発明の別例に係る有機発光素子を模式的に示す断面図である。
図４は、本発明の別例に係る有機発光素子を模式的に示す断面図である。
図５は、本発明の別例に係る有機発光素子を模式的に示す断面図である。
図６は、本発明の別例に係る有機発光素子を模式的に示す断面図である。
図７は、電着方法を模式的に示す図である。
図８は、有機発光層の投影長を示す図である。
図９は、有機発光層の実長を示す図である。
図１０は、本発明の有機発光素子を用いた表示装置の一例を示す模式図である。
図１１は、本発明の有機発光素子を用いた照明装置の一例を示す模式図である。
（第１の発明群における実施の形態）
以下に、本発明の第１の発明群にかかる内容を説明すると共に、好ましい実施の形態を記述する。
本発明の第１の発明群にかかる実施の形態である有機発光素子およびその製造方法について、図１を参照しながら説明する。図１は、本発明に係る有機発光素子１の断面図である。
＜第１の電極の形成＞
多次元蛇行面形状を有する第１の電極を、以下（Ａ）〜（Ｄ）に示すいずれかの方法によって形成した。なお、以下に示す例は、第１の電極の形成方法を限定するものではないことは勿論である。
（Ａ）高圧高周波溶解装置および改良型チョクラルスキー法を用い、不活性ガス雰囲気下において金属を溶解、凝固させて、金属塊の表面を多次元蛇行面形状（後述する）に加工した。以下にこの方法を説明する。窒素などの不活性ガス雰囲気下（圧力：１０１３２４．７２Ｐａ）において、例えばリチウム等のアルカリ金属、マグネシウム、カルシウム等のアルカリ土類金属、ユウロピウム等の希土類金属等からなる金属単体、もしくは、これらの金属とアルミニウム、銀、インジウム等との合金等の、仕事関数の小さい金属、またはそれらを含む合金等を、装置内のるつぼの中に溶融させた。その後、使用する不活性ガスと金属との共晶点にまで加熱して、不活性ガスを金属中に溶け込ませた。ここでさらに、装置内の圧力を上げ、装置内のるつぼから０．１ｍｍ／ｓｅｃ〜１ｍｍ／ｓｅｃ程度の速度で数十〜数百マイクロメートルの厚みの金属を引き上げ、自然放冷により徐冷して金属を固定化した。このとき、不活性ガスが金属内部から吹き出して金属の表面に吹き出し痕を形成するため、金属の表面が多次元蛇行面形状に加工される。
（Ｂ）消失性繊維を混抄させた金属塊からこの消失性繊維を消失させて、表面を多次元蛇行面形状に加工した。以下にこの方法を説明する。消失性繊維として、例えばパルプ、天然繊維、合成繊維等の高温の加熱で消失する繊維を、ポリアクリルアミド等の高分子定着剤とともに、上述した仕事関数の小さい金属の粉体等に抄き込み、厚さ数十〜数百マイクロメートルの混抄体を作成した。その後、この混抄体を加熱して、消失性繊維を消失させるとともに、金属粉同士を焼結させた。これにより金属塊に繊維が消失した痕が形成されるため、金属の表面が多次元蛇行面形状に加工される。
（Ｃ）金属塊表面をエッチングして表面を多次元蛇行面形状に加工した。以下にこの方法を説明する。基板上に、例えば真空蒸着法、スパッタ法、ＣＶＤ（Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｏｎ）法などの方法により、上述したカルシウム金属などの仕事関数が小さな金属等からなる導電膜（膜厚：数十〜数百マイクロメートル）を形成した。その後、微小な貫通孔や光の透過率が連続的あるいは段階的に異なる遮蔽部を多数有するレジスト膜をマスクとして、この導電膜の表面をドライエッチングし、この表面を２次元蛇行面形状や３次元蛇行面形状に加工した。これにより、多次元蛇行面形状を有する第１の電極を形成した。
ここで、このようにして導電膜の表面をエッチングすると、図３または図４に示すように、第１の電極３には、基板に対して略垂直方向に陥没した蛇行形状の表面が形成される。このとき、有機発光素子の有効発光面積を顕著に向上させる目的からは、この陥没部の深さを、その陥没部における最大開口幅よりも長くすることが好ましい。例えば、陥没部の開口端が正方形または円形であれば、この正方形の一辺の長さまたはこの円の直径よりも深さ方向の長さが長い開孔を形成することが好ましい。具体的には、数十〜数百マイクロメートルの膜厚の導電膜に、一辺が数百〜数千ナノメートルの正方形または直径が数百〜数千ナノメートルの円形の開口端を有する開孔が形成されていることが好ましい。
また、図５および図６に示すように、この第１の電極３は、基板と反対側の面だけでなく、基板と同側の面を多次元蛇行面形状とできるのは勿論である。この場合には、ドライエッチングなどによりあらかじめ基板面を多次元蛇行面形状としておき、その面上に第１の電極を堆積させる。また、その後、レジスト膜を用いたドライエッチングにより、上述したようにして、第１の電極表面の形状をさらに加工することもできる。
（Ｄ）金属微粉末の加圧成型法により多次元蛇行面形状を有する第１の電極を形成した。以下にこの方法を説明する。真空中において、体積平均粒径が約５μｍであるカルシウム粉体（導電性粉体）を基板２上に堆積させた。堆積させたカルシウム粉体をプレス加工により集積させて、多次元蛇行面形状を有するカルシウム製の電極３（第１の電極）を形成する。このとき、プレス加工での圧力を約９．８×１０２ｋＰａ（１０ｋｇｆ／ｃｍ２）と設定することにより、その密度が０．１ｇ／ｃｍ２〜０．８ｇ／ｃｍ２となるようにして第１の電極を形成させた。
〔第１の電極における多次元蛇行面形状の確認〕
上記方法等により形成した第１の電極３における基板と反対側の表面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観測し、その表面が以下で定義される２次元または３次元蛇行面形状であることを確認した。また、その表面が、以下で定義される湾入形状を示す蛇行形状を含んでいることも確認した。なお、上述したように、この第１の電極は、その表面が２次元または３次元蛇行面形状である電極であることが重要であり、このような形状が実現できるのであれば上記４つの方法で作成されたものに限られないことは勿論である。例えば、第１の電極の主構成材料である導電性金属膜の上に、酸化特性の異なる他の金属をスパッタリング法等で分散堆積させた後、陽極酸化する方法によっても多次元蛇行面を形成することができる。また、上記導電性金属膜の上に酸化保護膜をアイランド状に散在させた後、陽極酸化し、この後に酸化保護膜を適当な溶媒で洗浄除去する方法などによっても形成することができる。
ここで、上述したように、２次元蛇行面形状であるとは、基板と垂直な切断面における断面形状が曲がりくねっており、かつ、断面形状の曲がりくねり方が、互いに平行な切断面で同じとなる形状を意味する。また、３次元蛇行面形状であるとは、基板と垂直な切断面における断面形状が曲がりくねっており、かつ、互いに平行な切断面で、断面形状の曲がりくねり方が異なる形状を意味する。また、蛇行面が湾入形状であるとは、基板と垂直な切断面における断面形状が、基板と垂直な方向以外の方向に曲がりくねっている形状を意味する。これらの断面形状の曲がりくねり方は、曲線状であるだけでなく、折れ線状であってもよい。さらに、この曲がりくねり方には、図１で示すような不規則ないし無秩序な形状や、例えば図３で示すようなクランク形状等の規則的な幾何学形状などが含まれる。
ところで、第１の電極の多次元蛇行面形状をした表面には、後述するように、約１００ｎｍの有機発光層を均一に形成させることが重要である。このとき、実効発光面積の向上に寄与するためには、第１の電極における湾入孔は、有機発光層の層厚の少なくとも２倍を超える口径を有している必要がある。また、後述するような、第２の電極を有機発光層に沿って均一な厚みで形成させる場合には、有機発光層の厚みにさらに第２の電極の厚みを少なくとも加えた厚みを超えて湾入孔の口径を広くしておく必要があることは勿論である。このため、第１の電極の材料として用いる導電性粉体の体積平均粒径やプレス加工時のプレス圧力等の成型条件は、使用する有機発光物質、有機発光層または第２の電極の設定厚さ等に応じて最適化させる必要がある。
＜有機発光層の形成＞
高分子発光物質であるポリフェニルビニレン誘導体のうち下記化学式（１）で示される化合物ポリ（１，４−（２−（５−カルボキシペンチル）−フェニレン）ビニレン（以下、ＣＰ−ＰＰＶと略す。）を有機発光物質として用いた。
上記化学式（１）で示されるように、このＣＰ−ＰＰＶは側鎖の官能基としてカルボキシル基を有する構造となっている。なお、上記化学式（１）中のｎは２以上の自然数である。また、これは黄緑色系の蛍光色を有する物質である。
このＣＰ−ＰＰＶの濃度が０．０２Ｍであるアセトニトリルの溶液８を調製し、第１の電極３が形成された基板２を図７に示すように浸漬した。その後、基板２と約５ｍｍの間隔で平行に白金電極９を浸漬し、第１の電極３との間に約１．５Ｖの電圧を印加した。この電圧を１５分間印加させたまま静置し、層厚が約１００ｎｍのＣＰ−ＰＰＶ層を電着により略均一に堆積させた。印加開始から１５分後、第１の電極上にＣＰ−ＰＰＶを電着させた基板を取り出し、７９９９Ｐａ（６０ｍｍＨｇ）、９０℃の減圧条件下で１時間乾燥させ、第１の電極３を略均一に覆う有機発光層４を得た。このようにして多次元蛇行面形状を有する第１の電極を略均一に覆うように有機発光層が形成されるため、この有機発光層の第１の電極と同側の面および反対側の面の両面は多次元蛇行面形状となる。なお、溶液中におけるＣＰ−ＰＰＶの濃度、印加電圧および電圧印加時間は、上記条件に限るものではなく、所望の膜厚に応じて調節できるのは勿論である。
ところで、この電着法による有機発光層の形成に用いることができる有機発光物質としては、上記ＣＰ−ＰＰＶのように溶液中でイオン化する材料以外にも、コロイドを形成する有機材料があげられる。例えば、高分子発光物質であるポリチオフェン誘導体のうち下記化学式（２）で示される化合物ポリ（３−ペンタデシルチオフェン）をトルエンに１ｇ／リットルとなるように溶解させた後、このトルエン溶液に対してアセトニトリルを１：９の体積比（２５℃、１０１３２４．７２Ｐａにおける）で混合させ、橙色のコロイドを形成させる。その後、このコロイド溶液を用い、図７に示す構成の電着によって、第１の電極表面に有機発光層を形成することができる。
なお、上記化学式（２）中のｎは２以上の自然数である。
ここで、上記の効果は構造的な変化、すなわち実効発光面積の増大によるものであるため、他の有機発光物質を用いても同等の効果が得られることは勿論である。例えば、上記ポリフェニルビニレンやポリチオフェン以外の有機発光物質であっても、溶媒中でカチオンもしくはアニオンとして存在しうる発光物質であれば、高分子またはオリゴマー程度の分子量でカチオンもしくはアニオン性の官能基を有する物質や、公知の導電性低分子発光物質を用いることができる。それゆえ、発光物質の蛍光色は上記ＣＰ−ＰＰＶが属する黄緑系に限定されないことは勿論である。なお、使用する有機発光物質に応じて、所望の層厚を有する有機発光層を形成させるためには、溶媒の選択や有機発光物質および溶媒の混合比や印加電圧および印加時間等を最適化する必要があることは勿論である。
また、高分子発光物質を含む混合溶液を調製するための溶媒としては、上記アセトニトリル以外にも、アミン系などの極性溶媒を用いることができる。
＜第２の電極の形成＞
多次元蛇行面形状を有する有機発光層４の表面に、有機発光層の形成方法と同様に図７に示す電着法を用いて、有機発光層４の上に正孔輸送層としての導電性高分子膜５を堆積させた。このとき、電着させる導電性高分子物質として、ポリ（エチレンジオキシチオフェン）／ポリスチレンスルホン酸（以下、これをＰＥＤＯＴ／ＰＳＳと略す。）を水に分散させた溶液（Ｂａｙｅｒ社製、商品名：Ｂａｙｔｏｒｏｎ）を用いた。この溶液中では、導電性高分子であるＰＥＤＯＴ／ＰＳＳが、水中でサブミクロンの大きさの粒子として分散されたコロイドとなって帯電している。このような帯電したコロイド状のＰＥＤＯＴ／ＰＳＳを用いると、例えば第１の電極３と白金電極９との間に約５０ボルトの直流電圧を５分間印加することにより、膜厚が約１００ｎｍの導電性高分子膜５が有機発光層上に略均一に堆積する。
ここでさらに、導電性高分子膜５の上に、体積平均粒径が数１０ｎｍである酸化インジウム錫（ＩＴＯ）の微粉末（例えば、住友金属鉱山株式会社製）をアセトニトリル中に分散した溶液を、図７の構成で第１の電極３と白金電極９との間に約５０ボルトの直流電圧を１０分間印加することにより、ＩＴＯの微粒子からなる膜厚が約２００ｎｍの透明な第２の電極を導電性高分子膜５上に略均一に堆積させた。
次に、この第２の電極を形成した基板を十分乾燥させ、さらに、乾燥した窒素雰囲気中で、シール樹脂７をスクリーン印刷で基板２上に印刷し、封止板１０で密閉してセルを完成させた。また、第１の電極３と第２の電極６からは銀ペーストを用いてシール外への取り出し電極を設けた。なお、セル内に空間がある場合には、密閉時に不活性ガス（窒素）を充填した。
＜本実施の形態にかかる有機発光素子の発光特性＞
以上の工程を経ることにより、図１に示す有機発光素子を作製した。ここで、作製した有機発光素子の発光特性を調べるため、この有機発光素子と従来の構成の有機発光素子とに約１０ボルトの直流電圧を印加した。この従来の構成の有機発光素子は、第１の電極、ＰＰＶからなる有機発光層および第２の電極が全て平坦な層であること以外は本実施の形態と同様である。このとき、従来の構成の有機発光素子ではその最高発光輝度が約１０００ｃｄ／ｍ２であったのに対して、本実施の形態ではその最高発光輝度が約５００００ｃｄ／ｍ２であり、約５０倍もの最高発光輝度が得られた。これは、多次元蛇行面形状を有し、かつ、その層厚が略均一である有機発光層を形成したことにより、有機発光素子の実効発光面積が約５０倍に増大したものと考えられる。
また、従来の構成の有機発光素子と本実施の形態とを１０００ｃｄ／ｍ２の初期輝度で連続発光させると、従来の構成の有機発光素子は約１０００時間の輝度半減期を示したが、本実施の形態の輝度半減期は約１００００時間であった。すなわち、本発明の有機発光素子は従来の構成の素子と比べて約１０倍も長寿命となることが判った。
〔有機発光層における有効発光面積の増大〕
上記工程により作製された有機発光素子を、フォーカスドイオンビーム（ＦＩＢ）法により、基板上の中心点を交点として互いに６０度の角度で交叉する前記基板に垂直な３つの平面で切断し、６つの切片を作成した。作成した６つの切片から、前記３つの平面に対応する６つの切断面を、それぞれ走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観測した。これにより、略均一な層厚を有する有機発光層が形成されていることが確認された。なお、ここにおける「平面に対応した切断面」とは、１つの切断平面によって現れる、鏡像関係にある２つの切断面のうちどちらか１つの切断面を意味するものである。
ここで、図８および図９の概念図に示すように、それぞれの平面に対応した切断面における有機発光層の蛇行形状線の実長と投影長とを算出した。蛇行形状線の実長としては、図９に示すように、有機発光層４と第１の電極３との境界線と、有機発光層４と導電性高分子膜５（第２の電極が有機発光層上に直接設けられている場合には第２の電極）との境界線とによって設定される中線（図８および図９における破線）の線長を算出した。また、有機発光層の蛇行形状線の投影長としては、図８に示すように、その蛇行形状線を前記基板と垂直な方向から前記基板に平行する平面に投影した投影長を算出した。
この算出結果が、以下の不等式（１）をみたすことを確認した。
これは、本発明者らの経験によると、平滑な基板や粗面化された基板を用いた場合よりも確実に大きい値である。また、上述した発光特性に優れた素子ほどその値が大きく、優れた発光特性を得るためには、この比の平均値が３倍以上であることが好ましく、５倍以上であることがより好ましく、１０倍以上であることがさらに好ましく、２０倍以上であることが特に好ましい。本実施の形態では、上記従来例と比べて、実効発光面積が３０倍以上増加していた。
（第２の発明群における実施の形態）
以下に、本発明の第２の発明群にかかる有機発光素子を基板上に１つまたは複数形成した装置の内容を説明すると共に、好ましい実施の形態を記述する。
＜表示装置＞
図１０は、上記有機発光素子を用いた表示装置の一例を示す模式図である。この例にかかる表示装置は、画像信号を発生する画像信号出力部１０と、基板に形成された、前記画像信号出力部からの画像信号を発生する走査電極駆動回路１１と信号駆動回路１２とを有する電子回路１３と、１００×１００のマトリクス状に配列され、前記電子回路１３により発光が制御される有機発光素子１４を有する発光部１５とを備えている。この発光部１５は、上記第１の発明群にかかる有機発光素子で構成されている。この構成の表示装置は、従来の構成の有機発光素子を備えた表示装置と比べて、高い明度で長期間安定して画像を表示できることが確認された。
＜照明装置＞
図１１は、上記有機発光素子を用いた照明装置の一例を示す模式図である。この例にかかる照明装置は、電流を制御する駆動部２０と、基板に形成された電圧印加配線２３と電気的に接続され、前記駆動部より出力される電流に基づいて発光する有機発光素子群を有する発光部２１とを備えている。ここで、この発光部２１はフィルム基板上に上記第１の発明群にかかる有機発光素子群を形成したものであり、この例では、図１１に示すように、液晶表示パネル２２のバックライトとして用いられている。この例により、本発明の照明装置が、従来の構成の有機発光素子を備えた照明装置に比べて、輝度の高い発光を長期間安定して得られることが確認された。
＜その他の事項＞
（ａ）本発明であると、有機物からなる発光層の実効発光面積を著しく増加させることにより、発光層の単位面積あたりの注入電流量を小さくしても、有機発光素子の単位面積あたりの総発光量が著しく増加する。このように発光層の実効発光面積を増加させるためには、有機発光層は、第１の電極に沿って形成されている必要がある。ここで、ホール輸送層である導電性高分子膜や第２の電極は、図１に示すように、有機発光層に沿って均一に形成されている方がそれぞれの層構造に対して電界を均一に印加できるため好ましい。しかしながら、これらの膜は抵抗値が低いため、例えば図２、図４、図６に示すように、厚さが不均一な導電性高分子膜で第１の電極を覆い、その上に平坦な面を有する第２の電極を設けた有機発光素子としても、実効発光面積の増加が得られるため、素子の発光効率を顕著に向上できることを確認している。
（ｂ）第１の電極に有機発光層を形成させる方法としては、上記電着法に限らず、電極上に均一に有機物を堆積できる方法であれば用いることができる。例えば、比較的高い圧力で行う熱ＣＶＤ（化学気相成長）法などの、対象物に対する有機物の回り込みが良く、湾入孔などの入り組んだ構造の表面にも膜を均一に形成できる方法が好ましい。このような熱ＣＶＤ法以外にも、例えば、使用する有機物質の沸点以上の温度に真空容器を加熱し、加熱によって昇華した有機物質を容器内に充満させ、この容器内に配置された基板の温度のみを有機物質の沸点以下に調熱する方法であると、基板上に形成された第１の電極表面の湾入孔にまで有機物を均一に付着させることができる。すなわち、本発明にかかる多次元蛇行面形状を有する対象物への成膜方法としては、従来の有機ＥＬの作製で用いられている真空蒸着のような、対象物に分子を直線的に飛ばす方法よりも、拡散した有機分子を対象物に吸着させるような、分子の回り込みに優れた方法のほうが好ましいと考えられる。
（ｃ）本実施の形態においては、カルシウム粉体を用いて第１の電極を形成したが、第１の電極を構成する物質として、導電性粉体であればどのような物質を用いてもよい。ただし、電子注入性を向上するためには、カルシウムまたはマグネシウムなどのアルカリ土類金属が好ましい。
（ｄ）本実施の形態においては、第１の電極を形成した基板と反対側から発光を取り出す構成としたが、第１の電極を形成する基板として光透過性を有する基板を用い、かつ第２の電極として光透過性を有する電極を形成すれば、第１の電極を形成した基板側から光を取り出す構成とすることもできる。この場合、有機発光素子を封止する封止用基板は、透明である必要はない。また、封止用基板の代わりにアルミニウム製等の封止用缶を用いて防湿構造を実現することもできる。
具体的には、第１の電極としてＩＴＯからなる電極を用い、かつ第２の電極としてカルシウム電極等を用いた構成とすることで、第１の電極の形成されている光透過性の基板側から光を取り出す有機発光素子を形成できる。
なお、例えば、インジウムや錫の水酸化物を焼結するゾルゲル法を適用すれば、多次元蛇行面形状を有するＩＴＯからなる透明な電極を形成することができる。
（ｅ）上記実施の形態では、有機発光層と第２の電極との間に導電性高分子膜を設けたが、この導電性高分子膜を形成せずに有機発光層の上（基板と反対側の面上）に直接第２の電極を設けることもできる。
（ｆ）上記実施の形態では、第１の電極の上に直接有機発光層を設けたが、電子輸送層または正孔輸送層として、第１の電極と有機発光層との間に導電性高分子膜を設けることができるのは勿論である。
以下に、本発明の第１の発明群にかかる内容を説明すると共に、好ましい実施の形態を記述する。
本発明の第１の発明群にかかる実施の形態である有機発光素子およびその製造方法について、図１を参照しながら説明する。図１は、本発明に係る有機発光素子１の断面図である。
＜第１の電極の形成＞
多次元蛇行面形状を有する第１の電極を、以下（Ａ）〜（Ｄ）に示すいずれかの方法によって形成した。なお、以下に示す例は、第１の電極の形成方法を限定するものではないことは勿論である。
（Ａ）高圧高周波溶解装置および改良型チョクラルスキー法を用い、不活性ガス雰囲気下において金属を溶解、凝固させて、金属塊の表面を多次元蛇行面形状（後述する）に加工した。以下にこの方法を説明する。窒素などの不活性ガス雰囲気下（圧力：１０１３２４．７２Ｐａ）において、例えばリチウム等のアルカリ金属、マグネシウム、カルシウム等のアルカリ土類金属、ユウロピウム等の希土類金属等からなる金属単体、もしくは、これらの金属とアルミニウム、銀、インジウム等との合金等の、仕事関数の小さい金属、またはそれらを含む合金等を、装置内のるつぼの中に溶融させた。その後、使用する不活性ガスと金属との共晶点にまで加熱して、不活性ガスを金属中に溶け込ませた。ここでさらに、装置内の圧力を上げ、装置内のるつぼから０．１ｍｍ／ｓｅｃ〜１ｍｍ／ｓｅｃ程度の速度で数十〜数百マイクロメートルの厚みの金属を引き上げ、自然放冷により徐冷して金属を固定化した。このとき、不活性ガスが金属内部から吹き出して金属の表面に吹き出し痕を形成するため、金属の表面が多次元蛇行面形状に加工される。
（Ｂ）消失性繊維を混抄させた金属塊からこの消失性繊維を消失させて、表面を多次元蛇行面形状に加工した。以下にこの方法を説明する。消失性繊維として、例えばパルプ、天然繊維、合成繊維等の高温の加熱で消失する繊維を、ポリアクリルアミド等の高分子定着剤とともに、上述した仕事関数の小さい金属の粉体等に抄き込み、厚さ数十〜数百マイクロメートルの混抄体を作成した。その後、この混抄体を加熱して、消失性繊維を消失させるとともに、金属粉同士を焼結させた。これにより金属塊に繊維が消失した痕が形成されるため、金属の表面が多次元蛇行面形状に加工される。
（Ｃ）金属塊表面をエッチングして表面を多次元蛇行面形状に加工した。以下にこの方法を説明する。基板上に、例えば真空蒸着法、スパッタ法、ＣＶＤ（Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｏｎ）法などの方法により、上述したカルシウム金属などの仕事関数が小さな金属等からなる導電膜（膜厚：数十〜数百マイクロメートル）を形成した。その後、微小な貫通孔や光の透過率が連続的あるいは段階的に異なる遮蔽部を多数有するレジスト膜をマスクとして、この導電膜の表面をドライエッチングし、この表面を２次元蛇行面形状や３次元蛇行面形状に加工した。これにより、多次元蛇行面形状を有する第１の電極を形成した。
ここで、このようにして導電膜の表面をエッチングすると、図３または図４に示すように、第１の電極３には、基板に対して略垂直方向に陥没した蛇行形状の表面が形成される。このとき、有機発光素子の有効発光面積を顕著に向上させる目的からは、この陥没部の深さを、その陥没部における最大開口幅よりも長くすることが好ましい。例えば、陥没部の開口端が正方形または円形であれば、この正方形の一辺の長さまたはこの円の直径よりも深さ方向の長さが長い開孔を形成することが好ましい。具体的には、数十〜数百マイクロメートルの膜厚の導電膜に、一辺が数百〜数千ナノメートルの正方形または直径が数百〜数千ナノメートルの円形の開口端を有する開孔が形成されていることが好ましい。
また、図５および図６に示すように、この第１の電極３は、基板と反対側の面だけでなく、基板と同側の面を多次元蛇行面形状とできるのは勿論である。この場合には、ドライエッチングなどによりあらかじめ基板面を多次元蛇行面形状としておき、その面上に第１の電極を堆積させる。また、その後、レジスト膜を用いたドライエッチングにより、上述したようにして、第１の電極表面の形状をさらに加工することもできる。
（Ｄ）金属微粉末の加圧成型法により多次元蛇行面形状を有する第１の電極を形成した。以下にこの方法を説明する。真空中において、体積平均粒径が約５μｍであるカルシウム粉体（導電性粉体）を基板２上に堆積させた。堆積させたカルシウム粉体をプレス加工により集積させて、多次元蛇行面形状を有するカルシウム製の電極３（第１の電極）を形成する。このとき、プレス加工での圧力を約９．８×１０２ｋＰａ（１０ｋｇｆ／ｃｍ２）と設定することにより、その密度が０．１ｇ／ｃｍ２〜０．８ｇ／ｃｍ２となるようにして第１の電極を形成させた。
〔第１の電極における多次元蛇行面形状の確認〕
上記方法等により形成した第１の電極３における基板と反対側の表面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観測し、その表面が以下で定義される２次元または３次元蛇行面形状であることを確認した。また、その表面が、以下で定義される湾入形状を示す蛇行形状を含んでいることも確認した。なお、上述したように、この第１の電極は、その表面が２次元または３次元蛇行面形状である電極であることが重要であり、このような形状が実現できるのであれば上記４つの方法で作成されたものに限られないことは勿論である。例えば、第１の電極の主構成材料である導電性金属膜の上に、酸化特性の異なる他の金属をスパッタリング法等で分散堆積させた後、陽極酸化する方法によっても多次元蛇行面を形成することができる。また、上記導電性金属膜の上に酸化保護膜をアイランド状に散在させた後、陽極酸化し、この後に酸化保護膜を適当な溶媒で洗浄除去する方法などによっても形成することができる。
ここで、上述したように、２次元蛇行面形状であるとは、基板と垂直な切断面における断面形状が曲がりくねっており、かつ、断面形状の曲がりくねり方が、互いに平行な切断面で同じとなる形状を意味する。また、３次元蛇行面形状であるとは、基板と垂直な切断面における断面形状が曲がりくねっており、かつ、互いに平行な切断面で、断面形状の曲がりくねり方が異なる形状を意味する。また、蛇行面が湾入形状であるとは、基板と垂直な切断面における断面形状が、基板と垂直な方向以外の方向に曲がりくねっている形状を意味する。これらの断面形状の曲がりくねり方は、曲線状であるだけでなく、折れ線状であってもよい。さらに、この曲がりくねり方には、図１で示すような不規則ないし無秩序な形状や、例えば図３で示すようなクランク形状等の規則的な幾何学形状などが含まれる。
ところで、第１の電極の多次元蛇行面形状をした表面には、後述するように、約１００ｎｍの有機発光層を均一に形成させることが重要である。このとき、実効発光面積の向上に寄与するためには、第１の電極における湾入孔は、有機発光層の層厚の少なくとも２倍を超える口径を有している必要がある。また、後述するような、第２の電極を有機発光層に沿って均一な厚みで形成させる場合には、有機発光層の厚みにさらに第２の電極の厚みを少なくとも加えた厚みを超えて湾入孔の口径を広くしておく必要があることは勿論である。このため、第１の電極の材料として用いる導電性粉体の体積平均粒径やプレス加工時のプレス圧力等の成型条件は、使用する有機発光物質、有機発光層または第２の電極の設定厚さ等に応じて最適化させる必要がある。
＜有機発光層の形成＞
高分子発光物質であるポリフェニルビニレン誘導体のうち下記化学式（１）で示される化合物ポリ（１，４−（２−（５−カルボキシペンチル）−フェニレン）ビニレン（以下、ＣＰ−ＰＰＶと略す。）を有機発光物質として用いた。
このＣＰ−ＰＰＶの濃度が０．０２Ｍであるアセトニトリルの溶液８を調製し、第１の電極３が形成された基板２を図７に示すように浸漬した。その後、基板２と約５ｍｍの間隔で平行に白金電極９を浸漬し、第１の電極３との間に約１．５Ｖの電圧を印加した。この電圧を１５分間印加させたまま静置し、層厚が約１００ｎｍのＣＰ−ＰＰＶ層を電着により略均一に堆積させた。印加開始から１５分後、第１の電極上にＣＰ−ＰＰＶを電着させた基板を取り出し、７９９９Ｐａ（６０ｍｍＨｇ）、９０℃の減圧条件下で１時間乾燥させ、第１の電極３を略均一に覆う有機発光層４を得た。このようにして多次元蛇行面形状を有する第１の電極を略均一に覆うように有機発光層が形成されるため、この有機発光層の第１の電極と同側の面および反対側の面の両面は多次元蛇行面形状となる。なお、溶液中におけるＣＰ−ＰＰＶの濃度、印加電圧および電圧印加時間は、上記条件に限るものではなく、所望の膜厚に応じて調節できるのは勿論である。
ところで、この電着法による有機発光層の形成に用いることができる有機発光物質としては、上記ＣＰ−ＰＰＶのように溶液中でイオン化する材料以外にも、コロイドを形成する有機材料があげられる。例えば、高分子発光物質であるポリチオフェン誘導体のうち下記化学式（２）で示される化合物ポリ（３−ペンタデシルチオフェン）をトルエンに１ｇ／リットルとなるように溶解させた後、このトルエン溶液に対してアセトニトリルを１：９の体積比（２５℃、１０１３２４．７２Ｐａにおける）で混合させ、橙色のコロイドを形成させる。その後、このコロイド溶液を用い、図７に示す構成の電着によって、第１の電極表面に有機発光層を形成することができる。
ここで、上記の効果は構造的な変化、すなわち実効発光面積の増大によるものであるため、他の有機発光物質を用いても同等の効果が得られることは勿論である。例えば、上記ポリフェニルビニレンやポリチオフェン以外の有機発光物質であっても、溶媒中でカチオンもしくはアニオンとして存在しうる発光物質であれば、高分子またはオリゴマー程度の分子量でカチオンもしくはアニオン性の官能基を有する物質や、公知の導電性低分子発光物質を用いることができる。それゆえ、発光物質の蛍光色は上記ＣＰ−ＰＰＶが属する黄緑系に限定されないことは勿論である。なお、使用する有機発光物質に応じて、所望の層厚を有する有機発光層を形成させるためには、溶媒の選択や有機発光物質および溶媒の混合比や印加電圧および印加時間等を最適化する必要があることは勿論である。
また、高分子発光物質を含む混合溶液を調製するための溶媒としては、上記アセトニトリル以外にも、アミン系などの極性溶媒を用いることができる。
＜第２の電極の形成＞
多次元蛇行面形状を有する有機発光層４の表面に、有機発光層の形成方法と同様に図７に示す電着法を用いて、有機発光層４の上に正孔輸送層としての導電性高分子膜５を堆積させた。このとき、電着させる導電性高分子物質として、ポリ（エチレンジオキシチオフェン）／ポリスチレンスルホン酸（以下、これをＰＥＤＯＴ／ＰＳＳと略す。）を水に分散させた溶液（Ｂａｙｅｒ社製、商品名：Ｂａｙｔｏｒｏｎ）を用いた。この溶液中では、導電性高分子であるＰＥＤＯＴ／ＰＳＳが、水中でサブミクロンの大きさの粒子として分散されたコロイドとなって帯電している。このような帯電したコロイド状のＰＥＤＯＴ／ＰＳＳを用いると、例えば第１の電極３と白金電極９との間に約５０ボルトの直流電圧を５分間印加することにより、膜厚が約１００ｎｍの導電性高分子膜５が有機発光層上に略均一に堆積する。
ここでさらに、導電性高分子膜５の上に、体積平均粒径が数１０ｎｍである酸化インジウム錫（ＩＴＯ）の微粉末（例えば、住友金属鉱山株式会社製）をアセトニトリル中に分散した溶液を、図７の構成で第１の電極３と白金電極９との間に約５０ボルトの直流電圧を１０分間印加することにより、ＩＴＯの微粒子からなる膜厚が約２００ｎｍの透明な第２の電極を導電性高分子膜５上に略均一に堆積させた。
次に、この第２の電極を形成した基板を十分乾燥させ、さらに、乾燥した窒素雰囲気中で、シール樹脂７をスクリーン印刷で基板２上に印刷し、封止板１０で密閉してセルを完成させた。また、第１の電極３と第２の電極６からは銀ペーストを用いてシール外への取り出し電極を設けた。なお、セル内に空間がある場合には、密閉時に不活性ガス（窒素）を充填した。
＜本実施の形態にかかる有機発光素子の発光特性＞
以上の工程を経ることにより、図１に示す有機発光素子を作製した。ここで、作製した有機発光素子の発光特性を調べるため、この有機発光素子と従来の構成の有機発光素子とに約１０ボルトの直流電圧を印加した。この従来の構成の有機発光素子は、第１の電極、ＰＰＶからなる有機発光層および第２の電極が全て平坦な層であること以外は本実施の形態と同様である。このとき、従来の構成の有機発光素子ではその最高発光輝度が約１０００ｃｄ／ｍ２であったのに対して、本実施の形態ではその最高発光輝度が約５００００ｃｄ／ｍ２であり、約５０倍もの最高発光輝度が得られた。これは、多次元蛇行面形状を有し、かつ、その層厚が略均一である有機発光層を形成したことにより、有機発光素子の実効発光面積が約５０倍に増大したものと考えられる。
また、従来の構成の有機発光素子と本実施の形態とを１０００ｃｄ／ｍ２の初期輝度で連続発光させると、従来の構成の有機発光素子は約１０００時間の輝度半減期を示したが、本実施の形態の輝度半減期は約１００００時間であった。すなわち、本発明の有機発光素子は従来の構成の素子と比べて約１０倍も長寿命となることが判った。
〔有機発光層における有効発光面積の増大〕
上記工程により作製された有機発光素子を、フォーカスドイオンビーム（ＦＩＢ）法により、基板上の中心点を交点として互いに６０度の角度で交叉する前記基板に垂直な３つの平面で切断し、６つの切片を作成した。作成した６つの切片から、前記３つの平面に対応する６つの切断面を、それぞれ走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観測した。これにより、略均一な層厚を有する有機発光層が形成されていることが確認された。なお、ここにおける「平面に対応した切断面」とは、１つの切断平面によって現れる、鏡像関係にある２つの切断面のうちどちらか１つの切断面を意味するものである。
ここで、図８および図９の概念図に示すように、それぞれの平面に対応した切断面における有機発光層の蛇行形状線の実長と投影長とを算出した。蛇行形状線の実長としては、図９に示すように、有機発光層４と第１の電極３との境界線と、有機発光層４と導電性高分子膜５（第２の電極が有機発光層上に直接設けられている場合には第２の電極）との境界線とによって設定される中線（図８および図９における破線）の線長を算出した。また、有機発光層の蛇行形状線の投影長としては、図８に示すように、その蛇行形状線を前記基板と垂直な方向から前記基板に平行する平面に投影した投影長を算出した。
この算出結果が、以下の不等式（１）をみたすことを確認した。
（第２の発明群における実施の形態）
以下に、本発明の第２の発明群にかかる有機発光素子を基板上に１つまたは複数形成した装置の内容を説明すると共に、好ましい実施の形態を記述する。
＜表示装置＞
図１０は、上記有機発光素子を用いた表示装置の一例を示す模式図である。この例にかかる表示装置は、画像信号を発生する画像信号出力部１０と、基板に形成された、前記画像信号出力部からの画像信号を発生する走査電極駆動回路１１と信号駆動回路１２とを有する電子回路１３と、１００×１００のマトリクス状に配列され、前記電子回路１３により発光が制御される有機発光素子１４を有する発光部１５とを備えている。この発光部１５は、上記第１の発明群にかかる有機発光素子で構成されている。この構成の表示装置は、従来の構成の有機発光素子を備えた表示装置と比べて、高い明度で長期間安定して画像を表示できることが確認された。
＜照明装置＞
図１１は、上記有機発光素子を用いた照明装置の一例を示す模式図である。この例にかかる照明装置は、電流を制御する駆動部２０と、基板に形成された電圧印加配線２３と電気的に接続され、前記駆動部より出力される電流に基づいて発光する有機発光素子群を有する発光部２１とを備えている。ここで、この発光部２１はフィルム基板上に上記第１の発明群にかかる有機発光素子群を形成したものであり、この例では、図１１に示すように、液晶表示パネル２２のバックライトとして用いられている。この例により、本発明の照明装置が、従来の構成の有機発光素子を備えた照明装置に比べて、輝度の高い発光を長期間安定して得られることが確認された。
＜その他の事項＞
（ａ）本発明であると、有機物からなる発光層の実効発光面積を著しく増加させることにより、発光層の単位面積あたりの注入電流量を小さくしても、有機発光素子の単位面積あたりの総発光量が著しく増加する。このように発光層の実効発光面積を増加させるためには、有機発光層は、第１の電極に沿って形成されている必要がある。ここで、ホール輸送層である導電性高分子膜や第２の電極は、図１に示すように、有機発光層に沿って均一に形成されている方がそれぞれの層構造に対して電界を均一に印加できるため好ましい。しかしながら、これらの膜は抵抗値が低いため、例えば図２、図４、図６に示すように、厚さが不均一な導電性高分子膜で第１の電極を覆い、その上に平坦な面を有する第２の電極を設けた有機発光素子としても、実効発光面積の増加が得られるため、素子の発光効率を顕著に向上できることを確認している。
（ｂ）第１の電極に有機発光層を形成させる方法としては、上記電着法に限らず、電極上に均一に有機物を堆積できる方法であれば用いることができる。例えば、比較的高い圧力で行う熱ＣＶＤ（化学気相成長）法などの、対象物に対する有機物の回り込みが良く、湾入孔などの入り組んだ構造の表面にも膜を均一に形成できる方法が好ましい。このような熱ＣＶＤ法以外にも、例えば、使用する有機物質の沸点以上の温度に真空容器を加熱し、加熱によって昇華した有機物質を容器内に充満させ、この容器内に配置された基板の温度のみを有機物質の沸点以下に調熱する方法であると、基板上に形成された第１の電極表面の湾入孔にまで有機物を均一に付着させることができる。すなわち、本発明にかかる多次元蛇行面形状を有する対象物への成膜方法としては、従来の有機ＥＬの作製で用いられている真空蒸着のような、対象物に分子を直線的に飛ばす方法よりも、拡散した有機分子を対象物に吸着させるような、分子の回り込みに優れた方法のほうが好ましいと考えられる。
（ｃ）本実施の形態においては、カルシウム粉体を用いて第１の電極を形成したが、第１の電極を構成する物質として、導電性粉体であればどのような物質を用いてもよい。ただし、電子注入性を向上するためには、カルシウムまたはマグネシウムなどのアルカリ土類金属が好ましい。
（ｄ）本実施の形態においては、第１の電極を形成した基板と反対側から発光を取り出す構成としたが、第１の電極を形成する基板として光透過性を有する基板を用い、かつ第２の電極として光透過性を有する電極を形成すれば、第１の電極を形成した基板側から光を取り出す構成とすることもできる。この場合、有機発光素子を封止する封止用基板は、透明である必要はない。また、封止用基板の代わりにアルミニウム製等の封止用缶を用いて防湿構造を実現することもできる。
具体的には、第１の電極としてＩＴＯからなる電極を用い、かつ第２の電極としてカルシウム電極等を用いた構成とすることで、第１の電極の形成されている光透過性の基板側から光を取り出す有機発光素子を形成できる。
なお、例えば、インジウムや錫の水酸化物を焼結するゾルゲル法を適用すれば、多次元蛇行面形状を有するＩＴＯからなる透明な電極を形成することができる。
（ｅ）上記実施の形態では、有機発光層と第２の電極との間に導電性高分子膜を設けたが、この導電性高分子膜を形成せずに有機発光層の上（基板と反対側の面上）に直接第２の電極を設けることもできる。
（ｆ）上記実施の形態では、第１の電極の上に直接有機発光層を設けたが、電子輸送層または正孔輸送層として、第１の電極と有機発光層との間に導電性高分子膜を設けることができるのは勿論である。
以上説明したように、本発明では、有機発光素子の有機発光層を、層厚が略均一な多次元蛇行面形状として第１の電極の表面に形成させることにより、有機発光素子における単位面積あたりの実効発光面積が増加するため、有機発光素子の発光輝度および耐久性を向上させることができる。さらに、本発明に係る有機発光素子を画素として用いることにより、発光輝度または耐久性を向上させた表示装置を提供できる。また、本発明に係る有機発光素子を光源として用いることにより、発光輝度または耐久性を向上させた照明装置を提供できる。
本発明は、有機発光素子、並びに、有機発光素子を用いた表示装置および照明装置に関し、より詳しくは、有機発光素子における有機発光層の形状に関する。
有機発光素子（有機ＥＬ素子）は、１０Ｖ以下の低電圧でも動作し、かつ結合構造の異なる有機化合物を用いることで様々な発色を得ることができ、かつ発光効率も高いため、次世代の表示素子として有望視されている。近年、有機発光素子の開発が進み、発光輝度や発光効率に関しては表示装置として用いることができる程度になってきた。
このような有機ＥＬ素子の典型的な製造方法は、ガラス等の基板上にスパッタ法等を適用してその表面が平滑な透明電極（陽極）を形成する工程、この透明電極上に有機発光物質を含む有機発光層を成膜する工程、マグネシウム、カルシウム等の金属電極（陰極）を有機発光層上に蒸着する工程を備えている。この製造方法において、高分子でない発光物質（低分子発光物質とも称する）を有機発光層の材料に用いる場合には、蒸着法を適用してこの有機発光層が蒸着成膜されている。他方、高分子の発光物質（高分子発光物質とも称する）を有機発光層の材料に用いる場合には、発光物質を含む溶液を塗布してこの有機発光層が成膜されている。
ところで、有機ＥＬ素子においては、従来、発光輝度や発光効率を向上させるために、有機発光物質自体の改良や、陽極と陰極との電極間に発光物質層以外の機能層を設ける等の構造的な改良が行われている。以下に、公知の積層構造例について説明する。高分子発光物質をその材料に用いた有機発光層としては、発光物質層と、発光物質層と陽極との間に設けられたホール輸送層とを有する２層構造の有機発光層が知られている。また、低分子発光物質をその材料に用いた有機発光層としては、発光物質層と、発光物質層と陽極との間に設けられたホール輸送層と、発光物質層と陰極との間に設けられた電子輸送層とを備えた３層構造の有機発光層が知られている。さらに、陽極と陰極との間に４層以上の機能層を設けた有機発光層を有する有機発光素子も開発されている。
しかし、有機ＥＬ素子を発光させるためには、原理的に、発光層にキャリア（電子および正孔）を注入（電流の注入）しなければならず、発光層を構成する有機化合物自体が分解したり、発光層と他の層との界面が化学的または物理的に劣化したりすることが起こりやすい。よって、無機物質を発光層に用いた発光ダイオード（ＬＥＤ）と比べて、有機ＥＬ素子を長寿命化させることは容易でない。また、発光輝度を上げるためには素子にかける駆動電圧を大きくする必要があるが、この駆動電圧を大きくすればするほど寿命が短くなってしまう。したがって、高い発光輝度が要求されるテレビや極めて高い発光輝度が要求される照明装置として、従来の有機発光物質および従来の構成による有機発光素子を用いることは実用上困難であった。
本発明は上記課題を解決するものであり、その第１の目的は、構造的な改良を施すことにより、有機発光素子を高輝度化および／または長寿命化させることにある。さらに、本発明の第２の目的は、上記高輝度および／または長寿命な有機発光素子の製造方法を提供することにある。また、本発明の第３の目的は、高輝度および／または長寿命な表示装置を提供することにあり、本発明の第４の目的は、高輝度および／または長寿命な照明装置を提供することにある。
本明細書では、これらの一群の本発明を密接に関連した発明ごとに第１の発明群および第２の発明群として区分し、以下に、それぞれの区分（発明群）ごとにその内容を説明する。
（第１の発明群）
上記の課題を解決するために、本発明の第１の発明群に属する有機発光素子は、基板と、前記基板上に形成された、少なくとも前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極と、前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って形成された有機発光物質を含む層であって、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である有機発光層と、前記有機発光層上に形成された第２の電極とを備えることを特徴とする。
上記の課題を解決するために、本発明の第１の発明群に属する有機発光素子は、基板と、前記基板上に形成された、少なくとも前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極と、前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って形成された有機発光物質を含む層であって、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である有機発光層と、前記有機発光層上に形成された第２の電極とを備えることを特徴とする。
この構成であると、多次元蛇行面形状を有する第１の電極の表面に沿うように有機発光層が形成されて、有機発光素子における単位面積あたりの実効発光面積が増加するため、有機発光素子の発光輝度を向上させることができる。また、従来の有機発光素子からの取り出し光の輝度を維持するための駆動電圧を低減させることもできるので、有機発光素子を長寿命化させることができる。
ここで、上記実効発光面積とは、有機発光層中の発光面の面積を意味する。また、多次元とは、２次元または３次元を意味する。さらに、２次元蛇行面形状とは、基板と垂直な切断面における断面形状が曲がりくねっており、かつ、断面形状の曲がりくねり方が、互いに平行な切断面で同じとなる形状を意味し、３次元蛇行面形状とは、基板と垂直な切断面における断面形状が曲がりくねっており、かつ、互いに平行な切断面で、断面形状の曲がりくねり方が異なる形状を意味する。この断面形状の曲がりくねり方は、曲線状であるだけでなく、折れ線状であってもよい。さらに、この曲がりくねり方には、不規則ないし無秩序な形状、あるいは例えばクランク形状等の規則的な幾何学形状なども含まれる。
本発明の第１の発明群に属する有機発光素子は、さらに、前記有機発光層の層厚が略均一である構成とすることができる。この構成であると、実行発光面積を増加させつつ、有機発光層にかかる電位差を略均一とすることができるため、有機発行層の局所的な劣化を防止することができる。したがって、有機発光素子の発光輝度が極めて高く、または、その寿命が極めて長くなる。
本発明の第１の発明群に属する有機発光素子は、さらに、前記第１の電極の基板と反対側の多次元蛇行面は、前記基板に垂直な方向における断面形状に湾入形状を含む形状であり、前記有機発光層は、前記湾入形状に沿って略均一に形成されている構成とすることができる。この構成であると、第１の電極の表面に複雑に形成されている湾入形状に沿って有機発光層が略均一に形成されているため、有機発光素子における単位面積あたりの実効発光面積を極めて大きくしつつ、有機発光層にかかる電位差を略均一とすることができる。したがって、有機発光素子の発光輝度が極めて一層高く、または、その寿命が極めて一層長くなる。
ここで、基板に垂直な方向における多次元蛇行面の断面形状に含まれる湾入形状とは、基板と垂直な切断面における断面形状が、基板と垂直な方向以外の方向に曲がりくねっている形状を意味する。この曲がりくねっている形状は、曲線状であるだけでなく、折れ線状であってもよい。以下では、説明を簡単にするために、このような基板と垂直な方向以外の方向に連なる部分を有する開孔を湾入孔と呼ぶ。なお、この湾入孔は、その底が閉じている陥没穴や、底が抜けて連通している貫通穴などを含むものである。
本発明の第１の発明群に属する有機発光素子は、さらに、前記第２の電極の前記有機発光層側の面が多次元蛇行面形状である構成とすることができる。この構成であると、有機発光層の表面形状に応じた第２の電極を形成できるので、第１の電極および第２の電極の表面形状に依存する電界集中を防止できる。したがって、有機発光素子の実効発光部における発光輝度が大きくなり、かつ発光輝度が発光部位に依存しなくなる。
本発明の第１の発明群に属する有機発光素子は、さらに、前記有機発光素子を、前記基板上の任意の点を交点として互いに６０度の角度で交叉する前記基板に垂直な３つの平面で切断したとき、６つの切断面におけるそれぞれの有機発光層の蛇行形状線の実長と、その蛇行形状線を前記基板と垂直な方向から前記基板に平行する平面に投影した投影長との間に以下の不等式（１）が成立する構成とすることができる。
ここで、上記不等式（１）の左辺は２倍以上であり、３倍以上であることが好ましく、５倍以上であることがより好ましく、１０倍以上であることがさらに好ましく、２０倍以上であることが特に好ましい。この構成であると、有機発光素子における単位面積あたりの実効発光面積が、平滑な基板や粗面化された基板を単純に用いた場合よりも確実かつ顕著に大きくなる。したがって、有機発光素子の発光輝度が極めて高く、または、その寿命が極めて長くなる。
また、本発明の第１の発明群に属する有機発光素子の製造方法は、基板上に、前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極を形成する第１電極形成工程と、前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って有機発光物質を略均一に堆積させ、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である有機発光層を形成する有機発光層形成工程と、前記有機発光層上に第２の電極を形成する第２電極形成工程とを備えることを特徴とする。
前記有機発光層形成工程では、前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極上に、有機発光物質を略均一に堆積させることにより、複雑に湾曲した均一な有機発光層が形成される。すなわち、この構成であると、実行発光面積を増加させつつ、有機発光層にかかる電位差を略均一とすることができる。これにより、その発光輝度が極めて高く、または、その寿命が極めて長い有機発光素子を製造できる。ここで、この有機発光層形成工程では、層厚が略均一である有機発光層を形成するために電着法や吸着法等を適用することができる。
（第２の発明群）
また、本発明の第２の発明群に属する表示装置は、基板と、前記基板に形成された電子回路と、前記電子回路を介して発光が制御される少なくとも１つの有機発光素子とを備えた表示装置であって、前記有機発光素子は、基板と、前記基板上に形成された、少なくとも前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極と、前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って形成された、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である、有機発光物質を含む有機発光層と、前記有機発光層上に形成された第２の電極とを備えることを特徴とする。
また、本発明の第２の発明群に属する表示装置は、基板と、前記基板に形成された電子回路と、前記電子回路を介して発光が制御される少なくとも１つの有機発光素子とを備えた表示装置であって、前記有機発光素子は、基板と、前記基板上に形成された、少なくとも前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極と、前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って形成された、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である、有機発光物質を含む有機発光層と、前記有機発光層上に形成された第２の電極とを備えることを特徴とする。
この構成であると、低電圧で発光を制御でき、かつ耐久性に優れる有機発光素子を画素とし、この画素を独立的に発光制御できるので、低電圧駆動で高耐久性のＥＬ型表示装置を実現することができる。
また、本発明の第２の発明群に属する照明装置は、基板と、前記基板に形成された電圧印加配線と、前記電圧印加配線と電気接続された少なくとも１つの有機発光素子とを備えた照明装置であって、前記有機発光素子は、基板と、前記基板上に形成された、少なくとも前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極と、前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って形成された、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である、有機発光物質を含む有機発光層と、前記有機発光層上に形成された第２の電極とを備えることを特徴とする。
この構成によれば、発光輝度および耐久性に優れる有機発光素子を備えることにより、耐久性の高い高輝度ＥＬ型照明装置が実現する。
以上説明したように、本発明によると、有機発光素子の発光輝度および耐久性を向上させることができる。また、発光輝度または耐久性を向上させた表示装置を提供できる。さらに、発光輝度または耐久性を向上させた照明装置を提供できる。
（第１の発明群における実施の形態）
以下に、本発明の第１の発明群にかかる内容を説明すると共に、好ましい実施の形態を記述する。
以下に、本発明の第１の発明群にかかる内容を説明すると共に、好ましい実施の形態を記述する。
本発明の第１の発明群にかかる実施の形態である有機発光素子およびその製造方法について、図１を参照しながら説明する。図１は、本発明に係る有機発光素子１の断面図である。
＜第１の電極の形成＞
多次元蛇行面形状を有する第１の電極を、以下（Ａ）〜（Ｄ）に示すいずれかの方法によって形成した。なお、以下に示す例は、第１の電極の形成方法を限定するものではないことは勿論である。
多次元蛇行面形状を有する第１の電極を、以下（Ａ）〜（Ｄ）に示すいずれかの方法によって形成した。なお、以下に示す例は、第１の電極の形成方法を限定するものではないことは勿論である。
（Ａ）高圧高周波溶解装置および改良型チョクラルスキー法を用い、不活性ガス雰囲気下において金属を溶解、凝固させて、金属塊の表面を多次元蛇行面形状（後述する）に加工した。以下にこの方法を説明する。窒素などの不活性ガス雰囲気下（圧力：１０１３２４．７２Ｐａ）において、例えばリチウム等のアルカリ金属、マグネシウム、カルシウム等のアルカリ土類金属、ユウロピウム等の希土類金属等からなる金属単体、もしくは、これらの金属とアルミニウム、銀、インジウム等との合金等の、仕事関数の小さい金属、またはそれらを含む合金等を、装置内のるつぼの中に溶融させた。その後、使用する不活性ガスと金属との共晶点にまで加熱して、不活性ガスを金属中に溶け込ませた。ここでさらに、装置内の圧力を上げ、装置内のるつぼから０．１ｍｍ／ｓｅｃ〜１ｍｍ／ｓｅｃ程度の速度で数十〜数百マイクロメートルの厚みの金属を引き上げ、自然放冷により徐冷して金属を固定化した。このとき、不活性ガスが金属内部から吹き出して金属の表面に吹き出し痕を形成するため、金属の表面が多次元蛇行面形状に加工される。
（Ｂ）消失性繊維を混抄させた金属塊からこの消失性繊維を消失させて、表面を多次元蛇行面形状に加工した。以下にこの方法を説明する。消失性繊維として、例えばパルプ、天然繊維、合成繊維等の高温の加熱で消失する繊維を、ポリアクリルアミド等の高分子定着剤とともに、上述した仕事関数の小さい金属の粉体等に抄き込み、厚さ数十〜数百マイクロメートルの混抄体を作成した。その後、この混抄体を加熱して、消失性繊維を消失させるとともに、金属粉同士を焼結させた。これにより金属塊に繊維が消失した痕が形成されるため、金属の表面が多次元蛇行面形状に加工される。
（Ｃ）金属塊表面をエッチングして表面を多次元蛇行面形状に加工した。以下にこの方法を説明する。基板上に、例えば真空蒸着法、スパッタ法、ＣＶＤ（Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｏｎ）法などの方法により、上述したカルシウム金属などの仕事関数が小さな金属等からなる導電膜（膜厚：数十〜数百マイクロメートル）を形成した。その後、微小な貫通孔や光の透過率が連続的あるいは段階的に異なる遮蔽部を多数有するレジスト膜をマスクとして、この導電膜の表面をドライエッチングし、この表面を２次元蛇行面形状や３次元蛇行面形状に加工した。これにより、多次元蛇行面形状を有する第１の電極を形成した。
ここで、このようにして導電膜の表面をエッチングすると、図３または図４に示すように、第１の電極３には、基板に対して略垂直方向に陥没した蛇行形状の表面が形成される。このとき、有機発光素子の有効発光面積を顕著に向上させる目的からは、この陥没部の深さを、その陥没部における最大開口幅よりも長くすることが好ましい。例えば、陥没部の開口端が正方形または円形であれば、この正方形の一辺の長さまたはこの円の直径よりも深さ方向の長さが長い開孔を形成することが好ましい。具体的には、数十〜数百マイクロメートルの膜厚の導電膜に、一辺が数百〜数千ナノメートルの正方形または直径が数百〜数千ナノメートルの円形の開口端を有する開孔が形成されていることが好ましい。
また、図５および図６に示すように、この第１の電極３は、基板と反対側の面だけでなく、基板と同側の面を多次元蛇行面形状とできるのは勿論である。この場合には、ドライエッチングなどによりあらかじめ基板面を多次元蛇行面形状としておき、その面上に第１の電極を堆積させる。また、その後、レジスト膜を用いたドライエッチングにより、上述したようにして、第１の電極表面の形状をさらに加工することもできる。
（Ｄ）金属微粉末の加圧成型法により多次元蛇行面形状を有する第１の電極を形成した。以下にこの方法を説明する。真空中において、体積平均粒径が約５μｍであるカルシウム粉体（導電性粉体）を基板２上に堆積させた。堆積させたカルシウム粉体をプレス加工により集積させて、多次元蛇行面形状を有するカルシウム製の電極３（第１の電極）を形成する。このとき、プレス加工での圧力を約９．８×１０2ｋＰａ（１０ｋｇｆ／ｃｍ2）と設定することにより、その密度が０．１ｇ／ｃｍ2〜０．８ｇ／ｃｍ2となるようにして第１の電極を形成させた。
〔第１の電極における多次元蛇行面形状の確認〕
上記方法等により形成した第１の電極３における基板と反対側の表面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観測し、その表面が以下で定義される２次元または３次元蛇行面形状であることを確認した。また、その表面が、以下で定義される湾入形状を示す蛇行形状を含んでいることも確認した。なお、上述したように、この第１の電極は、その表面が２次元または３次元蛇行面形状である電極であることが重要であり、このような形状が実現できるのであれば上記４つの方法で作成されたものに限られないことは勿論である。例えば、第１の電極の主構成材料である導電性金属膜の上に、酸化特性の異なる他の金属をスパッタリング法等で分散堆積させた後、陽極酸化する方法によっても多次元蛇行面を形成することができる。また、上記導電性金属膜の上に酸化保護膜をアイランド状に散在させた後、陽極酸化し、この後に酸化保護膜を適当な溶媒で洗浄除去する方法などによっても形成することができる。
上記方法等により形成した第１の電極３における基板と反対側の表面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観測し、その表面が以下で定義される２次元または３次元蛇行面形状であることを確認した。また、その表面が、以下で定義される湾入形状を示す蛇行形状を含んでいることも確認した。なお、上述したように、この第１の電極は、その表面が２次元または３次元蛇行面形状である電極であることが重要であり、このような形状が実現できるのであれば上記４つの方法で作成されたものに限られないことは勿論である。例えば、第１の電極の主構成材料である導電性金属膜の上に、酸化特性の異なる他の金属をスパッタリング法等で分散堆積させた後、陽極酸化する方法によっても多次元蛇行面を形成することができる。また、上記導電性金属膜の上に酸化保護膜をアイランド状に散在させた後、陽極酸化し、この後に酸化保護膜を適当な溶媒で洗浄除去する方法などによっても形成することができる。
ここで、上述したように、２次元蛇行面形状であるとは、基板と垂直な切断面における断面形状が曲がりくねっており、かつ、断面形状の曲がりくねり方が、互いに平行な切断面で同じとなる形状を意味する。また、３次元蛇行面形状であるとは、基板と垂直な切断面における断面形状が曲がりくねっており、かつ、互いに平行な切断面で、断面形状の曲がりくねり方が異なる形状を意味する。また、蛇行面が湾入形状であるとは、基板と垂直な切断面における断面形状が、基板と垂直な方向以外の方向に曲がりくねっている形状を意味する。これらの断面形状の曲がりくねり方は、曲線状であるだけでなく、折れ線状であってもよい。さらに、この曲がりくねり方には、図１で示すような不規則ないし無秩序な形状や、例えば図３で示すようなクランク形状等の規則的な幾何学形状などが含まれる。
ところで、第１の電極の多次元蛇行面形状をした表面には、後述するように、約１００ｎｍの有機発光層を均一に形成させることが重要である。このとき、実効発光面積の向上に寄与するためには、第１の電極における湾入孔は、有機発光層の層厚の少なくとも２倍を超える口径を有している必要がある。また、後述するような、第２の電極を有機発光層に沿って均一な厚みで形成させる場合には、有機発光層の厚みにさらに第２の電極の厚みを少なくとも加えた厚みを超えて湾入孔の口径を広くしておく必要があることは勿論である。このため、第１の電極の材料として用いる導電性粉体の体積平均粒径やプレス加工時のプレス圧力等の成型条件は、使用する有機発光物質、有機発光層または第２の電極の設定厚さ等に応じて最適化させる必要がある。
＜有機発光層の形成＞
高分子発光物質であるポリフェニルビニレン誘導体のうち下記化学式（１）で示される化合物ポリ（１，４−（２−（５−カルボキシペンチル）−フェニレン）ビニレン（以下、ＣＰ−ＰＰＶと略す。）を有機発光物質として用いた。
高分子発光物質であるポリフェニルビニレン誘導体のうち下記化学式（１）で示される化合物ポリ（１，４−（２−（５−カルボキシペンチル）−フェニレン）ビニレン（以下、ＣＰ−ＰＰＶと略す。）を有機発光物質として用いた。
上記化学式（１）で示されるように、このＣＰ−ＰＰＶは側鎖の官能基としてカルボキシル基を有する構造となっている。なお、上記化学式（１）中のｎは２以上の自然数である。また、これは黄緑色系の蛍光色を有する物質である。
このＣＰ−ＰＰＶの濃度が０．０２Ｍであるアセトニトリルの溶液８を調製し、第１の電極３が形成された基板２を図７に示すように浸漬した。その後、基板２と約５ｍｍの間隔で平行に白金電極９を浸漬し、第１の電極３との間に約１．５Ｖの電圧を印加した。この電圧を１５分間印加させたまま静置し、層厚が約１００ｎｍのＣＰ−ＰＰＶ層を電着により略均一に堆積させた。印加開始から１５分後、第１の電極上にＣＰ−ＰＰＶを電着させた基板を取り出し、７９９９Ｐａ（６０ｍｍＨｇ）、９０℃の減圧条件下で１時間乾燥させ、第１の電極３を略均一に覆う有機発光層４を得た。このようにして多次元蛇行面形状を有する第１の電極を略均一に覆うように有機発光層が形成されるため、この有機発光層の第１の電極と同側の面および反対側の面の両面は多次元蛇行面形状となる。なお、溶液中におけるＣＰ−ＰＰＶの濃度、印加電圧および電圧印加時間は、上記条件に限るものではなく、所望の膜厚に応じて調節できるのは勿論である。
ところで、この電着法による有機発光層の形成に用いることができる有機発光物質としては、上記ＣＰ−ＰＰＶのように溶液中でイオン化する材料以外にも、コロイドを形成する有機材料があげられる。例えば、高分子発光物質であるポリチオフェン誘導体のうち下記化学式（２）で示される化合物ポリ（３−ペンタデシルチオフェン）をトルエンに１ｇ／リットルとなるように溶解させた後、このトルエン溶液に対してアセトニトリルを１：９の体積比（２５℃、１０１３２４．７２Ｐａにおける）で混合させ、橙色のコロイドを形成させる。その後、このコロイド溶液を用い、図７に示す構成の電着によって、第１の電極表面に有機発光層を形成することができる。
なお、上記化学式（２）中のｎは２以上の自然数である。
ここで、上記の効果は構造的な変化、すなわち実効発光面積の増大によるものであるため、他の有機発光物質を用いても同等の効果が得られることは勿論である。例えば、上記ポリフェニルビニレンやポリチオフェン以外の有機発光物質であっても、溶媒中でカチオンもしくはアニオンとして存在しうる発光物質であれば、高分子またはオリゴマー程度の分子量でカチオンもしくはアニオン性の官能基を有する物質や、公知の導電性低分子発光物質を用いることができる。それゆえ、発光物質の蛍光色は上記ＣＰ−ＰＰＶが属する黄緑系に限定されないことは勿論である。なお、使用する有機発光物質に応じて、所望の層厚を有する有機発光層を形成させるためには、溶媒の選択や有機発光物質および溶媒の混合比や印加電圧および印加時間等を最適化する必要があることは勿論である。
また、高分子発光物質を含む混合溶液を調製するための溶媒としては、上記アセトニトリル以外にも、アミン系などの極性溶媒を用いることができる。
＜第２の電極の形成＞
多次元蛇行面形状を有する有機発光層４の表面に、有機発光層の形成方法と同様に図７に示す電着法を用いて、有機発光層４の上に正孔輸送層としての導電性高分子膜５を堆積させた。このとき、電着させる導電性高分子物質として、ポリ（エチレンジオキシチオフェン）／ポリスチレンスルホン酸（以下、これをＰＥＤＯＴ／ＰＳＳと略す。）を水に分散させた溶液（Ｂａｙｅｒ社製、商品名：Ｂａｙｔｏｒｏｎ）を用いた。この溶液中では、導電性高分子であるＰＥＤＯＴ／ＰＳＳが、水中でサブミクロンの大きさの粒子として分散されたコロイドとなって帯電している。このような帯電したコロイド状のＰＥＤＯＴ／ＰＳＳを用いると、例えば第１の電極３と白金電極９との間に約５０ボルトの直流電圧を５分間印加することにより、膜厚が約１００ｎｍの導電性高分子膜５が有機発光層上に略均一に堆積する。
多次元蛇行面形状を有する有機発光層４の表面に、有機発光層の形成方法と同様に図７に示す電着法を用いて、有機発光層４の上に正孔輸送層としての導電性高分子膜５を堆積させた。このとき、電着させる導電性高分子物質として、ポリ（エチレンジオキシチオフェン）／ポリスチレンスルホン酸（以下、これをＰＥＤＯＴ／ＰＳＳと略す。）を水に分散させた溶液（Ｂａｙｅｒ社製、商品名：Ｂａｙｔｏｒｏｎ）を用いた。この溶液中では、導電性高分子であるＰＥＤＯＴ／ＰＳＳが、水中でサブミクロンの大きさの粒子として分散されたコロイドとなって帯電している。このような帯電したコロイド状のＰＥＤＯＴ／ＰＳＳを用いると、例えば第１の電極３と白金電極９との間に約５０ボルトの直流電圧を５分間印加することにより、膜厚が約１００ｎｍの導電性高分子膜５が有機発光層上に略均一に堆積する。
ここでさらに、導電性高分子膜５の上に、体積平均粒径が数１０ｎｍである酸化インジウム錫（ＩＴＯ）の微粉末（例えば、住友金属鉱山株式会社製）をアセトニトリル中に分散した溶液を、図７の構成で第１の電極３と白金電極９との間に約５０ボルトの直流電圧を１０分間印加することにより、ＩＴＯの微粒子からなる膜厚が約２００ｎｍの透明な第２の電極を導電性高分子膜５上に略均一に堆積させた。
次に、この第２の電極を形成した基板を十分乾燥させ、さらに、乾燥した窒素雰囲気中で、シール樹脂７をスクリーン印刷で基板２上に印刷し、封止板１０で密閉してセルを完成させた。また、第１の電極３と第２の電極６からは銀ペーストを用いてシール外への取り出し電極を設けた。なお、セル内に空間がある場合には、密閉時に不活性ガス（窒素）を充填した。
＜本実施の形態にかかる有機発光素子の発光特性＞
以上の工程を経ることにより、図１に示す有機発光素子を作製した。ここで、作製した有機発光素子の発光特性を調べるため、この有機発光素子と従来の構成の有機発光素子とに約１０ボルトの直流電圧を印加した。この従来の構成の有機発光素子は、第１の電極、ＰＰＶからなる有機発光層および第２の電極が全て平坦な層であること以外は本実施の形態と同様である。このとき、従来の構成の有機発光素子ではその最高発光輝度が約１０００ｃｄ／ｍ2であったのに対して、本実施の形態ではその最高発光輝度が約５００００ｃｄ／ｍ2であり、約５０倍もの最高発光輝度が得られた。これは、多次元蛇行面形状を有し、かつ、その層厚が略均一である有機発光層を形成したことにより、有機発光素子の実効発光面積が約５０倍に増大したものと考えられる。
以上の工程を経ることにより、図１に示す有機発光素子を作製した。ここで、作製した有機発光素子の発光特性を調べるため、この有機発光素子と従来の構成の有機発光素子とに約１０ボルトの直流電圧を印加した。この従来の構成の有機発光素子は、第１の電極、ＰＰＶからなる有機発光層および第２の電極が全て平坦な層であること以外は本実施の形態と同様である。このとき、従来の構成の有機発光素子ではその最高発光輝度が約１０００ｃｄ／ｍ2であったのに対して、本実施の形態ではその最高発光輝度が約５００００ｃｄ／ｍ2であり、約５０倍もの最高発光輝度が得られた。これは、多次元蛇行面形状を有し、かつ、その層厚が略均一である有機発光層を形成したことにより、有機発光素子の実効発光面積が約５０倍に増大したものと考えられる。
また、従来の構成の有機発光素子と本実施の形態とを１０００ｃｄ／ｍ2の初期輝度で連続発光させると、従来の構成の有機発光素子は約１０００時間の輝度半減期を示したが、本実施の形態の輝度半減期は約１００００時間であった。すなわち、本発明の有機発光素子は従来の構成の素子と比べて約１０倍も長寿命となることが判った。
〔有機発光層における有効発光面積の増大〕
上記工程により作製された有機発光素子を、フォーカスドイオンビーム（ＦＩＢ）法により、基板上の中心点を交点として互いに６０度の角度で交叉する前記基板に垂直な３つの平面で切断し、６つの切片を作成した。作成した６つの切片から、前記３つの平面に対応する６つの切断面を、それぞれ走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観測した。これにより、略均一な層厚を有する有機発光層が形成されていることが確認された。なお、ここにおける「平面に対応した切断面」とは、１つの切断平面によって現れる、鏡像関係にある２つの切断面のうちどちらか１つの切断面を意味するものである。
上記工程により作製された有機発光素子を、フォーカスドイオンビーム（ＦＩＢ）法により、基板上の中心点を交点として互いに６０度の角度で交叉する前記基板に垂直な３つの平面で切断し、６つの切片を作成した。作成した６つの切片から、前記３つの平面に対応する６つの切断面を、それぞれ走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観測した。これにより、略均一な層厚を有する有機発光層が形成されていることが確認された。なお、ここにおける「平面に対応した切断面」とは、１つの切断平面によって現れる、鏡像関係にある２つの切断面のうちどちらか１つの切断面を意味するものである。
ここで、図８および図９の概念図に示すように、それぞれの平面に対応した切断面における有機発光層の蛇行形状線の実長と投影長とを算出した。蛇行形状線の実長としては、図９に示すように、有機発光層４と第１の電極３との境界線と、有機発光層４と導電性高分子膜５（第２の電極が有機発光層上に直接設けられている場合には第２の電極）との境界線とによって設定される中線（図８および図９における破線）の線長を算出した。また、有機発光層の蛇行形状線の投影長としては、図８に示すように、その蛇行形状線を前記基板と垂直な方向から前記基板に平行する平面に投影した投影長を算出した。
この算出結果が、以下の不等式（１）をみたすことを確認した。
これは、本発明者らの経験によると、平滑な基板や粗面化された基板を用いた場合よりも確実に大きい値である。また、上述した発光特性に優れた素子ほどその値が大きく、優れた発光特性を得るためには、この比の平均値が３倍以上であることが好ましく、５倍以上であることがより好ましく、１０倍以上であることがさらに好ましく、２０倍以上であることが特に好ましい。本実施の形態では、上記従来例と比べて、実効発光面積が３０倍以上増加していた。
（第２の発明群における実施の形態）
以下に、本発明の第２の発明群にかかる有機発光素子を基板上に１つまたは複数形成した装置の内容を説明すると共に、好ましい実施の形態を記述する。
以下に、本発明の第２の発明群にかかる有機発光素子を基板上に１つまたは複数形成した装置の内容を説明すると共に、好ましい実施の形態を記述する。
＜表示装置＞
図１０は、上記有機発光素子を用いた表示装置の一例を示す模式図である。この例にかかる表示装置は、画像信号を発生する画像信号出力部１０と、基板に形成された、前記画像信号出力部からの画像信号を発生する走査電極駆動回路１１と信号駆動回路１２とを有する電子回路１３と、１００×１００のマトリクス状に配列され、前記電子回路１３により発光が制御される有機発光素子１４を有する発光部１５とを備えている。この発光部１５は、上記第１の発明群にかかる有機発光素子で構成されている。この構成の表示装置は、従来の構成の有機発光素子を備えた表示装置と比べて、高い明度で長期間安定して画像を表示できることが確認された。
図１０は、上記有機発光素子を用いた表示装置の一例を示す模式図である。この例にかかる表示装置は、画像信号を発生する画像信号出力部１０と、基板に形成された、前記画像信号出力部からの画像信号を発生する走査電極駆動回路１１と信号駆動回路１２とを有する電子回路１３と、１００×１００のマトリクス状に配列され、前記電子回路１３により発光が制御される有機発光素子１４を有する発光部１５とを備えている。この発光部１５は、上記第１の発明群にかかる有機発光素子で構成されている。この構成の表示装置は、従来の構成の有機発光素子を備えた表示装置と比べて、高い明度で長期間安定して画像を表示できることが確認された。
＜照明装置＞
図１１は、上記有機発光素子を用いた照明装置の一例を示す模式図である。この例にかかる照明装置は、電流を制御する駆動部２０と、基板に形成された電圧印加配線２３と電気的に接続され、前記駆動部より出力される電流に基づいて発光する有機発光素子群を有する発光部２１とを備えている。ここで、この発光部２１はフィルム基板上に上記第１の発明群にかかる有機発光素子群を形成したものであり、この例では、図１１に示すように、液晶表示パネル２２のバックライトとして用いられている。この例により、本発明の照明装置が、従来の構成の有機発光素子を備えた照明装置に比べて、輝度の高い発光を長期間安定して得られることが確認された。
図１１は、上記有機発光素子を用いた照明装置の一例を示す模式図である。この例にかかる照明装置は、電流を制御する駆動部２０と、基板に形成された電圧印加配線２３と電気的に接続され、前記駆動部より出力される電流に基づいて発光する有機発光素子群を有する発光部２１とを備えている。ここで、この発光部２１はフィルム基板上に上記第１の発明群にかかる有機発光素子群を形成したものであり、この例では、図１１に示すように、液晶表示パネル２２のバックライトとして用いられている。この例により、本発明の照明装置が、従来の構成の有機発光素子を備えた照明装置に比べて、輝度の高い発光を長期間安定して得られることが確認された。
＜その他の事項＞
（ａ）本発明であると、有機物からなる発光層の実効発光面積を著しく増加させることにより、発光層の単位面積あたりの注入電流量を小さくしても、有機発光素子の単位面積あたりの総発光量が著しく増加する。このように発光層の実効発光面積を増加させるためには、有機発光層は、第１の電極に沿って形成されている必要がある。ここで、ホール輸送層である導電性高分子膜や第２の電極は、図１に示すように、有機発光層に沿って均一に形成されている方がそれぞれの層構造に対して電界を均一に印加できるため好ましい。しかしながら、これらの膜は抵抗値が低いため、例えば図２、図４、図６に示すように、厚さが不均一な導電性高分子膜で第１の電極を覆い、その上に平坦な面を有する第２の電極を設けた有機発光素子としても、実効発光面積の増加が得られるため、素子の発光効率を顕著に向上できることを確認している。
（ａ）本発明であると、有機物からなる発光層の実効発光面積を著しく増加させることにより、発光層の単位面積あたりの注入電流量を小さくしても、有機発光素子の単位面積あたりの総発光量が著しく増加する。このように発光層の実効発光面積を増加させるためには、有機発光層は、第１の電極に沿って形成されている必要がある。ここで、ホール輸送層である導電性高分子膜や第２の電極は、図１に示すように、有機発光層に沿って均一に形成されている方がそれぞれの層構造に対して電界を均一に印加できるため好ましい。しかしながら、これらの膜は抵抗値が低いため、例えば図２、図４、図６に示すように、厚さが不均一な導電性高分子膜で第１の電極を覆い、その上に平坦な面を有する第２の電極を設けた有機発光素子としても、実効発光面積の増加が得られるため、素子の発光効率を顕著に向上できることを確認している。
（ｂ）第１の電極に有機発光層を形成させる方法としては、上記電着法に限らず、電極上に均一に有機物を堆積できる方法であれば用いることができる。例えば、比較的高い圧力で行う熱ＣＶＤ（化学気相成長）法などの、対象物に対する有機物の回り込みが良く、湾入孔などの入り組んだ構造の表面にも膜を均一に形成できる方法が好ましい。このような熱ＣＶＤ法以外にも、例えば、使用する有機物質の沸点以上の温度に真空容器を加熱し、加熱によって昇華した有機物質を容器内に充満させ、この容器内に配置された基板の温度のみを有機物質の沸点以下に調熱する方法であると、基板上に形成された第１の電極表面の湾入孔にまで有機物を均一に付着させることができる。すなわち、本発明にかかる多次元蛇行面形状を有する対象物への成膜方法としては、従来の有機ＥＬの作製で用いられている真空蒸着のような、対象物に分子を直線的に飛ばす方法よりも、拡散した有機分子を対象物に吸着させるような、分子の回り込みに優れた方法のほうが好ましいと考えられる。
（ｃ）本実施の形態においては、カルシウム粉体を用いて第１の電極を形成したが、第１の電極を構成する物質として、導電性粉体であればどのような物質を用いてもよい。ただし、電子注入性を向上するためには、カルシウムまたはマグネシウムなどのアルカリ土類金属が好ましい。
（ｄ）本実施の形態においては、第１の電極を形成した基板と反対側から発光を取り出す構成としたが、第１の電極を形成する基板として光透過性を有する基板を用い、かつ第２の電極として光透過性を有する電極を形成すれば、第１の電極を形成した基板側から光を取り出す構成とすることもできる。この場合、有機発光素子を封止する封止用基板は、透明である必要はない。また、封止用基板の代わりにアルミニウム製等の封止用缶を用いて防湿構造を実現することもできる。
具体的には、第１の電極としてＩＴＯからなる電極を用い、かつ第２の電極としてカルシウム電極等を用いた構成とすることで、第１の電極の形成されている光透過性の基板側から光を取り出す有機発光素子を形成できる。
なお、例えば、インジウムや錫の水酸化物を焼結するゾルゲル法を適用すれば、多次元蛇行面形状を有するＩＴＯからなる透明な電極を形成することができる。
（ｅ）上記実施の形態では、有機発光層と第２の電極との間に導電性高分子膜を設けたが、この導電性高分子膜を形成せずに有機発光層の上（基板と反対側の面上）に直接第２の電極を設けることもできる。
（ｆ）上記実施の形態では、第１の電極の上に直接有機発光層を設けたが、電子輸送層または正孔輸送層として、第１の電極と有機発光層との間に導電性高分子膜を設けることができるのは勿論である。
以上説明したように、本発明では、有機発光素子の有機発光層を、層厚が略均一な多次元蛇行面形状として第１の電極の表面に形成させることにより、有機発光素子における単位面積あたりの実効発光面積が増加するため、有機発光素子の発光輝度および耐久性を向上させることができる。さらに、本発明に係る有機発光素子を画素として用いることにより、発光輝度または耐久性を向上させた表示装置を提供できる。また、本発明に係る有機発光素子を光源として用いることにより、発光輝度または耐久性を向上させた照明装置を提供できる。
１，１４ 有機発光素子
２ 基板
３ 第１の電極
４ 有機発光層
５ 導電性高分子膜
６ 第２の電極
７ シール樹脂
８ 溶液
９ 白金電極
１０ 封止板
１３ 電子回路
１４ 有機発光素子
１５，２１ 発光部
２０ 駆動部
２２ 液晶表示パネル
２３ 電圧印加配線
２ 基板
３ 第１の電極
４ 有機発光層
５ 導電性高分子膜
６ 第２の電極
７ シール樹脂
８ 溶液
９ 白金電極
１０ 封止板
１３ 電子回路
１４ 有機発光素子
１５，２１ 発光部
２０ 駆動部
２２ 液晶表示パネル
２３ 電圧印加配線
Claims (9)
- 基板と、
前記基板上に形成された、少なくとも前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極と、
前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って形成された有機発光物質を含む層であって、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である有機発光層と、
前記有機発光層上に形成された第２の電極と
を備える有機発光素子。 - 請求項１に記載の有機発光素子において、
前記有機発光層の層厚が略均一である。 - 請求項１に記載の有機発光素子において、
前記第１の電極の基板と反対側の多次元蛇行面は、前記基板に垂直な方向における断面形状に湾入形状を含む形状であり、
前記有機発光層は、前記湾入形状に沿って略均一に形成されている、有機発光素子。 - 請求項１に記載の有機発光素子において、
前記第２の電極の前記有機発光層側の面が多次元蛇行面形状である。 - 請求項２に記載の有機発光素子において、
前記有機発光素子を、前記基板上の任意の点を交点として互いに６０度の角度で交叉する前記基板に垂直な３つの平面で切断したとき、６つの切断面におけるそれぞれの有機発光層の蛇行形状線の実長と、その蛇行形状線を前記基板と垂直な方向から前記基板に平行する平面に投影した投影長との間に以下の不等式１が成立する、有機発光素子。
- 基板上に、前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極を形成する第１電極形成工程と、
前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って有機発光物質を略均一に堆積させ、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である有機発光層を形成する有機発光層形成工程と、
前記有機発光層上に第２の電極を形成する第２電極形成工程と
を備える有機発光素子の製造方法。 - 請求項６に記載の有機発光素子の製造方法において、
前記有機発光層形成工程は、電着法により、前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って有機発光物質を略均一に堆積させる。 - 基板と、前記基板に形成された電子回路と、前記電子回路を介して発光が制御される少なくとも１つの有機発光素子とを備えた表示装置であって、
前記有機発光素子は、
基板と、
前記基板上に形成された、少なくとも前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極と、
前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って形成された、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である、有機発光物質を含む有機発光層と、
前記有機発光層上に形成された第２の電極と
を備える。 - 基板と、前記基板に形成された電圧印加配線と、前記電圧印加配線と電気接続された少なくとも１つの有機発光素子とを備えた照明装置であって、
前記有機発光素子は、
基板と、
前記基板上に形成された、少なくとも前記基板と反対側の面が多次元蛇行面形状である第１の電極と、
前記第１の電極の多次元蛇行面形状をした面に沿って形成された、前記第１の電極側の面と前記第１の電極と反対側の面の両面が多次元蛇行面形状である、有機発光物質を含む有機発光層と、
前記有機発光層上に形成された第２の電極と
を備える。
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