JP2008041358A - 発光素子及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】従来にない発光効率を有する、発光ムラがなく光取り出しに優れた発光素子及びその製造方法を提供する。
【解決手段】導電体基板上に、蛍光体層と、該導電体基板と対をなす上部電極層と、が形成されてなり、該導電体基板は該蛍光体層及び該上部電極層が形成される側に複数の凸部を有しており、かつ、該凸部は該上部電極層を貫通していることを特徴とする構成の発光素子を提供する。及び、該導電体基板上に凸部を形成する工程と、該導電体基板の凸部がある側の底面部に第１蛍光体層を形成する工程と、該凸部の全側壁部に第２蛍光体層を形成する工程と、該蛍光体層が形成された導電体基板上に上部電極層を形成する工程と、を有することを特徴とする発光素子の製造方法を提供する。
【選択図】図２

Description

本発明は、発光素子及びその製造方法に関する。詳しくは、ＥＬ発光素子、画像表示装置、照明装置及び印字装置等に利用することが出来る発光素子及びその製造方法に関する。

自発光素子を用いた表示装置の一つに、エレクトロルミネッセンス素子（以下ＥＬ素子）がある。ＥＬ素子には発光層が有機材料である有機ＥＬ素子と、無機材料である無機ＥＬ素子とがある。

無機ＥＬ素子は構造上、分散型、薄膜型、ハイブリッド型等に分けられる。分散型は、無機化合物蛍光体粉末と、有機系あるいは無機系バインダー中に均一に分散された発光層を、透明電極層と対向電極層で挟んだ構造である。薄膜型は、金属あるいは透明電極層の形成された基板上に、結晶性の無機化合物蛍光体層と絶縁体層とを積層することにより、片側絶縁体層あるいは二重絶縁体層とし、更に上部に金属あるいは透明電極層を形成した構造である。ハイブリッド型は、薄膜型に改良を加えたもので、基板上に電極層を形成した後、絶縁体層部分を印刷技術等で厚く形成して用いる構造、あるいは高誘電体シート基板そのものを片側の絶縁体として用いる構造をしている（特許文献１）。それによって、ＥＬ素子駆動の低電圧化と安定化、高輝度化が図られている。

有機ＥＬ素子は、陽極と陰極の二電極間に挟まれた、有機化合物発光層からなり、陽極からは正孔、陰極からは電子が発光層に注入され、それらの再結合により、有機化合物発光層の分子が励起され、発光する。必要に応じて、各電極と発光層の間に正孔輸送層あるいは電子輸送層を設け、注入や輸送の効率を上げている。近年、材料と膜構成の改良が進み、高輝度化が図られている。また素子構造においても、次のような試みがなされている。即ち、従来の、発光層からの発光が透明電極及び透明基板を透過して発せられる基板面発光型構造を、発光層からの発光が透明電極を透過して基板面とは反対側の膜面側から発せられる膜面発光（トップエミッション）型構造にすることである（非特許文献１）。そうすることで、開口率が改善され、更なる高輝度化が図られている。更には、断面形状が長方形もしくは台形のリブ状の第１電極層を用い、その側面に発光層と第２電極層を形成した構造により、発生した光を、電極層を透過せずに出来るだけ多く有効光として外に取り出すことで高輝度化が図られている（特許文献２）。
特開２０００−１９５６７４号公報 特開２００２−２６０８４３号公報 アプライド フィジックス レター、６５巻、２６３６ページ（１９９４）

しかしながら、上述した先行技術の構成は、その製造も含め複雑なものとなっており、簡便であるとはいえない。また、発光層からの発光は、第２電極層あるいは基板を通して取り出すことになるため、二つの層の屈折率差による全反射が起こるので、光取り出し効率の更なる向上も課題となっている。

本発明は以上のような技術的背景に鑑みて、従来にない発光効率を有し、発光ムラのなく、光取り出しに優れた発光素子及びその製造方法を提供することを目的とする。

上記の課題は本発明の以下の構成及び製法により解決出来る。

本発明は、導電体基板上に、蛍光体層と、該導電体基板と対をなす上部電極層と、が形成されてなっており、該導電体基板は該蛍光体層及び該上部電極層が形成される側に複数の凸部を有しており、かつ、該凸部は該上部電極層を貫通していることを特徴とする発光素子を提供する。

また本発明は、該導電体基板上に凸部を形成する工程と、該導電体基板の凸部がある側の底面部に第１蛍光体層を形成する工程と、該凸部の全側壁部に第２蛍光体層を形成する工程と、該蛍光体層が形成された導電体基板上に上部電極層を形成する工程と、を有することを特徴とする発光素子の製造方法を提供する。

本発明によれば、従来にない発光効率を有する、発光ムラがなく光取り出しに優れた発光素子及びその製造方法を提供することが出来る。

以下に、図を参照して本発明による実施形態を説明する。尚、図１、４及び６の破線ＡＢは、各図を断面図にするときの、発光素子の切断位置を示している。

本発明の発光素子は、凸部を有する導電体基板上に蛍光体層が形成され、かつ、前記導電体基板と対をなす上部電極層が、前記凸部によって貫通されるように設けられる構成である。即ち、図１の正面図、図２の断面図に見られるように、導電体基板１１の凸部の側壁部及び凸部がある側の底面部が、蛍光体層１２ａ及び１２ｂで覆われ、かつ、上部電極１３を貫通している。前記凸部の形状は、底面から上面まで同じ形状でなくてもよい。蛍光体層が有機化合物、無機化合物又はそれらを組み合わせたものであっても、上記構成を用いれば発光の光取り出しにおいて、高い効率を得ることが可能である。

また、凸部の側壁部に形成される蛍光体層１２ａの厚さと、導電体基板の凸部がある側の底面部に形成される蛍光体層１２ｂの厚さが異なることが好ましい。凸部側壁部の蛍光体層１２ａの厚さと、導電体基板の凸部がある側の底面部の蛍光体層１２ｂの厚さが異なると、単位面積当たりの静電容量に差が生じる。従って、導電体基板１１と上部電極層１３に電圧が印加されると、以下の関係式（１）より、蛍光体層１２ａと１２ｂの部分での移動電荷量に差が生じる。

Ｑ＝Ｃ・Ｖ ・・・式（１） （Ｑは電荷量、Ｃは静電容量、Ｖは電圧を表す）

前記双方の膜厚の差が２倍以上あれば、膜厚の薄い部分が、より低い印加電圧で発光を開始することが出来る。即ち、凸部の側壁部に形成される蛍光体層と、導電体基板の凸部がある側の底面部に形成される蛍光体層のうち、前者の膜厚を後者の膜厚に比べて薄くするのである。そうすることで、前者の発光開始閾電圧が低くなり、前者の発光が優先的に生じ、かつ前者部位の特徴的な形状により高い光取り出し効率を得ることが出来る。

また、凸部断面形状は閉曲線からなる形状、又は多角形のいずれでもよいが、図１の正面方向から見られるような凸部サイズ及び凸部の密集度よりも、より大きなサイズ及びより高い密集度の方が、静電容量の差がより大きくなるので好ましい。即ち、図４及び５に見られるような構成とすることで、凸部の密集度を１．５倍程度に、更には、図６及び７の構成にすれば、密集度を２倍程度にすることが出来る。尚、ここで示す密集度とは、発光素子の正面から見て、同程度サイズの凸部が複数配置されている際の、単位面積当たりの凸部の数を表す。凸部のサイズを小さくすれば、単位面積における凸部の数を更に増やすことが可能である。

また、前記凸部の高さを高くすることで凸部側壁部の面積を増大させることは好ましい。そうすることで、蛍光体層の単位面積当たりの静電容量が大きくなり、かつ発光部位も稼げるからである。これらの面積増加による効果は、凸部側壁部の蛍光体層１２ａの面積が、導電体基板の凸部がある側の底面部の蛍光体層１２ｂの面積の３倍程度以下であれば、より明確に得ることが可能である。

最終的には、凸部の側壁部に形成される蛍光体層の単位面積当たりの静電容量と、導電体基板の凸部がある側の底面部に形成される蛍光体層の単位面積当たりの静電容量が２倍以上異なる構成とすることが好ましい。即ち、凸部の側壁部に形成される蛍光体層の単位面積当たりの静電容量が、導電体基板の凸部がある側の底面部に形成される蛍光体層の単位面積当たりの静電容量の２倍以上となることが好ましい。そうすることで明確な効果を得ることが出来る。

使用される基板としては、導電体基板１１以外にも、絶縁体基板上に下地電極層を形成しておけば同様の効果が得られる。

他にも図８のように、前記凸部が上部電極層１３を貫通し、突き出した構造でもよい。この場合、発光部位は減るが、凸部１０の導電体基板部分と上部電極層１３との短絡を防ぐことがより容易になる。

また、蛍光体層は必要に応じて、短絡を防ぐために一部を絶縁体層を含む構成としてもよく、更には、蛍光体層（導電体基板の凸部がある側の底面部）１２ｂにおいては、それを発光部位としない場合は全て絶縁体層であってもよい。

上述の発光素子の製造方法を図９の断面図を用いて説明する。まず、図９（ａ）のように、導電体基板９１上にドット状のレジストパターン９２を形成し、次にウェットエッチングあるいはドライエッチング等で凸部を形成する（図９（ｂ））。次に蛍光体層を形成する第１の工程として、図９（ｃ）のように、真空蒸着又はスパッタリング等の直進性の良い成膜手段を用いて第１蛍光体層９３を形成する。その後、蛍光体層形成の第２の工程として、斜め成膜を行う。斜め成膜工程では、図１０（ａ）（ｂ）に示すように、成膜材料源１０４から基板１０２の成膜面への入射角１０５を４５〜８０度程度斜めに傾け、回転１０１して成膜を行う。そうすることで、基板に形成された凸部の側壁部に形成層１０３を均一に薄く形成することが出来る（図９（ｄ））。また、蛍光体層形成の第２の工程では他にも、ＡＬＤ（Ａｔｏｍｉｃ Ｌａｙｅｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法を始めとする熱ＣＶＤ法や光ＣＶＤ法でも層を均一に薄く形成することが出来る。

更に上部電極層９５を凸部のレジスト形成面以下まで成膜し（図９（ｅ））、リフトオフを行い、最後に必要に応じて熱処理を施すことで図９（ｆ）のような構造を作製することが出来る。ここで、上部電極層９５の材料は問わないが、反射率の高い金属膜であれば、光取り出し効率の向上には特に有効である。また、図９（ｂ）で用意される凸部を持つ基板は、ナノ・インプリントの金型作製技術を用いて製作されてよい。その場合、凸部のサイズをμｍ以下とすることが出来る。

このようにして作製した発光素子において、導電体基板１１と上部電極層１３に交流電圧を印加することで、凸部側壁部の蛍光体層を優先的に発光させることが出来る。また、光は導電体基板１１と上部電極層１３で挟まれた凸部側壁部で全反射されて発光素子表面へ伝播するので、素子表面から効率良く発光を取り出すことが出来る。

本発明の発光素子を用いて、例えば図１１及び１２のような構成で発光画素を形成することにより、表示装置を実現することが出来る。即ち、図９（ｄ）の工程後、基板をストライプ状に分割し、該ストライプの長手方向と直交するように、上部電極層をストライプ状に形成することにより、ストライプの交点として発光画素を形成出来る。あるいは、予め、絶縁体基板上にストライプ状の下地電極層を用意しておき、図９の工程を行い、該ストライプ状下地電極層の長手方向と直交するように、上部電極層をストライプ状に形成する。そうすることで、ストライプの交差部分として発光画素を形成することも出来る。

本発明の表示装置は、図１４に示すように、基板２０６上に互いに平行に並べられる複数の導電体基板又は下地電極層２０４と、同じく互いに平行に並べられる複数の上部電極層２０５とが蛍光体層２００を挟み、かつ直交している構成をしている。更に、導電体基板又は下地電極層２０４は表示制御回路２０１と接続するＸ方向駆動回路２０２に、及び上部電極層２０５は同じく表示制御回路２０１と接続するＹ方向駆動回路２０３に、接続するように構成される。これにより、表示画像に対応する電気信号が、表示制御回路２０１からＸ方向駆動回路２０２及びＹ方向駆動回路２０３を通じて、導体基板又は下地電極層２０４と上部電極層２０５とに選択的に印加される。そして導体基板又は下地電極層２０４と上部電極層２０５との交差部の発光画素が選択的に発光し、画像が表示される。

尚、図１から図１４における、基板サイズ、凸部サイズ及び凸部の数は、これに限定されるものではない。

これより、実施例を用いて本発明を更に説明するが、本発明は以下に限定されるものではない。

（比較例１）
本比較例は、本発明の実施例との比較に用いる、一般的な薄膜型無機ＥＬ発光素子の作製例である。

まず、導電性シリコン基板等の導電体基板上に、第１絶縁体層を、Ａｌ_２Ｏ_３蒸着源を用いて電子ビーム真空蒸着法により３００ｎｍの膜厚で形成する。次に蛍光体層を、Ｅｕ_２Ｏ_３が５原子％添加されたＧａ_２Ｏ_３ターゲットを用いて、スパッタリング法により１００ｎｍの膜厚まで成膜し、次に電気炉を用いて、酸素雰囲気下、６００℃で熱処理を施す。更に、第２絶縁体層として、Ｔａターゲットを用い、酸素を２０％含むアルゴンガスを供給して、反応性スパッタリング法でＴａ_２Ｏ_５を膜厚３００ｎｍで成膜する。最後に上部電極層を、ＩＴＯターゲットを用いてスパッタリング法で５００ｎｍの膜厚で成膜し、２重絶縁体層を有する無機ＥＬ発光素子の構造を作製する。

この発光素子に対して、導電性シリコン基板と上部電極層との間に１ｋＨｚの交流電圧を印加すると、２５０Ｖで赤色の発光が観測される。

（実施例１）
本実施例は、複数の凸部を有する導電体基板上に蛍光体層が形成され、かつ、前記導電体基板と対をなす上部電極層が、前記凸部によって貫通されるように設けられる構成の発光素子の作製例である。

まず、図９（ａ）に示すように、導電性シリコン基板などの導電体基板９１上に、図１の正面図に示すように、直径１μｍ、ピッチ２μｍの円形ドット状のレジストパターンをフォトリソグラフィー工程で形成する。その後、ＳＦ_６とＣ_４Ｈ_８ガスを用いて、反応性イオンエッチングを毎分１μｍで行い、図９（ｂ）に示すように、高さ３μｍの凸部９０を形成する。次に第１蛍光体層９３を、Ｅｕ_２Ｏ_３が５原子％添加されたＧａ_２Ｏ_３ターゲットを用いて、スパッタリング法により１μｍの膜厚まで成膜する（図９（ｃ））。更に第２蛍光体層９４を、今度は図１０のように、成膜材料源１０４から基板１０２の成膜面への入射角を６０度に固定し、基板中央を中心に毎分１０回転し、前記ターゲットを用いて同様に斜め成膜する（図９（ｄ））。尚、凸部側壁部の蛍光体層の膜厚は１００ｎｍである。その後、上部電極層９５を、Ａｌ蒸着源を用いて、電子ビーム真空蒸着法により２μｍの膜厚まで成膜し（図９（ｅ））、リフトオフ法でレジストとレジスト上の不要部分を除去することで、図９（ｆ）の構造を作製する。最後にこれを、電気炉を用いて酸素雰囲気下、６００℃で熱処理を施す。

作製した発光素子に対して、導電性シリコン基板と上部電極層の間に１ｋＨｚの交流電圧を印加すると、１００Ｖで赤色の発光が観測される。

（実施例２）
本実施例は、凸部を有する導電体基板上に蛍光体層が形成され、かつ、前記導電体基板と対をなす上部電極層が、前記凸部によって貫通されるように設けられる構成の発光素子の第２の作製例である。

ナノ・インプリントの金型作製工程を用いて、図１の正面図に示すように、直径１５０ｎｍ、ピッチ３００ｎｍの円形状の凸部を有するＮｉ導電体基板を作製する。尚、凸部の高さは４００ｎｍである。その上に第１絶縁体層として、Ａｌ_２Ｏ_３をＴＭＡ（Ｔｒｉｍｅｔｈｙｌａｌｕｍｉｎｕｍ）とＨ_２Ｏとを原料として、ＡＬＤ（Ａｔｏｍｉｃ Ｌａｙｅｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法により、形成温度４００℃で、膜厚１０ｎｍで等方的に成膜する。次に第１蛍光体層を、Ｍｎが０．３〜１原子％添加されたＺｎＳペレット材料を用いて、電子ビーム真空蒸着法により、１００ｎｍの膜厚まで成膜する。更に第２蛍光体層として、前記の斜め成膜工程を用いて同様に成膜する。尚、凸部側壁部の蛍光体層の膜厚は５０ｎｍである。更に、第２絶縁層を前記第１絶縁層と同様に１０ｎｍの膜厚で形成し、これを電気炉を用いて、Ａｒ雰囲気、４００℃で熱処理を行い、蛍光体層を結晶化させる。最後に上部電極層を、ＩＴＯターゲットを用いてスパッタリング法により２００ｎｍの膜厚まで成膜し、図１３の構造を作製する。

作製した発光素子に対して、Ｎｉ導電体基板と上部電極層の間に１ｋＨｚの交流電圧を印加すると、５０Ｖで明るい赤色の発光が得られる。

（実施例３）
本実施例は、凸部を有する導電体基板上に蛍光体層が形成され、かつ、前記導電体基板と対をなす上部電極層が、前記凸部によって貫通されるように設けられる構成の発光素子の第３の作製例である。

実施例２と同様にナノ・インプリントの金型作製工程を用いて、凸部を有するＮｉ導電体基板を作製するが、正面図において、図４の四角形（密集度１．５倍）、図６の六角形（密集度２倍）の凸部形状とする。これらの導電体基板を用いて、実施例２と同様な工程で作製した発光素子に対して、Ｎｉ導電体基板と上部電極層の間に１ｋＨｚの交流電圧を印加すると、それぞれ５０Ｖで明るい赤色の発光が得られる。それは実施例２に対して、輝度は四角形で１．５倍、六角形で２倍となる。

（実施例４）発光画素及び表示装置
本実施例は、凸部を有する導電体基板上に蛍光体層が形成され、かつ、前記導電体基板と対をなす上部電極層が、前記凸部によって貫通されるように設けられる構成の発光素子を用いて形成する発光画素及び表示装置の作製例である。

予め実施例２の導電体基板の裏面に絶縁体基板を貼り付けた後、導電体基板部分のみをＣＯ_２レーザー加工機を用いてストライプ状に分割し、その上に実施例２と同様にして、第１絶縁体層、蛍光体層、第２絶縁体層を形成し、熱処理を行う。上部電極層は、前記ストライプの長手方向と直交するように、メタルマスクを用いてストライプ状にパターン成膜する。成膜方法は実施例２と同様に行う。このようにして作製した発光画素（図１１及び１２）において、ストライプ状のＮｉ導体基板と、その長手方向と直交するストライプ状の上部電極層との交差部分で選ばれる画素に、交流電圧を印加することで、選択画素が発光する。このような発光画素を面内に多数配置して、ＥＬディスプレイを実現する。

本発明の製法、及びそれによって得られる発光素子によれば、従来にない発光効率を有し、発光ムラがなく、光取り出しに優れた発光素子が得られ、それはＥＬ発光素子、画像表示装置、照明装置、印字装置等に利用することが可能である。

本発明で作製する発光素子の正面図である。 本発明で作製する発光素子の断面図である。 本発明で作製する発光素子の斜視図である。 本発明で作製する別様の発光素子の正面図である。 本発明で作製する別様の発光素子の断面図である。 本発明で作製する別様の発光素子の正面図である。 本発明で作製する別様の発光素子の断面図である。 本発明で作製する別様の発光素子の断面図である。 本発明の発光素子の製造工程を工程順に示す断面図である。 本発明の製造方法の斜め成膜工程を説明する模式図である。 本発明の発光素子を用いて形成する発光画素の正面図である。 本発明の発光素子を用いて形成する発光画素の斜視図である。 本発明で作製する発光素子の断面図である。 本発明で作製する表示装置の正面図である。

符号の説明

１０ 凸部
１１ 導電体基板
１２ａ 蛍光体層（凸部側壁部）
１２ｂ 蛍光体層（導電体基板の凸部がある側の底面部）
１３ 上部電極層
９０ 凸部
９１ 導電体基板
９２ レジスト
９３ 第１蛍光体層
９４ 第２蛍光体層
９５ 上部電極層
１０１ 基板回転方向
１０２ 基板
１０３ 形成層
１０４ 成膜材料源
１０５ 入射角
２００ 蛍光体層
２０１ 表示制御回路
２０２ Ｘ方向駆動回路
２０３ Ｙ方向駆動回路
２０４ 導電体基板あるいは下地電極層
２０５ 上部電極層
２０６ 基板

Claims (9)

1. 導電体基板上に、蛍光体層と、該導電体基板と対をなす上部電極層と、が形成されてなる発光素子であって、
   該導電体基板は該蛍光体層及び該上部電極層が形成される側に複数の凸部を有しており、かつ、該凸部は該上部電極層を貫通していることを特徴とする発光素子。
2. 前記導電体基板の凸部がある側の底面部に形成される蛍光体層の厚さは、該凸部の側壁部に形成される蛍光体層の厚さの２倍以上であることを特徴とする請求項１に記載の発光素子。
3. 前記凸部の側壁部に形成される蛍光体層の単位面積当たりの静電容量は、該導電体基板の凸部がある側の底面部に形成される蛍光体層の単位面積当たりの静電容量の２倍以上であることを特徴とする請求項１に記載の発光素子。
4. 前記蛍光体層は、有機化合物、無機化合物又はそれらを組み合わせたもののいずれかからなることを特徴とする請求項１に記載の発光素子。
5. 前記凸部の断面形状は、閉曲線からなる図形、又は多角形であることを特徴とする請求項１に記載の発光素子。
6. 請求項１から５に記載の発光素子を用いて発光画素が形成されたことを特徴とする表示装置。
7. 導電体基板上に、蛍光体層と、該導電体基板と対をなす上部電極層と、が形成されてなる発光素子の製造方法であって、
   該導電体基板上に凸部を形成する工程と、該導電体基板の凸部がある側の底面部に第１蛍光体層を形成する工程と、該凸部の全側壁部に第２蛍光体層を形成する工程と、該蛍光体層が形成された導電体基板上に上部電極層を形成する工程と、を有することを特徴とする発光素子の製造方法。
8. 前記の凸部の側壁部に蛍光体層を形成する工程は、斜め成膜法によってなされることを特徴とする請求項７に記載の発光素子の製造方法。
9. 前記の導電体基板上に凸部を形成する工程は、ナノ・インプリントによってなされることを特徴とする請求項７に記載の発光素子の製造方法。