JPS5822163A - ガスバリヤ−性積層物 - Google Patents
ガスバリヤ−性積層物Info
- Publication number
- JPS5822163A JPS5822163A JP12129281A JP12129281A JPS5822163A JP S5822163 A JPS5822163 A JP S5822163A JP 12129281 A JP12129281 A JP 12129281A JP 12129281 A JP12129281 A JP 12129281A JP S5822163 A JPS5822163 A JP S5822163A
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- Japan
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- polyurethane
- ethylene
- laminate
- vinyl alcohol
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はエチレン・ビニルアルコール共重合体およびポ
リウレタンからなる積層物に関するもので、へＩＪウム
に対する著しいバリヤー性、高耐候性、高強力などの各
楠性質を兼備えた高性能な複合膜を作製する場合その１
都構成成分を提供することを目的とするものである。
リウレタンからなる積層物に関するもので、へＩＪウム
に対する著しいバリヤー性、高耐候性、高強力などの各
楠性質を兼備えた高性能な複合膜を作製する場合その１
都構成成分を提供することを目的とするものである。
最近、省資源、省エネルギーの見地から飛行船。
気球などの人型軽麓輸送機器の開発が検討されでいる。
しかして、高分子化学の進歩によ°す、それぞれのＷｎ
た特性を有する素材を積層することにより、これらの分
野に使用する場合に要求される各種の性能を兼備えた積
層膜の開発が望まれでいる。尚か＼る性能を有する複合
膜は上記目的の外、一般の省資源、省エネルギー機器の
構成部分としても有用であると考えられる。
た特性を有する素材を積層することにより、これらの分
野に使用する場合に要求される各種の性能を兼備えた積
層膜の開発が望まれでいる。尚か＼る性能を有する複合
膜は上記目的の外、一般の省資源、省エネルギー機器の
構成部分としても有用であると考えられる。
上記諸性質の中、ガスバリヤ−性は特にＭ要な要件とな
る。従来主として酸素バリヤー性が優れた材質が各棚卸
らｎており、ビニルアルコール系ポリマーが最も優ｎて
いるが、ガス透過係数の温度依存性が大きい点が一般に
該ポリマーの欠点である。しかし、エチレンと共重合せ
しめたエチレン・ビニルアルコール共重合体はＭ度依存
性か低く、且つバリヤー性も優れているためａｎな材質
と考えられる。
る。従来主として酸素バリヤー性が優れた材質が各棚卸
らｎており、ビニルアルコール系ポリマーが最も優ｎて
いるが、ガス透過係数の温度依存性が大きい点が一般に
該ポリマーの欠点である。しかし、エチレンと共重合せ
しめたエチレン・ビニルアルコール共重合体はＭ度依存
性か低く、且つバリヤー性も優れているためａｎな材質
と考えられる。
本発明者等はこれも含めた各棟プラスチック材料のヘリ
ウムガスバリヤー性を検討した結果、エチレンΦビニル
アルコール［１体フィルム（エチレン含有率３６モル％
、ケン化２９９．５モル％）のへりつムガス透過ｍ（単
位： ｃｃ／ｍ、 ２４ｈｒ、ａｔｍ／２５℃・２０μ
）は２００であり、これに対し低密度ポリエチレンフィ
ルム５９，５００．ポリエチレンテレフタレートフィル
ム４０００であり、該共重合体のバリヤー性は一すウム
についても著しく優れでいることか明らかとなった。
ウムガスバリヤー性を検討した結果、エチレンΦビニル
アルコール［１体フィルム（エチレン含有率３６モル％
、ケン化２９９．５モル％）のへりつムガス透過ｍ（単
位： ｃｃ／ｍ、 ２４ｈｒ、ａｔｍ／２５℃・２０μ
）は２００であり、これに対し低密度ポリエチレンフィ
ルム５９，５００．ポリエチレンテレフタレートフィル
ム４０００であり、該共重合体のバリヤー性は一すウム
についても著しく優れでいることか明らかとなった。
しかしながら、このように優れたガスバリヤ−性ヲ有す
るエチレン・ビニルアルコール共重合体は、一般に高耐
候性を有する材料との接着性は極めて不充分である。従
って両者、を直接積層することにより、ガスバリヤ−性
及び耐候性を兼備えた材料を得ることは困難であるので
、本発明者等はこれらの点を解決することを目的として
検討をしたところエチレン・ビニルアルコール共重合体
と特定のポリウレタンの積層物は各種の耐候性材料との
接着性に極めて擾口でいることを見出し、本発明に到達
した。尚従来エチレン・ビニルアルコール共重合体とポ
リウレタンとの積層物は試みられでいない。
るエチレン・ビニルアルコール共重合体は、一般に高耐
候性を有する材料との接着性は極めて不充分である。従
って両者、を直接積層することにより、ガスバリヤ−性
及び耐候性を兼備えた材料を得ることは困難であるので
、本発明者等はこれらの点を解決することを目的として
検討をしたところエチレン・ビニルアルコール共重合体
と特定のポリウレタンの積層物は各種の耐候性材料との
接着性に極めて擾口でいることを見出し、本発明に到達
した。尚従来エチレン・ビニルアルコール共重合体とポ
リウレタンとの積層物は試みられでいない。
すなわち本発明はエチレン・ビニルアルコール其！ハ合
体とソフトセグメントの含有率が５０重磁％以上のポリ
ウレタンとを積層してなるガスバリヤ−性のＷｎだ積層
物である。
体とソフトセグメントの含有率が５０重磁％以上のポリ
ウレタンとを積層してなるガスバリヤ−性のＷｎだ積層
物である。
本発明で用いら口るポリウレタンは溶融可能ないしは溶
媒可溶のものである。このようなポリウレタンは通常ジ
イソシアネート、低分子ジオール（および／または低分
子ジアミン）およびポリマージオールの３成分からなり
、場合によっては前２者のみからなるものもある。本発
明が適用されるポリウレタンはこの５者より構成された
ものである。しかしてこの５者のうちポリマージオール
部分はポリウレタンに柔軟性を賦与しでいる部分であり
、ジインシアネートおよび低蕎子ジオール（および／ま
たは低分子ジアミン）はポリマーに比較的硬い性質を賦
与している。本発明においでソフトセグメントとはポリ
ウレタン分子中のポリマージオール部分をいい、八−ド
セグメントとはジイソシアネート、低分子ジオール（お
よび／または低分子ジアミン）よりなる部分をいう。ま
たソフトセグメントの含有率とは該ポリウレタン中のポ
リマージオールの重態％をいい、ジイソシアネート、低
分子ジオール等のＭＪｍ％をハードセグメントの含有率
という。従って、ソフトセグメント以りｔｃ／）部分は
ハードセグメントとなる。ポリウレタン分子中のこｎら
の構成成分の含有率は例えば核磁気共鳴スペクトル（Ｎ
ＭＲ）などの分析方法により定態することが可能であり
、従ってソフトセグメントの含有率も決定しつる。
媒可溶のものである。このようなポリウレタンは通常ジ
イソシアネート、低分子ジオール（および／または低分
子ジアミン）およびポリマージオールの３成分からなり
、場合によっては前２者のみからなるものもある。本発
明が適用されるポリウレタンはこの５者より構成された
ものである。しかしてこの５者のうちポリマージオール
部分はポリウレタンに柔軟性を賦与しでいる部分であり
、ジインシアネートおよび低蕎子ジオール（および／ま
たは低分子ジアミン）はポリマーに比較的硬い性質を賦
与している。本発明においでソフトセグメントとはポリ
ウレタン分子中のポリマージオール部分をいい、八−ド
セグメントとはジイソシアネート、低分子ジオール（お
よび／または低分子ジアミン）よりなる部分をいう。ま
たソフトセグメントの含有率とは該ポリウレタン中のポ
リマージオールの重態％をいい、ジイソシアネート、低
分子ジオール等のＭＪｍ％をハードセグメントの含有率
という。従って、ソフトセグメント以りｔｃ／）部分は
ハードセグメントとなる。ポリウレタン分子中のこｎら
の構成成分の含有率は例えば核磁気共鳴スペクトル（Ｎ
ＭＲ）などの分析方法により定態することが可能であり
、従ってソフトセグメントの含有率も決定しつる。
ポリウレタンに含まれるソフト瘉グメント含有率が５０
Ｍ１１に％未満ではエチレン・ビニルアルコール共重合
体との接着性が不充分となる。またソフトセグメントの
含有率が高いポリウレタンは接着剤としての凝集力が不
足するのでノ＼−ドセグメント含有率は１５％以上が望
ましい。ソフトセグメントとなる成分の分子量は４００
〜５０口０が好ましく、特に６００〜３０００が好適で
ある。例えば、ポリエチレングリコール、ポリプロピレ
ングリコール。
Ｍ１１に％未満ではエチレン・ビニルアルコール共重合
体との接着性が不充分となる。またソフトセグメントの
含有率が高いポリウレタンは接着剤としての凝集力が不
足するのでノ＼−ドセグメント含有率は１５％以上が望
ましい。ソフトセグメントとなる成分の分子量は４００
〜５０口０が好ましく、特に６００〜３０００が好適で
ある。例えば、ポリエチレングリコール、ポリプロピレ
ングリコール。
ポリテトラメチレングリコールなどのポリエーテルジオ
ール類、ポリカプロラクトン、ポリエチレンプロピレン
アジペートなどのポリエステルジオール類、ポリヘキサ
メチレンカーボネートなどのポリカーボネートジオール
類等である。これらのうち、ポリエーテルジオール類、
ポリカーボネートジオール類はポリウレタンの耐加水分
解性、耐アルカリ分解性などの点で優れ、ポリエステｌ
レジオール類およびポリカーボネート類は耐候性および
接着力の点で優れており、何れも本発明の目的に通して
いる。
ール類、ポリカプロラクトン、ポリエチレンプロピレン
アジペートなどのポリエステルジオール類、ポリヘキサ
メチレンカーボネートなどのポリカーボネートジオール
類等である。これらのうち、ポリエーテルジオール類、
ポリカーボネートジオール類はポリウレタンの耐加水分
解性、耐アルカリ分解性などの点で優れ、ポリエステｌ
レジオール類およびポリカーボネート類は耐候性および
接着力の点で優れており、何れも本発明の目的に通して
いる。
ハードセグメントは例えば、ジフェニルメタンジイソシ
アネート、トリレンジイソシアネート。
アネート、トリレンジイソシアネート。
水添ジフェニルメタンジイソシアネート、キシリレンジ
イソシア七−ト、インホロンジイソシアネート等がある
。特に水添ジフェニルメタンジイソシ７不一ト、キシリ
レンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネートは
ポリウレタンの耐候性ｔｉめ本発明の目的に適している
。またこれらのジイソシアネー）ｔ−混合して便用′Ｃ
るごともできる。その他にエチレングリコール、ジヒド
ロキシエチルベンゼン、ブタンジオール、プロピレング
リコール、エチレンシア之ン、ジアミノジフエニ尚ジア
ミンを使用した場合はポリウレタン尿素となるが、本発
明ではこれらもポリウレタンに含めている。
イソシア七−ト、インホロンジイソシアネート等がある
。特に水添ジフェニルメタンジイソシ７不一ト、キシリ
レンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネートは
ポリウレタンの耐候性ｔｉめ本発明の目的に適している
。またこれらのジイソシアネー）ｔ−混合して便用′Ｃ
るごともできる。その他にエチレングリコール、ジヒド
ロキシエチルベンゼン、ブタンジオール、プロピレング
リコール、エチレンシア之ン、ジアミノジフエニ尚ジア
ミンを使用した場合はポリウレタン尿素となるが、本発
明ではこれらもポリウレタンに含めている。
本発明で用いられるポリウレタンは、溶液重合法、塊状
重合法などの従来公知の方法で製造することが出来る。
重合法などの従来公知の方法で製造することが出来る。
該ポリウレタンは溶液状で積層に供することも可能では
あるが、好ましくは熱成形し得る形態でエチレン・ビニ
ルアルコール共重合体との積層に供するのが良い。
あるが、好ましくは熱成形し得る形態でエチレン・ビニ
ルアルコール共重合体との積層に供するのが良い。
本発明でエチレンのビニルアルコール共重合体とポリウ
レタンとを積層する方法はとくに制限されるものではな
く、共押出法、押出うｉネート法。
レタンとを積層する方法はとくに制限されるものではな
く、共押出法、押出うｉネート法。
コーティング法などが採用可能である。その中でも共押
出法がもつとも有利に使用出来る。
出法がもつとも有利に使用出来る。
本発明に使用するエチレン・ビニルアルコール共重合体
は、エチレンと酢酸ビニルを共重合したポリマーをケン
化して得られたもので、エチレン含有率は５〜５０モル
％の範囲が好ましく、また酢酸ビニル単位は１０モル％
以下残存してもよい。
は、エチレンと酢酸ビニルを共重合したポリマーをケン
化して得られたもので、エチレン含有率は５〜５０モル
％の範囲が好ましく、また酢酸ビニル単位は１０モル％
以下残存してもよい。
その他、エチレン及び酢酸ビニル以外の共重合成分が含
まれてもよい。
まれてもよい。
本発明の積層物の製造法はＶ押出性能公知の方法が使用
できる。またこれらの積層物は使用目的により種の厚さ
とすることができる。また積層物の構成はエチレン・ビ
ニルアルコール共重合体トポリウレタンとの２層のみな
らず、エチレン、ビニルアルコール共重合体を中間層と
し、表裏にポリウレタンを積層した３層フィルムまたは
シートとすることもできる。
できる。またこれらの積層物は使用目的により種の厚さ
とすることができる。また積層物の構成はエチレン・ビ
ニルアルコール共重合体トポリウレタンとの２層のみな
らず、エチレン、ビニルアルコール共重合体を中間層と
し、表裏にポリウレタンを積層した３層フィルムまたは
シートとすることもできる。
本発明の積層物は極性を有する材質との接着性が良好で
、極性材料との接着物は多くの用途に使用し得る。特に
本発明の積層物を中間層とし、表面活性化されたボリフ
フ化ビニルフイルムヲ表面層とし、高強力材例えば、ポ
リアミド繊維織物あるいはポリエチレンテレフタレート
繊維織物を裏面層とする積層シートは高耐候性、高強力
、高ガスバリヤ−性且つ軽輩の複合材料として極めて有
用である。
、極性材料との接着物は多くの用途に使用し得る。特に
本発明の積層物を中間層とし、表面活性化されたボリフ
フ化ビニルフイルムヲ表面層とし、高強力材例えば、ポ
リアミド繊維織物あるいはポリエチレンテレフタレート
繊維織物を裏面層とする積層シートは高耐候性、高強力
、高ガスバリヤ−性且つ軽輩の複合材料として極めて有
用である。
以下実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、これ
らの実施例は何ら本発明を限定するものではない。
らの実施例は何ら本発明を限定するものではない。
実施例１
ポリ−ε−カプロラクトン５６重量％、メチレンビスフ
ェニルジインシアネート２８］ｉｌ１％、ジヒドロキシ
エチルベンゼン１６重量％をジメチルホルムアミドを溶
媒として共重合することによってポリウレタンを得た。
ェニルジインシアネート２８］ｉｌ１％、ジヒドロキシ
エチルベンゼン１６重量％をジメチルホルムアミドを溶
媒として共重合することによってポリウレタンを得た。
得られたポリウレタンは、ソフトセグメントの割合が５
６重量％であった。
６重量％であった。
ポリマー溶液をガラス板上にてキャスティングすること
によりポリウレタンシートを得た。
によりポリウレタンシートを得た。
ついで、該ポリウレタンシートとエチレンビニルアルコ
ール共重合体（■クラレ製、エバールＦ）シートとを２
１０℃のホットプレスで加工して積層物を得た。Ｔ型剥
離試験により積層物の剥離強電を測定した結果、５．５
％７１５ ｍであった。
ール共重合体（■クラレ製、エバールＦ）シートとを２
１０℃のホットプレスで加工して積層物を得た。Ｔ型剥
離試験により積層物の剥離強電を測定した結果、５．５
％７１５ ｍであった。
実施例２〜４．比較例１．２
ポリウレタンの共重合組成を変えた以外は実施例１と同
じ条件で得らｎた積層物について剥離強度を測定した。
じ条件で得らｎた積層物について剥離強度を測定した。
結果を表−１に示す。
表 −１
（圧）０内の数字は重量のを表わす
ＰＣルポリカーボネイト（住友バイエルン テイスモヘ
ン２０２０−Ｅ） ＰＣＬ 、ポリεカプロラクトン（実施例３＝大日本イ
ンキ ポリライト０Ｄ−Ｘ ２１５５実施例４．比較
例１．２二大日本イン キ ボ リ ライ ト Ｆ ） ＭＤＩｉメ”／−レンビスフェニルジインシアネート（
日本ポリウレタン；ミリオネート ＭＴ ） Ｈ，２ＭＤＩ；水添ＭＤＩ（住友バイエルン テスモジ
ュールＷ） ［）ＨΣＢ； ジヒドロキシエチルベンゼン（イハラケ
ミカル イハラキュラミンＨ） ＥＧ、 エチレングリフール 実施例５〜１０ エチレン・ビニルアルコール共重合体（■クラレ製、エ
バールＦ）シートを第一層、実施例１または２で得られ
たポリリレタンシートを第二層、ポリ７ノ化ビニルフイ
ルム（デュポン社製テトラ−１００ＢＧ３００Ｔ ）、
ポリアラミド繊維織物（デュｆ ンＪｔ ％ケブラー２
９）またはポリエチレンテレフタレートフィルム（ダイ
ヤホイル社製ダイヤホイル）を第三層とする積層物を２
２０℃のホットプレスで作成し、その剥離強度を測定し
た。結果を表−２に示す。
ン２０２０−Ｅ） ＰＣＬ 、ポリεカプロラクトン（実施例３＝大日本イ
ンキ ポリライト０Ｄ−Ｘ ２１５５実施例４．比較
例１．２二大日本イン キ ボ リ ライ ト Ｆ ） ＭＤＩｉメ”／−レンビスフェニルジインシアネート（
日本ポリウレタン；ミリオネート ＭＴ ） Ｈ，２ＭＤＩ；水添ＭＤＩ（住友バイエルン テスモジ
ュールＷ） ［）ＨΣＢ； ジヒドロキシエチルベンゼン（イハラケ
ミカル イハラキュラミンＨ） ＥＧ、 エチレングリフール 実施例５〜１０ エチレン・ビニルアルコール共重合体（■クラレ製、エ
バールＦ）シートを第一層、実施例１または２で得られ
たポリリレタンシートを第二層、ポリ７ノ化ビニルフイ
ルム（デュポン社製テトラ−１００ＢＧ３００Ｔ ）、
ポリアラミド繊維織物（デュｆ ンＪｔ ％ケブラー２
９）またはポリエチレンテレフタレートフィルム（ダイ
ヤホイル社製ダイヤホイル）を第三層とする積層物を２
２０℃のホットプレスで作成し、その剥離強度を測定し
た。結果を表−２に示す。
表 −２
（注）（１）；実施例１で得られたもの（２）；
り ２ り比較例３〜５ エチレンビニルアルコール共重合体（■クラレ製、エバ
ールＦ）シートとポリフッ化ビニルフィルム（デュポン
社製、テトラ−１００ＢＧ、５００Ｔ）、ポリアラミド
繊維織物（デュポン社製、ケブラー２９）またはポリエ
チレンテレフタレートフィルム（ダイヤホイル２社製、
ダイヤホイル）との積層物を２２０℃のホットプレスで
作成し、該積層物の剥離試験及びへりつムガス透過量の
測定を行なった。結果を表−３に示す。
り ２ り比較例３〜５ エチレンビニルアルコール共重合体（■クラレ製、エバ
ールＦ）シートとポリフッ化ビニルフィルム（デュポン
社製、テトラ−１００ＢＧ、５００Ｔ）、ポリアラミド
繊維織物（デュポン社製、ケブラー２９）またはポリエ
チレンテレフタレートフィルム（ダイヤホイル２社製、
ダイヤホイル）との積層物を２２０℃のホットプレスで
作成し、該積層物の剥離試験及びへりつムガス透過量の
測定を行なった。結果を表−３に示す。
表 −５
代理人弁理士本多 堅
２９２
Claims (1)
- エチレン・ビニルアルコール共重合体とソフトセグメン
トの含有率が５０重麓％以上のポリウレタンとを積層し
てなるガスバリヤ−性の優れた積層物、。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12129281A JPS5822163A (ja) | 1981-07-31 | 1981-07-31 | ガスバリヤ−性積層物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12129281A JPS5822163A (ja) | 1981-07-31 | 1981-07-31 | ガスバリヤ−性積層物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5822163A true JPS5822163A (ja) | 1983-02-09 |
| JPS6412225B2 JPS6412225B2 (ja) | 1989-02-28 |
Family
ID=14807642
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP12129281A Granted JPS5822163A (ja) | 1981-07-31 | 1981-07-31 | ガスバリヤ−性積層物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5822163A (ja) |
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