JPH0945479A - 有機エレクトロルミネセンス装置及び有機エレクトロルミネセンス装置の製造方法 - Google Patents

有機エレクトロルミネセンス装置及び有機エレクトロルミネセンス装置の製造方法

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JPH0945479A
JPH0945479A JP8194695A JP19469596A JPH0945479A JP H0945479 A JPH0945479 A JP H0945479A JP 8194695 A JP8194695 A JP 8194695A JP 19469596 A JP19469596 A JP 19469596A JP H0945479 A JPH0945479 A JP H0945479A
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Abstract

(57)【要約】 【課題】高信頼で、定価格な有機エレクトロルミネセン
ス装置を提供する。 【解決手段】基板上に陽極と正孔輸送層と電子輸送層と
陰極とを順次積層する構成で、陽極と正孔輸送層との間
に導電性高分子層を設けた。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本願発明は、全般的に、エレクト
ロルミネセンス装置に関し、より詳細には、有機活性層
に隣接している陽極構造を有する有機エレクトロルミネ
センス装置に関する。
【０００２】
【発明の背景】各種電子製品に使用できる多用途型可視
式ディスプレイの必要性はますます高まっている。発光
ダイオード("LED")及び液晶ディスプレイ("LCD")は、多
くの有用な応用分野が知られているが、全ての場合にお
いてそれで十分とは言えない。比較的最近出現したもの
で且つかなりの将来的見込みがある可視式（ビジュア
ル）ディスプレイとしては、有機エレクトロルミネセン
ス装置(organic electroluminescent device)がある。
エレクトロルミネセンス装置は、基本的には、一対の電
極間に置かれたエレクトロルミネセンス物質から成る。
電極間に電位が印加されると、エレクトロルミネセンス
物質は可視光を放出する。典型的には、電極の1つは透
明であり、それを通して光を出すことができる。
【０００３】図1は、当分野で知られている種類の典型
的エレクトロルミネセンス装置を図解するものである。
大きさが多分15mm平方のガラス基板101は、透明な陽極1
03で被覆される。約10mm平方の大きさの透明な正孔輸送
層105がその陽極を覆い且つ電子輸送層107がその正孔輸
送層を覆って2層間に境界領域（インタフェース）109を
形成する。いくつかの装置では、正孔輸送層は、多少異
なった組成を有する2つの部分層から成り、1つの部分層
は陽極に隣接する下方領域113を形成し、他の部分層は
電子輸送層に隣接する上方領域115をなす。陽極、正孔
輸送層、電子輸送層及び陰極の厚みは、それぞれ、10〜
500ナノメートル（100〜5000オングストローム）のオー
ダーである。
【０００４】動作上は、電圧源117からの電力を陽極と
陰極に印加して、陰極に関して正になるよう陽極にバイ
アスをかける。これによって、正の電荷（"正孔"）領域
が正孔輸送層を通して陽極から電子輸送層の方向へ移動
し且つ電子が陰極から電子輸送層を通して正孔輸送層の
方へ移動することになる。その正孔と電子が2層間の境
界領域115で結合して可視光を発するのである。その光
は、矢印119で示すように正孔輸送層、陽極及び基板を
通過して装置外へ伝播する。
【０００５】ある種の有機材料は、正孔及び電子輸送層
を作るのに特に適していることが見い出されている。そ
のような材料から作られたエレクトロルミネセンス装置
は、有機エレクトロルミネセンス装置と呼ばれる。典型
的有機電界装置の陽極は、酸化インジウムスズ("ITO")
から作る。次いで、N,N'-ジフェニル-N-N'-ビス(3-メチ
ルフェニル)-1,1'-ビフェニル-4,4'-ジアミン("TPD")の
蒸着で正孔輸送層を形成する。次に、また蒸着によっ
て、アルミニウムトリヒドロキシキノリン(Alq3)から電
子輸送層を形成する。最後に、マグネシウム(Mg)と銀(A
g)の熱蒸発によって陰極を形成する。多くの様々な化合
物及び構造上の変種が有機エレクトロルミネセンス装置
の種々の異なった層及び領域に用いられている。そのよ
うな装置及びそれらが作られている特定化合物の諸例
は、米国特許第4,356,429号(Tang)1982年10月26日発
行；米国特許第4,539,507号(VanSlyke等)1985年9月3日
発行；米国特許第4,885,211号(Tang等)1989年12月5日発
行；米国特許第5,047,687号(VanSlyke)1991年9月10日発
行；米国特許第5,059,862号(VanSlyke等)1991年10月22
日発行のような参考文献に見られ、その全てはここに参
考として引用されている。また、Tang等、"Electrolumi
nescence of Doped Organic Thin Films",Journal ofAp
plied Physics no.65(9),May 1, 1989, page 3610-3616
も参照。
【０００６】ポリ[2-メトキシ-5-(2'-エチル-ヘキシル
オキシ)-1,4-フェニレンビニレン]("MEH-PPV")を素地と
したフレキシブルLEDの陽極として導電性高分子を用い
る方法が報告されている。この種のLEDは、MEH-PPVを陽
極上にスピンコータで塗布してエレクトロルミネセンス
層を形成することにより組み立てられる。ITO陽極の代
わりに又はそれに追加して、前述のLEDにおいてポリア
ニリン("PANI")電導性薄膜を用いる方法は、Yang等,"En
hanced Performance of Polymer Light-EmittingDiodes
Using High-Surface Area Polyaniline Network Elect
rodes", Journalof Applied Physics, January 15, 199
5, page 694-698；Cao等,"Solution-Cast Films of Pol
yaniline: Optical-Quality Transparent Electrodes",
AppliedPhysics Letters 60(22), June 1, 1992, page
s 2711-2713；及びYang等,"Polyaniline as a Transpar
ent Electrode for Polymer Light-Emitting Diodes: L
ower Operating Voltage and Higher Efficiency", App
lied Physics Letters 64(10), March 7, 1994, pages
1245-1247で開示されている。前述のLEDにPANIを用いる
ことについての報告されている利点としては、機械的強
度、低駆動電圧、高効率及びフレキシブル基板に対する
適応性が挙げられる。
【０００７】有機エレクトロルミネセンス装置に関して
再三問題となることは、連続使用時の寿命が極めて短い
ことである。典型的に、該装置は、有効寿命が30時間未
満であり、その後全輝度が消え去ってしまう。この問題
を克服してより長い有効寿命を持つ有機エレクトロルミ
ネセンス装置を実現しようとする試みが多くなされてき
た。例えば、正孔輸送層としてある種の芳香族アミンを
用いることが、Adachi等によって、"Molecular Design
of Hole Transport Materials for ObtainingHigh Dura
bility in Organic Electroluminescent Diodes",Appli
ed Physics Letters no.66(20),May 15, 1955, pages 2
679-2681に提案されている。正孔輸送層を組み立てるた
めに用いられてきた多くの芳香族第三アミンは、米国特
許第4,885,211号(Tang等)縦欄14及び米国特許第5,059,8
62号(VanSlyke等)縦欄9のような参考文献に開示されて
いる。Adachi等は、そのようなある種のアミンから作ら
れた正孔輸送層を有する装置に関して数時間から他に関
して500時間程までの範囲の有効寿命を報告している。A
dachi等は、陽極と正孔輸送層間で最小エネルギー障壁
をもたらすようなアミンから作られた正孔輸送層を有す
る装置は最長の寿命を示したことを示唆している。
【０００８】正孔輸送層としてアミンを用いることによ
り有機エレクトロルミネセンス装置の寿命を伸ばす別の
提案は、米国特許第5,374,489号(Imai等)1994年12月20
日発行に説明されている。Imai等は、正孔輸送層として
4,4',4"-トリ(N-フェノチアジニル)トリフェニルアミン
(略名"TPTTA")又は4,4',4"-トリ(N-フェノキサジニル)
トリフェニルアミン("TP0TA")を使うことを提案してい
る。正孔輸送層としてTPTTAを用いた場合(実施例1）半
減期は385時間となり、TPOTAを用いた場合（実施例2）
半減期370時間を得た。比較で、正孔輸送層としてＴＰ
Ｄを使って、半減期はわずかに131時間となった。比較
的良好な結果は、2つの異なったアミンを正孔輸送層の2
つの領域の各々に1つづつ使うことにより得られた。実
施例3では、発光層に隣接する正孔輸送層の上方領域にT
PTTAを使い、陽極に隣接する下方領域には、4,4',4"-ト
リス[(N-e-メチルフェニル)-N-フェニルアミノ]トリフ
ェニルアミン("MTDATA")のような星状構造を有する分子
であるところの、"スターダスト"分子で特色付けられる
第二アミンを使った。その結果、550時間の半減期を得
た。実施例4は、上方領域にTPOTAを使ったこと以外は類
似しており、530時間の半減期を得た。
【０００９】米国特許第5,306,572号(Ohashi等)1994年4
月26日発行では、有機エレクトロルミネセンス装置の様
々な層間の境界領域が集中的に考慮された。1実施例で
は、陽極と正孔輸送層の間に、その層の1つをシラン結
合剤で処理して陽極層のムラを減じ且つ層間の接着性を
高めることにより"界面"層を創設することが提案され
た。シラン結合剤は、式X-Si(OR)3で表される化合物で
あって、ここで、Rは加水分解型基であり、Xはアミノ、
ビニル、エポキシ又はメルカプト基又はハロゲンのよう
な有機物質と反応できる官能基である。種々のシラン結
合剤で作られた装置は、シラン結合剤を省いた装置での
10時間に比べ、5,000乃至8,000時間の間の有効寿命を持
つことが要求された。シラン結合剤を使う前に陽極上に
水素化微晶質シリコン膜を形成することで、15,000未満
の寿命が求められた。この作業の再現性は不確定であ
り、製造において該技術を実施するコストは要望された
より高くなることもある。
【００１０】
【発明の目的】本発明は、経済的で、信頼性があり、耐
久力のある、商業上実用的な有機エレクトロルミネセン
ス装置を提供することを目的としている。
【００１１】
【発明の概要】本願発明は、その陽極構造に導電型のPA
NI膜を用いて大幅に寿命を改善した有機エレクトロルミ
ネセンス装置を提供するものである。この装置は製造す
るのに経済的であり且つ動作上効率的である。
【００１２】簡略に且つ一般的に言えば、本発明による
有機エレクトロルミネセンス装置は、陽極と正孔輸送層
との間にシヨウノウースルホン酸が混入されたポリアニ
リンのような導電性高分子の薄膜を包含する。代替実施
例では、導電性高分子自体が陽極として作用する。
【００１３】本発明による有機エレクトロルミネセンス
装置を組み立てる方法には、基板上に陽極を形成するこ
とと、その陽極上に導電性高分子をスピンコータで塗布
することと、その高分子層の上に正孔輸送層を蒸着する
ことと、正孔輸送層の上に電子輸送層を蒸着すること
と、最後に、その電子輸送層の上に陰極を作ることから
成る諸ステップが含まれる。代替実施例では、陽極を形
成するステップを省略して、導電性高分子層を直接基板
上にスピンコータで塗布する。
【００１４】発明の方法の別の実施例では、(1)スピン
コータでの塗布に先立ち導電性高分子をポリエステルの
ような材料と混合するステップと(2)スピンコータで塗
布後、選択性溶媒（ポリエステルには溶媒であるが導電
性高分子に対してはそうでない物質）により、陽極上の
導電性高分子の微小孔性層を残しながら、そのポリエス
テルを除去するステップとから成る追加処理が含まれ
る。
【００１５】本発明の他の様相並びに諸利点は、実施例
の手法で発明の原理を図解している添付の諸図面と結び
つけてなされた以下の詳細説明から明らかに成るであろ
う。
【００１６】
【好ましい実施例の説明】本願発明は、陽極と正孔輸送
層との間に導電性高分子の薄層を有する有機エレクトロ
ルミネセンス装置を提供するものである。それとは別の
構造配置では、僅かに数時間の寿命又は他の欠点をもつ
有機エレクトロルミネセンス装置になってしまう。本発
明による有機エレクトロルミネセンス装置は、製造上簡
単且つ経済的であり、しかも1000時間以上のオーダーの
有効寿命を有する。
【００１７】ここで図2を参照して説明すれば、本発明
による有機エレクトロルミネセンス装置は、基板203上
の陽極201、陽極に隣接する導電性高分子層205、導電性
高分子層に隣接する正孔輸送層207、正孔輸送層に隣接
する電子輸送層209及び電子輸送層に隣接する陰極211を
包含する。電力を印加し、陰極に関して正になるよう陽
極にバイアスをかけると、正孔と電子の輸送層間の境界
領域213で光が発せられる。
【００１８】好ましい実施例では、導電性高分子層は、
シヨウノウースルホン酸が混入されたポリアニリン("PA
NI")から成る。この化合物は、カリフォルニア州サンタ
バーバラのUNIAX社によって供給されている。その製造
法は、Cao等により、"Counter-Ion Induced Processibi
lity of Conducting Polyaniline and of ConductingPo
lyblends of Polyaniline in Bulk Polymers", Synthet
ic Metals No.48 (1992), pages 91-97で記述されてい
る。
【００１９】PANIは、メタクレゾール溶液のような溶液
から陽極上にスピンコータで塗布され、陽極を覆う平滑
な高分子膜となる。又は、PANIは、スピンコータでの塗
布に先立ち先ずポリエステルのような材料と混合してよ
く、この場合、ポリエステルは、その混合物をスピンコ
ータで塗布した後で選択性溶媒で洗浄して取り除く；こ
れがPANIの微小孔性被覆となる。
【００２０】PANIは、シヨウノウースルホン酸によるの
とは別のいくつかの方法で導入してよい。例えば、PANI
をFeCl3のような酸化剤との反応で化学的に酸化してよ
い。又は電気化学的な電荷移動反応を用いてもよい。又
はPANIをプロトン酸に、例えば2〜3未満のpHを有する水
性環境に、さらすことにより酸塩基反応でプロトン化し
てよい。又はPANIをルイス酸反応(Lewis acid chemistr
y)で酸化してもよい。
【００２１】別の実施例では、導電性高分子層は、π-
共役酸化層から成る。π-共役酸化層は、好ましくは、
電子求引性化合物が導入されたポリ[2-メトキシ-5-(2'-
エチル-ヘキシルオキシ)-1,4-フェニレンビニレン]("ME
H-PPV")を包含する。電子求引性化合物は、好ましく
は、FeCl3、SbCl5及びAsF5から成る群から選択される。
【００２２】さらに別の実施例では、導電性高分子層
は、電子求引性化合物が導入されている高分子結合剤で
分散したN,N'-ジフェニル-N-N'-ビス(3-メチルフェニ
ル)-1,1'-ビフェニル-4,4'ジアミン("TPD")のような正
孔輸送化合物から成る。電子求引性化合物は、好ましく
は、FeCl3、SbCl5及びAsF5から成る群から選択される。
高分子結合剤は、好ましくは、ポリカーボネート及びポ
リスチレンから成る群から選択される。
【００２３】図3は、図2に図解された実施例といくつか
の点で類似している実施例を説明するものである。便宜
上、図2の各要素と類似している図3の各要素を同一の参
照番号で指定し、さらに説明することはしない。図3に
図解された実施例には、導電性高分子層205と正孔輸送
層207との間に有機材料から成る付加層215が含まれる。
【００２４】1実施例では、付加層215は、ポリスチレン
のような高分子結合剤で分散したTPDのような正孔輸送
化合物から成る。別の実施例では、付加層215は、銅フ
タロシアニンから成る。
【００２５】図4は、図2に図解された実施例といくつか
の点で類似している別の実施例を説明するものである。
便宜上、図2の各要素と類似している図4の各要素を同一
の参照番号で指定し、さらに説明することはしない。こ
れら2つの図を比較すれば、図4に示された実施例は、陽
極層が図4の実施例から省かれているという点で図2の図
解のそれとは異なる、ということが分かるであろう。こ
の実施例では、導電性高分子層205は、基板上に直接形
成され且つ陽極として作用する。
【００２６】本発明の原理による有機エレクトロルミネ
センス装置の組立方法には、基板上に導電性高分子層を
スピンコータで塗布することと；その導電性高分子層の
上に正孔輸送層を蒸着することと；正孔輸送層の上に電
子輸送層を蒸着することと；さらに、その電子輸送層の
上に導電性陰極を熱蒸発することから成る諸ステップが
含まれる。組立られる装置が図2及び3に示された実施例
の何れかと類似している場合は、導電性高分子層をスピ
ンコータで塗布する以前にその基板をITOのような導電
性陽極材料で被覆しておく。
【００２７】組立られる装置が付加層215を包含し且つ
その層が高分子結合剤で分散した正孔輸送化合物から成
る場合は、本発明の方法には、この材料を正孔輸送層の
蒸着処理に先立ち導電性高分子層上にスピニング（スピ
ンコータで成膜）するステップも含まれる。同様に、付
加層が銅フタロシアニンからなる時は、本発明の方法に
は、その物質を正孔輸送層の蒸着処理に先立ち導電性高
分子層上に蒸着するステップが含まれる。
【００２８】本発明の別の実施例では、スピンコータで
の塗布に先立ち導電性高分子層をポリエステルのような
物質と混合するステップが含まれる。混合物をスピンコ
ータで塗布後、選択性溶媒（ポリエステルには溶媒であ
るが導電性高分子に対してはそうでない物質）を用い
て、導電性高分子の微小孔性層を残しながら、そのポリ
エステルを除去してよい。又は、溶媒を使って微小孔性
層を結果する代わりに、ポリスチレンで分散したTPDの
ような物質(TPD:PS)をキシレンのような溶液から高分子
／ポリエステル膜上にスピンコータで塗布してよい；TP
D:PSはその膜のポリエステルを置換する。
【００２９】図5は、本発明の原理を具体化する典型的
有機エレクトロルミネセンス装置の性能を図示するもの
である。図5で性能が示される装置は、下記の実施例3で
説明される。時間の関数としての輝度は、カーブAで示
すように、340 cd/m2の初期ピークから約150 cd/m2まで
最初の100乃至150時間内で急速に減少したが、その後、
次の1500時間中は徐々にしか減少しなかった。カーブB
は、陽極ー陰極電圧が最初の動作時間中に6.4ボルトの
初期電圧から9ボルト以上まで上昇し、その後、次の150
0時間中はほぼ一定に維持されたことを示している。
【００３０】下記の実施例は、本発明の原理とその利点
とをさらに説明且つ例証するものである。
【００３１】（実施例１） 従来技術による装置（図1） 85Ω/□のシート抵抗と450Å（45nm)の厚さをもつITO被
覆ガラスの透明基板（米国Donnelley Applied Films社
から入手可能）を先ず水を素地とした洗剤で、続いてア
セトンとイソプロピルアルコールのリンスで洗浄した。
次いで、真空蒸着により厚さ600ÅのTPD正孔輸送層を陽
極上に5Å/秒の速度で堆積した。TPDは、タングステン
フィラメントで加熱されるアルミナるつぼを備えたRADA
K II型真空蒸着装置により蒸発させた。次いで、やはり
厚さ600ÅのAlq3の電子輸送層を5Å/秒の速度でTPDの頂
上面上に堆積した。Alq3もRADAK II型真空蒸着装置によ
り蒸発させた。最後に、1000Åのマグネシウムと1000Å
の銀保護層とから成る陰極をAlq3層の頂上面上に堆積し
た。両金属ともRADAK II型真空蒸着装置により10Å/秒
の速度で蒸発させた。
【００３２】得られた有機エレクトロルミネセンス装置
を窒素(N2)を多く含んだドライボックスで10 mA/cm2の
一定の直流の下で動作させた時、その初期出力輝度は30
0 cd/m2であり、陽極ー陰極間の電圧は7ボルトであっ
た。該装置は信頼性が極めて低かったーー2時間未満の
連続作動で、異常な故障が生じ、装置は光の放出を停止
した。
【００３３】（実施例２） 本発明による装置（図2） TPDの真空蒸着に先立ちITO／ガラス基板上に導電性高分
子層をスピンコータで成膜した以外は、実施例1を繰り
返した。導電性高分子層は、メタクレゾール溶液からIT
O上にスピンコータで成膜したシヨウノウースルホン酸
(CSA)混入の750Åのポリアニリン(PANI)であった。
【００３４】得られた有機エレクトロルミネセンス装置
を10 mA/cm2の一定直流の下で動作させた時、その初期
出力輝度は、陽極ー陰極間電圧6.5ボルトで520 cd/m2で
あった。これは、エレクトロルミネセンス装置の外部効
率に関する改善を示すものである。また、PANI:CSA層は
正孔注入を支援することも示している。
【００３５】（実施例３） 本発明による装置（図2及び図５） 実施例2を繰り返した。該装置をN2を多く含んだドライ
ボックスで10 mA/cm2の一定の直流の下で約1500時間動
作させた。全て図5に示すように、その輝度は340cd/m2
から75 cd/m2まで減衰し、陽極ー陰極間の電圧は6.4ボ
ルトから10.8ボルトまで増加した。異常事態も暗点の形
成も観測されなかった。このことは、PANIの薄層は、実
質的に、有機エレクトロルミネセンス装置の寿命を伸ば
すことを示している。
【００３６】（実施例４） 導電性高分子層の種々の厚さ（図2） それぞれ、950Å、1300Å、及び2000ÅのPANI:CSAの層
厚を有するさらに3種の装置について実施例2を繰り返し
た。得られた装置を10 mA/cm2の一定の直流の下で動作
させた時、それらの初期出力輝度は、全て6.5ボルトの
陽極ー陰極間電圧において、それぞれ、300 cd/m2、260
cd/m2、235 cd/m2であった。このことは、装置の外部
効率とPANI:CSAの厚さとの間の逆関係を示している。ま
た、PANI:CSAの層厚は正孔の注入に影響せず、従ってPA
NI:CSAの導電特性が立証された。
【００３７】（実施例５） 化合物を導入したTPDの高分子層（図2） ポリスチレン(PS)で分散し且つ電子求引化合物FeCl3を
導入したTPDの導電性高分子層がTPD堆積に先立ちITO／
ガラス上にスピンコータで成膜されたこと以外は、実施
例2を繰り返した。得られた装置を10 mA/cm2の一定の直
流の下で動作させた時、それらの初期出力輝度は、6.5
ボルトの陽極ー陰極間電圧において400 cd/m2であっ
た。このことは、該装置の外部効率の改善を示してい
る。また、電子求引化合物が導入されたTPD:PSの導電性
層は正孔注入を助長することも示している。該装置をN2
を多く含んだドライボックスで40 mA/cm2の一定の直流
の下で約20時間動作させた時、その輝度は初期値1700 c
d/m2から経過出力輝度300 cd/m2まで減衰し、陽極ー陰
極間の電圧は8ボルトから16ボルトまで増加した。
【００３８】（実施例６） 高分子ブレンド（図2） 導電性高分子層がPANI:CSAの高分子ブレンドとメタクレ
ゾール溶液からITO／ガラス上にスピンコータで成膜さ
れたポリエステル(PE)とから構成されたこと以外は、実
施例2を繰り返した。PE相をキシレンで洗い流し、よっ
て、微小孔性のPANI:CSA膜を得た。得られた装置を10 m
A/cm2の一定の直流の下で動作させた時、それらの初期
出力輝度は、7ボルトの陽極ー陰極間電圧において、330
cd/m2であった。高い駆動安定度が観測され、このこと
は、PANI:CSAとPEとのブレンドは、PEが中立的役割を演
じてよい所で用い得ることを示すものである。
【００３９】（実施例７） TPDの付加層（図3） 導電性高分子層がPANI:CSAの高分子ブレンドとメタクレ
ゾール溶液からITO／ガラス上にスピンコータで成膜さ
れたポリエステル(PE)とから構成されたことと、その後
でポリスチレン(TPD:PS)で分散したTPDの薄層をTPD層の
堆積に先立ちPANI:CSA／PEのブレンド上にキシレンから
スピンコータで成膜したこと以外は、実施例2を繰り返
した。TPD:PSの混合物を高分子ブレンドのPEと置き換え
た。この装置の観測挙動は、実施例5で記述した装置の
挙動と極めて類似していた。
【００４０】（実施例８） 銅フタロシアニンの付加層（図3） 銅フタロシアニンの230Åの層をTPDの蒸着前にPANI:CSA
層の上に堆積したことと、TPD層が僅かに300Å厚であっ
たこと以外は、実施例2を繰り返した。得られた装置をN
2を多く含んだドライボックスで40 mA/cm2の一定の直流
の下で約500時間動作させた時、その輝度は初期値1200
cd/m2から150 cd/m2まで減衰し、陽極ー陰極間の電圧は
6.7ボルトから9.3ボルトまで増加した。
【００４１】（実施例９） 陽極としての導電性高分子層（図4） TPDの堆積に先立ち、導電性高分子層をガラス表面上に
直接スピンコータで成膜したこと以外は、実施例2を繰
り返した。得られた装置を10 mA/cm2の一定の直流の下
で動作させた時、それらの初期出力輝度は、6.9ボルト
の陽極ー陰極間電圧において、300 cd/m2であった。該
装置は高い駆動安定度を有することが観測され、このこ
とは、PANI:CSAは、ITOに代わる陽極層として有効に作
用することを立証している。
【００４２】
【発明の効果】前記から、本発明による有機エレクトロ
ルミネセンス装置は、容易且つ経済的に製造され、且つ
優に1000時間を超える有効寿命を実現することが理解さ
れるであろう。本発明の特定の実施例が記述・説明され
てきたが、本発明はそのように記述・説明された構成要
素類の特定の形式又は配置に限定されるものではない。
本発明は、請求の範囲によってのみ限定されるものであ
るが、以下に実施態様の数例を列挙する。
【００４３】（実施態様１）：基板上の陽極と、陽極に
隣接する正孔輸送層と、正孔輸送層に隣接する電子輸送
層と、さらに電子輸送層に隣接する陰極とを備え、陽極
と正孔輸送層との間に導電性高分子層を設けたことを特
徴とする有機エレクトロルミネセンス装置。 （実施態様２）：該導電性高分子層がポリアニリンから
成る実施態様1記載の有機エレクトロルミネセンス装
置。
【００４４】（実施態様３）：該ポリアニリンが微小孔
性膜を含む実施態様2記載の有機エレクトロルミネセン
ス装置。 （実施態様４）：さらに、該導電性高分子層と該正孔輸
送層との間に高分子結合剤で分散した正孔輸送化合物の
層を含む実施態様2記載の有機エレクトロルミネセンス
装置。 （実施態様５）：該正孔輸送化合物が芳香族第３アミン
から成る実施態様4記載の有機エレクトロルミネセンス
装置。
【００４５】（実施態様６）：該正孔輸送化合物がポリ
スチレンで分散したN,N'-ジフェニル-N-N'-ビス(3-メチ
ルフェニル)-1,1'-ビフェニル-4,4'ジアミン("TPD")か
ら成る実施態様５記載の有機エレクトロルミネセンス装
置。 （実施態様７）：該ポリアニリンがシヨウノウースルホ
ン酸を導入したポリアニリンから成る実施態様2記載の
有機エレクトロルミネセンス装置。 （実施態様８）：該ポリアニリンがルイス酸反応で酸化
したポリアニリンから成る実施態様2記載の有機エレク
トロルミネセンス装置。 （実施態様９）：該ポリアニリンが酸ー塩基反応でプロ
トン化したポリアニリンから成る実施態様2記載の有機
エレクトロルミネセンス装置。
【００４６】（実施態様１０）：該導電性高分子層がπ
-共役酸化高分子から成る実施態様1記載の有機エレクト
ロルミネセンス装置。 （実施態様１１）：前記π-共役酸化高分子が電子求引
性化合物を導入したポリ[2-メトキシ-5-(2'-エチル-ヘ
キシルオキシ)-1,4-フェニレンビニレン]("MEH-PPV")か
ら成る実施態様10記載の有機エレクトロルミネセンス装
置。 （実施態様１２）：前記電子求引性化合物が、FeCl3、S
bCl5及びAsF5から成る群から選択される実施態様11記載
の有機エレクトロルミネセンス装置。 （実施態様１３）：該導電性高分子層が電子求引性化合
物を導入した高分子結合剤と該高分子結合剤で分散した
正孔輸送化合物とを含む実施態様1記載の有機エレクト
ロルミネセンス装置。
【００４７】（実施態様１４）：該正孔輸送化合物が芳
香族第３アミンから成る実施態様13記載の有機エレクト
ロルミネセンス装置。 （実施態様１５）：該正孔輸送化合物がN,N'-ジフェニ
ル-N-N'-ビス(3-メチルフェニル)-1,1'-ビフェニル-4,
4'ジアミン("TPD")から成る実施態様13記載の有機エレ
クトロルミネセンス装置。 （実施態様１６）：前記高分子結合剤がポリカーボネー
トとポリスチレンとから成る群から選択される実施態様
13記載の有機エレクトロルミネセンス装置。
【００４８】（実施態様１７）：前記電子求引性化合物
が、FeCl3、SbCl5及びAsF5から成る群から選択される実
施態様13記載の有機エレクトロルミネセンス装置。 （実施態様１８）：さらに、該導電性高分子層と該正孔
輸送層との間に銅フタロシアニンの層を含む実施態様1
記載の有機エレクトロルミネセンス装置。 （実施態様１９）：ガラス基板と；該ガラス基板上に形
成されて陽極を定義する導電性高分子層と；陽極上の有
機正孔輸送層と；正孔輸送層上の有機電子輸送層と；さ
らに電子輸送層上の陰極とを含んで成る有機エレクトロ
ルミネセンス装置。
【００４９】（実施態様２０）：該導電性高分子層がシ
ヨウノウースルホン酸を導入したポリアニリンから成る
実施態様19記載の有機エレクトロルミネセンス装置。 （実施態様２１）：該導電性高分子層がπ-共役酸化高
分子から成る実施態様19記載の有機エレクトロルミネセ
ンス装置。 （実施態様２２）：該導電性高分子層が電子求引性化合
物を導入した高分子結合剤と；該高分子結合剤で分散し
た正孔輸送化合物とを包含する実施態様19記載の有機エ
レクトロルミネセンス装置。
【００５０】（実施態様２３）： (a)基板上に導電性高分子層をスピンコータで成膜する
工程と； (b)該導電性高分子層の上に正孔輸送層を蒸着する工程
と； (c)該正孔輸送層の上に電子輸送層を蒸着する工程と；
さらに (d)電子輸送層の上に導電性陰極層を熱蒸発させる工程
とから成ることを特徴とする有機エレクトロルミネセン
ス装置の製造方法。 （実施態様２４）：該基板がガラスから成る実施態様23
記載の有機エレクトロルミネセンス装置の製造方法。 （実施態様２５）：該基板が酸化インジウムスズを被覆
したガラスから成る実施態様23記載の有機エレクトロル
ミネセンス装置の製造方法。
【００５１】（実施態様２６）：ステップ(a)と(b)との
間に、さらに、高分子結合剤で分散した正孔輸送化合物
の層を導電性高分子層の上にスピンコータで成膜するス
テップを包含する実施態様23記載の有機エレクトロルミ
ネセンス装置の製造方法。 （実施態様２７）：ステップ(a)と(b)との間に、さら
に、銅フタロシアニンの層を導電性高分子層の上に堆積
するステップを含む実施態様23記載の有機エレクトロル
ミネセンス装置の製造方法。 （実施態様２８）：ステップ(a)が、 (i) 導電性高分子をポリエステルと混合するステップ
と； (ii) 導電性高分子とポリエステルとの混合物を該基板
上にコータで成膜するステップと；さらに、 (iii)選択性溶媒で洗浄して、該基板上に微小孔性高分
子コーティングを残しながら、該ポリエステルを取り除
くステップとから成ることを特徴とする実施態様23記載
の有機エレクトロルミネセンス装置の製造方法。
【図面の簡単な説明】
【図１】当分野で既知の有機エレクトロルミネセンス装
置の断面図である。
【図２】本発明の原理を具体化する有機エレクトロルミ
ネセンス装置の断面図である。
【図３】導電性高分子層と正孔輸送層との間に1層を追
加する以外は、図2に示す実施例と類似している代替実
施例の断面図である。
【図４】陽極層を省いた以外は、図2に示す実施例と類
似している代替実施例の断面図である。
【図５】本発明の原理を具体化する有機エレクトロルミ
ネセンス装置によって得られた結果を示すグラフであ
る。
【符号の説明】
２０３ 基板 ２０１ 陽極 ２０５ 導電性高分子層 ２０７ 正孔輸送層 ２０９ 電子輸送層 ２１１ 陰極
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ジェフリー・エヌ・ミラー アメリカ合衆国カリフォルニア州ロス・ア ルトス・ヒルズ、スネル・レーン 26699

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】基板上の陽極と、陽極に隣接する正孔輸送
    層と、正孔輸送層に隣接する電子輸送層と、さらに電子
    輸送層に隣接する陰極とを備え、陽極と正孔輸送層との
    間に導電性高分子層を設けたことを特徴とする有機エレ
    クトロルミネセンス装置。
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