JPH08287923A - 液流通型電解槽用電極材 - Google Patents
液流通型電解槽用電極材Info
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- JPH08287923A JPH08287923A JP8806195A JP8806195A JPH08287923A JP H08287923 A JPH08287923 A JP H08287923A JP 8806195 A JP8806195 A JP 8806195A JP 8806195 A JP8806195 A JP 8806195A JP H08287923 A JPH08287923 A JP H08287923A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 電極材としての基本的な性能を損なうことな
く液流通時の通液圧力損失が小さく、かつハンドリング
の容易な電極材を提供する。 【構成】 溝の総断面積が電極材の厚みと幅との積に対
してすくなくとも１％以上であり、溝の深さが電極材の
厚みに対して少なくとも２０％以上である半円状、Ｖ字
状または凹状の溝を有する炭素質繊維の不織布を液流通
型電解槽用の電極材として用いる。 【効果】 各種電解槽を利用する分野において通液圧力
損失を低減し、ポンプ稼動のためのエネルギー消費量を
減少せしめることが出来る。それにより電池としての全
エネルギー効率を高めることができる。また、ハンドリ
ングも容易になる。
く液流通時の通液圧力損失が小さく、かつハンドリング
の容易な電極材を提供する。 【構成】 溝の総断面積が電極材の厚みと幅との積に対
してすくなくとも１％以上であり、溝の深さが電極材の
厚みに対して少なくとも２０％以上である半円状、Ｖ字
状または凹状の溝を有する炭素質繊維の不織布を液流通
型電解槽用の電極材として用いる。 【効果】 各種電解槽を利用する分野において通液圧力
損失を低減し、ポンプ稼動のためのエネルギー消費量を
減少せしめることが出来る。それにより電池としての全
エネルギー効率を高めることができる。また、ハンドリ
ングも容易になる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は液流通型電解槽用電極
材、特にレドックスフロー型電池の電解槽に使用される
電極材に関するものである。
材、特にレドックスフロー型電池の電解槽に使用される
電極材に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、クリーンな電気エネルギーの需要
が急速に伸び、それに伴って電解槽を利用する分野が増
えつつある。その代表的なものとして、一次・二次・燃
料電池といった各種電池及び電気メッキ、食塩電解、有
機化合物の電解合成などの電解工業がある。これらの電
解槽に用いられる電極には、鉛蓄電池などの電池に多く
みられるような電極自体が活物質として電気化学的反応
を行うものと、活物質の電気化学的反応を進行させる反
応場として働き、電極自身は変化しないものとがある。
後者の電極は主に新型二次電池や電解工業に適用されて
いる。この新型二次電池は、将来的な電気エネルギーの
有効な確保という面から、夜間の余剰電力を貯蔵し、こ
れを昼間の需要増大時に放出して需要の変動を平準化す
るための電力貯蔵用電池として開発が行われており、亜
鉛―塩素電池、亜鉛―臭素電池、レドックスフロー型電
池などが知られている。また、これらの新型二次電池
は、太陽光、風力、波力等の自然エネルギーを利用した
発電システムではバックアップ電源として、あるいは電
気自動車用電源としても開発が進められている。
が急速に伸び、それに伴って電解槽を利用する分野が増
えつつある。その代表的なものとして、一次・二次・燃
料電池といった各種電池及び電気メッキ、食塩電解、有
機化合物の電解合成などの電解工業がある。これらの電
解槽に用いられる電極には、鉛蓄電池などの電池に多く
みられるような電極自体が活物質として電気化学的反応
を行うものと、活物質の電気化学的反応を進行させる反
応場として働き、電極自身は変化しないものとがある。
後者の電極は主に新型二次電池や電解工業に適用されて
いる。この新型二次電池は、将来的な電気エネルギーの
有効な確保という面から、夜間の余剰電力を貯蔵し、こ
れを昼間の需要増大時に放出して需要の変動を平準化す
るための電力貯蔵用電池として開発が行われており、亜
鉛―塩素電池、亜鉛―臭素電池、レドックスフロー型電
池などが知られている。また、これらの新型二次電池
は、太陽光、風力、波力等の自然エネルギーを利用した
発電システムではバックアップ電源として、あるいは電
気自動車用電源としても開発が進められている。
【０００３】新型二次電池の中でも、レドックスフロー
型電池は信頼性、経済性の面で他の電池より優れてお
り、最も実用化の可能性の高い電池の一つである。該電
池では電解液を貯える外部タンクと電解槽から成り、活
物質を含む電解液を外部タンクから電解槽に供給して電
解槽に組み込まれた電極上で電気化学的なエネルギー変
換、即ち充放電が行われる。一般に、充放電の際は、電
解液を外部タンクと電解槽との間で循環させるため、電
解槽は図１に示すような液流通型構造をとる。該液流通
型電解槽を単セルと称し、これを最小単位として単独も
しくは多段積層して用いられる。液流通型電解槽におけ
る電気化学反応は、電極表面で起こる不均一相反応であ
るため、一般的には二次元的な電解反応場を伴うことに
なる。電解反応場が二次元的であると、電解槽の単位体
積当たりの反応量が小さいという難点がある。そこで、
単位面積当たりの反応量、すなわち電流密度を増すため
に電気化学反応場の三次元化が行われるようになった。
図２は、三次元電極を有する液流通型電解槽の模式図で
ある。
型電池は信頼性、経済性の面で他の電池より優れてお
り、最も実用化の可能性の高い電池の一つである。該電
池では電解液を貯える外部タンクと電解槽から成り、活
物質を含む電解液を外部タンクから電解槽に供給して電
解槽に組み込まれた電極上で電気化学的なエネルギー変
換、即ち充放電が行われる。一般に、充放電の際は、電
解液を外部タンクと電解槽との間で循環させるため、電
解槽は図１に示すような液流通型構造をとる。該液流通
型電解槽を単セルと称し、これを最小単位として単独も
しくは多段積層して用いられる。液流通型電解槽におけ
る電気化学反応は、電極表面で起こる不均一相反応であ
るため、一般的には二次元的な電解反応場を伴うことに
なる。電解反応場が二次元的であると、電解槽の単位体
積当たりの反応量が小さいという難点がある。そこで、
単位面積当たりの反応量、すなわち電流密度を増すため
に電気化学反応場の三次元化が行われるようになった。
図２は、三次元電極を有する液流通型電解槽の模式図で
ある。
【０００４】前記電解槽では、相対する２枚の集電板１
があり、該集電板間にイオン交換膜３が配設され、イオ
ン交換膜３の両側のスペーサ２によって集電板１に沿っ
た電解液の流路４ａ，４ｂが形成される。該流通路４
ａ，４ｂの少なくとも一方には炭素繊維集合体等の電極
５が配設されており、このようにして三次元電極が構成
されている。例えば、正極電解液に塩化鉄、負極電解液
に塩化クロムの各々塩酸酸性水溶液を用いたレドックス
フロー型電池の場合、放電時には、負極側の液流路４ａ
にクロム二価イオンＣｒ2+を含む電解液が供給され、正
極側の流路４ｂには鉄三価イオンＦｅ3+を含む電解液が
供給される。負極側の流路４ａでは、三次元電極５内で
Ｃｒ2+が電子を放出し、クロム三価イオンＣｒ3+に酸化
される。放出された電子は外部回路を通って正極側の三
次元電極内でＦｅ3+を鉄二価イオンＦｅ2+に還元する。
があり、該集電板間にイオン交換膜３が配設され、イオ
ン交換膜３の両側のスペーサ２によって集電板１に沿っ
た電解液の流路４ａ，４ｂが形成される。該流通路４
ａ，４ｂの少なくとも一方には炭素繊維集合体等の電極
５が配設されており、このようにして三次元電極が構成
されている。例えば、正極電解液に塩化鉄、負極電解液
に塩化クロムの各々塩酸酸性水溶液を用いたレドックス
フロー型電池の場合、放電時には、負極側の液流路４ａ
にクロム二価イオンＣｒ2+を含む電解液が供給され、正
極側の流路４ｂには鉄三価イオンＦｅ3+を含む電解液が
供給される。負極側の流路４ａでは、三次元電極５内で
Ｃｒ2+が電子を放出し、クロム三価イオンＣｒ3+に酸化
される。放出された電子は外部回路を通って正極側の三
次元電極内でＦｅ3+を鉄二価イオンＦｅ2+に還元する。
【０００５】この放電時の酸化還元反応に伴って負極電
解液中の塩素イオンＣｌ- が不足し、正極電解液ではＣ
ｌ- が過剰になるため、イオン交換膜３を通ってＣｌ-
が正極側から負極側に移動し電荷バランスが保たれる。
あるいは、水素イオンＨ+ がイオン交換膜を通って負極
側から正極側へ移動することによっても電荷バランスを
保つことができる。現在のところ、鉄／クロム系のレド
ックスフロー型電池ではイオン交換膜にカチオン交換膜
を用い、Ｈ+ の移動により電荷をバランスさせる方式が
多い。また、バナジウム系のレドックスフロー型電池で
はアニオン交換膜を用いた方が良いという報告も出てい
る。充電時には放電時と逆の反応が進行する。このよう
な液流通型の電池に用いられる電極材料として特開昭59
-119680 号公報には炭素質繊維からなる編地状布帛が提
案されている。また特開昭63-200467号公報には５番手
以上の太い糸とこれを交差する方向にこれよりも細い糸
から構成される編織物の炭素質電極材が提案されてい
る。また特開平05-234612 号公報では組織として不織布
を用いることが記載されている。
解液中の塩素イオンＣｌ- が不足し、正極電解液ではＣ
ｌ- が過剰になるため、イオン交換膜３を通ってＣｌ-
が正極側から負極側に移動し電荷バランスが保たれる。
あるいは、水素イオンＨ+ がイオン交換膜を通って負極
側から正極側へ移動することによっても電荷バランスを
保つことができる。現在のところ、鉄／クロム系のレド
ックスフロー型電池ではイオン交換膜にカチオン交換膜
を用い、Ｈ+ の移動により電荷をバランスさせる方式が
多い。また、バナジウム系のレドックスフロー型電池で
はアニオン交換膜を用いた方が良いという報告も出てい
る。充電時には放電時と逆の反応が進行する。このよう
な液流通型の電池に用いられる電極材料として特開昭59
-119680 号公報には炭素質繊維からなる編地状布帛が提
案されている。また特開昭63-200467号公報には５番手
以上の太い糸とこれを交差する方向にこれよりも細い糸
から構成される編織物の炭素質電極材が提案されてい
る。また特開平05-234612 号公報では組織として不織布
を用いることが記載されている。
【０００６】このような多孔質電極材による三次元電極
を有する液流通型電解槽では、電極内で電極材による通
液圧力損失が不可避に生じる。電極内へは、ポンプで電
解液を供給するする関係から、電極内で通液圧力損失が
生じるとポンプ稼動のためのエネルギー消費量が増加
し、電池としての全エネルギー効率が低下する。三次元
電極を有する多孔質電極材が同一密度の場合、該三次元
電極を形成する多孔質電極材の厚みを増加させれば通液
圧力損失を低下させることができ、ポンプの負荷を低減
する事が出来る。しかしながら三次元電極の厚みを増加
させることは電極材の使用量を増加させることになり、
電池のトータルコストを高めるという新たな問題を生じ
る。この問題を解決するために特開昭63-200467 号公報
には５番手以上の太い糸とこれを交差する方向にこれよ
りも細い糸から構成される編織物の炭素質電極材が提案
されているがこの電極材では電極材を構成する太糸およ
びまたは細い糸が脱落したり目づれをおこし、また所定
の大きさに切断する時に形状が安定せず精度よく切断で
きない等ハンドリングの悪さの問題が発生した。
を有する液流通型電解槽では、電極内で電極材による通
液圧力損失が不可避に生じる。電極内へは、ポンプで電
解液を供給するする関係から、電極内で通液圧力損失が
生じるとポンプ稼動のためのエネルギー消費量が増加
し、電池としての全エネルギー効率が低下する。三次元
電極を有する多孔質電極材が同一密度の場合、該三次元
電極を形成する多孔質電極材の厚みを増加させれば通液
圧力損失を低下させることができ、ポンプの負荷を低減
する事が出来る。しかしながら三次元電極の厚みを増加
させることは電極材の使用量を増加させることになり、
電池のトータルコストを高めるという新たな問題を生じ
る。この問題を解決するために特開昭63-200467 号公報
には５番手以上の太い糸とこれを交差する方向にこれよ
りも細い糸から構成される編織物の炭素質電極材が提案
されているがこの電極材では電極材を構成する太糸およ
びまたは細い糸が脱落したり目づれをおこし、また所定
の大きさに切断する時に形状が安定せず精度よく切断で
きない等ハンドリングの悪さの問題が発生した。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明者はかかる事情
に鑑み、電極材の基本的な性能を損なうことなく液流通
時の通液圧力損失が小さく、かつ前記ハンドリングのよ
い電極材を提供することにある。
に鑑み、電極材の基本的な性能を損なうことなく液流通
時の通液圧力損失が小さく、かつ前記ハンドリングのよ
い電極材を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は、間隙を介した
状態で対向して配設された一対の集電板間に隔膜が配設
され、該集電板と隔膜との間に形成される電解液の流通
路の少なくとも一方に電極材が配設された液流通型電解
槽に用いられる液流通型電解槽用電極材であって、該電
極材が溝を有する炭素質繊維の不織布であることを特徴
とする液流通型電解槽用電極材である。本発明を詳細に
説明する。
状態で対向して配設された一対の集電板間に隔膜が配設
され、該集電板と隔膜との間に形成される電解液の流通
路の少なくとも一方に電極材が配設された液流通型電解
槽に用いられる液流通型電解槽用電極材であって、該電
極材が溝を有する炭素質繊維の不織布であることを特徴
とする液流通型電解槽用電極材である。本発明を詳細に
説明する。
【０００９】本発明の電極材は公知の方法によって得ら
れたポリアクリロニトリル繊維を公知の方法で耐炎化し
た耐炎化繊維を用いることが望ましいが等方性ピッチや
メゾフェースピッチのプリカーサ繊維、セルロース繊
維、硬化ノボラック繊維など炭素化可能な繊維であれば
これに限定されるものではない。この繊維を公知の方法
で不織布化する。不織布化の方法はカードによって解繊
し、多層化されたウェブをニードルパンチによって不織
布化する方法が使われるが不織布にする方法であればこ
の方法に限定されない。また溝の形成を容易にするため
に異なった上記繊維素材のウェブを多層積層して不織布
化したり異なった上記繊維素材を混合してウェブを作成
し不織布化してもよい。
れたポリアクリロニトリル繊維を公知の方法で耐炎化し
た耐炎化繊維を用いることが望ましいが等方性ピッチや
メゾフェースピッチのプリカーサ繊維、セルロース繊
維、硬化ノボラック繊維など炭素化可能な繊維であれば
これに限定されるものではない。この繊維を公知の方法
で不織布化する。不織布化の方法はカードによって解繊
し、多層化されたウェブをニードルパンチによって不織
布化する方法が使われるが不織布にする方法であればこ
の方法に限定されない。また溝の形成を容易にするため
に異なった上記繊維素材のウェブを多層積層して不織布
化したり異なった上記繊維素材を混合してウェブを作成
し不織布化してもよい。
【００１０】本発明の電極材において溝を付与する方法
は前記の不織布に所定の山幅、山間隔、高さを規定した
金型を上記不織布に載せ、１００〜１８０℃の温度で１
０秒〜５分間、プレスして溝付きの不織布を得る。溝の
形状は図３に示されるような半円状、Ｖ字状あるいは凹
状である。なお溝の付け方はこの方法以外にも鋭利な刃
物で溝を切削する方法やラインエンボスによる方法、ラ
インのステッチボンドによる方法などあるが不織布に溝
がつく方法であればこの方法に限定されない。また、溝
の付与の困難な不織布については先に溝を形成した不織
布と貼り合わせて一体化してもよい。こうして得られた
溝付きの不織布は導電性付与のため不活性雰囲気下で80
0 〜2500℃で炭素化される。さらに炭素化の後は電解液
との濡れ性を向上させるために500 〜1000℃で空気中に
て表面酸化を行い、炭素質電極材を得る。なお炭素化
法、酸化法はＸ折回折でもとめた００２面間隔が３．７
０Å以下でかつＣ軸方向の結晶子の大きさが平均９．０
Å以上、ＥＳＣＡ表面分析で求めた繊維表面の炭素原子
に対する酸素原子の比（百分率；Ｏ／Ｃ）が７％以上の
物性値になるように製造されることが望ましい。
は前記の不織布に所定の山幅、山間隔、高さを規定した
金型を上記不織布に載せ、１００〜１８０℃の温度で１
０秒〜５分間、プレスして溝付きの不織布を得る。溝の
形状は図３に示されるような半円状、Ｖ字状あるいは凹
状である。なお溝の付け方はこの方法以外にも鋭利な刃
物で溝を切削する方法やラインエンボスによる方法、ラ
インのステッチボンドによる方法などあるが不織布に溝
がつく方法であればこの方法に限定されない。また、溝
の付与の困難な不織布については先に溝を形成した不織
布と貼り合わせて一体化してもよい。こうして得られた
溝付きの不織布は導電性付与のため不活性雰囲気下で80
0 〜2500℃で炭素化される。さらに炭素化の後は電解液
との濡れ性を向上させるために500 〜1000℃で空気中に
て表面酸化を行い、炭素質電極材を得る。なお炭素化
法、酸化法はＸ折回折でもとめた００２面間隔が３．７
０Å以下でかつＣ軸方向の結晶子の大きさが平均９．０
Å以上、ＥＳＣＡ表面分析で求めた繊維表面の炭素原子
に対する酸素原子の比（百分率；Ｏ／Ｃ）が７％以上の
物性値になるように製造されることが望ましい。
【００１１】本発明の炭素質電極材の目付量は組織にも
よるが、図２のスペーサ２の厚みを１〜３mmで使用する
場合１００〜４００ｇ／ｍ2 が望ましい。該炭素質材料
の厚みは図２のスペーサ２の厚みより少なくとも大きい
こと、不織布等の密度の低いものではスペーサの厚みの
1.5 〜３倍程度が望ましい。電極材の溝は電解槽中央の
イオン交換膜に向かい合うように設置しても良いし集電
板に向かい合うように設置しても良い。しかし溝は電解
液の流路と平行に配列されなければならない。本発明の
炭素質電極材において、電極材の溝の総断面積は電極材
の厚みと幅との積に対してすくなくとも１％以上８０％
以下であることが望ましい。１％未満の場合は液流通の
ための溝が小さく通液圧力損失が増加するからである。
また本発明の電極材の溝の深さは電極材の厚みに対して
少なくとも２０％以上であることが望ましい。２０％未
満の場合電解槽製作時に有効な溝が消滅して通液圧力損
失が増加するからである。溝の数は少なくとも１本で、
好ましくは複数本である。１本の溝の幅は溝の深さの１
／２〜５倍で、かつ１本の溝幅と溝数の積が液流路幅の
８０％以下にすることが好ましい。溝幅が溝の深さ１／
２以下になると、電解液の表面張力のため通液圧力損失
が大きくなり、５倍以上にすると電解槽作製時の溝が変
形し安定した溝を形成させることが困難で通液圧力損失
を増加させる原因となり好ましくない。また電極材の幅
に対する全溝幅が８０％以上になると、通液圧力損失が
増加するので好ましくない。電解槽に設置されるときの
電極材一枚当たりの溝の本数は、溝によって電解液の流
通時の流路を多数確保することによって通液圧力損失の
低下を図るものであるから１本より多数存在した方が望
ましいが電極材の溝の総断面積が電極材の幅と電極材の
厚みの積に対して上述の如く１％以上になるように設計
する必要がある。なお、電極材の溝の総断面積（ＳMn）
は１本の溝の断面積（Ｍ）及び溝本数（ｎ）の積で算出
される。本発明の電極材の斜視模式図を第３図に示す。
よるが、図２のスペーサ２の厚みを１〜３mmで使用する
場合１００〜４００ｇ／ｍ2 が望ましい。該炭素質材料
の厚みは図２のスペーサ２の厚みより少なくとも大きい
こと、不織布等の密度の低いものではスペーサの厚みの
1.5 〜３倍程度が望ましい。電極材の溝は電解槽中央の
イオン交換膜に向かい合うように設置しても良いし集電
板に向かい合うように設置しても良い。しかし溝は電解
液の流路と平行に配列されなければならない。本発明の
炭素質電極材において、電極材の溝の総断面積は電極材
の厚みと幅との積に対してすくなくとも１％以上８０％
以下であることが望ましい。１％未満の場合は液流通の
ための溝が小さく通液圧力損失が増加するからである。
また本発明の電極材の溝の深さは電極材の厚みに対して
少なくとも２０％以上であることが望ましい。２０％未
満の場合電解槽製作時に有効な溝が消滅して通液圧力損
失が増加するからである。溝の数は少なくとも１本で、
好ましくは複数本である。１本の溝の幅は溝の深さの１
／２〜５倍で、かつ１本の溝幅と溝数の積が液流路幅の
８０％以下にすることが好ましい。溝幅が溝の深さ１／
２以下になると、電解液の表面張力のため通液圧力損失
が大きくなり、５倍以上にすると電解槽作製時の溝が変
形し安定した溝を形成させることが困難で通液圧力損失
を増加させる原因となり好ましくない。また電極材の幅
に対する全溝幅が８０％以上になると、通液圧力損失が
増加するので好ましくない。電解槽に設置されるときの
電極材一枚当たりの溝の本数は、溝によって電解液の流
通時の流路を多数確保することによって通液圧力損失の
低下を図るものであるから１本より多数存在した方が望
ましいが電極材の溝の総断面積が電極材の幅と電極材の
厚みの積に対して上述の如く１％以上になるように設計
する必要がある。なお、電極材の溝の総断面積（ＳMn）
は１本の溝の断面積（Ｍ）及び溝本数（ｎ）の積で算出
される。本発明の電極材の斜視模式図を第３図に示す。
【００１２】本発明において採用される電極材の目付、
電極材厚み、溝の深さ、溝幅、溝間隔および通液圧力損
失は以下の要領で測定される。
電極材厚み、溝の深さ、溝幅、溝間隔および通液圧力損
失は以下の要領で測定される。
【００１３】（１）目付（Ｗ） 通液圧力損失測定に用いるサンプル１０cm角（寸法：
ａ）を１００℃、１時間で乾燥し、デシケータで放冷後
電子天秤にて秤量する（重量：ｗ’）。更に以下に示す
式（数１）にて目付を算出する。
ａ）を１００℃、１時間で乾燥し、デシケータで放冷後
電子天秤にて秤量する（重量：ｗ’）。更に以下に示す
式（数１）にて目付を算出する。
【００１４】
【数１】
【００１５】（２）電極材厚み 電極材の溝のついていない部分を荷重180g／cm2 に調整
された厚み計（ピーコック）で測定し、小数点以下１桁
まで読み取る。使用単位をミリメートルとする。
された厚み計（ピーコック）で測定し、小数点以下１桁
まで読み取る。使用単位をミリメートルとする。
【００１６】（３）溝の深さ 溝の部分の厚みををミツトヨ（株）製デジマティック・
キャリパ（シリーズ５００）で測定し、小数点以下１桁
まで読み取る。（２）の電極材厚みの値とこの値の差を
溝の深さ（単位：ミリメートル）とする。
キャリパ（シリーズ５００）で測定し、小数点以下１桁
まで読み取る。（２）の電極材厚みの値とこの値の差を
溝の深さ（単位：ミリメートル）とする。
【００１７】（４）溝幅 溝の幅をミツトヨ（株）製デジマティック・キャリパ
（シリーズ５００）で測定し、小数点以下１桁まで読み
取る。
（シリーズ５００）で測定し、小数点以下１桁まで読み
取る。
【００１８】（５）溝間隔 隣在する溝の各中央部をミツトヨ（株）製デジマティッ
ク・キャリパ（シリーズ５００）で測定し、小数点以下
１桁まで読み取る。（単位：ミリメートル）
ク・キャリパ（シリーズ５００）で測定し、小数点以下
１桁まで読み取る。（単位：ミリメートル）
【００１９】（６）通液圧力損失 図２に示す液流通型電解層と同じ形状で通液方向に２０
cm、幅方向（流路幅）１０cm、スペーサー（２）２．５
mmで形成された液流通型電解層を用意し、作成された電
極材を１０cm角に切って設置する。液量１０リットル／
時のイオン交換水を流通させ、電解槽の出入口の通液圧
力損失を測定する。ブランクとして電極材を設置しない
系で同様に測定し、測定値とブランク測定値との差を電
極材の通液圧力損失とする。
cm、幅方向（流路幅）１０cm、スペーサー（２）２．５
mmで形成された液流通型電解層を用意し、作成された電
極材を１０cm角に切って設置する。液量１０リットル／
時のイオン交換水を流通させ、電解槽の出入口の通液圧
力損失を測定する。ブランクとして電極材を設置しない
系で同様に測定し、測定値とブランク測定値との差を電
極材の通液圧力損失とする。
【００２０】（７）ハンドリング性 電解槽組み込み時に容易に組み込めるものに「○」、脱
落、変形など取り扱いに注意の必要なものを「×」とし
て判定した。
落、変形など取り扱いに注意の必要なものを「×」とし
て判定した。
【００２１】
【実施例】以下に実施例、比較例を挙げて本発明を説明
する。
する。
【００２２】（実施例１）平均繊維直径１６μｍのポリ
アクリロニトリル（ＰＡＮ）繊維を空気中 250℃で耐炎
化した後、該耐炎化繊維の短繊維を用いてフェルト化し
て目付量470g／m2、厚み4.5mm の不織布を得た。該不織
布を13cm角にカットしその上に山幅2.0mm，山高さ20m
m、山長さ15mmの１個の凸状の山を有するアルミニウム
製の金型15cm角を山が不織布に向き合うように重ねて温
度 150℃、シリンダー直径160mm のヒートプレス装置に
セットし、圧力１kg／cm2 で２分間プレスして溝付き耐
炎化繊維不織布を得た。該耐炎化繊維不織布を不活性ガ
ス中で10℃／分の昇温速度で1250℃まで昇温し、この温
度で１時間保持し炭化を行ったのち冷却し炭化物を得
た。該炭化物は空気中 650℃で重量収率93％になるまで
酸化処理し〈００２〉面間隔３．５５Å、Ｃ軸方向の結
晶子の大きさ１６．０Å、Ｏ／Ｃ値２０．９％の、溝付
き炭素質繊維不織布を得た。該溝付き炭素質繊維不織布
の目付、厚み、溝深さ、溝幅、溝間隔、溝深さ割合、溝
断面積、溝の断面積の割合、通液圧損およびハンドリン
グ性を表１に示す。
アクリロニトリル（ＰＡＮ）繊維を空気中 250℃で耐炎
化した後、該耐炎化繊維の短繊維を用いてフェルト化し
て目付量470g／m2、厚み4.5mm の不織布を得た。該不織
布を13cm角にカットしその上に山幅2.0mm，山高さ20m
m、山長さ15mmの１個の凸状の山を有するアルミニウム
製の金型15cm角を山が不織布に向き合うように重ねて温
度 150℃、シリンダー直径160mm のヒートプレス装置に
セットし、圧力１kg／cm2 で２分間プレスして溝付き耐
炎化繊維不織布を得た。該耐炎化繊維不織布を不活性ガ
ス中で10℃／分の昇温速度で1250℃まで昇温し、この温
度で１時間保持し炭化を行ったのち冷却し炭化物を得
た。該炭化物は空気中 650℃で重量収率93％になるまで
酸化処理し〈００２〉面間隔３．５５Å、Ｃ軸方向の結
晶子の大きさ１６．０Å、Ｏ／Ｃ値２０．９％の、溝付
き炭素質繊維不織布を得た。該溝付き炭素質繊維不織布
の目付、厚み、溝深さ、溝幅、溝間隔、溝深さ割合、溝
断面積、溝の断面積の割合、通液圧損およびハンドリン
グ性を表１に示す。
【００２３】（実施例２）平均繊維直径１６μｍのポリ
アクリロニトリル（ＰＡＮ）繊維を空気中 250℃で耐炎
化した後、該耐炎化繊維の短繊維を用いてフェルト化し
て目付量470g／m2、厚み4.5mm の不織布を得た。該不織
布を13cm角にカットしその上に山幅2.0mm，山間隔60m
m，山長さ15cm、山高さ20mmの２個の凸状の山を有する
アルミニウム製の金型15cm角を山が不織布に向き合うよ
うに重ねて温度 150℃、シリンダー直径160mm のヒート
プレス装置にセットし、圧力１kg／cm2 で２分間プレス
して溝付き耐炎化繊維不織布を得た。該耐炎化繊維不織
布を不活性ガス中で10℃／分の昇温速度で1250℃まで昇
温し、この温度で１時間保持し炭化を行ったのち冷却し
炭化物を得た。該炭化物は空気中 650℃で重量収率93％
になるまで酸化処理し、溝付き炭素質繊維不織布を得
た。該溝付き炭素質繊維不織布の目付、厚み、溝深さ、
溝幅、溝間隔、溝深さ割合、溝断面積、溝の断面積の割
合、通液圧損およびハンドリング性を表１に示す。
アクリロニトリル（ＰＡＮ）繊維を空気中 250℃で耐炎
化した後、該耐炎化繊維の短繊維を用いてフェルト化し
て目付量470g／m2、厚み4.5mm の不織布を得た。該不織
布を13cm角にカットしその上に山幅2.0mm，山間隔60m
m，山長さ15cm、山高さ20mmの２個の凸状の山を有する
アルミニウム製の金型15cm角を山が不織布に向き合うよ
うに重ねて温度 150℃、シリンダー直径160mm のヒート
プレス装置にセットし、圧力１kg／cm2 で２分間プレス
して溝付き耐炎化繊維不織布を得た。該耐炎化繊維不織
布を不活性ガス中で10℃／分の昇温速度で1250℃まで昇
温し、この温度で１時間保持し炭化を行ったのち冷却し
炭化物を得た。該炭化物は空気中 650℃で重量収率93％
になるまで酸化処理し、溝付き炭素質繊維不織布を得
た。該溝付き炭素質繊維不織布の目付、厚み、溝深さ、
溝幅、溝間隔、溝深さ割合、溝断面積、溝の断面積の割
合、通液圧損およびハンドリング性を表１に示す。
【００２４】（実施例３）平均繊維直径１６μｍのポリ
アクリロニトリル（ＰＡＮ）繊維を空気中 250℃で耐炎
化した後、該耐炎化繊維の短繊維を用いてフェルト化し
て目付量470g／m2、厚み4.5mm の不織布を得た。該不織
布を13cm角にカットしその上に山幅2.0mm，山間隔40m
m，山の長さ15cm、山高さ20mmの３個の凸状の山を有す
るアルミニウム製の金型15cm角を山が不織布に向き合う
ように重ねて温度150C、シリンダー直径160mm のヒート
プレス装置にセットし、圧力１kg／cm2 で２分間プレス
して溝付き耐炎化繊維不織布を得た。該耐炎化繊維不織
布を不活性ガス中で10℃／分の昇温速度で1250℃まで昇
温し、この温度で１時間保持し炭化を行ったのち冷却し
炭化物を得た。該炭化物は空気中 650℃で重量収率93％
になるまで酸化処理し、溝付き炭素質繊維不織布を得
た。該溝付き炭素質繊維不織布の目付、厚み、溝深さ、
溝幅、溝間隔、溝深さ割合、溝断面積、溝の断面積の割
合、通液圧力損失およびハンドリング性を表１に示す。
アクリロニトリル（ＰＡＮ）繊維を空気中 250℃で耐炎
化した後、該耐炎化繊維の短繊維を用いてフェルト化し
て目付量470g／m2、厚み4.5mm の不織布を得た。該不織
布を13cm角にカットしその上に山幅2.0mm，山間隔40m
m，山の長さ15cm、山高さ20mmの３個の凸状の山を有す
るアルミニウム製の金型15cm角を山が不織布に向き合う
ように重ねて温度150C、シリンダー直径160mm のヒート
プレス装置にセットし、圧力１kg／cm2 で２分間プレス
して溝付き耐炎化繊維不織布を得た。該耐炎化繊維不織
布を不活性ガス中で10℃／分の昇温速度で1250℃まで昇
温し、この温度で１時間保持し炭化を行ったのち冷却し
炭化物を得た。該炭化物は空気中 650℃で重量収率93％
になるまで酸化処理し、溝付き炭素質繊維不織布を得
た。該溝付き炭素質繊維不織布の目付、厚み、溝深さ、
溝幅、溝間隔、溝深さ割合、溝断面積、溝の断面積の割
合、通液圧力損失およびハンドリング性を表１に示す。
【００２５】（実施例４）平均繊維直径１６μｍのポリ
アクリロニトリル（ＰＡＮ）繊維を空気中 250℃で耐炎
化した後、該耐炎化繊維の短繊維を用いてフェルト化し
て目付量470g／cm 2 厚み4.5mm の不織布を得た。該不織
布を13cm角にカットし、山幅3.0mm ，山の長さ15cm、高
さ20mmの１個状の山アルミニウム製の金型１５cm角を山
が不織布に向き合うように重ねて温度 150℃、シリンダ
ー直径160mm のヒートプレス装置にセットし、圧力１kg
／cm2 で２分間プレスして溝付き耐炎化繊維不織布を得
た。該耐炎化繊維不織布を不活性ガス中で10℃／分の昇
温速度で1250℃まで昇温し、この温度で１時間保持し炭
化を行ったのち冷却し炭化物を得た。該炭化物は空気中
650℃で重量収率93％になるまで酸化処理し、溝付き炭
素質繊維不織布を得た。該溝付き炭素質繊維不織布の目
付、厚み、溝深さ、溝幅、溝間隔、溝深さ割合、溝断面
積、溝の断面積の割合、通液圧損およびハンドリング性
を表１にしめす。
アクリロニトリル（ＰＡＮ）繊維を空気中 250℃で耐炎
化した後、該耐炎化繊維の短繊維を用いてフェルト化し
て目付量470g／cm 2 厚み4.5mm の不織布を得た。該不織
布を13cm角にカットし、山幅3.0mm ，山の長さ15cm、高
さ20mmの１個状の山アルミニウム製の金型１５cm角を山
が不織布に向き合うように重ねて温度 150℃、シリンダ
ー直径160mm のヒートプレス装置にセットし、圧力１kg
／cm2 で２分間プレスして溝付き耐炎化繊維不織布を得
た。該耐炎化繊維不織布を不活性ガス中で10℃／分の昇
温速度で1250℃まで昇温し、この温度で１時間保持し炭
化を行ったのち冷却し炭化物を得た。該炭化物は空気中
650℃で重量収率93％になるまで酸化処理し、溝付き炭
素質繊維不織布を得た。該溝付き炭素質繊維不織布の目
付、厚み、溝深さ、溝幅、溝間隔、溝深さ割合、溝断面
積、溝の断面積の割合、通液圧損およびハンドリング性
を表１にしめす。
【００２６】（実施例５）平均繊維直径１６μｍのポリ
アクリロニトリル（ＰＡＮ）繊維を空気中 250℃で耐炎
化した後、該耐炎化繊維の短繊維を用いてフェルト化し
て目付量470g／m2、厚み4.5mm の不織布を得た。該不織
布を13cm角にカットその周囲に幅１cm、厚み3.0mm のス
ペーサーを置いて上に寸法15cm角、山幅2.0mm ，山間隔
60mm，高さ20mmの２個の凹状の山を有するアルミニウム
製の金型を山が不織布に向き合うように重ねて温度 150
℃、シリンダー直径160mm のヒートプレス装置にセット
し、圧力１kg／cm2 で２分間プレスして溝付き耐炎化繊
維不織布を得た。該耐炎化繊維不織布を不活性ガス中で
10℃／分の昇温速度で1250℃まで昇温し、この温度で１
時間保持し炭化を行ったのち冷却し炭化物を得た。該炭
化物は空気中 650℃で重量収率93%になるまで酸化処理
し、溝付き炭素質繊維不織布を得た。該溝付き炭素質繊
維不織布の目付、厚み、溝深さ、溝幅、溝間隔、溝深さ
割合、溝断面積、溝の断面積の割合通液圧損およびハン
ドリング性を表１に示す。
アクリロニトリル（ＰＡＮ）繊維を空気中 250℃で耐炎
化した後、該耐炎化繊維の短繊維を用いてフェルト化し
て目付量470g／m2、厚み4.5mm の不織布を得た。該不織
布を13cm角にカットその周囲に幅１cm、厚み3.0mm のス
ペーサーを置いて上に寸法15cm角、山幅2.0mm ，山間隔
60mm，高さ20mmの２個の凹状の山を有するアルミニウム
製の金型を山が不織布に向き合うように重ねて温度 150
℃、シリンダー直径160mm のヒートプレス装置にセット
し、圧力１kg／cm2 で２分間プレスして溝付き耐炎化繊
維不織布を得た。該耐炎化繊維不織布を不活性ガス中で
10℃／分の昇温速度で1250℃まで昇温し、この温度で１
時間保持し炭化を行ったのち冷却し炭化物を得た。該炭
化物は空気中 650℃で重量収率93%になるまで酸化処理
し、溝付き炭素質繊維不織布を得た。該溝付き炭素質繊
維不織布の目付、厚み、溝深さ、溝幅、溝間隔、溝深さ
割合、溝断面積、溝の断面積の割合通液圧損およびハン
ドリング性を表１に示す。
【００２７】（実施例６）平均繊維径16μｍのポリアク
リロニトリル繊維を空気中 250℃で耐炎化した後、該耐
炎化繊維の短繊維を用いてフェルト化して目付量 470g
／m2の布を作成した。該不織布を１３cm角にカットして
山幅3.0mm 、山高さ10mm、山間隔30mmで４個の凸状の山
を有する幅200mm のラインエンボスローラーを用いて温
度 150℃、ロールギャップ1.0mm 、搬送速度1m/minの条
件で通して溝つき耐炎化不織布を得た。該耐炎化繊維不
織布を溝４本が存在する様に13cm角にカットし、不活性
ガス中で10℃／分の昇温速度で1250℃まで昇温し、この
温度で１時間保持し炭化を行ったのち冷却し炭化物を得
た。該炭化物は空気中 650℃で重量収率93％になるまで
酸化処理し、溝付き炭素質繊維不織布を得た。該溝付き
炭素質繊維不織布の目付、厚み、溝深さ、溝幅、溝間
隔、溝深さ割合、溝断面積、溝の断面積の割合通液圧損
およびハンドリング性を表１に示す。
リロニトリル繊維を空気中 250℃で耐炎化した後、該耐
炎化繊維の短繊維を用いてフェルト化して目付量 470g
／m2の布を作成した。該不織布を１３cm角にカットして
山幅3.0mm 、山高さ10mm、山間隔30mmで４個の凸状の山
を有する幅200mm のラインエンボスローラーを用いて温
度 150℃、ロールギャップ1.0mm 、搬送速度1m/minの条
件で通して溝つき耐炎化不織布を得た。該耐炎化繊維不
織布を溝４本が存在する様に13cm角にカットし、不活性
ガス中で10℃／分の昇温速度で1250℃まで昇温し、この
温度で１時間保持し炭化を行ったのち冷却し炭化物を得
た。該炭化物は空気中 650℃で重量収率93％になるまで
酸化処理し、溝付き炭素質繊維不織布を得た。該溝付き
炭素質繊維不織布の目付、厚み、溝深さ、溝幅、溝間
隔、溝深さ割合、溝断面積、溝の断面積の割合通液圧損
およびハンドリング性を表１に示す。
【００２８】（比較例１）平均繊維径16μｍのポリアク
リロニトリル繊維を空気中 250℃で耐炎化した後、該耐
炎化繊維の短繊維を用いてフェルト化して目付量 470 g
／m2の布を作成した。該不織布を不活性ガス中で10℃／
分の昇温速度で1250℃まで昇温し、この温度で１時間保
持し炭化を行って冷却し、続いて空気中 650℃で重量収
率93％になるまで酸化処理し、炭素質繊維不織布を得
た。該炭素質繊維不織布の目付、溝幅、溝本数、厚み、
溝間隔、溝深さ、溝深さ割合、溝断面積、溝の断面積の
割合、通液圧力損失およびハンドリング性を表１に示
す。
リロニトリル繊維を空気中 250℃で耐炎化した後、該耐
炎化繊維の短繊維を用いてフェルト化して目付量 470 g
／m2の布を作成した。該不織布を不活性ガス中で10℃／
分の昇温速度で1250℃まで昇温し、この温度で１時間保
持し炭化を行って冷却し、続いて空気中 650℃で重量収
率93％になるまで酸化処理し、炭素質繊維不織布を得
た。該炭素質繊維不織布の目付、溝幅、溝本数、厚み、
溝間隔、溝深さ、溝深さ割合、溝断面積、溝の断面積の
割合、通液圧力損失およびハンドリング性を表１に示
す。
【００２９】（比較例２）単繊維２．０デニールの再生
セルロース繊維を用いて１．８メートル番手の紡績糸を
紡出し、これを３本よりあわせて０．６メートル番手の
撚糸（太い糸）とし、同じ繊度の再生セルロース繊維を
用いて２．３メートル番手の紡績糸を紡出して細い糸と
し、細い糸を経糸に、また太い糸を緯糸にそれぞれ用
い、経糸密度を７．９本／ｃｍ、緯糸密度を１．９７本
／ｃｍとして平織に製繊し、これを不活性ガス中で室温
から２７０℃まで３時間昇温し、１時間保持したのち毎
時４００℃の昇温速度で２０００℃まで３時間昇温し、
１時間保持したのち毎時４００℃の昇温速度で２０００
℃まで昇温し、３０分保持して炭素化し、冷却後取り出
し、ついで空気中７００℃に加熱し、４分間処理して酸
化処理を行って炭素質繊維織布を得た。この炭素繊維織
布の通液圧力損失測定は２枚重ねでおこなった。この炭
素質繊維織布の目付、厚み、通液圧力損失、ハンドリン
グ性を表１に示す。
セルロース繊維を用いて１．８メートル番手の紡績糸を
紡出し、これを３本よりあわせて０．６メートル番手の
撚糸（太い糸）とし、同じ繊度の再生セルロース繊維を
用いて２．３メートル番手の紡績糸を紡出して細い糸と
し、細い糸を経糸に、また太い糸を緯糸にそれぞれ用
い、経糸密度を７．９本／ｃｍ、緯糸密度を１．９７本
／ｃｍとして平織に製繊し、これを不活性ガス中で室温
から２７０℃まで３時間昇温し、１時間保持したのち毎
時４００℃の昇温速度で２０００℃まで３時間昇温し、
１時間保持したのち毎時４００℃の昇温速度で２０００
℃まで昇温し、３０分保持して炭素化し、冷却後取り出
し、ついで空気中７００℃に加熱し、４分間処理して酸
化処理を行って炭素質繊維織布を得た。この炭素繊維織
布の通液圧力損失測定は２枚重ねでおこなった。この炭
素質繊維織布の目付、厚み、通液圧力損失、ハンドリン
グ性を表１に示す。
【００３０】
【表１】
【００３１】
【発明の効果】本発明の電極材を用いることにより、各
種電解槽を利用する分野において通液圧力損失を低減す
ることが出来、送液ポンプの負荷が減少する事によって
ポンプ稼動のためのエネルギー消費量を減少せしめるこ
とが出来る。それにより電池としての全エネルギー効率
を高めることができる。また、該電極材は不織布形態で
あることから目ずれ、脱落、変形といったこともなく形
状の安定性がよいのでハンドリング性も向上する。これ
らのことは特にレドックスフロー型電池にとって効果的
である。
種電解槽を利用する分野において通液圧力損失を低減す
ることが出来、送液ポンプの負荷が減少する事によって
ポンプ稼動のためのエネルギー消費量を減少せしめるこ
とが出来る。それにより電池としての全エネルギー効率
を高めることができる。また、該電極材は不織布形態で
あることから目ずれ、脱落、変形といったこともなく形
状の安定性がよいのでハンドリング性も向上する。これ
らのことは特にレドックスフロー型電池にとって効果的
である。
【図１】図１にレドックスフロー型電池等の流通型電解
槽を用いた電池の概略図を示す。
槽を用いた電池の概略図を示す。
【図２】図２に本発明の実施例を示す電極材を有する液
流通型電解槽の分解斜視模式図を示す。
流通型電解槽の分解斜視模式図を示す。
【図３】図３は本発明の溝を有する電極材の斜視模式図
を示す。図におけるａは凹状、ｂは半円状、ｃはＶ字の
溝が付された電極材を示し、ｔM は溝の深さ、ＤM は溝
巾を示す。
を示す。図におけるａは凹状、ｂは半円状、ｃはＶ字の
溝が付された電極材を示し、ｔM は溝の深さ、ＤM は溝
巾を示す。
１…集電板、２…スペーサ、３…イオン交換膜、４ａ，
ｂ…通液路、５…電極、６…正極液タンク、７…負極液
タンク、８，９…送液ポンプ、１０…液流入口、１１…
液流出口
ｂ…通液路、５…電極、６…正極液タンク、７…負極液
タンク、８，９…送液ポンプ、１０…液流入口、１１…
液流出口
Claims (3)
- 【請求項１】間隙を介した状態で対向して配設された一
対の集電板間に隔膜が配設され、該集電板と隔膜との間
に形成される電解液の流通路の少なくとも一方に電極材
が配設された液流通型電解槽に用いられる液流通型電解
槽用電極材であって、該電極材が溝を有する炭素質繊維
の不織布であることを特徴とする液流通型電解槽用電極
材。 - 【請求項２】電極材の溝の総断面積が電極材の厚みと幅
との積に対してすくなくとも１％以上であることを特徴
とする請求項１に記載の液流通型電解槽用電極材。 - 【請求項３】溝の深さが電極材の厚みに対して少なくと
も２０％以上であることを特徴とする請求項１に記載の
液流通型電解槽用電極材。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8806195A JP3560181B2 (ja) | 1995-04-13 | 1995-04-13 | 液流通型電解槽用電極材 |
| US08/629,812 US5648184A (en) | 1995-04-13 | 1996-04-10 | Electrode material for flow-through type electrolytic cell, wherein the electrode comprises carbonaceous material having at least one groove |
| DE19614431A DE19614431A1 (de) | 1995-04-13 | 1996-04-12 | Elektrodenmaterial für eine elektrolytische Zelle vom Durchflußtyp |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8806195A JP3560181B2 (ja) | 1995-04-13 | 1995-04-13 | 液流通型電解槽用電極材 |
Publications (2)
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