JPH04339895A - 潤滑剤組成物 - Google Patents

潤滑剤組成物

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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】本発明は、内燃機関での使用を目的とする
改良された潤滑剤組成物に係る。
【０００２】当分野では、シングルグレード及びマルチ
グレードタイプの両潤滑剤組成物中において合成基材を
使用することは公知である。これに関して、合成基材は
、鉱物性基材のみを使用する際にしばしば遭遇する欠点
、すなわち１）低温において所望の粘度を得ると共に、
揮発性を制限するため、極めて流動性のフラクションが
存在すること、２）イニシャル　ＶＩ（ｉｎｉｔｉａｌ
　ＶＩ）を改善するために高割合で粘度指数改良剤が存
在すること、及び３）他の潤滑剤性能のすべてを満足さ
せるための添加剤を必要とするとの欠点を排除又は少な
くとも緩和させうる。内燃機関での使用を目的とする潤
滑剤組成物は、特定の性質、すなわち熱安定性、耐酸化
性、低揮発性及び低温始動を可能にし、最大作動温度時
に良好な潤滑作用を発揮しうる粘度−温度特性を有して
いなければならない。この目的用に開発された潤滑剤組
成物としては、鉱油及び通常の添加剤と組合された高級
ジアルキルカーボネートを含有するものが含まれる。こ
れら組成物（たとえば米国特許第２，３８７，９９９号
、米国特許第２，７５８，９７５号、米国特許第３，６
４２，８５８号及びヨーロッパ特許公開第８９，７０９
号に開示）は、カルボン酸エステルを基材として含有す
る組成物と比べて、特に熱安定性、加水分解安定性及び
酸化安定性に関して各種の改善が達成されている。
【０００３】発明者らは、新たな種類の高級アルキルカ
ーボネートを見出すと共に、該化合物が配合された潤滑
剤組成物では、一般的なレオロジー性及びエンジン性能
の改善が達成され、これにより、４サイクルガソリンエ
ンジン及びディーゼルエンジン用の高性能潤滑剤組成物
としての使用に好適なものとなることを見出し、本発明
に至った。これによれば、本発明は、（ａ）鉱物性基油
０ないし９０重量％、（ｂ）合成基油０ないし９０重量
％、（ｃ）長鎖ジアルキルカーボネート５ないし５０重
量％、（ｄ）通常の添加剤群６ないし１２重量％及び（
ｅ）粘度指数及び流動点改良剤を含有してなる潤滑剤組
成物において、前記成分（ｃ）が、低級ジアルキルカー
ボネートと、非末端炭素原子上に基−ＣＨ２−ＯＨを有
する直鎖状又は実質的に直鎖状の炭素原子鎖を有し、炭
素原子の総数が１０ないし１８、好ましくは１３ないし
１６である脂肪族アルコール少なくとも９８重量％でな
るアルコール混合物との間のエステル交換反応の反応生
成物であることを特徴とする潤滑剤組成物を提供する。 好適な具体例では、成分（ａ）は０ないし６０重量％の
量で存在し、成分（ｂ）は２０ないし６０重量％、成分
（ｃ）は１５ないし３０重量％、成分（ｄ）は８ないし
１０重量％及び成分（ｅ）は５ないし１０重量％の量で
存在する。
【０００４】本発明の組成物の成分（ａ）として使用さ
れる潤滑油は、石油の蒸留、つづく溶媒及び／又は水素
精製によって得られる粘度指数１０２−１０８、流動点
−１２ないし−６℃及び　Ｎｏａｃｋ　揮発度１２−４
２％を有する鉱物油である。本発明の組成物の成分（ｂ
）として使用される合成基油は合成油であり、末端又は
内部オレフィンの重合反応及びつづく精製により、又は
石油フラクションの異性化反応及び／又はアルキル化反
応及びつづく精製により得られる。本発明の組成物の成
分（ｃ）を調製するために使用されるアルコールは、非
末端炭素原子上に基−ＣＨ２−ＯＨを有する直鎖状又は
実質的に直鎖状の炭化水素鎖を有する脂肪族アルコール
（該アルコール中の炭素原子の総数は１０ないし１８、
好ましくは１３ないし１６である）少なくとも９８％、
好ましくは９９％を含有する混合物である。さらに詳述
すれば、この目的に適するアルコールは、一般式（Ｉ） （式中、ｍは整数であり、ｎは０又は整数であり、ただ
し分子中の炭素原子の総数は１０ないし１８、好ましく
は１３ないし１６である）で表されるアルコールである
。好適な混合物は、基−ＣＨ２−ＯＨが主に鎖の２位に
位置するものである。かかる目的に適するアルコール（
Ｉ）の混合物は、コバルト又はロジウム触媒の存在下、
一酸化炭素及び水素を使用して行われる統計的な内部又
は末端二重結合を有する直鎖状又は実質的に直鎖状のオ
レフィンのヒドロホルミル化によって得られたオキソ−
アルコールの分枝状フラクションを包含する。この分枝
状オキソ−アルコールは、たとえば米国特許第４，６７
０，６０６号に開示された如く、炭化水素又はエーテル
溶媒の存在下における分別結晶化によって直鎖状フラク
ションから分離される。この特許によれば、直鎖状及び
分枝状アルコールの混合物を、分子中に炭素原子３ない
し５個を含有する液状の炭化水素溶媒中、又はメチル第
３級ブチルエーテル中に溶解させる。ついで、溶液を−
２０ないし−５２℃の温度に冷却して、直鎖状のオキソ
−アルコールでなる固相及び選択した溶媒中に含有され
た分枝状オキソ−アルコールの溶液に分離させる。後者
の溶液から、分枝状オキソ−アルコールは一般に純度約
９５％で分離され、さらに結晶化処理されて本発明の目
的に適する純度９８％以上、好ましくは９９％以上のア
ルコール（Ｉ）の混合物となる。
【０００５】ついで、このようなアルコール（Ｉ）の混
合物を低級ジアルキルカーボネートとエステル交換させ
、本発明の組成物の成分（ｃ）を得る。この反応は、た
とえばヨーロッパ特許公開第８９，７０９号に開示され
たように当分野で公知の如く、高温及び減圧下で操作し
、かつ反応副生物として発生する低級脂肪族アルコール
を除去しながら、塩基性触媒の存在下で反応体を接触さ
せることによって行われる。好適な低級ジアルキルカー
ボネートはジメチルカーボネート及びジエチルカーボネ
ートである。かかる目的に使用される活性なエステル交
換反応触媒はナトリウムメチレート及びナトリウムエチ
レートである。エステル交換反応の終了後、本発明の組
成物の成分（ｃ）を構成する長鎖ジアルキルカーボネー
トを回収する。該化合物の特性は、一般に下記範囲に相
当するものである。 　　　　平均分子量　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　３４０−５６０（好ましくは４２０−５１
０）　　　　粘度（１００℃）（ＡＳＴＭ　Ｄ４５５）
　　　　　　　　　　３−１２　ｃＳｔ（好ましくは４
−８ｃＳｔ）　　　　粘度（−３０℃）（ＡＳＴＭ　Ｄ
２６０２）　　　　　　　　８００−５０００　ｃＰ　
　　　粘度指数（Ｖ．Ｉ．）（ＡＳＴＭ　Ｄ２２７０）
　　　　　　１２０−１４０　　　　流動点（ＡＳＴＭ
　Ｄ９７）　　　　　　　　　　　　　　　　−６０−
−３０℃　　　　引火点ＣＯＣ（ＡＳＴＭ　Ｄ９２）　
　　　　　　　　　　　　２２０−３５０℃　　　　Ｎ
ｏａｃｋ揮発度（ＤＩＮ　５１５８１）　　　　　　　
　　　１２−２％　　　　銅腐食（ＡＳＴＭ　Ｄ１３０
）　　　　　　　　　　　　　　　１ａ−１ｂ　　　　
ＴＡＮ（ＡＳＴＭ　Ｄ９７４）　　　　　　　　　　　
　　　　　　　０．０１−０．０５（ｍｇ　ＫＯＨ／ｇ
）かかるジアルキルカーボネートは、低温レオロジー値
、酸化安定性、エラストマー適合性、生物学的分離性及
び毒性に関しても望ましい特性を有している。
【０００６】本発明の組成物の成分（ｄ）は、潤滑剤に
おいて通常使用される添加剤群であり、特に分散剤、防
水及び防錆添加剤、金属不働化剤及び銅脱活性化剤、清
浄剤（超塩基性及び中性）及び酸化防止剤である。これ
ら添加剤は、通常、アルキル／アルケニルスクシンイミ
ド、コハク酸エステル；亜鉛及びオレフィンのアルキル
／アリールジチオホスフェート；置換コハク酸のエトキ
シレート、エステル及び半エステル；キレート作用を有
する不飽和又はカルボニル化合物；複素環化合物；アル
キルスルホン酸、サリチル酸、フェノール及び置換フェ
ノールの金属塩（中性及び超塩基）；立体障害アミン及
びフェノール；イオウ含有化合物の各種化合物の中から
選ばれる。本発明の組成物の成分（ｅ）は、得られる潤
滑剤組成物の粘度指数を上昇させ、流動点を低下させる
添加剤でなる。これら添加剤は、通常、オレフィン系共
重合体、メタクリル系共重合体、オレフィン系／メタク
リル系共重合体の各種の化合物の中から選ばれる。該化
合物は、粘度指数及び流動点の改良剤としての基本的な
性質と共に、酸化防止剤、分散剤及び耐摩耗剤としての
特性の如き他の特性を有していてもよい。
【０００７】４サイクルガソリン及びディーゼルエンジ
ン用として適する代表的な潤滑剤組成物は、上述の成分
を下記の重量百分率で含有する。 　組　成　物　　　　　　１　　　　　　２　　　　　
　３　　　　　　４　　　　　　５　　　　　　６　　
成分（ａ）　　　　　　６０　　　　　　４０　　　　
　　２０　　　　　　０　　　　　　０　　　　　　０
　　　　　（ｂ）　　　　　　１０　　　　　　２０　
　　　　　３０　　　　　　４０　　　　　　４２　　
　　　　４４　　　　　（ｃ）　　　　　　１０　　　
　　　２０　　　　　　３０　　　　　　４０　　　　
　　４２　　　　　　４４　　　　　（ｄ）　　　　　
　１０　　　　　　１０　　　　　　１０　　　　　　
１０　　　　　　８　　　　　　６　　　　　（ｅ）　
　　　　　１０　　　　　　１０　　　　　　１０　　
　　　　１０　　　　　　８　　　　　　６潤滑剤組成
物において成分（ｃ）として使用した長鎖ジアルキルカ
ーボネートは、予測できないほど良好なすべてのレオロ
ジー特性及びエンジン性能特性を有するオートトラクシ
ョン（ａｕｔｏｔｒａｃｔｉｏｎ）用潤滑剤組成物を構
成できる。これに関して、このジアルキルカーボネート
の特殊な構造により、高粘度指数、低流動点及び低揮発
度を同時に得ることが可能になる。加えて、その構造上
の特性と共に、カーボネート基が高極性を有するため、
成分（ｄ）の添加レベルを減ずることができると共に、
高いエンジン性能を得ることができる。特に、高い極性
のため、エンジンスラッジに対する良好な分散作用を生
じ（潤滑剤組成物における分散剤の量を約３０％低減で
きる）、摩耗を受ける金属表面を潤滑化し（潤滑剤組成
物における耐摩耗添加剤の量を約２０％低減できる）、
鉄及び非鉄金属表面に対する防錆及び電気化学保護作用
が発揮される（防錆添加剤、金属不働化剤及び銅脱活性
化剤を約３０％低減できる）。さらに、成分（ｃ）の高
温安定性及び酸化安定性は、潤滑剤組成物において酸化
防止剤の量を約３０％低減させ、分解に由来する酸化合
物が存在しないため、超塩基性清浄添加剤を約２０％低
減できる。 最後に、組成物の成分（ｃ）は、通常潤滑系に存在する
エラストマーに対しては実質的に不活性である。その結
果、中−高窒素含量の潤滑剤組成物が構成され、通常、
最も過酷な仕様（たとえば　ＣＣＭＣ　及び　ＶＷ　仕
様）で行われるエラストマー適合性テストに合格するよ
うに導入される特殊な添加剤の添加を回避できる。公知
の技術では、潤滑剤組成物用の長鎖ジアルキルカーボネ
ートの調製に適するアルコールとしてオキソ−アルコー
ルが開示されているが、分枝状フラクションからの直鎖
状フラクションの分離は行われていない。本発明によれ
ば、上述の特性を有するアルコール（Ｉ）の混合物の使
用は、実施例（本発明をさらに詳述するために以下に例
示する）から明らかなように、ジアルキルカーボネート
及びこれらが配合された潤滑剤組成物に関して要求され
る特性を得るためには極めて重要である。
【０００８】実施例１ 下記特性を有するオキソ−アルコールの混合物を使用し
た。 炭素原子数　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
１３−１６平均分子量　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　２２０直鎖状フラクション　　　　　　　　
　　　　４０％分枝状フラクション　　　　　　　　　
　　　６０％このオキソ−アルコール混合物は、触媒の
存在下における実質的に直鎖状のオレフィンの一酸化炭
素及び水素によるヒドロホルミル化反応の反応生成物で
ある。該混合物を、米国特許第４，６７０，６０６号に
開示された如く、炭化水素溶媒の存在下における低温で
の分別結晶化に供して、分枝状アルコール　９５重量％
を含有する液状フラクションから固状の直鎖状アルコー
ルフラクションを分離する。この液状フラクションを、
１回目と同様の２回目分別結晶化によって精製して、分
枝状アルコール含量９９重量％以上の液状フラクション
を分離する。このようにして、下記成分分布を有する一
般式（Ｉ）のアルコールの混合物を得た。 Ｃ１３アルコール含量　　　　　　　　　　　　　　６
重量％Ｃ１４アルコール含量　　　　　　　　　　　　
　　４８重量％Ｃ１５アルコール含量　　　　　　　　
　　　　　　４２重量％Ｃ１６アルコール含量　　　　
　　　　　　　　　　４重量％
【０００９】実施例２ 実施例１で得られた分枝状アルコール（Ｉ）の混合物を
、ヨーロッパ特許公開第８９，７０９号に記載の如く、
ナトリウムエチレート（触媒）を使用して操作してジエ
チルカーボネートとエステル交換させ、平均分子量４７
０及び下記特性を有するジアルキルカーボネート（Ｉ）
を得た。 粘度（１００℃）　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　４．１６　ｃＳｔ粘度（−３０℃）　　　　　　
　　　　　　　　　　　　　１６００　ｃＰ粘度指数（
Ｖ．Ｉ．）　　　　　　　　　　　　　　　　　１２５
流動点　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　−４０℃ＣＯＣ　引火点　　　　　　　　　　　
　　　　　　　　　　２４０℃Ｎｏａｃｋ　揮発度　　
　　　　　　　　　　　　　　　　　１３％銅腐食　　
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１ａ
ＴＡＮ　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　０．０５（ｍｇ　ＫＯＨ／ｇ）
【００１０
】比較例 比較のため、ヒドロホルミル化反応で得られた直鎖状及
び分枝状オキソ−アルコール混合物を、実施例２に従い
触媒としてナトリウムエチレートを使用してジメチルカ
ーボネートとエステル交換反応させ（予め分離処理せず
）、平均分子量４７０、粘度指数１３０、流動点＋１２
℃及び　Ｎｏａｃｋ　揮発度１５％を有するジアルキル
カーボネート（ＩＩ）を得た。
【００１１】実施例３ 下記の表１に従い、本発明の潤滑剤組成物（Ａ）及び比
較のための潤滑剤組成物（Ｂ）を調製した。
【表１】 　　　　　　　　　　　　組　　　　成　　　　物　　
　　　　　　　　　　　　（Ａ）　　　　　　（Ｂ）　
　　　　　　鉱物性基油　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　　　　　　４３　　　　　　　　４３　　
　　　　合成基油　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　　　　　１０　　　　　　　　１０　　　
　　　ジアルキルカーボネート（Ｉ）　　　　　　　　
　３０　　　　　　　　−−　　　　　　ジアルキルカ
ーボネート（ＩＩ）　　　　　　　　　−−　　　　　
　　　３０　　　　　　添加剤群　　　　　　　　　　
　　　　　　　　　　　　　　　　　８　　　　　　　
　８　　　　　　粘度指数及び流動点改良剤　　　　　
　　　　　　９　　　　　　　　９ＣＣＭＣ　オイル分
類に関して定められたヨーロピアン・シークエンス（Ｅ
ｕｒｏｐｅａｎＳｅｑｕｅｎｃｅ）の要件及び　ＡＰＩ
　オイル分類に関して定められたアメリカン・シークエ
ンス（Ａｍｅｒｉｃａｎ　Ｓｅｑｕｅｎｃｅ）の要件を
満足する度合を評価することを目的として、組成物（Ａ
）及び（Ｂ）を一連のレオロジー及び実験室的テストに
供した。結果を表２に示す。
【表２】 　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　レオロ
ジー及び実験室的評価　　　　　　　　特　　　　　　
性　　　　　　　　　　　　　　　組成物（Ａ）　　　
　組成物（Ｂ）　　　　　　限度＊　粘度（１００℃）
（ｃＳｔ）　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
１３．５　　　　　　　　　　１３．７　　　　　　１
２．５−１６．３粘度（−２５℃）（ｃＰｓ）　　　　
　　　　　　　　　　　　　　　３４５０　　　　　　
　　　＞６０００　　　　　　３５００最高ＢＰＴ（℃
）　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　−３９　　　　　　　　　　−１５　　　　
　　−３０最高安定な流動点（℃）　　　　　　　　　
　　　　　　　　　　　−４２　　　　　　　　　　−
１８　　　　　　−３５最高ＨＴＳ　粘度（１５０℃，
１０６秒−１）（ｃＰｓ）　　　　　　　　３．６　　
　　　　　　　　　３．６　　　　　　　３．５最低Ｎ
ｏａｃｋ　揮発度（％）　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　　　１２　　　　　　　　　　　　１４　
　　　　　　　１３最高エラストマー適合性　　　　　
　　　　　　　　　　　　　あり　　　　　　　　　　
あり発泡性　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　　　　　なし　　　　　　　　　　なし＊
　５０ｗ／４０に関する　ＡＰＩ　及び　ＣＣＭＣ　仕
様の限度上述のデータから、本発明による潤滑剤組成物
（Ａ）は、アメリカン　ＡＰＩ及びヨーロピアン　ＣＣ
ＭＣ　シークエンスの要件のすべてを満足することが理
解される。これに対して、比較の潤滑剤組成物（Ｂ）は
、粘度（−２５℃）、ＢＰＴ、安定な流動点又は　Ｎｏ
ａｃｋ　揮発度の要件を満足していない。この挙動は、
組成物中に使用したジアルキルカーボネート（Ｉ）及び
（ＩＩ）の物理−化学特性の差異に関連するものである
。同じアメリカン　ＡＰＩ　及びヨーロピアン　ＣＣＭ
Ｃ　シークエンスによって定められたエンジンテストに
関しては、いずれの潤滑剤組成物も、定められた限度に
対して余裕をもってすべてのテストを満足する。しかし
ながら、本発明のジアルキルカーボネート（Ｉ）を使用
することによってのみ、エンジン及びレオロジーの両面
から最適な性能を有する潤滑剤組成物が得られる。

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】（ａ）鉱物性基油０ないし９０重量％、（
    ｂ）合成基油０ないし９０重量％、（ｃ）長鎖ジアルキ
    ルカーボネート５ないし５０重量％、（ｄ）通常の添加
    剤群６ないし１２重量％及び（ｅ）粘度指数及び流動点
    改良剤を含有してなる潤滑剤組成物におて、前記成分（
    ｃ）が、低級ジアルキルカーボネートと、非末端炭素原
    子上に基−ＣＨ２−ＯＨを有する直鎖状又は実質的に直
    鎖状の炭素原子鎖を有し、炭素原子の総数が１０ないし
    １８である脂肪族アルコール少なくとも９８重量％でな
    るアルコール混合物との間のエステル交換反応の反応生
    成物であることを特徴とする、潤滑剤組成物。
  2. 【請求項２】請求項１記載のものにおいて、アルコール
    中の炭素原子の総数が１３ないし１６である、潤滑剤組
    成物。
  3. 【請求項３】請求項１記載のものにおいて、前記成分（
    ａ）が０ないし６０重量％の量で存在し、前記成分（ｂ
    ）が２０ないし６０重量％、前記成分（ｃ）が１５ない
    し３０重量％、前記成分（ｄ）が８ないし１０重量％、
    及び前記成分（ｅ）が５ないし１０重量％の量で存在す
    る、潤滑剤組成物。
  4. 【請求項４】請求項１記載のものにおいて、前記成分（
    ａ）が、石油の蒸留、つづく精製によって得られた粘度
    指数１０２−１０８、流動点−１２ないし−６℃、Ｎｏ
    ａｃｋ　揮発度１２−４２％を有する潤滑剤である、潤
    滑剤組成物。
  5. 【請求項５】請求項１記載のものにおいて、前記成分（
    ｂ）が末端又は内部オレフィンの重合反応、又は石油フ
    ラクションの異性化反応及び／又はアルキル化反応の反
    応生成物である、潤滑剤組成物。
  6. 【請求項６】請求項１記載のものにおいて、前記成分（
    ｃ）が、低級ジアルキルカーボネートと、一般式（Ｉ） （式中、ｍは整数であり、ｎは０又は整数であり、ただ
    し分子中の炭素原子の総数は１０ないし１８、好ましく
    は１３ないし１６である）で表される脂肪族アルコール
    少なくとも９８％、好ましくは少なくとも９９％を含有
    する混合物との間のエステル交換反応の反応生成物であ
    る、潤滑剤組成物。
  7. 【請求項７】請求項５記載のものにおいて、前記アルコ
    ール（Ｉ）の混合物が、コバルト又はロジウム触媒の存
    在下、一酸化炭素及び水素を使用して行われる統計的な
    内部又は末端二重結合を有する直鎖状又は実質的に直鎖
    状のオレフィンのヒドロホルミル化によって得られ、炭
    化水素又はエーテル溶媒の存在下における分別結晶化に
    よって直鎖状フラクションから分離されたオキソ−アル
    コールの分枝状フラクションである、潤滑剤組成物。
  8. 【請求項８】請求項１記載のものにおいて、前記成分（
    ｃ）が、平均分子量３４０−５６０（好ましくは４２０
    −５１０）、粘度（１００℃）（ＡＳＴＭ　Ｄ４５５）
    ３−１２　ｃＳｔ（好ましくは４−８　ｃＳｔ）、粘度
    （−３０℃）（ＡＳＴＭ　Ｄ２６０２）８００−５００
    ０　ｃＰ、粘度指数（Ｖ．Ｉ．）（ＡＳＴＭＤ２２７０
    ）１２０−１４０、流動点（ＡＳＴＭ　Ｄ９７）−６０
    −−３０℃、引火点　ＣＯＣ（ＡＳＴＭ　Ｄ９２）２２
    ０−３５０℃、Ｎｏａｃｋ　揮発度（ＤＩＮ　５１５８
    １）１２−２％、銅腐食（ＡＳＴＭ　Ｄ１３０）１ａ−
    １ｂ、ＴＡＮ（ＡＳＴＭ　Ｄ９７４）０．０１−０．０
    ５（ｍｇ　ＫＯＨ／ｇ）を有するものである、潤滑剤組
    成物。
  9. 【請求項９】請求項１記載のものにおいて、前記成分（
    ｄ）が、一群の分散剤、防水及び防錆添加剤、金属不働
    化剤及び銅不活性化剤、清浄剤（超塩基性及び中性）及
    び酸化防止剤でなるものである、潤滑剤組成物。
  10. 【請求項１０】請求項１記載のものにおいて、前記成分
    （ｅ）が、粘度指数を上昇させ、得られる潤滑剤組成物
    の流動点を低下させる添加剤でなるものである、潤滑剤
    組成物。
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