JP3069872B2 - 潤滑剤組成物 - Google Patents

潤滑剤組成物

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】本発明は、内燃機関での使用を目的とする
改良された潤滑剤組成物に係る。
【０００２】当分野では、シングルグレード及びマルチ
グレードタイプの両潤滑剤組成物中において合成基材を
使用することは公知である。これに関して、合成基材
は、鉱物性基材のみを使用する際にしばしば遭遇する欠
点、すなわち１）低温において所望の粘度を得ると共
に、揮発性を制限するため、極めて流動性のフラクショ
ンが存在すること、２）イニシャル VI（initial VI）
を改善するために高割合で粘度指数改良剤が存在するこ
と、及び３）他の潤滑剤性能のすべてを満足させるため
の添加剤を必要とするとの欠点を排除又は少なくとも緩
和させうる。内燃機関での使用を目的とする潤滑剤組成
物は、特定の性質、すなわち熱安定性、耐酸化性、低揮
発性及び低温始動を可能にし、最大作動温度時に良好な
潤滑作用を発揮しうる粘度−温度特性を有していなけれ
ばならない。この目的用に開発された潤滑剤組成物とし
ては、鉱油及び通常の添加剤と組合された高級ジアルキ
ルカーボネートを含有するものが含まれる。これら組成
物（たとえば米国特許第2,387,999号、米国特許第2,75
8,975号、米国特許第3,642,858号及びヨーロッパ特許公
開第89,709号に開示）は、カルボン酸エステルを基材と
して含有する組成物と比べて、特に熱安定性、加水分解
安定性及び酸化安定性に関して各種の改善が達成されて
いる。
【０００３】発明者らは、新たな種類の高級アルキルカ
ーボネートを見出すと共に、該化合物が配合された潤滑
剤組成物では、一般的なレオロジー性及びエンジン性能
の改善が達成され、これにより、４サイクルガソリンエ
ンジン及びディーゼルエンジン用の高性能潤滑剤組成物
としての使用に好適なものとなることを見出し、本発明
に至った。これによれば、本発明は、(ａ）鉱物性基油
０ないし90重量％、(ｂ）合成基油０ないし90重量％、
(ｃ）長鎖ジアルキルカーボネート５ないし50重量％、
(ｄ）通常の添加剤群６ないし12重量％及び（ｅ）粘度
指数及び流動点改良剤を含有してなる潤滑剤組成物にお
いて、前記成分（ｃ）が、低級ジアルキルカーボネート
と、非末端炭素原子上に基−CH2−OHを有する直鎖状又
は実質的に直鎖状の炭素原子鎖を有し、炭素原子の総数
が10ないし18、好ましくは13ないし16である脂肪族アル
コール少なくとも98重量％でなるアルコール混合物との
間のエステル交換反応の反応生成物であることを特徴と
する潤滑剤組成物を提供する。好適な具体例では、成分
（ａ）は０ないし60重量％の量で存在し、成分（ｂ）は
20ないし60重量％、成分（ｃ）は15ないし30重量％、成
分（ｄ）は８ないし10重量％及び成分（ｅ）は５ないし
10重量％の量で存在する。
【０００４】本発明の組成物の成分（ａ）として使用さ
れる潤滑油は、石油の蒸留、つづく溶媒及び／又は水素
精製によって得られる粘度指数102−108、流動点−12な
いし−６℃及び Noack 揮発度12−42％を有する鉱物油
である。本発明の組成物の成分（ｂ）として使用される
合成基油は合成油であり、末端又は内部オレフィンの重
合反応及びつづく精製により、又は石油フラクションの
異性化反応及び／又はアルキル化反応及びつづく精製に
より得られる。本発明の組成物の成分（ｃ）を調製する
ために使用されるアルコールは、非末端炭素原子上に基
−CH2−OHを有する直鎖状又は実質的に直鎖状の炭化水
素鎖を有する脂肪族アルコール（該アルコール中の炭素
原子の総数は10ないし18、好ましくは13ないし16であ
る）少なくとも98％、好ましくは99％を含有する混合物
である。さらに詳述すれば、この目的に適するアルコー
ルは、一般式（Ｉ）
【化１】 （式中、ｍは整数であり、ｎは０又は整数であり、ただ
し分子中の炭素原子の総数は10ないし18、好ましくは13
ないし16である）で表されるアルコールである。好適な
混合物は、基−CH2−OHが主に鎖の２位に位置するもの
である。かかる目的に適するアルコール（Ｉ）の混合物
は、コバルト又はロジウム触媒の存在下、一酸化炭素及
び水素を使用して行われる内部又は末端二重結合を有す
る直鎖状又は実質的に直鎖状のオレフィンのヒドロホル
ミル化によって得られたオキソ−アルコールの分枝状フ
ラクションを包含する。この分枝状オキソ−アルコール
は、たとえば米国特許第4,670,606号に開示された如
く、炭化水素又はエーテル溶媒の存在下における分別結
晶化によって直鎖状フラクションから分離される。この
特許によれば、直鎖状及び分枝状アルコールの混合物
を、分子中に炭素原子３ないし５個を含有する液状の炭
化水素溶媒中、又はメチル第３級ブチルエーテル中に溶
解させる。ついで、溶液を−20ないし−52℃の温度に冷
却して、直鎖状のオキソ−アルコールでなる固相及び選
択した溶媒中に含有された分枝状オキソ−アルコールの
溶液に分離させる。後者の溶液から、分枝状オキソ−ア
ルコールは一般に純度約95％で分離され、さらに結晶化
処理されて本発明の目的に適する純度98％以上、好まし
くは99％以上のアルコール（Ｉ）の混合物となる。
【０００５】ついで、このようなアルコール（Ｉ）の混
合物を低級ジアルキルカーボネートとエステル交換さ
せ、本発明の組成物の成分（ｃ）を得る。この反応は、
たとえばヨーロッパ特許公開第89,709号に開示されたよ
うに当分野で公知の如く、高温及び減圧下で操作し、か
つ反応副生物として発生する低級脂肪族アルコールを除
去しながら、塩基性触媒の存在下で反応体を接触させる
ことによって行われる。好適な低級ジアルキルカーボネ
ートはジメチルカーボネート及びジエチルカーボネート
である。かかる目的に使用される活性なエステル交換反
応触媒はナトリウムメチレート及びナトリウムエチレー
トである。エステル交換反応の終了後、本発明の組成物
の成分（ｃ）を構成する長鎖ジアルキルカーボネートを
回収する。該化合物の特性は、一般に下記範囲に相当す
るものである。 平均分子量 340−560（好ましくは420−510) 粘度(100℃)(ASTM D455) ３−12 cSt（好ましくは４−８cSt) 粘度(−30℃)(ASTM D2602) 800−5000 cP 粘度指数(V.I.)(ASTM D2270) 120−140 流動点(ASTM D97) -60−-30℃ 引火点COC(ASTM D92) 220−350℃ Noack揮発度(DIN 51581) 12−２％ 銅腐食(ASTM D130) 1a−1b TAN(ASTM D974) 0.01−0.05（mg KOH／g) かかるジアルキルカーボネートは、低温レオロジー値、
酸化安定性、エラストマー適合性、生物学的分離性及び
毒性に関しても望ましい特性を有している。
【０００６】本発明の組成物の成分（ｄ）は、潤滑剤に
おいて通常使用される添加剤群であり、特に分散剤、防
水及び防錆添加剤、金属不働化剤及び銅脱活性化剤、清
浄剤（超塩基性及び中性）及び酸化防止剤である。これ
ら添加剤は、通常、アルキル／アルケニルスクシンイミ
ド、コハク酸エステル；亜鉛及びオレフィンのアルキル
／アリールジチオホスフェート；置換コハク酸のエトキ
シレート、エステル及び半エステル；キレート作用を有
する不飽和又はカルボニル化合物；複素環化合物；アル
キルスルホン酸、サリチル酸、フェノール及び置換フェ
ノールの金属塩（中性及び超塩基）；立体障害アミン及
びフェノール；イオウ含有化合物の各種化合物の中から
選ばれる。本発明の組成物の成分（ｅ）は、得られる潤
滑剤組成物の粘度指数を上昇させ、流動点を低下させる
添加剤でなる。これら添加剤は、通常、オレフィン系共
重合体、メタクリル系共重合体、オレフィン系／メタク
リル系共重合体の各種の化合物の中から選ばれる。該化
合物は、粘度指数及び流動点の改良剤としての基本的な
性質と共に、酸化防止剤、分散剤及び耐摩耗剤としての
特性の如き他の特性を有していてもよい。
【０００７】４サイクルガソリン及びディーゼルエンジ
ン用として適する代表的な潤滑剤組成物は、上述の成分
を下記の重量百分率で含有する。 組 成 物 １ ２ ３ ４ ５ ６ 成分(ａ) 60 40 20 ０ ０ ０ (ｂ) 10 20 30 40 42 44 (ｃ) 10 20 30 40 42 44 (ｄ) 10 10 10 10 ８ ６ (ｅ) 10 10 10 10 ８ ６ 潤滑剤組成物において成分（ｃ）として使用した長鎖ジ
アルキルカーボネートは、予測できないほど良好なすべ
てのレオロジー特性及びエンジン性能特性を有するオー
トトラクション（autotraction）用潤滑剤組成物を構成
できる。これに関して、このジアルキルカーボネートの
特殊な構造により、高粘度指数、低流動点及び低揮発度
を同時に得ることが可能になる。加えて、その構造上の
特性と共に、カーボネート基が高極性を有するため、成
分（ｄ）の添加レベルを減ずることができると共に、高
いエンジン性能を得ることができる。特に、高い極性の
ため、エンジンスラッジに対する良好な分散作用を生じ
（潤滑剤組成物における分散剤の量を約30％低減でき
る）、摩耗を受ける金属表面を潤滑化し（潤滑剤組成物
における耐摩耗添加剤の量を約20％低減できる）、鉄及
び非鉄金属表面に対する防錆及び電気化学保護作用が発
揮される（防錆添加剤、金属不働化剤及び銅脱活性化剤
を約30％低減できる）。さらに、成分（ｃ）の高温安定
性及び酸化安定性は、潤滑剤組成物において酸化防止剤
の量を約30％低減させ、分解に由来する酸化合物が存在
しないため、超塩基性清浄添加剤を約20％低減できる。
最後に、組成物の成分（ｃ）は、通常潤滑系に存在する
エラストマーに対しては実質的に不活性である。その結
果、中−高窒素含量の潤滑剤組成物が構成され、通常、
最も過酷な仕様（たとえば CCMC 及び VW 仕様）で行わ
れるエラストマー適合性テストに合格するように導入さ
れる特殊な添加剤の添加を回避できる。公知の技術で
は、潤滑剤組成物用の長鎖ジアルキルカーボネートの調
製に適するアルコールとしてオキソ−アルコールが開示
されているが、分枝状フラクションからの直鎖状フラク
ションの分離は行われていない。本発明によれば、上述
の特性を有するアルコール（Ｉ）の混合物の使用は、実
施例（本発明をさらに詳述するために以下に例示する）
から明らかなように、ジアルキルカーボネート及びこれ
らが配合された潤滑剤組成物に関して要求される特性を
得るためには極めて重要である。
【０００８】実施例１ 下記特性を有するオキソ−アルコールの混合物を使用し
た。 炭素原子数 13−16 平均分子量 220 直鎖状フラクション 40％ 分枝状フラクション 60％ このオキソ−アルコール混合物は、触媒の存在下におけ
る実質的に直鎖状のオレフィンの一酸化炭素及び水素に
よるヒドロホルミル化反応の反応生成物である。該混合
物を、米国特許第4,670,606号に開示された如く、炭化
水素溶媒の存在下における低温での分別結晶化に供し
て、分枝状アルコール 95重量％を含有する液状フラク
ションから固状の直鎖状アルコールフラクションを分離
する。この液状フラクションを、１回目と同様の２回目
分別結晶化によって精製して、分枝状アルコール含量99
重量％以上の液状フラクションを分離する。このように
して、下記成分分布を有する一般式（Ｉ）のアルコール
の混合物を得た。 C13アルコール含量 ６重量％ C14アルコール含量 48重量％ C15アルコール含量 42重量％ C16アルコール含量 ４重量％
【０００９】実施例２ 実施例１で得られた分枝状アルコール（Ｉ）の混合物
を、ヨーロッパ特許公開第89,709号に記載の如く、ナト
リウムエチレート（触媒）を使用して操作してジエチル
カーボネートとエステル交換させ、平均分子量470及び
下記特性を有するジアルキルカーボネート（Ｉ）を得
た。 粘度(100℃) 4.16 cSt 粘度(−30℃) 1600 cP 粘度指数(V.I.) 125 流動点 −40℃ COC 引火点 240℃ Noack 揮発度 13％ 銅腐食 1a TAN 0.05（mg KOH／g)
【００１０】比較例 比較のため、ヒドロホルミル化反応で得られた直鎖状及
び分枝状オキソ−アルコール混合物を、実施例２に従い
触媒としてナトリウムエチレートを使用してジメチルカ
ーボネートとエステル交換反応させ（予め分離処理せ
ず）、平均分子量470、粘度指数130、流動点＋12℃及び
Noack 揮発度15％を有するジアルキルカーボネート（I
I）を得た。
【００１１】実施例３ 下記の表１に従い、本発明の潤滑剤組成物（Ａ）及び比
較のための潤滑剤組成物（Ｂ）を調製した。
【表１】 組 成 物 (Ａ) (Ｂ) 鉱物性基油 43 43 合成基油 10 10 ジアルキルカーボネート(Ｉ) 30 -- ジアルキルカーボネート(II) -- 30 添加剤群 ８ ８ 粘度指数及び流動点改良剤 ９ ９ CCMC オイル分類に関して定められたヨーロピアン・シ
ークエンス（EuropeanSequence）の要件及び API オイ
ル分類に関して定められたアメリカン・シークエンス
（American Sequence）の要件を満足する度合を評価す
ることを目的として、組成物（Ａ）及び（Ｂ）を一連の
レオロジー及び実験室的テストに供した。結果を表２に
示す。
【表２】 レオロジー及び実験室的評価 特 性 組成物(Ａ) 組成物(Ｂ) 限度* 粘度(100℃)(cSt) 13.5 13.7 12.5-16.3 粘度(−25℃)(cPs) 3450 >6000 3500最高 BPT(℃) −39 −15 −30最高 安定な流動点(℃) −42 −18 −35最高 HTS 粘度(150℃，106秒-1)(cPs) 3.6 3.6 3.5最低 Noack 揮発度(％) 12 14 13最高 エラストマー適合性 あり あり 発泡性 なし なし * 50w／40に関する API 及び CCMC 仕様の限度 上述のデータから、本発明による潤滑剤組成物（Ａ）
は、アメリカン API及びヨーロピアン CCMC シークエン
スの要件のすべてを満足することが理解される。これに
対して、比較の潤滑剤組成物（Ｂ）は、粘度（−25
℃）、BPT、安定な流動点又は Noack 揮発度の要件を満
足していない。この挙動は、組成物中に使用したジアル
キルカーボネート（Ｉ）及び（II）の物理−化学特性の
差異に関連するものである。同じアメリカン API 及び
ヨーロピアン CCMC シークエンスによって定められたエ
ンジンテストに関しては、いずれの潤滑剤組成物も、定
められた限度に対して余裕をもってすべてのテストを満
足する。しかしながら、本発明のジアルキルカーボネー
ト（Ｉ）を使用することによってのみ、エンジン及びレ
オロジーの両面から最適な性能を有する潤滑剤組成物が
得られる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｃ１０Ｎ 20:02 20:04 30:02 30:04 30:10 30:12 30:14 40:25 70:00 (56)参考文献 特開 昭60−193938（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C10M 129/84

Claims (10)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】（ａ）鉱物性基油０ないし90重量％、
    （ｂ）合成基油０ないし90重量％、（ｃ）長鎖ジアルキ
    ルカーボネート５ないし50重量％、（ｄ）通常の添加剤
    群６ないし12重量％及び（ｅ）粘度指数及び流動点改良
    剤を含有してなる潤滑剤組成物におて、前記成分（ｃ）
    が、低級ジアルキルカーボネートと、非末端炭素原子上
    に基−CH2−OHを有する直鎖状又は実質的に直鎖状の炭
    素原子鎖を有し、炭素原子の総数が10ないし18である脂
    肪族アルコール少なくとも98重量％でなるアルコール混
    合物との間のエステル交換反応の反応生成物であること
    を特徴とする、潤滑剤組成物。
  2. 【請求項２】アルコール中の炭素原子の総数が13ないし
    16である、請求項１記載の潤滑剤組成物。
  3. 【請求項３】前記成分（ａ）が０ないし60重量％の量で
    存在し、前記成分（ｂ）が20ないし60重量％、前記成分
    （ｃ）が15ないし30重量％、前記成分（ｄ）が８ないし
    10重量％、及び前記成分（ｅ）が５ないし10重量％の量
    で存在する、請求項１記載の潤滑剤組成物。
  4. 【請求項４】前記成分（ａ）が、石油の蒸留、つづく精
    製によって得られた粘度指数102−108、流動点−12ない
    し−６℃、Noack 揮発度12−42％を有する潤滑剤であ
    る、請求項１記載の潤滑剤組成物。
  5. 【請求項５】前記成分（ｂ）が、末端又は内部オレフィ
    ンの重合反応、又は石油フラクションの異性化反応及び
    ／又はアルキル化反応の反応生成物である、請求項１記
    載の潤滑剤組成物。
  6. 【請求項６】前記成分（ｃ）が、低級ジアルキルカーボ
    ネートと、一般式（Ｉ） 【化１】 （式中、ｍは整数であり、ｎは０又は整数であり、ただ
    し分子中の炭素原子の総数は10ないし18である）で表さ
    れる脂肪族アルコール少なくとも98％を含有する混合物
    との間のエステル交換反応の反応生成物である、請求項
    １記載の潤滑剤組成物。
  7. 【請求項７】前記アルコール（Ｉ）の混合物が、コバル
    ト又はロジウム触媒の存在下、一酸化炭素及び水素を使
    用して行われる内部又は末端二重結合を有する直鎖状又
    は実質的に直鎖状のオレフィンのヒドロホルミル化によ
    って得られ、炭化水素又はエーテル溶媒の存在下におけ
    る分別結晶化によって直鎖状フラクションから分離され
    たオキソ−アルコールの分枝状フラクションである、請
    求項５記載の潤滑剤組成物。
  8. 【請求項８】前記成分（ｃ）が、平均分子量340−560、
    粘度（100℃）（ASTM D455）３−12cSt、粘度（−30
    ℃）（ASTM D2602）800−5000 cP、粘度指数（V．I．）
    （ASTMD2270）120−140、流動点（ASTM D97）-60−-30
    ℃、引火点 COC（ASTM D92）220−350℃、Noack 揮発度
    （DIN 51581）12−２％、銅腐食（ASTM D130）１a−１
    b、TAN（ASTM D974）0.01−0.05（mg KOH／g）を有する
    ものである、請求項１記載の潤滑剤組成物。
  9. 【請求項９】前記成分（ｄ）が、一群の分散剤、防水及
    び防錆添加剤、金属不働化剤及び銅不活性化剤、清浄剤
    （超塩基性及び中性）及び酸化防止剤でなるものであ
    る、請求項１記載の潤滑剤組成物。
  10. 【請求項１０】前記成分（ｅ）が、粘度指数を上昇さ
    せ、得られる潤滑剤組成物の流動点を低下させる添加剤
    でなるものである、請求項１記載の潤滑剤組成物。
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