JP7297082B2 - 原料供給装置及び原料供給方法 - Google Patents

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Description

本開示は、原料供給装置及び原料供給方法に関する。
固体原料を溶媒に溶解して処理室内にスプレー噴射した後、処理室内を加熱して溶媒を除去して固体原料を残留させ、続いて、処理室内を加熱して固体原料を昇華し、対応のガスを生成する技術が知られている(例えば、特許文献1参照)。
特開2004-115831号公報
本開示は、処理装置の稼働率を向上できる技術を提供する。
本開示の一態様による原料供給装置は、第1の固体原料を溶媒に溶解した溶液又は第1の固体原料を分散媒に分散させた分散系を貯留する容器と、前記溶液又は前記分散系を噴霧して前記容器内に注入する注入部と、前記容器内を排気する排気ポートと、前記溶液又は分散系から前記溶媒又は前記分散媒を除去することにより形成された第2の固体原料を加熱する加熱部と、前記容器内の前記注入部と前記排気ポートとの間に設けられ、前記第2の固体原料を堆積させる堆積部と、を有する。
本開示によれば、処理装置の稼働率を向上できる。
原料供給システムの一例を示す図 原料供給源の一例を示す図 原料供給源の一例を示す図 原料供給源の一例を示す図 原料供給源の別の例を示す図 原料供給装置の第1構成例を示す図 原料供給装置の第2構成例を示す図 原料供給装置の第3構成例を示す図 原料供給装置の第4構成例を示す図 原料供給装置の第5構成例を示す図 原料供給装置の第6構成例を示す図 原料供給システムの動作を説明するための図(1) 原料供給システムの動作を説明するための図(2)
以下、添付の図面を参照しながら、本開示の限定的でない例示の実施形態について説明する。添付の全図面中、同一又は対応する部材又は部品については、同一又は対応する参照符号を付し、重複する説明を省略する。
〔原料供給システム〕
図1は、原料供給システムの一例を示す図である。図1に示されるように、原料供給システム1は、原料供給源10と、キャリアガス供給源20と、原料供給装置30,40と、処理装置50と、制御装置90と、を備える。
原料供給源10は、第1の固体原料を溶媒に溶解した溶液又は第1の固体原料を溶媒(分散媒)に分散させたスラリーを原料供給装置30,40に供給する。原料供給源10は、原料供給装置30,40に溶液又はスラリーを供給可能であればよく、その形態は特に限定されない。
図2A~図2Cは、原料供給源10の一例を示す図であり、原料供給源10が第1の固体原料を溶媒に溶解した溶液を原料供給装置30,40に供給する場合の構成例を示す。原料供給源10は、例えば図2Aに示されるように、溶液が充填されたタンク11と、タンク11に上方から挿入された配管12と、配管12に介設されたバルブ13と、を有する。図2Aに示される原料供給源10では、タンク11内に充填された溶液の自重で加圧して配管12から溶液を供給する。また、原料供給源10は、例えば図2Bに示されるように、溶液が充填されたタンク11と、タンク11に上方から挿入された配管12,14と、配管12,14に介設されたバルブ13,15と、を有していてもよい。図2Bに示される原料供給源10では、配管14からタンク11内に窒素(N)等の不活性ガスを供給することでタンク11内を加圧して配管12から溶液を供給する。また、原料供給源10は、例えば図2Cに示されるように、溶液が充填されたタンク11と、タンク11の下方に接続された配管16と、配管16に介設されたバルブ17と、を有していてもよい。図2Cに示される原料供給源10では、重力による自然落下を用いてタンク11の下方から配管16を介して溶液を供給する。
図3は、原料供給源10の別の例を示す図であり、原料供給源10が第1の固体原料を溶媒に分散させたスラリーを原料供給装置30,40に供給する場合の構成例を示す。原料供給源10は、例えば図3に示されるように、スラリーが充填されたタンク11と、タンク11に上方から挿入された配管12と、配管12に介設されたバルブ13と、タンク11を振動させる振動台18と、を有する。図3に示される原料供給源10では、振動台18上に載置されたタンク11を振動させながら、タンク11内に充填されたスラリーの自重で加圧して配管12からスラリーを供給する。
原料供給源10は、配管L10,L11を介して原料供給装置30と接続されており、配管L10,L11を介して原料供給装置30に第1の固体原料を溶媒に溶解した溶液又は第1の固体原料を溶媒に分散させたスラリーを供給する。配管L11には、バルブV11が介設されている。バルブV11を開くと原料供給源10から原料供給装置30へ溶液又はスラリーが供給され、バルブV11を閉じると原料供給源10から原料供給装置30への溶液又はスラリーの供給が遮断される。また、配管L11には、配管L11を流れる溶液又はスラリーの流量を制御する流量制御器(図示せず)や追加のバルブ等が介設されていてもよい。
また、原料供給源10は、配管L10,L12を介して原料供給装置40と接続されており、配管L10,L12を介して原料供給装置40に第1の固体原料を溶媒に溶解した溶液又は第1の固体原料を溶媒に分散させたスラリーを供給する。配管L12には、バルブV12が介設されている。バルブV12を開くと原料供給源10から原料供給装置40へ溶液又はスラリーが供給され、バルブV12を閉じると原料供給源10から原料供給装置40への溶液又はスラリーの供給が遮断される。また、配管L12には、配管L12を流れる溶液又はスラリーの流量を制御する流量制御器(図示せず)や追加のバルブ等が介設されていてもよい。
第1の固体原料は、特に限定されないが、例えばストロンチウム(Sr)、モリブデン(Mo)、ルテニウム(Ru)、ジルコニウム(Zr)、ハフニウム(Hf)、タングステン(W)、アルミニウム(Al)等の金属元素を含有する有機金属錯体、タングステン(W)、アルミニウム(Al)等の金属元素を含有する塩化物であってよい。
溶媒は、第1の固体原料を溶解又は分散して溶液又はスラリーを生成できればよく、例えばヘキサンであってよい。
キャリアガス供給源20は、キャリアガスを原料供給装置30,40に供給する。キャリアガス供給源20は、配管L20,L21を介して原料供給装置30と接続されており、配管L20,L21を介して原料供給装置30にキャリアガスを供給する。配管L21には、バルブV21が介設されている。バルブV21を開くとキャリアガス供給源20から原料供給装置30へキャリアガスが供給され、バルブV21を閉じるとキャリアガス供給源20から原料供給装置30へのキャリアガスの供給が遮断される。また、配管L21には、配管L21を流れるキャリアガスの流量を制御する流量制御器(図示せず)や追加のバルブ等が介設されていてもよい。
また、キャリアガス供給源20は、配管L20,L22を介して、原料供給装置40と接続されており、配管L20,L22を介して原料供給装置40にキャリアガスを供給する。配管L22には、バルブV22が介設されている。バルブV22を開くとキャリアガス供給源20から原料供給装置40へキャリアガスが供給され、バルブV22を閉じるとキャリアガス供給源20から原料供給装置40へのキャリアガスの供給が遮断される。また、配管L22には、配管L22を流れるキャリアガスの流量を制御する流量制御器(図示せず)や追加のバルブ等が介設されていてもよい。
キャリアガスは、特に限定されないが、例えば窒素(N)、アルゴン(Ar)等の不活性ガスであってよい。
原料供給装置30,40は、原料供給源10から供給される、第1の固体原料を溶媒に溶解した溶液又は第1の固体原料を溶媒に分散させたスラリーを貯留する。原料供給装置30と原料供給装置40とは並列に設けられており、例えば同じ構成であってよい。以下、原料供給装置30を例示して説明するが、原料供給装置40についても原料供給装置30と同じ構成であってよい。
図4は、原料供給装置30の第1構成例を示す図である。図4に示されるように、原料供給装置30は、容器31と、原料注入部32と、キャリアガス注入部33と、排気ポート34と、加熱部35と、堆積部36と、を有する。
容器31は、溶液又はスラリーを貯留する。
原料注入部32は、原料供給源10から配管L11を介して供給される溶液又はスラリーを噴霧して容器31内に注入する。原料注入部32は、溶液又はスラリーを噴霧することにより、溶液又はスラリーが堆積部36に到達する前に溶媒を気化させる。原料注入部32は、例えば噴霧ノズルであってよい。
キャリアガス注入部33は、キャリアガス供給源20から配管L21を介して供給されるキャリアガスを容器31内に注入する。
排気ポート34は、容器31の下方に設けられており、容器31内を排気する。排気ポート34には、配管L51を介して処理装置50が接続されている。また、配管L51には、バルブV51が介設されている。配管L51における排気ポート34とバルブV51との間には、配管L61を介して排気装置60が接続されており、バルブV61を開くことで、排気装置60により容器31内を排気可能となっている。
加熱部35は、溶液又はスラリーから溶媒を除去することにより形成された固体原料(以下「第2の固体原料M2」ともいう。)を加熱することにより、第2の固体原料M2を昇華させて反応性ガスを生成する。加熱部35は、例えば容器31の底部及び外周を覆うように配置されたヒータであってよい。加熱部35は、第2の固体原料M2を昇華させて反応性ガスを生成できる温度に容器31内を加熱できるように構成されている。
堆積部36は、容器31内の原料注入部32と排気ポート34との間に設けられ、第2の固体原料M2を堆積させる。堆積部36は、容器31内を、原料注入部32を含む領域と排気ポート34を含む領域とに区画するように配置されることが好ましい。これにより、第2の固体原料M2を昇華させて生成した反応性ガスを排気ポート34から処理装置50に供給する際、堆積部36によってパーティクル等の不純物が捕捉されるため、処理装置50にパーティクル等の不純物が供給されることを抑制できる。堆積部36は、反応性ガスを透過し、第2の固体原料M2及びパーティクル等の不純物を捕捉する材料により形成されていればよく、例えば多孔性材料により形成されている。多孔性材料は、例えばステンレス鋼の焼結体等の多孔性の金属材料、多孔性のセラミック材料であってよい。
係る原料供給装置30では、バルブV11を開いて原料注入部32から容器31内に溶液又はスラリーを噴霧して注入することにより、溶液又はスラリーが堆積部36に到達する前に溶媒が気化し、第2の固体原料M2が堆積部36に堆積する。このように、原料供給装置30では、溶液又はスラリーを堆積部36に固体として堆積させて貯留するので、一定の体積当たりに貯留可能な固体原料の量が増加する。
なお、図4の例では、原料注入部32とキャリアガス注入部33とが別に設けられている場合を説明したが、本開示はこれに限定されない。例えば図5に示されるように、原料注入部32がキャリアガス注入部33の機能を有していてもよい。図5の例では、配管L21が配管L11におけるバルブV11と原料注入部32との間に接続され、キャリアガスが原料注入部32から容器31内に注入される。なお、図5は、原料供給装置30の第2構成例を示す図である。
また、図4の例では、1つの排気ポート34に処理装置50及び排気装置60が接続されている場合を説明したが、本開示はこれに限定されない。例えば図6に示されるように、容器31に2つの排気ポート34a,34bが設けられ、排気ポート34a,34bにそれぞれ処理装置50及び排気装置60が接続されていてもよい。図6の例では、排気ポート34aにバルブV51が介設された配管L51を介して処理装置50が接続され、排気ポート34bにバルブV61が介設された配管L61を介して排気装置60が接続されている。なお、図6は、原料供給装置30の第3構成例を示す図である。
図7は、原料供給装置30の第4構成例を示す図である。図7に示される原料供給装置30では、容器31内に堆積部36が設けられておらず、排気ポート34が容器31の上方に設けられ、排気ポート34に接続された配管L51にフィルタFが介設されている点で、図4に示される原料供給装置30と異なる。以下、図4に示される原料供給装置30と異なる点を中心に説明する。
図7に示されるように、原料供給装置30は、容器31と、原料注入部32と、キャリアガス注入部33と、排気ポート34と、加熱部35と、を有する。容器31、原料注入部32、キャリアガス注入部33及び加熱部35については、図4に示される原料供給装置30と同じである。
排気ポート34は、容器31の上方に設けられており、容器31内を排気する。排気ポート34には、配管L51を介して処理装置50が接続されている。また、配管L51には、バルブV51が介設されている。配管L51における排気ポート34とバルブV51との間には、配管L61を介して排気装置60が接続されており、バルブV61を開くことで、排気装置60により容器31内を排気可能となっている。また、配管L51における排気ポート34とバルブV51との間には、フィルタFが介設されている。図7に示される例では、原料注入部32と排気ポート34との間に堆積部36が設けられていないので、容器31内で第2の固体原料M2を昇華させて生成した反応性ガスと共にパーティクル等の不純物が排気ポート34を介して配管L51に流れ込む。フィルタFは、配管L51に流れ込むパーティクル等の不純物を捕捉する。これにより、処理装置50にパーティクル等の不純物が供給されることを抑制できる。フィルタFは、反応性ガスを透過し、第2の固体原料M2及びパーティクル等の不純物を捕捉する材料により形成されていればよく、例えば堆積部36と同じ材料により形成されていてよい。
係る原料供給装置30では、バルブV11を開いて原料注入部32から容器31内に溶液又はスラリーを噴霧して注入することにより、溶液又はスラリーが容器31の底部31bに到達する前に溶媒が気化し、第2の固体原料M2が容器31の底部31bに堆積する。このように、原料供給装置30では、溶液又はスラリーを容器31の底部31bに固体として堆積させて貯留するので、一定の体積当たりに貯留可能な固体原料の量が増加する。
なお、図7の例では、原料注入部32とキャリアガス注入部33とが別に設けられている場合を説明したが、本開示はこれに限定されない。例えば図8に示されるように、原料注入部32がキャリアガス注入部33の機能を有していてもよい。図8の例では、配管L21が配管L11におけるバルブV11と原料注入部32との間に接続され、キャリアガスが原料注入部32から容器31内に注入される。なお、図8は、原料供給装置30の第5構成例を示す図である。
また、図7の例では、1つの排気ポート34に処理装置50及び排気装置60が接続されている場合を説明したが、本開示はこれに限定されない。例えば図9に示されるように、容器31に2つの排気ポート34a,34bが設けられ、排気ポート34a,34bにそれぞれ処理装置50及び排気装置60が接続されていてもよい。図9の例では、排気ポート34aにバルブV51及びフィルタFが介設された配管L51を介して処理装置50が接続され、排気ポート34bにバルブV61が介設された配管L61を介して排気装置60が接続されている。なお、図9は、原料供給装置30の第6構成例を示す図である。
処理装置50は、配管L51,L50を介して原料供給装置30と接続されており、処理装置50には原料供給装置30において第2の固体原料M2を加熱して昇華させることで生成される反応性ガスが供給される。配管L51には、バルブV51が介設されている。バルブV51を開くと原料供給装置30から処理装置50へ反応性ガスが供給され、バルブV51を閉じると原料供給装置30から処理装置50への反応性ガスの供給が遮断される。
また、処理装置50は、配管L52,L50を介して原料供給装置40と接続されており、処理装置50には原料供給装置40において第2の固体原料M2を加熱して昇華させることで生成される反応性ガスが供給される。配管L52には、バルブV52が介設されている。バルブV52を開くと原料供給装置40から処理装置50へ反応性ガスが供給され、バルブV52を閉じると原料供給装置40から処理装置50への反応性ガスの供給が遮断される。
処理装置50は、原料供給装置30,40から供給される反応性ガスを用いて半導体ウエハ等の基板に対し、成膜処理等の各種の処理を実行する。処理装置50は、処理容器51と、マスフローメータ52と、バルブ53と、を有する。処理容器51は、1又は複数の基板を収容する。マスフローメータ52は、配管L50に介設されており、配管L50を流れる反応性ガスの流量を計測する。バルブ53は、配管L50に介設されている。バルブV53を開くと原料供給装置30,40から処理容器51へ反応性ガスが供給され、バルブV53を閉じると原料供給装置30,40から処理容器51への反応性ガスの供給が遮断される。
制御装置90は、原料供給システムの各部を制御する。例えば、制御装置90は、原料供給源10、キャリアガス供給源20、原料供給装置30,40、処理装置50等の動作を制御する。また、制御装置90は、各種のバルブの開閉を制御する。制御装置90は、例えばコンピュータであってよい。
〔原料供給システムの動作〕
原料供給システム1の動作(原料供給方法)の一例について説明する。原料供給システム1では、制御装置90がバルブV11,V12,V21,V22,V51,V52の開閉を制御することで、並列に設けられた2つの原料供給装置30,40のうちの一方で処理装置50への反応性ガスの供給を行い、他方で固体原料の充填を行う。以下、原料供給システム1の動作の一例について具体的に説明する。
まず、図10を参照し、原料供給装置30で処理装置50への反応性ガスの供給を行い、原料供給装置40で固体原料の充填を行う場合について説明する。図10は、原料供給システム1の動作を説明するための図である。図10では、キャリアガス、溶液又はスラリー及び反応性ガスが流れている配管を太い実線で示し、キャリアガス、溶液又はスラリー及び反応性ガスが流れていない配管を細い実線で示す。なお、原料供給システム1は、初期状態において、図1に示されるように、バルブV11,V12,V21,V22,V51,V52はすべて閉じられているものとし、原料供給装置30には第2の固体原料M2が貯留されているものとして説明する。
制御装置90は、原料供給装置30の加熱部35(図4参照)を制御して、容器31内の堆積部36に堆積した第2の固体原料M2(図4参照)を加熱して昇華させることで反応性ガスを生成する。また、制御装置90は、バルブV21,V51を開く。これにより、キャリアガス供給源20から配管L20,L21を介して原料供給装置30の容器31内にキャリアガスが注入され、キャリアガスと共に容器31内で生成された反応性ガスが配管L51,L50を介して処理装置50に供給される。また、制御装置90は、バルブV12を開く。これにより、原料供給源10から配管L10,L12を介して原料供給装置40に溶液又はスラリーが注入され、原料供給装置40の容器内の堆積部に第2の固体原料M2が堆積する。このように、バルブV12,V21,V51が開いた状態であり、バルブV11,V22,V52が閉じた状態である場合、原料供給装置30で処理装置50への反応性ガスの供給が行われ、原料供給装置40で固体原料の充填が行われる。なお、図10では、バルブV12,V21,V51が開いた状態、バルブV11,V22,V52が閉じた状態を示している。
次に、図11を参照し、原料供給装置30で処理装置50への反応性ガスの供給を行っている状態(図10参照)から、原料供給装置40で処理装置50への反応性ガスの供給を行い、原料供給装置30で固体原料の充填を行う状態へ切り替える場合を説明する。図11は、原料供給システム1の動作を説明するための図である。図11では、キャリアガス、溶液又はスラリー及び反応性ガスが流れている配管を太い実線で示し、キャリアガス、溶液又はスラリー及び反応性ガスが流れていない配管を細い実線で示す。
制御装置90は、まず、原料供給装置30の加熱部35をオフにし、バルブV21,V51,V12を閉じる。これにより、原料供給装置30から処理装置50への反応性ガスの供給が停止される。
制御装置90は、続いて、原料供給装置40の加熱部を制御して、容器内の堆積部に堆積した第2の固体原料M2を加熱して昇華させることで反応性ガスを生成する。また、制御装置90は、バルブV22,V52を開く。これにより、キャリアガス供給源20から配管L20,L22を介して原料供給装置40にキャリアガスが注入され、キャリアガスと共に容器内で生成された反応性ガスが配管L52,L50を介して処理装置50に供給される。また、制御装置90は、バルブV11を開く。これにより、原料供給源10から配管L10,L11を介して原料供給装置30に溶液又はスラリーが注入され、原料供給装置30の容器31内の堆積部36に第2の固体原料M2が堆積する。このように、バルブV11,V22,V52が開いた状態であり、バルブV12,V21,V51が閉じた状態である場合、原料供給装置40で処理装置50への反応性ガスの供給が行われ、原料供給装置30で固体原料の充填が行われる。なお、図11では、バルブV11,V22,V52が開いた状態、バルブV12,V21,V51が閉じた状態を示している。
このように原料供給システム1では、制御装置90がバルブV11,V12,V21,V22,V51,V52の開閉を制御することで、2つの原料供給装置30,40のうちの一方で処理装置50への反応性ガスの供給を行い、他方で固体原料の充填を行う。これにより、原料供給装置30,40への原料の自動補充が可能となり、処理装置50の連続運転能力を向上させ、処理装置50の稼働率を向上させることができる。
また、原料供給システム1では、原料注入部32から容器31内に溶液又はスラリーを噴霧して注入することにより、溶液又はスラリーが堆積部36又は容器31の底部31bに到達する前に溶媒を気化させ、第2の固体原料M2として堆積させる。このように原料供給システム1では、容器31内に注入された溶液又はスラリーを堆積部36又は容器31の底部31bに固体として堆積させて貯留するので、一定の体積当たりに貯留可能な固体原料の量を増やすことができる。これに対し、容器31内に溶液を液体の状態で貯留する場合、容器31のサイズは溶媒に対する固体原料の溶解度に依存することになり、溶解度が低い固体原料の場合、容器31内に貯留できる固体原料の限界値が低くなる。
また、原料供給システム1では、固体原料を溶媒に溶解した溶液又は固体原料を溶媒に分散させたスラリーを噴霧して溶媒を気化させ、第2の固体原料M2として堆積部36に一度堆積させた後、第2の固体原料M2を昇華させて処理装置50に供給する。これにより、流量制御の簡易化や、大流量化等の制御が容易になる。
今回開示された実施形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。上記の実施形態は、添付の請求の範囲及びその趣旨を逸脱することなく、様々な形態で省略、置換、変更されてもよい。
上記の実施形態では、第1の固体原料を溶媒に溶解した溶液(solution)又は第1の固体原料を分散媒に分散させたスラリー(slurry)を例に挙げて説明したが、本開示はこれに限定されない。例えば、スラリーに代えて、第1の固体原料を分散媒に分散させたコロイド溶液(colloidal solution)等の分散系(dispersion)を用いることもできる。例えば、コロイド溶液を用いることにより、溶液やスラリーを用いるよりも高濃度なプリカーサを充填できる。分散系(dispersion)は、下位概念としてスラリーとコロイド(colloid)を含む。スラリーは、懸濁液(suspension)とも称される。コロイドは下位概念としてコロイド溶液を含む。コロイド溶液は、ゾル(sol)とも称される。
本国際出願は、2019年9月24日に出願した日本国特許出願第2019-173419号に基づく優先権を主張するものであり、当該出願の全内容を本国際出願に援用する。
1 原料供給システム
30 原料供給装置
31 容器
32 原料注入部
34 排気ポート
35 加熱部
36 堆積部
40 原料供給装置
50 処理装置
60 排気装置
M1 第1の固体原料
M2 第2の固体原料

Claims (12)

  1. 第1の固体原料を溶媒に溶解した溶液又は第1の固体原料を分散媒に分散させた分散系を貯留する容器と、
    前記溶液又は前記分散系を噴霧して前記容器内に注入する注入部と、
    前記容器内を排気する排気ポートと、
    前記溶液又は分散系から前記溶媒又は前記分散媒を除去することにより形成された第2の固体原料を加熱する加熱部と、
    前記容器内の前記注入部と前記排気ポートとの間に設けられ、前記第2の固体原料を堆積させる堆積部と、
    を有する、原料供給装置。
  2. 前記堆積部は、前記容器内を、前記注入部を含む領域と前記排気ポートを含む領域とに区画する、
    請求項1に記載の原料供給装置。
  3. 前記堆積部は、多孔性材料により形成されている、
    請求項1又は2に記載の原料供給装置。
  4. 前記注入部は、前記溶液又は前記分散系が前記堆積部に到達する前に前記溶媒又は前記分散媒を気化させる、
    請求項1乃至3のいずれか一項に記載の原料供給装置。
  5. 前記排気ポートは、前記第2の固体原料が加熱されて昇華した反応性ガスを用いた処理を行う処理装置に接続される、
    請求項1乃至4のいずれか一項に記載の原料供給装置。
  6. 前記排気ポートは、前記容器内を排気する排気装置に接続される、
    請求項1乃至5のいずれか一項に記載の原料供給装置。
  7. 第1の固体原料を分散媒に分散させた分散系を貯留する容器と、
    前記分散系を噴霧して前記容器に注入する注入部と、
    前記容器内を排気する排気ポートと、
    前記分散系から前記分散媒を除去することにより形成された第2の固体原料を加熱する加熱部と、
    前記容器内の前記注入部と前記排気ポートとの間に設けられ、前記第2の固体原料を堆積させる堆積部と、
    を有する、原料供給装置。
  8. 前記堆積部は、多孔性材料により形成されている、
    請求項7に記載の原料供給装置。
  9. 前記注入部は、前記分散系が前記堆積部に到達する前に前記分散媒を気化させる、
    請求項7又は8に記載の原料供給装置。
  10. 前記排気ポートは、前記第2の固体原料が加熱されて昇華した反応性ガスを用いた処理を行う処理装置に接続される、
    請求項7乃至9のいずれか一項に記載の原料供給装置。
  11. 前記排気ポートは、前記容器内を排気する排気装置に接続される、
    請求項7乃至10のいずれか一項に記載の原料供給装置。
  12. 容器内に第1の固体原料を溶媒に溶解した溶液又は第1の固体原料を分散媒に分散させた分散系を噴霧することにより、前記溶液又は前記分散系から前記溶媒又は前記分散媒を気化させて除去する工程と、
    前記溶液又は前記分散系から前記溶媒又は前記分散媒を除去することにより形成された第2の固体原料を前記容器内に堆積させる工程と、
    前記容器内に堆積した前記第2の固体原料を加熱することにより、前記第2の固体原料を昇華させて反応性ガスを生成する工程と、
    を有する、原料供給方法。
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