JP2021147700A

JP2021147700A - 原料供給システム

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Publication number: JP2021147700A
Application number: JP2020118056A
Authority: JP
Inventors: 栄一小森; Eiichi Komori
Original assignee: Tokyo Electron Ltd
Current assignee: Tokyo Electron Ltd
Priority date: 2020-03-17
Filing date: 2020-07-08
Publication date: 2021-09-27

Abstract

【課題】貯留部に貯留された溶液又は分散系の量を管理できる技術を提供する。【解決手段】本開示の一態様による原料供給システムは、第１の固体原料を溶媒に溶解した溶液又は第１の固体原料を溶媒に分散させた分散系を貯留する第１の貯留部と、前記第１の貯留部から輸送される前記溶液又は前記分散系を貯留する第２の貯留部と、前記第１の貯留部に貯留された前記溶液又は前記分散系の量を検知する検知部と、前記第２の貯留部に貯留された前記溶液又は前記分散系から前記溶媒を除去することにより形成された第２の固体原料を加熱する加熱部と、を有する。【選択図】図１

Description

本開示は、原料供給システムに関する。

固体原料を溶媒に溶解して処理室内にスプレー噴射した後、処理室内を加熱して溶媒を除去して固体原料を残留させ、続いて、処理室内を加熱して固体原料を昇華し、対応のガスを生成する技術が知られている（例えば、特許文献１参照）。

特開２００４−１１５８３１号公報

本開示は、貯留部に貯留された溶液又は分散系の量を管理できる技術を提供する。

本開示の一態様による原料供給システムは、第１の固体原料を溶媒に溶解した溶液又は第１の固体原料を溶媒に分散させた分散系を貯留する第１の貯留部と、前記第１の貯留部から輸送される前記溶液又は前記分散系を貯留する第２の貯留部と、前記第１の貯留部に貯留された前記溶液又は前記分散系の量を検知する検知部と、前記第２の貯留部に貯留された前記溶液又は前記分散系から前記溶媒を除去することにより形成された第２の固体原料を加熱する加熱部と、を有する。

本開示によれば、貯留部に貯留された溶液又は分散系の量を管理できる。

第１の実施形態の原料供給システムを示す図第１の実施形態の原料供給システムの動作を説明するための図（１）第１の実施形態の原料供給システムの動作を説明するための図（２）第１の実施形態の原料供給システムの動作を説明するための図（３）第１の実施形態の原料供給システムの動作を説明するための図（４）第２の実施形態の原料供給システムを示す図第３の実施形態の原料供給システムを示す図

以下、添付の図面を参照しながら、本開示の限定的でない例示の実施形態について説明する。添付の全図面中、同一又は対応する部材又は部品については、同一又は対応する参照符号を付し、重複する説明を省略する。

〔第１の実施形態〕
（原料供給システム）
図１を参照し、第１の実施形態の原料供給システムについて説明する。図１は、第１の実施形態の原料供給システムを示す図である。

原料供給システム１は、第１の固体原料を溶媒に溶解した溶液（以下単に「溶液」ともいう。）から溶媒を除去することで形成される第２の固体原料を昇華させて反応性ガスを生成し、生成した反応性ガスを用いて処理装置で成膜を行うシステムである。

第１の固体原料は、特に限定されないが、例えばストロンチウム（Ｓｒ）、モリブデン（Ｍｏ）、ルテニウム（Ｒｕ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ハフニウム（Ｈｆ）、タングステン（Ｗ）、アルミニウム（Ａｌ）等の金属元素を含有する有機金属錯体、タングステン（Ｗ）、アルミニウム（Ａｌ）等の金属元素を含有する塩化物であってよい。溶媒は、第１の固体原料を溶解又は分散して溶液を生成できればよく、例えばヘキサンであってよい。

原料供給システム１は、原料供給源１０、バッファ装置２０、原料供給装置３０，４０、処理装置５０及び制御装置９０を備える。

原料供給源１０は、溶液Ｍ１をバッファ装置２０に供給する。本実施形態において、原料供給源１０は、タンク１１及びフロートセンサ１２を含む。タンク１１には、溶液Ｍ１が充填されている。フロートセンサ１２は、タンク１１内に充填された溶液Ｍ１の量を検知する。

原料供給源１０には、タンク１１の上方から配管Ｌ１の一端が挿入されている。配管Ｌ１の他端はキャリアガスの供給源Ｇ１と接続されており、供給源Ｇ１から配管Ｌ１を介してタンク１１内にキャリアガスが供給される。キャリアガスは、特に限定されないが、例えば窒素（Ｎ_２）、アルゴン（Ａｒ）等の不活性ガスであってよい。配管Ｌ１には、バルブＶ１が介設されている。バルブＶ１を開くと供給源Ｇ１から原料供給源１０へキャリアガスが供給され、バルブＶ１を閉じると供給源Ｇ１から原料供給源１０へのキャリアガスの供給が遮断される。また、配管Ｌ１には、配管Ｌ１を流れるキャリアガスの流量を制御する流量制御器（図示せず）や追加のバルブ等が介設されていてもよい。

また、原料供給源１０には、タンク１１の上方から配管Ｌ２の一端が挿入されている。配管Ｌ２の他端はバッファ装置２０と接続されている。供給源Ｇ１からタンク１１内にキャリアガスが供給されると、タンク１１内が加圧され、タンク１１内の溶液Ｍ１が配管Ｌ２を介してバッファ装置２０に供給される。配管Ｌ２には、原料供給源１０の側から順にバルブＶ２ａ，Ｖ２ｂが介設されている。バルブＶ２ａ，Ｖ２ｂを開くと原料供給源１０からバッファ装置２０へ溶液Ｍ１が供給され、バルブＶ２ａ，Ｖ２ｂを閉じると原料供給源１０からバッファ装置２０への溶液Ｍ１の供給が遮断される。また、配管Ｌ２には、配管Ｌ２を流れる溶液Ｍ１の流量を制御する流量制御器（図示せず）や追加のバルブ等が介設されていてもよい。

また、配管Ｌ２のバルブＶ２ｂよりもバッファ装置２０の側には、配管Ｌ３の一端が接続されている。配管Ｌ３の他端はキャリアガスの供給源Ｇ３と接続されており、供給源Ｇ３から配管Ｌ３，Ｌ２を介してバッファ装置２０にキャリアガスが供給される。キャリアガスは、特に限定されないが、例えばＮ_２、Ａｒ等の不活性ガスであってよい。配管Ｌ３には、バルブＶ３が介設されている。バルブＶ３を開くと供給源Ｇ３からバッファ装置２０へキャリアガスが供給され、バルブＶ３を閉じると供給源Ｇ３からバッファ装置２０へのキャリアガスの供給が遮断される。また、配管Ｌ３には、配管Ｌ３を流れるキャリアガスの流量を制御する流量制御器（図示せず）や追加のバルブ等が介設されていてもよい。

バッファ装置２０は、原料供給源１０から輸送される溶液Ｍ１を貯留する。本実施形態において、バッファ装置２０は、容器２１及びフロートセンサ２２を含む。ただし、バッファ装置２０は、容器２１を加熱するヒータ等の加熱部（図示せず）を更に含んでいてもよい。容器２１は、原料供給源１０から輸送される溶液Ｍ１を一時的に貯留する。フロートセンサ２２は、容器２１内に貯留された溶液Ｍ１の量を検知する。ただし、フロートセンサ２２に代えて、ロードセル式や温度検知式等の別のレベルセンサを設けることにより容器２１内に貯留された溶液Ｍ１の量を検知するようにしてもよい。

バッファ装置２０は、配管Ｌ４，Ｌ５を介して原料供給装置３０と接続されており、配管Ｌ４，Ｌ５を介して原料供給装置３０に溶液Ｍ１を供給する。配管Ｌ４，Ｌ５には、夫々バルブＶ４，Ｖ５が介設されている。バルブＶ４，Ｖ５を開くとバッファ装置２０から原料供給装置３０へ溶液Ｍ１が供給され、バルブＶ４，Ｖ５を閉じるとバッファ装置２０から原料供給装置３０への溶液Ｍ１の供給が遮断される。また、配管Ｌ５には、配管Ｌ５を流れる溶液Ｍ１の流量を制御する流量制御器（図示せず）や追加のバルブ等が介設されていてもよい。

また、バッファ装置２０は、配管Ｌ４，Ｌ６を介して原料供給装置４０と接続されており、配管Ｌ４，Ｌ６を介して原料供給装置４０に溶液Ｍ１を供給する。配管Ｌ６には、バルブＶ６が介設されている。バルブＶ４，Ｖ６を開くとバッファ装置２０から原料供給装置４０へ溶液Ｍ１が供給され、バルブＶ４，Ｖ６を閉じるとバッファ装置２０から原料供給装置４０への溶液Ｍ１の供給が遮断される。また、配管Ｌ６には、配管Ｌ６を流れる溶液Ｍ１の流量を制御する流量制御器（図示せず）や追加のバルブ等が介設されていてもよい。

原料供給装置３０は、バッファ装置２０から輸送される溶液Ｍ１を貯留する。本実施形態において、原料供給装置３０は、容器３１、加熱部３２及び圧力計３３を含む。容器３１は、バッファ装置２０から輸送される溶液Ｍ１を貯留する。加熱部３２は、溶液Ｍ１から溶媒を除去することにより形成された固体原料（以下「第２の固体原料Ｍ２」という。）を加熱することにより、第２の固体原料Ｍ２を昇華させて反応性ガスを生成する。加熱部３２は、例えば容器３１の底部及び外周を覆うように配置されたヒータであってよい。加熱部３２は、第２の固体原料を昇華させて反応性ガスを生成できる温度に容器３１内を加熱できるように構成される。圧力計３３は、容器３１の内圧を検出する。検出された容器３１の内圧は制御装置９０に送信され、制御装置９０は該内圧に基づいて各種のバルブの開閉を制御する。例えば、制御装置９０は、該内圧が所定の圧力よりも高くなった場合に、バルブＶ５を閉じることにより、容器３１に過剰な溶液Ｍ１が供給されないようにする。

原料供給装置３０には、容器３１の上方から配管Ｌ８の一端が挿入されている。配管Ｌ８の他端は配管Ｌ７を介してキャリアガスの供給源Ｇ７と接続されており、供給源Ｇ７から配管Ｌ７，Ｌ８を介して容器３１内にキャリアガスが供給される。キャリアガスは、特に限定されないが、例えばＮ_２、Ａｒ等の不活性ガスであってよい。配管Ｌ８には、供給源Ｇ７の側から順にバルブＶ８ａ，Ｖ８ｂが介設されている。バルブＶ８ａ，Ｖ８ｂを開くと供給源Ｇ７から原料供給装置３０へキャリアガスが供給され、バルブＶ８ａ，Ｖ８ｂを閉じると供給源Ｇ７から原料供給装置３０へのキャリアガスの供給が遮断される。配管Ｌ７には、配管Ｌ７を流れるキャリアガスの流量を制御する流量制御器Ｆ７が介設されている。本実施形態において、流量制御器Ｆ７は、マスフローコントローラ（ＭＦＣ）である。

原料供給装置３０は、配管Ｌ１０，Ｌ１２を介して処理装置５０と接続されており、配管Ｌ１０，Ｌ１２を介して処理装置５０に反応性ガスを供給する。配管Ｌ１０には、原料供給装置３０の側から順にバルブＶ１０ａ〜Ｖ１０ｃが介設されている。バルブＶ１０ａ〜Ｖ１０ｃを開くと原料供給装置３０から処理装置５０へ反応性ガスが供給され、バルブＶ１０ａ〜Ｖ１０ｃを閉じると原料供給装置３０から処理装置５０への反応性ガスの供給が遮断される。

配管Ｌ１０のバルブＶ１０ａとバルブＶ１０ｂとの間には、配管Ｌ１３の一端が接続されている。配管Ｌ１３の他端は、配管Ｌ８のバルブＶ８ａとバルブＶ８ｂとの間に接続されている。配管Ｌ１３は、配管Ｌ８と配管Ｌ１０とを原料供給装置３０を介さずに接続するバイパス配管として機能する。配管Ｌ１３には、バルブＶ１３が介設されている。バルブＶ１３を開くと配管Ｌ８と配管Ｌ１０とが連通し、バルブＶ１３を閉じると配管Ｌ８と配管Ｌ１０との連通が遮断される。

配管Ｌ１０のバルブＶ１０ｂとバルブＶ１０ｃとの間には、配管Ｌ１４の一端が接続されている。配管Ｌ１４の他端は、例えば真空ポンプ等の排気装置（図示せず）に接続されている。配管Ｌ１４には、バルブＶ１４が介設されている。バルブＶ１０ａ，Ｖ１０ｂが開いた状態でバルブＶ１４を開くと、容器３１内が排気され、容器３１内に貯留された溶液Ｍ１から溶媒を除去できる。バルブＶ１４を閉じると、容器３１内に貯留された溶液Ｍ１からの溶媒の除去を停止できる。

原料供給装置４０は、バッファ装置２０から輸送される溶液Ｍ１を貯留する。原料供給装置４０は、原料供給装置３０と並列に設けられている。本実施形態において、原料供給装置４０は、容器４１、加熱部４２及び圧力計４３を含む。容器４１は、バッファ装置２０から輸送される溶液Ｍ１を貯留する。加熱部４２は、溶液Ｍ１から溶媒を除去することにより形成された第２の固体原料Ｍ２を加熱することにより、第２の固体原料Ｍ２を昇華させて反応性ガスを生成する。加熱部４２は、例えば容器４１の底部及び外周を覆うように配置されたヒータであってよい。加熱部４２は、第２の固体原料Ｍ２を昇華させて反応性ガスを生成できる温度に容器４１内を加熱できるように構成される。圧力計４３は、容器４１の内圧を検出する。検出された容器４１の内圧は制御装置９０に送信され、制御装置９０は該内圧に基づいて各種のバルブの開閉を制御する。例えば、制御装置９０は、該内圧が所定の圧力よりも高くなった場合に、バルブＶ６を閉じることにより、容器４１に過剰な溶液Ｍ１が供給されないようにする。

原料供給装置４０には、容器４１の上方から配管Ｌ９の一端が挿入されている。配管Ｌ９の他端は配管Ｌ７を介してキャリアガスの供給源Ｇ７と接続されており、供給源Ｇ７から配管Ｌ７，Ｌ９を介して容器４１内にキャリアガスが供給される。キャリアガスは、特に限定されないが、例えばＮ_２、Ａｒ等の不活性ガスであってよい。配管Ｌ９には、供給源Ｇ７の側から順にバルブＶ９ａ，Ｖ９ｂが介設されている。バルブＶ９ａ，Ｖ９ｂを開くと供給源Ｇ７から原料供給装置４０へキャリアガスが供給され、バルブＶ９ａ，Ｖ９ｂを閉じると供給源Ｇ７から原料供給装置４０へのキャリアガスの供給が遮断される。

原料供給装置４０は、配管Ｌ１１，Ｌ１２を介して処理装置５０と接続されており、配管Ｌ１１，Ｌ１２を介して処理装置５０に反応性ガスを供給する。配管Ｌ１１には、バルブＶ１１ａ〜Ｖ１１ｃが介設されている。バルブＶ１１ａ〜Ｖ１１ｃを開くと原料供給装置４０から処理装置５０へ反応性ガスが供給され、バルブＶ１１ａ〜Ｖ１１ｃを閉じると原料供給装置４０から処理装置５０への反応性ガスの供給が遮断される。

配管Ｌ１１のバルブＶ１１ａとバルブＶ１１ｂとの間には、配管Ｌ１５の一端が接続されている。配管Ｌ１５の他端は、配管Ｌ９のバルブＶ９ａとバルブＶ９ｂとの間に接続されている。配管Ｌ１５は、配管Ｌ９と配管Ｌ１１とを原料供給装置４０を介さずに接続するバイパス配管として機能する。配管Ｌ１５には、バルブＶ１５が介設されている。バルブＶ１５を開くと配管Ｌ９と配管Ｌ１１とが連通し、バルブＶ１５を閉じると配管Ｌ９と配管Ｌ１１との連通が遮断される。

配管Ｌ１１のバルブＶ１１ｂとバルブＶ１１ｃとの間には、配管Ｌ１６の一端が接続されている。配管Ｌ１６の他端は、例えば真空ポンプ等の排気装置（図示せず）に接続されている。配管Ｌ１６には、バルブＶ１６が介設されている。バルブＶ１１ａ，Ｖ１１ｂが開いた状態でバルブＶ１６を開くと、容器４１内が排気され、容器４１内に貯留された溶液Ｍ１から溶媒を除去できる。バルブＶ１６を閉じると、容器４１内に貯留された溶液Ｍ１からの溶媒の除去を停止できる。

処理装置５０は、配管Ｌ１０，Ｌ１２を介して原料供給装置３０と接続されており、処理装置５０には原料供給装置３０において第２の固体原料Ｍ２を加熱して昇華させることで生成される反応性ガスが供給される。また、処理装置５０は、配管Ｌ１１，Ｌ１２を介して原料供給装置４０と接続されており、処理装置５０には原料供給装置４０において第２の固体原料Ｍ２を加熱して昇華させることで生成される反応性ガスが供給される。

処理装置５０は、原料供給装置３０，４０から供給される反応性ガスを用いて半導体ウエハ等の基板に対し、成膜処理等の各種の処理を実行する。本実施形態において、処理装置５０は、処理容器５１、流量計５２及びバルブＶ１２を含む。処理容器５１は、１又は複数の基板を収容する。本実施形態において、流量計５２はマスフローメータ（ＭＦＭ）である。流量計５２は、配管Ｌ１２に介設されており、配管Ｌ１２を流れる反応性ガスの流量を測定する。バルブＶ１２は、配管Ｌ１２に介設されている。バルブＶ１３を開くと原料供給装置３０，４０から処理容器５１へ反応性ガスが供給され、バルブＶ１３を閉じると原料供給装置３０，４０から処理容器５１への反応性ガスの供給が遮断される。

制御装置９０は、原料供給システム１の各部を制御する。例えば、制御装置９０は、原料供給源１０、バッファ装置２０、原料供給装置３０，４０、処理装置５０等の動作を制御する。また、制御装置９０は、各種のバルブの開閉を制御する。制御装置９０は、例えばコンピュータであってよい。

（原料供給システムの動作）
図２〜５を参照し、原料供給システム１の動作（原料供給方法）の一例について説明する。原料供給システム１では、制御装置９０が各種のバルブの開閉を制御することで、並列に設けられた２つの原料供給装置３０，４０のうちの一方で処理装置５０への反応性ガスの供給を行い、他方で固体原料の充填を行う。以下、原料供給システム１の動作の一例について具体的に説明する。

まず、図２及び図３を参照し、原料供給装置３０で処理装置５０への反応性ガスの供給を行い、原料供給装置４０で固体原料の充填を行う場合について説明する。図２及び図３は、原料供給システム１の動作を説明するための図である。図２及び図３では、キャリアガス、溶液Ｍ１及び反応性ガスが流れている配管を太い実線で示し、キャリアガス、溶液Ｍ１及び反応性ガスが流れていない配管を細い実線で示す。また、図２及び図３では、バルブが開いた状態を白抜きの記号で示し、バルブが閉じた状態を黒塗りの記号で示す。なお、原料供給システム１は、初期状態において、図１に示されるように、全てのバルブが閉じられているものとし、原料供給装置３０には第２の固体原料Ｍ２が貯留されているものとして説明する。

制御装置９０は、原料供給装置３０の加熱部３２を制御して、容器３１内の第２の固体原料Ｍ２を加熱して昇華させることで反応性ガスを生成する。また、制御装置９０は、バルブＶ８ａ，Ｖ８ｂ，Ｖ１０ａ〜Ｖ１０ｃ，Ｖ１２を開く。これにより、供給源Ｇ７から配管Ｌ７，Ｌ８を介して原料供給装置３０の容器３１内にキャリアガスが注入され、キャリアガスと共に容器３１内で生成された反応性ガスが配管Ｌ１０，Ｌ１２を介して処理装置５０に供給される。

また、制御装置９０は、図２に示されるように、バルブＶ１，Ｖ２ａ，Ｖ２ｂを開く。これにより、供給源Ｇ１から原料供給源１０にキャリアガスが供給され、原料供給源１０から配管Ｌ２を介してバッファ装置２０に溶液Ｍ１が輸送され、バッファ装置２０の容器２１内に溶液Ｍ１が貯留される。このとき、バルブＶ４が閉じられているので、容器２１内に貯留される溶液Ｍ１が原料供給装置３０，４０に輸送されることはない。

続いて、制御装置９０は、フロートセンサ２２の検出値に基づいて、容器２１内に所定量の溶液Ｍ１が貯留されたか否かを判定する。所定量は、例えば原料供給装置４０の容器４１内に貯留可能な量に設定される。容器２１内に所定量の溶液Ｍ１が貯留されたと判定すると、制御装置９０は、図３に示されるように、バルブＶ１，Ｖ２ａ，Ｖ２ｂを閉じ、バルブＶ３，Ｖ４，Ｖ６を開く。これにより、供給源Ｇ３から配管Ｌ３を介してバッファ装置２０にキャリアガスが供給され、バッファ装置２０から配管Ｌ４，Ｌ６を介して原料供給装置４０に溶液Ｍ１が輸送される。これにより、原料供給装置４０の容器４１内に所定量の溶液Ｍ１が貯留される。また、制御装置９０は、図３に示されるように、バルブＶ１１ａ，Ｖ１１ｂ，Ｖ１６を開く。これにより、原料供給装置４０の容器４１内が排気装置により排気されるので、容器４１内の溶液Ｍ１から溶媒が除去され、容器４１内に第２の固体原料Ｍ２が形成される。なお、容器４１内の溶液Ｍ１から溶媒を除去する際には、制御装置９０は、加熱部４２を制御して、容器４１内の溶液Ｍ１を所定の温度に加熱することが好ましい。これにより、溶媒の除去が促進される。所定の温度は、例えば第２の固体原料Ｍ２を昇華させて反応性ガスを生成するときの温度よりも低く設定される。なお、図３には、容器４１内の溶液Ｍ１から溶媒が除去される前の状態を示している。

次に、図４及び図５を参照し、原料供給装置４０で処理装置５０への反応性ガスの供給を行い、原料供給装置３０で固体原料の充填を行う場合について説明する。図４及び図５は、原料供給システム１の動作を説明するための図である。図４及び図５では、キャリアガス、溶液Ｍ１及び反応性ガスが流れている配管を太い実線で示し、キャリアガス、溶液Ｍ１及び反応性ガスが流れていない配管を細い実線で示す。また、図４及び図５では、バルブが開いた状態を白抜きの記号で示し、バルブが閉じた状態を黒塗りの記号で示す。なお、原料供給システム１は、初期状態において、図１に示されるように、全てのバルブが閉じられているものとする。また、図４に示されるように、原料供給装置４０には第２の固体原料Ｍ２が貯留されているものとして説明する。

制御装置９０は、原料供給装置４０の加熱部４２を制御して、容器４１内の第２の固体原料Ｍ２を加熱して昇華させることで反応性ガスを生成する。また、制御装置９０は、バルブＶ９ａ，Ｖ９ｂ，Ｖ１１ａ〜Ｖ１１ｃ，Ｖ１２を開く。これにより、供給源Ｇ７から配管Ｌ７，Ｌ９を介して原料供給装置４０の容器４１内にキャリアガスが注入され、キャリアガスと共に容器４１内で生成された反応性ガスが配管Ｌ１１，Ｌ１２を介して処理装置５０に供給される。

また、制御装置９０は、図４に示されるように、バルブＶ１，Ｖ２ａ，Ｖ２ｂを開く。これにより、供給源Ｇ１から原料供給源１０にキャリアガスが供給され、原料供給源１０から配管Ｌ２を介してバッファ装置２０に溶液Ｍ１が輸送され、バッファ装置２０の容器２１内に溶液Ｍ１が貯留される。このとき、バルブＶ４が閉じられているので、容器２１内に貯留される溶液Ｍ１が原料供給装置３０，４０に輸送されることはない。

続いて、制御装置９０は、フロートセンサ２２の検出値に基づいて、容器２１内に所定量の溶液Ｍ１が貯留されたか否かを判定する。所定量は、例えば原料供給装置３０の容器３１内に貯留可能な量に設定される。容器２１内に所定量の溶液Ｍ１が貯留されたと判定すると、制御装置９０は、図５に示されるように、バルブＶ１，Ｖ２ａ，Ｖ２ｂを閉じ、バルブＶ３，Ｖ４，Ｖ５を開く。これにより、供給源Ｇ３から配管Ｌ３を介してバッファ装置２０にキャリアガスが供給され、バッファ装置２０から配管Ｌ４，Ｌ５を介して原料供給装置３０に溶液Ｍ１が輸送される。これにより、原料供給装置３０の容器３１内に所定量の溶液Ｍ１が貯留される。また、制御装置９０は、図５に示されるように、バルブＶ１０ａ，Ｖ１０ｂ，Ｖ１４を開く。これにより、原料供給装置３０の容器３１内が排気装置により排気されるので、容器３１内の溶液Ｍ１から溶媒が除去され、容器３１内に第２の固体原料Ｍ２が形成される。なお、容器３１内の溶液Ｍ１から溶媒を除去する際には、制御装置９０は、加熱部３２を制御して、容器３１内の溶液Ｍ１を所定の温度に加熱することが好ましい。これにより、溶媒の除去が促進される。所定の温度は、例えば第２の固体原料を昇華させて反応性ガスを生成するときの温度よりも低く設定される。なお、図５には、容器４１内の溶液Ｍ１から溶媒が除去される前の状態を示している。

以上に説明したように、原料供給システム１によれば、制御装置９０がバルブの開閉を制御することで、２つの原料供給装置３０，４０のうちの一方で処理装置５０への反応性ガスの供給を行い、他方で固体原料の充填を行う。これにより、原料供給装置３０，４０への原料の自動補充が可能となり、処理装置５０の連続運転能力を向上させ、処理装置５０の稼働率を向上させることができる。

また、原料供給システム１によれば、原料供給源１０と原料供給装置３０，４０との間に、フロートセンサ２２を含むバッファ装置２０が設けられている。これにより、原料供給源１０から輸送される溶液Ｍ１をバッファ装置２０内で液量を管理し、管理された液量の溶液Ｍ１を原料供給装置３０，４０に輸送できる。そのため、原料供給装置３０，４０にフロートセンサを設けなくても原料供給装置３０，４０に貯留される溶液Ｍ１の液量を管理できる。その結果、フロートセンサの耐熱温度、ヒートサイクル耐久性、作動信頼性等、レベルセンサによる使用制限を受けることなく、原料供給装置３０，４０において溶液Ｍ１を加熱して昇華させることができる。すなわち、原料供給装置３０，４０において、溶液Ｍ１を加熱する温度等についての使用可能範囲を拡大できる。

〔第２の実施形態〕
図６を参照し、第２の実施形態の原料供給システムについて説明する。図６は、第２の実施形態の原料供給システムを示す図である。

原料供給システム１Ａは、原料供給装置３０Ａ，４０Ａの各々が、バッファ装置２０から輸送される溶液Ｍ１を噴霧して容器３１，４１内に注入する原料注入部３４，４４を含む点で、第１の実施形態の原料供給システム１と異なる。なお、その他の構成については、第１の実施形態の原料供給システム１と同様であるので、以下、異なる構成を中心に説明する。

原料供給装置３０Ａは、バッファ装置２０から輸送される溶液Ｍ１を貯留する。本実施形態において、原料供給装置３０Ａは、容器３１、加熱部３２、圧力計３３及び原料注入部３４を含む。容器３１は、バッファ装置２０から輸送される溶液Ｍ１を貯留する。加熱部３２は、溶液Ｍ１から溶媒を除去することにより形成された第２の固体原料Ｍ２を加熱することにより、第２の固体原料Ｍ２を昇華させて反応性ガスを生成する。加熱部３２は、例えば容器３１の底部及び外周を覆うように配置されたヒータであってよい。加熱部３２は、第２の固体原料Ｍ２を昇華させて反応性ガスを生成できる温度に容器３１内を加熱できるように構成される。圧力計３３は、容器３１の内圧を検出する。検出された容器３１の内圧は制御装置９０に送信され、制御装置９０は該内圧に基づいて各種のバルブの開閉を制御する。例えば、制御装置９０は、該内圧が所定の圧力よりも高くなった場合に、バルブＶ５を閉じることにより、容器３１に過剰な溶液Ｍ１が供給されないようにする。

原料注入部３４は、バッファ装置２０から配管Ｌ４，Ｌ５を介して輸送される溶液Ｍ１を噴霧して容器３１内に注入する。原料注入部３４は、溶液Ｍ１を噴霧することにより、溶液Ｍ１が容器３１の底部等に到達する前に溶媒を気化させ、第２の固体原料Ｍ２として堆積させる。原料注入部３４は、例えば噴霧ノズルであってよい。

原料供給装置４０Ａは、バッファ装置２０から輸送される溶液Ｍ１を貯留する。本実施形態において、原料供給装置４０Ａは、容器４１、加熱部４２、圧力計４３及び原料注入部４４を含む。

容器４１、加熱部４２、圧力計４３及び原料注入部４４は、原料供給装置３０Ａにおける容器３１、加熱部３２、圧力計３３及び原料注入部３４と同様の構成であってよい。

以上に説明したように、原料供給システム１Ａによれば、原料供給システム１と同様、制御装置９０がバルブの開閉を制御することで、２つの原料供給装置３０Ａ，４０Ａのうちの一方で処理装置５０への反応性ガスの供給を行い、他方で固体原料の充填を行う。これにより、原料供給装置３０Ａ，４０Ａへの原料の自動補充が可能となり、処理装置５０の連続運転能力を向上させ、処理装置５０の稼働率を向上させることができる。

また、原料供給システム１Ａによれば、原料注入部３４，４４から容器３１，４１内に溶液Ｍ１を噴霧して注入することにより、溶液Ｍ１が容器３１，４１の底部等に到達する前に溶媒を気化させ、第２の固体原料Ｍ２として堆積させる。このように原料供給システム１Ａでは、容器３１、４１内に注入された溶液Ｍ１を容器３１，４１の底部等に固体として堆積させて貯留するので、一定の体積当たりに貯留可能な固体原料の量を増やすことができる。

また、原料供給システム１Ａでは、固体原料を溶媒に溶解した溶液Ｍ１を噴霧して溶媒を気化させ、第２の固体原料Ｍ２として容器３１，４１の底部等に一度堆積させた後、第２の固体原料Ｍ２を昇華させて処理装置５０に供給する。これにより、流量制御の簡易化や、大流量化等の制御が容易になる。

また、原料供給システム１Ａによれば、原料供給システム１と同様、原料供給源１０と原料供給装置３０Ａ，４０Ａとの間に、フロートセンサ２２を含むバッファ装置２０が設けられている。これにより、原料供給源１０から輸送される溶液Ｍ１をバッファ装置２０内で液量を管理し、管理された液量の溶液Ｍ１を原料供給装置３０Ａ，４０Ａに輸送し、原料注入部３４，４４から容器３１，４１内に噴霧できる。そのため、容器３１，４１内に噴霧されることで溶媒が気化されて堆積する第２の固体原料Ｍ２の貯蔵量を管理できる。

〔第３の実施形態〕
図７を参照し、第３の実施形態の原料供給システムについて説明する。図７は、第３の実施形態の原料供給システムを示す図である。

原料供給システム１Ｂは、容器３１，４１内の各々が多段に形成されている点で、第１の実施形態の原料供給システム１と異なる。なお、その他の構成については、第１の実施形態の原料供給システム１と同様であるので、以下、異なる構成を中心に説明する。

原料供給装置３０Ｂは、バッファ装置２０から輸送される溶液Ｍ１を貯留する。本実施形態において、原料供給装置３０Ｂは、容器３１、加熱部３２、圧力計３３、仕切板３５，３６及び貫通管３７，３８を含む。

容器３１、加熱部３２及び圧力計３３は、第１の実施形態の原料供給装置３０と同じであってよい。

仕切板３５は、容器３１内に設けられ、容器３１内を上下に２つの領域に区画する。仕切板３５は、溶液、固体原料及び反応性ガスを透過しない材料、例えばステンレスやニッケル合金により形成されている。

仕切板３６は、容器３１内における仕切板３５の下方に設けられ、容器３１内の仕切板３５の下方の領域を上下に２つの領域に区画する。仕切板３６は、例えば仕切板３５と同じ材料により形成されている。

貫通管３７は、仕切板３５を厚さ方向（上下方向）に貫通して設けられており、貫通管３７を介して溶液及び反応性ガスが仕切板３５を通過する。貫通管３７の仕切板３５の上面から上方に延びる高さは、必要な原料の量を確保できる程度の高さである。貫通管３７は、仕切板３５の面内において１つ以上（図示の例では２つ）設けられている。

貫通管３８は、仕切板３６を厚さ方向（上下方向）に貫通して設けられており、貫通管３８を介して溶液及び反応性ガスが仕切板３６を通過する。貫通管３８の仕切板３６の上面から上方に延びる高さは、必要な原料の量を確保できる程度の高さである。貫通管３８は、仕切板３６の面内において１つ以上（図示の例では１つ）設けられている。

このように、容器３１内に仕切板３５，３６が設けられていることにより、バッファ装置２０から容器３１内に輸送される溶液は、仕切板３５上、仕切板３６上及び容器３１の底面上に貯留される。そのため、容器３１内で貯留される溶液の単位体積あたりの表面積である比表面積が大きくなるため、溶液から溶媒を除去する時間を短縮できる。また、溶液から溶媒を除去することにより形成された固体原料を昇華させて生成される反応性ガスの量を増やすことができる。

原料供給装置４０Ｂは、バッファ装置２０から輸送される溶液Ｍ１を貯留する。本実施形態において、原料供給装置４０Ｂは、容器４１、加熱部４２、圧力計４３、仕切板４５，４６及び貫通管４７，４８を含む。

容器４１、加熱部４２、圧力計４３、仕切板４５，４６及び貫通管４７，４８は、原料供給装置３０Ｂにおける容器３１、加熱部３２、圧力計３３、仕切板３５，３６及び貫通管３７，３８と同様の構成であってよい。

このように、容器４１内に仕切板４５，４６が設けられていることにより、バッファ装置２０から容器４１内に輸送される溶液は、仕切板４５上、仕切板４６上及び容器４１の底面上に貯留される。そのため、容器４１内で貯留される溶液の単位体積あたりの表面積である比表面積が大きくなるため、溶液から溶媒を除去する時間を短縮できる。また、溶液から溶媒を除去することにより形成された固体原料を昇華させて生成される反応性ガスの量を増やすことができる。

以上に説明したように、原料供給システム１Ｂによれば、原料供給システム１と同様、制御装置９０がバルブの開閉を制御することで、２つの原料供給装置３０Ｂ，４０Ｂのうちの一方で処理装置５０への反応性ガスの供給を行い、他方で固体原料の充填を行う。これにより、原料供給装置３０Ｂ，４０Ｂへの原料の自動補充が可能となり、処理装置５０の連続運転能力を向上させ、処理装置５０の稼働率を向上させることができる。

また、原料供給システム１Ｂによれば、原料供給システム１と同様、原料供給源１０と原料供給装置３０Ｂ，４０Ｂとの間に、フロートセンサ２２を含むバッファ装置２０が設けられている。これにより、原料供給源１０から輸送される溶液Ｍ１をバッファ装置２０内で液量を管理し、管理された液量の溶液Ｍ１を原料供給装置３０Ｂ，４０Ｂに輸送できる。そのため、原料供給装置３０Ｂ，４０Ｂにフロートセンサを設けなくても原料供給装置３０Ｂ，４０Ｂに貯留される溶液Ｍ１の液量を管理できる。その結果、フロートセンサの耐熱温度、ヒートサイクル耐久性、作動信頼性等、レベルセンサによる使用制限を受けることなく、原料供給装置３０Ｂ，４０Ｂにおいて溶液Ｍ１を加熱して昇華させることができる。すなわち、原料供給装置３０Ｂ，４０Ｂにおいて、溶液Ｍ１を加熱する温度等についての使用可能範囲を拡大できる。

また、原料供給システム１Ｂによれば、容器３１，４１内の各々が多段に形成されている。これにより、バッファ装置２０から容器３１，４１内に輸送される溶液は、仕切板３５，４５上、仕切板３６，４６上及び容器３１，４１の底面上に貯留される。そのため、容器３１，４１内で貯留される溶液の単位体積あたりの表面積である比表面積が大きくなるため、溶液から溶媒を除去する時間を短縮できる。また、溶液から溶媒を除去することにより形成された固体原料を昇華させて生成される反応性ガスの量を増やすことができる。

なお、第３の実施形態では、第１の実施形態の原料供給システム１の容器３１，４１内の各々が多段に形成されている場合を説明したが、本開示は、これに限定されない。例えば、第２の実施形態の原料供給システム１Ａの容器３１，４１内の各々が多段に形成されていてもよい。

なお、上記の実施形態において、バッファ装置２０は第１の貯留部の一例であり、原料供給装置３０，３０Ａ，３０Ｂ，４０，４０Ａ，４０Ｂは第２の貯留部の一例であり、フロートセンサ２２は検知部の一例である。また、配管Ｌ１０，Ｌ１１は排気ポートの一例であり、原料注入部３４，４４は注入部の一例である。制御装置９０は制御部の一例である。

今回開示された実施形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。上記の実施形態は、添付の請求の範囲及びその趣旨を逸脱することなく、様々な形態で省略、置換、変更されてもよい。

上記の実施形態において、溶液Ｍ１から溶媒を除去することで形成される第２の固体原料Ｍ２を昇華させて反応性ガスを生成し、生成した反応性ガスを用いて処理装置５０で成膜を行うシステムを説明したが、本開示はこれに限定されない。例えば、溶液Ｍ１に代えて、第１の固体原料を溶媒に分散させたスラリー（slurry）、第１の固体原料を溶媒に分散させたゾル（sol）等の分散系（dispersion）を用いることもできる。例えば、ゾルを用いることにより、溶液Ｍ１やスラリーを用いるよりも高濃度なプリカーサを充填できる。なお、スラリーは、懸濁液（suspension）とも称される。また、ゾルは、コロイド溶液（colloidal solution）とも称される。

１，１Ａ，１Ｂ原料供給システム
２０バッファ装置
２２フロートセンサ
３０，３０Ａ，３０Ｂ，４０，４０Ａ，４０Ｂ原料供給装置
３２，４２加熱部

Claims

第１の固体原料を溶媒に溶解した溶液又は第１の固体原料を溶媒に分散させた分散系を貯留する第１の貯留部と、
前記第１の貯留部から輸送される前記溶液又は前記分散系を貯留する第２の貯留部と、
前記第１の貯留部に貯留された前記溶液又は前記分散系の量を検知する検知部と、
前記第２の貯留部に貯留された前記溶液又は前記分散系から前記溶媒を除去することにより形成された第２の固体原料を加熱する加熱部と、
を有する、原料供給システム。
前記第２の貯留部は、
前記溶液又は前記分散系を貯留する容器と、
前記容器内を排気する排気ポートと、
を含む、
請求項１に記載の原料供給システム。
前記排気ポートは、前記第２の固体原料が加熱されて昇華した反応性ガスを用いた処理を行う処理装置に接続される、
請求項２に記載の原料供給システム。
前記排気ポートは、前記容器内を排気する排気装置に接続される、
請求項２又は３に記載の原料供給システム。
前記第２の貯留部は、
前記溶液又は前記分散系を貯留する容器と、
前記溶液又は前記分散系を噴霧して前記容器内に注入する注入部と、
を含む、
請求項１乃至４のいずれか一項に記載の原料供給システム。
前記第２の貯留部は、並列に複数設けられる、
請求項１乃至５のいずれか一項に記載の原料供給システム。
前記検知部は、フロートセンサを含む、
請求項１乃至６のいずれか一項に記載の原料供給システム。
前記第２の固体原料が加熱されて昇華した反応性ガスの流量を測定する流量計を有する、
請求項１乃至７のいずれか一項に記載の原料供給システム。
前記第２の貯留部の内圧を検出する圧力計を有する、
請求項１乃至８のいずれか一項に記載の原料供給システム。
前記第１の貯留部は、前記溶液又は前記分散系が充填された原料供給源に接続される、
請求項１乃至９のいずれか一項に記載の原料供給システム。
前記原料供給源から前記第１の貯留部に前記溶液又は前記分散系を輸送するステップと、
前記原料供給源から前記第１の貯留部に前記溶液又は前記分散系を輸送することなく、前記第１の貯留部から前記第２の貯留部に前記溶液又は前記分散系を輸送するステップと、
前記第２の貯留部において前記溶液又は前記分散系から前記溶媒を除去するステップと、
を実行するよう構成される制御部を有する、
請求項１０に記載の原料供給システム。
前記制御部は、前記溶液又は前記分散系から前記溶媒を除去することにより形成された前記第２の固体原料を加熱することにより、前記第２の固体原料を昇華させて反応性ガスを生成するステップを実行するよう構成される、
請求項１１に記載の原料供給システム。
前記分散系は、スラリーである、
請求項１に記載の原料供給システム。
前記第２の貯留部は、前記容器内が多段に形成されている、
請求項２乃至５のいずれか一項に記載の原料供給システム。
前記第２の貯留部は、
前記容器内に設けられ、前記容器内を複数の領域に区画する仕切板と、
前記仕切板を厚さ方向に貫通して設けられる貫通管と、
を含む、
請求項１４に記載の原料供給システム。