JP7057794B2 - 感光性樹脂積層体およびその製造方法 - Google Patents
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Description
[1]
支持フィルムと、前記支持フィルム上に形成された感光性樹脂組成物を含む感光性樹脂組成物層と、を備える感光性樹脂積層体であって、
前記感光性樹脂組成物は、
(A)アルカリ可溶性高分子;
(B)エチレン性不飽和二重結合を有する化合物;
(C)光重合開始剤;および
(D)鉄原子;
を含有し、
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.01ppm以上10ppm以下であることを特徴とする感光性樹脂積層体。
[2]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.1ppm以上である、[1]に記載の感光性樹脂積層体。
[3]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.2ppm以上である、[1]に記載の感光性樹脂積層体。
[4]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.3ppm以上である、[1]に記載の感光性樹脂積層体。
[5]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.4ppm以上である、[1]に記載の感光性樹脂積層体。
[6]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.5ppm以上である、[1]に記載の感光性樹脂積層体。
[7]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.6ppm以上である、[1]に記載の感光性樹脂積層体。
[8]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.7ppm以上である、[1]に記載の感光性樹脂積層体。
[9]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.8ppm以上である、[1]に記載の感光性樹脂積層体。
[10]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.9ppm以上である、[1]に記載の感光性樹脂積層体。
[11]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として1.0ppm以上である、[1]に記載の感光性樹脂積層体。
[12]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として2.0ppm以上である、[1]に記載の感光性樹脂積層体。
[13]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として3.0ppm以上である、[1]に記載の感光性樹脂積層体。
[14]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として5.0ppm以下である、[1]~[13]のいずれかに記載の感光性樹脂積層体。
[15]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として2.0ppm以下である、[1]~[11]のいずれかに記載の感光性樹脂積層体。
[16]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として1.5ppm以下である、[1]~[11]のいずれかに記載の感光性樹脂積層体。
[17]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として1.0ppm以下である、[1]~[10]のいずれかに記載の感光性樹脂積層体。
[18]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.9ppm以下である、[1]~[9]のいずれかに記載の感光性樹脂積層体。
[19]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.8ppm以下である、[1]~[8]のいずれかに記載の感光性樹脂積層体。
[20]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.7ppm以下である、[1]~[7]のいずれかに記載の感光性樹脂積層体。
[21]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.6ppm以下である、[1]~[6]のいずれかに記載の感光性樹脂積層体。
[22]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.5ppm以下である、[1]~[5]のいずれかに記載の感光性樹脂積層体。
[23]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.4ppm以下である、[1]~[4]のいずれかに記載の感光性樹脂積層体。
[24]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.3ppm以下である、[1]~[3]のいずれかに記載の感光性樹脂積層体。
[25]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.2ppm以下である、[1]又は[2]に記載の感光性樹脂積層体。
[26]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.1ppm以下である、[1]に記載の感光性樹脂積層体。
[27]
支持フィルムと、前記支持フィルム上に形成された感光性樹脂組成物を含む感光性樹脂組成物層と、を備える感光性樹脂積層体であって、
前記感光性樹脂組成物は、
(A)アルカリ可溶性高分子;
(B)エチレン性不飽和二重結合を有する化合物;
(C)光重合開始剤;および
(E)カルシウム原子;
を含有し、
前記感光性樹脂組成物層中のカルシウム原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.005ppm以上5ppm以下であることを特徴とする感光性樹脂積層体。
[28]
前記感光性樹脂組成物層中のカルシウム原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.02ppm以上2.5ppm以下である、[27]に記載の感光性樹脂積層体。
[29]
前記感光性樹脂組成物層中のカルシウム原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.03ppm以上1ppm以下である、[27]に記載の感光性樹脂積層体。
[30]
支持フィルムと、前記支持フィルム上に形成された感光性樹脂組成物を含む感光性樹脂組成物層と、を備える感光性樹脂積層体であって、
前記感光性樹脂組成物は、
(A)アルカリ可溶性高分子;
(B)エチレン性不飽和二重結合を有する化合物;
(C)光重合開始剤;および
(F)アルミニウム原子;
を含有し、
前記感光性樹脂組成物層中のアルミニウム原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.005ppm以上5ppm以下であることを特徴とする感光性樹脂積層体。
[31]
前記感光性樹脂組成物層中のアルミニウム原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.02ppm以上2.5ppm以下である、[30]に記載の感光性樹脂積層体。
[32]
前記感光性樹脂組成物層中のアルミニウム原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.03ppm以上1ppm以下である、[30]に記載の感光性樹脂積層体。
[33]
支持フィルムと、前記支持フィルム上に形成された感光性樹脂組成物を含む感光性樹脂組成物層と、を備える感光性樹脂積層体であって、
前記感光性樹脂組成物は、
(A)アルカリ可溶性高分子;
(B)エチレン性不飽和二重結合を有する化合物;
(C)光重合開始剤;
(D)鉄原子、カルシウム原子及びアルミニウム原子のうちの少なくとも1種;
を含有し、
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子、カルシウム原子およびアルミニウム原子の含有量の合計が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.02ppm以上20ppm以下であることを特徴とする感光性樹脂積層体。
[34]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子、カルシウム原子およびアルミニウム原子の含有量の合計が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.07ppm以上10ppm以下である、[33]に記載の感光性樹脂積層体。
[35]
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子、カルシウム原子およびアルミニウム原子の含有量の合計が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.11ppm以上5ppm以下である、[33]に記載の感光性樹脂積層体。
[36]
支持フィルムと、前記支持フィルム上に形成された感光性樹脂組成物を含む感光性樹脂組成物層と、を備える感光性樹脂積層体であって、
前記感光性樹脂組成物は、
(A)アルカリ可溶性高分子;
(B)エチレン性不飽和二重結合を有する化合物;
(C)光重合開始剤;および
(I)ナトリウム原子;
を含有し、
前記感光性樹脂組成物層中のナトリウム原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として1ppm以上50ppm以下であることを特徴とする感光性樹脂積層体。
[37]
前記感光性樹脂組成物層中のナトリウム原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として1.5ppm以上25ppm以下である、[36]に記載の感光性樹脂積層体。
[38]
前記感光性樹脂組成物層中のナトリウム原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として2ppm以上10ppm以下である、[36]に記載の感光性樹脂積層体。
[39]
支持フィルムと、前記支持フィルム上に形成された感光性樹脂組成物を含む感光性樹脂組成物層と、を備える感光性樹脂積層体であって、
前記感光性樹脂組成物は、
(A)アルカリ可溶性高分子;
(B)エチレン性不飽和二重結合を有する化合物;
(C)光重合開始剤;および
(J)金属原子;
を含有し、
前記感光性樹脂組成物層中の金属原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.005ppm以上70ppm以下であることを特徴とする感光性樹脂積層体。
[40]
前記感光性樹脂組成物層中の金属原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.01ppm以上5ppm以下である、[39]に記載の感光性樹脂積層体。
[41]
前記金属原子として、アルミニウム、カルシウム、鉄、カリウム、マグネシウム、及び亜鉛の少なくとも一種を含有する、[39]又は[40]に記載の感光性樹脂積層体。
なお、本明細書において用語「(メタ)アクリル酸」とは、アクリル酸又はメタクリル酸を意味する。用語「(メタ)アクリロイル基」とは、アクリロイル基又はメタクリロイル基を意味する。用語「(メタ)アクリレート」とは、「アクリレート」又は「メタクリレート」を意味する。
本実施形態では、支持フィルムと、前記支持フィルム上に形成された感光性樹脂組成物を含む感光性樹脂組成物層と、を備える感光性樹脂積層体であって、
感光性樹脂組成物が、(A)アルカリ可溶性高分子、(B)エチレン性不飽和結合含有化合物、(C)光重合開始剤、及び(J)金属原子を含む。(J)金属原子は、(D)鉄原子、(E)カルシウム原子および(F)アルミニウム原子及び亜鉛のうちの少なくとも1種を含む。(J)金属原子として(I)ナトリウム原子を含んでもよい。所望により、感光性樹脂組成物は、(G)光増感剤、(H)添加剤などのその他の成分をさらに含んでよい。
金属原子、例えば鉄原子、カルシウム原子、アルミニウム原子、ナトリウム原子の含有量を上記範囲とすることで、現像液への溶解性すなわち現像性と、基板特に銅基板への密着性とを両立できる。現像性が良いことで、レジストパターンに残渣が残りにくく、基板への密着性が良いことで、より細いレジストパターンを形成できる。
以下、各成分を順に説明する。
(A)アルカリ可溶性高分子は、アルカリ物質に溶解可能な高分子である。(A)アルカリ可溶性高分子は、単一種の共重合体、複数種の共重合体の混合物及び/又は複数種のホモポリマーの混合物でよい。
(A)アルカリ可溶性高分子はアルカリ物質に溶け易い高分子である。具体的には、アルカリ可溶性に寄与する官能基(例えばカルボキシル基)を、所望のアルカリ物質に溶解するのに十分な量で有する高分子である。また、典型的には、(A)アルカリ可溶性高分子に含まれるカルボキシル基の量は、酸当量で100~600であり、好ましくは250~450である。酸当量とは、その分子中に1当量のカルボキシル基を有する線状重合体の質量(単位:グラム)を言う。(A)アルカリ可溶性高分子中のカルボキシル基は、感光性樹脂組成物層にアルカリ水溶液に対する現像性及び剥離性を与えるために必要である。酸当量を100以上にすることは、現像耐性、解像性及び密着性を向上させる観点から好ましく、そして酸当量を250以上にすることが好ましい。一方で、酸当量を600以下にすることは、現像性及び剥離性を向上させる観点から好ましく、そして酸当量を450以下にすることが好ましい。
(a-1)スチレン15~60質量%と、アクリル酸、メタクリル酸、アクリル酸エステル、及びメタクリル酸エステルからなる群から選択される1種以上のアクリル単量体とを含む重合成分に由来するアクリル共重合体;
(a-2)ベンジルメタクリレート20~85質量%と、アクリル酸、メタクリル酸、アクリル酸エステル、及びベンジルメタクリレート以外のメタクリル酸エステルからなる群から選択される1種以上のアクリル単量体とを含む重合成分に由来するアクリル共重合体;
を含むことが、高解像性を発現する上で好ましい。(a-1)成分及び(a-2)成分の総量の、(A)成分~(J)成分の総量中に占める割合としては、10~60質量%が、高解像性を発現する上で好ましい。上記割合は解像性の観点から好ましくは20質量%以上、より好ましくは30質量%以上であり、カットチップ性の観点から好ましくは55質量%以下、より好ましくは50質量%以下である。
(B)エチレン性不飽和結合含有化合物は、その構造中にエチレン性不飽和基を有することによって重合性を有する化合物である。エチレン性不飽和結合は、付加重合性の観点から、末端エチレン性不飽和基であることが好ましい。
前記(B)エチレン性不飽和二重結合を有する化合物は、分子内にヒドロキシル基を含むことが好ましい。これにより、特に感度(生産性)、解像性、密着性に優れたものとなる。
(C)光重合開始剤は、感度と解像度を得る観点からヘキサアリールビイミダゾール化合物を含むことが好ましい。
本実施形態では、感光性樹脂組成物層は、鉄原子の含有量が、該感光性樹脂組成物層を基準として0.01ppm以上10ppm以下である。
鉄原子の含有量が、上記範囲を下回る場合、基板の金属表面との相互作用が少なくなることによる密着不良が生じやすくなる。たとえば安定に存在する鉄イオンは3価のため、基板表面のCuO-とバインダーのカルボン酸との間で配位結合できる(例えば、CuO-…Fe3+…COO-)。鉄原子の含有量が、上記下限値以上であると、基板の金属表面との相互作用が強くなり、密着性に優れる。
鉄原子の含有量が、上記範囲を越える場合、鉄イオンが分子間で配位結合性の結合を生成することで疑似架橋が生じる。この疑似架橋により現像液への溶解性が低下し、現像時間の遅延が生じる。鉄原子の含有量が、上記上限値以下であると、現像液への溶解性が適度であり、現像時間も適度な時間となる。
鉄原子の含有量を上記範囲とすることで、現像液への溶解性すなわち現像性と、基板特に銅基板への密着性とを両立できる。現像性が良いと、レジストパターンに残渣が残りにくい効果があり、基板への密着性が良いと、より細いレジストパターンを形成できるという効果がある。
本実施形態では、感光性樹脂組成物層は、カルシウム原子の含有量が、該感光性樹脂組成物層を基準として0.005ppm以上5ppm以下である。
カルシウム原子の含有量が、上記範囲を下回る場合、基板の金属表面との相互作用が少なくなることによる密着不良が生じる。たとえば安定に存在するカルシウムイオンは2価のため、基板表面のCuO-とバインダーのカルボン酸との間で配位結合できる(例えば、CuO-…Ca2+…COO-)。カルシウム原子の含有量が、上記下限値以上であると、基板の金属表面との相互作用が強くなり、密着性に優れる。
カルシウム原子の含有量が、上記範囲を越える場合、カルシウムイオンが分子間で配位結合性の結合を生成することで疑似架橋が生じる。この疑似架橋により現像液への溶解性が低下し、現像時間の遅延が生じる。カルシウム原子の含有量が、上記上限値以下であると、現像液への溶解性が適度であり、現像時間も適度な時間となる。
カルシウム原子の含有量を上記範囲とすることで、現像液への溶解性すなわち現像性と、基板特に銅基板への密着性とを両立できる。現像性が良いと、レジストパターンに残渣が残りにくい効果があり、基板への密着性が良いと、より細いレジストパターンを形成できるという効果がある。
本実施形態では、感光性樹脂組成物層は、アルミニウム原子の含有量が、該感光性樹脂組成物層を基準として0.005ppm以上5ppm以下である。
アルミニウム原子の含有量が、上記範囲を下回る場合、基板の金属表面との相互作用が少なくなることによる密着不良が生じる。たとえば安定に存在するアルミニウムイオンは3価のため、基板表面のCuO-とバインダーのカルボン酸との間で配位結合できる(例えば、CuO-…Al3+…COO-)。アルミニウム原子の含有量が、上記下限値以上であると、基板の金属表面との相互作用が強くなり、密着性に優れる。
アルミニウム原子の含有量が、上記範囲を越える場合、アルミニウムイオンが分子間で配位結合性の結合を生成することで疑似架橋が生じる。この疑似架橋により現像液への溶解性が低下し、現像時間の遅延が生じる。アルミニウム原子の含有量が、上記上限値以下であると、現像液への溶解性が適度であり、現像時間も適度な時間となる。
アルミニウム原子の含有量を上記範囲とすることで、現像液への溶解性すなわち現像性と、基板特に銅基板への密着性とを両立できる。現像性が良いと、レジストパターンに残渣が残りにくい効果があり、基板への密着性が良いと、より細いレジストパターンを形成できるという効果がある。
鉄原子、カルシウム原子およびアルミニウム原子の含有量は、0.03ppm以上であってもよく、0.04ppm以上であってもよく、0.05ppm以上であってもよく、0.06ppm以上であってもよく、0.07ppm以上であってもよく、0.08ppm以上であってもよく、0.09ppm以上であってもよく、0.1ppm以上であってもよい。また、0.1ppm以上であってもよく、0.11ppm以上であってもよく、0.12ppm以上であってもよく、0.13ppm以上であってもよく、0.14ppm以上であってもよく、0.15ppm以上であってもよく、0.16ppm以上であってもよく、0.17ppm以上であってもよく、0.18ppm以上であってもよく、0.19ppm以上であってもよく、0.2ppm以上であってもよい。また、0.3ppm以上であってもよく、0.4ppm以上であってもよく、0.5ppm以上であってもよく、0.6ppm以上であってもよく、0.7ppm以上であってもよく、0.8ppm以上であってもよく、0.9ppm以上であってもよく、1.0ppm以上であってもよい。また、1.5ppm以上であってもよく、2.0ppm以上であってもよく、2.5ppm以上であってもよく、3.0ppm以上であってもよく、3.5ppm以上であってもよく、4.0ppm以上であってもよい。
本実施形態では、感光性樹脂組成物層は、ナトリウム原子の含有量が、該感光性樹脂組成物層を基準として1ppm以上50ppm以下である。
ナトリウム原子の含有量が、上記範囲を下回る場合、形成した配線間に残渣が生じやすい。感光性樹脂組成体に微量のナトリウムイオンが含まれることにより、現像液および水洗水の浸透性に優れるため、密集した配線間であっても残渣が生じることなく現像することが可能である。
ナトリウム原子の含有量が、上記範囲を越える場合、現像液および水洗水の浸透性が高すぎるために、形成した密集配線パターンが膨潤し近接した配線と接触することで、密集した配線パターンが得られない。ナトリウム原子の含有量が、上記上限値以下であると、現像液および水洗水の浸透性が適度であり、密集したパターンにおける解像性に優れる。
ナトリウム原子の含有量を上記範囲とすることで、配線間の残渣とパターン同士の接触を防ぐために、密集した配線パターンの形成性に優れる。
本実施形態の感光性樹脂組成物では、(G)増感剤が、ピラゾリン化合物、アントラセン化合物、トリアリールアミン化合物、オキサゾール化合物より選ばれる少なくとも1つを含む。これらの化合物はh線と呼ばれる405nm付近の光の吸収が大きい。これらの化合物を増感剤として用いることで、感度、画像形成性が良好になる。その中でも、(G)増感剤は、ピラゾリン化合物およびアントラセン化合物から選ばれる少なくとも1つを含むことが、より好ましい。
ピラゾリン化合物、アントラセン化合物、トリアリールアミン化合物、オキサゾール化合物以外の(G)増感剤としては、N-アリール-α-アミノ酸化合物、アルキルアミノ基が置換された芳香族ケトン化合物、ジアルキルアミノ安息香酸エステル化合物、ピラゾリン誘導体、アントラセン誘導体、トリフェニルアミン誘導体、N-アリールアミノ酸のエステル化合物、ハロゲン化合物、等を挙げることができる。
アルキルアミノ基が置換された芳香族ケトン化合物としては、ミヒラーズケトン[4,4’-ビス(ジメチルアミノ)ベンゾフェノン]、4,4’-ビス(ジエチルアミノ)ベンゾフェノン、4-メトキシ-4’-ジメチルアミノベンゾフェノン等を挙げることができる。
ジアルキルアミノ安息香酸エステル化合物としては、例えば、ジメチルアミノ安息香酸エチル、ジエチルアミノ安息香酸エチル、エチル-p-ジメチルアミノベンゾエート、2-エチルヘキシル-4-(ジメチルアミノ)ベンゾエート等を挙げることができる。
1-フェニル-3-(4-ビフェニル)-5-(4-tert-ブチル-フェニル)-ピラゾリン、1-フェニル-3-(4-ビフェニル)-5-(4-tert-オクチル-フェニル)-ピラゾリンが好ましい。
本開示で「(H)添加剤」とは、感光性樹脂組成物に所望の機能を与えるために配合される成分であって上述の(A)成分、(B)成分、(C)成分、(D)成分、(E)成分、(F)成分、(G)成分、(I)成分および(J)成分以外のものを包含する。
本実施形態の感光性樹脂積層体は、支持フィルムと、支持フィルム上に設けられた感光性樹脂組成物を含む感光性樹脂組成物層と、を備える。
別の実施の形態は、上記のような感光性樹脂組成物から成る感光性樹脂組成物層が支持フィルム上に積層された感光性樹脂積層体を提供する。必要により、感光性樹脂積層体は、感光性樹脂組成物層の支持フィルム側とは反対側の表面に保護層を有してもよい。
感光性樹脂積層体の製造方法について説明する。
本実施形態の感光性樹脂積層体の製造方法は、上記の感光性樹脂組成物調合液を製造する調合液製造工程と、感光性樹脂組成物調合液を支持フィルム上に塗布、乾燥させて感光性樹脂組成物層を形成して前記感光性樹脂積層体を製造する塗布・乾燥工程と、を含む。
別の態様は、上述した感光性樹脂積層体を基材にラミネートし、露光し、現像する工程を含む、レジストパターン形成方法を提供する。以下に、本実施の形態の感光性樹脂積層体を用いてレジストパターンを形成する方法の一例を説明する。レジストパターンとしては、回路基板(プリント配線板)、フレキシブル基板、リードフレーム基板、COF(チップオンフィルム)用基板、半導体パッケージ用基板、液晶パネル用透明電極、液晶パネル用TFT配線、有機ELディスプレイ用配線、PDP(プラズマディスプレイパネル)用電極等において形成されるレジストパターンが挙げられる。
本実施形態のレジストパターン形成方法は、感光性樹脂積層体を基材にラミネートする工程と、感光性樹脂組成物層を露光する工程と、露光後の感光性樹脂組成物層を現像する工程と、を含む。
(1)ラミネート工程
感光性樹脂組成物層の保護層を剥がしながら、銅張積層板、フレキシブル基板等の基板上にホットロールラミネーターを用いて感光性樹脂積層体を密着させる。ラミネート条件は従来公知の条件で適宜設定すればよい。
所望のパターン(例えば配線パターン)を有するマスクフィルムを感光性樹脂積層体の支持フィルム上に密着させて活性光源を用いて露光するか、又は所望のパターンに対応する描画パターンを直接描画によって露光する。露光を、描画パターンの直接描画によって行うことが好ましい。露光波長としては、i線、h線、g線、これらの混合等を適宜使用できる。本実施の形態の感光性樹脂組成物は、i線又はh線、特にh線での露光において高感度及び高解像度を実現できる点で有利である。またこれにより、本実施の形態の感光性樹脂組成物は、特に直接描画において有用である。露光条件は従来公知の条件で適宜設定すればよい。
露光後、感光性樹脂組成物層上の支持フィルムを剥離し、続いてアルカリ水溶液の現像液を用いて未露光部を現像除去してレジストパターンを基板上に形成する。アルカリ水溶液としては、Na2CO3又はK2CO3の水溶液を用いる。アルカリ水溶液は、感光性樹脂組成物層の特性に合わせて適宜選択されるが、約0.2~2質量%の濃度、かつ約20~40℃のNa2CO3水溶液が一般的である。
別の態様は、上述の感光性樹脂積層体を基材にラミネートし、露光し、現像し、めっきする工程を含む、回路基板の製造方法、及び、上述の感光性樹脂積層体を基材にラミネートし、露光し、現像し、エッチングする工程を含む、回路基板の製造方法を提供する。回路基板は、レジストパターン形成方法について上述したような手順でレジストパターンが形成された基材を、更にエッチング又はめっきすることにより製造できる。特に、回路基板の製造において露光を描画パターンの直接描画により行うことは、マスクの作製が不要であるため、生産性の観点から有利である。エッチング及びめっきは、それぞれ以下のように実施できる。
上述の現像により露出した基材の表面(例えば銅張積層板の場合の銅面)をエッチング又はめっきし、導体パターンを形成する。エッチング及びめっきの方法はそれぞれ従来公知の方法を適宜使用できる。
その後、レジストパターンを現像液よりも強いアルカリ性を有する水溶液により基板から剥離する。剥離用のアルカリ水溶液についても特に制限はないが、濃度約2~5質量%、かつ約40~70℃の温度のNaOH又はKOHの水溶液が一般に用いられる。剥離液に、少量の水溶性溶媒を加えることもできる。
特に本実施形態では、(G)光増感剤としてジフェニルピラゾリン誘導体を用いることにより、特に優れためっき後剥離性を有する。
上記のような手順で、回路基板を製造できる。
<高分子の重量平均分子量又は数平均分子量の測定>
高分子の重量平均分子量又は数平均分子量は、日本分光(株)製ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)(ポンプ:Gulliver、PU-1580型、カラム:昭和電工(株)製Shodex(登録商標)(KF-807、KF-806M、KF-806M、KF-802.5)4本直列、移動層溶媒:テトラヒドロフラン、ポリスチレン標準サンプル(昭和電工(株)製Shodex STANDARD SM-105)による検量線使用)によりポリスチレン換算として求めた。
さらに、高分子の分散度は、数平均分子量に対する重量平均分子量の比(重量平均分子量/数平均分子量)として算出された。
本明細書において、酸当量とは、分子中に1当量のカルボキシル基を有する重合体の質量(グラム)を意味する。平沼産業(株)製平沼自動滴定装置(COM-555)を使用し、0.1mol/Lの水酸化ナトリウム水溶液を用いて電位差滴定法により酸当量を測定した。
実施例1~19及び比較例1~4における評価用サンプルは以下のように作製した。
下記表1又は2に示す成分(但し、各成分の数字は固形分としての配合量(質量部)を示す)及び溶媒を十分に攪拌、混合して、感光性樹脂組成物調合液を得た。表1及び2中に略号で表した成分の名称を下記表3~表6に示す。
支持フィルムとして厚さ16μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(東レ(株)製、FB-40)を用いた。支持フィルムの表面にバーコーターを用いて、この調合液を均一に塗布し、95℃の乾燥機中で3分間乾燥して、感光性樹脂組成物層を形成した。感光性樹脂組成物層の乾燥厚みは25μmであった。
次いで、感光性樹脂組成物層のポリエチレンテレフタレートフィルムを積層していない側の表面上に、保護層として19μm厚のポリエチレンフィルム(タマポリ株式会社製、GF-818)を貼り合わせた。これにより、支持フィルムと感光性樹脂組成物層と保護層とが順に積層された感光性樹脂積層体を得た。
35μm圧延銅箔を積層した0.4mm厚の銅張積層板に、研削材(日本カーリット(株)製、サクランダムR(登録商標#220))をスプレー圧0.2MPaで噴霧し、表面を研磨した。
感光性樹脂積層体のポリエチレンフィルムを剥がしながら、60℃に予熱した銅張積層板に、ホットロールラミネーター(旭化成(株)社製、AL-700)により、ロール温度105℃でラミネートした。エアー圧は0.35MPaとし、ラミネート速度は1.5m/分とした。
組成物1~7を用いて作製した感光性樹脂組成体は、直接描画露光機(ビアメカニクス株式会社製、DE-1DH、光源:GaN青紫ダイオード、主波長405±5nm)により、照度85mW/cm2、60mJ/cm2にて露光した。
組成物8~15を用いて作製した感光性樹脂組成体は、平行光露光機(株式会社オーク製作所製、HMW-801)を用いて、露光量160mJ/cm2にて露光した。
露光した評価基板のポリエチレンテレフタレートフィルムを剥離した。その後、アルカリ現像機(フジ機工製、ドライフィルム用現像機)を用いて30℃の1質量%Na2CO3水溶液を所定時間スプレーし、感光性樹脂組成物層の未露光部分を溶解除去した。この際、最小現像時間の2倍の時間にて現像し、硬化レジスト部を作製した。なお、最小現像時間とは、未露光部分の感光性樹脂組成物層が完全に溶解するのに要する最も少ない時間をいう。
<鉄原子、カルシウム原子、アルミニウム原子、ナトリウム原子の含有量の測定>
感光性樹脂組成物層の鉄の含有量の測定は、JIS K1200-6に記載の誘導結合プラズマ(ICP)発光分析法により行った。測定条件を以下に示す。
(1)装置
誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS):ICPMS―2030((株)島津製作所製)
得られた感光性樹脂組成物層を、ポリエチレンテレフタレートフィルム側から直接描画露光機(ビアメカニクス株式会社製、DE-1DH、光源:GaN青紫ダイオード、主波長405±5nm)により、照度85mW/cm2、60mJ/cm2にて露光した。
次いで、ポリエチレンフィルムおよびポリエチレンテレフタレートフィルムを剥がし、露光した感光性樹脂組成物層1.000gを量り取り、電気炉を用いて、当該感光性樹脂を灰化させた。
続いて、超純水15mlを加えて、灰化物の水溶液を得た。上記操作で得られた水溶液について、JIS K1200-6に記載の誘導結合プラズマ(ICP)発光分析法で測定を行い、感光性樹脂組成物層中の鉄原子、カルシウム原子、アルミニウム原子、ナトリウム原子の含有量(ppmw)を求めた。
感光性樹脂組成体を基板にラミネート後、15分経過した後の最少現像時間を測定し、以下の基準で評価を行い、基準Dを不合格とした。
A(著しく良好):最少現像時間が17秒未満
B(良好):最少現像時間が17秒以上19秒未満
C(許容):最少現像時間が19秒以上21秒未満
D(不良):最少現像時間が21秒以上
感光性樹脂組成体を基板にラミネート後、15分経過した後、前述の現像条件を用いて現像し、パターンを光学顕微鏡で観察し、以下の基準で評価を行い、基準Dを不合格とした。
A(著しく良好):独立パターンの最少密着線幅が9μm未満
B(良好):独立パターンの最少密着線幅が9μm以上10μm未満
C(許容):独立パターンの最少密着線幅が10μm以上11μm未満
D(不良):独立パターンの最少密着線幅が11μm以上
実施例1~13及び比較例1~2の評価結果を下記表7~9に示す。
まず、鉄原子の含有量が0.01ppmより小さい比較例1では基板との密着性が悪く、一方、鉄原子の含有量が10ppmより大きい比較例2では、現像性が悪かった。
その中でも、鉄原子の含有量が0.05ppm以上2.0ppm以下である実施例7,8では、特に良好な結果が得られた。
その中でも、カルシウム原子あるいはアルミニウム原子の含有量が0.03ppm以上1.0ppm以下である実施例7,8では、特に良好な結果が得られた。
実施例14~19及び比較例3~4の感光性樹脂組成体について、密集配線解像性について評価した。
感光性樹脂組成体を基板にラミネート後、15分経過した後、前述の現像条件を用いて現像し、パターンを光学顕微鏡で観察し、観点を配線間残渣と、隣接する配線の接触とにわけて以下の基準で評価を行い、基準Dを不合格とした。
A(著しく良好):1:1のL/Sパターンの最小解像度が13μm未満
B(良好):1:1のL/Sパターンの最小解像度が14μm以上15μm未満
C(許容):1:1のL/Sパターンの最小解像度が16μm以上17μm未満
D(不良):1:1のL/Sパターンの最小解像度が18μm以上
実施例14~19及び比較例3~4の評価結果を下記表10~11に示す。
Claims (11)
- 支持フィルムと、前記支持フィルム上に形成された感光性樹脂組成物を含む感光性樹脂組成物層と、を備える感光性樹脂積層体であって、
前記支持フィルムは、露光光源から放射される光を透過する透明なものであり、
前記感光性樹脂組成物は、
(A)アルカリ可溶性高分子;
(B)エチレン性不飽和二重結合を有する化合物;
(C)光重合開始剤;および
(D)鉄原子;
を含有し、
前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.01ppm以上10ppm以下であることを特徴とする感光性樹脂積層体。 - 前記(A)アルカリ可溶性高分子は、カルボン酸基(-COOH)を含有する単量体の重合成分を含む(メタ)アクリル共重合体を含む、請求項1に記載の感光性樹脂積層体。
- 前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.1ppm以上である、請求項1又は2に記載の感光性樹脂積層体。
- 前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.5ppm以上である、請求項1又は2に記載の感光性樹脂積層体。
- 前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.9ppm以上である、請求項1又は2に記載の感光性樹脂積層体。
- 前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として3.0ppm以上である、請求項1又は2に記載の感光性樹脂積層体。
- 前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として5.0ppm以下である、請求項1~6のいずれか1項に記載の感光性樹脂積層体。
- 前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として1.5ppm以下である、請求項1~5のいずれか1項に記載の感光性樹脂積層体。
- 前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.9ppm以下である、請求項1~4のいずれか1項に記載の感光性樹脂積層体。
- 前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.5ppm以下である、請求項1~3のいずれか1項に記載の感光性樹脂積層体。
- 前記感光性樹脂組成物層中の鉄原子の含有量が、前記感光性樹脂組成物層を基準として0.1ppm以下である、請求項1又は2に記載の感光性樹脂積層体。
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