JP6918224B2 - 電極及びこれを含むリチウム二次電池 - Google Patents
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Description
また、本発明の別の目的は、このような気孔度が向上された電極を含むリチウム二次電池を提供することである。
また、前記気孔形成用添加剤の含量は、前記電極の全体重量を基準にして0.5ないし5重量%であってもよい。
また、前記電極は、電極活物質、バインダー、導電材及び前記気孔形成用添加剤を含むことができる。
本明細書及び特許請求の範囲で使用された用語や単語は、通常的や辞典的な意味で限定して解釈されてはならず、発明者は自分の発明を最善の方法で説明するために用語の概念を適切に定義することができるという原則に基づいて本発明の技術的思想に符合する意味と概念で解釈しなければならない。
本発明は、高ローディング下でも電極の反応性に優れ、初期容量が高い電極に関する。
本発明の電極は、平均粒径(D50)が1μm以上の気孔形成用添加剤を含む。
前記気孔形成用添加剤の含量は、前記電極の全体重量を基準にして0.5ないし10重量%、好ましくは1ないし10重量%、より好ましくは1.5ないし10重量%であってもよい。前記範囲未満であれば電極の気孔度増加率が微々たるもので、高ローディング下で電極反応性向上及び初期容量向上効果を期待することができず、特に、リチウム−硫黄電池の正極に適用する時、放電生成物であるポリスルフィドの除去効率が低下されて電池の寿命特性が低下することがあるし、前記範囲を超えると電極の気孔率が過度に高くなって電極の耐久性が低下することがある。
(S1)相互連結された気孔を含む無機モールド材料のモールドを提供する段階;
(S2)炭素前駆体物質を提供する段階;
(S3)前記前駆体物質を前記モールドの気孔に浸透させる段階;
(S4)前記前駆体物質を炭化させる段階;及び
(S5)前記モールドを取り除いて多孔性炭素生成物を形成する段階。
また、前記(S2)段階で炭素前駆体物質は、ピッチ(pitch)であってもよく、特に「メソフェーズピッチ」は、規則的な液晶構造を有する炭素質材料であってもよい。
本発明はまた、前述したような気孔形成用添加剤を含む電極を含むリチウム二次電池に関する。
相互連結された気孔を含む非球形のSiO2モールドの気孔に炭素前駆体物質としてピッチを浸透させた後、700℃の温度で前記ピッチを炭化させ、多孔性複合体を形成した。
正極活物質である硫黄−炭素複合体は7:3の割合で製造され、硫黄−炭素複合体を88重量%、導電材であるカーボンブラック5重量%、バインダーであるSBR−CMC(styrene−butadiene rubber−carboxymethylcellulose)5重量%、及び製造例1の気孔形成用添加剤2重量%を含む正極合剤を溶剤である水に添加して正極スラリーを製造した後、アルミニウムホイル集電体上にコーティングして、5mAh/cm2のローディングで正極を製造した。
−LiTFSI:bis(trifluoromethane)sulfonimide lithium salt
−DME:ジメトキシメタン(dimethoxymethane)
−DOL:1,3‐ジオキソラン(1,3−dioxolane)
正極活物質である硫黄−炭素複合体は7:3の割合で製造され、硫黄−炭素複合体を88重量%、導電材であるカーボンブラック5重量%、バインダーであるSBR−CMC(styrene−butadiene rubber−carboxymethylcellulose)5重量%、及び製造例1の気孔形成用添加剤5重量%を含む正極合剤を溶剤である水に添加して正極スラリーを製造した後、アルミニウムホイル集電体上にコーティングして、5mAh/cm2のローディングで正極を製造した。
−LiTFSI:bis(trifluoromethane)sulfonimide lithium salt)
−DME:ジメトキシメタン(dimethoxymethane)
−DOL:1,3‐ジオキソラン(1,3−dioxolane)
実施例1と同一に実施するが、気孔形成用添加剤を使わずに正極及びリチウム−硫黄電池を製造した。
実施例1と同一に実施するが、気孔形成用添加剤の代わりに、平均粒径(D50)1μm未満の多孔性炭素を使用したが、気孔の大きさが十分でないため、電極の気孔度(porosity)向上効果が表れない正極及びリチウム−硫黄電池を製造した。
実施例1及び比較例1でそれぞれ製造された正極に対して気孔度を測定し、その結果、気孔形成用添加剤を含まない正極である比較例1の気孔度は56%である一方、気孔形成用添加剤を含む正極である実施例1の気孔度は64%に向上されたものとして表れた。
実施例1、2及び比較例1、2のリチウム−硫黄電池に対して充放電実験を実施した。
図1は本発明の実施例1及び比較例1、2で製造されたリチウム−硫黄電池の充放電実験結果を示すグラフで、図2は実施例1、2及び比較例1で製造されたリチウム−硫黄電池の充放電実験結果を示すグラフである。
Claims (7)
- 正極活物質、バインダー、導電材及び気孔形成用添加剤を含むリチウム硫黄電池用正極であって、
前記気孔形成用添加剤は、平均粒径(D50)が1μm以上の多孔性粒子であり、
前記気孔形成用添加剤は、炭素またはグラファイトを含み、
前記気孔形成用添加剤の含量は、前記リチウム硫黄電池用正極の全体重量を基準にして0.5ないし5重量%である、リチウム硫黄電池用正極。 - 前記多孔性粒子に含まれた気孔の気孔率(porosity)は50ないし95%である、請求項1に記載のリチウム硫黄電池用正極。
- 気孔度が64%以上である、請求項1または2に記載のリチウム硫黄電池用正極。
- 前記正極活物質は、硫黄元素(elemental sulfur、S8)、硫黄系化合物、またはこれらの混合物からなる群から選択される1種以上の正極活物質である、請求項1から3のいずれか一項に記載のリチウム硫黄電池用正極。
- 前記バインダーは、SBR−CMC(styrene−butadiene rubber−carboxymethylcellulose)、ポリ(ビニルアセテート)、ポリビニルアルコール、ポリエチレンオキシド、ポリビニルピロリドン、アルキル化ポリエチレンオキシド、架橋結合されたポリエチレンオキシド、ポリビニルエーテル、ポリ(メチルメタクリレート)、ポリフッ化ビニリデン、ポリヘキサフルオロプロピレンとポリフッ化ビニリデンのコポリマー、ポリ(エチルアクリレート)、ポリテトラフルオロエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリアクリロニトリル、ポリビニルピリジン、ポリスチレン、これらの誘導体、これらのブランド及びこれらのコポリマーからなる群から選択される1種以上である、請求項1から4のいずれか一項に記載のリチウム硫黄電池用正極。
- 前記導電材は、カーボンブラック、アセチレンブラック及びケッチェンブラックの中から選択される炭素系物質;及びポリアニリン、ポリチオフェン、ポリアセチレン及びポリピロールの中から選択される伝導性高分子;からなる群から選択される1種以上である、請求項1から5のいずれか一項に記載のリチウム硫黄電池用正極。
- 請求項1から6のいずれか一項に記載のリチウム硫黄電池用正極を含むリチウム硫黄電池。
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