JP6850425B2 - 蓄電素子 - Google Patents
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Description
斯かる構成の蓄電素子では、多孔質体に電解液が含浸される。多孔質体の一部は、活物質層の最も外側の活物質粒子よりも内側に延びているため、活物質層の表面の活物質粒子だけでなく内側の活物質粒子にも、多孔質体を経て電解液が供給される。これにより、活物質層の内部に電解液が供給されやすくなっている。電解液が活物質層の内部に供給されることにより、比較的大きな電流で充放電を繰り返しても、活物質層において電解液の電解質塩の偏在が起こりにくいことから、充放電に伴って内部抵抗が上昇することを抑制できる。
以下では、図1に示すように、蓋板32の長辺方向をX軸方向とし、蓋板32の短辺方向をY軸方向とし、蓋板32の法線方向をZ軸方向とする。
(2)電極の厚み方向の断面にて、活物質層及び多孔質体の合計面積に対する多孔質体の面積の比率は、1/50以上1/10以下である、(1)に記載の蓄電素子。
(3)正極と、負極と、正極及び負極の間に配置されたセパレータとを含む電極体を備え、電極体は、正極と負極とセパレータとの積層体が巻回された状態であり、電極体の巻回軸方向の長さは、電極体の巻回軸方向に垂直な方向の長さのうちの最も短い長さに対して、2倍以上である、(1)又は(2)に記載の蓄電素子。
(4)多孔質体を有する電極が少なくとも負極である、(1)乃至(3)のいずれかに記載の蓄電素子。
(5)負極の活物質粒子は、グラファイト粒子である、(4)に記載の蓄電素子。
斯かる蓄電素子1では、多孔質体123に電解液が含浸される。多孔質体123の一部は、負極活物質層122の最も外側の活物質粒子よりも内側に延び、活物質粒子の間を通り負極活物質層122に侵入しているため、侵入先端部にも電解液が含浸される。これにより、負極活物質層122の内部に電解液が供給されやすくなっている。電解液が負極活物質層122の内部に供給されることにより、比較的大きな電流で充放電を繰り返しても、負極活物質層122において電解液の電解質塩の偏在が起こりにくいことから、充放電に伴って内部抵抗が上昇することを抑制できる。
(1)正極の作製
溶剤としてN−メチル−2−ピロリドン(NMP)と、導電助剤(アセチレンブラック)と、バインダ(PVdF)と、平均粒径D50が10μmの活物質(LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2)の粒子とを、混合し、混練することで、正極用の合剤を調製した。導電助剤、バインダ、活物質の配合量は、それぞれ5質量%、5質量%、90質量%とした。調製した正極用の合剤を、アルミニウム箔(15μm厚み)の両面に、乾燥後の塗布量(目付量)が8mg/cm2となるようにそれぞれ塗布した。乾燥後、ロールプレスを行った。その後、真空乾燥して、水分等を除去した。活物質層(1層分)の厚みは、30μmであった。
活物質としては、平均粒径D50が10μmの粒子状のグラファイト(黒鉛)を用いた。また、バインダとしては、カルボキシメチルセルロース(CMC)とスチレンブタジエンゴム(SBR)とを1対1の質量比で用いた。負極用の合剤は、溶剤として水と、バインダと、活物質とを混合、混練することで調製した。バインダは、活物質層中で2質量%となるように配合し、活物質は、98質量%となるように配合した。調製した負極用の合剤を、乾燥後の塗布量(目付量)が4mg/cm2となるように、銅箔(10μm厚み)の両面にそれぞれ塗布した。加熱乾燥後、真空乾燥によって水分等を除去した。活物質層(1層分)の厚みは、35μmであった。
さらに、アルミナ粒子(平均粒径D50が0.5μm)30質量部と、バインダ(アクリロニトリル構造を有する共重合体)0.9質量部と、溶媒(NMP)69.1質量部と、を含む組成物を、各活物質層に重なるように塗布した。塗布は、ドライコート法(静電塗工法)によって行った。塗布後の組成物から溶媒を揮発させ、50kg/cmの線圧でロールプレスを行った。これにより、活物質層を覆いつつ一部が活物質層に入り込んだ多孔質体を形成した。
セパレータ基材として厚みが22μmのポリエチレン製微多孔膜を用いた。ポリエチレン製微多孔膜の透気度は、100秒/100ccであった。
電解液としては、以下の方法で調製したものを用いた。非水溶媒として、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネートを、いずれも1容量部ずつ混合した溶媒を用い、この非水溶媒に、塩濃度が1mol/LとなるようにLiPF6を溶解させ、電解液を調製した。
上記の正極、上記の負極、上記の電解液、セパレータ、及びケースを用いて、一般的な方法によって電池を製造した。
まず、セパレータが上記の正極および負極の間に配されて積層されてなるシート状物を巻回した。次に、巻回されてなる電極体を、ケースとしてのアルミニウム製の角形電槽缶のケース本体内に配置した。続いて、正極及び負極を2つの外部端子それぞれに電気的に接続させた。さらに、ケース本体に蓋板を取り付けた。上記の電解液を、ケースの蓋板に形成された注液口からケース内に注入した。最後に、ケースの注液口を封止することにより、ケースを密閉した。
ロールプレスの線圧を20kg/cmに変更した点以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン二次電池を製造した。
アルミナ粒子を含む組成物の塗布を湿式法(液式塗工法)で行った点、アルミナ粒子を含む組成物を塗布後にプレスしなかった点以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン二次電池を製造した。
各電池の負極を厚み方向に切断した断面を、走査型電子顕微鏡によって観察した。実施例1の電池の負極の観察像を図10に示す。図10にて、多孔質体の一部は、活物質層の最も外側の活物質粒子よりも内側に延びていた。一方、比較例の電池の負極の観察像を図11に示す。図11にて、多孔質体を構成するアルミナ粒子は、活物質層の最も外側の活物質粒子よりも内側には、入り込んでいなかった。
製造した各電池について、満充電から放電を開始した直後の電圧降下量を電流値で除することによって、内部抵抗値を求めた。次に、3.0V〜4.2V間で3CAでの充放電を100サイクル繰り返し、その後、同様の手段で内部抵抗値を求めた。
サイクル前後での各電池の内部抵抗の上昇率は、実施例1で10%、実施例2で15%、比較例1で50%であった。なお、サイクル前の内部抵抗値はいずれの電池でも同じであった。
2:電極体、
26:非被覆積層部、
3:ケース、 31:ケース本体、 32:蓋板、
4:セパレータ、
5:集電体、 50:クリップ部材、
6:絶縁カバー、
7:外部端子、 71:面、
11:正極、
111:正極の金属箔(正極基材)、 112:正極活物質層、
12:負極、
121:負極の金属箔(負極基材)、 122:負極活物質層、
123:多孔質体、
91:バスバ部材、
100:蓄電装置。
Claims (5)
- 電解質塩を含有する電解液と、電極としての正極と負極とを含み、
少なくともいずれか一方の電極は、電極基材と、該電極基材に重なり且つ活物質粒子を含む活物質層と、粒子およびバインダを含み該粒子間の空隙によって多孔質に形成された多孔質体であって前記活物質層に重なる多孔質体と、を有し、
前記多孔質体における前記バインダの含有量は、1質量%以上10質量%以下であり、
前記多孔質体の一部は、前記活物質層の最も外側の活物質粒子よりも内側に延びており、かつ、前記活物質層の厚みの3/5以上4/5以下の深さまで侵入している、蓄電素子。 - 前記電極の厚み方向の断面にて、前記活物質層及び前記多孔質体の合計面積に対する前記多孔質体の面積の比率は、1/50以上1/10以下である、請求項1に記載の蓄電素子。
- 前記正極と、前記負極と、前記正極及び前記負極の間に配置されたセパレータとを含む電極体を備え、
前記電極体は、前記正極と前記負極と前記セパレータとの積層体が巻回された状態であり、
前記電極体の巻回軸方向の長さは、前記電極体の巻回軸方向に垂直な方向の長さのうちの最も短い長さに対して、2倍以上である、請求項1又は2に記載の蓄電素子。 - 前記多孔質体を有する前記電極が少なくとも負極である、請求項1乃至3のいずれか1項に記載の蓄電素子。
- 前記負極の活物質粒子は、グラファイト粒子である、請求項4に記載の蓄電素子。
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