JP6750196B2 - 非水系リチウム電池及びその使用方法 - Google Patents
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Description
一般式LiNi1-xMxO2(式中、MはCo、Al、Mg、Fe、Tiからなる群より選ばれる1以上であり、xは0.1≦x≦0.5を満たす)で表されるリチウムニッケル複合酸化物を含む正極と、
負極と、
前記正極と前記負極との間に介在し、LiPF6及びLiFSIを含み、前記LiPF6及び前記LiFSIの合計のうち10モル%以上90モル%以下がLiFSIである非水電解液と、
を備えたものである。
上述した非水系リチウム電池の使用方法であって、
正極活物質のリチウム基準の電位が4.2Vを超えない範囲で充放電を行うものである。
(電解液の調整)
リチウム塩としてLiPF6:LiFSIのモル比が80:20の混合物を用い、リチウム塩の合計が1mol/Lとなるように非水系溶媒に溶解して、電解液を調整した。非水系溶媒としては、ECとEMCとが3:7の体積比となるように混合した混合溶媒を用いた。
正極活物質にはLiNi0.8Co0.15Al0.05O2を用いた。上記正極活物質を85質量% 、導電材としてカーボンブラックを10質量%、結着材としてPVdFを5質量%混合し、分散材としてNMPを適量添加、分散してスラリー状正極合材とした。スラリー状正極合材を15μm厚のアルミニウム箔集電体の両面に塗布、乾燥させた後、ロールプレスで高密度化し、正極シートとした。なお、正極活物質の付着量は、片面当り7.0mg/cm2程度とした。
上記の方法で作製した円筒型の非水系リチウム二次電池を用いて、20℃の環境温度で初期充放電試験を行った。1サイクル目は定電流方式で電流密度0.2mA/cm2(0.2C相当)の定電流で上限電圧4.1Vまで充電し、定電流方式で電流密度0.2mA/cm2で下限電圧3.0Vまで放電した。2サイクル目は定電流−定電圧方式で、充電時0.2mA/cm2で定電流充電した後、4.1Vに達した後に定電圧充電(4.1V)を1時間行った。放電は0.1mA/cm2(0.1C相当)で定電流放電した後、3.0Vに達した後に定電圧放電(3.0V)して、試験電池を作製した。
加熱試験は、まず、20℃の環境温度で定電流定電圧方式で、コンディショニング済の試験電池を充電した。電流密度は0.2mA/cm2で定電圧充電(4.1V)を1時間行い、SOC100%(電池電圧4.1V)の電池を準備した。SOC100%の状態の電池を環境試験機中で室温から所定の温度まで5℃/minで昇温し、所定の温度で60分間保持した。加熱試験の結果は、「イベントなし」「開弁」で判断した。「イベントなし」は電池に何も起こらないことであり、「開弁」は電池の内圧が上昇し電池の缶底に設けたラプチャーの部分が開くことを示している。加熱試験の温度(所定の温度)は150℃、170℃、190℃の3点で測定した。表1に加熱試験結果を示す。表中の「○」は「イベントなし」を示し、「×」は「開弁」を示す。
電解液のリチウム塩としてLiPF6:LiFSIのモル比が50:50の混合物を用いた以外は実験例1と同様に実験例2の電池を作製し、加熱試験を行った。電解液のリチウム塩としてLiPF6:LiFSIのモル比が20:80の混合物を用いた以外は実験例1と同様に実験例3の電池を作製し、加熱試験を行った。
正極活物質としてLiNi0.75Co0.15Al0.05Mg0.05O2を用いた以外は実験例1と同様に実験例4の電池を作製し、加熱試験を行った。正極活物質としてLiNi0.75Co0.15Al0.05Mg0.05O2を用い、電解液のリチウム塩としてLiPF6:LiFSIのモル比が50:50の混合物を用いた以外は実験例1と同様に実験例5の電池を作製し、加熱試験を行った。正極活物質としてLiNi0.75Co0.15Al0.05Mg0.05O2を用い、電解液のリチウム塩としてLiPF6:LiFSIのモル比が20:80の混合物を用いた以外は実験例1と同様に実験例6の電池を作製し、加熱試験を行った。
電解液のリチウム塩としてLiPF6:LiFSIのモル比が100:0のものを用いた以外は実験例1と同様に実験例7の電池を作製し、加熱試験を行った。電解液のリチウム塩としてLiPF6:LiFSIのモル比が0:100のものを用いた以外は実験例1と同様に実験例8の電池を作製し、加熱試験を行った。
正極活物質としてLiNi0.75Co0.15Al0.05Mg0.05O2を用い、電解液のリチウム塩としてLiPF6:LiFSIのモル比が100:0のものを用いた以外は実験例1と同様に実験例9の電池を作製し、加熱試験を行った。正極活物質としてLiNi0.75Co0.15Al0.05Mg0.05O2を用い、電解液のリチウム塩としてLiPF6:LiFSIのモル比が0:100のものを用いた以外は実験例1と同様に実験例10の電池を作製し、加熱試験を行った。
正極活物質としてLiCoO2を用い、電解液のリチウム塩としてLiPF6:LiFSIのモル比が100:0のものを用いた以外は実験例1と同様に実験例11の電池を作製し、加熱試験を行った。正極活物質としてLiCoO2を用い、電解液のリチウム塩としてLiPF6:LiFSIのモル比が20:80の混合物を用いた以外は実験例1と同様に実験例12の電池を作製し、加熱試験を行った。
正極活物質としてLiNi0.8Co0.15Al0.05O2を用い、電解液のリチウム塩としてLiPF6が100%のものを用いた実験例7では、150℃加熱試験で開弁した。電解液のリチウム塩としてLiFSIを添加したものを用いた実験例1〜3では、LIFSIの添加量が増加すると、開弁温度が上昇した、すなわち、電池としての熱安定性が向上した。しかし、電解液のリチウム塩としてLiFSIが100%のものを用いた実験例8では、熱安定性が低下し、150℃で開弁した。こうした傾向は、正極活物質としてLiNi0.75Co0.15Al0.05Mg0.05O2を用いた実験例4〜6,9,10でも同様に確認された。
Claims (5)
- 一般式LiNi1-xMxO2(式中、MはCo、Al、Mg、Fe、Tiからなる群より選ばれる1以上であり、xは0.1≦x≦0.5を満たす)で表されるリチウムニッケル複合酸化物を含む正極と、
負極と、
前記正極と前記負極との間に介在し、LiPF6及びLiFSI(リチウムビス(フルオロスルホニル)イミド)を含み、前記LiPF6及び前記LiFSIの合計のうち50モル%以上80モル%以下が前記LiFSIである非水電解液と、
を備えた非水系リチウム電池。 - 前記負極において、負極活物質は、0.78V(vs.Li/Li+)未満の電位でリ チウムの吸蔵及び放出が可能なものである、請求項1に記載の非水系リチウム電池。
- 前記正極は、前記MとしてCoを有するリチウムニッケル複合酸化物を含む、請求項1又は2に記載の非水系リチウム電池。
- 前記正極は、前記MがCo、Al及びMgであるリチウムニッケル複合酸化物を含む、請求項1〜3のいずれか1項に記載の非水系リチウム電池。
- 請求項1〜4のいずれか1項に記載の非水系リチウム電池の使用方法であって、
正極活物質のリチウム基準の電位が4.2Vを超えない範囲で充放電を行う、
使用方法。
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