JP6597842B2 - 鉛蓄電池 - Google Patents
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Description
ISS車では、エンジンの始動回数が多くなり、その都度、鉛蓄電池の大電流放電が繰り返される。またISS車や発電制御車では、オルタネータによる発電量が少なくなり、鉛蓄電池の充電が間欠的に行われるので充電が不十分となることが多い。そのため、この種の用途に用いられる鉛蓄電池には、短時間の間にできるだけ多くの充電を行うことができる性能、即ち、充電受入れ性を向上させることが要求される。
特許文献6(特開昭62−29073号公報)には、電解液中に有機及び/又は無機凝集剤を添加することが開示されている。これは、PbO2微粒子が電解液中に浮遊することが主因である内部短絡の発生を防止し電池寿命の改善を図ることを目的としている。
特許文献7(特開平02−236967号公報)には、電解液中に界面活性剤を添加することが開示されている。これは、過放電放置後の回復充電性を改善することを目的としている。
特許文献8(特開2011−165378号公報)には、電解液中に燐酸を添加することが開示されている。これは、正極板の活物質利用率を高くし、かつ、電池の長寿命化を図ることを目的としている。
そして、正極板は、単位極板群体積[cm3]当たりの正極活物質総表面積[m2]を3.5ないし15.6[m2/cm3]の範囲とするように構成される。加えて、電解液には硫酸バンド、陽イオン系界面活性剤、燐酸から選ばれた化合物が添加される。
正極板及び負極板の大きさが異なる場合には、大きい方の極板の集電体の耳部と脚部とを除いた部分の片面の面積に、セル室内に収容された状態での極板群の奥行き寸法を乗じる演算を行うことにより、上記極板群体積を求めるものとする。
従って、比表面積の単位は[m2/g]となる。なお、本発明においては、活物質の比表面積を後述する測定方法により測定するものとする。
このため、負極の充電反応を阻害する副作用を少なくすることができる。また、燐酸を添加した場合は、正極の硫酸鉛を微細化させる作用があり、正極の充電受け入れ性を高くすることができる。
測定に用いる比表面積計では、試料に吸着占有面積のわかったガス分子を吸着させその吸着量(V)と相対圧力(P/Po)の関係を測定する。測定したVとP/Poより、式(2)の左辺とP/Poをプロットする。ここで、勾配をsとし、式(2)より式(3)を導く。
切片をiとすると、切片i、勾配sは、それぞれ式(4)、式(5)のとおりとなる。式(4)、式(5)を変形すると、それぞれ式(6)、式(7)となり、単分子層吸着量Vmを求める式(8)が得られる。
すなわち、ある相対圧力P/Poにおける吸着量Vを数点測定し、プロットの傾きと切片を求めると、単分子層吸着量Vmが求まる。試料の全表面積Stotalは式(9)で求められ、比表面積Sは全表面積Stotalより式(10)で求められる。
炭素質導電材は、好ましくは、黒鉛、カーボンブラック、活性炭、炭素繊維及びカーボンナノチューブからなる材料群の中から選択される。炭素質導電材の添加量は、負極活物質100質量部に対し0.1〜3質量部の範囲とするのが好ましい。
負極活物質に添加された炭素質導電材は、硫酸鉛の粗大化を抑制し、硫酸鉛を微細な状態に維持して、硫酸鉛から溶け出す鉛イオンの濃度が低下するのを抑制し、充電受け入れ性が高い状態を維持する作用をする。
ここで、負極活物質の粗大化を抑制する有機化合物は、ビスフェノール類・アミノベンゼンスルホン酸・ホルムアルデヒド縮合物、例えば、化学構造式1に示すビスフェノール類・アミノベンゼンスルホン酸ナトリウム・ホルムアルデヒド縮合物を用いることが望ましいが、化学構造式2に部分構造を示すリグニンスルホン酸ナトリウム等、その他の同作用を有する化合物を用いることを妨げるものではない。また、化学構造式3,5,6で示されるビスフェノール類と亜硫酸塩のホルムアルデヒド縮合物もしくは化学構造式4で示されるビスフェノール類とアミノ酸塩のホルムアルデヒド縮合物等を同様に用いることができる。
このような観点から、本発明の更に好ましい態様では、燐酸と、陽イオン系凝集剤又は陽イオン系界面活性剤とを、組み合せて添加する。
陽イオン系界面活性剤は、テトラプロピルアンモニウムプロミド、テトラプロピルアンモニウム塩、アルキルトリメチルアンモニウム塩、ジアルキルジメチルアンモニウム塩、アルキルベンジルジメチルアンモニウム塩などを用いて同等の効果を得ることができる。
A:アリルアミンアミド硫酸塩重合体(有機陽イオン系凝集剤)
B:硫酸バンド(無機陽イオン系凝集剤)
C:テトラプロピルアンモニウムプロミド(陽イオン系界面活性剤)
D:燐酸
から選ばれる添加剤を、表1に示すように比重が1.24の希硫酸に添加したものとした。電解液種別Eは添加剤無添加である。いずれの添加剤も、本実施例の添加量の近傍が最適となる。添加量が多すぎると容量低下や充電受入れ性の低下につながるため、本実施例の5倍程度までの添加量が実用的な上限範囲である。他方、添加剤の添加量が少なすぎると十分な効果が得られないため、本実施例の1/5程度までの添加量が実用的な下限範囲である。
この結果から、電解液添加剤としてA,B,C,Dのいずれを用いても、単位極板群体積当たりの正極活物質総表面積を3.5から15.6m2/cm3の範囲に設定すると、従来例は勿論のこと、参考例よりも5秒目充電電流(充電受け入れ性)及びサイクル特性(PSOC下での寿命性能)を両立して改善できることが分かる。
この結果から、単位極板群体積当たりの正極板総表面積を大きくすると、すなわち極板枚数を増やすと、5秒目充電電流は増加するが、サイクル特性は逆に低下してゆくことが分かる。極板群は一定体積の電槽内に収納するという制限があり、極板を薄くすることには限界があるため、単位極板群体積当たりの正極板総表面積を4.5cm2/cm3にすることは通常困難である。逆に、単位極板群体積当たりの正極板総表面積を1.9cm2/cm3とすることは極板を厚くすることになり、一定体積の電槽内に収納するという制限上、定格容量を満足することが通常困難である。そのため、単位極板群体積当たりの正極板総表面積は、2.6から3.9cm2/cm3の範囲にあることが最も好ましい。これは、電解液種別がA以外の場合も同様の傾向を示す。
N1、N2・・・負極板の充電電流対電位曲線、
I11、I12、I21、I22・・・充電電流。
Claims (2)
- 負極活物質を負極集電体に充填してなる負極板と、正極活物質を正極集電体に充填してなる正極板とをセパレータを介して積層した極板群を、電解液とともに電槽内に収容した構成を有して、充電が間欠的に行われ、部分充電状態で負荷への高率放電が行われる液式鉛蓄電池であって、
前記負極活物質には炭素質導電材が添加され、
前記正極板における単位極板群体積[cm 3 ]当たりの正極活物質総表面積[m 2 ]が、3.5m 2 /cm 3 以上15.6m 2 /cm 3 以下であり、
前記極板群を構成する前記正極板の枚数が前記負極板の枚数以上であり、
前記電解液には、硫酸バンド、陽イオン系界面活性剤及び燐酸から選ばれた化合物が添加されている、鉛蓄電池。 - 前記電解液には硫酸バンドが添加されている、請求項1に記載の鉛蓄電池。
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