JP6541758B2 - シート - Google Patents

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Description

本発明はポリビニルアセタールを含有する組成物、該組成物からなるシート、およびその用途に関する。
ポリビニルブチラールに代表されるポリビニルアセタールは、さまざまな有機・無機基材に対する接着性や相溶性、有機溶剤への溶解性に優れており、種々の接着剤やセラミック用バインダー、各種インク、塗料等や、安全ガラス用中間膜として広範に利用されている。
近年、合わせガラス用中間膜用途においては、さまざまな高機能化製品の開発が行われている。例えば、合わせガラス用中間膜に高い遮音性能を付与する目的で、ポリビニルアセタールおよび可塑剤の含有量比が異なる等、組成の異なるポリビニルアセタール層を複数積層した、積層遮音合わせガラス用中間膜が開示されている(例えば、特許文献1、2参照)。当該合わせガラス用中間膜においては、一般に、各層に含まれる可塑剤量を変化させるため、各層で平均残存水酸基量が異なるポリビニルアセタールを使用する。
また、ポリビニルアセタールおよび可塑剤を含有する組成物からなる合わせガラス用中間膜では、合わせガラス用中間膜に要求される力学強度やガラスへの接着性に加え、低吸水性などの耐水性が求められる。トリエチレングリコールジ(2−エチルヘキサノエート)は低極性かつ高沸点で、ポリビニルアセタールと混合して得られる組成物、およびかかる組成物からなるシートは、力学強度、ガラスへの接着性、および耐水性等の合わせガラス用中間膜に要求される特性をバランスよく発現するため、この分野において可塑剤として特によく用いられる(例えば、特許文献3参照)。
ところで、合わせガラス用中間膜はその生産コストの観点から、一般に押出成形により作製される。前記積層遮音合わせガラス用中間膜は、共押出法により作製されるが、この方法で合わせガラス用中間膜を作製すると、トリムや、組成や厚さが不均一となり製品とできないオフスペック品が一定量発生する。
このようなトリムやオフスペック品は、一般に、再度溶融混練して押出成形することでリサイクルできる。しかし、トリムやオフスペック品として組成の異なるポリビニルアセタール組成物を混合して使用する場合には、得られる合わせガラス用中間膜が不透明になることがあった。特に前記積層遮音合わせガラス用中間膜では、各層を構成するポリビニルアセタール組成物において、平均残存水酸基量の異なるポリビニルアセタールを使用しているため、それらのポリビニルアセタールを相溶させることが困難であり、前記積層遮音合わせガラス用中間膜の作製過程で発生するトリムやオフスペック品をリサイクル使用して得られた合わせガラス用中間膜は、透明性に劣る問題があった。
特開2011−225449号公報 特開2011−084468号公報 WO2000/018698号明細書
しかして、本発明の目的は、平均残存水酸基量の異なるポリビニルアセタールを含む場合においても、従来、透明なシートとしてリサイクルすることが困難であった積層遮音合わせガラス用の中間膜のトリム、オフスペック品を原料とした場合であっても、透明性に優れるシートを成形できる、ポリビニルアセタール組成物を提供することにある。
本発明によれば、上記の目的は、平均残存水酸基量Xモル%(Xは正数である)のポリビニルアセタール(A)100質量部に対して、平均残存水酸基量Yモル%(Yは正数である)でかつ|X−Y|≧3を満たすポリビニルアセタール(B)3〜100質量部を含み、かつ、ポリアルキレンオキシドをポリビニルアセタール(A)とポリビニルアセタール(B)の合計質量に対して0.05〜0.75質量倍含有するポリビニルアセタール組成物を提供することで好適に達成される。
本発明のポリビニルアセタール組成物において、Xが20〜40および/またはYが15〜45であることが好ましく、XおよびYの少なくとも1つが33以下であることがより好ましく、XおよびYの両方が33以下であることがさらに好ましい。
本発明のポリビニルアセタール組成物に含まれる全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量が19〜33モル%であることが好ましい。
ポリアルキレンオキシドが、水酸基を1〜4個有する化合物であることが好ましい。
ポリアルキレンオキシドの水酸基価に基づく数平均分子量が200〜2000であることが好ましい。
ポリアルキレンオキシドの水酸基価が50〜600mgKOH/gであることが好ましい。
本発明のポリビニルアセタール組成物において、ポリビニルアセタール(A)が、粘度平均重合度1000〜2500のポリビニルアルコールをアセタール化して得られたものであることが好ましい。
さらに、本発明は、前記ポリビニルアセタール組成物からなるシート、および該シートを含む合わせガラスに関する。
本発明のポリビニルアセタール組成物によれば、平均残存水酸基量の異なるポリビニルアセタール(A)およびポリビニルアセタール(B)を含む場合であっても、透明性に優れるシートが得られる。
本発明で使用するポリアルキレンオキシドは、アルコールまたはカルボン酸を開始末端としてアルキレンオキシドを開環付加重合して得られる化合物であることが好ましい。
アルキレンオキシドとしては、入手容易性および得られるポリアルキレンオキシドのポリビニルアセタールとの相溶性の観点から、炭素数2〜20のものが好ましく、炭素数3〜10のものがより好ましく、炭素数3〜6のものがさらに好ましく、プロピレンオキシドが特に好ましい。エチレンオキシド、プロピレンオキシド、1,2−ブチレンオキシド、イソブチレンオキシド、2,3−ブチレンオキシド、2−プロピルオキシラン、2,2,3−トリメチルオキシラン、2−イソプロピルオキシラン、2−エチル−2−メチルオキシラン、2−エチル−3−メチルオキシラン、シクロペンテンオキシド、シクロヘキセンオキシド、2,2−ジメチル−3−エチルオキシラン、2−ブチルオキシラン、2−メチル−2−プロピルオキシラン、2,3−エポキシ−4−メチルペンタン、2,2,3,3−テトラメチルオキシラン、2,3−ジエチルオキシラン、(2−メチルプロピル)オキシラン 、2−tert−ブチルオキシラン、2−メチル−2−(1−メチルエチル)オキシラン、2,2−ジエチルオキシラン、2,3−エポキシヘキサン、(1−メチルプロピル)オキシラン、2−エチル−2,3−ジメチルオキシラン、2−ペンチルオキシラン、2−(2,2−ジメチルプロピル)オキシラン、2−ブチル−3−メチルオキシラン、2−メチル−2−(1−メチルプロピル)オキシラン、2−メチル−2−イソブチルオキシラン、2−エチル−3−プロピルオキシラン、(3−メチルブチル)オキシラン、(2−メチルブチル)オキシラン、2−tert−ブチル−3−メチルオキシラン、2,3−エポキシ−2−メチルヘキサン、1−メチルブチルオキシラン、8−オキサビシクロ[5.1.0]オクタン、2−ヘキシルオキシラン、2,3−ジプロピルオキシラン、(3,3−ジメチルブチル)オキシラン、2−メチル−2−ペンチルオキシラン、2,3−エポキシオクタン、1,2−エポキシ−2,4,4−トリメチルペンタン、2−ブチル−3−エチルオキシラン、2,2−ジメチル−3−ブチルオキシラン、2,2−ジメチル−3−tert−ブチルオキシラン、2,2,3−トリメチル−3−イソプロピルオキシラン、2,3−ジイソプロピルオキシラン、2−ヘプチルオキシラン、2−ブチル−3−プロピルオキシラン、2−オクチルオキシラン、2,3−ジブチルオキシラン、2−ペンチル−3−プロピルオキシランなどが挙げられる。
アルコールとしては、メタノール、エタノール、ブタノール、ヘキサノール、2−エチル−1−ヘキサノール、フェノールなどの1価アルコール、エチレングリコール、1,2−プロピレングリコール、1,3−プロピレングリコール、1,3−ブタンジオール、3−メチル−1,5−ペンタンジオール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコールなどの2価アルコール、グリセリンなどの3価アルコールなどが挙げられる。また、カルボン酸としては、酢酸、プロピオン酸、ブタン酸、ヘキサン酸、2−エチルヘキサン酸などの1価カルボン酸、アジピン酸、セバシン酸などの2価カルボン酸が挙げられる。1価アルコール、2価アルコール、3価アルコールなどのアルコールが開始末端のものの場合、耐加水分解性に優れるため好適であり、中でも安価に入手可能で、かつ得られるポリアルキレンオキシドのポリビニルアセタールへの可塑化効果の点で、1,2−プロピレングリコール、2−エチル−1−ヘキサノール、トリエチレングリコール、グリセリンが好ましい。また1価カルボン酸、2価カルボン酸などのカルボン酸が開始末端のものの場合、耐酸化性の観点で好適であり、中でも安価で耐加水分解性に優れる点で、2−エチルヘキサン酸が好ましい。
ポリアルキレンオキシドは、従来公知の方法で製造することができる。すなわち、アルコールまたはカルボン酸を必要に応じて適切な溶剤に溶解し、適当量の触媒およびアルキレンオキシドを添加して反応させる。
また、ポリアルキレンオキシドに含まれる、アルキレンオキシド単位の含有量は特に限定されないが、使用する全てのポリアルキレンオキシドの質量に対する、アルキレンオキシド単位の含有量が30質量%以上であることが好ましく、50質量%以上であることがより好ましく、70質量%以上であることがさらに好ましい。なお、本発明においては、例えば、1,2−プロピレングリコールにプロピレンオキシドを開環付加重合させた化合物は、プロピレンオキシドが開環付加重合して得られる部分の割合を100質量%とする。アルキレンオキシド単位の含有量が30質量%未満であると、得られるシートの透明性が低下する傾向にある。
本発明で使用するポリアルキレンオキシドは、水酸基を有することが好ましい。ポリアルキレンオキシド1分子あたりの水酸基の数は特に限定されないが、4個以下であることが好ましく、3個以下であることがより好ましい。ポリアルキレンオキシド1分子あたりの水酸基の数が4個以下であると、ポリアルキレンオキシドがポリビニルアセタールへの相溶性に優れる傾向にある。
また、本発明で使用するポリアルキレンオキシドが水酸基を有していないと、ポリビニルアセタールとの相溶性が低下したり、ポリビニルアセタール組成物から得られるシートの透明性が低下したりすることがある。なお、本発明で使用するポリアルキレンオキシドは、末端のいずれかまたは両方に水酸基を有している場合がほとんどであるが、末端を酸等で処理したエステル構造とするなど、末端に水酸基を有さないものであってもよい。
本発明で使用するポリアルキレンオキシドの分子量は特に限定されないが、水酸基価に基づく数平均分子量が200〜2000であることが好ましく、220〜1700であることがより好ましく、240〜1500であることがさらに好ましい。水酸基価に基づく数平均分子量が200より小さいと、ポリアルキレンオキシドの沸点が十分に高くない場合があり、揮発性が高いことが問題になることがある。水酸基価に基づく数平均分子量が2000より大きいと、ポリアルキレンオキシドとポリビニルアセタールとの相溶性が不十分となることがある。水酸基価に基づく数平均分子量は、(ポリアルキレンオキシド1分子あたりの水酸基の数)/(ポリアルキレンオキシド1gあたりの水酸基の物質量[mol/g])=1000×(ポリアルキレンオキシド1分子あたりの水酸基の数)/((ポリアルキレンオキシドの水酸基価)/56)で得られる値である。ここで、ポリアルキレンオキシドを2種類以上混合して使用する場合のポリアルキレンオキシド1分子あたりの水酸基の数は、その混合物に含まれるポリアルキレンオキシド1分子あたりの平均値を指す。なお、本発明における数平均分子量は、適量のポリプロピレンオキシドサンプルをテトラヒドロフラン(THF)に溶解してGPC(ゲルパーミッションクロマトグラフィー)を測定し、ポリスチレン換算で求めた値である。
本発明で使用するポリアルキレンオキシドは、1種類を単独で用いても良いし、2種類以上を併用しても良い。2種類以上を併用する場合は、その含有量比も特に限定されない。
本発明で使用するポリアルキレンオキシドの水酸基価は特に限定されないが、ポリビニルアセタール組成物の透明性、ポリビニルアセタールへの相溶性、可塑化効果に優れ、ポリアルキレンオキシドのブリード(滲み出し)を抑制する観点から、50〜600mgKOH/gであることが好ましく、70〜500mgKOH/gであることがより好ましく、100〜400mgKOH/gであることがさらに好ましい。水酸基価が50mgKOH/gより小さいと、本発明のポリビニルアセタール組成物から得られるシートの透明性が低下することがあり、一方、水酸基価が600mgKOH/gを超えると、ポリアルキレンオキシドとポリビニルアセタールとの相溶性が低下して、シートの透明性が低下したり、またシートからポリアルキレンオキシドがブリード(滲み出し)することがある。ここで、本明細書における水酸基価は、JIS K1557−1(2007)に記載された方法で測定をして得られる値である。なお、ポリアルキレンオキシドを2種類以上混合して使用する場合の水酸基価は、その混合物(本発明のポリビニルアセタール組成物中と同じ混合比率のポリアルキレンオキシドの混合物)の水酸基価を指す。
本発明のポリビニルアセタール組成物におけるポリアルキレンオキシドの含有量は、ポリビニルアセタール(A)とポリビニルアセタール(B)の合計質量に対して0.05〜0.75質量倍、好ましくは0.08〜0.7質量倍、より好ましくは0.1〜0.6質量倍である。ポリアルキレンオキシドの含有量が0.05質量倍より少ないと、得られるポリビニルアセタール組成物から得られるシートの透明性が低下する。一方、0.75質量倍より多いと、ポリビニルアセタールとポリアルキレンオキシドとの相溶性が低下することがある。
本発明のポリビニルアセタール組成物では、100質量部のポリビニルアセタール(A)に対してポリビニルアセタール(B)を3〜100質量部含み、4〜70質量部含むことが好ましく、5〜50質量部含むことがより好ましい。ポリビニルアセタール(B)の含有量がポリビニルアセタール(A)100質量部に対して3〜100質量部の範囲であると、本発明の効果が顕著となる。
また、ポリビニルアセタール(A)の平均残存水酸基量がXモル%(Xは正数である)、ポリビニルアセタール(B)の平均残存水酸基量がYモル%(Yは正数である)であって、かつ|X−Y|≧3の関係を満たすことで、本発明の効果を奏するポリビニルアセタール組成物が得られる。本発明では、ポリビニルアセタール(A)とポリビニルアセタール(B)とは、ポリビニルアセタール組成物中において、その含有量の多いものをポリビニルアセタール(A)とし、含有量の少ないものをポリビニルアセタール(B)とする。本発明のポリビニルアセタール組成物は、ポリビニルアセタール(A)および(B)以外のポリビニルアセタールが、本発明の効果を損なわない範囲でさらに含まれていてもよい。その場合、全ポリビニルアセタールに占めるポリビニルアセタール(A)の割合は、好ましくは40質量%以上、より好ましくは45質量%以上、さらに好ましくは50質量%以上であると良い。
本発明のポリビニルアセタール組成物において、XおよびYはそれぞれ正数であり、かつ|X−Y|≧3を満たしていれば特に限定されないが、Xは20〜40であることが好ましく、23〜37がより好ましく、25〜33であることがさらに好ましい。またYは15〜45であることが好ましく、17〜40がより好ましく、さらに19〜33であることがさらに好ましい。また、本発明のポリビニルアセタール組成物が低吸水性(耐水性)に優れるという観点からは、Xは33以下であることが好ましく、32以下がより好ましく、31以下がさらに好ましい。Yは33以下であることが好ましく、32以下がより好ましく、31以下であることがさらに好ましい。また、ポリビニルアセタール組成物の耐水性を向上させる観点からは、XおよびYの少なくとも1つが33以下であることが好ましく、XおよびYの両方が33以下であることがより好ましい。
また、本発明の|X−Y|は3以上であるが、好ましくは3.5以上15以下、最適には7以上12以下である。|X−Y|が前記範囲内であると、本発明の効果がより顕著となる。
本発明のポリビニルアセタール組成物に含まれる全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は特に限定されないが、力学強度、取り扱い性、耐水性の観点からは、19〜33モル%であることが好ましく、21〜32モル%であることがより好ましく、23〜31モル%であることがさらに好ましい。前記範囲内であれば、本発明のポリビニルアセタール組成物の力学強度、耐水性がバランスよく優れる傾向にある。
また、ポリビニルアセタール(A)のビニルエステル単位量は特に限定されないが、0.01〜2モル%であることが好ましく、0.1〜1.5モル%であることがさらに好ましい。ビニルエステル単位量が0.01モル%より少ないものは安価に得ることが困難であり、また本発明のポリビニルアセタール組成物の主要成分であるポリビニルアセタール(A)に含まれるビニルエステル単位量が2モル%を超えると、本発明のポリビニルアセタール組成物の耐候性が低下することがある。
また、本発明で使用するポリビニルアセタール(B)のビニルエステル単位量は特に限定されないが、0.01〜20モル%であることが好ましく、0.1〜20モル%であることがより好ましく、0.1〜10モル%であることがさらに好ましい。ビニルエステル単位量が0.01モル%より少ないものは安価に得ることが困難であり、また20モル%を越えると、本発明のポリビニルアセタール組成物の耐候性が低下することがある。
本発明のポリビニルアセタール(A)、ポリビニルアセタール(B)の平均残存水酸基量、ビニルエステル単位量、および全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は、例えばJIS K6728など、従来公知の方法に従ってポリビニルアセタール(A)、ポリビニルアセタール(B)、全ポリビニルアセタールの分析を行うことで測定できる。なお全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は、本発明のポリビニルアセタール組成物に含まれる全てのポリビニルアセタール(あるいは本発明のポリビニルアセタール組成物中のものと同じ混合比率のポリビニルアセタール)をJIS K6728など従来公知の方法で分析して得られる残存水酸基量(ビニルアルコール:モル%)の値である。
本発明で使用するポリビニルアセタールは通常、ポリビニルアルコールを原料として製造される。上記ポリビニルアルコールは従来公知の手法、すなわち酢酸ビニルなどのカルボン酸ビニルエステル化合物を重合し、得られた重合体をけん化することによって得ることができる。カルボン酸ビニルエステル化合物を重合する方法としては、溶液重合法、塊状重合法、懸濁重合法、乳化重合法など、従来公知の方法を適用することができる。重合開始剤としては、重合方法に応じて、アゾ系開始剤、過酸化物系開始剤、レドックス系開始剤などを適宜選択できる。けん化反応は、従来公知のアルカリ触媒または酸触媒を用いた加アルコール分解反応、加水分解反応などを適用できる。
また、前記ポリビニルアルコールは本発明の主旨に反しない限り、カルボン酸ビニルエステル化合物と他の単量体とを共重合させた共重合体をけん化したものであってもよい。他の単量体としては、例えば、エチレン、プロピレン、n−ブテン、イソブチレンなどのα−オレフィン;アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸n−ブチル、アクリル酸i−ブチル、アクリル酸t−ブチル、アクリル酸2−エチルヘキシル、アクリル酸ドデシル、アクリル酸オクタデシルなどのアクリル酸エステル;メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸n−ブチル、メタクリル酸i−ブチル、メタクリル酸t−ブチル、メタクリル酸2−エチルヘキシル、メタクリル酸ドデシル、メタクリル酸オクタデシルなどのメタクリル酸エステル;アクリルアミド、N−メチルアクリルアミド、N−エチルアクリルアミド、N,N−ジメチルアクリルアミド、ジアセトンアクリルアミド、アクリルアミドプロパンスルホン酸およびその塩、アクリルアミドプロピルジメチルアミン、その塩およびその4級塩、N−メチロールアクリルアミドおよびその誘導体などのアクリルアミドおよびその誘導体;メタクリルアミド、N−メチルメタクリルアミド、N−エチルメタクリルアミド、メタクリルアミドプロパンスルホン酸およびその塩、メタクリルアミドプロピルジメチルアミン、その塩およびその4級塩、N−メチロールメタクリルアミドおよびその誘導体などのメタクリルアミドおよびその誘導体;メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、n−ブチルビニルエーテル、i−ブチルビニルエーテル、t−ブチルビニルエーテル、ドデシルビニルエーテル、ステアリルビニルエーテルなどのビニルエーテル;アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどのニトリル;塩化ビニル、フッ化ビニルなどのハロゲン化ビニル;塩化ビニリデン、フッ化ビニリデンなどのハロゲン化ビニリデン;酢酸アリル、塩化アリルなどのアリル化合物;マレイン酸エステルまたはマレイン酸無水物、ビニルトリメトキシシランなどのビニルシリル化合物;酢酸イソプロペニル、などが挙げられるがこれらに限定されない。これらの他の単量体を共重合させる場合には、通常、カルボン酸ビニルエステル化合物に対して10モル%未満の割合で用いられる。
本発明に用いられるポリビニルアセタールの原料となるポリビニルアルコールの粘度平均重合度は特に限定されず、用途に応じて適宜選択されるが、150〜3,000のものが好ましく、200〜2,500のものがより好ましい。特に本発明のポリビニルアセタール組成物の主要成分であるポリビニルアセタール(A)およびポリビニルアセタール(B)の原料として使用するポリビニルアルコールの粘度平均重合度は、1000〜2500であることが好ましく、1500〜2500であることがより好ましく、1650〜2300であることがさらに好ましい。ポリビニルアルコールの粘度平均重合度が1000より少ないと、得られる組成物の力学強度が低下することがあり、2500より多いと得られる組成物の取り扱い性が低下する傾向にある。
本発明に用いられるポリビニルアセタールは、例えば次のような方法によって得ることができるが、これに限定されない。まず濃度3〜30質量%のポリビニルアルコール水溶液を、80〜100℃の温度範囲で保持した後、その温度を10〜60分かけて徐々に冷却する。温度が−10〜30℃まで低下したところで、アルデヒドおよび酸触媒を添加し、温度を一定に保ちながら、30〜300分間アセタール化反応を行う。その後反応液を30〜200分かけて20〜80℃の温度まで昇温し、その温度を1〜6時間保持する。次に反応液を、必要に応じてアルカリなどの中和剤を添加して中和し、樹脂を水洗、乾燥することにより、本発明で用いるポリビニルアセタールが得られる。
アセタール化反応に用いる酸触媒としては特に限定されず、有機酸および無機酸のいずれでも使用可能であり、例えば、酢酸、パラトルエンスルホン酸、硝酸、硫酸、塩酸等が挙げられる。これらの中でも塩酸、硫酸、硝酸が好ましく用いられる。
アセタール化反応に用いるアルデヒドは特に限定されないが、炭素数1〜8のアルデヒドを用いることが好ましい。炭素数1〜8のアルデヒドとしては、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、n−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n−ヘキシルアルデヒド、2−エチルブチルアルデヒド、n−オクチルアルデヒド、2−エチルヘキシルアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられ、これらは単独で使用されてもよく、2種以上が併用されてもよい。これらの中でも炭素数2〜5のアルデヒド、特にn−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド等炭素数4のアルデヒドが入手容易であり、アセタール化反応後に残存するアルデヒドの水洗や乾燥による除去が容易で、また得られるポリビニルアセタールの力学特性に優れるため、好ましく用いられる。すなわち、本発明で用いるポリビニルアセタール(A)およびポリビニルアセタール(B)はいずれも、n−ブチルアルデヒドを用いてアセタール化反応して得られるポリビニルブチラールであることが好ましい。
本発明のポリビニルアセタール組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、従来公知の酸化防止剤、紫外線吸収剤、その他添加剤を含んでいてもよい。
本発明のポリビニルアセタール組成物を合わせガラス用中間膜など、ガラスとの接着性を適切に調節して使用する用途に用いる場合、接着性改良剤(接着性調整剤)を添加しても良い。接着性改良剤としては、例えば、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、酢酸マグネシウム、酪酸マグネシウムなどのアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩といった、従来公知の接着性改良剤を使用できる。その添加量も特に限定されず、例えばパンメル試験により得られるパンメル値が目的に応じた値になるように添加量を調節することができる。
本発明のポリビニルアセタール組成物は本発明の効果を損なわない範囲で、ポリビニルアセタールの可塑剤として公知である化合物を含有していてもよい。
本発明のポリビニルアセタール組成物を合わせガラス用中間膜として使用する場合、動的粘弾性測定(後述する実施例参照)で求められるtanδが最大になる温度(tanδピーク温度)は、通常、60℃以下であることが好ましく、50℃以下であることがより好ましく、40℃以下であることがさらに好ましい。
本発明のポリビニルアセタール組成物は、ポリビニルアセタール(A)、ポリビニルアセタール(B)、ポリアルキレンオキシド、必要に応じて添加剤の所定量を従来公知の方法で混合することにより得られる。混合方法としては、例えばミキシングロール、プラストミル、押出機などを用いた溶融混練、あるいは各成分を適当な有機溶剤に溶解した後、溶剤を留去する方法などが挙げられるが、これらに限定されない。
本発明のポリビニルアセタール組成物を成形(例えば押出成形、プレス成形など)して得られるシートは透明性に優れ、特に合わせガラス用中間膜用途に好適に使用される。
前記したシートの厚さは特に限定されないが、通常、0.01〜5mmの範囲が好ましく、0.05〜3mmの範囲がより好ましく、0.1〜1.6mmの範囲がさらに好ましい。
本発明のシートを合わせガラス用中間膜として使用する場合、本発明のシートと積層させるガラスは特に限定されず、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、熱線吸収板ガラスなどの無機ガラスのほか、ポリメタクリル酸メチル、ポリカーボネートなどの従来公知の有機ガラス等を制限なく使用できる。これらは無色、有色、あるいは透明、非透明のいずれであってもよい。これらは単独で使用してもよく、2種以上を併用してもよい。また、ガラスの厚みは特に限定されないが、通常、100mm以下であることが好ましい。
本発明のシートを合わせガラス用中間膜として使用する場合、シートの表面の形状は特に限定されないが、凹凸構造を形成させたシートであると、当該シートとガラスとを熱圧着する際の泡抜け性に優れるため好ましい。
本発明のシートを用いて得られる合わせガラスもまた、本発明を構成する。かかる合わせガラスは従来公知の方法で製造できる。例えば、真空ラミネーター装置を用いる方法、真空バッグを用いる方法、真空リングを用いる方法、ニップロールを用いる方法等が挙げられる。また上記方法により仮圧着した後に、オートクレーブに投入して本接着する方法も挙げられる。
本発明のシートを合わせガラス用中間膜として使用する場合、本発明の特徴を最大限発現させる観点からは、無機粒子であって分散性の劣るものが、添加されていないかまたは透明性を損なわない程度の少量添加されているポリビニルアセタール組成物を使用して作製されたシートであることが極めて好ましい。そのようなシートを用いて得られる本発明の合わせガラスのヘイズは0.1〜3%であることが好ましく、0.1〜1.5%であることがより好ましく、0.1〜1%であることがさらに好ましく、かかるヘイズ値の範囲を達成するために、本発明のシートと積層させるガラスのヘイズも前記範囲であることが極めて好ましい。
以下に、実施例等により本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例によって何ら限定されない。
(製造例1)
還流冷却器、温度計、イカリ型攪拌翼を備えた5リットルガラス容器に、イオン交換水3600g、ポリビニルアルコール(PVA−1:粘度平均重合度1700、けん化度99モル%)400gを仕込み、95℃に昇温してポリビニルアルコールを完全に溶解させた。得られた溶液を120rpmで攪拌下、10℃まで約30分かけて徐々に冷却後、ブチルアルデヒド230gおよび20質量%塩酸水溶液200mLを添加し、ブチラール化反応を50分間行った。その後、60分かけて65℃まで昇温し、65℃にて120分間保持した後、室温まで冷却した。得られた樹脂をイオン交換水で洗浄後、水酸化ナトリウム水溶液を添加して残存する酸を中和し、さらに過剰の水で洗浄、乾燥してポリビニルブチラール(PVB−1)を得た。得られたPVB−1をJIS K6728に従って分析したところ、平均ブチラール化度(平均アセタール化度)は69.0モル%、ビニルエステル単位の含有量は1.0モル%であり、平均残存水酸基量は30.0モル%であった(表1参照)。
(製造例2)
ブチルアルデヒドの使用量を250gに、また20質量%塩酸水溶液の使用量を280mLに変更した以外は製造例1と同様にしてPVB−2を得た。PVB−2をJIS K6728に従って分析したところ、平均ブチラール化度(平均アセタール化度)は75.8モル%、ビニルエステル単位の含有量は1.0モル%であり、平均残存水酸基量は23.2モル%であった(表1参照)。
(製造例3)
ブチルアルデヒドの使用量を206gに変更した以外は製造例1と同様にしてPVB−3を得た。PVB−3をJIS K6728に従って分析したところ、平均ブチラール化度(平均アセタール化度)は61.7モル%、ビニルエステル単位の含有量は0.9モル%であり、平均残存水酸基量は37.4モル%であった(表1参照)。
(製造例4)
PVA−1の代わりに400gのPVA−2(粘度平均重合度1700、けん化度87モル%)を使用し、またブチルアルデヒドの使用量を258gに変更した以外は製造例1と同様にしてPVB−4を得た。PVB−4をJIS K6728に従って分析したところ、平均ブチラール化度(平均アセタール化度)は73.8モル%、ビニルエステル単位の含有量は6.8モル%であり、平均残存水酸基量は19.4モル%であった(表1参照)。
(製造例5)
PVA−1の代わりに400gのPVA−3(粘度平均重合度1700、けん化度91モル%)を使用し、またブチルアルデヒドの使用量を230gに変更した以外は製造例1と同様にしてPVB−5を得た。PVB−5をJIS K6728に従って分析したところ、平均ブチラール化度(平均アセタール化度)は66.8モル%、ビニルエステル単位の含有量は8.4モル%であり、平均残存水酸基量は24.8モル%であった(表1参照)。
(製造例6)
PVA−1の代わりに400gのPVA−4(粘度平均重合度1700、けん化度90モル%)を使用し、またブチルアルデヒドの使用量を238gに変更した以外は製造例1と同様にしてPVB−6を得た。PVB−6をJIS K6728に従って分析したところ、平均ブチラール化度(平均アセタール化度)は70.3モル%、ビニルエステル単位の含有量は9.0モル%であり、平均残存水酸基量は20.7モル%であった(表1参照)。
(製造例7)
ブチルアルデヒドの使用量を212gに変更した以外は製造例1と同様にしてPVB−7を得た。PVB−7をJIS K6728に従って分析したところ、平均ブチラール化度(平均アセタール化度)は65.2モル%、ビニルエステル単位の含有量は0.8モル%であり、平均残存水酸基量は34.0モル%であった(表1参照)。
(製造例8)
ブチルアルデヒドの使用量を270gに変更した以外は製造例6と同様にしてPVB−8を得た。PVB−8をJIS K6728に従って分析したところ、平均ブチラール化度(平均アセタール化度)は73.9モル%、ビニルエステル単位の含有量は9.1モル%であり、平均残存水酸基量は17.0モル%であった(表1参照)。
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(参考例1)
PVB−1を100質量部、PVB−2を15質量部、ポリエステル−1(PEs−1:アジピン酸と3−メチル−1,5−ペンタンジオールの縮合重合体であるポリエステルジオール。ポリエステル1分子あたりの水酸基の数:2、水酸基価に基づく数平均分子量:500、平均水酸基価:224mgKOH/g、示差走査熱量計で測定した融点:−20℃未満)40質量部をビーカー内で撹拌し、混合した後、得られた混合物をラボプラストミルで溶融混練(150℃、7分)して、ポリビニルアセタール組成物−1を得た。なお、全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は29.1モル%である。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示す。
(シート吸水性評価)
ポリビニルアセタール組成物−1を10cm×10cm×0.8mmの型枠内で熱プレスしてシート−1を得た。シート−1を25℃、60%RHで24時間調湿したところ、その吸水率は2.0質量%であった。なお吸水率は、調湿後のシート−1のサンプル0.5gを、三菱化学アナリティック製カールフィッシャー水分計(容量法水分計:KF−200と、水分気化装置:VA−200を組み合わせて使用)で、200℃で10分間加熱し、その間に気化した水分を定量することで測定した。結果を表3に示す。
(高湿度保管時の白濁、ブリード評価)
シート−1を、23℃、90%RHの条件で2週間処理し、処理後のシートの白濁有無、シート−1に含まれる成分のブリードの有無を確認したが、白濁およびブリードはいずれも見られなかった。結果を表3に示す。
(動的粘弾性)
シート−1を3mm幅で切断し、動的粘弾性測定を行った(引っ張りモード、周波数0.3Hz、−20℃から測定を開始し、3℃/分で昇温した。100℃まで昇温したところで測定を終了した)。測定範囲内でtanδが最大になる温度(tanδピーク温度)は25℃であった。結果を表3に示す。
(合わせガラスの作製)
シート−1を10cm×10cm×3.2mmのフロートガラス(ヘイズ0.1%程度)2枚に挟んでバキュームバック内で仮圧着後、オートクレーブで140℃、12MPa、40分処理して合わせガラス−1を得た。得られた合わせガラス−1のヘイズを測定したところ、0.4%であった。結果を表3に示す。
(参考例2)
PVB−2の代わりにPVB−4を15質量部使用した以外は参考例1と同様にしてポリビニルアセタール組成物−3、シート−3、合わせガラス−3を得た。なお、全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は28.6モル%であった。得られたシート−3および合わせガラス−3を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表3に示す。
(参考例3)
PEs−1の添加量を3質量部に変更し、さらに3G8を38質量部添加した以外は参考例2と同様にして比較例組成物−1、比較例シート−1、比較例合わせガラス−1を得た。得られた比較例シート−1および比較例合わせガラス−1を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表8に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表9に示す。
(比較例2)
PEs−1を添加しない以外は比較例1と同様にして比較例組成物−2、比較例シート−2、比較例合わせガラス−2を得た。得られた比較例シート−2および比較例合わせガラス−2を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表8に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表9に示す。
(実施例43)
PVB−1を100質量部、PVB−2を15質量部、ポリプロピレンオキシド−1(PPO−1:1,2−プロピレングリコールにプロピレンオキシドを開環付加重合させたもの。ポリプロピレンオキシド1分子あたりの水酸基の数:2、水酸基価に基づく数平均分子量:400、平均水酸基価:280mgKOH/g、プロピレンオキシド単位の含有量:100質量%)38質量部を使用した以外は参考例1と同様にしてポリビニルアセタール組成物−43、シート−43、合わせガラス−43を得た。なお、全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は29.1モル%であった。得られたシート−43および合わせガラス−43を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例44)
PVB−2の代わりにPVB−3を15質量部使用した以外は実施例43と同様にしてポリビニルアセタール組成物−44、シート−44、合わせガラス−44を得た。なお、全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は31.0モル%であった。得られたシート−44および合わせガラス−44を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例45)
PVB−2の代わりにPVB−4を15質量部使用した以外は実施例43と同様にしてポリビニルアセタール組成物−45、シート−45、合わせガラス−45を得た。なお、全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は28.6モル%であった。得られたシート−45および合わせガラス−45を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例46)
PVB−2の代わりにPVB−4を5質量部使用し、PPO−1の使用量を35質量部に変更した以外は実施例43と同様にしてポリビニルアセタール組成物−46、シート−46、合わせガラス−46を得た。なお、全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は29.5モル%であった。得られたシート−46および合わせガラス−46を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例47)
PVB−2の代わりにPVB−4を40質量部使用し、PPO−1の使用量を47質量部に変更した以外は実施例43と同様にしてポリビニルアセタール組成物−47、シート−47、合わせガラス−47を得た。なお、全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は27.0モル%であった。得られたシート−47および合わせガラス−47を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例48)
PVB−2の代わりにPVB−4を80質量部使用し、PPO−1の使用量を60質量部に変更した以外は実施例43と同様にしてポリビニルアセタール組成物−48、シート−48、合わせガラス−48を得た。なお、全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は25.3モル%であった。得られたシート−48および合わせガラス−48を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例49)
PVB−2の代わりにPVB−5を15質量部使用した以外は実施例43と同様にしてポリビニルアセタール組成物−49、シート−49、合わせガラス−49を得た。なお、全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は29.3モル%であった。得られたシート−49および合わせガラス−49を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例50)
PVB−2の代わりにPVB−6を15質量部使用した以外は実施例43と同様にしてポリビニルアセタール組成物−50、シート−50、合わせガラス−50を得た。なお、全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は28.8モル%であった。得られたシート−50および合わせガラス−50を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例51)
PVB−2の代わりにPVB−7を15質量部使用した以外は実施例43と同様にしてポリビニルアセタール組成物−51、シート−51、合わせガラス−51を得た。なお、全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は30.5モル%であった。得られたシート−51および合わせガラス−51を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例52)
PVB−2の代わりにPVB−8を15質量部使用した以外は実施例43と同様にしてポリビニルアセタール組成物−52、シート−52、合わせガラス−52を得た。なお、全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は28.3モル%であった。得られたシート−52および合わせガラス−52を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例53)
PVB−1の代わりにPVB−7を100質量部、またPVB−2の代わりにPVB−3を60質量部使用し、またPPO−1の使用量を53質量部に変更した以外は実施例43と同様にしてポリビニルアセタール組成物−53、シート−53、合わせガラス−53を得た。なお、全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は35.3モル%であった。得られたシート−53および合わせガラス−53を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例54)
PPO−1の使用量を27質量部に変更した以外は実施例45と同様にしてポリビニルアセタール組成物−54、シート−54、合わせガラス−54を得た。得られたシート−54および合わせガラス−54を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例55)
PPO−1の使用量を13質量部に変更した以外は実施例45と同様にしてポリビニルアセタール組成物−55、シート−55、合わせガラス−55を得た。得られたシート−55および合わせガラス−55を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例56)
PPO−1の使用量を20質量部に変更し、さらに3G8を20質量部添加した以外は実施例45と同様にしてポリビニルアセタール組成物−56、シート−56、合わせガラス−56を得た。得られたシート−56および合わせガラス−56を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例57)
PPO−1の使用量を12質量部に変更し、さらに3G8を30質量部添加した以外は実施例45と同様にしてポリビニルアセタール組成物−57、シート−57、合わせガラス−57を得た。得られたシート−57および合わせガラス−57を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例58)
PPO−1の使用量を8質量部に変更し、さらに3G8を33質量部添加した以外は実施例45と同様にしてポリビニルアセタール組成物−58、シート−58、合わせガラス−58を得た。得られたシート−58および合わせガラス−58を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例59)
PPO−1の代わりにポリプロピレンオキシド−2(PPO−2:1,2−プロピレングリコールにプロピレンオキシドを開環付加重合させたもの。ポリプロピレンオキシド1分子あたりの水酸基の数:2、水酸基価に基づく数平均分子量:800、平均水酸基価:140mgKOH/g、プロピレンオキシド単位の含有量:100質量%。)45質量部を使用した以外は実施例45と同様にしてポリビニルアセタール組成物−59、シート−59、合わせガラス−59を得た。得られたシート−59および合わせガラス−59を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例60)
PPO−1の代わりにポリプロピレンオキシド−3(PPO−3:1,2−プロピレングリコールにプロピレンオキシドを開環付加重合させたもの。ポリプロピレンオキシド1分子あたりの水酸基の数:2、水酸基価に基づく数平均分子量:1500、平均水酸基価:75mgKOH/g、プロピレンオキシド単位の含有量:100質量%。)55質量部を使用した以外は実施例45と同様にしてポリビニルアセタール組成物−60、シート−60、合わせガラス−60を得た。得られたシート−60および合わせガラス−60を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例61)
PPO−1の代わりにPPO−2を23質量部使用し、さらに3G8を20質量部添加した以外は実施例45と同様にしてポリビニルアセタール組成物−61、シート−61、合わせガラス−61を得た。得られたシート−61および合わせガラス−61を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例62)
PPO−1の代わりにポリプロピレンオキシド−4(PPO−4:2−エチル−1−ヘキサノールにプロピレンオキシドを開環付加重合させたもの。ポリプロピレンオキシド1分子あたりの水酸基の数:1、水酸基価に基づく数平均分子量:500、平均水酸基価:112mgKOH/g、プロピレンオキシドが開環付加重合して得られる部分の割合:74質量%。)40質量部を使用した以外は実施例45と同様にしてポリビニルアセタール組成物−62、シート−62、合わせガラス−62を得た。得られたシート−62および合わせガラス−62を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例63)
PPO−1の代わりにポリプロピレンオキシド−5(PPO−5:トリエチレングリコールにプロピレンオキシドを開環付加重合させたもの。ポリプロピレンオキシド1分子あたりの水酸基の数:2、水酸基価に基づく数平均分子量:750、平均水酸基価:149mgKOH/g、プロピレンオキシド単位の含有量:80質量%。)45質量部を使用した以外は実施例45と同様にしてポリビニルアセタール組成物−63、シート−63、合わせガラス−63を得た。得られたシート−63および合わせガラス−63を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例64)
PPO−1の代わりにポリプロピレンオキシド−6(PPO−6:2−エチルヘキサン酸にプロピレンオキシドを開環付加重合させたもの。ポリプロピレンオキシド1分子あたりの水酸基の数:1、水酸基価に基づく数平均分子量:450、平均水酸基価:124mgKOH/g、プロピレンオキシド単位の含有量:68質量%。)40質量部を使用した以外は実施例45と同様にしてポリビニルアセタール組成物−64、シート−64、合わせガラス−64を得た。得られたシート−64および合わせガラス−64を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例65)
PPO−1の代わりにPPO−6を23質量部使用し、さらに3G8を22質量部添加したこと以外は実施例45と同様にしてポリビニルアセタール組成物−65、シート−65、合わせガラス−65を得た。得られたシート−65および合わせガラス−65を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(実施例66)
PPO−1の代わりにポリプロピレンオキシド−7(PPO−7:グリセリンにプロピレンオキシドを開環付加重合させたもの。ポリプロピレンオキシド1分子あたりの水酸基の数:3、水酸基価に基づく数平均分子量:500、平均水酸基価:336mgKOH/g、プロピレンオキシド単位の含有量:82質量%。)42質量部を使用した以外は実施例45と同様にしてポリビニルアセタール組成物−66、シート−66、合わせガラス−66を得た。得られたシート−66および合わせガラス−66を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表2に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(比較例7)
PPO−1の添加量を3質量部に変更し、さらに3G8を38質量部添加した以外は実施例45と同様にして比較例組成物−7、比較例シート−7、比較例合わせガラス−7を得た。得られた比較例シート−7および比較例合わせガラス−7を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表3に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(比較例8)
PPO−1を添加しなかったこと、また3G8を40質量部添加した以外は実施例53と同様にして比較例組成物−8、比較例シート−8、比較例合わせガラス−8を得た。得られた比較例シート−8および比較例合わせガラス−8を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表3に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(比較例9)
PPO−1を添加しなかったこと、また3G8を13質量部添加した以外は実施例56と同様にして比較例組成物−9、比較例シート−9、比較例合わせガラス−9を得た。得られた比較例シート−9および比較例合わせガラス−9を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表3に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(比較例10)
PPO−3を添加しなかったこと、また3G8を55質量部添加した以外は実施例60と同様にして比較例組成物−10、比較例シート−10、比較例合わせガラス−10を得た。得られた比較例シート−10および比較例合わせガラス−10を参考例1と同様に評価した。ポリビニルアセタール組成物の組成を表3に示し、シートおよび合わせガラスの評価結果を表4に示す。
(比較例11)
PPO−1の添加量を100質量部に変更した以外は実施例45と同様にして比較例組成物−11を得た。比較例組成物−11では、ポリビニルアセタールとPPO−1が完全には相溶しておらず、PPO−1がブリード(滲み出し)していた。ポリビニルアセタール組成物の組成を表3に示す。
Figure 0006541758
Figure 0006541758
Figure 0006541758
表4より明らかな通り、本発明のポリビニルアセタール組成物は必須成分として、ポリアルキレンオキシドを本発明で規定する範囲の質量部含有することにより、得られるシートは透明性に優れる。したがって、本発明のポリビニルアセタール組成物は、シート状に成形することで、合わせガラス用中間膜として好適に使用することができる。

Claims (9)

  1. 平均残存水酸基量Xモル%(Xは正数である)のポリビニルアセタール(A)100質量部に対して、平均残存水酸基量Yモル%(Yは正数である)でかつ|X−Y|≧3を満たすポリビニルアセタール(B)3〜100質量部を含み、かつ、ポリアルキレンオキシドをポリビニルアセタール(A)とポリビニルアセタール(B)の合計質量に対して0.05〜0.75質量倍含有するポリビニルアセタール組成物からなり、ポリビニルアセタール(A)およびポリビニルアセタール(B)の原料として使用するポリビニルアルコールの粘度平均重合度が200〜2500であり、合わせガラスとしたときのヘイズが0.1〜3%であるシート。
  2. Xが20〜40および/またはYが15〜45である請求項1に記載のシート。
  3. XおよびYの少なくとも1つが33以下である、請求項1に記載のシート。
  4. XおよびYの両方が33以下である、請求項3に記載のシート。
  5. ポリビニルアセタール組成物に含まれる全ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量が19〜33モル%である、請求項1〜4のいずれかに記載のシート。
  6. 前記ポリアルキレンオキシドが、水酸基を1〜4個有する化合物である、請求項1〜5のいずれかに記載のシート。
  7. 前記ポリアルキレンオキシドの水酸基価に基づく数平均分子量が200〜2000である、請求項1〜6のいずれかに記載のシート。
  8. 前記ポリアルキレンオキシドの水酸基価が50〜600mgKOH/gである、請求項1〜7のいずれかに記載のシート。
  9. 請求項1〜のいずれかに記載のシートを含む合わせガラス。
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