TW201443132A - 聚乙烯縮醛組成物 - Google Patents

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Abstract

本發明係以取得含有平均殘存羥基量相異之聚乙烯縮醛,且能成形透明性優異之薄片之聚乙烯縮醛組成物為目的。一種聚乙烯縮醛組成物,其係相對於平均殘存羥基量X莫耳%(X為正數)之聚乙烯縮醛(A)100質量份,而含有平均殘存羥基量Y莫耳%(Y為正數)且滿足| X-Y |≧3之聚乙烯縮醛(B)3~100質量份,且相對於聚乙烯縮醛(A)與聚乙烯縮醛(B)之合計質量,而含有選自由具有羥基之聚酯及聚環氧烷、及1分子之m價醇(m表示1~3之整數)與n分子(n表示1~m之整數)之1價羧酸之酯化合物之含羥基酯化合物所成群之任一種之化合物(C)0.05~0.75質量倍。

Description

聚乙烯縮醛組成物
本發明係關於含有聚乙烯縮醛之組成物、由該組成物所構成之薄片、及其用途。
由聚乙烯縮丁醛所代表之聚乙烯縮醛對於各種有機.無機基材之接著性或相溶性、於有機溶劑中之溶解性優異,故廣泛利用於各種之接著劑或陶瓷用黏合劑、各種墨、塗料等,或安全玻璃用中間膜。
近年來在夾層玻璃用中間膜用途上,進行各種高機能化製品之開發。例如,已揭示有以賦予夾層玻璃用中間膜高隔音性能為目的,將聚乙烯縮醛及塑化劑之含有量比為相異等、組成為相異之聚乙烯縮醛層予以複數層合而成之層合隔音夾層玻璃用中間膜(例如,參考專利文獻1、2)。於該夾層玻璃用中間膜中,一般由於係使各層所含之塑化劑量變化,故使用各層中平均殘存羥基量為相異之聚乙烯縮醛。
又,由含有聚乙烯縮醛及塑化劑之組成物所構成之夾層玻璃用中間膜中,除需求夾層玻璃用中間膜所 要求之力學強度或對玻璃之接著性,亦要求低吸水性等之耐水性。三乙二醇二(2-乙基己酸酯)為低極性且高沸點,在與聚乙烯縮醛混合而得之組成物、及由該組成物所構成之薄片可平衡良好地發現力學強度、對玻璃之接著性、及耐水性等之夾層玻璃用中間膜所要求之特性,故於此領域中特別係經常使用作為塑化劑(例如,參考專利文獻3)。
然而,夾層玻璃用中間膜在由其生產成本之觀點,一般係藉由擠出成形而製作。前述層合隔音夾層玻璃用中間膜係藉由共擠出法所製成者,但以此方法製作夾層玻璃用中間膜時,則會產生固定量之剪餘部分(trims),或組成或厚度變得不均勻而無法成為製品之不合規格品。
此般剪餘部分或不合規格品一般係再度進行熔融混練藉由擠出成形而予以回收。但,剪餘部分或不合規格品係在混合組成相異之聚乙烯縮醛組成物而使用時,取得之夾層玻璃用中間膜則會有成為不透明之情況。尤其,前述層合隔音夾層玻璃用中間膜在構成各層之聚乙烯縮醛組成物中,由於係使用平均殘存羥基量相異之聚乙烯縮醛,故難以使彼等之聚乙烯縮醛相溶,故回收使用前述層合隔音夾層玻璃用中間膜之製作過程中產生之剪餘部分或不合規格品而得之夾層玻璃用中間膜則存有透明性差之問題。並且,聚乙烯縮醛組成物在含有三乙二醇二(2-乙基己酸酯)作為塑化劑時,回收使用前述之剪餘部分或不合規格品而得之夾層玻璃用中間膜則顯著有透明性差之問題。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本特開2011-225449號公報
[專利文獻2]日本特開2011-084468號公報
[專利文獻3]WO2000/018698號說明書
因此,本發明之目的在於提供即使在包含平均殘存羥基量相異之聚乙烯縮醛之情況,將過往難以作為透明薄片回收之層合隔音夾層玻璃用之中間膜之剪餘部分、不合規格品作為原料時,仍可成形透明性優異之薄片之聚乙烯縮醛組成物。
根據本發明,上述之目的係以提供一種聚乙烯縮醛組成物,即能適宜達成;該聚乙烯縮醛組成物,其係相對於平均殘存羥基量X莫耳%(X為正數)之聚乙烯縮醛(A)100質量份,而含有平均殘存羥基量Y莫耳%(Y為正數)且滿足| X-Y |≧3之聚乙烯縮醛(B)3~100質量份,且相對於聚乙烯縮醛(A)與聚乙烯縮醛(B)之合計質量,而含有選自由具有羥基之聚酯、聚環氧烷(polyalkylene oxide)、及1分子之m價醇(m表示1~3之整數)與n分子 (n表示1~m之整數)之1價羧酸之酯化合物之含羥基酯化合物所成群之任一種之化合物(C)0.05~0.75質量倍。
本發明之聚乙烯縮醛組成物中,以X係20~40及/或Y係15~45為佳,以X及Y之至少一者在33以下為較佳,以X及Y之兩者在33以下為更佳。
本發明之聚乙烯縮醛組成物所包含之全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量係以19~33莫耳%為佳。
化合物(C)係以具有羥基之聚酯為佳。
具有羥基之聚酯係以多價羧酸與多價醇之縮聚合物(C-1)為佳。
具有羥基之聚酯係以羥基羧酸或內酯化合物之聚合物(C-2)為較佳。
具有羥基之聚酯係以聚碳酸酯聚醇(C-3)為佳。
化合物(C)係以聚環氧烷為佳。
化合物(C)係以1分子之m價醇(m表示1~3之整數)與n分子(n表示1~m之整數)之1價羧酸之酯化合物之含羥基酯化合物為佳。
1價羧酸係以含有蓖蔴油酸(Ricinoleic acid)為佳。
含羥基酯化合物係以蓖麻油為佳。
化合物(C)係以具有1~4個羥基之化合物為佳。
基於化合物(C)之羥值之數平均分子量係以 200~2000為佳。
化合物(C)之羥值係以50~600mgKOH/g為佳。
並且,本發明之聚乙烯縮醛組成物中,相對於聚乙烯縮醛(A)與聚乙烯縮醛(B)之合計質量,含有醇與羧酸之酯化合物且係不包含羥基之化合物0.05~0.55質量倍,且前述不包含羥基之化合物之含有量與化合物(C)之含有量之合計係以在聚乙烯縮醛(A)與聚乙烯縮醛(B)之合計質量之0.3~0.6質量倍內為佳。於該情況時,醇與羧酸之酯化合物且係不包含羥基之化合物係以三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(Triethylene glycol bis(2-ethylhexanoate))為佳。
本發明之聚乙烯縮醛組成物中,聚乙烯縮醛(A)係以將黏度平均聚合度1000~2500之聚乙烯醇予以縮醛化而得者為佳。
並且,本發明亦係關於由前述聚乙烯縮醛組成物所構成之薄片、及包含該薄片之夾層玻璃。
藉由本發明之聚乙烯縮醛組成物,即使在包含平均殘存羥基量相異之聚乙烯縮醛(A)及聚乙烯縮醛(B)時,仍可取得透明性優異之薄片。
作為本發明中使用之化合物(C),可舉出如具有羥基之聚酯、聚環氧烷,或1分子之m價醇(m表示1~3之整數)與n分子(n表示1~m之整數)之1價羧酸之酯化合物之含羥基酯化合物(以下,單稱為含羥基酯化合物)。
作為本發明中使用之具有羥基之聚酯,以多價羧酸與多價醇之縮聚合物且係具有羥基之聚酯(C-1)(以下,單稱為聚酯(C-1))、羥基羧酸或內酯化合物之聚合物且係具有羥基之聚酯(C-2)(以下,單稱為聚酯(C-2))、具有羥基之聚碳酸酯聚醇(C-3)(以下,單稱為聚酯(C-3))為佳。以下依順序說明關於此等。
聚酯(C-1)係可藉由使多價羧酸與多價醇在過剩之多價醇下使其縮聚合而得。作為多價羧酸,可舉出如丁二酸、戊二酸、己二酸、辛二酸、癸二酸、十二烷二酸、1,2-環己烷二羧酸等之脂肪族2價羧酸;1,2,3-丙烷三羧酸、1,3,5-戊烷三羧酸等之脂肪族3價羧酸;酞酸、對酞酸等之芳香族2價羧酸;偏苯三甲酸等之芳香族3價羧酸等,但不受限於此等。其中亦以脂肪族2價羧酸,尤其係以碳數6~10之脂肪族2價羧酸,由於在取得之聚酯之耐熱性或與聚乙烯縮醛之相溶性、及對聚乙烯縮醛之可塑化效果上優良,故較為適宜。又作為多價醇,可舉出如乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,2-己二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、1,2-辛二醇、1,2-壬二醇、1,8-壬二醇、1,9-壬二醇、1,2-環己二 醇、1,2-環己烷二甲醇、1,4-環己烷二甲醇、二乙二醇、三乙二醇等之脂肪族2價醇;甘油等之脂肪族3價醇;丁四醇、季戊四醇等之脂肪族4價醇等,但不受限於此等。其中亦以脂肪族2價醇,在聚酯(C-1)之耐氣候性或與聚乙烯縮醛之相溶性、及對聚乙烯縮醛之可塑化效果上優異,故較為適宜。
聚酯(C-1)係能以過往公知之方法進行製造。例如,使多價羧酸及多價醇因應必要溶解於適當之溶劑中,並添加適當量之觸媒使其進行縮聚合反應。觸媒係例如可舉出鹽酸、硫酸、硝酸、磷酸等之無機酸;三氟乙酸、對甲苯磺酸等之有機酸;鈦酸、四烷氧基鈦、四羧酸鈦等之鈦化合物、錫化合物等之路易斯酸;氫氧化鈉、氫氧化鉀等之無機鹼;三乙基胺、吡啶、1,8-二吖雙環[5.4.0]-7-十一烯、乙酸鈉等之有機鹼。亦可餾除反應時產生之水,或亦可適宜使反應溫度變化。反應結束後,藉由使觸媒失去活性,而可取得聚酯(C-1)。多價羧酸與多價醇之莫耳比通常係以100/100.5~100/130為佳,以100/101~100/115之莫耳比為較佳。
聚酯(C-2)係可藉由使羥基羧酸縮聚合而得。作為羥基羧酸,可舉出如乙醇酸、乳酸、2-羥基丁酸、3-羥基丁酸、4-羥基丁酸、6-羥基己酸、蓖蔴油酸等。又此等羥基羧酸亦可將於分子內縮合之內酯化合物使用作為原料。作為內酯化合物,可舉出如β-丁內酯、δ-戊內酯、ε-己內酯、4-甲基-δ-戊內酯等,但不限於此等。在使用內酯 化合物時,藉由開環聚合即可取得聚酯(C-2)。從聚酯(C-2)之耐熱性、對聚乙烯縮醛之相溶化及可塑化效果之觀點,其中亦以6-羥基己酸或ε-己內酯為佳。
聚酯(C-2)除前述羥基羧酸、內酯化合物以外,亦可將1價醇、多價醇使用作為原料。1價醇係能使用甲醇、乙醇、丁醇、異丁醇、己醇、2-乙基-1-丁醇、2-乙基-1-己醇等,且多價醇係可舉出與上述可使用作為多價羧酸與多價醇之交替共聚物且係具有羥基之聚酯之原料之多價醇中所例示者相同者。
聚酯(C-2)係能以過往公知之方法進行製造。即,使羥基羧酸、內酯化合物,更根據情況因應必要之1價醇或多價醇溶解於適當溶劑中,添加適當量之觸媒使其反應。作為觸媒,例如可舉出鹽酸、硫酸、硝酸、磷酸等之無機酸;三氟乙酸、對甲苯磺酸等之有機酸;鈦酸、四烷氧基鈦、四羧酸鈦等之鈦化合物、錫化合物等之路易斯酸;氫氧化鈉、氫氧化鉀等之無機鹼;三乙基胺、吡啶、1,8-二吖雙環[5.4.0]-7-十一烯、乙酸鈉等之有機鹼。亦可餾除反應時產生之水,或亦可適宜使反應溫度變化。反應結束後,藉由使觸媒失去活性而可取得聚酯(C-2)。
聚酯(C-3)係可藉由使多價醇與碳酸酯化合物在過剩之多價醇下進行縮聚合而得。作為多價醇,可舉出作為聚酯(C-3)之原料所例示之多價醇。作為碳酸酯化合物,例如可舉出碳酸伸乙酯、碳酸二乙酯、碳酸二苯酯等。
聚酯(C-3)係能以過往公知之方法進行製造。即,使多價醇及碳酸酯化合物因應必要溶解於適當溶劑中,添加適當量之觸媒使其進行縮聚合反應。作為觸媒,例如可舉出鹽酸、硫酸、硝酸、磷酸等之無機酸;三氟乙酸、對甲苯磺酸等之有機酸;鈦酸、四烷氧基鈦、四羧酸鈦等之鈦化合物、錫化合物等之路易斯酸;氫氧化鈉、氫氧化鉀等之無機鹼;三乙基胺、吡啶、1,8-二吖雙環[5.4.0]-7-十一烯、乙酸鈉等之有機鹼。在反應時,亦可餾除因碳酸酯化合物與多價醇之酯交換反應所產生之醇,亦可適宜使反應溫度變化。反應結束後,藉由使觸媒失去活性而可取得聚酯(C-3)。
本發明中使用之具有羥基之聚酯之融點,從聚乙烯縮醛組成物之製造時之操作性之觀點,以20℃以下為佳,以0℃以下為較佳,以未滿-20℃為更佳。融點係例如可使用示差掃描熱量計(DSC)進行測量。為了取得此般具有羥基之聚酯,原料之多價羧酸、多價醇、1價醇、羥基羧酸、內酯化合物係以選擇在側鏈具有烴基等之分枝構造者為宜。
本發明中使用之聚環氧烷係以將醇或羧酸作為起始末端使環氧烷開環加成聚合而得之化合物為佳。
作為環氧烷,從取得容易性及取得之聚環氧烷與聚乙烯縮醛之相溶性之觀點,以碳數2~20者為佳,以碳數3~10者為較佳,以碳數3~6者為更佳,以環氧丙烷為特佳。可舉出如環氧乙烷、環氧丙烷、1,2-環氧丁 烷、異環氧丁烷、2,3-環氧丁烷、2-丙基環氧乙烷、2,2,3-三甲基環氧乙烷、2-異丙基環氧乙烷、2-乙基-2-甲基環氧乙烷、2-乙基-3-甲基環氧乙烷、環氧環戊烷、環氧環己烷、2,2-二甲基-3-乙基環氧乙烷、2-丁基環氧乙烷、2-甲基-2-丙基環氧乙烷、2,3-環氧基-4-甲基戊烷、2,2,3,3-四甲基環氧乙烷、2,3-二乙基環氧乙烷、(2-甲基丙基)環氧乙烷、2-tert-丁基環氧乙烷、2-甲基-2-(1-甲基乙基)環氧乙烷、2,2-二乙基環氧乙烷、2,3-環氧基己烷、(1-甲基丙基)環氧乙烷、2-乙基-2,3-二甲基環氧乙烷、2-戊基環氧乙烷、2-(2,2-二甲基丙基)環氧乙烷、2-丁基-3-甲基環氧乙烷、2-甲基-2-(1-甲基丙基)環氧乙烷、2-甲基-2-異丁基環氧乙烷、2-乙基-3-丙基環氧乙烷、(3-甲基丁基)環氧乙烷、(2-甲基丁基)環氧乙烷、2-tert-丁基-3-甲基環氧乙烷、2,3-環氧基-2-甲基己烷、1-甲基丁基環氧乙烷、8-氧雜二環[5.1.0]辛烷、2-己基環氧乙烷、2,3-二丙基環氧乙烷、(3,3-二甲基丁基)環氧乙烷、2-甲基-2-戊基環氧乙烷、2,3-環氧基辛烷、1,2-環氧基-2,4,4-三甲基戊烷、2-丁基-3-乙基環氧乙烷、2,2-二甲基-3-丁基環氧乙烷、2,2-二甲基-3-tert-丁基環氧乙烷、2,2,3-三甲基-3-異丙基環氧乙烷、2,3-二異丙基環氧乙烷、2-庚基環氧乙烷、2-丁基-3-丙基環氧乙烷、2-辛基環氧乙烷、2,3-二丁基環氧乙烷、2-戊基-3-丙基環氧乙烷等。
作為醇,可舉出如甲醇、乙醇、丁醇、己醇、2-乙基-1-己醇、酚等之1價醇、乙二醇、1,2-丙二 醇、1,3-丙二醇、1,3-丁二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、二乙二醇、三乙二醇等之2價醇、甘油等之3價醇等。又,作為羧酸,可舉出如乙酸、丙酸、丁酸、己酸、2-乙基己酸等之1價羧酸、己二酸、癸二酸等之2價羧酸。在1價醇、2價醇、3價醇等之醇為起始末端者之情況,因耐水解性優異,故為適宜,其中從可平價取得且取得之聚環氧烷對聚乙烯縮醛之可塑化效果之觀點,以1,2-丙二醇、2-乙基-1-己醇、三乙二醇、甘油為佳。又在1價羧酸、2價羧酸等之羧酸為起始末端者之情況,在耐氧化性之觀點上為適宜,其中從平價且耐水解性優異之觀點,以2-乙基己酸為佳。
聚環氧烷係能以過往公知之方法進行製造。即,使醇或羧酸因應必要溶解於適當溶劑中,添加適當量之觸媒及環氧烷使其反應。
又,聚環氧烷所包含之環氧烷單位之含有量並無特別限定,相對於所使用之全部之聚環氧烷之質量而言,環氧烷單位之含有量係以30質量%以上為佳,以50質量%以上為較佳,以70質量%以上為更佳。尚且,本發明中,例如,使環氧丙烷開環加成聚合1,2-丙二醇而成之化合物係將環氧丙烷開環加成聚合所得之部分之比例設為100質量%。環氧烷單位之含有量若未滿30質量%時,則取得之薄片之透明性有降低之傾向。
其次說明關於本發明中使用之1分子之m價醇(m表示1~3之整數)與n分子(n表示1~m之整數)之1 價羧酸之酯化合物之含羥基酯化合物。
作為構成含羥基酯化合物之m價醇,例如可舉出甲醇、乙醇、n-丁醇、sec-丁醇、tert-丁醇、2-乙基-1-己醇、烯丙基醇等之1價醇(m=1);乙二醇、1,2-丙二醇、1,2-丁二醇、1,4-丁二醇、1,2-環己二醇、二乙二醇、三乙二醇、寡乙二醇等之2價醇(m=2);甘油等之3價醇(m=3)等之脂肪族醇、酚等之芳香族醇,但不限於此等。其中由容易取得,耐氣候性優異之觀點,以脂肪族醇,尤其係以不具有碳-碳雙鍵之脂肪族醇為佳。又從取得高沸點之含羥基酯化合物之觀點,m價醇之碳數係以6~18為佳,以碳數8~18為較佳,又從醇之價數之觀點,以2價醇、3價醇為佳,其中亦以3價醇為佳。
又,作為1價羧酸,例如可舉出乙酸、丁酸、己酸、2-乙基丁酸、辛酸、2-乙基己酸、棕櫚酸、硬脂酸、油酸、亞油酸、亞麻酸等之不具羥基之1價羧酸;乙醇酸、乳酸、2-羥基丁酸、3-羥基丁酸、4-羥基丁酸、6-羥基己酸、12-羥基硬脂酸、蓖蔴油酸等之具有羥基之1價羧酸等。尚且,1價羧酸不具有羥基時,n係成為比m小之數值,在1價羧酸具有羥基時,則n能成為與m相同之數值。此等1價羧酸之碳數係以4~20為佳,以碳數4~18為較佳。碳數若在上述範圍內時,則有與聚乙烯縮醛之相溶性、及聚乙烯縮醛之可塑化效果優良之傾向。其中,從可平價取得,取得之本發明之聚乙烯縮醛組成物之耐氣候性優良之觀點,以2-乙基己酸、硬脂酸等之不具有 碳-碳雙鍵之羧酸為佳,又,從可取得低融點且低黏度之含羥基酯化合物之觀點,以蓖蔴油酸、油酸等,不具有碳-碳雙鍵之羧酸為佳。
作為本發明中使用之含羥基酯化合物之具體例,可舉出如蓖蔴油酸甲酯、蓖蔴油酸丁酯、蓖蔴油酸2-乙基己酯、蓖蔴油酸(2-羥基乙酯)、蓖蔴油酸單甘油酯、二蓖蔴油酸二甘油酯、三蓖蔴油酸三甘油酯、甘油二蓖蔴油酸酯單油酸酯、油酸(2-羥基乙酯)、2-乙基己酸(2-羥基乙酯)、蓖蔴油酸{2-[2-(2-羥基乙氧基)乙氧基]乙酯}、2-乙基己酸{2-[2-(2-羥基乙氧基)乙氧基]乙酯}、蓖麻油等,但不限於此等。其中,從可平價取得,高沸點且低融點、及取得之聚乙烯縮醛組成物之耐水性優異(低吸水性)之觀點,亦以n分子之1價羧酸之至少1個為蓖蔴油酸之含羥基酯化合物為佳,尤其係以蓖麻油為適宜。蓖麻油係指從蓖麻之種子所得之羧酸三甘油酯,羧酸酯部分之大部分通常係80~95質量%之蓖蔴油酸酯,剩餘為棕櫚酸酯、硬脂酸酯、油酸酯、亞油酸酯、亞麻酸酯等所構成。
本發明中使用之化合物(C)係以具有羥基為佳。化合物(C)每1分子之羥基之數並無特別限定,以4個以下為佳,以3個以下為較佳。化合物(C)每1分子之羥基之數為4個以下時,化合物(C)則有與聚乙烯縮醛之相溶性優異之傾向。
又,本發明中使用之聚環氧烷在不具有羥基時,則會有與聚乙烯縮醛之相溶性降低,由聚乙烯縮醛組 成物所得之薄片之透明性下降之情況。尚且,本發明中使用之聚環氧烷幾乎係為於末端之任一者或兩者具有羥基之情況,但亦可作成將末端以酸等進行處理而成之酯構造等於末端不具有羥基者。
本發明中使用之化合物(C)之分子量並無特別限定,基於羥值之數平均分子量係以200~2000為佳,以220~1700為較佳,以240~1500為更佳。基於羥值之數平均分子量若小於200時,會有化合物(C)之沸點並未成為足夠高之情況,而高揮發性則會有成為問題之情況。基於羥值之數平均分子量大於2000時,則有化合物(C)與聚乙烯縮醛之相溶性變得不足之情況。基於羥值之數平均分子量係由(化合物(C)每1分子之羥基之數)/(化合物(C)每1g之羥基之物質量[mol/g])=1000×(化合物(C)每1分子之羥基之數)/((化合物(C)之羥值)/56)所得之值。在此,將化合物(C)混合2種類以上使用時之化合物(C)每1分子之羥基之數係指該混合物所包含之化合物(C)每1分子之平均值。尚且,本發明中之數平均分子量係將適量之聚環氧丙烷樣品溶解於四氫呋喃(THF)並測量GPC(凝膠滲透層析),以聚苯乙烯換算所求得之值。
本發明中使用之化合物(C)係可單獨使用選自由具有羥基之聚酯、聚環氧烷、及含羥基酯化合物所成群之1種類,亦可將2種類以上予以併用。在併用2種類以上時,其含有量比亦無特別限定。
本發明中使用之化合物(C)之羥值並無特別限 定,從聚乙烯縮醛組成物之透明性、與聚乙烯縮醛之相溶性、可塑化效果優良、抑制化合物(C)之逸出(滲出)之觀點,以50~600mgKOH/g為佳,以70~500mgKOH/g為較佳,以100~400mgKOH/g為更佳。羥值在小時50mgKOH/g時,則有由本發明之聚乙烯縮醛組成物所得之薄片之透明性降低之情況,另一方面,羥值在超過600mgKOH/g時,則有化合物(C)與聚乙烯縮醛之相溶性下降,薄片之透明性降低,或從薄片逸出(滲出)化合物(C)之情況。在此,本說明書中之羥值係以JIS K1557-1(2007)中記載之方法進行測量而得之值。尚且,在將化合物(C)與選自由具有羥基之聚酯、聚環氧烷、及含羥基酯化合物所成群之任意2種類以上混合使用時之羥值係指該混合物(與本發明之聚乙烯縮醛組成物中相同混合比率之化合物(C)之混合物)之羥值。
本發明之聚乙烯縮醛組成物中之化合物(C)之含有量在相對於聚乙烯縮醛(A)與聚乙烯縮醛(B)之合計質量而言為0.05~0.75質量倍,以0.08~0.7質量倍為佳,較佳為0.1~0.6質量倍。化合物(C)之含有量若少於0.05質量倍時,則由取得之聚乙烯縮醛組成物所得之薄片之透明性下降。另一方面,若多於0.75質量倍時,則有聚乙烯縮醛與化合物(C)之相溶性降低之情況。
本發明之聚乙烯縮醛組成物中,相對於100質量份之聚乙烯縮醛(A)而包含有聚乙烯縮醛(B)3~100質量份,以含有4~70質量份為佳,以含有5~50質量份為較 佳。聚乙烯縮醛(B)之含有量在相對於聚乙烯縮醛(A)100質量份為3~100質量份之範圍時,本發明之效果變得顯著。
又,藉由使聚乙烯縮醛(A)之平均殘存羥基量為X莫耳%(X為正數),聚乙烯縮醛(B)之平均殘存羥基量為Y莫耳%(Y為正數),且滿足| X-Y |≧3之關係,即可取得達成本發明效果之聚乙烯縮醛組成物。本發明中,聚乙烯縮醛(A)與聚乙烯縮醛(B)係指於聚乙烯縮醛組成物中,將其含有量較多者設為聚乙烯縮醛(A),且將含有量較少者設為聚乙烯縮醛(B)。本發明之聚乙烯縮醛組成物在不損及本發明之效果範圍內,亦可更包含聚乙烯縮醛(A)及(B)以外之聚乙烯縮醛。此情況時,全聚乙烯縮醛中所佔之聚乙烯縮醛(A)之比例係以40質量%以上為佳,較佳為45質量%以上,更佳係50質量%以上為宜。
本發明之聚乙烯縮醛組成物中,X及Y只要係分別為正數,且滿足| X-Y |≧3,即無特別限定,X係以20~40為佳,以23~37為較佳,以25~33為更佳。且,Y係以15~45為佳,以17~40為較佳,並以19~33為更佳。又,本發明之聚乙烯縮醛組成物從低吸水性(耐水性)優異之觀點,X係以33以下為佳,以32以下為較佳,以31以下為更佳。Y係以33以下為佳,以32以下為較佳,以31以下為更佳。又,從使聚乙烯縮醛組成物之耐水性提升之觀點,X及Y之至少1個係以在33以下為佳,X及Y之兩者係以在33以下為較佳。
又,本發明之| X-Y |為3以上,較佳為3.5以上15以下,最適宜為7以上12以下。| X-Y |若在前述範圍內時,本發明之效果變為更加顯著。
本發明之聚乙烯縮醛組成物所包含之全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量並無特別限定,從力學強度、操作性、耐水性之觀點,以19~33莫耳%為佳,以21~32莫耳%為較佳,以23~31莫耳%為更佳。若在前述範圍內時,本發明之聚乙烯縮醛組成物之力學強度、耐水性則有平衡優良之傾向。
又,聚乙烯縮醛(A)之乙烯基酯單位量並無特別限定,以0.01~2莫耳%為佳,以0.1~1.5莫耳%為更佳。乙烯基酯單位量若少於0.01莫耳%者則難以平價地取得,且本發明之聚乙烯縮醛組成物之主要成分之聚乙烯縮醛(A)所含之乙烯基酯單位量若超過2莫耳%時,本發明之聚乙烯縮醛組成物之耐氣候性則有降低之情況。
又,本發明中使用之聚乙烯縮醛(B)之乙烯基酯單位量並無特別限定,以0.01~20莫耳%為佳,以0.1~20莫耳%為較佳,以0.1~10莫耳%為更佳。乙烯基酯單位量若少於0.01莫耳%者則難以平價地取得,且超過20莫耳%時,則有本發明之聚乙烯縮醛組成物之耐氣候性降低之情況。
本發明之聚乙烯縮醛(A)、聚乙烯縮醛(B)之平均殘存羥基量、乙烯基酯單位量、及全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量係可依據例如JIS K6728等過往公知之方法進 行聚乙烯縮醛(A)、聚乙烯縮醛(B)、全聚乙烯縮醛之分析而測量。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量係為將本發明之聚乙烯縮醛組成物所包含之全部聚乙烯縮醛(或與本發明之聚乙烯縮醛組成物中者相同混合比率之聚乙烯縮醛)乙JIS K6728等過往公知之方法進行分析而得之殘存羥基量(乙烯基醇:莫耳%)之值。
本發明中使用之聚乙烯縮醛通常係將聚乙烯醇作為原料而製造。上述聚乙烯醇係可藉由過往公知之手法,即使乙酸乙烯酯等之羧酸乙烯酯化合物進行聚合而得之聚合物,再進行皂化而得。作為使羧酸乙烯基酯化合物聚合之方法,可適用溶液聚合法、塊狀聚合法、懸濁聚合法、乳化聚合法等過往公知之方法。作為聚合起始劑,可因應聚合方法而適宜選自偶氮系起始劑、過氧化物系起始劑、氧化還原系起始劑等。皂化反應係可適用使用過往公知之鹼觸媒或酸觸媒之加醇分解反應、水解反應等。
又,前述聚乙烯醇在不違反本發明之主旨,亦可為使羧酸乙烯基酯化合物與其他單體共聚合而成之共聚物再進行皂化者。作為其他單體,例如可舉出,乙烯、丙烯、n-丁烯、異丁烯等之α-烯烴;丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸n-丁酯、丙烯酸i-丁酯、丙烯酸t-丁酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸十二酯、丙烯酸十八酯等之丙烯酸酯;甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸n-丁酯、甲基丙烯酸i-丁酯、甲基丙烯酸t-丁酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸十二酯、甲基丙烯酸十八酯等 之甲基丙烯酸酯;聚烯醯胺、N-甲基聚烯醯胺、N-乙基聚烯醯胺、N,N-二甲基聚烯醯胺、二丙酮聚烯醯胺、聚烯醯胺丙烷磺酸及其鹽、聚烯醯胺丙基二甲基胺、其鹽及其4級鹽、N-羥甲基聚烯醯胺及其衍生物等之聚烯醯胺及其衍生物;甲基丙烯醯胺、N-甲基甲基丙烯醯胺、N-乙基甲基丙烯醯胺、甲基丙烯醯胺丙烷磺酸及其鹽、甲基丙烯醯胺丙基二甲基胺、其鹽及其4級鹽、N-羥甲基甲基丙烯醯胺及其衍生物等之甲基丙烯醯胺及其衍生物;甲基乙烯基醚、乙基乙烯基醚、n-丁基乙烯基醚、i-丁基乙烯基醚、t-丁基乙烯基醚、十二基乙烯基醚、硬脂醯基乙烯基醚等之乙烯基醚;丙烯腈、甲基丙烯腈等之腈;氯化乙烯、氟化乙烯等之鹵化乙烯;偏二氯乙烯、偏二氟乙烯等之鹵化亞乙烯;乙酸烯丙酯、氯化烯丙基等之烯丙基化合物;馬來酸酯或馬來酸酐、乙烯基三甲氧基矽烷等之乙烯基矽基化合物;乙酸異丙烯酯等,但不限於此等。使此等其他單體共聚合時,通常係相對於羧酸乙烯基酯化合物而以未滿10莫耳%之比例使用。
成為本發明所使用之聚乙烯縮醛之原料之聚乙烯醇,其黏度平均聚合度並無特別限定,可因應用途適宜選擇,但以150~3,000者為佳,以200~2,500者為較佳。尤其作為本發明之聚乙烯縮醛組成物之主要成分,即作為聚乙烯縮醛(A)及聚乙烯縮醛(B)之原料使用之聚乙烯醇之黏度平均聚合度係以1000~2500為佳,以1500~2500為較佳,以1650~2300為更佳。聚乙烯醇之黏度平均聚合 度若少於1000時,則取得之組成物之力學強度有降低之情況,若多於2500時,則取得之組成物之操作性有降低之傾向。
本發明所使用之聚乙烯縮醛係例如可藉由如下之方法而得,但並受限於此。首先將濃度3~30質量%之聚乙烯醇水溶液保持在80~100℃之溫度範圍後,使該溫度徐徐冷卻10~60分。在溫度降低至-10~30℃時,添加醛及酸觸媒,保持固定溫度之同時,進行30~300分鐘縮醛化反應。其後使反應液以30~200分鐘升溫至20~80℃之溫度,並保持此溫度1~6小時。其次,因應必要對反應液添加鹼等之中和劑進行中和,並藉由水洗、乾燥樹脂,而得到本發明所使用之聚乙烯縮醛。
縮醛化反應所用之酸觸媒並無特別限定,可使用有機酸及無機酸之任意者,例如可舉出乙酸、對甲苯磺酸、硝酸、硫酸、鹽酸等。此等之中,較佳係使用鹽酸、硫酸、硝酸。
縮醛化反應所使用之醛並無特別限定,以使用碳數1~8之醛為佳。作為碳數1~8之醛,可舉出如甲醛、乙醛、丙醛、n-丁醛、異丁醛、n-己基醛、2-乙基丁醛、n-辛基醛、2-乙基己基醛、苯甲醛等,此等可單獨使用,亦可將2種以上併用。此等之中係以碳數2~5之醛,特別係n-丁醛、異丁醛等碳數4之醛,由於可容易取得,縮醛化反應後存之醛之可容易由水洗或乾燥而除去,且取得之聚乙烯縮醛之力學特性優異,故為較佳使用者。即, 本發明中使用之聚乙烯縮醛(A)及聚乙烯縮醛(B)係以皆係為使用n-丁醛進行縮醛化反應而得之聚乙烯縮丁醛為佳。
本發明之聚乙烯縮醛組成物在不損及本發明之效果範圍內,亦可含有過往公知之防氧化劑、紫外線吸收劑、其他添加劑。
將本發明之聚乙烯縮醛組成物使用於夾層玻璃用中間膜等之適當地調節與玻璃之接著性而使用之用途時,亦可添加接著性改良劑(接著性調整劑)。接著性改良劑係可使用例如乙酸鈉、乙酸鉀、乙酸鎂、酪酸鎂等之稱為鹼金屬鹽、鹼土類金屬鹽之過往公知之接著性改良劑。其添加量亦無特別限定,例如可調節添加量而使由衝擊試驗(Pummel test)所得之衝擊值能成為因應目的之值。
本發明之聚乙烯縮醛組成物在不損及本發明之效果範圍內,亦可含有作為聚乙烯縮醛之塑化劑而所公知之化合物。尤其,從提升本發明之聚乙烯縮醛組成物之低吸水性之觀點,以含有作為聚乙烯縮醛之塑化劑而所公知之不含羥基之化合物為佳。作為該不含羥基之化合物,醇與羧酸之酯化合物且係不包含羥基之化合物由於在與聚乙烯縮醛之相溶性及對聚乙烯縮醛之可塑化效果優異,且取得之本發明之聚乙烯縮醛組成物成為低吸水性,故為適宜。
作為醇與羧酸之酯化合物且係不包含羥基之化合物,例如可舉出三乙二醇二(2-乙基己酸酯)、四乙二醇二(2-乙基己酸酯)、己二酸二(丁氧基乙酯)、己二酸二 (丁氧基乙氧基乙酯)等。此等之中,由於三乙二醇二(2-乙基己酸酯)為可容易取得且沸點高,又取得之聚乙烯縮醛組成物成為低吸水性,力學強度或與玻璃之接著性優異,故為佳。
本發明之聚乙烯縮醛組成物在更含有前述不包含羥基之化合物時,其含有量並無特別限定,相對於聚乙烯縮醛(A)與聚乙烯縮醛(B)之合計質量而言,以0.05~0.55質量倍為佳,以0.08~0.46質量倍為較佳,以0.1~0.44質量倍為更佳。不包含羥基之化合物之含有量,相對於聚乙烯縮醛(A)與聚乙烯縮醛(B)之合計質量,在少於0.05質量倍時,則有賦予本發明之組成物柔軟性之效果不足之情況,在多於0.55質量倍時,則有前述不包含羥基之化合物從本發明之組成物逸出(滲出)之情況,故不佳。
尤其,將本發明之聚乙烯縮醛組成物成形為薄片狀而使用作為夾層玻璃用中間膜時,化合物(C)之含有量與前述不包含羥基之化合物之含有量之合計質量在相對於聚乙烯縮醛(A)與聚乙烯縮醛(B)之合計質量而言,以0.3~0.6質量倍為佳,以0.32~0.55質量倍為較佳,以0.33~0.52質量倍為更佳。化合物(C)與不包含羥基之化合物之合計質量,在相對於聚乙烯縮醛(A)與聚乙烯縮醛(B)之合計質量,若少於0.3質量倍時,則取得之聚乙烯縮醛組成物之柔軟性有拙劣之情況,另一方面若多於0.6質量倍時,則有無法取得充分力學強度之情況。又,將本發明 之聚乙烯縮醛組成物使用作為夾層玻璃用中間膜時,以動態黏彈性測量(參照後述之實施例)求得之tanδ成為最大之溫度(tanδ峰溫度),通常係以60℃以下為佳,以50℃以下為較佳,以40℃以下為更佳。
本發明之聚乙烯縮醛組成物係可藉由將聚乙烯縮醛(A)、聚乙烯縮醛(B)、化合物(C)、因應必要之前述不包含羥基之化合物、添加劑之規定量以過往公知之方法進行混合而得。作為混合方法,例如可舉出使用混合輥、捏合機、擠出機等之熔融混練,或使各成分溶解於適當有機溶劑後,餾出溶劑之方法等,但不限於此等。
將本發明之聚乙烯縮醛組成物予以成形(例如擠出成形、加壓成形等)而得之薄片,其透明性優異,特別係適宜使用再夾層玻璃用中間膜用途上。
前述薄片之厚度並無特限定,通常在0.01~5mm之範圍為佳,以0.05~3mm之範圍為較佳,以0.1~1.6mm之範圍為更佳。
將本發明之薄片使用作為夾層玻璃用中間膜時,本發明之薄片與受到層合之玻璃並無特別限定,除可使用浮板玻璃、研磨板玻璃、型板玻璃、鋼絲增強板玻璃(Wire-reinforced plate glass)、熱線吸收板玻璃等之無機玻璃之外,亦可無限制地使用聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸酯等之過往公知之有機玻璃等。此等可為無色、有色、或透明、非透明之任意者。此等可單獨使用,亦可將2種以上予以併用。又,玻璃之厚度並無特限定,通常係以 100mm以下為佳。
將本發明之薄片使用作為夾層玻璃用中間膜時,薄片之表面形狀並無特別限定,若為形成有凹凸構造之薄片時,由於在熱壓著該薄片與玻璃時之脫泡性優異,故為佳。
使用本發明之薄片而得之夾層玻璃又亦係為本發明之構成。該夾層玻璃係藉由過往公知之方法進行製造。例如可舉出,使用真空層合機裝置之方法、使用真空袋之方法、使用真空環之方法、使用夾輥之方法等。又亦可舉出,在藉由上述方法暫時壓著後,投入於高壓釜而進行實際接著之方法。
將本發明之薄片使用作為夾層玻璃用中間膜時,從可最大限度地發現本發明之特徵之觀點,以使用未添加身為無機粒子且係分散性差者,或在不損及透明性之程度下受到少量添加之聚乙烯縮醛組成物製作而成之薄片為極佳。使用此種薄片而得之本發明之夾層玻璃之霧度係以0.1~3%為佳,以0.1~1.5%為較佳,以0.1~1%為更佳,為了達成該霧度值之範圍,與本發明之薄片進行層合之玻璃之霧度亦以在前述範圍內為極佳。
[實施例]
以下,依據實施例等更加詳細說明本發明,但本發明並非係因此等實施例而受到任何限定者。
(製造例1)
於具備迴流冷卻器、溫度計、錨型攪拌葉之5公升玻璃容器中,投入離子交換水3600g、聚乙烯醇(PVA-1:黏度平均聚合度1700、皂化度99莫耳%)400g,升溫至95℃使聚乙烯醇完全地溶解。使取得之溶液在120rpm攪拌下,約30分徐徐冷卻至10℃後,添加丁醛230g及20質量%鹽酸水溶液200mL,並進行縮丁醛化反應50分鐘。其後,以60分鐘升溫至65℃,在65℃中保持120分鐘後,冷卻至室溫。以離子交換水洗淨取得之樹脂後,添加氫氧化鈉水溶液而中和殘存之酸,再以過剩之水進行洗淨,乾燥後得到聚乙烯縮丁醛(PVB-1)。依照JIS K6728進行分析得之PVB-1時,平均縮丁醛化度(平均縮醛化度)為69.0莫耳%,乙烯基酯單位之含有量為1.0莫耳%,平均殘存羥基量為30.0莫耳%(參照表1)。
(製造例2)
除將丁醛之使用量變更為250g且將20質量%鹽酸水溶液之使用量變更為280mL以外,其他製造例1同樣地施行而取得PVB-2。依照JIS K6728進行分析PVB-2時,平均縮丁醛化度(平均縮醛化度)為75.8莫耳%,乙烯基酯單位之含有量為1.0莫耳%,平均殘存羥基量為23.2莫耳%(參照表1)。
(製造例3)
除將丁醛之使用量變更為206g以外,其他與製造例1同樣地施行而取得PVB-3。依照JIS K6728進行分析PVB-3時,平均縮丁醛化度(平均縮醛化度)為61.7莫耳%,乙烯基酯單位之含有量為0.9莫耳%,平均殘存羥基量為37.4莫耳%(參照表1)。
(製造例4)
除取代PVA-1而改用400g之PVA-2(黏度平均聚合度1700、皂化度87莫耳%)且將丁醛之使用量變更為258g以外,其他與製造例1同樣地施行而取得PVB-4。依照JIS K6728進行分析PVB-4時,平均縮丁醛化度(平均縮醛化度)為73.8莫耳%,乙烯基酯單位之含有量為6.8莫耳%,平均殘存羥基量為19.4莫耳%(參照表1)。
(製造例5)
除取代PVA-1而改用400g之PVA-3(黏度平均聚合度1700、皂化度91莫耳%)且將丁醛之使用量變更為230g以外,其他與製造例1同樣地施行而取得PVB-5。依照JIS K6728進行分析PVB-5時,平均縮丁醛化度(平均縮醛化度)為66.8莫耳%,乙烯基酯單位之含有量為8.4莫耳%,平均殘存羥基量為24.8莫耳%(參照表1)。
(製造例6)
除取代PVA-1而改用400g之PVA-4(黏度平均聚合度 1700、皂化度90莫耳%)且將丁醛之使用量變更為238g以外,其他與製造例1同樣地施行而取得PVB-6。依照JIS K6728進行分析PVB-6時,平均縮丁醛化度(平均縮醛化度)為70.3莫耳%,乙烯基酯單位之含有量為9.0莫耳%,平均殘存羥基量為20.7莫耳%(參照表1)。
(製造例7)
除將丁醛之使用量變更為212g以外,其他與製造例1同樣地施行而取得PVB-7。依照JIS K6728進行分析PVB-7時,平均縮丁醛化度(平均縮醛化度)為65.2莫耳%,乙烯基酯單位之含有量為0.8莫耳%,平均殘存羥基量為34.0莫耳%(參照表1)。
(製造例8)
除將丁醛之使用量變更為270g以外,其他與製造例6同樣地施行而取得PVB-8。依照JIS K6728進行分析PVB-8時,平均縮丁醛化度(平均縮醛化度)為73.9莫耳%,乙烯基酯單位之含有量為9.1莫耳%,平均殘存羥基量為17.0莫耳%(參照表1)。
(實施例1)
將PVB-1 100質量份、PVB-2 15質量份、聚酯-1(PEs-1:己二酸與3-甲基-1,5-戊二醇之縮聚合物的聚酯二醇。聚酯每1分子之羥基之數:2,基於羥值之數平均分子量:500,平均羥值:224mgKOH/g,已示差掃描熱量計測量之融點:未滿-20℃)40質量份在燒杯內進行攪拌並混合後,將取得之混合物在Labo Plastomill中進行熔融混練(150℃、7分)而取得聚乙烯縮醛組成物-1。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為29.1莫耳%。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2。
(薄片吸水性評價)
將聚乙烯縮醛組成物-1在10cm×10cm×0.8mm之外型框內進行熱加壓而取得薄片-1。將薄片-1在25℃、60%RH下調節濕度24小時,其吸水率為2.0質量%。尚且,吸水率係將調節濕度後之薄片-1之樣品0.5g以三菱化學分析製卡爾.費歇爾水分測定儀(組合使用容量法水分測量器:KF-200,與水分氣化裝置:VA-200),在200℃下加熱10 分鐘,並藉由定量於此之間所氣化之水分而測量。其結果如表3所示。
(高濕度保管時之白濁、逸出評價)
將薄片-1在23℃、90%RH之條件下處理2週,並確認有無處理後之薄片之白濁,有無薄片-1所含之成分之逸出,但皆未發現白濁及逸出。其結果如表3所示。
(動態黏彈性)
將薄片-1剪切成3mm寬,並進行動態黏彈性測量(拉伸模式,頻率數0.3Hz,由-20℃開始測量,以3℃/分進行昇溫。升溫至100℃時結束測量)。於測量範圍內tanδ成為最大之溫度(tanδ峰溫度)為25℃。其結果如表3所示。
(夾層玻璃之製作)
以10cm×10cm×3.2mm之浮法玻璃(霧度0.1%程度)2片挟持薄片-1在真空袋內暫時壓著後,以高壓釜在140℃、12MPa下處理40分而取得夾層玻璃-1。測量取得之夾層玻璃-1之霧度為0.4%。其結果如表3所示。
(實施例2)
除取代PVB-2而改用PVB-3 15質量份以外,其他與實施例1同樣地施行而得到聚乙烯縮醛組成物-2、薄片-2、夾層玻璃-2。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量 為31.0莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-2及夾層玻璃-2。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例3)
除取代PVB-2而改用PVB-4 15質量份以外,其他與實施例1同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-3、薄片-3、夾層玻璃-3。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為28.6莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-3及夾層玻璃-3。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例4)
除取代PVB-2而改用PVB-4 5質量份且將PEs-1之使用量變更為39質量份以外,其他與實施例1同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-4、薄片-4、夾層玻璃-4。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為29.5莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-4及夾層玻璃-4。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例5)
除取代PVB-2而改用PVB-4 40質量份且將PEs-1之使用量變更為50質量份以外,其他與實施例1同樣地 施行而取得聚乙烯縮醛組成物-5、薄片-5、夾層玻璃-5。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為27.0莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-5及夾層玻璃-5。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例6)
除取代PVB-2而改用PVB-4 80質量份且將PEs-1之使用量變更為60質量份以外,其他與實施例1同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-6、薄片-6、夾層玻璃-6。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為25.3莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-6及夾層玻璃-6。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例7)
除取代PVB-2而改用PVB-5 15質量份以外,其他與實施例1同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-7、薄片-7、夾層玻璃-7。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為29.3莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-7及夾層玻璃-7。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例8)
除取代PVB-2而改用PVB-6 15質量份以外,其他與實施例1同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-8、薄片-8、夾層玻璃-8。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為28.8莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-8及夾層玻璃-8。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例9)
除取代PVB-2而改用PVB-7 15質量份以外,其他與實施例1同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-9、薄片-9、夾層玻璃-9。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為30.5莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-9及夾層玻璃-9。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例10)
除取代PVB-2而改用PVB-8 15質量份以外,其他與實施例1同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-10、薄片-10、夾層玻璃-10。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為28.3莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-10及夾層玻璃-10。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例11)
除將PEs-1之使用量變更為70質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-11、薄片-11、夾層玻璃-11。與實施例1同樣地評價取得之薄片-11及夾層玻璃-11。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例12)
除取代PVB-1而改用PVB-7 100質量份且取代PVB-2而改用PVB-3 60質量份,又將PEs-1之使用量變更為56質量份以外,其他與實施例1同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-12、薄片-12、夾層玻璃-12。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為35.3莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-12及夾層玻璃-12。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例13)
除將PEs-1之使用量變更為30質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-13、薄片-13、夾層玻璃-13。與實施例1同樣地評價取得之薄片-13及夾層玻璃-13。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例14)
除將PEs-1之使用量變更為11質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-14、薄片-14、夾層玻璃-14。與實施例1同樣地評價取得之薄片-14及夾層玻璃-14。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例15)
除將PEs-1之使用量變更為20質量份且再添加三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(以下,稱為3G8)20質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-15、薄片-15、夾層玻璃-15。與實施例1同樣地評價取得之薄片-15及夾層玻璃-15。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例16)
除將PEs-1之使用量變更為12質量份且再添加3G8 30質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-16、薄片-16、夾層玻璃-16。與實施例1同樣地評價取得之薄片-16及夾層玻璃-16。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例17)
除將PEs-1之使用量變更為8質量份且再添加3G8 33質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-17、薄片-17、夾層玻璃-17。與實施例1同樣地評價取得之薄片-17及夾層玻璃-17。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例18)
除取代PEs-1而改用聚酯-2(PEs-2:己二酸與3-甲基-1,5-戊二醇之縮聚合物的聚酯二醇。聚酯每1分子之羥基之數:2、基於羥值之數平均分子量:920、平均羥值:122mgKOH/g、以示差掃描熱量計測量之融點:未滿-20℃)50質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-18、薄片-18、夾層玻璃-18。與實施例1同樣地評價取得之薄片-18及夾層玻璃-18。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例19)
除取代PEs-1而改用聚酯-3(PEs-3:己二酸與3-甲基-1,5-戊二醇之縮聚合物的聚酯二醇。聚酯每1分子之羥基之數:2、基於羥值之數平均分子量:1570、平均羥值:71mgKOH/g、以示差掃描熱量計測量之融點:未滿-20℃)50質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-19、薄片-19、夾層玻璃-19。與實施例1 同樣地評價取得之薄片-19及夾層玻璃-19。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例20)
除取代PEs-1而改用聚酯-4(PEs-4:癸二酸與3-甲基-1,5-戊二醇之縮聚合物的聚酯二醇。聚酯每1分子之羥基之數:2、基於羥值之數平均分子量:600、平均羥值:187mgKOH/g、以示差掃描熱量計測量之融點:未滿-20℃)45質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-20、薄片-20、夾層玻璃-20。與實施例1同樣地評價取得之薄片-20及夾層玻璃-20。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例21)
除取代PEs-1而改用PEs-2 25質量份且再添加3G8 20質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-21、薄片-21、夾層玻璃-21。與實施例1同樣地評價取得之薄片-21及夾層玻璃-21。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例22)
除取代PEs-1而改用聚酯-5(PEs-5:己二酸與1,9-壬二醇之縮聚合物的聚酯二醇。聚酯每1分子之羥基之數:2、基於羥值之數平均分子量:710、平均羥值:158mgKOH/g、以示差掃描熱量計測量之融點:未滿-20℃)45質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-22、薄片-22、夾層玻璃-22。與實施例1同樣地評價取得之薄片-22及夾層玻璃-22。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例23)
除取代PEs-1而改用聚酯-6(PEs-6:己二酸/癸二酸=1/1(質量比)混合物與3-甲基-1,5-戊二醇之縮聚合物的聚酯二醇。聚酯每1分子之羥基之數:2、基於羥值之數平均分子量:640、平均羥值:175mgKOH/g、以示差掃描熱量計測量之融點:未滿42℃)40質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-23、薄片-23、夾層玻璃-23。與實施例1同樣地評價取得之薄片-23及夾層玻璃-23。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例24)
除取代PEs-1而改用聚酯-7(PEs-7:己二酸/對酞酸=1/1(質量比)混合物與3-甲基-1,5-戊二醇之縮聚合物的聚 酯二醇。聚酯每1分子之羥基之數:2、基於羥值之數平均分子量:500、平均羥值:224mgKOH/g、以示差掃描熱量計測量之融點:未滿-20℃)40質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-24、薄片-24、夾層玻璃-24。與實施例1同樣地評價取得之薄片-24及夾層玻璃-24。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例25)
除取代PEs-1而改用PEs-6 20質量份且再添加3G8 20質量份以外,與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-25、薄片-25、夾層玻璃-25。與實施例1同樣地評價取得之薄片-25及夾層玻璃-25。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表2,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表3。
(實施例26)
除取代PEs-1而改用聚酯-8(PEs-8:使1,2-環己烷二甲醇與ε-己內酯進行加成開環聚合而成之聚合物的聚酯二醇。聚酯每1分子之羥基之數:2、基於羥值之數平均分子量:500、平均羥值:224mgKOH/g、以示差掃描熱量計測量之融點:10℃)42質量份以外,其他與實施例3同樣 地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-26、薄片-26、夾層玻璃-26。與實施例1同樣地評價取得之薄片-26及夾層玻璃-26。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表4,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表5。
(實施例27)
除將PEs-8之使用量變更為60質量份以外,與實施例26同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-27、薄片-27、夾層玻璃-27。與實施例1同樣地評價取得之薄片-27及夾層玻璃-27。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表4,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表5。
(實施例28)
除將PEs-8之使用量變更為15質量份以外,與實施例26同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-28、薄片-28、夾層玻璃-28。與實施例1同樣地評價取得之薄片-28及夾層玻璃-28。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表4,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表5。
(實施例29)
除取代PEs-1而改用聚酯-9(PEs-9:使1,2-環己烷二甲醇與ε-己內酯進行加成開環聚合而成之聚合物的聚酯二醇。聚酯每1分子之羥基之數:2、基於羥值之數平均分子量:800、平均羥值:140mgKOH/g、以示差掃描熱量計 測量之融點:18℃)48質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-29、薄片-29、夾層玻璃-29。與實施例1同樣地評價之取得之薄片-29及夾層玻璃-29。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表4,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表5。
(實施例30)
除取代PEs-1而改用聚酯-10(PEs-10:使乙二醇與ε-己內酯進行加成開環聚合而成之聚合物的聚酯二醇。聚酯每1分子之羥基之數:2、基於羥值之數平均分子量:580、平均羥值:193mgKOH/g、以示差掃描熱量計測量之融點:13℃)42質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-30、薄片-30、夾層玻璃-30。與實施例1同樣地評價取得之薄片-30及夾層玻璃-30。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表4,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表5。
(實施例31)
除取代PEs-1而改用聚酯-11(PEs-11:使2-乙基-1-己醇與ε-己內酯進行加開環聚合而成之聚合物的聚酯二醇。聚酯每1分子之羥基之數:1、基於羥值之數平均分子量:450、平均羥值:124mgKOH/g、以示差掃描熱量計測量之融點:8℃)40質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-31、薄片-31、夾層玻璃-31。 與實施例1同樣地評價取得之薄片-31及夾層玻璃-31。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表4,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表5。
(實施例32)
除取代PEs-1而改用聚酯-12(PEs-12:使甘油與ε-己內酯進行加成開環聚合而成之聚合物的聚酯三醇。聚酯每1分子之羥基之數:3、基於羥值之數平均分子量:550、平均羥值:305mgKOH/g、以示差掃描熱量計測量之融點:24℃)45質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-32、薄片-32、夾層玻璃-32。與實施例1同樣地評價取得之薄片-32及夾層玻璃-32。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表4,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表5。
(實施例33)
除取代PEs-1而改用PEs-8 40質量份以外,其他與實施例1同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-33、薄片-33、夾層玻璃-33。與實施例1同樣地評價取得之薄片-33及夾層玻璃-33。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表4,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表5。
(實施例34)
除取代PEs-1而改用PEs-8 40質量份以外,其他與實 施例9同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-34、薄片-34、夾層玻璃-34。與實施例1同樣地評價取得之薄片-34及夾層玻璃-34。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表4,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表5。
(實施例35)
除取代PEs-1而改添加PEs-8 20質量份以外,其他與實施例15同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-35、薄片-35、夾層玻璃-35。與實施例1同樣地評價取得之薄片-35及夾層玻璃-35。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表4,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表5。
(實施例36)
除將PEs-8之使用量變更為10質量份且將3G8之使用量變更為30質量份以外,其他與實施例35同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-36、薄片-36、夾層玻璃-36。與實施例1同樣地評價取得之薄片-36及夾層玻璃-36。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表4,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表5。
(實施例37)
除取代PEs-1而改用聚酯-13(PEs-13:使3-甲基-1,5-戊二醇/1,6-己二醇=9/1(質量比)之混合物與碳酸二乙酯縮聚合而成之聚合物的聚酯二醇。聚酯每1分子之羥基之數:2、基於羥值之數平均分子量:600、平均羥值:187mgKOH/g、以示差掃描熱量計測量之融點:未滿-20℃)42質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-37、薄片-37、夾層玻璃-37。與實施例1同樣地評價取得之薄片-37及夾層玻璃-37。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表6,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表7。
(實施例38)
除將PEs-13之使用量變更為60質量份以外,其他與實施例37同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-38、薄片-38、夾層玻璃-38。與實施例1同樣地評價取得之薄片-38及夾層玻璃-38。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表6,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表7。
(實施例39)
除將PEs-13之使用量變更為16質量份以外,其他與實施例38同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-39、薄片-39、夾層玻璃-39。與實施例1同樣地評價取得之薄片-39及夾層玻璃-39。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表6,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表7。
(實施例40)
除取代PEs-1而改用聚酯-14(PEs-14:3-甲基-1,5-戊二醇/1,6-己二醇=9/1(質量比)之混合物與碳酸二乙酯共聚合而成之聚合物的聚酯二醇。聚酯每1分子之羥基之數:2、基於羥值之數平均分子量:950、平均羥值:118mgKOH/g、以示差掃描熱量計測量之融點:未滿-20℃)50質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-40、薄片-40、夾層玻璃-40。與實施例1同樣地評價取得之薄片-40及夾層玻璃-40。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表6,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表7。
(實施例41)
除取代PEs-8而改用PEs-13 20質量份以外,其他與實施例35同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-41、薄片-41、夾層玻璃-41。與實施例1同樣地評價取得之薄片-41及夾層玻璃-41。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表6,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表7。
(實施例42)
除取代PEs-8而改用PEs-13 10質量份以外,其他與實施例36同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-42、薄片-42、夾層玻璃-42。與實施例1同樣地評價取得之薄片-42及夾層玻璃-42。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表6,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表7。
(比較例1)
除將PEs-1之添加量變更為3質量份且再添加3G8 38質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得比較例組成物-1、比較例薄片-1、比較例夾層玻璃-1。與實施例1同樣地評價取得之比較例薄片-1及比較例夾層玻璃-1。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表8,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表9。
(比較例2)
除未添加PEs-1以外,其他與比較例1同樣地施行而取得比較例組成物-2、比較例薄片-2、比較例夾層玻璃-2。與實施例1同樣地評價取得之比較例薄片-2及比較例夾層玻璃-2。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表8,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表9。
(比較例3)
除未添加PEs-1且添加3G8 50質量份以外,其他與實施例12同樣地施行而取得比較例組成物-3、比較例薄片-3、比較例夾層玻璃-3。與實施例1同樣地評價取得之比較例薄片-3及比較例夾層玻璃-3。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表8,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表9。
(比較例4)
除未添加PEs-1且添加3G8 11質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得比較例組成物-4、比較例薄片-4、比較例夾層玻璃-4。與實施例1同樣地評價取得之比較例薄片-4及比較例夾層玻璃-4。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表8,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表9。
(比較例5)
除未添加PEs-1且添加3G8 70質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得比較例組成物-5、比較例薄片-5、比較例夾層玻璃-5。與實施例1同樣地評價取得之比較例薄片-5及比較例夾層玻璃-5。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表8,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表9。
(比較例6)
除將PEs-1之添加量改為100質量份以外,其他與實施例3同樣地施行而取得比較例組成物-6。比較例組成物-6中,聚乙烯縮醛與PEs-1未完全地相溶,有PEs-1逸出(滲出)。聚乙烯縮醛組成物之組成係如表8所示。
(實施例43)
除使用PVB-1 100質量份、PVB-2 15質量份、聚環氧丙烷-1(PPO-1:使1,2-丙二醇與環氧丙烷進行開環加成聚合而成者。聚環氧丙烷每1分子之羥基之數:2、基於羥值之數平均分子量:400、平均羥值:280mgKOH/g、環氧丙烷單位之含有量:100質量%)38質量份以外,其他與實施例1同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-43、薄片-43、夾層玻璃-43。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為29.1莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-43及夾層玻璃-43。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例44)
除取代PVB-2而改用PVB-3 15質量份以外,其他與實施例43同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-44、薄片 -44、夾層玻璃-44。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為31.0莫耳%。與實施例1同樣地評價之取得之薄片-44及夾層玻璃-44。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例45)
除取代PVB-2而改用PVB-4 15質量份以外,其他與實施例43同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-45、薄片-45、夾層玻璃-45。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為28.6莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-45及夾層玻璃-45。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例46)
除取代PVB-2而改用PVB-4 5質量份且將PPO-1之使用量變更為35質量份以外,其他與實施例43同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-46、薄片-46、夾層玻璃-46。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為29.5莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-46及夾層玻璃-46。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例47)
除取代PVB-2而改用PVB-4 40質量份且將PPO-1之 使用量變更為47質量份以外,其他與實施例43同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-47、薄片-47、夾層玻璃-47。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為27.0莫耳%。與實施例1同樣地評價之取得之薄片-47及夾層玻璃-47。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例48)
除取代PVB-2而改用PVB-4 80質量份且將PPO-1之使用量變更為60質量份以外,與實施例43同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-48、薄片-48、夾層玻璃-48。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為25.3莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-48及夾層玻璃-48。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例49)
除取代PVB-2而改用PVB-5 15質量份以外,其他與實施例43同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-49、薄片-49、夾層玻璃-49。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為29.3莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-49及夾層玻璃-49。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例50)
除取代PVB-2而改用PVB-6 15質量份以外,其他與實施例43同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-50、薄片-50、夾層玻璃-50。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為28.8莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-50及夾層玻璃-50。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例51)
除取代PVB-2而改用PVB-7 15質量份以外,其他與實施例43同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-51、薄片-51、夾層玻璃-51。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為30.5莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-51及夾層玻璃-51。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例52)
除取代PVB-2而改用PVB-8 15質量份以外,其他與實施例43同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-52、薄片-52、夾層玻璃-52。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為28.3莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-52及夾層玻璃-52。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例53)
除取代PVB-1而改用PVB-7 100質量份且取代PVB-2而改用PVB-3 60質量份,又將PPO-1之使用量變更為53質量份以外,其他與實施例43同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-53、薄片-53、夾層玻璃-53。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為35.3莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-53及夾層玻璃-53。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例54)
除將PPO-1之使用量變更為27質量份以外,其他與實施例45同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-54、薄片-54、夾層玻璃-54。與實施例1同樣地評價取得之薄片-54及夾層玻璃-54。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例55)
除將PPO-1之使用量變更為13質量份以外,其他與實施例45同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-55、薄片-55、夾層玻璃-55。與實施例1同樣地評價取得之薄片-55及夾層玻璃-55。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例56)
除將PPO-1之使用量變更為20質量份且再添加3G8 20質量份以外,其他與實施例45同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-56、薄片-56、夾層玻璃-56。與實施例1同樣地評價取得之薄片-56及夾層玻璃-56。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例57)
除將PPO-1之使用量變更為12質量份且再添加3G8 30質量份以外,其他與實施例45同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-57、薄片-57、夾層玻璃-57。與實施例1同樣地評價取得之薄片-57及夾層玻璃-57。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例58)
除將PPO-1之使用量變更為8質量份且再添加3G8 33質量份以外,其他與實施例45同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-58、薄片-58、夾層玻璃-58。與實施例1同樣地評價取得之薄片-58及夾層玻璃-58。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例59)
除取代PPO-1而改用聚環氧丙烷-2(PPO-2:使1,2-丙二醇與環氧丙烷進行開環加成聚合而成者。聚環氧丙烷每1分子之羥基之數:2、基於羥值之數平均分子量:800、平均羥值:140mgKOH/g、環氧丙烷單位之含有量:100質量%。)45質量份以外,其他與實施例45同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-59、薄片-59、夾層玻璃-59。與實施例1同樣地評價取得之薄片-59及夾層玻璃-59。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例60)
除取代PPO-1而改用聚環氧丙烷-3(PPO-3:使1,2-丙二醇與環氧丙烷進行開環加成聚合而成者。聚環氧丙烷每1分子之羥基之數:2、基於羥值之數平均分子量:1500、平均羥值:75mgKOH/g、環氧丙烷單位之含有量:100質量%。)55質量份以外,其他與實施例45同樣地施行聚乙烯縮醛組成物-60、薄片-60、夾層玻璃-60。與實施例1同樣地評價取得之薄片-60及夾層玻璃-60。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例61)
除取代PPO-1而改用PPO-2 23質量份且再添加3G8 20質量份以外,其他與實施例45同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-61、薄片-61、夾層玻璃-61。與實施例1同樣地評價取得之薄片-61及夾層玻璃-61。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例62)
除取代PPO-1而改用聚環氧丙烷-4(PPO-4:使2-乙基-1-己醇與環氧丙烷進行開環加成聚合而成者。聚環氧丙烷每1分子之羥基之數:1、基於羥值之數平均分子量:500、平均羥值:112mgKOH/g、環氧丙烷進行開環加成聚合而得之部分之比例:74質量%。)40質量份以外,其他與實施例45同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-62、薄片-62、夾層玻璃-62。與實施例1同樣地評價取得之薄片-62及夾層玻璃-62。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例63)
除取代PPO-1而改用聚環氧丙烷-5(PPO-5:使三乙二醇與環氧丙烷進行開環加成聚合而成者。聚環氧丙烷每1分子之羥基之數:2、基於羥值之數平均分子量:750、平均羥值:149mgKOH/g、環氧丙烷單位之含有量:80質量%。)45質量份以外,其他與實施例45同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-63、薄片-63、夾層玻璃-63。與實施例 1同樣地評價取得之薄片-63及夾層玻璃-63。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例64)
除取代PPO-1而改用聚環氧丙烷-6(PPO-6:使2-乙基己酸與環氧丙烷進行開環加成聚合而成者。聚環氧丙烷每1分子之羥基之數:1、基於羥值之數平均分子量:450、平均羥值:124mgKOH/g、環氧丙烷單位之含有量:68質量%。)40質量份以外,其他與實施例45同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-64、薄片-64、夾層玻璃-64。與實施例1同樣地評價取得之薄片-64及夾層玻璃-64。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例65)
除取代PPO-1而改用PPO-6 23質量份且再添加3G8 22質量份以外,其他與實施例45同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-65、薄片-65、夾層玻璃-65。與實施例1同樣地評價取得之薄片-65及夾層玻璃-65。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(實施例66)
除取代PPO-1而改用聚環氧丙烷-7(PPO-7:使甘油與環氧丙烷進行開環加成聚合而成者。聚環氧丙烷每1分子之羥基之數:3、基於羥值之數平均分子量:500、平均羥值:336mgKOH/g、環氧丙烷單位之含有量:82質量%。)42質量份以外,其他與實施例45同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-66、薄片-66、夾層玻璃-66。與實施例1同樣地評價取得之薄片-66及夾層玻璃-66。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表10,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(比較例7)
除將PPO-1之添加量變更為3質量份且再添加3G8 38質量份以外,其他與實施例45同樣地施行而取得比較例組成物-7、比較例薄片-7、比較例夾層玻璃-7。與實施例1同樣地評價取得之比較例薄片-7及比較例夾層玻璃-7。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表11,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(比較例8)
除未添加PPO-1且添加3G8 40質量份以外,其他與實施例53同樣地施行而取得比較例組成物-8、比較例薄片-8、比較例夾層玻璃-8。與實施例1同樣地評價取得之比較例薄片-8及比較例夾層玻璃-8。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表11,薄片及夾層玻璃之評價結果展示 於表12。
(比較例9)
除未添加PPO-1且添加3G8 13質量份以外,其他與實施例56同樣地施行而取得比較例組成物-9、比較例薄片-9、比較例夾層玻璃-9。與實施例1同樣地評價取得之比較例薄片-9及比較例夾層玻璃-9。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表11,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(比較例10)
除未添加PPO-3且添加3G8 55質量份以外,其他與實施例60同樣地施行而取得比較例組成物-10、比較例薄片-10、比較例夾層玻璃-10。與實施例1同樣地評價取得之比較例薄片-10及比較例夾層玻璃-10。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表11,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表12。
(比較例11)
除將PPO-1之添加量變更為100質量份以外,其他與實施例45同樣地施行而取得比較例組成物-11。比較例組成物-11中,聚乙烯縮醛與PPO-1未完全地相溶,有PPO-1逸出(滲出)。聚乙烯縮醛組成物之組成係如表11所示。
(實施例67)
除使用PVB-1 100質量份、PVB-2 15質量份、蓖 麻油(甘油三羧酸酯,且羧酸酯部分之86質量%為蓖蔴油酸酯,13質量%為棕櫚酸酯、硬脂酸酯、油酸酯、亞油酸酯、亞麻酸酯之任意者,1質量%為其他之羧酸酯。每1分子之羥基之數:2.6、基於羥值之數平均分子量:910、平均羥值:160mgKOH/g)50質量份以外,其他與實施例1同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-67、薄片-67、夾層玻璃-67。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為29.1莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-67及夾層玻璃-67。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例68)
除取代PVB-2而改用PVB-3 15質量份以外,其他與實施例67同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-68、薄片-68、夾層玻璃-68。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為31.0莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-68及夾層玻璃-68。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例69)
除取代PVB-2而改用PVB-4 15質量份以外,其他與實施例67同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-69、薄片-69、夾層玻璃-69。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為28.6莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-69 及夾層玻璃-69。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例70)
除取代PVB-2而改用PVB-4 5質量份且將蓖麻油之使用量變更為44質量份以外,其他與實施例67同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-70、薄片-70、夾層玻璃-70。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為29.5莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-70及夾層玻璃-70。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例71)
除取代PVB-2而改用PVB-4 40質量份且將蓖麻油之使用量變更為58質量份以外,其他與實施例67同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-71、薄片-71、夾層玻璃-71。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為27.0莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-71及夾層玻璃-71。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例72)
除取代PVB-2而改用PVB-4 80質量份且將蓖麻油之使用量變更為77質量份以外,其他與實施例67同樣地施 行而取得聚乙烯縮醛組成物-72、薄片-72、夾層玻璃-72。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為25.3莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-72及夾層玻璃-72。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例73)
除取代PVB-2而改用PVB-5 15質量份以外,其他與實施例67同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-73、薄片-73、夾層玻璃-73。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為29.3莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-73及夾層玻璃-73。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例74)
除取代PVB-2而改用PVB-6 15質量份以外,其他與實施例67同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-74、薄片-74、夾層玻璃-74。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為28.8莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-74及夾層玻璃-74。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例75)
除取代PVB-2而改用PVB-7 15質量份以外,其他 與實施例67同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-75、薄片-75、夾層玻璃-75。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為30.5莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-75及夾層玻璃-75。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例76)
除取代PVB-2而改用PVB-8 15質量份以外,其他與實施例67同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-76、薄片-76、夾層玻璃-76。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為28.3莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-76及夾層玻璃-76。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例77)
除將蓖麻油之使用量變更為70質量份以外,其他與實施例69同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-77、薄片-77、夾層玻璃-77。與實施例1同樣地評價取得之薄片-77及夾層玻璃-77。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例78)
除取代PVB-1而改用PVB-7 100質量份,又取代PVB-2而改用PVB-3 60質量份,且將蓖麻油之使用量變 更為64質量份以外,其他與實施例67同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-78、薄片-78、夾層玻璃-78。尚且,全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為35.3莫耳%。與實施例1同樣地評價取得之薄片-78及夾層玻璃-78。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例79)
除將蓖麻油之使用量變更為35質量份以外,其他與實施例69同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-79、薄片-79、夾層玻璃-79。與實施例1同樣地評價取得之薄片-79及夾層玻璃-79。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例80)
除將蓖麻油之使用量變更為13質量份以外,其他與實施例69同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-80、薄片-80、夾層玻璃-80。與實施例1同樣地評價取得之薄片-80及夾層玻璃-80。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例81)
除將蓖麻油之使用量變更為25質量份並再添加3G8 20質量份以外,其他與實施例69同樣地施行而取得聚乙 烯縮醛組成物-81、薄片-81、夾層玻璃-81。與實施例1同樣地評價取得之薄片-81及夾層玻璃-81。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例82)
除將蓖麻油之使用量變更為15質量份且再添加3G8 30質量份以外,其他與實施例69同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-82、薄片-82、夾層玻璃-82。與實施例1同樣地評價取得之薄片-82及夾層玻璃-82。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例83)
除將蓖麻油之使用量變更為10質量份且再添加3G8 35質量份以外,其他與實施例69同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-83、薄片-83、夾層玻璃-83。與實施例1同樣地評價取得之薄片-83及夾層玻璃-83。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例84)
除取代蓖麻油而改用蓖蔴油醛甲酯(基於羥值之數平均分子量:312、羥值:180mgKOH/g)40質量份以外,其 他與實施例69同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-84、薄片-84、夾層玻璃-84。與實施例1同樣地評價取得之薄片-84及夾層玻璃-84。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例85)
除取代蓖蔴油酸甲酯而改用2-乙基己酸(2-(2-(2-羥基乙氧基)乙氧基)乙酯)(基於羥值之數平均分子量:276、羥值:203mgKOH/g)40質量份以外,其他與實施例84同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-85、薄片-85、夾層玻璃-85。與實施例1同樣地評價取得之薄片-85及夾層玻璃-85。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(實施例86)
除取代蓖麻油而改用2-乙基己酸(2-(2-(2-羥基乙氧基)乙氧基)乙酯)25質量份且再添加3G8 20質量份以外,其他與實施例69同樣地施行而取得聚乙烯縮醛組成物-86、薄片-86、夾層玻璃-86。與實施例1同樣地評價取得之薄片-86及夾層玻璃-86。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表13,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(比較例12)
除將蓖麻油之添加量變更為3質量份且再添加3G8 38質量份以外,其他與實施例69同樣地施行而取得比較例組成物-12、比較例薄片-12、比較例夾層玻璃-12。與實施例1同樣地評價取得之比較例薄片-12及比較例夾層玻璃-12。將聚乙烯縮醛組成物之組成展示於表14,薄片及夾層玻璃之評價結果展示於表15。
(比較例13)
除將蓖麻油之添加量改為100質量份以外,其他與實施例69同樣地施行而取得比較例組成物-13。比較例組成物-13中,聚乙烯縮醛與蓖麻油未完全地相溶,且蓖麻油有逸出(滲出)。聚乙烯縮醛組成物之組成係如表14所示。
如由表3、5、7、9、12及15所明示般,本發明之聚乙烯縮醛組成物藉由以本發明所規定之範圍之質量份含有選自由具有羥基之聚酯、聚環氧烷、及含羥基酯化合物所成群之任意者之化合物(C)作為必須成分,則取得之薄片之透明性優異。因此,本發明之聚乙烯縮醛組成物藉由成形成薄片狀,即可適宜使用作為夾層玻璃用中間 膜。
又,實施例15~17、21、25、35、36、41、42、56~58、61、65、81~83及86係模擬包含平均殘存羥基量為相異之聚乙烯縮醛2種類及3G8之層合隔音夾層玻璃用中間膜之剪餘部分或不合規格品之回收使用之聚乙烯縮醛組成物。例如,實施例15之聚乙烯縮醛組成物-15係相當於對可視成由「(包含PVB-1之層)/(包含PVB-4之層)/(包含PVB-1之層)」所構成之3層層合物之剪餘部分或不合規格品,且該層合物全體含有PVB-1 50質量份、PVB-4 15質量份、3G8 20質量份之聚乙烯縮醛組成物者,再添加PVB-1 50質量份、PEs-1 20質量份之聚乙烯縮醛組成物。由此等之結果可知,即使在將層合隔音夾層玻璃用中間膜之剪餘部分或不合規格品使用作為原料時,仍可調製本發明之聚乙烯縮醛組成物。且,可知能取得透明性優異之薄片,並能回收使用。

Claims (21)

  1. 一種聚乙烯縮醛組成物,其係含有平均殘存羥基量X莫耳%(X為正數)之聚乙烯縮醛(A)、平均殘存羥基量Y莫耳%(Y為正數)且滿足| X-Y |≧3之聚乙烯縮醛(B),且含有選自由具有羥基之聚酯、聚環氧烷(polyalkylene oxide)、及1分子之m價醇(m表示1~3之整數)與n分子(n表示1~m之整數)之1價羧酸之酯化合物之含羥基酯化合物所成群之任一種之化合物(C);其中相對於聚乙烯縮醛(A)100質量份,含有聚乙烯縮醛(B)3~100質量份,相對於聚乙烯縮醛(A)與聚乙烯縮醛(B)之合計質量,含有化合物(C)0.05~0.75質量倍。
  2. 如請求項1之聚乙烯縮醛組成物,其中X為20~40及/或Y為15~45。
  3. 如請求項1之聚乙烯縮醛組成物,其中X及Y之至少1者為33以下。
  4. 如請求項3之聚乙烯縮醛組成物,其中X及Y之兩者為33以下。
  5. 如請求項1~4中任一項之聚乙烯縮醛組成物,其中聚乙烯縮醛組成物所包含之全聚乙烯縮醛之平均殘存羥基量為19~33莫耳%。
  6. 如請求項1~5中任一項之聚乙烯縮醛組成物,其 中前述化合物(C)為具有羥基之聚酯。
  7. 如請求項6之聚乙烯縮醛組成物,其中前述具有羥基之聚酯為多價羧酸與多價醇之縮聚合物(C-1)。
  8. 如請求項6之聚乙烯縮醛組成物,其中前述具有羥基之聚酯為羥基羧酸或內酯化合物之聚合物(C-2)。
  9. 如請求項6之聚乙烯縮醛組成物,其中前述具有羥基之聚酯為聚碳酸酯聚醇(C-3)。
  10. 如請求項1~5中任一項之聚乙烯縮醛組成物,其中前述化合物(C)為聚環氧烷。
  11. 如請求項1~5中任一項之聚乙烯縮醛組成物,其中前述化合物(C)為1分子之m價醇(m表示1~3之整數)與n分子(n表示1~m之整數)之1價羧酸之酯化合物之含羥基酯化合物。
  12. 如請求項11之聚乙烯縮醛組成物,其中前述1價羧酸為蓖蔴油酸。
  13. 如請求項11或請求項12之聚乙烯縮醛組成物,其中含羥基酯化合物為蓖麻油。
  14. 如請求項1~13中任一項之聚乙烯縮醛組成物,其中化合物(C)為具有1~4個羥基之化合物。
  15. 如請求項1~14中任一項之聚乙烯縮醛組成物,其中基於化合物(C)之羥值之數平均分子量為200~2000。
  16. 如請求項1~15中任一項之聚乙烯縮醛組成物,其中化合物(C)之羥值為50~600mgKOH/g。
  17. 如請求項1~16中任一項之聚乙烯縮醛組成物, 其中相對於聚乙烯縮醛(A)與聚乙烯縮醛(B)之合計質量,含有醇與羧酸之酯化合物且係不包含羥基之化合物0.05~0.55質量倍,且前述不包含羥基之化合物之含有量與化合物(C)之含有量之合計係為聚乙烯縮醛(A)與聚乙烯縮醛(B)之合計質量之0.3~0.6質量倍。
  18. 如請求項17之聚乙烯縮醛組成物,其中醇與羧酸之酯化合物且係不包含羥基化合物為三乙二醇二(2-乙基己酸酯)。
  19. 如請求項1~18中任一項之聚乙烯縮醛組成物,其中聚乙烯縮醛(A)係將黏度平均聚合度1000~2500之聚乙烯醇予以縮醛化而得者。
  20. 一種薄片,其係由如請求項1~19中任一項之聚乙烯縮醛組成物所構成者。
  21. 一種夾層玻璃,其係包含如請求項20之薄片。
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