JP6522494B2 - 全固体蓄電デバイスおよびその製造方法 - Google Patents
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Description
を有することを特徴とする全固体蓄電デバイスの製造方法である。
固体電解質としてのLAGPの粉体および粘着性を示すポリマー電解質としてのエチレン/プロピレンオキサイド共重合体またはポリアクリル酸(いずれに場合についてもLiTFSIを5M溶解)を含有し、そのポリマー電解質の含有率が、5質量%(実施例1−1)、10質量%(実施例1−2)、15質量%(実施例1−3)、20質量%(実施例1−4)、30質量%(実施例1−5)、および40質量%(実施例1−6)である電解質ペーストを用意した。これらの電解質ペーストの印刷体を、窒素雰囲気において100℃で60分間加熱して、固体電解質層の形成を試みた。
図7は、実施例1−2により形成された固体電解質層の表面観察結果である。
図8は、実施例1−3により形成された固体電解質層の表面観察結果である。
図9は、実施例1−4により形成された固体電解質層の表面観察結果である。
図10は、実施例1−1により形成された固体電解質層の高倍率での表面観察結果である。
図11は、実施例1−2により形成された固体電解質層の高倍率での表面観察結果である。
図12は、実施例1−3により形成された固体電解質層の高倍率での表面観察結果である。
図13は、実施例1−4により形成された固体電解質層の高倍率での表面観察結果である。
図14は、実施例1−5により形成された固体電解質層の高倍率での表面観察結果である。
図15は、実施例1−6により形成された固体電解質層の高倍率での表面観察結果である。
図3に示される製造方法により全固体蓄電デバイスを製造した。構成部材の詳細は次のとおりであった。
正極集電体:0.05mm厚のステンレス箔(第1絶縁基板を兼ねる。)
負極集電体:0.05mm厚のステンレス箔(第2絶縁基板を兼ねる。)
正極層:LiMn2O4系電極、厚さ50μm
負極層:カーボン系電極、厚さ70μm
第2固体電解質層:固体電解質としてのLAGP系固体電解質、およびポリマー電解質としてのエチレン/プロピレンオキサイド共重合体(LiTFSIを5M溶解したもの)を含有し、ポリマー電解質の含有率(単位:質量%)は10質量%、厚さ60μm
粘着性固体電解質層:固体電解質としてのLAGP系固体電解質および粘着性を示すポリマー電解質としてのエチレン/プロピレンオキサイド共重合体(LiTFSIを5M溶解したもの)を含有し、粘着性を示すポリマー電解質の含有率(単位:質量%)は20質量%
充電電流:0.05mA
充電後保持停止電流:0.01mA
放電電流:0.05mA
放電後放置時間:300秒間
電圧範囲:2.7V〜4.1V
内部抵抗:7kΩ
11,21 第1絶縁基板
12,22 正極集電体
13,23 正極層
14 固体電解質層
141,24 第1固体電解質層
142,34 第2固体電解質層
15,33 負極層
16,32 負極集電体
17,31 第2絶縁基板
18 正極側の積層体
181,20 正極構造体
19 負極側の積層体
191,30 負極構造体
40 粘着性固体電解質層
41 電解質ペースト
50 絶縁性スペーサー
51 第1絶縁性スペーサー
52 第2絶縁性スペーサー
Claims (14)
- 正極集電体、正極層、固体電解質層、負極層および負極集電体がこの順で配置された積層構造体を備える全固体蓄電デバイスであって、
前記固体電解質は、粘着性を示すポリマー電解質を含有し、
前記固体電解質層は、前記粘着性を示すポリマー電解質を含有する粘着性固体電解質層、前記粘着性固体電解質層と前記正極層との間に設けられた第1固体電解質層、および前記粘着性固体電解質層と前記負極層との間に設けられた第2固体電解質層を備える積層構造を有し、
前記固体電解質層における前記粘着性を示すポリマー電解質の含有量は10質量%以上20質量%以下であること
を特徴とする全固体蓄電デバイス。 - 前記粘着性を示すポリマー電解質のポリマー主成分は、エチレン/プロピレンオキサイド共重合体およびポリアクリル酸からなる群から選ばれる1種以上を含有する、請求項1に記載の全固体蓄電デバイス。
- 前記固体電解質層は、全域が前記粘着性を示すポリマー電解質を含有する、請求項1または請求項2に記載の全固体蓄電デバイス。
- 前記粘着性固体電解質層における前記粘着性を示すポリマー電解質の含有量は15質量%以上20質量%以下である、請求項1から請求項3のいずれか一項に記載の全固体蓄電デバイス。
- 前記正極集電体と前記負極集電体との間隔を制御するための絶縁性スペーサーを備える、請求項1から請求項4のいずれか一項に記載の全固体蓄電デバイス。
- 前記絶縁性スペーサーは枠体形状を有し、前記正極集電体、前記負極集電体および前記絶縁性スペーサーによって画成される空間内に、前記正極層、前記固体電解質層および前記負極層を備える積層構造体が位置する、請求項5に記載の全固体蓄電デバイス。
- 正極集電体、正極層、固体電解質層、負極層および負極集電体がこの順で配置された積層構造体を備える全固体蓄電デバイスの製造方法であって、
前記固体電解質は粘着性を示すポリマー電解質を含有し、
正極集電体上に正極層を形成する工程と、
前記正極層上に第1固体電解質層を形成する工程と、
負極集電体上に負極層を形成する工程と、
前記負極層上に第2固体電解質層を形成する工程と、
前記第1固体電解質層と前記第2固体電解質層とを互いに接合する直接接合工程と
を有し、
前記第1固体電解質層および前記第2固体電解質層の少なくとも一方は、前記直接接合工程において接合する側の面を含む領域が、前記粘着性を示すポリマー電解質を含む粘着性領域であり、
前記粘着性領域における前記粘着性を示すポリマー電解質の含有量は15質量%以上20質量%以下である
ことを特徴とする全固体蓄電デバイスの製造方法。 - 前記第1固体電解質層および前記第2固体電解質層はいずれも全域が前記粘着性領域である、請求項7に記載の全固体蓄電デバイスの製造方法。
- 正極集電体、正極層、固体電解質層、負極層および負極集電体がこの順で配置された積層構造体を備える全固体蓄電デバイスの製造方法であって、
前記固体電解質は粘着性を示すポリマー電解質を含有し、
前記固体電解質層は、前記粘着性を示すポリマー電解質を含有する粘着性固体電解質層を含む積層構造を有し、
正極集電体上に正極層を形成する工程と、
前記正極層上に第1固体電解質層を形成する工程と、
負極集電体上に負極層を形成する工程と、
前記負極層上に第2固体電解質層を形成する工程と、
前記第1固体電解質層上および前記第2固体電解質層上の少なくとも一方に前記粘着性固体電解質層を形成する工程と、
前記粘着性固体電解質層を介して前記第1固体電解質層と前記第2固体電解質層とを互いに接合する間接接合工程と
を有する
ことを特徴とする全固体蓄電デバイスの製造方法。 - 前記粘着性固体電解質層における前記粘着性を示すポリマー電解質の含有量は15質量%以上20質量%以下である、請求項9に記載の全固体蓄電デバイスの製造方法。
- 前記第1固体電解質層および前記第2固体電解質層の少なくとも一方は前記粘着性を示すポリマー電解質を含有する、請求項9または請求項10に記載の全固体蓄電デバイスの製造方法。
- 前記第1固体電解質層と前記第2固体電解質層との接合は熱圧着により行われる、請求項7から請求項11のいずれか一項に記載の全固体蓄電デバイスの製造方法。
- 前記正極集電体の前記正極層が形成される面側に当該面から突出する第1絶縁性スペーサーを備え、
前記負極集電体の前記負極層が形成される面側に当該面から突出する第2絶縁性スペーサーを備え、
前記第1固体電解質層と前記第2固体電解質層とを接合させる際に前記第1絶縁性スペーサーと前記第2絶縁性スペーサーとを接合して、前記正極集電体と前記負極集電体との間隔を調整する、請求項7から請求項12のいずれか一項に記載の全固体蓄電デバイスの製造方法。 - 前記第1絶縁性スペーサーおよび前記第2絶縁性スペーサーは、接合した状態で枠体形状となり、前記第1絶縁性スペーサーと前記第2絶縁性スペーサーとの接合体、前記正極集電体および前記負極集電体によって画成される空間内に、前記正極層、前記固体電解質層および前記負極層を備える積層構造体を配置する、請求項13に記載の全固体蓄電デバイスの製造方法。
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