DE102018207463A1

DE102018207463A1 - Zwischenschicht zur Kontaktierung zweier Festelektrolyte

Info

Publication number: DE102018207463A1
Application number: DE102018207463.1A
Authority: DE
Inventors: Ulrich Sauter; Ingo KERKAMM; Matthias Martin Hanauer; Fabian Simon
Original assignee: Robert Bosch GmbH
Current assignee: Robert Bosch GmbH
Priority date: 2018-05-15
Filing date: 2018-05-15
Publication date: 2019-11-21

Abstract

Gegenstand der Erfindung ist eine elektrochemische Festkörperzelle (1), umfassend:
mindestens eine positive Elektrode (21), welche mindestens ein erstes Aktivmaterial (41) umfasst,
mindestens eine negative Elektrode (22), welche mindestens ein zweites Aktivmaterial (42) umfasst, und
mindestens eine erste Festelektrolyt enthaltende Schicht (53) und eine zweite Festelektrolyt enthaltende Schicht (54), welche jeweils mit dem mindestens einen Aktivmaterial (41) der positiven Elektrode (21) oder dem mindestens einen Aktivmaterial (42) der negative Elektrode (22) in Kontakt stehen,
wobei die mindestens eine erste Festelektrolyt enthaltende Schicht (53) und die mindestens eine zweite Festelektrolyt enthaltende Schicht (54) mittels einer ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht (15) miteinander verbunden sind.
Gegenstand der Erfindung ist auch ein Verfahren zur Herstellung einer solchen elektrochemischen Festkörperzelle (1) sowie deren Verwendung.

Description

Die Erfindung betrifft eine elektrochemische Festkörperzelle, welche mindestens eine erste Festelektrolyt enthaltende Schicht und eine zweite Festelektrolyt enthaltende Schicht umfasst, die über eine ionenleitfähige, polymerhaltige Zwischenschicht miteinander verbunden sind. Die Erfindung betrifft auch Maßnahmen zur Reduzierung des Grenzflächenwiederstands einer solchen Anordnung.
Stand der Technik
Elektrische Energie ist mittels Batterien speicherbar. Batterien wandeln chemische Reaktionsenergie in elektrische Energie um. Hierbei werden Primärbatterien und Sekundärbatterien unterschieden. Primärbatterien sind nur einmal funktionsfähig, während Sekundärbatterien, die auch als Akkumulator bezeichnet werden, wieder aufladbar sind. Eine Batterie umfasst dabei eine oder mehrere Batteriezellen.
In einem Akkumulator finden insbesondere sogenannte Lithium-Ionen-Batteriezellen Verwendung. Diese zeichnen sich unter anderem durch hohe Energiedichten, thermische Stabilität und eine äußerst geringe Selbstentladung aus. Lithium-Ionen-Batteriezellen kommen unter anderem in Kraftfahrzeugen, insbesondere in Elektrofahrzeugen zum Einsatz.
Lithium-Ionen-Batteriezellen weisen üblicherweise eine positive Elektrode, die auch als Kathode bezeichnet wird, und eine negative Elektrode, die auch als Anode bezeichnet wird, auf. Die Elektroden umfassen jeweils mindestens einen Stromsammler und mindestens ein Aktivmaterial. Neuere Entwicklungen zielen auf die Verwendung von Festelektrolyten. Diese können Dendriten-förmiges Abscheiden von Lithium-Metall unterbinden und erhöhen so die Sicherheit bei der Verwendung von metallischem Lithium als Aktivmaterial. Metallisches Lithium wird aufgrund der höheren erzielbaren Energiedichte vorzugsweise als Anodenaktivmaterial eingesetzt. Ein weiterer Vorteil der Verwendung von Festelektrolyten besteht darin, dass an Verschiedenen Stellen der elektrochemischen Festkörperzelle unterschiedliche Elektrolyte eingesetzt und miteinander kombiniert werden können. Diese können so den individuellen Gegebenheiten angepasst werden.
US 2017/187063 offenbart ein Elektrolytmaterial, umfassend ionisch leitfähige keramische Partikel, die in einer Matrix aus ionisch leitfähigem festem Polymer, Elektrolytsalz und einem chemischen Additiv verteilt sind, um einen Keramik-Polymer-Verbundstoff zu bilden, wobei das chemische Additiv so konfiguriert ist, dass es den lonenwiderstand an Grenzflächen zwischen den keramischen Partikeln und dem ionisch leitfähigen festen Polymer verringert.
JP 2017-117672 offenbart ein Verfahren zum Herstellen einer vollständig festen Energiespeichervorrichtung umfassend die folgenden Schritte: Bilden eines Positivelektroden-Stromkollektors auf einem ersten isolierenden Substrat; Bilden einer positiven Elektrodenschicht auf dem Stromkollektor der positiven Elektrode; Bilden einer ersten Festelektrolytschicht auf der positiven Elektrodenschicht; Bilden eines negativen Elektrodenstromkollektors auf einem zweiten isolierenden Substrat; Bilden einer negativen Elektrodenschicht auf dem Stromkollektor der negativen Elektrode; Bilden einer zweiten Festelektrolytschicht auf der negativen Elektrodenschicht; Bilden einer haftenden Festelektrolytschicht auf mindestens einer der ersten und zweiten Festelektrolytschichten; und Verbinden der ersten und zweiten Festelektrolytschicht durch die haftende Festelektrolytschicht miteinander.
Offenbarung der Erfindung
Gegenstand der Erfindung ist eine elektrochemische Festkörperzelle, umfassend:

mindestens eine positive Elektrode, welche mindestens ein erstes Aktivmaterial umfasst,
mindestens eine negative Elektrode, welche mindestens ein zweites Aktivmaterial umfasst, und
mindestens eine erste Festelektrolyt enthaltende Schicht und mindestens eine zweite Festelektrolyt enthaltende Schicht, welche jeweils mit dem mindestens einen Aktivmaterial der positiven Elektrode oder dem mindestens einen Aktivmaterial der negative Elektrode in Kontakt stehen,
wobei die mindestens zwei Festelektrolyte mittels einer ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht miteinander verbunden sind.

Üblicherweise sind das mindestens eine erste Aktivmaterial und das mindestens eine zweite Aktivmaterial voneinander verschieden.
Die elektrochemische Festkörperzelle umfasst mindestens eine erste Festelektrolyt enthaltende Schicht und eine zweite Festelektrolyt enthaltende Schicht. Die in den Festelektrolyt enthaltenden Schichten enthaltenen Festelektrolyte können jeweils gleich oder verschieden voneinander sein. Als Festelektrolyte sind ionenleitende Materialien, insbesondere auf Grundlage von organischen Polymeren sowie anorganischen Materialien wie Gläsern und/oder keramischen Materialien, geeignet.
Festelektrolyte auf Grundlage von organischen Polymeren werden hierin auch als Polymerelektrolyte bezeichnet. Hervorzuheben sind insbesondere Polyalkylenoxid-Derivate von Polyethylenoxid, Polypropylenoxid und dergleichen oder Polymere, umfassend Polyalkylenoxid-Derivate; Derivate von Polyvinylidenfluorid (PVDF), Polyhexafluorpropylen, Polycarbonate, Polyphosphorsäureester, Polyalkylimine, Polyacrylnitril, Poly(meth)acrylsäureester, Polyphosphazene, Polyurethane, Polyamide, Polyester, Polysiloxane, Polymalonsäureester, Polymalonsäureester und dergleichen und Polymere, umfassend Derivate davon. Bevorzugt sind Polymerverbindungen, welche eine Oxyalkylenstruktur, eine Urethanstruktur oder eine Carbonatstruktur im Molekül aufweise. Beispielsweise sind Polyalkylenoxide, Polyurethane und Polycarbonate in Hinblick auf ihre gute elektrochemische Stabilität bevorzugt. Ferner sind Polymere mit einer Fluorkohlenstoffgruppe bevorzugt. Polyvinylidenfluorid und Polyhexafluorpropylen sind in Hinblick auf ihre Stabilität bevorzugt. Die Anzahl an Wiederholungseinheiten dieser Oxyalkylen-, Urethan-, Carbonat- und/oder Fluorkohlenstoffeinheiten liegt vorzugweise in einem Bereich von jeweils 1 bis 1000, stärker bevorzugt ein einem Bereich von 5 bis 100.
Zur Verbesserung der lonenleitfähigkeit werden den Polymeren der Polymerelektrolyte üblicherweise Leitsalze zugegeben. Geeignete Leitsalze sind insbesondere Lithiumsalze. Das Leitsalz kann beispielsweise ausgewählt sein aus der aus der Gruppe, bestehend aus Lithiumhalogeniden (LiCl, LiBr, LiI, LiF), Lithiumchlorat (LiClO₄), Lithiumtetrafluoroborat (LiBF₄), Lithiumhexafluorphosphat (LiPF₆), Lithiumhexafluorarsenat (LiAsF₆), Lithiumnitrat (LiNO₃), Lithiumtrifluormethansulfonat (LiSO₃CF₃), Lithiumbis(fluorsulfonyl)imid (Li[N(SO₂F)₂], LiFSI), Lithiumbis(trifluormethylsulphonyl)imid (Li[N(SO₂(CF_s))₂], LiTFSI), Lithiumbis(pentafluorethylsulphonyl)imid (LiN(SO₂C₂F₅)₂, LiBETI), Lithiumbis(oxalato)borat (LiB(C₂O₄)₂,LiBOB), Lithiumdifluor(oxalato)borat (Li[BF₂(C₂O₄)], LiDFOB), Lithiumdifluortri(pentafluorethyl)phosphat (LiPF₂(C₂F₅)₃) und Kombinationen davon. Besonders bevorzugt umfasst die mindestens eine ionischen Verbindung mindestens ein Lithiumsalz ausgewählt aus Lithiumiodid (Lil), Lithiumbis(fluorsulfonyl)imid (Li[N(SO₂F)₂], LiFSI) und Lithiumbis(trifluormethylsulphonyl)imid (Li[N(SO₂(CF₃))₂], LiTFSI). und Kombinationen davon. Diese könne jeweils einzeln, oder in Kombination miteinander verwendet werden. Vorzugsweise macht das mindestens eine Leitsalz einen Anteil von 1 bis 5 Gew.-%, insbesondere 2 bis 3 Gew.-% des Gesamtgewichts des ionenleitfähigen Polymers aus.
Geeignete anorganische Materialien sind insbesondere:

a) Lithium-Ionen leitende sulfidische Gläser der allgemeinen Formel x (Li₂S) · y (P₂S₅) · z (M_nS_m), wobei M_nS_m die Bedeutung SnS₂, GeS₂, B₂S₃ oder SiS₂ hat und x, y und z jeweils unabhängig voneinander einen Wert von 0 bis 100 einnehmen können, mit der Maßgabe, dass x + y + z = 100 ist; sulfidische Gläser der Formel Li₃PS₄, sulfidische Gläser der Formel x[Li₂S](1-x)[P₂S₅] mit 0 < x < 1; und sulfidische Gläser der Formel (100 - y)(0.7Li₂S·0.3P₂S₅)-yLiX (mol%) (0 ≤ y ≤ 20, X = F, Cl, Br, I);
b) Granate der allgemeinen Formel Li_yA₃B₂O₁₂ in vorwiegend kubischer Kristallstruktur, wobei A aus mindestens einem Element aus der Gruppe La, K, Mg, Ca, Sr und Ba ausgewählt ist, B aus mindestens einem Element aus der Gruppe Zr, Hf, Nb, Ta, W, In, Sn, Sb, Bi und Te ausgewählt ist, und 3 ≤ y ≤ 7 ist; insbesondere Lithium-Lanthan-Zirkonate (LLZO) der Formel Li₇La₃Zr₂O₁₂;
c) Perowskite der allgemeinen Formel Li_3xLa_2/3-xTiO₃ (LLTO), wobei 2/3 ≥ x ≥ 0 ist;
d) Glaskeramiken vom NASICON-Typ, dargestellt durch die allgemeine Formel Li_i+xR_xM_2-x(PO₄)₃, wobei M aus mindestens einem Element aus der Gruppe Ti, Ge und Hf ausgewählt ist, R aus mindestens einem Element aus der Gruppe AI, B, Sn und Ge ausgewählt ist und 0 ≤ x < 2 ist; insbesondere Lithium-Aluminium-Titan-Phosphate (LATP) und Lithium-Aluminium-Germanium-Phosphate (LAGP);
e) Argyrodite der Formel Li₆PS₅X, wobei X ausgewählt sein kann aus Cl, Br und I;
f) LiTiCoO₄;
g) LiPON (Lithium-Phosphoroxynitrid) oder Li₃PO₄;
h) LiFePO₄ (Lithium-Eisenphosphat);
i) Li₄Ti₅O₁₂ (Lithium-Titanat).

In einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung umfasst die elektrochemische Festkörperzelle mindestens einen keramischen Elektrolyt, insbesondere einen oxidischen und/oder sulfidischen Elektrolyt. In einer besonders bevorzugten Ausführungsform umfasst die elektrochemische Festkörperzelle mindestens einen sulfidischen Elektrolyt, insbesondere ausgewählt aus mindestens einem Lithium-Ionen leitenden sulfidischen Glas der allgemeinen Formel x (Li₂S) · y (P₂S₅) · z (M_nS_m), wobei M_nS_m die Bedeutung SnS₂, GeS₂, B₂S₃ oder SiS₂ hat und x, y und z jeweils unabhängig voneinander einen Wert von 0 bis 100 einnehmen können, mit der Maßgabe, dass x + y + z = 100 ist.
Besonders bevorzugt sind sulfidische Elektrolyte ausgewählt aus Li₃PS₄, Li₆PS₅Cl, Li₁₀GeP₂S₁₂ (LGPS), Li₁₀SnP₂S₁₂ (LSPS) und Gemische davon.
Besonders bevorzugt werden in der erfindungsgemäßen elektrochemischen Festkörperzelle Festelektrolyte auf Basis von Gläsern und/oder keramischen Materialien eingesetzt.
Um das Wachstum von Lithiumdendriten auf der lithium-haltigen Anodenaktivmaterial zu unterdrücken, ist es daher beispielsweise von Vorteil, wenn unmittelbar auf der Oberfläche der Anodenaktivmaterialschicht ein Festelektrolyt mit einer hohen mechanischen Stabilität und hoher Stabilität gegenüber Reaktionen mit Lithium angeordnet ist. Das Kathodenaktivmaterial steht vorzugsweise in Kontakt mit einem Festelektrolyt mit hoher chemischer und elektrochemischer Stabilität. Häufig wird eine Zusammensetzung aus Kathodenaktivmaterial, Festelektrolyt, sowie ggf. Bindemittel und Leitadditive eingesetzt, welche auf den Stromsammler der positiven Elektrode aufgebracht wird.
Erfindungsgemäß umfasst die elektrochemische Festkörperzelle mindestens eine erste Festelektrolyt enthaltende Schicht und eine zweite Festelektrolyt enthaltende Schicht. Diese umfassen jeweils mindestens einen Festelektrolyt. In einer Ausführungsform der Erfindung sind die mindestens zwei Festelektrolyte in der elektrochemischen Festkörperzelle voneinander verschieden. Abhängig von den Eigenschaften der Festelektrolyte könnte diese jedoch auch identisch sein.
Die mindestens zwei Festelektrolyt enthaltenden Schichten können im Wesentlichen aus Festelektrolyt bestehen. Alternativ können diese aber auch weitere Bestandteile wie Elektrodenaktivmaterial umfassen. In einer Ausführungsform liegt der Festelektrolyt in einem Gemisch mit mindestens einem Elektrodenaktivmaterial sowie gegebenenfalls Bindemitteln und/oder Leitadditiven vor und mindestens eine der Festelektrolyt enthaltenden Schichten bildet gleichzeitig eine Elektrodenaktivmaterialschicht, die auf einen Stromsammler aufgebracht ist. Besonders vorteilhaft ist diese Ausführungsform im Fall einer positiven Elektrode (Kathode) umsetzbar.
In einer Ausführungsform umfasst die erfindungsgemäße Festkörperzelle mindestens eine erste Festelektrolyt enthaltende Schichte und eine zweite Festelektrolyt enthaltende Schicht, welche mittels einer ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht miteinander verbunden sind. In einer weiteren Ausführungsform kann die erfindungsgemäße Festkörperzelle eine Vielzahl von Festelektrolyt enthaltenden Schichten umfassen, wobei jede dieser Festelektrolyt enthaltenden Schichten jeweils mittels einer ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht mit mindestens einer angrenzenden Festelektrolyt enthaltenden Schicht verbunden ist. In der Regel steht jedoch nur zwei der Festelektrolyt enthaltende Schichten jeweils mit dem mindestens einen Aktivmaterial der positiven Elektrode oder dem mindestens einen Aktivmaterial der negativen Elektrode in Kontakt.
Die erfindungsgemäße elektrochemische Festkörperzelle umfasst ferner mindestens ein negative Elektrode und mindestens eine positive Elektrode. Die Elektroden umfassen jeweils mindestens ein Aktivmaterial, welches auf mindestens einer Oberfläche eines Stromsammlers aufgebracht ist.
Die positive Elektrode der erfindungsgemäßen elektrochemischen Festkörperzelle (auch als Kathode bezeichnet) umfasst mindestens ein Aktivmaterial sowie mindestens einen Stromsammler. Der Stromsammler ist aus einem elektrisch leitfähigen Material, insbesondere einem Metall, vorzugsweise Aluminium, gefertigt.
Das Aktivmaterial der positiven Elektrode kann prinzipiell jedes dem Fachmann bekannte Kathodenaktivmaterial eingesetzt werden, welches zur Herstellung von Lithium-Ionen-Batterien geeignet ist. Als geeignete Kathodenaktivmaterialien hervorzuheben sind Schichtoxide wie Lithium-Nickel-Kobalt-Aluminium-Oxide (NCA; z.B. LiNi_0,8Co_0,15Al_1,05O₂), Lithium-Nickel-Kobalt-Mangan-Oxide (NCM; z.B. LiNi_0,8Mn_0,1Co_0,1O₂ (NMC (811)), LiNi_0,33Mn_0,33Co_0,33O₂ (NMC (111)), LiNi_0,5Mn_0,3Co_0,2O₂ (NMC (532)), LiNi_0,6Mn_0,2Co_0,2O₂ (NMC (622)), oder Hochenergie- Lithium-Nickel-Kobalt-Mangan-Oxide (überlithiierte Lithium-Nickel-Kobalt-Mangan-Oxide), LiCoO₂, Olivine wie Lithium-Eisen-Phosphat (LiFePO₄, LFP), Lithium-Mangan-Phosphat (LMP) oder Lithium-Kobalt-Phosphat (LCP), Spinelle wie LiMn₂O₄, Li₂MnO₃, Li_1.17Ni_0.17Co_0.1Mn_0.56O₂ oder LiNiO₂, Lithium-reiche FCC wie Li₂MO₂F (mit M = V, Cr), und Konversionsmaterialien wie FeF₃, oder schwefelhaltige Materialien wie SPAN.
Zudem wird das Kathodenaktivmaterial vorzugsweise in Kombination mit Bindemittel und/oder elektrischen Leitadditiven eingesetzt, um die Stabilität und elektrische Leitfähigkeit zu erhöhen. Geeignete Bindemittel für das Kathodenaktivmaterial sind insbesondere Carboxymethylcellulose (CMC), Styrol-Butadien-Copolymer (SBR), Polyvinylidenfluorid (PVDF), Polytetrafluorethen (PTFE), Polyacrylnitril (PAN) und Ethylen-Propylen-Dien-Terpolymer (EPDM). Alternativ können in einer bevorzugten Ausführungsform auch einer oder mehrere der zuvor genannten Polymerelektrolyte als Bindemittel eingesetzt werden. Als geeignete elektrische Leitadditive sind Leitruß, Graphit und Kohlenstoffnanoröhrchen zu nennen.
Die negative Elektrode der erfindungsgemäßen elektrochemischen Festkörperzelle (auch als Anode bezeichnet) umfasst mindestens ein Aktivmaterial. Bei dem Aktivmaterial für die Anode kann es sich beispielsweise um Graphit, amorphen Kohlenstoff (hard carbon), Silizium (oder um eine Mischung der drei vorgenannten), um Li-Titanat oder um metallisches Lithium handeln. Vorzugsweise umfasst das Aktivmaterial der negativen Elektrode metallisches Lithium. Das Aktivmaterial kann, sofern notwendig, in Form einer Aktivmaterialzusammensetzung vorliegen, die neben dem Aktivmaterial mindestens ein Bindemittel umfasst. Als Bindemittel sind die zuvor im Rahmend der positiven Elektrode genannten Bindemittel auch für die negative Elektrode geeignet.
In einer Ausführungsform der erfindungsgemäßen elektrochemischen Festkörperzelle besteht das Aktivmaterial der negativen Elektrode im Wesentlichen aus elementarem Lithium (d.h. zu mindestens 95 Atom-%, vorzugsweise 98 Atom-%, insbesondere 99 Atom-%). Ein Bindemittel ist in diesem Fall nicht notwendig.
Die negative Elektrode umfasst zudem mindestens einen Stromsammler. Dieser umfasst mindestens ein elektrisch leitfähiges Material, insbesondere ein Metall. Besonders bevorzugte Metalle sind Kupfer, Lithium, Nickel, Aluminium, sowie Legierungen dieser Metalle miteinander oder mit anderen Metallen.
Die mindestens zwei Festelektrolyt enthaltenden Schichten bzw. die mindestens zwei Festelektrolyte sind mindestens teilweise zwischen der negativen Elektrode und der positiven Elektrode angeordnet und trennen diese voneinander. Gleichzeitig stellen diese durch ihre lonenleitfähigkeit den ionischen Kontakt zwischen den Elektroden her. Um dies zu ermöglichen, stehen die mindestens zwei Festelektrolyte vorzugsweise jeweils in unmittelbarem Kontakt zu mindestens einem Elektrodenaktivmaterial und werden auf das jeweilige Elektrodenaktivmaterial abgestimmt.
Die erfindungsgemäße elektrochemische Festkörperzelle umfasst zudem mindestens eine ionenleitfähige, polymerhaltige Zwischenschicht, welche die mindestens zwei Festelektrolyt enthaltenden Schichten miteinander verbindet. Die mindestens zwei Festelektrolyte unterbinden vorzugsweise jeweils den unmittelbaren Kontakt zwischen den Elektrodenaktivmaterialien und der ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zusammensetzung. Die polymerhaltige Zwischenschicht wird vorzugsweise aus einer polymerhaltengen Zusammensetzung gebildet, welche insbesondere eine hohe Leitfähigkeit gegenüber Lithiumionen und zudem vorzugsweise adhäsive Eigenschaften aufweist.
Vorzugsweise umfasst die ionenleitfähige, polymerhaltige Zusammensetzung mindestens ionenleitfähiges Polymer. Prinzipiell können hierbei sämtliche Polymere in dem erfindungsgemäßen Kompositmaterial eingesetzt werden, welche dem Fachmann zur Verwendung in Polymerelektrolyten für elektrochemische Festkörperzellen, insbesondere für lithiumhaltige elektrochemische Festkörperzellen, bekannt sind. Als geeignete Polymere umfassen Polyalkylenoxid-Derivate von Polyethylenoxid, Polypropylenoxid und dergleichen oder Polymere, umfassend Polyalkylenoxid-Derivate; Derivate von Polyvinylidenfluorid (PVDF), Polyhexafluorpropylen, Polycarbonate, Polyphosphorsäureester, Polyalkylimine, Polyacrylnitril, Poly(meth)acrylsäureester, Polyphosphazene, Polyurethane, Polyamide, Polyester, Polysiloxane, Polymalonsäureester, Polymalonsäureester und dergleichen und Polymere, umfassend Derivate davon. Bevorzugt sind Polymerverbindungen, welche eine Oxyalkylenstruktur, eine Urethanstruktur oder eine Carbonatstruktur im Molekül aufweise. Beispielsweise sind Polyalkylenoxide, Polyurethane und Polycarbonate in Hinblick auf ihre gute elektrochemische Stabilität bevorzugt. Ferner sind Polymere mit einer Fluorkohlenstoffgruppe bevorzugt. Polyvinylidenfluorid und Polyhexafluorpropylen sind in Hinblick auf ihre Stabilität bevorzugt. Die Anzahl an Wiederholungseinheiten dieser Oxyalkylen-, Urethan-, Carbonat- und/oder Fluorkohlenstoffeinheiten liegt vorzugweise in einem Bereich von jeweils 1 bis 1000, stärker bevorzugt ein einem Bereich von 5 bis 100.
Zur Verbesserung der lonenleitfähigkeit werden dem Polymer vorzugsweise Leitsalze zugegeben. Geeignete Leitsalze sind insbesondere Lithiumsalze. Das Leitsalz kann beispielsweise ausgewählt sein aus der Gruppe bestehend aus Lithiumperchlorat (LiClC₄), Lithiumtetrafluoroborat (LiBF₄), Lithiumhexafluorophosphat (LiPF₆), Lithiumhexafluoroarsenat (LiAsF₆), Lithiumtrifluormethansulfonat (LiSO₃CF₃), Lithiumbis(trifluormethylsulphonyl)imid (LiN(SO₂CF₃)₂), Lithiumbis(pentafluorethylsulphonyl)imid (LiN(SO₂C₂F₅)₂), Lithiumbis(oxalato)borat (LiBOB, LiB(C₂O₄)₂), Lithiumdifluor(oxalato)borat (LiBF₂(C₂O₄)), Lithium-tris(pentafluorethyl)trifluorophosphat (LiPF₃(C₂F₅)₃) und Kombinationen davon. Diese könne jeweils einzeln, oder in Kombination miteinander verwendet werden. Vorzugsweise macht das mindestens eine Leitsalz einen Anteil von 1 bis 5 Gew.-%, insbesondere 2 bis 3 Gew.-% des Gesamtgewichts des ionenleitfähigen Polymers aus.
Darüber hinaus können auch Polyelektrolyte, Block- und Bürsten-Copolymere verschiedener Polymerklassen, inklusive Blöcke mechanisch robuster Polymere, wie Polystyrol, Polyimide, quervernetzte Polymere, und Oligomere (insbesondere PEG-basierte Oligomere) eingesetzt werden.
Die ionenleitfähige, polymerhaltige Zusammensetzung kann zudem vorteilhafterweise weitere Bestandteile umfassen, welche die Eigenschaften der Zwischenschicht positiv beeinflussen. Hervorzuheben sind Bindemittel, nanopartikuläre keramische Füllstoffe und/oder Leitzusätze. Als Bindemittel sind insbesondere die zuvor genannten Bindemittel Carboxymethylcellulose (CMC), Styrol-Butadien-Copolymer (SBR), Polyvinylidenfluorid (PVDF), Polytetrafluorethen (PTFE), Polyacrylnitril (PAN) und Ethylen-Propylen-Dien-Terpolymer (EPDM) zu nennen. Geeignete nanopartikuläre keramische Füllstoffe umfassen insbesondere Al₂O₃, SiO₂, TiO₂, LiAlO₂). Geeignete Leitzusätzen sind insbesondere Leitruß, Graphit und Kohlenstoffnanoröhrchen. Futterstoffe und Leitzusätze sind für die grundlegende Funktion der Zwischenschicht nicht zwingend erforderlich, können aber eingesetzt werden, um die Leitfähigkeit der Zwischenschicht zu erhöhen sowie um die Grenzflächenwiderstände zu verringern. Der Zusatz von Bindern kann die mechanische Kontaktierung der Zwischenschicht zu den angrenzenden Schichten verbessern, sofern die adhäsiven Eigenschaften der ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zusammensetzung allein nicht ausreichen. Als weitere mögliche Bestandteile sind niedermolekulare Weichmacher und/oder Quellmittel wie Ether, Carbonate, N-Methylpyrrolidon oder ionische Flüssigkeiten zu nennen.
Gegenstand der Erfindung ist auch eine erfindungsgemäße elektrochemische Festkörperzelle, wobei die jeweiligen Grenzflächen zwischen den mindestens zwei Festelektrolyt enthaltenden Schichten und der ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht durch Erhöhung der elektrischen Leitfähigkeit und/oder Erhöhung der Permittivität (dielektrischen Leitfähigkeit) der Grenzflächen modifiziert wurden.
Die Modifizierung der Grenzflächen erfolgt vorzugsweise in Abstimmung auf die spezifischen Eigenschaften der angrenzenden Festelektrolyte und des Materials der ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht. In einer Ausführungsform der Erfindung sind die mindestens zwei Festelektrolyte verschieden voneinander und die jeweiligen Grenzflächen weisen unterschiedliche Modifizierungen auf.
Als Grenzflächen werden im Rahmen dieser Erfindung die einander berührenden Oberflächen der Festelektrolyt enthaltenden Schicht und der ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht bezeichnet. Die räumliche Ausdehnung der Grenzfläche kann bis zu 1 µm senkrecht zur jeweiligen Oberfläche in die jeweilige Schicht hinein reichen.
Die Erhöhung der elektrischen Leitfähigkeit wird erfindungsgemäß vorzugsweise durch die Zugabe von elektrisch leitfähigen Materialien erzielt. Geeignete Materialien sind insbesondere elektrisch leitfähige Kohlenstoffmodifikationen, Metalle und Legierungen, anorganische Halbleiter sowie elektrisch leitfähige Polymere. Als elektrisch leitfähige Kohlenstoffmodifikationen hervorzuheben sind insbesondere Leitruß, Graphit und Kohlenstoffnanoröhrchen. Geeignete Metalle umfassen insbesondere Gold, Platin, Kupfer, Silber und Lithium. Als Legierung sind insbesondere Gold-Lithium-Legierungen hervorzuheben. Als anorganische Halbleiter sind Si, GaN und CdTe hervorzuheben, die gegebenenfalls auch p- oder n-dotiert sein können. Geeignete elektrisch leitfähige Polymere zeichnen sich insbesondere durch konjugierte Doppelbindungen entlang des Polymerrückgrats aus. Hervorzuheben sind Polypyrrol, Polythiophen, Polyanilin, Polyacetylen und Poly-p-phenylen.
Die Erhöhung der Permittivität (dielektrischen Leitfähigkeit) wird erfindungsgemäß vorzugsweise durch die Zugabe von dielektrischen Materialien mit hoher Dielektrizitätskonstante erzielt. Geeignete Materialien sind insbesondere BaTiO₃, SrTiO₃, Barium-Strontium-Titanate, CaCu₃Ti₄O₁₂, TiO₂, und Al₂O₃. Ferner sind Kompositmaterialien geeignet, die aus Partikeln der zuvor genannten elektrisch leitfähigen Materialien (Kohlenstoffmodifikationen, Metalle und Legierungen, anorganische Halbleiter und elektrisch leitfähige Polymere) mit einer isolierenden Hülle, insbesondere in einer Hülle aus einem nicht leitfähigen Polymer (z.B. einem Polyolefin).
In einer Ausführungsform der Erfindung werden die elektrisch leitfähigen Materialien und/oder dielektrischen Materialien in Form von Partikeln, insbesondere in Form von Nanopartikeln mit einem mittleren Partikeldurchmessern von 1 bis 100 nm, insbesondere 10 bis 80 nm in die Grenzflächen eingebracht und/oder auf dieselbe aufgebracht. Der mittlere Interpartikelabstand liegt vorzugweise bei 50 bis 500 nm, stärker bevorzugt 100 bis 300 nm.
In einer weiteren Ausführungsform der Erfindung werden die elektrisch leitfähigen Materialien und/oder dielektrischen Materialien in Form einer porösen Schicht oder eines porösen Gitters mit einer Schichtdicke von 1 bis 150 nm, insbesondere 10 bis 100 nm auf die Grenzfläche aufgebracht und/oder in dieselbe eingebracht.
Gegenstand der Erfindung ist auch ein Verfahren zur Herstellung einer erfindungsgemäßen elektrochemischen Festkörperzelle, umfassend die Verfahrensschritte:

(a) Bereitstellen eines ersten Verbundmaterials aus mindestens einem Aktivmaterial für eine positive Elektrode und mindestens einem ersten Festelektrolyt,
(b) Bereitstellen eines zweiten Verbundmaterials aus mindestens einem Aktivmaterial für eine negative Elektrode und mindestens einem zweiten Festelektrolyt,
(c) Aufbringen mindestens einer Schicht aus einer ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zusammensetzung auf mindestens einem Teil einer Oberfläche des ersten Verbundmaterials und/oder der zweiten Verbundmaterials, wobei die ionenleitfähige, polymerhaltige Zusammensetzung nicht unmittelbaren in Kontakt zu dem jeweiligen Aktivmaterial kommt; und
(d) Zusammenfügen des ersten Verbundmaterials und des zweiten Verbundmaterials, wobei mindestens eines der Verbundmaterialien mit einer Schicht aus einer ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zusammensetzung beschichtet ist, derart dass die Schicht aus einer ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zusammensetzung zwischen den beiden Verbundmaterialien angeordnet ist und beide Verbundmaterialien miteinander verbindet.

Bezüglich der einzelnen Komponenten gelten die zuvor gemachten Definitionen und Beschreibungen.
Das erste Verbundmaterial und das zweite Verbundmaterial kann nach jedem beliebigen Verfahren hergestellt werden, welches dem Fachmann bekannt ist. Beispielsweise sind Rolle-zu-Rolle-Prozesse oder Stacking-Prozesse geeignet. Vorzugsweise umfassen das erste Verbundmaterial und das zweite Verbundmaterial jeweils auch einen geeigneten Stromsammler. Das erste Verbundmaterial und das zweite Verbundmaterial stellen somit auch jeweils eine Elektrode der erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle dar.
Die ionenleitfähige, polymerhaltige Zusammensetzung wird vorzugsweise mittel einem Verfahren auf mindestens eines der Verbundmaterialien aufgebracht, welches die Ausbildung einer gleichmäßigen ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht ermöglicht. Die Zwischenschicht weist vorzugsweise eine Schichtdicke von ≤ 5 µm, insbesondere ≤ 2 µm auf.
Als geeignete Verfahren zur Herstellung der ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht sind insbesondere hervorzuheben: Doctor Blade Coating (Rakeln), Offsetdruck, Siebdruck, Ink-Jet Printing, Spin Coating, Rolle-zu-Rolle-Prozess unter Verwendung einer Trägerfolie, Stacking-Prozess unter Verwendung einer Trägerfolie, Extrusion / Dry-Coating. Die Verfahren können, aus der Schmelze oder unter Verwendung eines geeigneten Lösungsmittels durchgeführt werden. Vorzugsweise wird ein Lösungsmittel eingesetzt.
Gegenstand der Erfindung ist auch ein erfindungsgemäßes Verfahren, wobei mindestens ein Teil einer Oberfläche des ersten Verbundmaterials, des zweiten Verbundmaterials und/oder der ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht vor dem Zusammenfügen dieser Komponenten mit mindestens einem Material beschichtet wird, welches geeignet ist, die elektrische Leitfähigkeit und/oder die Permittivität der Grenzfläche zwischen den jeweiligen Festelektrolyten und der ionenleitfähige, polymerhaltige Zusammensetzung zu erhöhen. Sofern die Beschichtung auf der ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht vorgenommen wird, wird diese zunächst als freistehende Polymerschicht auf einer Trägerfolie erzeugt, anschließend beschichtet und dann mit dem ersten Verbundmaterial und dem zweiten Verbundmaterial zusammengefügt.
Als geeignete Verfahren zur Beschichtung der Grenzflächen bzw. Oberflächen der Verbundmaterialien oder der ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht werden vorzugsweise chemische Gasphasenabscheidungstechniken (CVD), insbesondere in der Ausführungsform der Atomlagenabscheidung (ALD), physikalische Gasphasenabscheidungstechniken (PVD), insbesondere Sputtern und Aufdampfen, Auftragung einer Suspension mit einem geeigneten Lösungsmittel und/oder Suspensionsmittel, beispielsweise mittels Doctor Blade (Rakeln) oder Ink-Jet Printing), gefolgt von Trocknung, sowie galvanische Abscheidungsverfahren eingesetzt.
Optional können hierbei poröse Schablonen eingesetzt werden, um die Ausbildung einer vollständig geschlossenen Schicht zu verhindern. Sofern Lithium-transportierende Materialschichten aufgebracht werden, ist es möglich vollständig geschlossene Schichten aufzutragen (z.B. bei Beschichtungen aus Li, Au/Li, Kohlenstoff). Auch die Kombination mehrerer Materialien und/oder Abscheidungstechniken ist erfindungsgemäß.
Sofern das erste Verbundmaterial neben dem Aktivmaterial für die positive Elektrode und dem ersten Festelektrolyt ein Leitadditive, beispielsweise Leitruß, Graphit oder Kohlenstoffnanoröhrchen umfasst, ist eine Modifikation der Grenzfläche, die zwischen diesem Verbundmaterial und dem ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zusammensetzung entsteht, in der Regel nicht notwendig. In diesem Fall ist die Erhöhung der Leitfähigkeit durch das Leitadditiv bereits ausreichend, um den Grenzflächenwiderstand zu reduzieren.
Das so erhaltene Verbundmaterial aus erstem Verbundmaterial, ionenleitfähiger, polymerhaltiger Zwischenschicht und zweitem Verbundmaterial kann optional vor und/oder nach der Zusammenführung durch Heißpressen und/oder Kalandrieren verdichtet werden.
Gegenstand der Erfindung ist auch die Verwendung der erfindungsgemäßen elektrochemischen Festkörperzelle in einem Kraftfahrzeug, insbesondere in einem Fahrzeug mit einem herkömmlichen Verbrennungsmotor (ICE), in einem Elektrofahrzeug (EV), in einem Hybridfahrzeug (HEV), oder in einem Plug-In-Hybridfahrzeug (PHEV).
Vorteile der Erfindung
Die erfindungsgemäße elektrochemische Festkörperzelle zeichnet sich dadurch aus, dass diese unterschiedliche Festelektrolyte umfasst, die speziell auf das jeweilige damit in Kontakt stehende Aktivmaterial abgestimmt werden können und die dennoch eine gute mechanische Adhäsion und ein gutes Alterungsverhalten der Festkörperzelle aufweisen. Ein einzelner Festelektrolyt ist in der Regel nicht im gesamten Spannungsfenster chemisch stabil, insbesondere bei Verwendung von metallischem Lithium in der Anode und Hochvolt-Aktivmaterialien in der Kathode. In der erfindungsgemäßen Festkörperzelle ist es hingegen möglich, auf einer Lithium-Metall-Anode einen Festelektrolyten aufzubringen, welcher stabil gegenüber Lithium ist oder eine stabilisierende Deckschicht ausbildet, während in der porösen Kathode ein Festelektrolyt eingesetzt wird, der in Kontakt mit einem Hochvolt-Aktivmaterial gute Stabilität aufweist. Zusätzlich kann zur Unterbindung von Dendritenwachstum ein weiterer Festelektrolyt besonders hoher Leitfähigkeit und/oder mechanischer Festigkeit verwendet werden.
Die ionenleitfähige, polymerhaltige Zusammensetzung ermöglicht eine feste und leitfähige Verbindung der Festelektrolyte und reduziert die Grenzflächenwiderstände um mindestens 50%. Durch den Einsatz elektrisch leitfähiger Materialien und/oder dielektrischer Materialien an den Grenzflächen zwischen den eingesetzten Festelektrolyten und der ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zusammensetzung kann der Grenzflächenwiderstand um mindestens 80 % reduziert werden. Dies ermöglicht die Verringerung des Gesamtwiderstands der Festkörperzelle, die Steigerung der Ratenfähigkeit sowie die Erreichung höherer Energiedichten und hat zudem die Reduzierung der Wärmeentwicklung an den Grenzflächen bei Zyklierung zur Folge. In einigen Fällen (z.B. Beschichtung mit Au/Li oder Kohlenstoff) kann die beschriebene Modifizierung der Grenzfläche auch die mechanische Adhäsion der angrenzenden Materialien verbessern.
Schließlich kann es beim Zusammenfügen spröder Festelektrolytschichten zu lokalen mechanischen Spannungsüberhöhungen kommen, die an Unebenheiten der Festelektrolyt enthaltenden Schichten bei direktem Kontakt auftreten würden und die zum Bruch von mindestens einer der beiden Schichten führen und damit zum Versagen der Batteriezelle führen könnten. Diese mechanischen Spannungsüberhöhungen werden durch die ionenleitfähige, polymerhaltige Zwischenschicht effektiv kompensiert.
Figurenliste
Ausführungsbeispiele der Erfindung werden anhand einer Zeichnung und der nachfolgenden Beschreibung näher erläutert:

1 zeigt die schematische Darstellung einer erfindungsgemäßen elektrochemischen Festkörperzelle; und
2 zeigt die schematische Darstellung einer alternativen erfindungsgemäßen elektrochemischen Festkörperzelle.

Ausführungsformen der Erfindung
In 1 ist der Aufbau einer elektrochemischen Festkörperzelle 1 schematisch dargestellt. Eine positive Elektrode 21 und eine negative Elektrode 22 sind in einem Zellgehäuse 2 angeordnet. Die positive Elektrode 21, umfassend einen Stromsammler 31 und eine Aktivmaterialzusammensetzung, ist über den Stromsammler 31 mit dem positiven Terminal 11 verbunden. Die Aktivmaterialzusammensetzung der positiven Elektrode 21 umfasst beispielsweise ein NCM- oder NCA-Mischoxid als Aktivmaterial 41, einen ersten Festelektrolyt 51 sowie ggf. Bindemittel und Leitadditive. Die Aktivmaterialzusammensetzung stellt zugleich die erste Festelektrolyt enthaltende Schicht 53 dar. Der Stromsammler 31 ist vorzugsweise aus einem Metall gefertigt, z.B. aus Aluminium. Gegenüberliegend befindet sich eine negative Elektrode 22, die ebenfalls ein Aktivmaterial 42 und einen Stromsammler 32 umfasst, über welchen die negative Elektrode 22 zur Ableitung mit dem negativen Terminal 12 verbunden ist. Das Aktivmaterial 42 der negativen Elektrode 22 besteht vorzugsweise aus elementarem Lithium und ist auf einem Teil der Oberfläche des Stromsammlers 32, welcher ebenfalls aus Lithium gefertigt ist, angeordnet.
Ein zweiter Festelektrolyt 52 ist unmittelbar auf der negativen Elektrode 22 angeordnet. Der zweite Festelektrolyt 52 umfasst im Wesentlichen ausschließlich diesen zweiten Festelektrolyt 52 und stellt so zugleich die zweite Festelektrolyt enthaltende Schicht 54 dar. Alternativ kann die zweite Festelektrolyt enthaltende Schicht 54 auch ein Komposit aus dem zweiten Festelektrolyt 52 und darin enthaltenem Aktivmaterial 42 sowie ggf. Additiven sein.
Zwischen der ersten Festelektrolyt enthaltenden Schicht 53 und der zweiten Festelektrolyt enthaltenden Schicht 54 ist die ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht 15 angeordnet. Diese verbindet beide Festelektrolyt enthaltenden Schichten 53, 54 miteinander und besteht beispielsweise aus PEO mit einem lithiumhaltigen Leitsalz.
2 zeigt eine alternative Ausführungsform der erfindungsgemäßen elektrochemischen Festkörperzelle 1. Diese unterscheidet sich dadurch von der in 1 dargestellten elektrochemischen Festkörperzelle 1, dass an den Grenzflächen 16, 17 zwischen der ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht 15 und den angrenzenden Festelektrolyten 51 und 52 Modifikationen zur Erhöhung der elektrischen Leitfähigkeit und/oder der Permittivität vorgenommen wurden. Hierzu werden elektrisch leitfähige und/oder dielektrische Materialien in den Grenzflächen 16, 17 eingesetzt.
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur

US 2017187063 [0005]
JP 2017117672 [0006]

Claims

Elektrochemische Festkörperzelle (1), umfassend: mindestens eine positive Elektrode (21), welche mindestens ein erstes Aktivmaterial (41) umfasst, mindestens eine negative Elektrode (22), welche mindestens ein zweites Aktivmaterial (42) umfasst, und mindestens eine erste Festelektrolyt enthaltende Schicht (53) und eine zweite Festelektrolyt enthaltende Schicht (54), welche jeweils mit dem mindestens einen Aktivmaterial (41) der positiven Elektrode (21) oder dem mindestens einen Aktivmaterial (42) der negative Elektrode (22) in Kontakt stehen, wobei die mindestens eine erste Festelektrolyt enthaltende Schicht (53) und zweite Festelektrolyt enthaltende Schicht (54) mittels einer ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht (15) miteinander verbunden sind.
Elektrochemische Festkörperzelle (1) nach Anspruch 1, wobei die mindestens eine erste Festelektrolyt enthaltende Schicht (53) und die mindestens eine zweite Festelektrolyt enthaltende Schicht (54) voneinander verschieden sind.
Elektrochemische Festkörperzelle (1) nach Anspruch 1 oder 2, wobei die mindestens eine erste Festelektrolyt enthaltende Schichte (53) und zweite Festelektrolyt enthaltende Schicht (54) jeweils in unmittelbarem Kontakt zu mindestens einem Elektrodenaktivmaterial stehen
Elektrochemische Festkörperzelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei die mindestens eine erste Festelektrolyt enthaltende Schicht (53) und eine zweite Festelektrolyt enthaltende Schicht (54) jeweils den unmittelbaren Kontakt zwischen den Elektrodenaktivmaterialien und der ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht (15) unterbinden.
Elektrochemische Festkörperzelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei die ionenleitfähige, polymerhaltige Zwischenschicht (15) mindestens einen Polymerelektrolyten umfasst.
Elektrochemische Festkörperzelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei die jeweiligen Grenzflächen (16, 17) zwischen der mindestens einen erste Festelektrolyt enthaltende Schicht (53) und der mindestens einen zweite Festelektrolyt enthaltende Schicht (54) und der ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zwischenschicht (15) durch Erhöhung der elektrischen Leitfähigkeit und/oder Erhöhung der Permittivität (dielektrischen Leitfähigkeit) der Grenzflächen modifiziert wurden.
Elektrochemische Festkörperzelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei die mindestens zwei Festelektrolyte (51, 52) der zwei Festelektrolyt enthaltenden Schichten (53, 54) verschieden voneinander sind und die jeweiligen Grenzflächen (16, 17) unterschiedliche Modifizierungen aufweisen.
Verfahren zur Herstellung einer elektrochemischen Festkörperzelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 7, umfassend die Verfahrensschritte: (a) Bereitstellen eines ersten Verbundmaterials aus mindestens einem Aktivmaterial (41) für eine positive Elektrode (21) und mindestens einem ersten Festelektrolyt (51), (b) Bereitstellen eines zweiten Verbundmaterials aus mindestens einem Aktivmaterial (42) für eine negative Elektrode (22) und mindestens einem zweiten Festelektrolyt (52), (c) Aufbringen mindestens einer Schicht aus einer ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zusammensetzung auf mindestens einem Teil einer Oberfläche des ersten Verbundmaterials und/oder der zweiten Verbundmaterials, wobei die ionenleitfähige, polymerhaltige Zusammensetzung nicht unmittelbaren in Kontakt zu dem jeweiligen Aktivmaterial (41, 42) kommt; und (d) Zusammenfügen des ersten Verbundmaterials und des zweiten Verbundmaterials, wobei mindestens eines der Verbundmaterialien mit einer Schicht aus einer ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zusammensetzung beschichtet ist, derart dass die Schicht aus einer ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zusammensetzung zwischen den beiden Verbundmaterialien angeordnet ist und beide Verbundmaterialien miteinander verbindet.
Verfahren zur Herstellung einer elektrochemischen Festkörperzelle (1) nach Anspruch 8, wobei die Oberfläche des Verbundes aus einem Aktivmaterial (41) für eine positive Elektrode (21) und einem ersten Festelektrolyt (51) und/oder die Oberfläche des Verbundes aus einem Aktivmaterial (42) für eine negative Elektrode (22) und einem zweiten Festelektrolyt (52) vor der Kontaktierung mit der ionenleitfähigen, polymerhaltigen Zusammensetzung mit mindestens einem Material beschichtet wird, welches geeignet ist, die elektrische Leitfähigkeit und/oder die Permittivität der Grenzflächen (16, 17) zwischen dem jeweiligen Festelektrolyten (51, 52) und der ionenleitfähige, polymerhaltige Zusammensetzung zu erhöhen.
Verwendung einer elektrochemischen Festkörperzelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 8, oder einer elektrochemischen Festkörperzelle (1), erhalten nach einem der Ansprüche 8 oder 9, in einem Kraftfahrzeug, insbesondere einem Elektrofahrzeug.