JP6332522B1 - 組成物、および組成物の製造方法 - Google Patents

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Abstract

【課題】初期の量子収率が高く、水蒸気に対する耐久性が高い、ペロブスカイト化合物を含む組成物、および当該組成物の製造方法の提供。【解決手段】本発明は、（１）と、（２）とを含む発光性を有する組成物を提供する。（１）Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物（Ａは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする６面体の各頂点に位置する成分であって、１価の陽イオンである。Ｘは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする８面体の各頂点に位置する成分を表し、ハロゲン化物イオン、およびチオシアン酸イオンからなる群より選ばれる少なくとも一種のイオンである。Ｂは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ａを頂点に配置する６面体、およびＸを頂点に配置する８面体の中心に位置する成分であって、金属イオンである。）（２）シラザン、またはその改質体【選択図】なし

Description

本発明は、組成物、および組成物の製造方法に関する。
近年、発光材料として、高い量子収率を有するペロブスカイト化合物に対する関心が高まっている。一方、発光材料には安定性が求められており、ペロブスカイト化合物を含む組成物として、例えば、３−アミノプロピルトリエトキシシランで被覆されているペロブスカイト化合物が報告されている（非特許文献１）。
Advanced Materials 2016, 28, p.10088−10094
しかしながら、非特許文献１に記載されたペロブスカイト化合物を含む組成物は、必ずしも水蒸気に対する耐久性が十分ではなかった。
本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであって、初期の量子収率が高く、水蒸気に対する耐久性が高い、ペロブスカイト化合物を含む組成物、および当該組成物の製造方法を提供することを目的とする。
上記課題を解決するために、本発明者らは鋭意検討した結果、ペロブスカイト化合物と、シラザン、またはその改質体とを含む組成物において、水蒸気に対する耐久性を有することを見出した。このことは、シラザン、またはその改質体により、ペロブスカイト化合物の近傍に保護領域が形成されることにより、水蒸気に対する耐久性が向上したものと考えられる。
また、シラザン、またはその改質体により、ペロブスカイト化合物表面の欠陥サイト数を減少させ、励起した電子が欠陥サイトにトラップする確率を減少させることにより、当該組成物は高い量子収率を有するものと考えられる。
すなわち、本発明の実施形態は、下記［１］〜［１３］の発明を包含する。
［１］ （１）と、（２）とを含む発光性を有する組成物。
（１）Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物
（Ａは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする６面体の各頂点に位置する成分であって、１価の陽イオンである。
Ｘは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする８面体の各頂点に位置する成分を表し、ハロゲン化物イオン、およびチオシアン酸イオンからなる群より選ばれる少なくとも一種のイオンである。
Ｂは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ａを頂点に配置する６面体、およびＸを頂点に配置する８面体の中心に位置する成分であって、金属イオンである。）
（２）シラザン、またはその改質体
［２］ （２）がポリシラザン、またはその改質体である、［１］に記載の組成物。
［３］ さらに（３）、および（４）からなる群より選ばれる少なくとも一種を含む、［１］または［２］に記載の組成物。
（３）溶媒
（４）重合性化合物、または重合体
［４］ さらに、（５）を含む、［１］〜［３］のいずれか１項に記載の組成物。
（５）アンモニア、アミン、およびカルボン酸、並びにこれらの塩またはイオンからなる群から選ばれる少なくとも一種
［５］ （１）、（２）、および（４’）を含む組成物であって、（１）、（２）および（４’）の合計が９０質量％以上である組成物。
（１）Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物
（Ａは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする６面体の各頂点に位置する成分であって、１価の陽イオンである。
Ｘは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする８面体の各頂点に位置する成分を表し、ハロゲン化物イオン、およびチオシアン酸イオンからなる群より選ばれる少なくとも一種のイオンである。
Ｂは、ペロブスカイト型結晶構造においてＡを頂点に配置する６面体、およびＸを頂点に配置する８面体の中心に位置する成分であって、金属イオンである。）
（２）シラザン、またはその改質体
（４’）重合体
［６］ さらに、（５）を含む、［５］に記載の組成物。
（５）アンモニア、アミン、およびカルボン酸、並びにこれらの塩またはイオンからなる群から選ばれる少なくとも一種
［７］ ［５］または［６］に記載の組成物からなるフィルム。
［８］ ［７］に記載のフィルムを含む積層構造体。
［９］ ［８］に記載の積層構造体を備える発光装置。
［１０］ ［８］に記載の積層構造体を備えるディスプレイ。
［１１］ （１）を（３）に分散させ、分散液を得る工程と、
該分散液と、（２）とを混合する工程とを含む、組成物の製造方法。
（１）Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物
（Ａは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする６面体の各頂点に位置する成分であって、１価の陽イオンである。
Ｘは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする８面体の各頂点に位置する成分を表し、ハロゲン化物イオン、およびチオシアン酸イオンからなる群より選ばれる少なくとも一種のイオンである。
Ｂは、ペロブスカイト型結晶構造においてＡを頂点に配置する６面体、およびＸを頂点に配置する８面体の中心に位置する成分であって、金属イオンである。）
（２）シラザン、またはその改質体
（３）溶媒
［１２］ （１）を（３）に分散させ、分散液を得る工程と、
該分散液と、（４）とを混合し、混合液を得る工程と、
該混合液と、（２）とを混合する工程とを有する、組成物の製造方法。
（１）Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物
（Ａは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする６面体の各頂点に位置する成分であって、１価の陽イオンである。
Ｘは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする８面体の各頂点に位置する成分を表し、ハロゲン化物イオン、およびチオシアン酸イオンからなる群より選ばれる少なくとも一種のイオンである。
Ｂは、ペロブスカイト型結晶構造においてＡを頂点に配置する６面体、およびＸを頂点に配置する８面体の中心に位置する成分であって、金属イオンである。）
（２）シラザン、またはその改質体
（３）溶媒
（４）重合性化合物、または重合体
［１３］ （１）を（３）に分散させ、分散液を得る工程と、
該分散液と、（２’）とを混合し、混合液を得る工程と、
該混合液に改質処理を施し、シラザン改質体を含む混合液を得る工程と、
該シラザン改質体を含む混合液と、（４）とを混合する工程とを有する、組成物の製造方法。
（１）Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物
（Ａは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする６面体の各頂点に位置する成分であって、１価の陽イオンである。
Ｘは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする８面体の各頂点に位置する成分を表し、ハロゲン化物イオン、およびチオシアン酸イオンからなる群より選ばれる少なくとも一種のイオンである。
Ｂは、ペロブスカイト型結晶構造においてＡを頂点に配置する６面体、およびＸを頂点に配置する８面体の中心に位置する成分であって、金属イオンである。）
（２’）シラザン
（３）溶媒
（４）重合性化合物、または重合体
本発明によれば、初期の量子収率が高く、水蒸気に対する耐久性が高い、ペロブスカイト化合物を含む組成物、および当該組成物の製造方法を提供することができる。
本発明に係る積層構造体の一実施形態を示す断面図である。 本発明に係るディスプレイの一実施形態を示す断面図である。
＜組成物＞
本発明の組成物は、発光性を有する。「発光性」とは、光を発する性質を指す。発光性は、励起により発光する性質であることが好ましく、励起光による励起により発光する性質であることがより好ましい。励起光の波長は、例えば、２００ｎｍ〜８００ｎｍであってもよく、２５０ｎｍ〜７５０ｎｍであってもよく、３００ｎｍ〜７００ｎｍであってもよい。
本発明の組成物は、（１）、および（２）を含む。
（１）Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物
（Ａは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする６面体の各頂点に位置する成分であって、１価の陽イオンである。
Ｘは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする８面体の各頂点に位置する成分を表し、ハロゲン化物イオン、およびチオシアン酸イオンからなる群より選ばれる少なくとも一種のイオンである。
Ｂは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ａを頂点に配置する６面体、およびＸを頂点に配置する８面体の中心に位置する成分であって、金属イオンである。）
（２）シラザン、またはその改質体
本実施形態の組成物は、（３）、および（４）からなる群より選ばれる少なくとも一種を含んでいてもよい。
（１）は、（３）、および（４）からなる群より選ばれる少なくとも一種に分散していることが好ましい。
（３）溶媒
（４）重合性化合物、または重合体
本実施形態の組成物は、（５）を含んでいてもよい。
（５）アンモニア、アミン、およびカルボン酸、並びにこれらの塩またはイオンからなる群から選ばれる少なくとも一種
本実施形態の組成物は、上述の（１）〜（５）以外のその他の成分を有していてもよい。
その他の成分としては、例えば、若干の不純物、並びにペロブスカイト化合物を構成する元素成分からなるアモルファス構造を有する化合物、重合開始剤が挙げられる。
その他の成分は、組成物全体に対して１０質量％以下であることが好ましく、５質量％以下であることがより好ましく、１質量％以下であることがさらに好ましい。
組成物は、（１）、（２）、および（４’）を含み、（１）、（２）および（４’）の合計が９０質量％以上である組成物であってもよい。
（４’）重合体
本実施形態の組成物において、（１）は、（４’）に分散していることが好ましい。
本実施形態の組成物において、（１）、（２）、および（４’）の合計は、９５質量％以上であってもよく、９９質量％以上であってもよく、１００質量％であってもよい。
本実施形態の組成物は、さらに、（５）を含んでいてもよく、（１）、（２）、（４’）、および（５）以外の成分としては、上述のその他の成分と同様の成分を含んでいてもよい。
（１）と、（２）と、（３）、および（４）からなる群より選ばれる少なくとも一種とを含む実施形態の組成物において、組成物全体に対する（１）の含有割合は、特に限定されるものではないが、ペロブスカイト化合物を凝縮させにくくする観点、および濃度消光を防ぐ観点から、５０質量％以下であることが好ましく、１質量％以下であることがより好ましく、０．１質量％以下であることがさらに好ましく、また、良好な量子収率を得る観点から、０．０００１質量％以上であることが好ましく、０．０００５質量％以上であることがより好ましく、０．００１質量％以上であることがさらに好ましい。
上記の上限値および下限値は任意に組み合わせることができる。
組成物全体に対する（１）の含有割合は、通常、０．０００１〜５０質量％である。
組成物全体に対する（１）の含有割合は、０．０００１〜１質量％であることが好ましく、０．０００５〜１質量％であることがより好ましく、０．００１〜０．５質量％であることがさらに好ましい。
（１）の配合に係る範囲が上記範囲内である組成物は、（１）の凝集が生じ難く、発光性も良好に発揮される点で好ましい。
（１）と、（２）と、（３）、および（４）からなる群より選ばれる少なくとも一種とを含む実施形態の組成物において、組成物全体に対する（１）および（２）の合計の含有割合は、特に限定されるものではないが、ペロブスカイト化合物を凝縮させにくくする観点、および濃度消光を防ぐ観点から、６０質量％以下であることが好ましく、４０質量％以下であることがより好ましく、３０質量％以下であることがさらに好ましく、２０質量％以下であることが特に好まく、また、良好な量子収率を得る観点から、０．０００２質量％以上であることが好ましく、０．００２質量％以上であることがより好ましく、０．００５質量％以上であることがさらに好ましい。
上記の上限値および下限値は任意に組み合わせることができる。
組成物全体に対する（１）および（２）の合計の含有割合は、通常０．０００２〜６０質量％である。
組成物全体に対する（１）および（２）の合計の含有割合は、０．００１〜４０質量％であることが好ましく、０．００２〜３０質量％であることがより好ましく、０．００５〜２０質量％であることがさらに好ましい。
（１）および（２）の配合比に係る範囲が上記範囲内である組成物は、（１）の凝集が生じ難く、発光性も良好に発揮される点で好ましい。
（１）、（２）、および（４’）を含み、（１）、（２）、および（４’）の合計が９０質量％以上である実施形態の組成物において、組成物全体に対する（１）の含有割合は、特に限定されるものではないが、（１）を凝縮させにくくする観点、および濃度消光を防ぐ観点から、５０質量％以下であることが好ましく、１質量％以下であることがより好ましく、０．１質量％以下であることがさらに好ましく、また、良好な発光強度を得る観点から、０．０００１質量％以上であることが好ましく、０．０００５質量％以上であることがより好ましく、０．００１質量％以上であることがさらに好ましい。
上記の上限値および下限値は任意に組み合わせることができる。
組成物全体に対する（１）の含有割合は、通常、０．０００１〜５０質量％である。
組成物全体に対する（１）の含有割合は、０．０００１〜１質量％であることが好ましく、０．０００５〜１質量％であることがより好ましく、０．００１〜０．５質量％であることがさらに好ましい。
（１）の配合に係る範囲が上記範囲内である組成物は、発光性が良好に発揮される点で好ましい。
（１）、（２）、および（４’）を含み、（１）、（２）、および（４’）の合計が９０質量％以上である実施形態の組成物において、組成物全体に対する（１）および（２）の合計の含有割合は、特に限定されるものではないが、（１）を凝縮させにくくする観点、および濃度消光を防ぐ観点から、６０質量％以下であることが好ましく、４０質量％以下であることがより好ましく、３０質量％以下であることがさらに好ましく、２０質量％以下であることが特に好まく、また、良好な量子収率を得る観点から、０．０００２質量％以上であることが好ましく、０．００２質量％以上であることがより好ましく、０．００５質量％以上であることがさらに好ましい。
上記の上限値および下限値は任意に組み合わせることができる。
組成物全体に対する（１）および（２）の含有割合は、通常０．０００２〜６０質量％である。
組成物全体に対する（１）および（２）の合計の含有割合は、０．００１〜４０質量％であることが好ましく、０．００２〜３０質量％であることがより好ましく、０．００５〜２０質量％であることがさらに好ましい。
（１）および（２）の配合比に係る範囲が上記範囲内である組成物は、発光性が良好に発揮される点で好ましい。
以下、本発明における組成物について実施形態を示して説明する。
（１）Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物
組成物に含まれる、（１）の粒径は、特に限定されるものではないが、良好に結晶構造を維持させる観点から、直径が１ｎｍ以上であることが好ましく、２ｎｍ以上であることがより好ましく、３ｎｍ以上であることがさらに好ましく、また、（１）を沈降させにくくする観点から、１０μｍ以下であることが好ましく、１μｍ以下であることがより好ましく、５００ｎｍ以下であることがさらに好ましい。
上記の上限値および下限値は任意に組み合わせることができる。
組成物に含まれる、（１）の粒径は、特に限定されるものではないが、（１）を沈降させにくくする観点、および良好に結晶構造を維持させる観点から、直径が１ｎｍ以上１０μｍ以下であることが好ましく、２ｎｍ以上１μｍ以下であることがより好ましく、３ｎｍ以上５００ｎｍ以下であることがさらに好ましい。
組成物に含まれる、（１）の粒度分布は、特に限定されるものではないが、良好に結晶構造を維持させる観点から、メディアン径のＤ５０が３ｎｍ以上であることが好ましく、４ｎｍ以上であることがより好ましく、５ｎｍ以上であることがさらに好ましく、また、（１）を沈降させにくくする観点から、５μｍ以下であることが好ましく、５００ｎｍ以下であることがより好ましく、１００ｎｍ以下であることがさらに好ましい。
本実施形態の組成物に含まれるペロブスカイト化合物は、Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物である
（Ａは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする６面体の各頂点に位置する成分であって、１価の陽イオンである。
Ｘは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする８面体の各頂点に位置する成分を表し、ハロゲン化物イオン、およびチオシアン酸イオンからなる群より選ばれる少なくとも一種のイオンである。
Ｂは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ａを頂点に配置する６面体、およびＸを頂点に配置する８面体の中心に位置する成分であって、金属イオンである。）。
Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物としては、特に限定されず、３次元構造、２次元構造、疑似２次元構造のいずれの構造を有する化合物であってもよい。
３次元構造の場合には、ペロブスカイト化合物は、ＡＢＸ（３＋δ）で表される。
２次元構造の場合には、ペロブスカイト化合物は、Ａ２ＢＸ（４＋δ）で表される。
ここで、δは、Ｂの電荷バランスに応じて適宜変更が可能な数であり、−０．７以上０．７以下である。
ペロブスカイト化合物は、下記一般式（１）で表されるペロブスカイト化合物であることが好ましい。
ＡＢＸ（３＋δ） （−０．７≦δ≦０．７） …（１）
［一般式（１）中、Ａは１価の陽イオン、Ｂは金属イオン、Ｘはハロゲン化物イオン、およびチオシアン酸イオンからなる群より選ばれる少なくとも一種のイオンである。］
〔Ａ〕
ペロブスカイト化合物中、Ａは前記ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする６面体の各頂点に位置する成分であって、１価の陽イオンである。１価の陽イオンとしては、セシウムイオン、有機アンモニウムイオン、またはアミニジウムイオンが挙げられる。ペロブスカイト化合物において、Ａがセシウムイオン、炭素原子数が３以下の有機アンモニウムイオン、または炭素原子数が３以下のアミニジウムイオンである場合、一般的にペロブスカイト化合物は、ＡＢＸ（３＋δ）で表される、３次元構造を有する。
ペロブスカイト化合物中のＡはセシウムイオン、または有機アンモニウムイオンが好ましい。
Ａの有機アンモニウムイオンとして具体的には、下記一般式（Ａ３）で表される陽イオンが挙げられる。
Figure 0006332522
一般式（Ａ３）中、Ｒ６〜Ｒ９は、それぞれ独立に、水素原子、置換基としてアミノ基を有していてもよいアルキル基、または置換基としてアミノ基を有していてもよいシクロアルキル基を表す。
Ｒ６〜Ｒ９で表されるアルキル基は、直鎖状であっても、分岐鎖状であってもよく、置換基としてアミノ基を有していてもよい。
Ｒ６〜Ｒ９で表されるアルキル基の炭素原子数は、通常１〜２０であり、１〜４であることが好ましく、１〜３であることがより好ましい。
Ｒ６〜Ｒ９で表されるシクロアルキル基は、置換基としてアルキル基を有していてもよく、アミノ基を有していてもよい。
Ｒ６〜Ｒ９で表されるシクロアルキル基の炭素原子数は、通常３〜３０であり、３〜１１であることが好ましく、３〜８であることがより好ましい。炭素原子数は、置換基の炭素原子数も含む。
Ｒ６〜Ｒ９で表される基としては、それぞれ独立に、水素原子またはアルキル基であることが好ましい。
一般式（Ａ３）に含まれ得るアルキル基およびシクロアルキル基の数を少なくすること、ならびにアルキル基およびシクロアルキル基の炭素原子数を小さくすることにより、発光強度が高い３次元構造のペロブスカイト型結晶構造を有する化合物を得ることができる。
アルキル基またはシクロアルキル基の炭素原子数が４以上の場合、２次元、および／または擬似二次元（ｑｕａｓｉ―２Ｄ）のペロブスカイト型の結晶構造を一部あるいは全体に有する化合物を得ることができる。２次元のペロブスカイト型結晶構造が無限大に積層すると３次元のペロブスカイト型結晶構造と同等になる（参考文献：Ｐ．Ｐ．Ｂｏｉｘら、Ｊ．Ｐｈｙｓ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．２０１５，６，８９８−９０７など）。
Ｒ６〜Ｒ９で表されるアルキル基およびシクロアルキル基に含まれる炭素原子数の合計数は１〜４であることが好ましく、Ｒ６〜Ｒ９のうちの１つが炭素原子数１〜３のアルキル基であり、Ｒ６〜Ｒ９のうちの３つが水素原子であることがより好ましい。
Ｒ６〜Ｒ９のアルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、イソペンチル基、ネオペンチル基、ｔｅｒｔ−ペンチル基、１−メチルブチル基、ｎ−ヘキシル基、２−メチルペンチル基、３−メチルペンチル基、２，２−ジメチルブチル基、２，３−ジメチルブチル基、ｎ−ヘプチル基、２−メチルヘキシル基、３−メチルヘキシル基、２，２−ジメチルペンチル基、２，３−ジメチルペンチル基、２，４−ジメチルペンチル基、３，３−ジメチルペンチル基、３−エチルペンチル基、２，２，３−トリメチルブチル基、ｎ−オクチル基、イソオクチル基、２−エチルヘキシル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、オクタデシル基、ノナデシル基、イコシル基が例示できる。
Ｒ６〜Ｒ９のシクロアルキル基としては、Ｒ６〜Ｒ９のアルキル基で例示した炭素原子数３以上のアルキル基が環を形成したものが挙げられ、一例として、シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロオクチル基、シクロノニル基、シクロデシル基、ノルボルニル基、イソボルニル基、１−アダマンチル基、２−アダマンチル基、トリシクロデシル基等を例示できる。
Ａで表される有機アンモニウムイオンとしては、ＣＨ３ＮＨ３ ＋（メチルアンモニウムイオン）、Ｃ２Ｈ５ＮＨ３ ＋（エチルアンモニウムイオン） またはＣ３Ｈ７ＮＨ３ ＋（プロピルアンモニウムイオン）であることが好ましく、ＣＨ３ＮＨ３ ＋ またはＣ２Ｈ５ＮＨ３ ＋であることより好ましく、ＣＨ３ＮＨ３ ＋であることがさらに好ましい。
Ａで表されるアミニジウムイオンとしては、例えば、下記一般式（Ａ４）で表されるアミニジウムイオンが挙げられる。
（Ｒ１０Ｒ１１Ｎ＝ＣＨ−ＮＲ１２Ｒ１３）＋・・・（Ａ４）
一般式（Ａ４）中、Ｒ１０〜Ｒ１３は、それぞれ独立に、水素原子、置換基としてアミノ基を有していてもよいアルキル基、または置換基としてアミノ基を有していてもよいシクロアルキル基を表す。
Ｒ１０〜Ｒ１３で表されるアルキル基は、直鎖状であっても、分岐鎖状であってもよく、置換基としてアミノ基を有していてもよい。
Ｒ１０〜Ｒ１３で表されるアルキル基の炭素原子数は、通常１〜２０であり、１〜４であることが好ましく、１〜３であることがより好ましい。
Ｒ１０〜Ｒ１３で表されるシクロアルキル基は、置換基として、アルキル基を有していてもよく、アミノ基を有していてもよい。
Ｒ１０〜Ｒ１３で表されるシクロアルキル基の炭素原子数は、通常３〜３０であり、３〜１１であることが好ましく、３〜８であることがより好ましい。炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含む。
Ｒ１０〜Ｒ１３のアルキル基の具体例としては、Ｒ６〜Ｒ９において例示したアルキル基が挙げられる。
Ｒ１０〜Ｒ１３のシクロアルキル基の具体例としては、Ｒ６〜Ｒ９において例示したシクロアルキル基が挙げられる。
Ｒ１０〜Ｒ１３で表される基としては、水素原子またはアルキル基が好ましい。
一般式（Ａ４）に含まれる、アルキル基およびシクロアルキル基の数を少なくすること、ならびにアルキル基およびシクロアルキル基の炭素原子数を小さくすることにより、発光強度が高い３次元構造のペロブスカイト化合物を得ることができる。
アルキル基またはシクロアルキル基の炭素原子数が４以上の場合、２次元、および／または擬似二次元（ｑｕａｓｉ―２Ｄ）のペロブスカイト型結晶構造を一部あるいは全体に有する化合物を得ることができる。また、Ｒ１０〜Ｒ１３で表されるアルキル基およびシクロアルキル基に含まれる炭素原子数の合計数は１〜４であることが好ましく、Ｒ１０が炭素原子数１〜３のアルキル基であり、Ｒ１１〜Ｒ１３が水素原子であることがより好ましい。
〔Ｂ〕
ペロブスカイト化合物中、Ｂは前記ペロブスカイト型結晶構造において、Ａを頂点に配置する６面体、およびＸを頂点に配置する８面体の中心に位置する成分であって、金属イオンである。Ｂ成分の金属イオンは１価の金属イオン、２価の金属イオン、および３価の金属イオンからなる群より選ばれる一種類以上からなるイオンであってよい。Ｂは２価の金属イオンを含むことが好ましく、鉛、またはスズからなる群より選ばれる一種類以上の金属イオンを含むことがより好ましい。
〔Ｘ〕
ペロブスカイト化合物中、Ｘは前記ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする８面体の各頂点に位置する成分を表し、ハロゲン化物イオン、およびチオシアン酸イオンからなる群より選ばれる少なくとも一種のイオンを表す。Ｘは、塩化物イオン、臭化物イオン、フッ化物イオン、ヨウ化物イオン、およびチオシアン酸イオンからなる群より選ばれる少なくとも一種のイオンであってよい。
Ｘは、所望の発光波長に応じて適宜選択することができるが、例えばＸは臭化物イオンを含むことができる。
Ｘが２種以上のハロゲン化物イオンである場合、該ハロゲン化物イオンの含有比率は、発光波長により適宜選ぶことができ、例えば、臭化物イオンと塩化物イオンとの組み合わせ、または、臭化物イオンとヨウ化物イオンとの組み合わせとすることができる。
ペロブスカイト化合物であって、ＡＢＸ（３＋δ）で表される、３次元構造のペロブスカイト型の結晶構造を有する化合物の具体例としては、ＣＨ３ＮＨ３ＰｂＢｒ３、ＣＨ３ＮＨ３ＰｂＣｌ３、ＣＨ３ＮＨ３ＰｂＩ３、ＣＨ３ＮＨ３ＰｂＢｒ（３−ｙ）Ｉｙ（０＜ｙ＜３）、ＣＨ３ＮＨ３ＰｂＢｒ（３−ｙ）Ｃｌｙ（０＜ｙ＜３）、（Ｈ２Ｎ＝ＣＨ−ＮＨ２) ＰｂＢｒ３、（Ｈ２Ｎ＝ＣＨ−ＮＨ２) ＰｂＣｌ３、（Ｈ２Ｎ＝ＣＨ−ＮＨ２) ＰｂＩ３、
ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＣａａＢｒ３（０＜ａ≦０．７）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＳｒａＢｒ３（０＜ａ≦０．７）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＬａａＢｒ（３＋δ）（０＜ａ≦０．７，０＜δ≦０．７）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＢａａＢｒ３（０＜ａ≦０．７）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＤｙａＢｒ（３＋δ）（０＜ａ≦０．７，０＜δ≦０．７）、
ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＮａａＢｒ（３＋δ）（０＜ａ≦０．７，−０．７≦δ＜０）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＬｉａＢｒ（３＋δ）（０＜ａ≦０．７，−０．７≦δ＜０）、
ＣｓＰｂ（１−ａ）ＮａａＢｒ（３＋δ）（０＜ａ≦０．７，−０．７≦δ＜０）、ＣｓＰｂ（１−ａ）ＬｉａＢｒ（３＋δ）（０＜ａ≦０．７，−０．７≦δ＜０）、
ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＮａａＢｒ（３＋δ−ｙ）Ｉｙ（０＜ａ≦０．７，−０．７≦δ＜０, ０＜ｙ＜３）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＬｉａＢｒ（３＋δ−ｙ）Ｉｙ（０＜ａ≦０．７，−０．７≦δ＜０, ０＜ｙ＜３）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＮａａＢｒ（３＋δ−ｙ）Ｃｌｙ（０＜ａ≦０．７，−０．７≦δ＜０, ０＜ｙ＜３）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＬｉａＢｒ（３＋δ−ｙ）Ｃｌｙ（０＜ａ≦０．７，−０．７≦δ＜０, ０＜ｙ＜３）、
（Ｈ２Ｎ＝ＣＨ−ＮＨ２) Ｐｂ（１−ａ）ＮａａＢｒ（３＋δ）（０＜ａ≦０．７，−０．７≦δ＜０）、（Ｈ２Ｎ＝ＣＨ−ＮＨ２) Ｐｂ（１−ａ）ＬｉａＢｒ（３＋δ）（０＜ａ≦０．７，−０．７≦δ＜０）、（Ｈ２Ｎ＝ＣＨ−ＮＨ２)Ｐｂ（１−ａ）ＮａａＢｒ（３＋δ−ｙ）Ｉｙ（０＜ａ≦０．７，−０．７≦δ＜０, ０＜ｙ＜３）、（Ｈ２Ｎ＝ＣＨ−ＮＨ２)Ｐｂ（１−ａ）ＮａａＢｒ（３＋δ−ｙ）Ｃｌｙ（０＜ａ≦０．７，−０．７≦δ＜０, ０＜ｙ＜３）、
ＣｓＰｂＢｒ３、ＣｓＰｂＣｌ３、ＣｓＰｂＩ３、ＣｓＰｂＢｒ（３−ｙ）Ｉｙ（０＜ｙ＜３）、ＣｓＰｂＢｒ（３−ｙ）Ｃｌｙ（０＜ｙ＜３）、ＣＨ３ＮＨ３ＰｂＢｒ（３−ｙ）Ｃｌｙ（０＜ｙ＜３）、
ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＺｎａＢｒ３（０＜ａ≦０．７）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＡｌａＢｒ（３＋δ）（０＜ａ≦０．７、０≦δ≦０．７）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＣｏａＢｒ３（０＜ａ≦０．７）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＭｎａＢｒ３（０＜ａ≦０．７）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＭｇａＢｒ３（０＜ａ≦０．７）、
ＣｓＰｂ（１−ａ）ＺｎａＢｒ３（０＜ａ≦０．７）、ＣｓＰｂ（１−ａ）ＡｌａＢｒ（３＋δ）（０＜ａ≦０．７、０＜δ≦０．７）、ＣｓＰｂ（１−ａ）ＣｏａＢｒ３（０＜ａ≦０．７）、ＣｓＰｂ（１−ａ）ＭｎａＢｒ３（０＜ａ≦０．７）、ＣｓＰｂ（１−ａ）ＭｇａＢｒ３（０＜ａ≦０．７）、
ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＺｎａＢｒ（３−ｙ）Ｉｙ（０＜ａ≦０．７、０＜ｙ＜３）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＡｌａＢｒ（３＋δ−ｙ）Ｉｙ（０＜ａ≦０．７，０＜δ≦０．７，０＜ｙ＜３）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＣｏａＢｒ（３−ｙ）Ｉｙ（０＜ａ≦０．７、０＜ｙ＜３）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＭｎａＢｒ（３−ｙ）Ｉｙ（０＜ａ≦０．７，０＜ｙ＜３）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＭｇａＢｒ（３−ｙ）Ｉｙ（０＜ａ≦０．７、０＜ｙ＜３）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＺｎａＢｒ（３−ｙ）Ｃｌｙ（０＜ａ≦０．７、０＜ｙ＜３）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＡｌａＢｒ（３＋δ−ｙ）Ｃｌｙ（０＜ａ≦０．７、０＜δ≦０．７、０＜ｙ＜３）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＣｏａＢｒ（３＋δ−ｙ）Ｃｌｙ（０＜ａ≦０．７、０＜ｙ＜３）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＭｎａＢｒ（３−ｙ）Ｃｌｙ（０＜ａ≦０．７、０＜ｙ＜３）、ＣＨ３ＮＨ３Ｐｂ（１−ａ）ＭｇａＢｒ（３−ｙ）Ｃｌｙ（０＜ａ≦０．７、０＜ｙ＜３）、
（Ｈ２Ｎ＝ＣＨ−ＮＨ２）ＺｎａＢｒ３）（０＜ａ≦０．７）、（Ｈ２Ｎ＝ＣＨ−ＮＨ２）ＭｇａＢｒ３（０＜ａ≦０．７）、（Ｈ２Ｎ＝ＣＨ−ＮＨ２）Ｐｂ（１−ａ）ＺｎａＢｒ（３−ｙ）Ｉｙ（０＜ａ≦０．７、０＜ｙ＜３）、（Ｈ２Ｎ＝ＣＨ−ＮＨ２）Ｐｂ（１−ａ）ＺｎａＢｒ（３−ｙ）Ｃｌｙ（０＜ａ≦０．０＜ｙ＜３）等が好ましいものとして挙げられる。
ペロブスカイト化合物であって、Ａ２ＢＸ（４＋δ）で表される、２次元構造のペロブスカイト型の結晶構造を有する化合物の具体例としては、
(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２ＰｂＢｒ４、(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２ＰｂＣｌ４、 (Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２ＰｂＩ４、(Ｃ７Ｈ１５ＮＨ３)２ＰｂＢｒ４、(Ｃ７Ｈ１５ＮＨ３)２ＰｂＣｌ４、(Ｃ７Ｈ１５ＮＨ３)２ＰｂＩ４、(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＬｉａＢｒ（４＋δ）（０＜ａ≦０．７、−０．７≦δ＜０）、(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＮａａＢｒ（４＋δ）（０＜ａ≦０．７、−０．７≦δ＜０）、(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＲｂａＢｒ（４＋δ）（０＜ａ≦０．７、−０．７≦δ＜０）、
(Ｃ７Ｈ１５ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＮａａＢｒ（４＋δ）（０＜ａ≦０．７、−０．７≦δ＜０）、(Ｃ７Ｈ１５ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＬｉａＢｒ（４＋δ）（０＜ａ≦０．７、−０．７≦δ＜０）、(Ｃ７Ｈ１５ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＲｂａＢｒ（４＋δ）（０＜ａ≦０．７、−０．７≦δ＜０）、
(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＮａａＢｒ（４＋δ−ｙ）Ｉｙ（０＜ａ≦０．７、−０．７≦δ＜０、０＜ｙ＜４）、(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＬｉａＢｒ（４＋δ−ｙ）Ｉｙ（０＜ａ≦０．７、−０．７≦δ＜０、０＜ｙ＜４）、(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＲｂａＢｒ（４＋δ−ｙ）Ｉｙ（０＜ａ≦０．７、−０．７≦δ＜０、０＜ｙ＜４）、
(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＮａａＢｒ（４＋δ−ｙ）Ｃｌｙ（０＜ａ≦０．７、−０．７≦δ＜０、０＜ｙ＜４）、(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＬｉａＢｒ（４＋δ−ｙ）Ｃｌｙ（０＜ａ≦０．７、−０．７≦δ＜０、０＜ｙ＜４）、(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＲｂａＢｒ（４＋δ−ｙ）Ｃｌｙ（０＜ａ≦０．７、−０．７≦δ＜０、０＜ｙ＜４）、
(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２ＰｂＢｒ４、(Ｃ７Ｈ１５ＮＨ３)２ＰｂＢｒ４、
(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２ＰｂＢｒ（４-ｙ）Ｃｌｙ（０＜ｙ＜４）、(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２ＰｂＢｒ（４-ｙ）Ｉｙ（０＜ｙ＜４）、
(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＺｎａＢｒ４（０＜ａ≦０．７）、(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＭｇａＢｒ４（０＜ａ≦０．７）(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＣｏａＢｒ４（０＜ａ≦０．７）、(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＭｎａＢｒ４（０＜ａ≦０．７）、
(Ｃ７Ｈ１５ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＺｎａＢｒ４（０＜ａ≦０．７）、(Ｃ７Ｈ１５ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＭｇａＢｒ４（０＜ａ≦０．７）、(Ｃ７Ｈ１５ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＣｏａＢｒ４（０＜ａ≦０．７）、(Ｃ７Ｈ１５ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＭｎａＢｒ４（０＜ａ≦０．７）、
(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＺｎａＢｒ（４-ｙ）Ｉｙ（０＜ａ≦０．７、０＜ｙ＜４）、（Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＭｇａＢｒ（４-ｙ）Ｉｙ（０＜ａ≦０．７、０＜ｙ＜４）、(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＣｏａＢｒ（４-ｙ）Ｉｙ（０＜ａ≦０．７、０＜ｙ＜４）、(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＭｎａＢｒ（４-ｙ）Ｉｙ（０＜ａ≦０．７、０＜ｙ＜４）、
(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＺｎａＢｒ（４-ｙ）Ｃｌｙ（０＜ａ≦０．７、０＜ｙ＜４）、(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＭｇａＢｒ（４-ｙ）Ｃｌｙ（０＜ａ≦０．７、０＜ｙ＜４）、(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＣｏａＢｒ（４-ｙ）Ｃｌｙ（０＜ａ≦０．７、０＜ｙ＜４）、(Ｃ４Ｈ９ＮＨ３)２Ｐｂ（１−ａ）ＭｎａＢｒ（４-ｙ）Ｃｌｙ（０＜ａ≦０．７、０＜ｙ＜４）等が好ましいものとして挙げられる。
≪発光スペクトル≫
ペロブスカイト化合物は、可視光波長領域に蛍光を発することができる発光体であり、Ｘが臭化物イオンの場合は、通常４８０ｎｍ以上、好ましくは５００ｎｍ以上、より好ましくは５２０ｎｍ以上、また、通常７００ｎｍ以下、好ましくは６００ｎｍ以下、より好ましくは５８０ｎｍ以下の波長範囲に強度の極大ピークがある蛍光を発することができる。
上記の上限値および下限値は任意に組み合わせることができる。
Ｘがヨウ化物イオンの場合は、通常５２０ｎｍ以上、好ましくは５３０ｎｍ以上、より好ましくは５４０ｎｍ以上、また、通常８００ｎｍ以下、好ましくは７５０ｎｍ以下、より好ましくは７３０ｎｍ以下の波長範囲に強度の極大ピークがある蛍光を発することができる。
上記の上限値および下限値は任意に組み合わせることができる。
Ｘが塩化物イオンの場合は、通常３００ｎｍ以上、好ましくは３１０ｎｍ以上、より好ましくは３３０ｎｍ以上、また、通常６００ｎｍ以下、好ましくは５８０ｎｍ以下、より好ましくは５５０ｎｍ以下の波長範囲に強度の極大ピークがある蛍光を発することができる。
上記の上限値および下限値は任意に組み合わせることができる。
（２）シラザン、またはその改質体
シラザンは、Ｓｉ−Ｎ−Ｓｉ結合を有する化合物である。
シラザンは、鎖状、分岐鎖状、または環状のいずれであってもよい。また、シラザンは、低分子であっても、高分子（本明細書では、ポリシラザンと記載することがある。）であってもよい。
例えば、下記の一般式（Ｂ１）または（Ｂ２）で表される低分子のシラザン、および、一般式（Ｂ３）で表される構成単位、または一般式（Ｂ４）で表される構造を有するポリシラザンであることが好ましい。
シラザンは、後述する方法で改質してシリカ変性させて用いてもよい。
実施形態の組成物に含まれるシラザンは、後述する方法により改質された、シラザンの改質体であってもよい。
改質とは、シラザンに含まれる少なくとも一部のＳｉ−Ｎ−Ｓｉ結合において、ＮをＯで置換し、Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ結合が形成させることをいい、シラザンの改質体は、Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ結合を含む化合物である。
シラザンの改質体としては、例えば、上述した、一般式（Ｂ１）、または（Ｂ２）に含まれる少なくとも１つのＮが、Ｏで置換された低分子の化合物、および、一般式（Ｂ３）で表される構成単位を有するポリシラザンに含まれる少なくとも１つのＮがＯで置換された高分子の化合物、または一般式（Ｂ４）で表される構造を有するポリシラザンに含まれる少なくとも１つのＮがＯで置換された高分子の化合物が好ましい。
シラザンおよびその改質体に含まれるＳｉ原子数、Ｎ原子数、Ｏ原子数は、核磁気共鳴分光法（ＮＭＲ）、Ｘ線光電子分光法（ＸＰＳ）、または透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いたエネルギー分散型Ｘ線分析（ＥＤＸ）等で算出することができる。
シラザン、またはその改質体の少なくとも一部は、組成物に含まれるペロブスカイト化合物に吸着していてもよく、組成物中に分散していてもよい。
Figure 0006332522
一般式（Ｂ１）中、Ｒ１４およびＲ１５は、それぞれ独立して、水素原子、炭素原子数１〜２０のアルキル基、炭素原子数１〜２０のアルケニル基、炭素原子数３〜２０のシクロアルキル基、炭素原子数６〜２０のアリール基、または炭素原子数１〜２０のアルキルシリル基を表す。炭素原子数１〜２０のアルキル基、炭素原子数１〜２０のアルケニル基、炭素原子数３〜２０のシクロアルキル基、炭素原子数６〜２０のアリール基、または炭素原子数１〜２０のアルキルシリル基は、アミノ基などの置換基を有していてもよい。複数あるＲ１５は、同一であってもよく、異なっていてもよい。
一般式（Ｂ１）で表される低分子のシラザンとしては、１，３−ジビニル−１，１，３，３−テトラメチルジシラザン、１，３−ジフェニルテトラメチルジシラザン、および１，１，１，３，３，３−ヘキサメチルジシラザンが挙げられる。
Figure 0006332522
一般式（Ｂ２）中、Ｒ１４、およびＲ１５は上記同様である。
複数あるＲ１４は、同一であってもよく、異なっていてもよい。
複数あるＲ１５は、同一であってもよく、異なっていてもよい。
ｎ１は１以上２０以下の整数を表す。ｎ１は、１以上１０以下の整数でもよく、１または２でもよい。
一般式（Ｂ２）で表される低分子のシラザンとしては、オクタメチルシクロテトラシラザン、２，２，４，４，６，６−ヘキサメチルシクロトリシラザン、および２，４，６−トリメチル−２，４，６−トリビニルシクロトリシラザンが挙げられる。
低分子のシラザンとしては、オクタメチルシクロテトラシラザン、および１，３−ジフェニルテトラメチルジシラザンが好ましく、オクタメチルシクロテトラシラザンがより好ましい。
ポリシラザンは、Ｓｉ−Ｎ−Ｓｉ結合を有する高分子化合物であり、特に制限されないが、例えば、下記の一般式（Ｂ３）で表される構成単位を有する高分子化合物が挙げられる。ポリシラザンに含まれる一般式（Ｂ３）で表される構成単位は、一種であっても、複数種であってもよい。
Figure 0006332522
一般式（Ｂ３）中、Ｒ１４、およびＲ１５は、上記同様である。
＊は、結合手を表す。末端のＮ原子の結合手は、Ｒ１４と同様の置換基を有していてもよく、末端のＳｉ原子の結合手は、Ｒ１５と同様の置換基を有していてもよい。
複数あるＲ１４は、同一であってもよく、異なっていてもよい。
複数あるＲ１５は、同一であってもよく、異なっていてもよい。
ｍは、２以上１００００以下の整数を表す。
一般式（Ｂ３）で表される構成単位を有するポリシラザンは、例えば、Ｒ１４、およびＲ１５のすべてが水素原子であるパーヒドロポリシラザンでもよい。
また、一般式（Ｂ３）で表される構成単位を有するポリシラザンは、例えば、少なくとも１つのＲ１５が水素原子以外の基であるオルガノポリシラザンであってもよい。用途に応じて、適宜にパーヒドロポリシラザンとオルガノポリシラザンを選択してよく、混合して使用することもできる。
ポリシラザンは、分子内の一部に環構造を有していてもよく、例えば、一般式（Ｂ４）で表される構造を有していてもよい。
Figure 0006332522
一般式（Ｂ４）中、＊は、結合手を表す。
結合手は、一般式（Ｂ３）で表される構成単位の結合手と結合していてもよい。ポリシラザンが、分子内に複数の一般式（Ｂ４）で表される構造を含む場合、一般式（Ｂ４）で表される構造の結合手は、他の一般式（Ｂ４）で表される構造の結合手と結合していてもよい。
一般式（Ｂ３）で表される構成単位の結合手、または他の一般式（Ｂ４）で表される構造の結合手と結合していないＮ原子の結合手は、Ｒ１４と同様の置換基を有していてもよく、一般式（Ｂ３）で表される構成単位の結合手、または他の一般式（Ｂ４）で表される構造の結合手と結合していないＳｉ原子の結合手は、Ｒ１５と同様の置換基を有していてもよい。
ｎ２は、１以上１００００以下の整数を表す。ｎ２は、１以上１０以下の整数でもよく、１または２でもよい。
（２）シラザン、またはその改質体は、特に制限は無いが、分散性を向上させ、凝集を抑制できる観点からオルガノポリシラザン、またはその改質体が好ましい。オルガノポリシラザンは、例えば、一般式（Ｂ３）中のＲ１４およびＲ１５の少なくとも１つが、炭素原子数１〜２０のアルキル基、炭素原子数１〜２０のアルケニル基、炭素原子数３〜２０のシクロアルキル基、炭素原子数６〜２０のアリール基、または炭素原子数１〜２０のアルキルシリル基である、一般式（Ｂ３）で表される構成単位を有するオルガノポリシラザンであってもよく、一般式（Ｂ４）中の少なくとも１つの結合手がＲ１４またはＲ１５と結合し、当該Ｒ１４およびＲ１５の少なくとも１つが、炭素原子数１〜２０のアルキル基、炭素原子数１〜２０のアルケニル基、炭素原子数３〜２０のシクロアルキル基、炭素原子数６〜２０のアリール基、または炭素原子数１〜２０のアルキルシリル基である、一般式（Ｂ４）で表される構造を含むオルガノポリシラザンであってもよい。
オルガノポリシラザンは、一般式（Ｂ３）中のＲ１４およびＲ１５の少なくとも１つがメチル基である一般式（Ｂ３）で表される構成単位を有するオルガノポリシラザン、または、一般式（Ｂ４）中の少なくとも１つの結合手がＲ１４またはＲ１５と結合し、当該Ｒ１４およびＲ１５の少なくとも１つがメチル基である一般式（Ｂ４）で表される構造を有するポリシラザンであることが好ましい。
一般的なポリシラザンは、例えば、直鎖構造と、６員環、または８員環等の環構造とが存在した構造である。その分子量は数平均分子量（Ｍｎ）で約６００〜２０００程度（ポリスチレン換算）であり、分子量によって液体または固体の物質でありうる。当該ポリシラザンは、市販品を使用してもよく、市販品としては、ＮＮ１２０−１０、ＮＮ１２０−２０、ＮＡＸ１２０−２０、ＮＮ１１０、ＮＡＸ１２０、ＮＡＸ１１０、ＮＬ１２０Ａ、ＮＬ１１０Ａ、ＮＬ１５０Ａ、ＮＰ１１０、ＮＰ１４０（ＡＺエレクトロニックマテリアルズ株式会社製）ならびに、ＡＺＮＮ−１２０−２０、Ｄｕｒａｚａｎｅ（登録商標） １５００ Ｓｌｏｗ Ｃｕｒｅ、Ｄｕｒａｚａｎｅ（登録商標） １５００ Ｒａｐｉｄ Ｃｕｒｅ、Ｄｕｒａｚａｎｅ（登録商標） １８００（メルクパフォーマンスマテリアルズ株式会社製）、およびＤｕｒａｚａｎｅ（登録商標） １０３３（メルクパフォーマンスマテリアルズ株式会社製）等が挙げられる。
一般式（Ｂ３）で表される構成単位を有するポリシラザンは、好ましくはＡＺＮＮ−１２０−２０、Ｄｕｒａｚａｎｅ（登録商標） １５００ Ｓｌｏｗ Ｃｕｒｅ、Ｄｕｒａｚａｎｅ（登録商標） １５００ Ｒａｐｉｄ Ｃｕｒｅであり、より好ましくはＤｕｒａｚａｎｅ（登録商標） １５００ Ｓｌｏｗ Ｃｕｒｅである。
（３）溶媒
溶媒は、（１）を分散させることができる媒体であれば特に限定されないが、（１）を溶解し難いものが好ましい。
溶媒としては、例えば、メチルホルメート、エチルホルメート、プロピルホルメート、ペンチルホルメート、メチルアセテート、エチルアセテート、ペンチルアセテート等のエステル；
γ−ブチロラクトン、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、アセトン、ジメチルケトン、ジイソブチルケトン、シクロペンタノン、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン等のケトン；
ジエチルエーテル、メチル−ｔｅｒｔ−ブチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジメトキシメタン、ジメトキシエタン、１，４−ジオキサン、１，３−ジオキソラン、４−メチルジオキソラン、テトラヒドロフラン、メチルテトラヒドロフラン、アニソール、フェネトール等のエーテル；メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、ｔｅｒｔ−ブタノール、１−ペンタノール、２−メチル−２−ブタノール、メトキシプロパノール、ジアセトンアルコール、シクロヘキサノール、２−フルオロエタノール、２，２，２−トリフルオロエタノール、２，２，３，３−テトラフルオロ−１−プロパノール等のアルコール；
エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、トリエチレングリコールジメチルエーテル等のグリコールエーテル；
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、アセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド等のアミド基を有する有機溶媒；
アセトニトリル、イソブチロニトリル、プロピオニトリル、メトキシアセトニトリル等のニトリル基を有する有機溶媒；
エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネート基を有する有機溶媒；
塩化メチレン、クロロホルム等のハロゲン化した炭化水素基を有する有機溶媒；
ｎ−ペンタン、シクロヘキサン、ｎ−ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン等の炭化水素基を有する有機溶媒；
ジメチルスルホキシド等が挙げられる。
これらの中でもメチルホルメート、エチルホルメート、プロピルホルメート、ペンチルホルメート、メチルアセテート、エチルアセテート、ペンチルアセテート等のエステル；γ−ブチロラクトン、アセトン、ジメチルケトン、ジイソブチルケトン、シクロペンタノン、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン等のケトン；ジエチルエーテル、メチル−ｔｅｒｔ−ブチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジメトキシメタン、ジメトキシエタン、１，４−ジオキサン、１，３−ジオキソラン、４−メチルジオキソラン、テトラヒドロフラン、メチルテトラヒドロフラン、アニソール、フェネトール等のエーテル、アセトニトリル、イソブチロニトリル、プロピオニトリル、メトキシアセトニトリル等のニトリル基を有する有機溶媒；エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネート基を有する有機溶媒；塩化メチレン、クロロホルム等のハロゲン化した炭化水素基を有する有機溶媒；ｎ−ペンタン、シクロヘキサン、ｎ−ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン等の炭化水素基を有する有機溶媒は、極性が低く、（１）を溶解し難いと考えられるため好ましく、塩化メチレン、クロロホルム等のハロゲン化した炭化水素基を有する有機溶媒；ｎ−ペンタン、シクロヘキサン、ｎ−ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン等の炭化水素基を有する有機溶媒がより好ましい。
（４）重合性化合物、または重合体
本実施形態の組成物に含まれる重合性化合物は、特に限定されるものではないが、当該組成物を製造する温度において、重合性化合物に対する（１）の溶解度が低いものが好ましい。
例えば、室温、常圧下において製造する場合、当該重合性化合物としては、特に制限は無いが、例えば、スチレン、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル、アクリロニトリル等の公知の重合性化合物が挙げられる。なかでも、重合性化合物としては、アクリル系樹脂の単量体成分であるアクリル酸エステルおよび／またはメタクリル酸エステルが好ましい。
本実施形態の組成物に含まれる重合体は、特に限定されるものではないが、当該組成物を製造する温度において、重合体に対する（１）の溶解度が低いものが好ましい。
例えば、室温、常圧下において製造する場合、当該重合体としては、特に制限は無いが、例えば、ポリスチレン、アクリル系樹脂、エポキシ樹脂等の公知の重合体が挙げられる。なかでも、重合体としては、アクリル系樹脂が好ましい。アクリル系樹脂は、アクリル酸エステルおよび／またはメタクリル酸エステルに由来する構成単位を含む。
（４）が有する構成単位のうち、アクリル酸エステルおよび／またはメタクリル酸エステル、並びにそれらに由来する構成単位は、モル％で表した場合、１０％以上であってもよく、３０％以上であってもよく、５０％以上であってもよく、８０％以上であってもよい。
（５）アンモニア、アミン、およびカルボン酸、並びにこれらの塩またはイオンからなる群から選ばれる少なくとも一種
本実施形態の組成物は、アンモニア、アミン、およびカルボン酸並びに、当該化合物がとり得る形態として、これらの塩またはイオンからなる群から選ばれる少なくとも一種を含んでいてもよい。
すなわち、本実施形態の組成物は、アンモニア、アミン、カルボン酸、アンモニアの塩、アミンの塩、カルボン酸の塩、アンモニアのイオン、アミンのイオン、およびカルボン酸のイオンからなる群から選ばれる少なくとも一種を含んでいてもよい。
アンモニア、アミン、およびカルボン酸、並びにこれらの塩またはイオンは、通常、キャッピング配位子として作用する。キャッピング配位子とは、（１）の表面に吸着して、（１）を組成物中に安定して分散させる作用を有する化合物である。アンモニアまたはアミンの、イオン若しくは塩（アンモニウム塩等）としては、後述する一般式（Ａ１）で表されるアンモニウムカチオンと、それを含むアンモニウム塩が挙げられる。カルボン酸のイオンまたは塩（カルボン酸塩等）としては、後述する一般式（Ａ２）で表されるカルボキシレートアニオンと、それを含むカルボン酸塩が挙げられる。本実施形態の組成物は、アンモニウム塩等、およびカルボン酸塩等のいずれか一方を含んでいてもよく、両方を含んでいてもよい。
（５）は、一般式（Ａ１）で表されるアンモニウムカチオン、またはそれを含むアンモニウム塩であってもよい。
Figure 0006332522
一般式（Ａ１）中、Ｒ１〜Ｒ３は、水素原子を表し、Ｒ４は、水素原子、または１価の炭化水素基を表す。Ｒ４で表される炭化水素基は、飽和炭化水素基（アルキル基、またはシクロアルキル基）であってもよく、不飽和炭化水素基であってもよい。
Ｒ４で表されるアルキル基は、直鎖状であっても、分岐鎖状であってもよい。
Ｒ４で表されるアルキル基の炭素原子数は、通常１〜２０であり、５〜２０であることが好ましく、８〜２０であることがより好ましい。
Ｒ４で表されるシクロアルキル基は、置換基としてアルキル基を有していてもよい。シクロアルキル基の炭素原子数は、通常３〜３０であり、３〜２０であることが好ましく、３〜１１であることがより好ましい。炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含む。
Ｒ４の不飽和炭化水素基は、直鎖状であっても、分岐鎖状であってもよい。
Ｒ４の不飽和炭化水素基の炭素原子数は、通常２〜２０であり、５〜２０であることが好ましく、８〜２０であることがより好ましい。
Ｒ４は、水素原子、アルキル基、または不飽和炭化水素基であることが好ましい。不飽和炭化水素基としては、アルケニル基が好ましい。Ｒ４は、炭素原子数８〜２０のアルケニル基であることが好ましい。
Ｒ４のアルキル基の具体例としては、Ｒ６〜Ｒ９において例示したアルキル基が挙げられる。
Ｒ４のシクロアルキル基の具体例としては、Ｒ６〜Ｒ９において例示したシクロアルキル基が挙げられる。
Ｒ４のアルケニル基としては、Ｒ６〜Ｒ９において例示した前記直鎖状または分岐鎖状のアルキル基において、いずれか一つの炭素原子間の単結合（Ｃ−Ｃ）が、二重結合（Ｃ＝Ｃ）に置換されたものが例示でき、二重結合の位置は限定されない。
このようなアルケニル基の好ましいものとしては、例えば、エテニル基、プロペニル基、３−ブテニル基、２−ブテニル基、２−ペンテニル基、２−ヘキセニル基、２−ノネニル基、２−ドデセニル基、９−オクタデセニル基が挙げられる。
アンモニウムカチオンが塩を形成する場合、カウンターアニオンとしては、特に制限は無いがＢｒ―、Ｃｌ―、Ｉ―、Ｆ―のハロゲン化物イオンや、カルボキシレートイオンなどが好ましい例として挙げられる。
一般式（Ａ１）で表されるアンモニウムカチオンと、カウンターアニオンとを有するアンモニウム塩としては、ｎ−オクチルアンモニウム塩、オレイルアンモニウム塩が好ましい例として挙げられる。
（５）は、一般式（Ａ２）で表されるカルボキシレートアニオン、またはそれを含むカルボン酸塩であってもよい。
Ｒ５―ＣＯ２ -・・・（Ａ２）
一般式（Ａ２）中、Ｒ５は、一価の炭化水素基を表す。Ｒ５で表される炭化水素基は、飽和炭化水素基（アルキル基、シクロアルキル基）であってもよく、不飽和炭化水素基であってもよい。
Ｒ５で表されるアルキル基は、直鎖状であっても分岐鎖状であってもよい。Ｒ５で表されるアルキル基の炭素原子数は、通常１〜２０であり、５〜２０であることが好ましく、８〜２０であることがより好ましい。
Ｒ５で表されるシクロアルキル基は、置換基としてアルキル基を有していてもよい。シクロアルキル基の炭素原子数は、通常３〜３０であり、３〜２０であることが好ましく、３〜１１であることがより好ましい。炭素原子数は、置換基の炭素原子数も含む。
Ｒ５で表される不飽和炭化水素基は、直鎖状であっても、分岐鎖状であってもよい。
Ｒ５で表される不飽和炭化水素基の炭素原子数は、通常２〜２０であり、５〜２０であることが好ましく、８〜２０であることがより好ましい。
Ｒ５はアルキル基または不飽和炭化水素基であることが好ましい。不飽和炭化水素基としては、アルケニル基が好ましい。
Ｒ５のアルキル基の具体例としては、Ｒ６〜Ｒ９において例示したアルキル基が挙げられる。
Ｒ５のシクロアルキル基の具体例としては、Ｒ６〜Ｒ９において例示したシクロアルキル基が挙げられる。
Ｒ５のアルケニル基の具体例としては、Ｒ４において例示したアルケニル基が挙げられる。
一般式（Ａ２）で表されるカルボキシレートアニオンは、オレイン酸アニオンが好ましい。
カルボキレートアニオンが塩を形成する場合、カウンターカチオンとしては、特に制限は無いが、プロトン、アルカリ金属カチオン、アルカリ土類金属カチオン、アンモニウムカチオンなどが好ましい例として挙げられる。
＜各成分の配合比について＞
実施形態の組成物において、（１）と（２）との配合比は、（２）による、水蒸気に対する耐久性向上の作用が発揮される程度であればよく、（１）および（２）の種類等に応じて、適宜定めることができる。
実施形態の組成物において、（１）のＢ成分である金属イオンと、（２）のＳｉ元素とのモル比［Ｓｉ／Ｂ］は、０．００１〜２０００であってもよく、０．０１〜５００であってもよい。
実施形態の組成物において、（２）が、一般式（Ｂ１）または（Ｂ２）で表されるシラザン、およびその改質体である場合、（１）のＢ成分である金属イオンと、（２）のＳｉとのモル比［Ｓｉ／Ｂ］は、１〜１０００であってもよく、１０〜５００であってもよく、２０〜３００であってもよい。
実施形態の組成物において、（２）が、一般式（Ｂ３）で表される構成単位を有するポリシラザンである場合、（１）のＢ成分である金属イオンと、（２）のＳｉ元素とのモル比［Ｓｉ／Ｂ］は、０．００１〜２０００であってもよく、０．０１〜２０００であってもよく、０．１〜１０００であってもよく、１〜５００であってもよく、２〜３００であってもよい。
（１）と（２）との配合比に係る範囲が上記範囲内である組成物は、（２）による、水蒸気に対する耐久性向上の作用が、特に良好に発揮される点で好ましい。
実施形態の組成物において、（１）と、（３）および（４）の合計との配合比は、（１）による発光作用が良好に発揮される程度であればよく、（１）〜（４）の種類等に応じて、適宜定めることができる。
（１）と、（２）と、（３）および（４）からなる群より選ばれる少なくとも一種とを含む実施形態の組成物において、（１）と、（３）および（４）の合計との質量比［（１）／（（３）および（４）の合計）］は、０．００００１〜１０であってもよく、０．０００１〜２であってもよく、０．０００５〜１であってもよい。
（１）と、（３）および（４）の合計との配合比に係る範囲が上記範囲内である組成物は、（１）の凝集が生じ難く、発光性も良好に発揮される点で好ましい。
本実施形態の組成物において、（１）と、（５）との配合比は、（１）による発光作用が良好に発揮される程度であればよく、（１）〜（５）の種類等に応じて、適宜定めることができる。
（１）、（２）、（３）、（４）、および（５）を含む実施形態の組成物において、（１）と、（５）とのモル比［（１）／（５）］は、０．０００１〜１０００であってもよく、０．０１〜１００であってもよい。
（１）と、（５）との配合比に係る範囲が上記範囲内である樹脂組成物は、（１）の凝集が生じ難く、発光性も良好に発揮される点で好ましい。
＜組成物の製造方法＞
以下、本発明における組成物の製造方法に関し、実施形態を示して説明する。実施形態の組成物の製造方法によれば、本発明に係る実施形態の組成物を製造可能である。なお、本発明の組成物は、以下の実施形態の組成物の製造方法によって製造されるものに限定されるものではない。
（１）Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物の製造方法
ペロブスカイト化合物は、既知文献（Ｎａｎｏ Ｌｅｔｔ． ２０１５， １５， ３６９２−３６９６、ＡＣＳＮａｎｏ，２０１５，９，４５３３−４５４２）を参考に、以下に述べる方法によって製造することができる。
（Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物の製造方法の第１実施形態）
たとえば、本発明に係るペロブスカイト化合物の製造方法としては、
Ｂ成分、Ｘ成分、およびＡ成分を溶媒ｘに溶解させ溶液ｇを得る工程と、
得られた溶液ｇと、ペロブスカイト化合物の溶媒に対する溶解度が溶液ｇを得る工程で用いた溶媒ｘよりも低い溶媒ｙとを混合する工程とを含む製造方法が挙げられる。
より具体的には、Ｂ成分およびＸ成分を含む化合物と、Ａ成分またはＡ成分およびＸ成分を含む化合物とを溶媒ｘに溶解させ、溶液ｇを得る工程と、
得られた溶液ｇと、ペロブスカイト化合物の溶媒に対する溶解度が溶液ｇを得る工程で用いた溶媒ｘよりも低い溶媒ｙとを混合する工程とを含む製造方法が挙げられる。
以下、Ｂ成分およびＸ成分を含む化合物と、Ａ成分またはＡ成分およびＸ成分を含む化合物とを溶媒ｘに溶解させ、溶液ｇを得る工程と、得られた溶液ｇと、ペロブスカイト化合物の溶媒に対する溶解度が溶液ｇを得る工程で用いた溶媒ｘよりも低い溶媒ｙとを混合する工程とを含む製造方法について説明する。
なお、溶解度とは、混合する工程をおこなう温度における溶解度を意味する。
当該製造方法は、ペロブスカイト化合物を安定して分散できる観点から、キャッピング配位子を加える工程を含んでいることが好ましい。キャッピング配位子は、前述の混合する工程の前に添加することが好ましく、Ａ成分、Ｂ成分、およびＸ成分を溶解させた溶液ｇにキャッピング配位子を添加してもよいし、ペロブスカイト化合物の溶媒に対する溶解度が溶液ｇを得る工程で用いた溶媒ｘよりも低い溶媒ｙに添加してもよく、溶媒ｘ、および溶媒ｙの両方に添加してもよい。
当該製造方法は、前述の混合する工程のあと、遠心分離、ろ過などの手法により粗大粒子を除去する工程を含んでいていることが好ましい。当該除去する工程によって除去する粗大粒子のサイズは、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは１μｍ以上、さらに好ましくは５００ｎｍ以上である。
前述の、溶液ｇと、溶媒ｙとを混合する工程は、
（Ｉ）溶液ｇを、溶媒ｙに滴下する工程であってもよく、
（ＩＩ）溶液ｇに、溶媒ｙを滴下する工程であってもよいが、（１）の分散性を高める観点から（Ｉ）であることが好ましい。
滴下する際には攪拌を行うことが（１）の分散性を高める観点から好ましい。
溶液ｇと、溶媒ｙとを混合する工程において、温度には特に制限は無いが、（１）の析出し易さを確保する観点から、−２０〜４０℃の範囲であることが好ましく、−５〜３０℃の範囲であることがより好ましい。
当該製造方法で用いるペロブスカイト化合物の溶媒に対する溶解度の異なる２種類の溶媒ｘ、およびｙとしては、特に限定されるものではないが、例えば、メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、ｔｅｒｔ−ブタノール、１−ペンタノール、２−メチル−２−ブタノール、メトキシプロパノール、ジアセトンアルコール、シクロヘキサノール、２−フルオロエタノール、２，２，２−トリフルオロエタノール、２，２，３，３−テトラフルオロ−１−プロパノール等のアルコール；エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、トリエチレングリコールジメチルエーテル等のグリコールエーテル；Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、アセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド等のアミド基を有する有機溶媒；メチルホルメート、エチルホルメート、プロピルホルメート、ペンチルホルメート、メチルアセテート、エチルアセテート、ペンチルアセテート等のエステル；γ−ブチロラクトン、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、アセトン、ジメチルケトン、ジイソブチルケトン、シクロペンタノン、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン等のケトン；ジエチルエーテル、メチル−ｔｅｒｔ−ブチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジメトキシメタン、ジメトキシエタン、１，４−ジオキサン、１，３−ジオキソラン、４−メチルジオキソラン、テトラヒドロフラン、メチルテトラヒドロフラン、アニソール、フェネトール等のエーテル；アセトニトリル、イソブチロニトリル、プロピオニトリル、メトキシアセトニトリル等のニトリル基を有する有機溶媒；エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネート基を有する有機溶媒；塩化メチレン、クロロホルム等のハロゲン化した炭化水素基を有する有機溶媒；ｎ−ペンタン、シクロヘキサン、ｎ−ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン等の炭化水素基を有する有機溶媒、ジメチルスルホキシドからなる群より選ばれる２種の溶媒が挙げられる。
当該製造方法に含まれる、溶液ｇを得る工程で用いる溶媒ｘとしては、ペロブスカイト化合物の溶媒に対する溶解度が高い溶媒が好ましく、例えば、室温（１０℃〜３０℃）で当該工程をおこなう場合、メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、ｔｅｒｔ−ブタノール、１−ペンタノール、２−メチル−２−ブタノール、メトキシプロパノール、ジアセトンアルコール、シクロヘキサノール、２−フルオロエタノール、２，２，２−トリフルオロエタノール、２，２，３，３−テトラフルオロ−１−プロパノール等のアルコール；エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、トリエチレングリコールジメチルエーテル等のグリコールエーテル；Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、アセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド等のアミド基を有する有機溶媒；ジメチルスルホキシドが挙げられる。
当該製造方法に含まれる、混合する工程で用いる溶媒ｙとしては、ペロブスカイト化合物の溶媒に対する溶解度が低い溶媒が好ましく、例えば、室温（１０℃〜３０℃）で当該工程をおこなう場合、メチルホルメート、エチルホルメート、プロピルホルメート、ペンチルホルメート、メチルアセテート、エチルアセテート、ペンチルアセテート等のエステル；γ−ブチロラクトン、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、アセトン、ジメチルケトン、ジイソブチルケトン、シクロペンタノン、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン等のケトン；ジエチルエーテル、メチル−ｔｅｒｔ−ブチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジメトキシメタン、ジメトキシエタン、１，４−ジオキサン、１，３−ジオキソラン、４−メチルジオキソラン、テトラヒドロフラン、メチルテトラヒドロフラン、アニソール、フェネトール等のエーテル；アセトニトリル、イソブチロニトリル、プロピオニトリル、メトキシアセトニトリル等のニトリル基を有する有機溶媒；エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネート基を有する有機溶媒；塩化メチレン、クロロホルム等のハロゲン化した炭化水素基を有する有機溶媒；ｎ−ペンタン、シクロヘキサン、ｎ−ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン等の炭化水素基を有する有機溶媒が挙げられる。
溶解度の異なる２種類の溶媒において、溶解度の差は１００μｇ／溶媒１００ｇ〜９０ｇ／溶媒１００ｇであることが好ましく、１ｍｇ／溶媒１００ｇ〜９０ｇ／溶媒１００ｇであることがより好ましい。溶解度の差を１００μｇ／溶媒１００ｇ〜９０ｇ／溶媒１００ｇにする観点から、例えば、室温（１０℃〜３０℃）で混合する工程をおこなう場合、溶液を得る工程で用いる溶媒ｘが、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド等のアミド基を有する有機溶媒やジメチルスルホキシドであり、混合する工程で用いる溶媒ｙが塩化メチレン、クロロホルム等のハロゲン化した炭化水素基を有する有機溶媒；ｎ−ペンタン、シクロヘキサン、ｎ−ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン等の炭化水素基を有する有機溶媒であることが好ましい。
得られたペロブスカイト化合物を含む分散液から、ペロブスカイト化合物を取り出す方法としては、固液分離を行うことでペロブスカイト化合物のみを回収する方法が挙げられる。
前述の固液分離方法は、ろ過などの方法や、溶媒の蒸発を利用した方法などが挙げられる。
（Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物の製造方法の第２実施形態）
ペロブスカイト化合物の製造方法は、
Ｂ成分、Ｘ成分およびＡ成分を高温の溶媒ｚに添加して溶解させ溶液ｈを得る工程と、
得られた溶液ｈを冷却する工程とを含む製造方法であってもよい。 より具体的には、
Ｂ成分およびＸ成分を含む化合物と、Ａ成分またはＡ成分およびＸ成分を含む化合物とを高温の溶媒ｚに添加して溶解させ溶液ｈを得る工程と、
得られた溶液ｈを冷却する工程とを含む製造方法が挙げられる。
Ｂ成分およびＸ成分を含む化合物と、Ａ成分またはＡ成分およびＸ成分を含む化合物とを高温の溶媒ｚに添加して溶解させ溶液ｈを得る工程は、Ｂ成分およびＸ成分を含む化合物と、Ａ成分またはＡ成分およびＸ成分を含む化合物とを溶媒ｚに添加後、昇温することで溶液ｈを得る工程であってもよい。
当該製造方法では、温度の差による溶解度の差によって本発明に係るペロブスカイト化合物を析出させ、本発明に係るペロブスカイト化合物を製造することができる。
当該製造方法は、ペロブスカイト化合物を安定して分散できる観点から、キャッピング配位子を加える工程を含んでいることが好ましい。キャッピング配位子は、前述の冷却する工程の前に溶液ｈに含まれていることが好ましい。
当該製造方法は、冷却する工程のあと、遠心分離、ろ過などの手法により粗大粒子を除去する工程を含んでいていることが好ましい。上記除去工程によって除去する粗大粒子のサイズは、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは１μｍ以上、さらに好ましくは５００ｎｍ以上である。
ここで、高温の溶媒ｚとは、Ｂ成分およびＸ成分を含む化合物と、Ａ成分またはＡ成分およびＸ成分を含む化合物とが、溶解する温度の溶媒であればよく、例えば、６０〜６００℃の溶媒であることが好ましく、８０〜４００℃の溶媒であることがより好ましい。
冷却する温度としては、−２０〜５０℃であることが好ましく、−１０〜３０℃であることがより好ましい。
当該製造方法に用いる溶媒ｚとしては、Ｂ成分およびＸ成分を含む化合物と、Ａ成分またはＡ成分およびＸ成分を含む化合物とを溶解しうる溶媒であれば、特に限定されるものではないが、たとえば、メチルホルメート、エチルホルメート、プロピルホルメート、ペンチルホルメート、メチルアセテート、エチルアセテート、ペンチルアセテート等のエステル；γ−ブチロラクトン、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、アセトン、ジメチルケトン、ジイソブチルケトン、シクロペンタノン、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン等のケトン；ジエチルエーテル、メチル−ｔｅｒｔ−ブチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジメトキシメタン、ジメトキシエタン、１，４−ジオキサン、１，３−ジオキソラン、４−メチルジオキソラン、テトラヒドロフラン、メチルテトラヒドロフラン、アニソール、フェネトール等のエーテル；メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、ｔｅｒｔ−ブタノール、１−ペンタノール、２−メチル−２−ブタノール、メトキシプロパノール、ジアセトンアルコール、シクロヘキサノール、２−フルオロエタノール、２，２，２−トリフルオロエタノール、２，２，３，３−テトラフルオロ−１−プロパノール等のアルコール；エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、トリエチレングリコールジメチルエーテル等のグリコールエーテル；Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、アセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド等のアミド基を有する有機溶媒；アセトニトリル、イソブチロニトリル、プロピオニトリル、メトキシアセトニトリル等のニトリル基を有する有機溶媒；エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボート基を有する有機溶媒；塩化メチレン、クロロホルム等のハロゲン化した炭化水素基を有する有機溶媒；ｎ−ペンタン、シクロヘキサン、ｎ−ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン等の炭化水素基を有する有機溶媒；ジメチルスルホキシド、１−オクタデセンが挙げられる。
得られたペロブスカイト化合物を含む分散液から、ペロブスカイト化合物を取り出す方法としては、固液分離を行うことでペロブスカイト化合物のみを回収する方法が挙げられる。
前述の固液分離方法は、ろ過などの方法や、溶媒の蒸発を利用した方法などが挙げられる。
（１）、（２）、および（３）を含む組成物の製造方法
たとえば、（１）、（２）、および（３）を含む組成物の製造方法としては、
（ａ１） （１）および（３）を混合する工程と、
（１）および（３）の混合物と、（２）とを混合する工程とを含む、組成物の製造方法であってもよいし、
（ａ２） （１）および（２）を混合する工程と、
（１）および（２）の混合物と、（３）とを混合する工程とを含む、組成物の製造方法であってもよい。
（１）は、（３）に分散していることが好ましく、例えば、
（１）を（３）に分散させ、分散液を得る工程と、
該分散液と、（２）とを混合する工程とを含む、組成物の製造方法であってよい。
実施形態において、シラザンの改質体を含む組成物を製造する場合、
（ａ３） （１）および（３）を混合する工程と、
（１）および（３）の混合物と、（２’）とを混合する工程と、
（１）、（２’）、および（３）を含む混合物に改質処理を施す工程とを含む、組成物の製造方法であってもよいし、
（ａ４） （１）および（２’）を混合する工程と、
（１）および（２’）の混合物と、（３）とを混合する工程と、
（１）、（２’）、および（３）の混合物に改質処理を施す工程と
を含む、組成物の製造方法であってもよい。
上述の製造方法に含まれる混合する工程では、攪拌を行うことが分散性を高める観点から好ましい。
上述の製造方法に含まれる混合する工程において、温度には特に制限は無いが、均一に混合する観点から、０〜１００℃の範囲であることが好ましく、１０〜８０℃の範囲であることがより好ましい。
組成物の製造方法は、（１）の分散性を向上させる観点から、（ａ１）、または（ａ３）であることが好ましい。
改質処理を施す方法
上述の製造方法に含まれる改質処理を施す方法は、シラザンに含まれる少なくとも一部のＳｉ−Ｎ−Ｓｉ結合において、ＮがＯで置換され、Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ結合が形成される方法であれば特に限定されない。改質処理を施す方法としては、例えば、紫外線を照射する方法、および、シラザンと水蒸気とを反応させる方法等の公知の方法が挙げられる。
中でもシラザンと水蒸気とを反応させる（以下、加湿処理を施すということがある。）ことによって、改質処理を施すことが、（１）の近傍により強固な保護領域を形成する観点から好ましい。
紫外線を照射する方法で用いられる紫外線の波長は、通常１０〜４００ｎｍであり、１０〜３５０ｎｍが好ましく、１００〜１８０ｎｍがより好ましい。紫外線の発生させる光源としては、例えば、メタルハライドランプ、高圧水銀ランプ、低圧水銀ランプ、キセノンアークランプ、カーボンアークランプ、エキシマランプ、ＵＶレーザー光等が挙げられる。
加湿処理を施す場合、例えば、後述する温度、および湿度条件下で一定の時間、組成物を静置、または攪拌してもよい。
加湿処理における温度は、十分に改質が進行する温度であればよく、例えば、５〜１５０℃であることが好ましく、１０〜１００℃であることがより好ましく、１５〜８０℃であることがさらに好ましい。
加湿処理における湿度は、組成物中のシラザンを有する化合物に十分に水分が供給される湿度であればよく、例えば３０％〜１００％、好ましくは、４０％〜９５％、より好ましくは６０％〜９０％である。
加湿処理に要する時間は、十分に改質が進行する時間であればよく、例えば１０分以上１週間以下、好ましくは、１時間以上５日以下、より好ましくは１２時間以上３日以下である。
組成物に含まれるシラザンの分散性を高める観点から、攪拌することが好ましい。
実施形態において、（２）および（３）は、上述した（１）の製造方法に含まれるいずれかの工程で混合させてもよく、例えば、
（ａ５） Ｂ成分およびＸ成分を含む化合物と、Ａ成分またはＡ成分およびＸ成分を含む化合物と、（２）とを（３）に溶解させ、溶液ｇを得る工程と、
得られた溶液ｇと、ペロブスカイト化合物の溶媒に対する溶解度が、溶液を得る工程で用いた（３）よりも低い溶媒ｙとを混合する工程とを含む製造方法であってもよいし、
（ａ６） Ｂ成分およびＸ成分を含む化合物と、Ａ成分またはＡ成分およびＸ成分を含む化合物と、（２）とを高温の（３）に添加して溶解させ溶液ｈを得る工程と、
得られた溶液ｈを冷却する工程とを含む製造方法であってもよい。
実施形態において、シラザンの改質体を含む組成物を製造する場合、
（ａ７） Ｂ成分およびＸ成分を含む化合物と、Ａ成分またはＡ成分およびＸ成分を含む化合物と、（２’）とを（３）に溶解させ、溶液ｇを得る工程と、
得られた溶液ｇと、ペロブスカイト化合物の溶媒に対する溶解度が、溶液を得る工程で用いた（３）よりも低い溶媒ｙとを混合する工程と、
（１）、（２’）、および（３）の混合物に改質処理を施す工程とを含む製造方法であってもよいし、
（ａ８） Ｂ成分およびＸ成分を含む化合物と、Ａ成分またはＡ成分およびＸ成分を含む化合物と、（２’）とを高温の（３）に添加して溶解させ溶液ｈを得る工程と、
得られた溶液ｈを冷却する工程と、
（１）、（２’）、および（３）を含む冷却された溶液ｈに改質処理を施す工程とを含む製造方法であってもよい。
これらの製造方法に含まれる各工程の条件は、上述の、ペロブスカイト化合物の製造方法の第１および第２実施形態で記載したものと同様である。
（１）、（２）、（３）、および（５）を含む組成物の製造方法
たとえば、（１）、（２）、（３）、および（５）を含む組成物の製造方法は、
上述した（１）、（２）、および（３）を含む組成物の製造方法に含まれるいずれかの工程で（５）を混合する以外は、（１）、（２）、および（３）を含む組成物の製造方法と同様の方法とすることができる。
（１）の分散性を高める観点から、
（５）は、上述の（１）Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物の製造方法に含まれるいずれかの工程で混合されることが好ましく、例えば、
（ｂ１） Ｂ成分およびＸ成分を含む化合物と、Ａ成分またはＡ成分およびＸ成分を含む化合物と、（２）と、（５）とを（３）に溶解させ、溶液ｇを得る工程と、
得られた溶液ｇと、ペロブスカイト化合物の溶媒に対する溶解度が、溶液を得る工程で用いた（３）よりも低い溶媒ｙとを混合する工程とを含む製造方法、
（ｂ２） Ｂ成分およびＸ成分を含む化合物と、Ａ成分またはＡ成分およびＸ成分を含む化合物と、（２）と、（５）とを高温の（３）に添加して溶解させ溶液ｈを得る工程と、
得られた溶液ｈを冷却する工程とを含む製造方法、
（ｂ３） Ｂ成分およびＸ成分を含む化合物と、Ａ成分またはＡ成分およびＸ成分を含む化合物と、（２’）と、（５）とを（３）に溶解させ、溶液ｇを得る工程と、
得られた溶液ｇと、ペロブスカイト化合物の溶媒に対する溶解度が、溶液を得る工程で用いた（３）よりも低い溶媒ｙとを混合する工程と、
（１）、（２’）、（３）、および（５）の混合物に改質処理を施す工程とを含む製造方法、ならびに
（ｂ４） Ｂ成分およびＸ成分を含む化合物と、Ａ成分またはＡ成分およびＸ成分を含む化合物と、（２’）と、（５）とを高温の（３）に添加して溶解させ溶液ｈを得る工程と、
得られた溶液ｈを冷却する工程と、
（１）、（２’）、（３）、および（５）を含み冷却された溶液ｈに改質処理を施す工程とを含む製造方法であることが好ましい。
（１）、（２）、および（４）を含む組成物の製造方法
（１）、（２）および（４）を含む組成物の製造方法としては、（１）、（２）、および（４）を混合する方法が挙げられる。
（１）、（２）、および（４）を混合する工程は、攪拌しながら行うことが（１）の分散性を高める観点から好ましい。
（１）、（２）、および（４）を混合する工程において、温度には特に制限は無いが、均一に混合する観点から、０〜１００℃の範囲であることが好ましく、１０〜８０℃の範囲であることがより好ましい。
（１）、（２）、および（４）を含む組成物の製造方法は、例えば、
（ｃ１） （４）に（１）を分散させ、分散体を得る工程と、得られた分散体と（２）とを混合する工程とを含む製造方法であってもよく、
（ｃ２） （４）に（２）を分散させ、分散体を得る工程と、得られた分散体と（１）を混合する工程とを含む製造方法であってもよく、
（ｃ３） （４）に（１）および（２）の混合物を分散させる工程を含む製造方法であってもよい。
（ｃ１）〜（ｃ３）の製造方法の中では、（１）の分散性を高める観点から（ｃ１）の製造方法であることが好ましい。当該方法により、本発明の組成物を、（１）が（４）に分散している分散体と、（２）との混合物として得ることができる。
（ｃ１）〜（ｃ３）の製造方法に含まれる各分散体を得る工程においては、（４）を、（１）および／または（２）に滴下してもよいし、（１）および／または（２）を（４）に滴下してよい。
分散性を高める観点からは、（１）および／または（２）を（４）に滴下することが好ましい。
（ｃ１）〜（ｃ３）の製造方法に含まれる各混合する工程においては、（１）または（２）を分散体に滴下してもよいし、分散体を（１）または（２）に滴下してもよい。
分散性を高める観点からは、（１）または（２）を分散体に滴下することが好ましい。
（４）として、重合体を採用する場合、重合体は、溶媒に溶解している重合体であってもよい。
上述の重合体が溶解している溶媒は、重合体（樹脂）を溶解しうる溶媒であれば特に限定されないが、上述の本発明に係る（１）を溶解し難いものが好ましい。
上述の重合体が溶解している溶媒としては、例えば、メチルホルメート、エチルホルメート、プロピルホルメート、ペンチルホルメート、メチルアセテート、エチルアセテート、ペンチルアセテート等のエステル；γ−ブチロラクトン、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、アセトン、ジメチルケトン、ジイソブチルケトン、シクロペンタノン、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン等のケトン；ジエチルエーテル、メチル−ｔｅｒｔ−ブチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジメトキシメタン、ジメトキシエタン、１，４−ジオキサン、１，３−ジオキソラン、４−メチルジオキソラン、テトラヒドロフラン、メチルテトラヒドロフラン、アニソール、フェネトール等のエーテル；メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、ｔｅｒｔ−ブタノール、１−ペンタノール、２−メチル−２−ブタノール、メトキシプロパノール、ジアセトンアルコール、シクロヘキサノール、２−フルオロエタノール、２，２，２−トリフルオロエタノール、２，２，３，３−テトラフルオロ−１−プロパノール等のアルコール；エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、トリエチレングリコールジメチルエーテル等のグリコールエーテル；Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、アセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド等のアミド基を有する有機溶媒；アセトニトリル、イソブチロニトリル、プロピオニトリル、メトキシアセトニトリル等のニトリル基を有する有機溶媒；エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネート基を有する有機溶媒；塩化メチレン、クロロホルム等のハロゲン化した炭化水素基を有する有機溶媒；ｎ−ペンタン、シクロヘキサン、ｎ−ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン等の炭化水素基を有する有機溶媒；ジメチルスルホキシドが挙げられる。
中でもメチルホルメート、エチルホルメート、プロピルホルメート、ペンチルホルメート、メチルアセテート、エチルアセテート、ペンチルアセテート等のエステル；γ−ブチロラクトン、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、アセトン、ジメチルケトン、ジイソブチルケトン、シクロペンタノン、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン等のケトン；ジエチルエーテル、メチル−ｔｅｒｔ−ブチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジメトキシメタン、ジメトキシエタン、１，４−ジオキサン、１，３−ジオキソラン、４−メチルジオキソラン、テトラヒドロフラン、メチルテトラヒドロフラン、アニソール、フェネトール等のエーテル、アセトニトリル、イソブチロニトリル、プロピオニトリル、メトキシアセトニトリル等のニトリル基を有する有機溶媒；エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネート基を有する有機溶媒；塩化メチレン、クロロホルム等のハロゲン化した炭化水素基を有する有機溶媒；ｎ−ペンタン、シクロヘキサン、ｎ−ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン等の炭化水素基を有する有機溶媒は極性が低く、本発明に係る（１）を溶解し難いと考えられるため好ましく、塩化メチレン、クロロホルム等のハロゲン化した炭化水素基を有する有機溶媒；ｎ−ペンタン、シクロヘキサン、ｎ−ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン等の炭化水素基を有する有機溶媒がより好ましい。
また、本実施形態の組成物の製造方法は、
（ｃ４） （１）を（３）に分散させ、分散液を得る工程と、
分散液と、（４）とを混合し、混合液を得る工程と、
混合液と、（２）とを混合する工程とを有する、組成物の製造方法であってもよい。
本実施形態の組成物の製造方法は、
（ｃ５） （１）を（３）に分散させ、分散液を得る工程と、
該分散液と、（２’）とを混合し、混合液を得る工程と、
該混合液に改質処理を施し、シラザン改質体を含む混合液を得る工程と、
該シラザン改質体を含む混合液混合液と、（４）とを混合する工程とを有する、組成物の製造方法であってもよい。
（１）、（２）、（４）、および（５）を含む組成物の製造方法
（１）、（２）、（４）、および（５）を含む組成物の製造方法は、
（５）を添加する以外は、既に説明した、（１）、（２）、および（４）を含む組成物の製造方法と同様の方法とすることができる。
（５）は、上述の（１）Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物の製造方法に含まれるいずれかの工程で添加してもよく、上述の（１）、（２）、および（４）を含む組成物の製造方法に含まれるいずれかの工程で添加してもよい。
（５）は、（１）の分散性を高める観点から、（１）Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物の製造方法に含まれるいずれかの工程で添加することが好ましい。
（１）、（２）、（４）、および（５）を含む組成物の製造方法において、（３）溶媒を用いてもよく、これにより、例えば、少なくとも一部が（５）で被覆されている（１）が（３）に分散している分散体と、（２）が（３）に分散している分散体と、（４）との混合物、または、少なくとも一部が（５）で被覆されている（１）、および（２）が（３）に分散している分散体と、（４）との混合物として、本実施形態の組成物を得ることができる。
（１）、（２）、および（４’）を含み、（１）、（２）、および（４’）の合計が９０質量％以上である組成物の製造方法
（１）、（２）、および（４’）を含み、（１）、（２）、および（４’）の合計が９０質量％以上である組成物の製造方法としては、例えば、
（１）と、（２）と、重合性化合物とを混合する工程と、
重合性化合物を重合させる工程と、を含む製造方法、並びに、
（１）と、（２）と、溶媒に溶解している重合体とを混合する工程と、
溶媒を除去する工程と、を含む製造方法
が挙げられる。
当該製造方法に含まれる、混合する工程には、既に説明した、（１）、（２）、および（４）を含む組成物の製造方法と同様の混合方法を用いることができる。
当該製造方法は、例えば、
（ｄ１） 重合性化合物に、（１）を分散させ、分散体を得る工程と、得られた分散体と（２）とを混合する工程と、重合性化合物を重合させる工程と、を含む製造方法であってもよく、
（ｄ２） 溶媒に溶解している重合体に、（１）を分散させ、分散体を得る工程と、得られた分散体と（２）とを混合する工程と、溶媒を除去する工程と、を含む製造方法であってもよく、
（ｄ３） 重合性化合物に、（２）を分散させ、分散体を得る工程と、得られた分散体と、（１）とを混合する工程と、重合性化合物を重合させる工程と、を含む製造方法であってもよく、
（ｄ４） 溶媒に溶解している重合体に、（２）を分散させ、分散体を得る工程と、得られた分散体と、（１）とを混合する工程と、溶媒を除去する工程と、を含む製造方法であってもよく、
（ｄ５） 重合性化合物に、（１）および（２）の混合物を分散させる工程と、重合性化合物を重合させる工程と、を含む製造方法であってもよい。
（ｄ６） 溶媒に溶解している重合体に、（１）および（２）の混合物を分散させる工程と、溶媒を除去する工程と、を含む製造方法であってもよい。
当該製造方法に含まれる、溶媒を除去する工程は、室温で静置し、自然乾燥させる工程であってもよいし、真空乾燥機を用いた減圧乾燥や加熱によって溶媒を蒸発させる工程であってもよい。
例えば、０〜３００℃で、１分〜７日間乾燥させることで、溶媒を除去することができる。
当該製造方法に含まれる、重合性化合物を重合させる工程は、ラジカル重合などの公知の重合反応を適宜用いることで行うことができる。
例えばラジカル重合の場合は、（１）と、（２）と、重合性化合物との混合物に、ラジカル重合開始剤を添加し、ラジカルを発生させることで重合反応を進行させることができる。
ラジカル重合開始剤は特に限定されるものではないが、例えば、光ラジカル重合開始剤等が挙げられる。
上記光ラジカル重合開始剤としては、例えば、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルホスフィンオキシド等が挙げられる。
（１）、（２）、（４’）、および（５）を含み、（１）、（２）、（４’）および（５）の合計が９０質量％以上である組成物の製造方法
（１）、（２）、（４’）、および（５）を含み、（１）、（２）、（４’）および（５）の合計が９０質量％以上である組成物の製造方法は、例えば、（１）、（２）および（４’）を含み、（１）、（２）、および（４’）の合計が９０質量％以上である組成物の製造方法に含まれるいずれかの工程で、（５）を添加する以外は、既に説明した、（１）、（２）、および（４’）を含み、（１）、（２）、および（４’）の合計が９０質量％以上である組成物の製造方法と同様の方法とすることができる。
（５）は、
上述のペロブスカイト化合物の製造方法に含まれるいずれかの工程で添加してもよく、
上述の（１）と、（２）と、重合性化合物とを混合する工程で添加してもよく、
上述の（１）と、（２）と、溶媒に溶解している重合体とを混合する工程で添加してもよい。
（５）は、ペロブスカイト化合物の分散性を高める観点から、（１）Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物の製造方法に含まれるいずれかの工程で添加することが好ましい。
≪ペロブスカイト化合物の測定≫
本発明の組成物に含まれるペロブスカイト化合物の量は、誘導結合プラズマ質量分析計ＩＣＰ−ＭＳ（例えば、ＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ社製、ＥＬＡＮ ＤＲＣＩＩ）、およびイオンクロマトグラフ（例えば、サーモフィッシャーサイエンティフィック株式会社製、Ｉｎｔｅｇｒｉｏｎ）を用いて測定する。
ペロブスカイト化合物をＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド等の良溶媒を用いて溶解した後に測定を行う。
≪発光スペクトルの測定≫
本発明の組成物の発光スペクトルは、絶対ＰＬ量子収率測定装置（例えば、浜松ホトニクス株式会社製、Ｃ９９２０−０２）を用いて、励起光４５０ｎｍ、室温、大気下で測定する。
（１）、（２）、および（３）を含む組成物においては、組成物に含まれるペロブスカイト化合物の濃度が１５００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）となるように調整し、測定する。
≪量子収率の測定≫
本発明の組成物の量子収率は、絶対ＰＬ量子収率測定装置（例えば、浜松ホトニクス株式会社製、Ｃ９９２０−０２）を用いて、励起光４５０ｎｍ、室温、大気下で測定する。
（１）、（２）、および（３）を含む組成物においては、組成物に含まれるペロブスカイト化合物の濃度が２００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）となるようにトルエンで調整し、測定する。
（１）、（２）、および（４）を含む組成物においては、組成物に含まれるペロブスカイト化合物の濃度が１０００μｇ／ｍＬとなるように混合比を調整し、測定する。（４）を（４’）重合体に代えた場合も同様である。
実施形態の組成物は、上記の測定方法により測定された量子収率が、３２％以上であってもよく、４０％以上であってもよく、４５％以上であってもよく、５０％以上であってもよい。
≪水蒸気に対する耐久性の評価１≫
本発明の組成物を、厚み１００μｍ、１ｃｍ×１ｃｍとして、６０℃の温度、８０％湿度で一定にした恒温恒湿槽中に置き、水蒸気に対する耐久性試験を行う。試験前後に量子収率を測定し、水蒸気に対する耐久性の指標として、（Ｘ’日間の水蒸気に対する耐久性試験後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値を算出する。
実施形態の組成物は、上記の測定方法により測定された３日間の水蒸気に対する耐久性試験後の耐久性が、０．４以上であってもよく、０．６以上であってもよく、０．７以上であってもよい。
実施形態の組成物は、上記の測定方法により測定された５日間の水蒸気に対する耐久性試験後の耐久性が、０．４以上であってもよく、０．６以上であってもよく、０．７以上であってもよい。
実施形態の組成物は、上記の測定方法により測定された７日間の水蒸気に対する耐久性試験後の耐久性が、０．４以上であってもよく、０．６以上であってもよく、０．７以上であってもよく、０．８以上であってもよい。
≪水蒸気に対する耐久性の評価２≫
本発明の分散液組成物５ｍＬを、２５℃の温度、８０％湿度で一定にした恒温恒湿槽中に置き、水蒸気に対する耐久性試験を行う。試験前後に発光スペクトルを測定し、水蒸気に対する耐久性の指標として、（水蒸気に対する耐久性試験前の発光スペクトルのピーク波長（ｎｍ））−（１日間の水蒸気に対する耐久性試験後の発光スペクトルのピーク波長（ｎｍ））の絶対値を算出する。
実施形態の組成物は、上記の測定方法により測定された１日間の水蒸気に対する耐久性試験後の水蒸気に対する耐久性が、６０ｎｍ以下であってもよく、３０ｎｍ以下であってもよく、１０ｎｍ以下であってもよい。
＜フィルム＞
本発明に係るフィルムは、（１）、（２）、および（４’）を含む組成物であって、（１）、（２）、および（４’）の合計が９０質量％以上である組成物からなるフィルムである。当該組成物は、（５）を含んでいてもよい。
フィルム形状は特に限定されるものではなく、シート状、バー状等の任意の形状であることができる。
フィルムの厚みは、０．０１μｍ〜１０００ｍｍであってもよく、０．１μｍ〜１０ｍｍであってもよく、１μｍ〜１ｍｍであってもよい。
フィルムは、単層であってもよく、複層であってもよい。複層の場合、各層は同一の種類の実施形態の組成物が用いられていてもよく、互いに異なる種類の実施形態の組成物が用いられていてもよい。
フィルムは、例えば、後述の積層構造体の製造方法（ｉ）〜（ｉＶ）により、基板上に形成されたフィルムを得ることができる。
＜積層構造体＞
本発明に係る積層構造体は、複数の層を有し、少なくとも一層が、上述のフィルムである。
積層構造体が有する複数の層のうち、上述のフィルム以外の層としては、基板、バリア層、光散乱層等の任意の層が挙げられる。
積層されるフィルムの形状は特に限定されるものではなく、シート状、バー状等の任意の形状であることができる。
（基板）
本発明に係る積層構造体が有していてもよい層としては、特に制限は無いが、基板が挙げられる。
基板は、特に制限はないが、フィルムであってもよく、発光した光を取り出す観点から、透明なものが好ましい。基板としては、例えば、ポリエチレンテレフタレートなどのポリマーや、ガラスなどの公知の機材を用いることができる。
例えば、積層構造体において、上述のフィルムを、基板上に設けていてもよい。
図１は、実施形態の積層構造体の構成を模式的に示す断面図である。積層構造体１ａは、基板２０、２１の間に、実施形態のフィルム１０が設けられている。フィルム１０は、封止材２２によって封止されている。
（バリア層）
本発明に係る積層構造体が有していてもよい層としては、特に制限は無いが、バリア層が挙げられる。外気の水蒸気、および大気中の空気から前述の組成物を保護する観点から、バリア層を含んでいても良い。
バリア層は、特に制限は無いが、発光した光を取り出す観点から、透明なものが好ましい。バリア層としては、例えば、ポリエチレンテレフタレートなどのポリマーや、ガラス膜などの公知のバリア層を用いることができる。
（光散乱層）
本発明に係る積層構造体が有していてもよい層としては、特に制限は無いが、光散乱層が挙げられる。入射した光を有効に利用する観点から、光散乱層を含んでいてもよい。
光散乱層は、特に制限は無いが、発光した光を取り出す観点から、透明なものが好ましい。光散乱層としては、シリカ粒子などの光散乱粒子や、増幅拡散フィルムなどの公知の光散乱層を用いることができる。
＜発光装置＞
本発明に係る発光装置は、本発明の実施形態の組成物または積層構造体と、光源とを合せることで得ることができる。発光装置は、光源から発光した光を、後段に設置した組成物または積層構造体に照射することで、組成物または積層構造体を発光させ、光を取り出す装置である。該発光装置における積層構造体が有する複数の層のうち、上述のフィルム、基板、バリア層、光散乱層以外の層としては、光反射部材、輝度強化部、プリズムシート、導光板、要素間の媒体材料層等の任意の層が挙げられる。
（光源）
本発明に係る発光装置を構成する光源は、特に制限は無いが、前述の組成物、または積層構造体中の半導体微粒子を発光させるという観点から、６００ｎｍ以下の発光波長を有する光源が好ましい。光源としては、例えば、青色発光ダイオードなどの発光ダイオード（ＬＥＤ）、レーザー、ＥＬなどの公知の光源を用いることができる。
（光反射部材）
本発明に係る発光装置を構成する積層構造体が有していてもよい層としては、特に制限は無いが、光反射部材が挙げられる。光源の光を前記の組成物、または積層構造体に向かって照射する観点から、光反射部材を含んでいても良い。光反射部材は、特に制限は無いが、反射フィルムであっても良い。
反射フィルムとしては、例えば、反射鏡、反射粒子のフィルム、反射金属フィルムや反射体などの公知の反射フィルムを用いることができる。
（輝度強化部）
本発明に係る発光装置を構成する積層構造体が有していてもよい層としては、特に制限は無いが、輝度強化部が挙げられる。光の一部分を、光が伝送された方向に向かって反射して戻す観点から、輝度強化部を含んでいても良い。
（プリズムシート）
本発明に係る発光装置を構成する積層構造体が有していてもよい層としては、特に制限は無いが、プリズムシートが挙げられる。プリズムシートは、代表的には、基材部とプリズム部とを有する。なお、基材部は、隣接する部材に応じて省略してもよい。 プリズムシートは、任意の適切な接着層（例えば、接着剤層、粘着剤層）を介して隣接する部材に貼り合わせることができる。プリズムシートは、視認側とは反対側（背面側）に凸となる複数の単位プリズムが並列されて構成されている。プリズムシートの凸部を背面側に向けて配置することにより、プリズムシートを透過する光が集光されやすくなる。また、プリズムシートの凸部を背面側に向けて配置すれば、凸部を視認側に向けて配置する場合と比較して、プリズムシートに入射せずに反射する光が少なく、輝度の高いディスプレイを得ることができる。
（導光板）
本発明に係る発光装置を構成する積層構造体が有していてもよい層としては、特に制限は無いが、導光板が挙げられる。導光板としては、例えば、横方向からの光を厚さ方向に偏向可能となるよう、背面側にレンズパターンが形成された導光板、背面側および／または視認側にプリズム形状等が形成された導光板などの任意の適切な導光板が用いることができる。
（要素間の媒体材料層）
本発明に係る発光装置を構成する積層構造体が有していてもよい層としては、特に制限は無いが、隣接する要素（層）間の光路上に１つ以上の媒体材料からなる層（要素間の媒体材料層）が挙げられる。
要素間の媒体材料層に含まれる１つ以上の媒体には、特に制限は無いが、真空、空気、ガス、光学材料、接着剤、光学接着剤、ガラス、ポリマー、固体、液体、ゲル、硬化材料、光学結合材料、屈折率整合または屈折率不整合材料、屈折率勾配材料、クラッディングまたは抗クラッディング材料、スペーサー、シリカゲル、輝度強化材料、散乱または拡散材料、反射または抗反射材料、波長選択性材料、波長選択性抗反射材料、色フィルター、または当該技術分野で既知の好適な媒体、が含まれる。
本発明に係る発光装置の具体例としては、例えば、ＥＬディスプレイや液晶ディスプレイ用の波長変換材料を備えたものが挙げられる。
具体的には、
（Ｅ１）本発明の組成物をガラスチューブ等の中に入れて封止し、これを導光板の端面（側面）に沿うように、光源である青色発光ダイオードと導光板の間に配置して、青色光を緑色光や赤色光に変換するバックライト（オンエッジ方式のバックライト）、
（Ｅ２）本発明の組成物をシート化し、これを２枚のバリアーフィルムで挟んで封止したフィルムを、導光板の上に設置して、導光板の端面（側面）に置かれた青色発光ダイオードから導光板を通して前記シートに照射される青色の光を緑色光や赤色光に変換するバックライト（表面実装方式のバックライト）、
（Ｅ３）本発明の組成物を、樹脂等に分散させて青色発光ダイオードの発光部近傍に設置し、照射される青色の光を緑色光や赤色光に変換するバックライト（オンチップ方式のバックライト）、
および
（Ｅ４）本発明の組成物を、レジスト中に分散させて、カラーフィルター上に設置し、光源から照射される青色の光を緑色光や赤色光に変換するバックライト
が挙げられる。
また、本発明に係る発光装置の具体例としては、本発明の実施形態の組成物を成形し、光源である青色発光ダイオードの後段に配置して、青色光を緑色光や赤色光に変換して白色光を発する照明が挙げられる。
＜ディスプレイ＞
図２に示すように、実施形態のディスプレイ３は、液晶パネル４０と、前述の発光装置２とを視認側からこの順に備える。発光装置２は、積層構造体１ｂと光源３０とを備える。積層構造体１ｂは、前述の積層構造体１ａが、プリズムシート５０と、導光板６０と、をさらに備えたものである。ディスプレイは、任意の適切なその他の部材をさらに備えていてもよい。
（液晶パネル）
上記液晶パネルは、代表的には、液晶セルと、該液晶セルの視認側に配置された視認側偏光板と、該液晶セルの背面側に配置された背面側偏光板とを備える。視認側偏光板および背面側偏光板は、それぞれの吸収軸が実質的に直交または平行となるようにして配置され得る。
（液晶セル）
液晶セルは、一対の基板と、当該基板間に挟持された表示媒体としての液晶層とを有する。一般的な構成においては、一方の基板に、カラーフィルターおよびブラックマトリクスが設けられており、他方の基板に、液晶の電気光学特性を制御するスイッチング素子と、このスイッチング素子にゲート信号を与える走査線およびソース信号を与える信号線と、画素電極および対向電極とが設けられている。上記基板の間隔（セルギャップ）は、スペーサー等によって制御できる。上記基板の液晶層と接する側には、例えば、ポリイミドからなる配向膜等を設けることができる。
（偏光板）
偏光板は、代表的には、偏光子と、偏光子の両側に配置された保護層とを有する。偏光子は、代表的には、吸収型偏光子である。
上記偏光子としては、任意の適切な偏光子が用いられる。例えば、ポリビニルアルコール系フィルム、部分ホルマール化ポリビニルアルコール系フィルム、エチレン・酢酸ビニル共重合体系部分ケン化フィルム等の親水性高分子フィルムに、ヨウ素や二色性染料等の二色性物質を吸着させて一軸延伸したもの、ポリビニルアルコールの脱水処理物やポリ塩化ビニルの脱塩酸処理物等ポリエン系配向フィルム等が挙げられる。これらの中でも、ポリビニルアルコール系フィルムにヨウ素などの二色性物質を吸着させて一軸延伸した偏光子が、偏光二色比が高く、特に好ましい。
本発明の組成物の用途としては、例えば、発光ダイオード（ＬＥＤ）用の波長変換材料が挙げられる。
＜ＬＥＤ＞
本発明の組成物は、例えば、ＬＥＤの発光層の材料として用いることができる。
本発明の組成物を含むＬＥＤとしては、例えば、本発明の組成物とＺｎＳなどの導電性粒子を混合して膜状に積層し、片面にｎ型輸送層を積層し、もう片面にｐ型輸送層を積層した構造をしており、電流を流すことで、ｐ型半導体の正孔と、ｎ型半導体の電子が接合面の組成物に含まれる（１）および（２）の粒子中で電荷を打ち消すことで発光する方式が挙げられる。
＜太陽電池＞
本発明の組成物は、太陽電池の活性層に含まれる電子輸送性材料として利用することができる。
当該太陽電池としては、構成は特に限定されないが、例えば、フッ素ドープされた酸化スズ（ＦＴＯ）基板、酸化チタン緻密層、多孔質酸化アルミニウム層、本発明の組成物を含む活性層、２，２’，７，７’−ｔｅｔｒａｋｉｓ（Ｎ，Ｎ−ｄｉ−ｐ−ｍｅｔｈｏｘｙｐｈｅｎｙｌａｍｉｎｅ）−９，９−ｓｐｉｒｏｂｉｆｌｕｏｒｅｎｅ （Ｓｐｉｒｏ−ＭｅＯＴＡＤ）などのホール輸送層、および、銀（Ａｇ）電極をこの順で有する太陽電池が挙げられる。
酸化チタン緻密層は、電子輸送の機能、ＦＴＯのラフネスを抑える効果、および、逆電子移動を抑制する機能を有する。
多孔質酸化アルミニウム層は、光吸収効率を向上させる機能を有する。
活性層に含まれる、本発明の組成物は、電荷分離および電子輸送の機能を有する。
＜積層構造体の製造方法＞
積層構造体の製造方法としては、例えば、
（ｉ） （１）、（２）、および（３）を混合する工程と、
得られた混合物を基板上に塗工する工程と、
溶媒を除去する工程と、を含む積層構造体の製造方法であってもよく、
（ｉｉ） （１）、（２）、および溶媒に溶解している重合体を混合する工程と、
得られた混合物を基板上に塗工する工程と、
溶媒を除去する工程と、を含む積層構造体の製造方法であってもよく、
（ｉｉｉ） （１）、（２）、および（４’）を含む組成物であって、（１）、（２）、および（４’）の合計が９０質量％以上である組成物を、基板に張り合わせる工程を含む積層構造体の製造方法であってもよく、
（ｉｖ） （１）、（２）、および重合性化合物を混合する工程と、
得られた混合物を基板上に塗工する工程と、
重合性化合物を重合させる工程とを含む製造方法であってもよい。
（ｉ）の製造方法に含まれる、混合する工程、および、溶媒を除去する工程、
（ｉｉ）の製造方法に含まれる、混合する工程、および、溶媒を除去する工程、
（ｉｖ）の製造方法に含まれる、混合する工程、および、重合性化合物を重合させる工程は、
それぞれ、既に説明した、（１）、（２）、および（４’）を含む組成物であって、（１）、（２）、および（４’）の合計が９０質量％以上である組成物の製造方法
に含まれる工程と同様の工程とすることができる。
（ｉ）、（ｉｉ）、および（ｉｖ）の製造方法に含まれる、基板上に塗工する工程は、特に制限は無いが、グラビア塗布法、バー塗布法、印刷法、スプレー法、スピンコーティング法、ディップ法、ダイコート法などの、公知の塗布、塗工方法を用いることができる。
（ｉｉｉ）の製造方法に含まれる、基板に張り合わせる工程では、任意の接着剤を用いることができる。
接着剤は、（１）、および（２）の化合物を溶解しない物であれば特に制限は無く、公知の接着剤を用いることができる。
積層構造体の製造方法は、（ｉ）〜（ｉｖ）で得られた積層構造体に、さらに、任意のフィルムを張り合わせる工程を含んでいてもよい。
張り合わせる任意のフィルムとしては、例えば、反射フィルム、拡散フィルムが挙げられる。
フィルムを張り合わせる工程では、任意の接着剤を用いることができる。
上述の接着剤は、（１）、および（２）の化合物を溶解しない物であれば特に制限は無く、公知の接着剤を用いることができる。
＜発光装置の製造方法＞
たとえば、前述の光源と、光源から後段の光路上に前述の組成物、または積層構造体を設置する工程とを含む製造方法が挙げられる。
なお、本発明の技術範囲は上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。
以下、実施例および比較例に基づいて本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
（ペロブスカイト化合物の濃度測定）
実施例１〜１３、および比較例１〜３で得られた組成物におけるペロブスカイト化合物の濃度は、それぞれ、再分散させることで得られたペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液に、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミドを添加することでペロブスカイト化合物を溶解させた後、ＩＣＰ−ＭＳ（ＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ社製、ＥＬＡＮ ＤＲＣＩＩ）、およびイオンクロマトグラフ（サーモフィッシャーサイエンティフィック株式会社製、Ｉｎｔｅｇｒｉｏｎ）を用いて測定した。
（量子収率の測定）
実施例１〜１３、および比較例１〜３で得られた組成物の量子収率を、絶対ＰＬ量子収率測定装置（浜松ホトニクス株式会社製、Ｃ９９２０−０２）を用いて、励起光４５０ｎｍ、室温、大気下で測定した。
（水蒸気に対する耐久性の評価１）
実施例１〜１３、および比較例１〜３で得られた組成物を、厚み１００μｍ、１ｃｍ×１ｃｍとして、６０℃の温度、８０％湿度で一定にしたオーブン中に置き、３日後、５日後、または７日後に、絶対ＰＬ量子収率測定装置（浜松ホトニクス株式会社製、Ｃ９９２０−０２）を用いて、励起光４５０ｎｍ、室温、大気下で量子収率を測定した。
水蒸気に対する耐久性の指標として、（Ｘ’日間の水蒸気に対する耐久性試験後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値で評価した。Ｘ’は、３、５、または７のいずれかである。
（組成物の合成）
［実施例１］
炭酸セシウム０．８１４ｇと、１−オクタデセンの溶媒４０ｍＬと、オレイン酸２．５ｍＬとを混合した。マグネチックスターラーで攪拌して、窒素を流しながら１５０℃で１時間加熱して炭酸セシウム溶液を調製した。
臭化鉛（ＰｂＢｒ２）０．２７６ｇを１−オクタデセンの溶媒２０ｍＬと混合した。マグネチックスターラーで攪拌して窒素を流しながら１２０℃の温度で１時間加熱した後、オレイン酸２ｍＬ、およびオレイルアミン２ｍＬを添加して臭化鉛分散液を調整した。
臭化鉛分散液を１６０℃の温度に昇温した後、上述の炭酸セシウム溶液を１．６ｍＬ添加した。添加後、反応容器を氷水に漬けることで、室温まで降温し、分散液を得た。
次いで、分散液を１００００ｒｐｍ、５分間遠心分離し、沈殿物を分離することで、沈殿物のペロブスカイト化合物を得た。ペロブスカイト化合物をトルエン５ｍＬに分散させた後、分散液５００μＬを分取して、トルエン４．５ｍＬに再分散させることで、ペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液を得た。
ＩＣＰ−ＭＳ、およびイオンクロマトグラフによって測定したペロブスカイト化合物の濃度は、１５００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）であった。
次いで、メタクリル樹脂（ＰＭＭＡ、住友化学社製、スミペックス・メタクリル樹脂、ＭＨ、分子量約１２万、比重１．２ｇ／ｍｌ）が１６．５質量％となるように、メタクリル樹脂と、トルエンとを混合した後、６０℃、３時間加熱して、重合体が溶解した溶液を得た。
上記のペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液０．１５ｇと、重合体が溶解した溶液０．９１３ｇとを混合した後、アルミ製のカップ（４．５φｃｍ）中で、さらにオルガノポリシラザン（Ｄｕｒａｚａｎｅ １５００ Ｒａｐｉｄ Ｃｕｒｅ、メルクパフォーマンスマテリアルズ株式会社製）を混合し、組成物を得た。組成物において、モル比はＳｉ／Ｐｂ＝６．６８であった。
さらに、トルエンを自然乾燥で蒸発させることで、ペロブスカイト化合物の濃度が１０００μｇ／ｍＬの組成物を得た。組成物は１ｃｍ×１ｃｍのサイズに切断した。
水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は４２％であり、水蒸気に対する耐久試験５日後の量子収率は２８％であった。（水蒸気に対する耐久性試験５日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０．６７であった。
［実施例２］
モル比をＳｉ／Ｐｂ＝２０．０とした以外は、上記実施例１と同様の方法で１ｃｍ×１ｃｍのサイズの組成物を得た。
水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は４５％であり、水蒸気に対する耐久試験５日後の量子収率は３４％であった。（水蒸気に対する耐久性試験５日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０．７６であった。
［実施例３］
モル比をＳｉ／Ｐｂ＝６６．８とした以外は、上記実施例１と同様の方法で１ｃｍ×１ｃｍのサイズの組成物を得た。
水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は５０％であり、水蒸気に対する耐久試験５日後の量子収率は３１％であった。（水蒸気に対する耐久性試験５日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０．６２であった。
［実施例４］
炭酸セシウム０．８１４ｇと、１−オクタデセンの溶媒４０ｍＬと、オレイン酸２．５ｍＬとを混合した。マグネチックスターラーで攪拌して、窒素を流しながら１５０℃で１時間加熱して炭酸セシウム溶液を調製した。
臭化鉛（ＰｂＢｒ２）０．２７６ｇを１−オクタデセンの溶媒２０ｍＬと混合した。マグネチックスターラーで攪拌して窒素を流しながら１２０℃の温度で１時間加熱した後、オレイン酸２ｍＬ、およびオレイルアミン２ｍＬを添加して臭化鉛分散液を調整した。
臭化鉛分散液を１６０℃の温度に昇温した後、上述の炭酸セシウム溶液を１．６ｍＬ添加した。添加後、反応容器を氷水に漬けることで、室温まで降温し、分散液を得た。
次いで、分散液を１００００ｒｐｍ、５分間遠心分離し、沈殿物を分離することで、沈殿物のペロブスカイト化合物を得た。ペロブスカイト化合物をトルエン５ｍＬに分散させた後、分散液５００μＬを分取して、トルエン４．５ｍＬに再分散させることで、ペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液を得た。
ＩＣＰ−ＭＳ、およびイオンクロマトグラフによって測定したペロブスカイト化合物の濃度は、１５００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）であった。
次いで、メタクリル樹脂（ＰＭＭＡ、住友化学社製、スミペックス・メタクリル樹脂、ＭＨ、分子量約１２万、比重１．２ｇ／ｍｌ）が１６．５質量％となるように、メタクリル樹脂とトルエンとを混合した後、６０℃、３時間加熱して、重合体が溶解した溶液を得た。
上記のペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液０．１５ｇと、重合体が溶解した溶液０．９１３ｇとを混合した後、アルミ製のカップ（４．５φｃｍ）中で、さらにオルガノポリシラザン（Ｄｕｒａｚａｎｅ １５００ Ｓｌｏｗ Ｃｕｒｅ、メルクパフォーマンスマテリアルズ株式会社製）を混合し、組成物を得た。組成物において、モル比がＳｉ／Ｐｂ＝７６．０であった。
さらに、トルエンを自然乾燥で蒸発させることで、ペロブスカイト化合物の濃度が１０００μｇ／ｍＬの組成物を得た。組成物は１ｃｍ×１ｃｍのサイズに切断した。
水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は４５％であり、水蒸気に対する耐久試験５日後の量子収率は２７％であった。（水蒸気に対する耐久性試験５日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０．６０であった。
［実施例５］
炭酸セシウム０．８１４ｇと、１−オクタデセンの溶媒４０ｍＬと、オレイン酸２．５ｍＬとを混合した。マグネチックスターラーで攪拌して、窒素を流しながら１５０℃で１時間加熱して炭酸セシウム溶液を調製した。
臭化鉛（ＰｂＢｒ２）０．２７６ｇを１−オクタデセンの溶媒２０ｍＬと混合した。マグネチックスターラーで攪拌して窒素を流しながら１２０℃の温度で１時間加熱した後、オレイン酸２ｍＬ、およびオレイルアミン２ｍＬを添加して臭化鉛分散液を調整した。
臭化鉛分散液を１６０℃の温度に昇温した後、上述の炭酸セシウム溶液を１．６ｍＬ添加した。添加後、反応容器を氷水に漬けることで、室温まで降温し、分散液を得た。
次いで、分散液を１００００ｒｐｍ、５分間遠心分離し、沈殿物を分離することで、沈殿物のペロブスカイト化合物を得た。ペロブスカイト化合物をトルエン５ｍＬに分散させた後、分散液５００μＬを分取して、トルエン４．５ｍＬに再分散させることで、ペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液を得た。
ＩＣＰ−ＭＳ、およびイオンクロマトグラフによって測定したペロブスカイト化合物の濃度は、１５００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）であった。
次いで、上述の分散液に、オルガノポリシラザン（Ｄｕｒａｚａｎｅ １５００ Ｒａｐｉｄ Ｃｕｒｅ、メルクパフォーマンスマテリアルズ株式会社製）を混合した。分散液において、モル比はＳｉ／Ｐｂ＝２０．０であった。
上述の分散液を２５℃、８０％の湿度条件で、スターラーで攪拌しながら、１日間改質処理した。
次いで、メタクリル樹脂（ＰＭＭＡ、住友化学社製、スミペックス・メタクリル樹脂、ＭＨ、分子量約１２万、比重１．２ｇ／ｍｌ）が１６．５質量％となるように、メタクリル樹脂とトルエンとを混合した後、６０℃、３時間加熱して、重合体が溶解した溶液を得た。
上記のペロブスカイト化合物、ポリシラザン改質体、および溶媒を含む分散液０．１５ｇと、重合体が溶解した溶液０．９１３ｇとを混合し、組成物を得た。
さらに、トルエンを自然乾燥で蒸発させることで、ペロブスカイト化合物の濃度が１０００μｇ／ｍＬ、モル比がＳｉ／Ｐｂ＝２０．０の組成物を得た。組成物は１ｃｍ×１ｃｍのサイズに切断した。
水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は６３％であり、水蒸気に対する耐久試験７日後の量子収率は５０％であった。（水蒸気に対する耐久性試験７日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０．７９であった。
［実施例６］
モル比をＳｉ／Ｐｂ＝６６．８とした以外は上記実施例５と同様の方法で１ｃｍ×１ｃｍのサイズの組成物を得た。
水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は７３％であり、水蒸気に対する耐久試験７日後の量子収率は５７％であった。（水蒸気に対する耐久性試験７日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０．７８であった。
［実施例７］
炭酸セシウム０．８１４ｇと、１−オクタデセンの溶媒４０ｍＬと、オレイン酸２．５ｍＬとを混合した。マグネチックスターラーで攪拌して、窒素を流しながら１５０℃で１時間加熱して炭酸セシウム溶液を調製した。
臭化鉛（ＰｂＢｒ２）０．２７６ｇを１−オクタデセンの溶媒２０ｍＬと混合した。マグネチックスターラーで攪拌して窒素を流しながら１２０℃の温度で１時間加熱した後、オレイン酸２ｍＬ、およびオレイルアミン２ｍＬを添加して臭化鉛分散液を調整した。
臭化鉛分散液を１６０℃の温度に昇温した後、上述の炭酸セシウム溶液を１．６ｍＬ添加した。添加後、反応容器を氷水に漬けることで、室温まで降温し、分散液を得た。
次いで、分散液を１００００ｒｐｍ、５分間遠心分離し、沈殿物を分離することで、沈殿物のペロブスカイト化合物を得た。ペロブスカイト化合物をトルエン５ｍＬに分散させた後、分散液５００μＬを分取して、トルエン４．５ｍＬに再分散させることで、ペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液を得た。
ＩＣＰ−ＭＳ、およびイオンクロマトグラフによって測定したペロブスカイト化合物の濃度は、１５００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）であった。
次いで、上述の分散液に、オルガノポリシラザン（Ｄｕｒａｚａｎｅ １５００ Ｓｌｏｗ Ｃｕｒｅ、メルクパフォーマンスマテリアルズ株式会社製）を混合した。分散液において、モル比はＳｉ／Ｐｂ＝７６．０であった。
上述の分散液を２５℃、８０％の湿度条件で、スターラーで攪拌しながら、１日間改質処理した。
次いで、メタクリル樹脂（ＰＭＭＡ、住友化学社製、スミペックス・メタクリル樹脂、ＭＨ、分子量約１２万、比重１．２ｇ／ｍｌ）が１６．５質量％となるように、メタクリル樹脂とトルエンとを混合した後、６０℃、３時間加熱して、重合体が溶解した溶液を得た。
上記のペロブスカイト化合物、ポリシラザン改質体、および溶媒を含む分散液０．１５ｇと、重合体が溶解した溶液０．９１３ｇとを混合し、組成物を得た。
さらに、トルエンを自然乾燥で蒸発させることで、ペロブスカイト化合物の濃度が１０００μｇ／ｍＬ、モル比がＳｉ／Ｐｂ＝７６．０の組成物を得た。組成物は１ｃｍ×１ｃｍのサイズに切断した。
水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は６３％であり、水蒸気に対する耐久試験７日後の量子収率は５５％であった。（水蒸気に対する耐久性試験７日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０．８７であった。
［実施例８］
モル比をＳｉ／Ｐｂ＝２２８とした以外は、上記実施例７と同様の方法で１ｃｍ×１ｃｍのサイズの組成物を得た。
水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は６０％であり、水蒸気に対する耐久試験７日後の量子収率は５６％であった。（水蒸気に対する耐久性試験７日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０．９３であった。
［実施例９］
炭酸セシウム０．８１４ｇと、１−オクタデセンの溶媒４０ｍＬと、オレイン酸２．５ｍＬとを混合した。マグネチックスターラーで攪拌して、窒素を流しながら１５０℃で１時間加熱して炭酸セシウム溶液を調製した。
臭化鉛（ＰｂＢｒ２）０．１１０ｇ、およびヨウ化鉛（ＰｂＩ２）０．２０８ｇを１−オクタデセンの溶媒２０ｍＬと混合した。マグネチックスターラーで攪拌して窒素を流しながら１２０℃の温度で１時間加熱した後、オレイン酸２ｍＬ、およびオレイルアミン２ｍＬを添加して臭化鉛‐ヨウ化鉛分散液を調整した。
臭化鉛‐ヨウ化鉛分散液を１６０℃の温度に昇温した後、上述の炭酸セシウム溶液を１．６ｍＬ添加した。添加後、反応容器を氷水に漬けることで、室温まで降温し、分散液を得た。
次いで、分散液を１００００ｒｐｍ、５分間遠心分離し、沈殿物を分離することで、沈殿物のペロブスカイト化合物を得た。ペロブスカイト化合物をトルエン５ｍＬに分散させた後、分散液５００μＬを分取して、トルエン４．５ｍＬに再分散させることで、ペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液を得た。
ＩＣＰ−ＭＳ、およびイオンクロマトグラフによって測定したペロブスカイト化合物の濃度は、１５００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）であった。
次いで、上述の分散液に、オルガノポリシラザン（Ｄｕｒａｚａｎｅ １５００ Ｒａｐｉｄ Ｃｕｒｅ、メルクパフォーマンスマテリアルズ株式会社製）を混合した。分散液において、モル比はＳｉ／Ｐｂ＝１０．６であった。
上述の分散液を２５℃、８０％の湿度条件で、スターラーで攪拌しながら、１日間改質処理した。
次いで、メタクリル樹脂（ＰＭＭＡ、住友化学社製、スミペックス・メタクリル樹脂、ＭＨ、分子量約１２万、比重１．２ｇ／ｍｌ）が１６．５質量％となるように、メタクリル樹脂とトルエンとを混合した後、６０℃、３時間加熱して、重合体が溶解した溶液を得た。
上記のペロブスカイト化合物、ポリシラザン改質体、および溶媒を含む分散液０．１５ｇと、重合体が溶解した溶液０．９１３ｇとを混合し、組成物を得た。
さらに、トルエンを自然乾燥で蒸発させることで、ペロブスカイト化合物の濃度が１０００μｇ／ｍＬ、モル比がＳｉ／Ｐｂ＝１０．６の組成物を得た。組成物は１ｃｍ×１ｃｍのサイズに切断した。
水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は５８％であり、水蒸気に対する耐久試験３日後の量子収率は３６％であった。（水蒸気に対する耐久性試験３日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０．６２であった。
［実施例１０］
モル比をＳｉ／Ｐｂ＝３１．８とした以外は、上記実施例９と同様の方法で１ｃｍ×１ｃｍのサイズの組成物を得た。
水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は６４％であり、水蒸気に対する耐久試験３日後の量子収率は４９％であった。（水蒸気に対する耐久性試験３日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０．７７であった。
［実施例１１］
モル比をＳｉ／Ｐｂ＝５３．０とした以外は、上記実施例９と同様の方法で１ｃｍ×１ｃｍのサイズの組成物を得た。
水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は６５％であり、水蒸気に対する耐久試験３日後の量子収率は５６％であった。（水蒸気に対する耐久性試験３日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０．８６であった。
［実施例１２］
炭酸セシウム０．８１４ｇと、１−オクタデセンの溶媒４０ｍＬと、オレイン酸２．５ｍＬとを混合した。マグネチックスターラーで攪拌して、窒素を流しながら１５０℃で１時間加熱して炭酸セシウム溶液を調製した。
臭化鉛（ＰｂＢｒ２）０．２７６ｇを１−オクタデセンの溶媒２０ｍＬと混合した。マグネチックスターラーで攪拌して窒素を流しながら１２０℃の温度で１時間加熱した後、オレイン酸２ｍＬ、およびオレイルアミン２ｍＬを添加して臭化鉛分散液を調整した。
臭化鉛分散液を１６０℃の温度に昇温した後、上述の炭酸セシウム溶液を１．６ｍＬ添加した。添加後、反応容器を氷水に漬けることで、室温まで降温し、分散液を得た。
次いで、分散液を１００００ｒｐｍ、５分間遠心分離し、沈殿物を分離することで、沈殿物のペロブスカイト化合物を得た。ペロブスカイト化合物をトルエン５ｍＬに分散させた後、分散液５００μＬを分取して、トルエン４．５ｍＬに再分散させることで、ペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液を得た。
ＩＣＰ−ＭＳ、およびイオンクロマトグラフによって測定したペロブスカイト化合物の濃度は、１５００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）であった。

次いで、上記のペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液にオクタメチルシクロテトラシラザンを混合した。分散液において、モル比がＳｉ／Ｐｂ＝９１．４であった。
上述の分散液を２５℃、８０％の湿度条件で、スターラーで攪拌しながら、１日間改質処理した。
次いで、メタクリル樹脂（ＰＭＭＡ、住友化学社製、スミペックス・メタクリル樹脂、ＭＨ、分子量約１２万、比重１．２ｇ／ｍｌ）が１６．５質量％となるように、メタクリル樹脂とトルエンとを混合した後、６０℃、３時間加熱して、重合体が溶解した溶液を得た。
上記のペロブスカイト化合物、オクタメチルシクロテトラシラザン改質体、および溶媒を含む分散液０．１５ｇと、重合体が溶解した溶液０．９１３ｇとを混合した。
さらに、トルエンを自然乾燥で蒸発させることで、ペロブスカイト化合物の濃度が１０００μｇ／ｍＬ、モル比がＳｉ／Ｐｂ＝９１．４の組成物を得た。組成物は１ｃｍ×１ｃｍのサイズに切断した。
水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は３６％であり、水蒸気に対する耐久試験５日後の量子収率は２４％であった。（水蒸気に対する耐久性試験５日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０．６７であった。
［実施例１３］
炭酸セシウム０．８１４ｇと、１−オクタデセンの溶媒４０ｍＬと、オレイン酸２．５ｍＬとを混合した。マグネチックスターラーで攪拌して、窒素を流しながら１５０℃で１時間加熱して炭酸セシウム溶液を調製した。
臭化鉛（ＰｂＢｒ２）０．２７６ｇを１−オクタデセンの溶媒２０ｍＬと混合した。マグネチックスターラーで攪拌して窒素を流しながら１２０℃の温度で１時間加熱した後、オレイン酸２ｍＬ、およびオレイルアミン２ｍＬを添加して臭化鉛分散液を調整した。
臭化鉛分散液を１６０℃の温度に昇温した後、上述の炭酸セシウム溶液を１．６ｍＬ添加した。添加後、反応容器を氷水に漬けることで、室温まで降温し、分散液を得た。
次いで、分散液を１００００ｒｐｍ、５分間遠心分離し、沈殿物を分離することで、沈殿物のペロブスカイト化合物を得た。ペロブスカイト化合物をトルエン５ｍＬに分散させた後、分散液５００μＬを分取して、トルエン４．５ｍＬに再分散させることで、ペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液を得た。
ＩＣＰ−ＭＳ、およびイオンクロマトグラフによって測定したペロブスカイト化合物の濃度は、１５００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）であった。
次いで、上述の分散液に、パーヒドロポリシラザン（ＡＺＮＮ−１２０−２０、メルクパフォーマンスマテリアルズ株式会社製）を混合した。分散液において、モル比はＳｉ／Ｐｂ＝１０．４であった。
上述の分散液を２５℃、８０％の湿度条件で、スターラーで攪拌しながら、１日間改質処理した。
次いで、メタクリル樹脂（ＰＭＭＡ、住友化学社製、スミペックス・メタクリル樹脂、ＭＨ、分子量約１２万、比重１．２ｇ／ｍｌ）が１６．５質量％となるように、メタクリル樹脂とトルエンとを混合した後、６０℃、３時間加熱して、重合体が溶解した溶液を得た。
上記のペロブスカイト化合物、ポリシラザン改質体、および溶媒を含む分散液０．１５ｇと、重合体が溶解した溶液０．９１３ｇとを混合し、組成物を得た。
さらに、トルエンを自然乾燥で蒸発させることで、ペロブスカイト化合物の濃度が１０００μｇ／ｍＬ、モル比がＳｉ／Ｐｂ＝１０．４の組成物を得た。組成物は１ｃｍ×１ｃｍのサイズに切断した。
水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は５０％であり、水蒸気に対する耐久試験５日後の量子収率は３５％であった。（水蒸気に対する耐久性試験５日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０．７０であった。
［比較例１］
炭酸セシウム０．８１４ｇと、１−オクタデセンの溶媒４０ｍＬと、オレイン酸２．５ｍＬとを混合した。マグネチックスターラーで攪拌して、窒素を流しながら１５０℃で１時間加熱して炭酸セシウム溶液を調製した。
臭化鉛（ＰｂＢｒ２）０．２７６ｇを１−オクタデセンの溶媒２０ｍＬと混合した。マグネチックスターラーで攪拌して窒素を流しながら１２０℃の温度で１時間加熱した後、オレイン酸２ｍＬ、およびオレイルアミン２ｍＬを添加して臭化鉛分散液を調整した。
臭化鉛分散液を１６０℃の温度に昇温した後、上述の炭酸セシウム溶液を１．６ｍＬ添加した。添加後、反応容器を氷水に漬けることで、室温まで降温し、分散液を得た。
次いで、分散液を１００００ｒｐｍ、５分間遠心分離し、沈殿物を分離することで、沈殿物のペロブスカイト化合物を得た。
ペロブスカイト化合物をトルエン５ｍＬに分散させた後、分散液５００μＬを分取して、トルエン４．５ｍＬに再分散させることで、ペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液を得た。ＩＣＰ−ＭＳ、およびイオンクロマトグラフによって測定したペロブスカイト化合物の濃度は、１５００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）であった。
次いで、メタクリル樹脂（ＰＭＭＡ、住友化学社製、スミペックス・メタクリル樹脂、ＭＨ、分子量約１２万、比重１．２ｇ／ｍｌ）が１６．５質量％となるように、メタクリル樹脂とトルエンとを混合した後、６０℃、３時間加熱して、重合体が溶解した溶液を得た。
上記のペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液０．１５ｇと、上記の重合体が溶解した溶液０．９１３ｇとをアルミ製のカップ（４．５φｃｍ）中で混合し、組成物を得た。
さらに、トルエンを自然乾燥で蒸発させ、ペロブスカイト化合物の濃度が１０００μｇ／ｍＬの組成物を得た。組成物は１ｃｍ×１ｃｍのサイズに切断した。
水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は２７％であり、水蒸気に対する耐久試験５日後の量子収率は９％、水蒸気に対する耐久試験７日後の量子収率は０％であった。（水蒸気に対する耐久性試験５日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０．３３、（水蒸気に対する耐久性試験７日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０であった。
［比較例２］
炭酸セシウム０．８１４ｇと、１−オクタデセンの溶媒４０ｍＬと、オレイン酸２．５ｍＬとを混合した。マグネチックスターラーで攪拌して、窒素を流しながら１５０℃で１時間加熱して炭酸セシウム溶液を調製した。
臭化鉛（ＰｂＢｒ２）０．１１０ｇ、およびヨウ化鉛（ＰｂＩ２）０．２０８ｇを１−オクタデセンの溶媒２０ｍＬと混合した。マグネチックスターラーで攪拌して窒素を流しながら１２０℃の温度で１時間加熱した後、オレイン酸２ｍＬ、およびオレイルアミン２ｍＬを添加して臭化鉛‐ヨウ化鉛分散液を調整した。
臭化鉛‐ヨウ化鉛分散液を１６０℃の温度に昇温した後、上述の炭酸セシウム溶液を１．６ｍＬ添加した。添加後、反応容器を氷水に漬けることで、室温まで降温し分散液を得た。
次いで、分散液を１００００ｒｐｍ、５分間遠心分離し、沈殿物を分離することで、沈殿物のペロブスカイト化合物を得た。ペロブスカイト化合物をトルエン５ｍＬに分散させた後、分散液５００μＬを分取して、トルエン４．５ｍＬに再分散させることで、ペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液を得た。
ＩＣＰ−ＭＳ、およびイオンクロマトグラフによって測定したペロブスカイト化合物の濃度は、１５００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）であった。
次いで、メタクリル樹脂（ＰＭＭＡ、住友化学社製、スミペックス・メタクリル樹脂、ＭＨ、分子量約１２万、比重１．２ｇ／ｍｌ）が１６．５質量％となるように、メタクリル樹脂とトルエンとを混合した後、６０℃、３時間加熱して、重合体が溶解した溶液を得た。
上記のペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液０．１５ｇと、上記の重合体が溶解した溶液０．９１３ｇとをアルミ製のカップ（４．５φｃｍ）中で混合し、組成物を得た。
さらに、トルエンを自然乾燥で蒸発させ、ペロブスカイト化合物の濃度が１０００μｇ／ｍＬの組成物を得た。組成物は１ｃｍ×１ｃｍのサイズに切断した。水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は２５％であり、水蒸気に対する耐久試験３日後の量子収率は４％であった。（水蒸気に対する耐久性試験３日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０．１６であった。
［比較例３］
炭酸セシウム０．８１４ｇと、１−オクタデセンの溶媒４０ｍＬと、オレイン酸２．５ｍＬとを混合した。マグネチックスターラーで攪拌して、窒素を流しながら１５０℃で１時間加熱して炭酸セシウム溶液を調製した。
臭化鉛（ＰｂＢｒ２）０．２７６ｇを１−オクタデセンの溶媒２０ｍＬと混合した。マグネチックスターラーで攪拌して窒素を流しながら１２０℃の温度で１時間加熱した後、オレイン酸２ｍＬ、およびオレイルアミン２ｍＬを添加して臭化鉛分散液を調整した。
臭化鉛分散液を１６０℃の温度に昇温した後、上述の炭酸セシウム溶液を１．６ｍＬ添加した。添加後、反応容器を氷水に漬けることで、室温まで降温し、分散液を得た。
次いで、分散液を１００００ｒｐｍ、５分間遠心分離し、沈殿物を分離することで、沈殿物のペロブスカイト化合物を得た。
ペロブスカイト化合物をトルエン５ｍＬに分散させた後、分散液５００μＬを分取して、トルエン４．５ｍＬに再分散させることで、ペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液を得た。
ＩＣＰ−ＭＳ、およびイオンクロマトグラフによって測定したペロブスカイト化合物の濃度は、１５００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）であった。
次いで、メタクリル樹脂（ＰＭＭＡ、住友化学社製、スミペックス・メタクリル樹脂、ＭＨ、分子量約１２万、比重１．２ｇ／ｍｌ）が１６．５質量％となるように、メタクリル樹脂とトルエンとを混合した後、６０℃、３時間加熱して、重合体が溶解した溶液を得た。
上記のペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液０．１５ｇと、上記の重合体が溶解した溶液０．９１３ｇとをアルミ製のカップ（４．５φｃｍ）中で混合した後、アミノプロピルトリエトキシシランを混合し、組成物を得た。組成物において、モル比はＳｉ／Ｐｂ＝２８．７であった。
さらに、トルエンを自然乾燥で蒸発させ、ペロブスカイト化合物の濃度が１０００μｇ／ｍＬの組成物を得た。組成物は１ｃｍ×１ｃｍのサイズに切断した。
水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は４２％であり、水蒸気に対する耐久試験５日後の量子収率は４％であった。（水蒸気に対する耐久性試験５日後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値は、０．０９５であった。
以下の表１に、実施例１〜１３、および比較例１〜３の組成物の構成と、水蒸気に対する耐久性試験前後の量子収率（％）と、組成物の水蒸気に対する耐久性の評価１の結果とを記載する。水蒸気に対する耐久性は、（Ｘ’日間の水蒸気に対する耐久性試験後の量子収率）／（水蒸気に対する耐久性試験前の量子収率）の値で評価した。Ｘは、３、５、または７のいずれかである。表１中、「Ｓｉ／Ｐｂ」は、組成物に含まれるＳｉのモル数をＰｂのモル数で除したモル比を表す。







































Figure 0006332522
上記の結果から、本発明を適用した実施例１〜１３に係る組成物は、本発明を適用しない比較例１〜３の組成物と比べて、初期の量子収率が高く、かつ、優れた水蒸気に対する耐久性を有していることが確認できた。
（ペロブスカイト化合物の濃度測定）
実施例１４〜１６、および比較例４で得られた組成物における濃度は、２００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）となるようにトルエンを用いて調整した。実施例および比較例で得られた組成物における濃度は、それぞれ、再分散させることで得られたペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液に、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミドを添加することでペロブスカイト化合物を溶解させた後、ＩＣＰ−ＭＳ（ＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ社製、ＥＬＡＮ ＤＲＣＩＩ）、およびイオンクロマトグラフ（サーモフィッシャーサイエンティフィック株式会社製、Ｉｎｔｅｇｒｉｏｎ）を用いて測定した。
（量子収率の測定）
実施例１４〜１６、および比較例４で得られた組成物の量子収率を、絶対ＰＬ量子収率測定装置（浜松ホトニクス株式会社製、Ｃ９９２０−０２）を用いて、励起光４５０ｎｍ、室温、大気下で測定した。
（発光スペクトル測定）
実施例１４〜１６、および比較例４で得られた組成物の発光スペクトルを、絶対ＰＬ量子収率測定装置（浜松ホトニクス株式会社製、Ｃ９９２０−０２）を用いて、励起光４５０ｎｍ、室温、大気下で測定した。
（水蒸気に対する耐久性の評価２）
実施例１４〜１６、および比較例４で得られた組成物を、２５℃の温度、８０％湿度で一定にした恒温恒湿槽中に置き、１日後に発光スペクトルを、絶対ＰＬ量子収率測定装置（浜松ホトニクス株式会社製、Ｃ９９２０−０２）を用いて、励起光４５０ｎｍ、室温、大気下で測定した。
水蒸気に対する耐久性の指標として、（水蒸気に対する耐久性試験前の発光スペクトルのピーク波長（ｎｍ））−（１日間の水蒸気に対する耐久性試験後の発光スペクトルのピーク波長（ｎｍ））の絶対値で評価した。
［実施例１４］
炭酸セシウム０．８１４ｇと、１−オクタデセンの溶媒４０ｍＬと、オレイン酸２．５ｍＬとを混合した。マグネチックスターラーで攪拌して、窒素を流しながら１５０℃で１時間加熱して炭酸セシウム溶液を調製した。
臭化鉛（ＰｂＢｒ２）０．１１０ｇ、およびヨウ化鉛（ＰｂＩ２）０．２０８ｇを１−オクタデセンの溶媒２０ｍＬと混合した。マグネチックスターラーで攪拌して窒素を流しながら１２０℃の温度で１時間加熱した後、オレイン酸２ｍＬ、およびオレイルアミン２ｍＬを添加して臭化鉛‐ヨウ化鉛分散液を調整した。
臭化鉛‐ヨウ化鉛分散液を１６０℃の温度に昇温した後、上述の炭酸セシウム溶液を１．６ｍＬ添加した。添加後、反応容器を氷水に漬けることで、室温まで降温し、分散液を得た。
次いで、分散液を１００００ｒｐｍ、５分間遠心分離し、沈殿物を分離することで、沈殿物の半ペロブスカイト化合物を得た。ペロブスカイト化合物をトルエン５ｍＬに分散させた後、分散液５００μＬを分取して、トルエン４．５ｍＬに再分散させることで、ペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液を得た。
ＩＣＰ−ＭＳ、およびイオンクロマトグラフによって測定したペロブスカイト化合物の濃度は、１５００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）であった。
次いで、上述の分散液に、オルガノポリシラザン（Ｄｕｒａｚａｎｅ １５００ Ｒａｐｉｄ Ｃｕｒｅ、メルクパフォーマンスマテリアルズ株式会社製）を混合し、組成物を得た。組成物において、モル比はＳｉ／Ｐｂ＝１０．６であった。 水蒸気に対する耐久試験前の発光スペクトルのピーク波長は６３８ｎｍであり、水蒸気に対する耐久試験１日後の発光スペクトルのピーク波長は６４９ｎｍであった。（水蒸気に対する耐久性試験前の発光スペクトルのピーク波長）−（水蒸気に対する耐久性試験１日後の発光スペクトルのピーク波長）の絶対値は、１１であった。
水蒸気に対する耐久試験前の量子収率は５９％であった。
［実施例１5］
炭酸セシウム０．８１４ｇと、１−オクタデセンの溶媒４０ｍＬと、オレイン酸２．５ｍＬとを混合した。マグネチックスターラーで攪拌して、窒素を流しながら１５０℃で１時間加熱して炭酸セシウム溶液を調製した。
臭化鉛（ＰｂＢｒ２）０．１１０ｇ、およびヨウ化鉛（ＰｂＩ２）０．２０８ｇを１−オクタデセンの溶媒２０ｍＬと混合した。マグネチックスターラーで攪拌して窒素を流しながら１２０℃の温度で１時間加熱した後、オレイン酸２ｍＬ、およびオレイルアミン２ｍＬを添加して臭化鉛‐ヨウ化鉛分散液を調整した。
臭化鉛‐ヨウ化鉛分散液を１６０℃の温度に昇温した後、上述の炭酸セシウム溶液を１．６ｍＬ添加した。添加後、反応容器を氷水に漬けることで、室温まで降温し、分散液を得た。
次いで、分散液を１００００ｒｐｍ、５分間遠心分離し、沈殿物を分離することで、沈殿物のペロブスカイト化合物を得た。ペロブスカイト化合物をトルエン５ｍＬに分散させた後、分散液５００μＬを分取して、トルエン４．５ｍＬに再分散させることで、ペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液を得た。
ＩＣＰ−ＭＳ、およびイオンクロマトグラフによって測定したペロブスカイト化合物の濃度は、１５００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）であった。
次いで、上述の分散液に、オルガノポリシラザン（Ｄｕｒａｚａｎｅ １５００ Ｒａｐｉｄ Ｃｕｒｅ、メルクパフォーマンスマテリアルズ株式会社製）を混合し、組成物を得た。組成物において、モル比はＳｉ／Ｐｂ＝３１．８であった。
水蒸気に対する耐久試験前の発光スペクトルのピーク波長は６３８ｎｍであり、水蒸気に対する耐久試験１日後の発光スペクトルのピーク波長は６４１ｎｍであった。（水蒸気に対する耐久性試験前の発光スペクトルのピーク波長）−（水蒸気に対する耐久性試験１日後の発光スペクトルのピーク波長）の絶対値は、３であった。
水蒸気に対する耐久試験前の組成物の量子収率は５３％であった。
［実施例１6］
炭酸セシウム０．８１４ｇと、１−オクタデセンの溶媒４０ｍＬと、オレイン酸２．５ｍＬとを混合した。マグネチックスターラーで攪拌して、窒素を流しながら１５０℃で１時間加熱して炭酸セシウム溶液を調製した。
臭化鉛（ＰｂＢｒ２）０．１１０ｇ、およびヨウ化鉛（ＰｂＩ２）０．２０８ｇを１−オクタデセンの溶媒２０ｍＬと混合した。マグネチックスターラーで攪拌して窒素を流しながら１２０℃の温度で１時間加熱した後、オレイン酸２ｍＬ、およびオレイルアミン２ｍＬを添加して臭化鉛‐ヨウ化鉛分散液を調整した。
臭化鉛‐ヨウ化鉛分散液を１６０℃の温度に昇温した後、上述の炭酸セシウム溶液を１．６ｍＬ添加した。添加後、反応容器を氷水に漬けることで、室温まで降温し、分散液を得た。
次いで、分散液を１００００ｒｐｍ、５分間遠心分離し、沈殿物を分離することで、沈殿物のペロブスカイト化合物を得た。ペロブスカイト化合物をトルエン５ｍＬに分散させた後、分散液５００μＬを分取して、トルエン４．５ｍＬに再分散させることで、ペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液を得た。
ＩＣＰ−ＭＳ、およびイオンクロマトグラフによって測定したペロブスカイト化合物の濃度は、１５００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）であった。
次いで、上述の分散液に、オルガノポリシラザン（Ｄｕｒａｚａｎｅ １５００ Ｒａｐｉｄ Ｃｕｒｅ、メルクパフォーマンスマテリアルズ株式会社製）を混合し、組成物を得た。組成物において、モル比はＳｉ／Ｐｂ＝５３．０であった。水蒸気に対する耐久試験前の発光スペクトルのピーク波長は６３８ｎｍであり、水蒸気に対する耐久試験１日後の発光スペクトルのピーク波長は６４０ｎｍであった。（水蒸気に対する耐久性試験前の発光スペクトルのピーク波長）−（水蒸気に対する耐久性試験１日後の発光スペクトルのピーク波長）の絶対値は、２であった。
水蒸気に対する耐久試験前の組成物の量子収率は４１％であった。
［比較例４］
炭酸セシウム０．８１４ｇと、１−オクタデセンの溶媒４０ｍＬと、オレイン酸２．５ｍＬとを混合した。マグネチックスターラーで攪拌して、窒素を流しながら１５０℃で１時間加熱して炭酸セシウム溶液を調製した。
臭化鉛（ＰｂＢｒ２）０．１１０ｇ、およびヨウ化鉛（ＰｂＩ２）０．２０８ｇを１−オクタデセンの溶媒２０ｍＬと混合した。マグネチックスターラーで攪拌して窒素を流しながら１２０℃の温度で１時間加熱した後、オレイン酸２ｍＬ、およびオレイルアミン２ｍＬを添加して臭化鉛‐ヨウ化鉛分散液を調整した。
臭化鉛‐ヨウ化鉛分散液を１６０℃の温度に昇温した後、上述の炭酸セシウム溶液を１．６ｍＬ添加した。添加後、反応容器を氷水に漬けることで、室温まで降温し、分散液を得た。
次いで、分散液を１００００ｒｐｍ、５分間の遠心分離し、沈殿物を分離することで、沈殿物のペロブスカイト化合物を得た。ペロブスカイト化合物をトルエン５ｍＬに分散させた後、分散液５００μＬを分取して、トルエン４．５ｍＬに再分散させることで、ペロブスカイト化合物および溶媒を含む分散液を得た。
ＩＣＰ−ＭＳ、およびイオンクロマトグラフによって測定したペロブスカイト化合物の濃度は、１５００ｐｐｍ（μｇ／ｇ）であった。
水蒸気に対する耐久試験前の発光スペクトルのピーク波長は６３８ｎｍであり、水蒸気に対する耐久試験１日後の発光スペクトルのピーク波長は５７６ｎｍであった。（水蒸気に対する耐久性試験前の発光スペクトルのピーク波長）−（水蒸気に対する耐久性試験１日後の発光スペクトルのピーク波長）の絶対値は、６２であった。
水蒸気に対する耐久試験前の組成物の量子収率は２６％であった。
以下の表２に、実施例１４〜１６、および比較例４の組成物の構成と、発光スペクトルのピーク波長（ｎｍ）を記載する。表２中、「Ｓｉ／Ｐｂ」は、組成物に含まれるＳｉのモル数をＰｂのモル数で除したモル比を表す。
Figure 0006332522
上記の結果から、本発明を適用した実施例１4〜１6の組成物は、本発明を適用しない比較例４の組成物と比べて、優れた水蒸気に対する耐久性、および優れた量子収率の向上効果を有していることが確認できた。
［参考例１］
実施例１〜１３に記載の組成物を、ガラスチューブ等の中に入れて封止した後に、これを光源である青色発光ダイオードと導光板の間に配置することで、青色発光ダイオードの青色光を緑色光や赤色光に変換することができるバックライトを製造する。
［参考例２］
実施例１〜１３に記載の組成物をシート化する事で樹脂組成物を得ることができ、これを２枚のバリアーフィルムで挟んで封止したフィルムを導光板の上に設置することで、導光板の端面（側面）に置かれた青色発光ダイオードから導光板を通して前記シートに照射される青色の光を緑色光や赤色光に変換することができるバックライトを製造する。
［参考例３］
実施例１〜１３に記載の組成物を、青色発光ダイオードの発光部近傍に設置することで照射される青色の光を緑色光や赤色光に変換することができるバックライトを製造する。
［参考例４］
実施例１４〜１６に記載の組成物とレジストを混合した後に、溶媒を除去する事で波長変換材料を得ることができる。得られた波長変換材料を光源である青色発光ダイオードと導光板の間や、光源であるＯＬＥＤの後段に配置することで、光源の青色光を緑色光や赤色光に変換することができるバックライトを製造する。
［参考例５］
実施例１４〜１６に記載の組成物をＺｎＳなどの導電性粒子を混合して成膜し、片面にｎ型輸送層を積層し、もう片面をｐ型輸送層で積層することでＬＥＤを得る。電流を流すことによりｐ型半導体の正孔と、ｎ型半導体の電子が接合面のペロブスカイト化合物中で電荷を打ち消されることで発光させることができる。
［参考例６］
フッ素ドープされた酸化スズ（ＦＴＯ）基板の表面上に、酸化チタン緻密層を積層させ、その上から多孔質酸化アルミニウム層を積層し、その上に実施例１４〜１６に記載の組成物を積層し、溶媒を除去した後にその上から２，２−，７，７−ｔｅｔｒａｋｉｓ−（Ｎ，Ｎ−ｄｉ−ｐ−ｍｅｔｈｏｘｙｐｈｅｎｙｌａｍｉｎｅ）９，９−ｓｐｉｒｏｂｉｆｌｕｏｒｅｎｅ （Ｓｐｉｒｏ−ＯＭｅＴＡＤ）などのホール輸送層を積層し、その上に銀（Ａｇ）層を積層し、太陽電池を作製する。
［参考例７］
実施例１４〜１６に記載の組成物と樹脂を混合した後に、溶媒を除去して成形する事で本発明の組成物を含む樹脂組成物を得ることができ、これを青色発光ダイオードの後段に設置することで、青色発光ダイオードから前記樹脂成形体に照射される青色の光を緑色光や赤色光に変換して白色光を発するレーザーダイオード照明を製造する。
本発明によれば、初期の量子収率が高く、水蒸気に対する耐久性が高いペロブスカイト化合物を含む組成物、当該組成物の製造方法を提供、当該組成物からなるフィルム、当該組成物を含む積層構造体、および当該組成物を用いたディスプレイを提供することが可能となる。
したがって、本発明の組成物、当該組成物からなるフィルム、当該組成物を含む積層構造体、および当該組成物を用いたディスプレイは、発光用途において好適に使用することができる。
１ａ，１ｂ…積層構造体、１０…フィルム、２０，２１…基板、２２…封止材、２…発光装置、３…ディスプレイ、３０…光源、４０…液晶パネル、５０…プリズムシート、６０…導光板

Claims (11)

  1. （１）と、（２）とを含む発光性を有する組成物。
    （１）Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物
    （Ａは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする６面体の各頂点に位置する成分であって、１価の陽イオンである。
    Ｘは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする８面体の各頂点に位置する成分を表し、ハロゲン化物イオン、およびチオシアン酸イオンからなる群より選ばれる少なくとも一種のイオンである。
    Ｂは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ａを頂点に配置する６面体、およびＸを頂点に配置する８面体の中心に位置する成分であって、金属イオンである。）
    （２）シラザン、またはその改質体
  2. （２）がポリシラザン、またはその改質体である、請求項１に記載の組成物。
  3. さらに（３）、および（４）からなる群より選ばれる少なくとも一種を含む、請求項１または２に記載の組成物。
    （３）溶媒
    （４）重合性化合物、または重合体
  4. さらに、（５）を含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載の組成物。
    （５）アンモニア、アミン、およびカルボン酸、並びにこれらの塩またはイオンからなる群から選ばれる少なくとも一種
  5. （１）、（２）、および（４’）を含む組成物であって、（１）、（２）および（４’）の合計が９０質量％以上である組成物。
    （１）Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物
    （Ａは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする６面体の各頂点に位置する成分であって、１価の陽イオンである。
    Ｘは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする８面体の各頂点に位置する成分を表し、ハロゲン化物イオン、およびチオシアン酸イオンからなる群より選ばれる少なくとも一種のイオンである。
    Ｂは、ペロブスカイト型結晶構造においてＡを頂点に配置する６面体、およびＸを頂点に配置する８面体の中心に位置する成分であって、金属イオンである。）
    （２）シラザン、またはその改質体
    （４’）重合体
  6. さらに、（５）を含む、請求項５に記載の組成物。
    （５）アンモニア、アミン、およびカルボン酸、並びにこれらの塩またはイオンからなる群から選ばれる少なくとも一種
  7. 請求項５または６に記載の組成物からなるフィルム。
  8. 請求項７に記載のフィルムを含む積層構造体。
  9. 請求項８に記載の積層構造体を備える発光装置。
  10. 請求項８に記載の積層構造体を備えるディスプレイ。
  11. （１）を（３）に分散させ、分散液を得る工程と、
    該分散液と、（２）とを混合する工程とを含む、組成物の製造方法。
    （１）Ａ、Ｂ、およびＸを成分とするペロブスカイト化合物
    （Ａは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする６面体の各頂点に位置する成分であって、１価の陽イオンである。
    Ｘは、ペロブスカイト型結晶構造において、Ｂを中心とする８面体の各頂点に位置する成分を表し、ハロゲン化物イオン、およびチオシアン酸イオンからなる群より選ばれる少なくとも一種のイオンである。
    Ｂは、ペロブスカイト型結晶構造においてＡを頂点に配置する６面体、およびＸを頂点に配置する８面体の中心に位置する成分であって、金属イオンである。）
    （２）シラザン、またはその改質体
    （３）溶媒
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