JP6307703B2 - 波長変換素子、波長変換素子を備えた発光装置、発光装置を備えた車両、および波長変換素子の製造方法 - Google Patents

波長変換素子、波長変換素子を備えた発光装置、発光装置を備えた車両、および波長変換素子の製造方法 Download PDF

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Description

本願は、蛍光体層を備えた波長変換素子、波長変換素子を備えた発光装置、発光装置を備えた車両、および波長変換素子の製造方法に関する。
窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化ガリウム（ＧａＮ）、窒化インジウム（ＩｎＮ）およびそれらの混晶体により構成される半導体を備えた発光ダイオード（Ｌｉｇｈｔ Ｅｍｉｔｔｉｎｇ Ｄｉｏｄｅ、以下ＬＥＤと略す）は、その半導体の組成を調整することによって、紫外線から赤外線までの幅広い波長領域において発光し得る。例えば、非特許文献１は、可視光領域の光を放射する市販のＬＥＤ素子を開示している。
一方、特許文献１から３は、青色領域の光を放射するＬＥＤ素子を開示している。このような素子を用いて白色光を放射させる場合、青色光によって励起され、黄色光を放射する波長変換素子を用い、青色光と黄色光とを混合することによって白色光を実現する。例えば、特許文献４は、蛍光体粒子および透明樹脂からなる波長変換素子がＬＥＤ素子から離間して配置された、いわゆるリモートフォスファー型の白色発光装置を開示している。
特開２００９−２００２０７号公報 特開２００６−１７９６１８号公報（特に段落番号００２０） 特開２００５−１９１３２６号公報（特に段落番号００５６） 特開２００５−０３９２６４号公報（特に段落番号００８０）
Ｓｈｕｊｉ Ｎａｋａｍｕｒａ ｅｔ．ａｌ．， Ｊｐｎ． Ｊ． Ａｐｐｌ． Ｐｈｙｓ． Ｖｏｌ．３４ （１９９５）Ｌ．１３３２ − Ｌ．１３３５
従来の波長変換素子では、波長変換効率または発光効率を向上させることが求められていた。本願の限定的ではないある実施形態は、向上した波長変換効率または発光効率を有する波長変換素子およびそれを用いた発光装置を提供する。
本発明の一態様による波長変換素子は、光源からの光で励起される複数の蛍光体粒子と、複数の蛍光体粒子の間に配置されたマトリックスとを有する蛍光体層と、蛍光体層に接しており、高さ及び太さの何れか少なくとも一方が異なる少なくとも２種類の複数の柱状体が周期的に配置された柱状構造体とを備え、柱状構造体は、フォトニック結晶である。
本願に開示された波長変換素子によれば、波長変換効率または発光効率を高めることができる。
（ａ）および（ｂ）は、実施の形態１による波長変換素子の断面図および上面図である。 （ａ）から（ｆ）は、実施の形態１による波長変換素子の製造方法を示す工程断面図である。 実施の形態２による発光装置の断面図である。 （ａ）および（ｂ）は、実施の形態３における車両およびヘッドライトの構成を示す図である。 ４００〜８００ｎｍの波長を有する光に対する透過スペクトルをシミュレーションした結果を示す図である。 （ａ）および（ｂ）は、実施例１の波長変換素子の柱状構造体の断面図である。 実施例１における各入射角度における透過率の波長４００ｎｍから８００ｎｍまでの平均値のグラフである。 実施例２における各入射角度における透過率の波長４００ｎｍから８００ｎｍまでの平均値のグラフである。 ＬｉｇｈｔＴｏｏｌｓの光線追跡法によるシミュレーションの際に用いた発光装置の３次元モデル図である。 （ａ）はシミュレーションに使用したＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体の吸収スペクトルと励起スペクトルを示し、（ｂ）は発光スペクトルを示すグラフである。 （ａ）は比較例および実施例１の波長変換素子を使用した発光装置の発光スペクトルを示し、（ｂ）は、比較例および実施例２の波長変換素子を使用した発光装置の発光スペクトルを示すグラフである。 図１２は、実施の形態２の変形例による発光装置の断面図である。
本発明に係る波長変換素子およびその製造方法並びに発光装置の一実施形態の概要は以下の通りである。
本発明の一実施形態にかかる波長変換素子は、光源からの光で励起される複数の蛍光体粒子と、複数の蛍光体粒子の間に配置されたマトリックスとを有する蛍光体層と、蛍光体層に接しており、高さ及び太さの何れか少なくとも一方が異なる少なくとも２種類の複数の柱状体が周期的に配置された柱状構造体とを備える。
柱状構造体は、フォトニック結晶であってよい。また、複数の柱状体において、隣り合う２つの柱状体の中心軸の間隔は、蛍光体層から柱状構造体への入射光の最短波長以上且つ最長波長以下であってよい。また、複数の柱状体において、隣り合う２つの柱状体の中心軸の間隔は、４２０ｎｍ以上且つ７５０ｎｍ以下であってよい。また、複数の柱状体の高さは、蛍光体層から柱状構造体への入射光の最長波長以下であってよい。また、複数の柱状体の伸びる方向に垂直な断面形状に外接する円の直径は、０．２５μｍ以上且つ０．９μｍ以下であってよい。
複数の柱状体は、第１の太さを有する複数の第１の柱状体と第１の太さよりも太い第２の太さを有する複数の第２の柱状体を少なくとも含んでいてもよい。
第１の柱状体は第２の柱状体よりも高くてもよい。
第１の柱状体と第２の柱状体の高さの差は５０ｎｍ以上且つ１５０ｎｍ以下であってもよい。また、第１の柱状体の高さは、１５０ｎｍ以上且つ７５０ｎｍ以下であり、第２の柱状体の高さは、５０ｎｍ以上且つ６５０ｎｍ以下であってもよい。また、第１の柱状体の高さは、２５０ｎｍ以上且つ９５０ｎｍ以下であり、第２の柱状体の高さは、１５０ｎｍ以上且つ８５０ｎｍ以下であってもよい。また、複数の第１の柱状体の伸びる方向に垂直な断面形状に外接する円の直径は、０．２５μｍ以上且つ０．３５μｍ以下であってもよい。また、複数の第２の柱状体の伸びる方向に垂直な断面形状に外接する円の直径は、０．５μｍ以上且つ０．９μｍ以下であってもよい。
複数の柱状体は、六角柱であってもよい。
複数の柱状体は、三角形の頂点に位置するように所定の平面上に配置されており、第１の柱状体および第２の柱状体は互いに交互に位置していてもよい。
複数の柱状体の周期的な配置における配列ピッチは、４００ｎｍ以上且つ９００ｎｍ以下であってもよい。また、複数の柱状体の周期的な配置における配列ピッチは、４００ｎｍ以上且つ８００ｎｍ以下であってもよい。また、複数の柱状体の周期的な配置における配列ピッチは、６００ｎｍ以上且つ７００ｎｍ以下であってもよい。
複数の柱状体は、少なくとも可視光域において透明なガラス、樹脂、無機物結晶及びセラミクスからなる群から選ばれる少なくとも１つを含んでいてもよい。
複数の柱状体は、酸化亜鉛結晶から構成されていてもよい。
蛍光体層から入射し、柱状構造体から光が出射する場合において、４００ｎｍ以上且つ７５０ｎｍ以下の波長帯域における光取出し効率の平均値は、他の波長帯域における光の取り出し効率よりも高くてもよい。
蛍光体層から入射し、柱状構造体から光が出射する場合において、４２０ｎｍ以上且つ６５０ｎｍ以下の波長帯域における光取出し効率の平均値は、他の波長帯域における光の取り出し効率よりも高くてもよい。
マトリックスはｃ軸に配向した結晶性の酸化亜鉛であってもよい。
複数の柱状体の伸びる方向はマトリックスを構成する酸化亜鉛のｃ軸と平行であってもよい。
蛍光体粒子は、ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）蛍光体およびβ−ＳｉＡｌＯＮ（サイアロン）蛍光体からなる群から選ばれる少なくとも１つを含んでいてもよい。
本発明の一実施形態にかかる発光装置は、励起光を放射する光源と、光源から放射される励起光が入射する上記いずれかに記載の波長変換素子とを備える。
光源は、ＬＥＤまたはレーザーダイオードであってもよい。
励起光は、青色から青紫色の帯域の波長を有していてもよい。
本発明の一実施形態にかかる車両は、上記いずれかに記載の発光装置と、発光装置に電力を供給する電力供給源とを備える。
本発明の一実施形態にかかる波長変換素子の製造方法は、ｃ軸に配向した酸化亜鉛の薄膜上に、蛍光体粒子からなる蛍光体粒子層を形成する工程（ａ）と、化学浴析出法（溶液成長法）を用いて、蛍光体粒子層の内部の空隙を酸化亜鉛で充填し、蛍光体層を形成する工程（ｂ）と、蛍光体層に、少なくとも２種類の大きさの異なる複数の開口を有するレジストパターンを形成する工程（ｃ）と、化学浴析出法を用いて開口から酸化亜鉛によって構成される複数の柱状体を成長させることにより、少なくとも２種類の異なる太さおよび高さを有する柱状構造体を蛍光体層上に形成する工程（ｄ）とを包含する。
複数の開口は第１の開口部および第２の開口部を含み、第１の開口の内接円の直径は０．２５μｍ以上且つ０．３５μｍ以下であり、第２の開口部の内接円の直径は０．５μｍ以上且つ０．９μｍ以下であってもよい。
第１の開口部および第２の開口部はそれぞれ円形を有し、複数の柱状体のそれぞれは六角柱であってもよい。
薄膜は基板上に形成されており、基板は六方晶系単結晶によって構成されていてもよい。
基板はサファイア、窒化ガリウムまたは酸化亜鉛の単結晶であってもよい。
以下、図面を参照しながら、本発明の実施の形態を説明する。
（実施の形態１）
図１（ａ）は、実施の形態１の波長変換素子の断面図である。
本実施の形態の波長変換素子３０は、蛍光体層１０と柱状構造体２０とを備える。波長変換素子３０は、入射した光のうち、少なくとも一部の光を、入射した際の光の波長帯域とは異なる波長帯域の光に変換して出射する。
蛍光体層１０は、複数の蛍光体粒子１３と、複数の蛍光体粒子１３の間に位置するマトリックス１４とを含む。
複数の蛍光体粒子１３には、発光素子に一般に用いられる種々の励起波長、出射光波長および粒子径を有する蛍光体を用いることができる。例えば、ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）、β−ＳｉＡｌＯＮ（サイアロン）などを用いることができる。蛍光体を励起する波長および出射する光の波長は、波長変換素子３０の用途に応じて任意に選択し得る。また、これらの波長に応じて、ＹＡＧやβ−ＳｉＡｌＯＮにドープされる元素が選択され得る。
特に、蛍光体層１０を励起する励起光の波長として、青紫光や青色光を選択する場合、蛍光体を効率良く励起できるため、高い出力のＬＥＤ素子、高い出力の半導体レーザ発光装置等の発光素子や発光装置を実現できる。
発光素子から放出される青紫光で、青色蛍光体を励起し、発生した青色光を用いて、波長変換素子３０の蛍光体粒子１３を励起してもよい。このため、波長変換素子３０に入射する青色光には、青色蛍光体からの青色光が含まれる。
蛍光体粒子１３として、青色光によって励起される黄色蛍光体を用いた場合は、波長変換素子３０から出射する光は、励起光の青色光と蛍光体からの黄色光が合成された白色光となる。ここで、波長４００ｎｍから４２０ｎｍの光を青紫光、波長４２０ｎｍから４７０ｎｍの光を青色光と定義する。また、波長５００ｎｍから７００ｎｍの光を黄色光と定義する。青色蛍光体とは、青紫光で励起され、青色光を出射する蛍光体と定義する。また、黄色蛍光体とは、青色光または青紫光によって励起され、黄色光を出射する蛍光体と定義する。
蛍光体粒子１３として、青紫光によって励起される青色蛍光体と、青色光によって励起される黄色蛍光体を用いてもよい。この場合にも波長変換素子３０は、蛍光体からの青色光と黄色光が合成された白色光を出射する。あるいは、蛍光体粒子１３として、青紫光によって励起される青色蛍光体と、青紫光によって励起される黄色蛍光体を用いてもよい。この場合にも波長変換素子３０は、蛍光体からの青色光と黄色光が合成された白色光を出射する。
さらに、ＬＥＤ素子や半導体レーザ発光装置の演色性を高めるために、緑色光を発生する蛍光体や、赤色光を発生する蛍光体を合わせて用いても良い。
マトリックス１４は、ｃ軸に配向した酸化亜鉛（ＺｎＯ）によって構成されている。より詳細には、ｃ軸に配向した酸化亜鉛は、ウルツ鉱からの結晶構造を有する柱状結晶、または、単結晶である。ｃ軸配向の柱状結晶は、ｃ軸方向に結晶粒界が少ない。マトリックス１４を構成する酸化亜鉛のｃ軸は、蛍光体層１０の主面１０ａまたは１０ｂの法線方向（矢印で示している）に平行、または、主面１０ａまたは１０ｂの法線方向に対して、４°以下の範囲で傾斜している。ここで、「ｃ軸が４°以下で傾斜」とは、ｃ軸の傾きの分布が４°以下という意味で、すべての結晶子の傾きが４°以下とは限らない。「ｃ軸の傾き」は、Ｘ線ロッキングカーブ法によるｃ軸の半値幅で評価できる。
本実施形態では、蛍光体層１０において、蛍光体粒子１３は互いに接している。マトリックス１４は、蛍光体粒子１３の間の空隙を埋めるように充填されており、マトリックス１４と蛍光体粒子１３とは接している。つまり、蛍光体粒子１３は、隣接する蛍光体粒子１３と互いに接しているとともに、マトリックス１４とも接している。また、蛍光体層１０において、空隙は実質的には存在していない。
ｃ軸に配向した酸化亜鉛によって構成されるマトリックス１４は、酸化亜鉛の結晶成長性を利用して形成される。このため、波長変換素子３０は、基板１１と薄膜１２とをさらに備えていてもよい。薄膜１２は、蛍光体層１０の例えば主面１０ｂと接している。また、基板１１は、薄膜１２と接しており、薄膜１２は基板１１と蛍光体層１０との間に位置している。
基板１１は、ガラス、石英、酸化ケイ素、サファイア、窒化ガリウム（ＧａＮ）および酸化亜鉛からなる群から選ばれる１つによって構成されている。サファイアまたは窒化ガリウムから構成される基板１１を用いる場合、基板１１の主面はこれらの結晶のｃ面であってよい。薄膜１２は、単結晶の酸化亜鉛、または、多結晶の酸化亜鉛によって構成される。
薄膜１２が、マトリックス１４を構成する酸化亜鉛の結晶成長の核となる種結晶として機能するため、上述したｃ軸に配向した酸化亜鉛のマトリックス１４を形成することができる。
基板１１および薄膜１２は、マトリックス１４の形成後除去してもよく、波長変換素子３０は、基板１１または基板１１および薄膜１２の両方を含んでいなくてもよい。また、基板１１上に直接ｃ軸に配向した酸化亜鉛を形成することが可能であれば、波長変換素子３０は、基板１１を含み、薄膜１２を含んでいなくてもよい。
柱状構造体２０は、蛍光体層１０の主面１０ｂに接して設けられている。柱状構造体２０は、少なくとも２種類の異なる高さを有する複数の柱状体２１を有する。複数の柱状体２１は、複数の第１の柱状体２１ａと、複数の第２の柱状体２１ｂを含む。図１（ａ）に示すように、第１の柱状体２１ａは、第２の柱状体２１ｂより高い。以下において説明するように、第１の柱状体２１ａと第２の柱状体２１ｂとの高さの差が５０ｎｍ以上且つ１５０ｎｍ以下である場合、広い波長帯域において光の取り出し効率が向上する。また、第２の柱状体２１ｂは、５０ｎｍよりも大きい高さを有する場合に、光の取り出し効率が顕著に向上する。
複数の柱状体２１のそれぞれは、図１（ａ）において矢印で示すように主面１０ｂの法線方向に伸びる柱状形状を有する。つまり、マトリックス１４を構成する酸化亜鉛のｃ軸に対して、柱の伸びる方向は平行、あるいは、４°以下の角度で傾斜している。
図１（ｂ）は、主面１０ｂにおける複数の柱状体２１の配置を示している。複数の柱状体２１は、主面１０ｂにおいて、所定の間隔を隔てて２次元的にかつ周期的に配置されている。本実施形態では、複数の柱状体２１は、主面１０ｂ上において、互いに隣接する３つの柱状体２１が三角形の頂点に位置するように配置されている。より詳細には、正三角形の頂点の位置に配置されている。また、第１の柱状体２１ａと第２の柱状体２１ｂは交互に並ぶように配置されている。主面１０ｂにおける複数の柱状体２１の配列ピッチ（柱状体の中心の間隔）は、たとえば、４００ｎｍ以上且つ９００ｎｍ以下である。複数の柱状体２１は、格子状つまり四角形の頂点の位置に配置されていてもよい。また、他の形状で配置されていてもよい。
本実施形態では、第１の柱状体２１ａおよび第２の柱状体２１ｂの伸びる方向に垂直な断面形状は六角形である。また、図１（ｂ）に示すように、本実施形態では、第１の柱状体２１ａよりも第２の柱状体２１ｂは太い。柱状構造体２０は、高さが同じで太さが異なる少なくとも２種類の複数の柱状体が周期的に配置されたものであってもよい。ここで柱状体の太さは、柱の伸びる方向に垂直な断面形状に外接する円（図中、点線で示す）の直径（図中、両矢印で示す）で定義される。
ただし、以下において説明するように、本実施形態において、第１の柱状体２１ａおよび第２の柱状体２１ｂの太さは、製造方法に起因して異なっているだけであり、第１の柱状体２１ａおよび第２の柱状体２１ｂは高さが異なるが、太さは同じであってもよいし、第１の柱状体２１ａのほうが太くてもよい。また、第１の柱状体２１ａおよび第２の柱状体２１ｂの伸びる方向に垂直な断面形状は円や楕円等の閉曲線であってもよいし、三角形や四角形などの多角形であってもよい。また、複数の柱状体の断面形状がすべて同じでなくてもよく、異なっていてもよい。さらに、柱状体の底面と上面とが同じでなくてもよく、柱状体とは錐台を含む。
複数の柱状体２１は、波長変換素子３０の用途に応じた所望の波長の光を透過する材料によって構成されている。たとえば、可視光を透過するガラス、樹脂、無機物結晶およびセラミックからなる群から選ばれるすくなくとも１つによって構成されている。本実施形態では、柱状体２１は、酸化亜鉛結晶によって構成されている。
柱状構造体２０は上述した構造を有し、複数の柱状体間には、波長変換素子が使用される周囲の環境、たとえば、空気で満たされている。このため、柱状構造体２０は屈折率が周期的に変化する微細構造を有するフォトニック結晶を構成している。柱状構造体２０はフォトニック結晶であるので、複数の柱状体における隣り合う２つの柱状体の中心軸の間隔を蛍光体層１０から柱状構造体２０への入射光の最短波長以上且つ最長波長以下とすることにより、光取出しを向上させることができる。ここで、最短波長および最長波長とは、ノイズレベル以下のスペクトル成分を除いた最短波長および最長波長をいう。また、複数の柱状体の高さは、蛍光体層１０から柱状構造体２０への入射光の最長波長以下とすることができる。第１の柱状体２１ａと第２の柱状体２１ｂの高さが異なっているため、主面１０ｂの法線方向に透過する光に対して、このフォトニック結晶は２つの異なる構造を備えているといえる。
波長変換素子３０において、基板１１側から蛍光体層１０へ入射した励起光は、蛍光体層１０中の蛍光体粒子１３に入射し、蛍光体粒子１３の蛍光体を励起する。これにより、励起光とは異なる波長の蛍光を出射する。蛍光体粒子１３の間を酸化亜鉛によって構成されるマトリックス１４で充填しているため、蛍光体層１０は高い耐熱性を有する。また、酸化亜鉛の屈折率が大きいため、蛍光体粒子１３との屈折率差が小さく、蛍光体粒子１３の表面において、励起光の散乱を抑制する。このため、高い効率で入射した励起光の波長を変換することができる。
蛍光体層１０の主面１０ｂからは、蛍光体粒子１３に入射しなかった励起光と、蛍光体粒子１３から生成する蛍光とが出射する。たとえば、青色光と黄色光が出射する。これらは混合することにより白色となる。
蛍光体層１０の主面１０ｂから出射した励起光および蛍光は、柱状構造体２０に入射する。柱状構造体２０は、光の進行方向に延びる複数の柱状体からなるフォトニック結晶構造を有していることにより、主面１０ｂの法線に対して斜めに出射した光を、２次元回折効果によって柱状構造体２０の上面２０ｂ側へ導く。このため、高い光取出し効率で柱状構造体２０に入射した光を上面２０ｂから出射させることができる。また、上述したように第１の柱状体２１ａおよび第２の柱状体２１ｂの高さが異なることにより、広い波長帯域において、上述した光取出し効率の向上を図ることができる。たとえば、上述した第１の柱状体２１ａおよび第２の柱状体２１ｂの高さの差およびピッチで柱状構造体２０が設計されている場合、概ね４００ｎｍ以上且つ７５０ｎｍ以下の波長帯域における光取出し効率の平均値を他の波長よりも高めることができる。特に、４２０ｎｍ以上且つ６５０ｎｍ以下の波長帯域における光取出し効率の平均値を他の波長よりも高めることができる。この波長帯域は、青色光および黄色光の波長帯域を含む。よって、本実施形態の波長変換素子は、広い範囲で光の取り出し効率を向上させ、波長変換効率または発光効率を向上させることができる。よって、特に白色光を出射する発光装置において、光の取り出し効率を高め、発光効率を向上させることができる。
以下、図面を参照しながら、波長変換素子３０を製造する方法を説明する。
図２（ａ）から（ｆ）は、実施の形態１に係る波長変換素子の製造方法における工程断面図を示す。
実施の形態１においては、蛍光体粒子層１５の内部の空隙を、単結晶の酸化亜鉛の薄膜１２から結晶成長したｃ軸配向の単結晶の酸化亜鉛によって構成されるマトリックス１４で充填し、その上に酸化亜鉛の柱状結晶によって構成される柱状体２１を備えた柱状構造体２０を形成する。
まず、図２（ａ）に示すように、基板１１を用意する。基板１１には、酸化亜鉛の結晶構造と基板の結晶構造との間の格子不整合率が小さい単結晶基板が用いられる。この場合、図２（ｂ）に示すように、基板１１の結晶方位と、酸化亜鉛の薄膜１２の結晶方位とに、一定の関係をもって、酸化亜鉛を結晶成長させることができる。この成長をエピタキシャル成長とよぶ。エピタキシャル成長した酸化亜鉛の薄膜１２は、結晶が同じ向きにそろっているため、結晶欠陥等を除いて、基本的には結晶粒界が発生しない。このように、単結晶とは、エピタキシャル成長し結晶粒界が非常に少ない結晶を意味する。単結晶の酸化亜鉛の薄膜１２がエピタキシャル成長できる基板１１として、サファイア基板、ＧａＮ基板、酸化亜鉛基板などを用いることができる。基板１１として、基板と酸化亜鉛の結晶構造の格子不整合率を緩和するためのバッファー層を形成した上記の単結晶基板も用いてもよい。たとえば、基板１１として、単結晶のｃ面サファイア基板を用いてもよい。
酸化亜鉛の薄膜１２を形成する方法としては、電子ビーム蒸着法、反応性プラズマ蒸着法、スパッタリング法、パルスレーザー堆積法などの真空成膜法を用いることができる。真空成膜法では、成膜する際の基板温度やプラズマ密度などの成膜条件、成膜した後に行う加熱アニール処理などによって、ｃ軸配向の酸化亜鉛の薄膜１２を形成できる。
また、基板１１の表面が、溶液成長時に酸化亜鉛の種結晶となりうる場合は、単結晶の酸化亜鉛の薄膜１２を溶液成長法で形成できる。例えば、単結晶のＧａＮ薄膜が形成されたサファイア基板上に、溶液成長法で、単結晶の酸化亜鉛の薄膜１２を形成できる。
次に、図２（ｃ）に示すように、基板１１の上に形成した酸化亜鉛の薄膜１２の上に、蛍光体粒子１３からなる蛍光体粒子層１５を形成する。たとえば、蛍光体粒子１３を分散させた蛍光体分散溶液を作製し、電気泳動法を用いて、蛍光体粒子１３を酸化亜鉛の薄膜１２の上に集積することによって、蛍光体粒子層１５を形成できる。あるいは、蛍光体分散溶液中で蛍光体粒子１３を沈降させることによって、蛍光体粒子層１５を形成してもよい。
次に、図２（ｄ）に示すように、ｃ軸配向の酸化亜鉛の薄膜１２から、Ｚｎイオンを含有する溶液を使用した溶液成長法によって、ｃ軸配向の酸化亜鉛を結晶成長し、酸化亜鉛によって構成されるマトリックス１４によって、蛍光体粒子層１５の内部の空隙を充填する。これにより、蛍光体層１０が形成できる。溶液成長法には、大気圧下で行う化学浴析出法（ｃｈｅｍｉｃａｌ ｂａｔｈ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）、大気圧以上の圧力下で行う水熱合成法（ｈｙｄｒｏｔｈｅｒｍａｌ ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ）、電圧あるいは電流を印可する電解析出法（ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）などが用いられる。結晶成長用の溶液として、例えば、ヘキサメチレンテトラミン（Ｈｅｘａｍｅｔｈｙｌｅｎｅｔｅｔｒａｍｉｎｅ）（Ｃ６Ｈ１２Ｎ４）を含有する硝酸亜鉛（Ｚｉｎｃ ｎｉｔｒａｔｅ）（Ｚｎ（ＮＯ３）２）の水溶液が用いられる。硝酸亜鉛の水溶液のｐＨの例は、５以上且つ７以下である。これらの溶液成長法は例えば、特開２００４−３１５３４２号公報に開示されている。
化学浴析出法を用いる場合、たとえば、硝酸亜鉛（０．１ｍｏｌ／Ｌ）と、ヘキサメチレンテトラミン（０．１ｍｏｌ／Ｌ）が溶解した水溶液を用意し、蛍光体粒子層１５を形成した基板を、用意した水溶液に浸漬する。水溶液の温度を９０℃に保持することで、蛍光体粒子１３から酸化亜鉛が直接結晶成長することなく、ｃ軸配向の酸化亜鉛の薄膜１２を種結晶として、蛍光体粒子層１５の下部に形成されたｃ軸配向の酸化亜鉛の薄膜１２から、上方に、順にｃ軸配向の酸化亜鉛が結晶成長できる。
次に、図２（ｅ）に示すように、蛍光体層１０の主面１０ｂ上にレジストを塗布し乾燥させた後、電子線露光装置によって周期的な複数の第１の開口部４１ａおよび第２の開口部４１ｂを有するレジスト層４０を形成する。レジスト層４０の第１の開口部４１ａおよび第２の開口部４１ｂの形状の例は、円形である。第１の開口部４１ａは第１の柱状体２１ａの形成に用いられ、第２の開口部４１ｂは第２の柱状体２１ｂの形成に用いられる。例えば、第１の開口部４１ａおよび第２の開口部４１ｂが内接する円の直径は、それぞれ０．２５μｍ以上且つ０．３５μｍ以下および０．５μｍ以上且つ０．９μｍ以下である。よって、複数の柱状体２１の伸びる方向に垂直な断面形状に外接する円の直径は、０．２５μｍ以上且つ０．９μｍ以下とすることができる。すなわち、複数の第１の柱状体２１ａの柱の伸びる方向に垂直な断面形状に外接する円の直径は、０．２５μｍ以上且つ０．３５μｍ以下とし、複数の第２の柱状体２１ｂの柱の伸びる方向に垂直な断面形状に外接する円の直径は、０．５μｍ以上且つ０．９μｍ以下とすることができる。レジスト層４０に代えて、樹脂、シリコン酸化膜、およびシリコン窒化膜をマスク層として用いてもよい。
さらに、図２（ｆ）に示されるように、第１の開口部４１ａおよび第２の開口部４１ｂに露出する蛍光体層１０の表面の酸化亜鉛上に、化学浴析出法により、ｃ軸配向の酸化亜鉛柱状結晶による第１の柱状体２１ａおよび第２の柱状体２１ｂを形成する。
化学浴析出法による酸化亜鉛の結晶成長において、ｃ軸方向の成長速度は他の結晶軸方向よりも大きい。このため、水溶液中のＺｎイオンの濃度が小さい場合、たとえば、０．１ｍｏｌ／Ｌ程度である場合、Ｚｎイオンの供給がｃ軸方向の結晶成長の律速となる。その結果、底部の面積、即ち、開口部の面積が大きいほど多くのＺｎイオンが必要となり、開口部の面積が小さいものに比べて成長速度（高さ方向）が遅くなる。
こうした理由により、本実施形態では、第１の開口部４１ａおよび第２の開口部４１ｂの大きさが異なるため、開口面積が大きい第２の開口部４１ｂの酸化亜鉛上には、相対的に太くて低い第２の柱状体２１ｂが成長し、開口面積の小さい第１の開口部４１ａの酸化亜鉛上には相対的に細くて高い第１の柱状体２１ａが成長する。形成した第１の柱状体２１ａおよび第２の柱状体２１ｂは、ｃ軸配向の柱状結晶であるため、成長方向、つまり柱の延びる方向に垂直な断面は結晶系を反映した六角形状となる。これにより、波長変換素子３０が完成する。
なお、本実施形態では、化学浴析出法による酸化亜鉛の結晶成長の特性を利用したため、第１の柱状体２１ａと第２の柱状体２１ｂとの太さが異なっているが、柱状構造体２０を、酸化亜鉛以外の材料によって形成する場合、あるいは、酸化亜鉛を用いた他の方法により形成する場合、第１の柱状体２１ａと第２の柱状体２１ｂとの太さは同じであってもよいし、第１の柱状体２１ａのほうが太くてもよい。柱状構造体２０は、たとえば、ドライエッチング、電解エッチング、ナノインプリント、射出成型などによって形成してもよい。
（実施の形態２）
本発明による発光装置の実施形態を説明する。
本実施形態では、発光装置として、実施の形態１で説明した波長変換素子を用いたＬＥＤ素子を説明する。
図３は、実施の形態２による発光装置の断面図を示す。ＬＥＤチップの電極、ＬＥＤチップの内部構造などは、分かり易さのため、簡略化している。図３に示すように、発光装置５０は、パッケージ５１と、ＬＥＤチップ５２と、波長変換素子３０とを備える。
パッケージ５１は、ＬＥＤチップ５２を支持する。ＬＥＤチップ５２としては、青色ＬＥＤチップを用いることができる。ＬＥＤチップ５２は、パッケージ５１上において、ＬＥＤチップからの光の出射面が上になるように配置され、ボンディングワイヤー５３によってパッケージ５１に設けられたリード端子５４に電気的に接続されている。ＬＥＤチップ５２の周囲は、パッケージ５１に囲まれており、波長変換素子３０は、パッケージ５１に固定されている。
発光装置５０において、ＬＥＤチップ５２の出射面から放射される励起光は、波長変換素子３０に入射される。波長変換素子３０の蛍光体層１０において、入射した励起光の一部が、蛍光体粒子１３に入射し、蛍光体を励起することによって、励起光と異なる波長帯域の光を出射する。例えば蛍光体が黄色蛍光体である場合、励起光として青色光が入射し、黄色光を出射する。
蛍光体粒子１３に入射しなかった励起光は、そのまま蛍光体層１０を透過する。これにより、蛍光体層１０から青色光と黄色光とは柱状構造体２０に入射する。実施の形態１で説明したように、柱状構造体２０は、広い波長帯域において高い光の取り出し効率を有しているため、発光装置５０は高い取り出し効率で青色光と黄色光とを出射し、発光効率が向上する。したがって、発光装置５０は、青色光と黄色光との混合による白色光を高出力で出射することができる。
また、蛍光体層１０のマトリックス１４を、屈折率が大きく、耐熱性に優れ、シリコーン樹脂やガラスより熱伝導度が１桁大きい酸化亜鉛によって構成しているため、耐熱性、放熱性に優れ、長期にわたって特性の劣化を抑制し得る。
本実施形態では光源としてＬＥＤチップ５２を備えているが、光源として半導体の発光層が形成された半導体レーザチップを用いてもよい。図１２は、実施の形態２の変形例による発光装置の断面図である。図１２に示すように、本変形例の発光装置８０は、励起光を出射する半導体レーザチップ８１と、半導体レーザチップ８１から出射された励起光を受けて発光する波長変換素子３０とを備える。半導体レーザチップ８１と波長変換素子３０との間に、半導体レーザチップ８１から出射された励起光を波長変換素子３０に導く光学系８２を設けてもよい。また、発光装置８０は、半導体レーザチップ８１、波長変換素子３０および光学系８２を格納するパッケージ８３を有していてもよい。本変形例に係る発光装置８０も、実施の形態２に係る発光装置５０と同様に動作し、同様の効果を得ることができる。特に、半導体レーザチップ８１がＬＥＤチップ５２よりも高い光密度の励起光を出射する場合、波長変換素子３０の一部または全部が非常に高温になるが、複数の柱状体を酸化亜鉛結晶とすることにより、波長変換素子３０が高熱で劣化することを抑制することができる。
（実施の形態３）
本発明によるヘッドライトおよび車両の実施形態を説明する。実施の形態３においては、実施の形態１の波長変換素子を用いたヘッドライトおよび車両を説明する。
図４（ａ）は本実施形態の車両の構成を概略的に示している。車両６０１は、車体６０５と車体６０５の前部に設けられたヘッドライト６０２と、電力供給源６０３と、発電機６０４とを備える。発電機６０４はエンジン等の駆動源によって、回転駆動され、電力を発生する。生成した電力は、電力供給源６０３に蓄えられる。本実施の形態では、電力供給源６０３は、充放電が可能な２次電池である。車両６０１が電気自動車、あるいは、ハイブリッド車である場合には、車両を駆動するモータが発電機６０４であってもよい。ヘッドライト６０２は電力供給源６０３からの電力によって点灯する。
図４（ｂ）は、ヘッドライト６０２の概略的な構成を示している。ヘッドライト６０２は、半導体レーザチップ６１１と光学系６１２と、光ファイバー６１３と、波長変換素子６１４と光学系６１５とを備える。波長変換素子６１４には、実施の形態１の波長変換素子３０を用いることができる。
半導体レーザチップ６１１から放射した光は、光学系６１２によって光ファイバー６１３の一端に集光され、光ファイバー６１３を透過する。光ファイバー６１３の他端から出射した光は、波長変換素子６１４に入射し、少なくとも一部の波長が変換され、出射する。さらに、光学系６１５によってコリメートされる。これにより、ヘッドライト６０２は車両６０１の前方を照射する。
本実施形態のヘッドライトによれば、波長変換素子の蛍光体層に用いるマトリックスは熱伝導性が高く、耐熱性の高い無機材料によって構成されている。このため、高強度で光を放射することが好ましいヘッドライトに用いた場合でも、優れた排熱性と耐熱性を有し、長期にわたって、蛍光体層が熱によって劣化するのが抑制される。また、出射効率が高いため、電力供給源の電力の消費が少ない。さらに、また、半導体レーザチップから出射した光を、光ファイバーによって波長変換素子へ導くため、ヘッドライトにおける熱源である半導体レーザチップをもう一つの熱源である波長変換素子から離れた冷却しやすい場所に配置することができる。
以下の実施例を用いて、本実施形態の波長変換素子および発光装置を詳細に説明する。
本実施例においては、実施の形態１の波長変換素子の光学特性を、光学シミュレーションによって計算し検討を行った。柱状構造体の光学特性のシミュレーションには、ＲＳｏｆｔ社製ＤｉｆｆｒａｃｔＭｏｄを使用し、ＲＣＷＡ（Ｒｉｇｏｒｏｕｓ Ｃｏｕｐｌｅｄ Ｗａｖｅ Ａｎａｌｙｓｉｓ）法によって柱状構造体の透過率の波長依存性並びに入射角度依存性の計算を行った。また、発光装置の光学シミュレーションは、Ｃｙｂｅｒｎｅｔ社製ＬｉｇｈｔＴｏｏｌｓによる光線追跡法を使用し、蛍光体粒子による励起、吸収、発光スペクトルおよびＭｉｅ散乱を考慮した光線追跡法による蛍光体層およびＬＥＤチップを含む光学系のシミュレーションを行った。
（比較例）
比較例に係るリモートフォスファー型白色ＬＥＤ発光装置の光取出しを評価するために、ＲＣＷＡ法によって酸化亜鉛層から外部の空気層への透過率の波長依存性並びに角度依存性のシミュレーションを行った。シミュレーションを行う際の、酸化亜鉛層の膜厚は０．１５μｍとし、光源は酸化亜鉛薄膜層の主面の中央を通る当該主面の垂線上に配置した。酸化亜鉛の屈折率はｎ＝２、周囲の空気の屈折率はｎ＝１とした。
酸化亜鉛層から空気との界面に入射する光の入射角度Ｐｈｉが０°から８９°までの場合において、当該光の波長を４００ｎｍから８００ｎｍまで１ｎｍ毎に変化させたときの透過率をＲＣＷＡ法により計算した。
図５に、各入射角度Ｐｈｉにおける透過率Ｔの波長４００ｎｍから８００ｎｍまでの平均値のグラフを示す。
図５から明らかなように、酸化亜鉛の屈折率（ｎ＝２）は空気（ｎ＝１）より大きい為、ブリュスター角より大きな入射角度では透過率が急激に低下し、全反射がおこるため、Ｐｈｉが３０°以上の広角度においては、酸化亜鉛層から外部へ光が取り出せないことが分かる。
（実施例１）
図６（ａ）に、実施例１の波長変換素子の柱状構造体の断面図を示し、図６（ｂ）に、上面図を示す。ＲＣＷＡ法によってシミュレーションを行った際の、酸化亜鉛層６０の膜厚は０．１５μｍとし、光源は酸化亜鉛層６０の主面の中央を通る当該主面の垂線上に配置した。酸化亜鉛柱状結晶による柱状構造体の高さと太さはそれぞれ２種類とし、交互に六方配列、つまり、隣接する３つの柱状体が正三角形の頂点に位置するように配置した。隣り合う２つの柱状体の中心軸の間隔は０．６μｍとし、柱の高さは、０．６５μｍと０．５５μｍ、柱の太さは、０．３μｍと０．６μｍとした。太さとは、実施の形態１で説明したように、柱の伸びる方向に垂直な断面形状の外接円の直径を意味する。酸化亜鉛層から空気との界面に入射する光の入射角度Ｐｈｉが０°から８９°までの場合において、当該光の波長を４００ｎｍから８００ｎｍまで１ｎｍ毎に変化させたときの透過率をＲＣＷＡ法により計算した。
図７に、各入射角度における透過率の波長４００ｎｍから８００ｎｍまでの平均値のグラフを示す。
図７から明らかなように、界面への入射角度が７０°付近まで透過光が存在し、比較例の酸化亜鉛薄膜のみよりも光取出しが向上していることが分かる。
（実施例２）
実施例２と実施例１との違いは、隣り合う２つの柱状体の中心軸の間隔を０．７μｍとし、柱の太さを０．３５μｍと０．９１μｍとしたことである。実施例２の波長変換素子の他の構成は実施例１と同じである。酸化亜鉛層から空気との界面に入射する光の入射角度Ｐｈｉが０°から８９°までの場合において、当該光の波長を４００ｎｍから８００ｎｍまで１ｎｍ毎に変化させたときの透過率をＲＣＷＡ法により計算した。
図８に、各入射角度における透過率の波長４００ｎｍから８００ｎｍまでの平均値のグラフを示す。
図８から明らかなように、界面への入射角度が７０°付近まで透過光が存在し、さらに４０°から６０°付近の透過率が、実施例１よりさらに向上していることが分かる。
（実施例３）
図９に、ＬｉｇｈｔＴｏｏｌｓの光線追跡法によるシミュレーションの際に用いた発光装置の３次元モデル図を示す。
パッケージ５１は、ＬＥＤチップ５２を支持する。パッケージ５１に波長変換素子３０が設けられている。発光装置から出射した光は、ファーフィールド受光器７０によって検出する。
発光装置において、パッケージ５１の外形寸法は幅Ｗ＝５．６ｍｍ、奥行きＤ＝２．８ｍｍ、高さＨ＝０．３４ｍｍ、内径寸法は、幅Ｗ＝５．２ｍｍ、奥行きＤ＝２．４ｍｍ、高さＨ＝０．２４ｍｍとした。ＬＥＤチップ５２の外形寸法は幅Ｗ＝０．６ｍｍ、奥行きＤ＝０．６ｍｍ、高さＨ＝０．１ｍｍとした。基板１１の厚みは、０．４５ｍｍとした。蛍光体層１０の膜厚は２４μｍとし、蛍光体は粒径３μｍのＹＡＧ：Ｃｅを設定した。蛍光体の単位面積あたりの蛍光体重量は、３．３ｍｇ／ｃｍ２とした。
光源は、ＬＥＤチップ内部に配置し、ＬＥＤチップ材料としてＧａＮを設定した。ＬＥＤチップはＴｉＯ２とバインダー樹脂からなるカップ状のパッケージ５１の底部中央に配置し、パッケージ内側の表面の散乱反射を考慮する為、パッケージ材料としてＴｉＯ２を設定した。
図１０（ａ）にシミュレーションに使用したＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体の吸収スペクトルと励起スペクトルを、図１０（ｂ）に発光スペクトルを示す。
発光装置からの発光光のスペクトルおよび発光強度の値は、ＬｉｇｈｔＴｏｏｌｓのファーフィールド受光器７０に入射する全放射光のスペクトルおよび光強度の積分値を使用した。
図１１（ａ）に、比較例および実施例１の波長変換素子を使用した際の発光装置の発光スペクトルを、図１１（ｂ）に、比較例および実施例２の波長変換素子を使用した際の発光装置の発光スペクトルを示す。
図１１（ａ）および（ｂ）から明らかなように、実施の形態１の波長変換素子を用いることで、４２０ｎｍから７５０ｎｍの幅広いスペクトル領域において光取出しを向上させることが可能であることが分かる。すなわち、複数の柱状体における隣り合う２つの柱状体の中心軸の間隔を４２０ｎｍ以上且つ７５０ｎｍ以下とすることにより、４２０ｎｍから７５０ｎｍの幅広いスペクトル領域において光取出しを向上させることが可能となる。
表１に比較例および実施例１の波長変換素子を用いた際の発光強度の比較を示す。柱状構造体の第１および第２の柱状体の高さをそれぞれＨ１、Ｈ２とする。
Figure 0006307703
比較例の柱状構造体が無い波長変換素子の発光強度を１００として発光強度の相対比較を行った。
表１から明らかなように、柱状構造体の第１および第２の柱状体の高さがいずれも０．６μｍである場合（０．６／０．６）、比較例（０／０）に比べて発光強度が１４６となり、光出力が増加している。また、第１の柱状体の太さを０．３μｍ、第２の柱状体の太さを０．６μｍ、第１の柱状体と第２の柱状体の高さの差を０．１μｍとすることで（０．２５／０．１５）発光強度は更に増加した。第１の柱状体の高さ：第２の柱状体の高さが０．４５μｍ：０．３５μｍから０．５５μｍ：０．４５μｍにおいては、発光強度を１６９まで向上させることが可能であることが分かる。なお、柱状体の高さの差が０．１μｍで、第２の柱状体の高さが０．０５μｍである場合（０．１５／０．０５）、相対発光強度は第１および第２の柱状体の高さがいずれも０．６μｍである場合に比べて低下している。このため、光取出し効率をより向上させるためには、複数の柱状体の高さは０．０５μｍ（５０ｎｍ）よりも高く設定すればよい。
表２に比較例および実施例２の波長変換素子を用いた際の発光強度の比較を示す。２次元周期構造の２種類の柱の高さをそれぞれＨ１、Ｈ２とする。
Figure 0006307703
比較例の柱状構造体が無い波長変換素子の発光強度を１００として発光強度の相対比較を行った。
表２から明らかなように、第１の柱状体の太さを０．３５μｍ、第２の柱状体の太さを０．９１μｍ、第１の柱状体と第２の柱状体の高さの差を０．１μｍとすることで（０．２５／０．１５）発光強度は更に増加し、第１の柱状体の高さ：第２の柱状体の高さが０．２５μｍ：０．１５μｍから０．５５μｍ：０．４５μｍにおいては、発光強度を１９２まで向上させることが可能であることが分かる。また、複数の柱状体の高さは、０．１５μｍ以上とすることができる。
（実施例４）
柱状構造体の柱状体の配列ピッチと光取出し効率との関係を検討するため、実施例１の波長変換素子の柱状体の配列ピッチを変化させて相対発光強度を求めた。第１および第２の柱状体の高さＨ１およびＨ２は、０．４５μｍおよび０．３５μｍとした。
表３に比較例および実施例４の波長変換素子を用いた際の発光強度の比較を示す。
Figure 0006307703
表３からわかるように、配列ピッチが０．４μｍ以上且つ０．９μｍの範囲において、１５４％以上の相対発光強度が得られており、これらの配列ピッチの範囲で光取出し効率が大きく向上していることがわかる。
（実施例５）
柱状構造体の柱状体の配列ピッチおよび高さの比と光取出し効率との関係を検討するため、実施例１の波長変換素子の柱状体の配列ピッチおよび高さを変化させて相対発光強度を求めた。
表４に比較例および実施例５の波長変換素子を用いた際の発光強度の比較を示す。
Figure 0006307703
表４から分かるように、第１および第２の柱状体の高さがいずれも０．４μｍである場合（０．４／０．４）、発光強度は、１６６％（配列ピッチが０．６μｍ）および１８９％（配列ピッチが０．７μｍ）となり、いずれの配列ピッチであっても比較例（０／０）よりも高い相対発光強度が得られる。また、第１および第２の柱状体の高さの差が０．０５μｍから０．１５μｍの範囲において、配列ピッチが０．６μｍであっても０．７μｍであっても１７０％以上の相対発光強度が得られ、光取出し効率が大きく向上していることがわかる。
一方、第１および第２の柱状体の高さの差が０．２μｍである場合（０．５／０．３）、ピッチが０．６μｍでは相対発光強度は大きく低下した。しかし、第１および第２の柱状体の高さの差が０．２μｍであっても、入射光の波長によっては比較例よりも高い相対発光強度が得られる場合があると考えられる。また、ピッチが０．７μｍであれば、１６６％の相対発光強度が得られることが分かった。
これらの結果から、第１および第２の柱状体の高さの差が０．０５μｍから０．１５μｍの範囲であり、少なくともピッチが０．６μｍ以上且つ０．７μｍ以下の範囲である場合に、波長変換素子の光取出し効率が向上することが分かった。
以上これらの光学シミュレーション結果から、柱状構造体が異なる高さの柱状体を含むことによって、幅広いスペクトル領域において光取出しを向上させ、発光装置の発光強度を向上させることが可能であることが分かった。また、白色ＬＥＤランプのように可視光領域全体において発光する発光装置において、色ズレを引き起こすことなく光出力を向上させることが可能であることが分かった。
なお、上記実施の形態および実施例において柱状構造体は、高さの異なる複数の第１および第２の柱状体を含んでいた。しかし、柱状構造体は、高さの異なる３つ以上の柱状体を含んでいてもよい。この場合、柱状構造体はより広い波長範囲において、あるいは、所定の波長範囲においてより均一に光の取り出し効率を向上させることができる。たとえば、実施の形態１で説明したように、蛍光体層上に、化学浴析出法によって柱状体を形成する際に、面積の大きさが異なる３種類の開口部を持つレジストパターンを用いることによって、高さの異なる３種類の柱状体を含む柱状構造体を形成することができる。
本願に開示された波長変換素子および発光装置は、例えば、バックライト、ヘッドライト、照明またはディスプレイに用いられ得る。
１０ 蛍光体層
１０ａ，１０ｂ 主面
１１ 基板
１２ 薄膜
１３ 蛍光体粒子
１４ マトリックス
１５ 蛍光体粒子層
２０ 柱状構造体
２１ 柱状体
２１ａ 第１の柱状体
２１ｂ 第２の柱状体
３０，６１４ 波長変換素子
４０ レジスト層
４１ａ 第１の開口部
４１ｂ 第２の開口部
５０，８０ 発光装置
５１，８３ パッケージ
５２ ＬＥＤチップ
５３ ボンディングワイヤー
５４ リード端子
６０ 酸化亜鉛層
８１，６１１ 半導体レーザチップ
８２，６１２，６１５ 光学系
６０１ 車両
６０２ ヘッドライト
６０３ 電力供給源
６０４ 発電機
６０５ 車体
６１３ 光ファイバー

Claims (27)

  1. 光源からの光で励起される複数の蛍光体粒子と、前記複数の蛍光体粒子の間に配置されたマトリックスとを有する蛍光体層と、
    前記蛍光体層に接しており、高さ及び太さの何れか少なくとも一方が異なる少なくとも２種類の複数の柱状体が周期的に配置された柱状構造体と、
    を備え、
    前記複数の柱状体は、第１の太さを有する複数の第１の柱状体と前記第１の太さよりも太い第２の太さを有する複数の第２の柱状体を少なくとも含み、
    前記第１の柱状体は前記第２の柱状体よりも高く、
    前記柱状構造体は、フォトニック結晶である波長変換素子。
  2. 前記複数の柱状体の高さは、前記蛍光体層から前記柱状構造体への入射光の最長波長以下である請求項１に記載の波長変換素子。
  3. 前記複数の柱状体の伸びる方向に垂直な断面形状に外接する円の直径は、０．２５μｍ以上且つ０．９μｍ以下である請求項１または２に記載の波長変換素子。
  4. 前記第１の柱状体と前記第２の柱状体の高さの差は５０ｎｍ以上且つ１５０ｎｍ以下である請求項１から３のいずれかに記載の波長変換素子。
  5. 前記第１の柱状体の高さは、２５０ｎｍ以上且つ９５０ｎｍ以下であり、前記第２の柱状体の高さは、１５０ｎｍ以上且つ８５０ｎｍ以下である請求項１から４のいずれかに記載の波長変換素子。
  6. 前記複数の第１の柱状体の伸びる方向に垂直な断面形状に外接する円の直径は、０．２５μｍ以上且つ０．３５μｍ以下であり、
    前記複数の第２の柱状体の伸びる方向に垂直な断面形状に外接する円の直径は、０．５μｍ以上且つ０．９μｍ以下である請求項１から５のいずれかに記載の波長変換素子。
  7. 前記複数の柱状体は、三角形の頂点に位置するように所定の平面上に配置されており、前記第１の柱状体および前記第２の柱状体は互いに交互に位置している請求項１から６のいずれかに記載の波長変換素子。
  8. 前記複数の柱状体は、六角柱である請求項１から７のいずれかに記載の波長変換素子。
  9. 前記複数の柱状体の前記周期的な配置における配列ピッチは、４００ｎｍ以上且つ９００ｎｍ以下である請求項１から８のいずれかに記載の波長変換素子。
  10. 前記複数の柱状体の前記周期的な配置における配列ピッチは、４００ｎｍ以上且つ８００ｎｍ以下である請求項９に記載の波長変換素子。
  11. 前記複数の柱状体の前記周期的な配置における配列ピッチは、６００ｎｍ以上且つ７００ｎｍ以下である請求項１０に記載の波長変換素子。
  12. 前記複数の柱状体は、少なくとも可視光域において透明なガラス、樹脂、無機物結晶及びセラミクスからなる群から選ばれる少なくとも１つを含む請求項１から１１のいずれかに記載の波長変換素子。
  13. 前記複数の柱状体は、酸化亜鉛結晶から構成される請求項１２に記載の波長変換素子。
  14. 前記蛍光体層から入射し、前記柱状構造体から光が出射する場合において、
    ４００ｎｍ以上且つ７５０ｎｍ以下の波長帯域における光取出し効率の平均値は、他の波長帯域における光の取り出し効率よりも高い請求項１から１３のいずれかに記載の波長変換素子。
  15. 前記蛍光体層から入射し、前記柱状構造体から光が出射する場合において、
    ４２０ｎｍ以上且つ６５０ｎｍ以下の波長帯域における光取出し効率の平均値は、他の波長帯域における光の取り出し効率よりも高い請求項１から１４のいずれかに記載の波長変換素子。
  16. 前記マトリックスはｃ軸に配向した結晶性の酸化亜鉛である請求項１から１５のいずれかに記載の波長変換素子。
  17. 前記複数の柱状体の伸びる方向は前記マトリックスを構成する前記酸化亜鉛の前記ｃ軸と平行である請求項１６に記載の波長変換素子。
  18. 前記蛍光体粒子は、ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）蛍光体およびβ−ＳｉＡｌＯＮ（サイアロン）蛍光体からなる群から選ばれる少なくとも１つを含む請求項１から１７のいずれかに記載の波長変換素子。
  19. 励起光を放射する光源と、
    前記光源から放射される励起光が入射する請求項１から１８の何れかに記載の波長変換素子と、
    を備えた発光装置。
  20. 前記光源は、ＬＥＤまたはレーザーダイオードである請求項１９に記載の発光装置。
  21. 前記励起光は、青色から青紫色の帯域の波長を有する請求項１９または２０に記載の発光装置。
  22. 請求項１９から２１のいずれかに記載の発光装置と、
    前記発光装置に電力を供給する電力供給源と
    を備えた車両。
  23. ｃ軸に配向した酸化亜鉛の薄膜上に、蛍光体粒子からなる蛍光体粒子層を形成する工程（ａ）と、
    化学浴析出法（溶液成長法）を用いて、前記蛍光体粒子層の内部の空隙を酸化亜鉛で充填し、蛍光体層を形成する工程（ｂ）と、
    前記蛍光体層に、少なくとも２種類の大きさの異なる複数の開口を有するレジストパターンを形成する工程（ｃ）と、
    化学浴析出法を用いて前記開口から酸化亜鉛によって構成される複数の柱状体を成長させることにより、少なくとも２種類の異なる太さおよび高さを有する柱状構造体を前記蛍光体層上に形成する工程（ｄ）と
    を包含する波長変換素子の製造方法。
  24. 前記複数の開口は第１の開口部および第２の開口部を含み、前記第１の開口の内接円の直径は０．２５μｍ以上且つ０．３５μｍ以下であり、前記第２の開口部の内接円の直径は０．５μｍ以上且つ０．９μｍ以下である請求項２３に記載の波長変換素子の製造方法。
  25. 前記第１の開口部および前記第２の開口部はそれぞれ円形を有し、前記複数の柱状体のそれぞれは六角柱である請求項２４に記載の波長変換素子の製造方法。
  26. 前記薄膜は基板上に形成されており、前記基板は六方晶系単結晶によって構成されている請求項２３から２５のいずれかに記載の波長変換素子の製造方法。
  27. 前記基板はサファイア、窒化ガリウムまたは酸化亜鉛の単結晶である請求項２３から２６のいずれかに記載の波長変換素子の製造方法。
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