JP5658176B2 - 繊維強化樹脂用シート及びこれを用いた繊維強化樹脂成形体 - Google Patents

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Description

本発明は、熱可塑性合成樹脂の高融点ポリマー成分と熱可塑性合成樹脂の低融点ポリマー成分を含む複合繊維糸で構成される繊維強化樹脂用シート及びこれを用いた繊維強化樹脂成形体に関する。
自動車や飛行機、車両などの内装にはプラスチックが使用され、金属に比較して軽量化されている。プラスチックだけでは強度が不足するため、プラスチックにガラスの短繊維（一定の長さにカットしたもの）を混入している。しかし廃棄したときに、焼却炉で燃焼させると、プラスチックは分解してＣＯ２と水になるが、ガラスは溶融して固まり、焼却炉内部に付着する。これにより焼却炉の寿命が著しく低下するといった問題が懸念されている。ガラスのような高い強度を持つ材料として、炭素繊維が知られているが、高価で実用的用途には使用できない問題がある。
そこで、例えばアラミド繊維、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）繊維、ポリエステル繊維などの比較的融点の高い繊維を強化繊維とし、マトリックス樹脂としてエマルジョン樹脂、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂等を含侵、塗布した後、押し出し一体成形、フィルム貼り合わせ成形等により、高強力シートを得ていた。
特許文献１には、電子機器のプリント基板用シートとして、芯成分が溶融液晶ポリマーで、鞘成分がポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）からなる複合繊維を使用して織物とし、プレス成形してフレキシブル基板シートとする提案がある。強化繊維に天然繊維を用いた繊維強化樹脂は、特許文献２〜３に提案されている。特許文献２には、麻繊維の短繊維を不織布、織物、編み物に加工して繊維強化樹脂にすることが記載され、特許文献３には、ケナフ繊維の短繊維を不織布、織物に加工して繊維強化樹脂にすることが記載されている。
特開平５−４４１４６号公報 特開２００４−１４３４０１号公報 特開２００４−１４９９３０号公報
しかし、前記特許文献１〜３で提案されている繊維強化樹脂は、いずれも強化繊維とマトリックス樹脂が異種であり、成形体にしたときに強化繊維とマトリックス樹脂の接着性が低いという問題がある。加えて、特許文献２〜３では、麻繊維やケナフ繊維の短繊維を用いて不織布、織物、編み物に加工し、樹脂と溶融混合するか含浸して繊維強化樹脂（ＦＲＰ）にするため、繊維内部に樹脂が浸透しにくく、大掛かりな装置が必要であり、成形も容易でないという問題があった。特に、天然繊維は、ガラス繊維や炭素繊維に比べて分解温度が低く、マトリックス樹脂となる熱可塑性樹脂を浸透容易となる粘度にまで加熱することができず、浸透性が劣るという問題があった。
本発明は、前記従来の問題を解決するため、強化繊維の割合を高くすることができ、強化繊維とマトリックス樹脂の接着性が良く、強度などの物理特性が高い繊維強化樹脂用シート及び繊維強化樹脂成形体を提供する。
本発明の繊維強化樹脂用シートは、熱可塑性合成樹脂の低融点ポリマー成分と熱可塑性合成樹脂の高融点ポリマー成分を含む複合繊維糸で構成される繊維強化樹脂用シートであり、前記低融点ポリマー成分と前記高融点ポリマー成分は、ともにポリオレフィン及びオレフィン共重合体から選ばれる少なくとも一つであり、且つ前記高融点ポリマー成分はポリプロピレンであり、繊維強化樹脂成形体としたとき、前記低融点ポリマー成分はマトリックス樹脂となり、前記高融点ポリマー成分は強化繊維となり、少なくとも一方向に１層又は多層配列されていることを特徴とする。
本発明の繊維強化樹脂成形体は、本発明の繊維強化樹脂用シートを、前記低融点ポリマー成分の融点以上前記高融点ポリマー成分の融点未満の温度に加熱して圧縮成形したことを特徴とする。また、本発明の繊維強化樹脂成形体は、繊維強化樹脂用シートと樹脂発泡体シートを貼り合わせ、前記低融点ポリマー成分の融点以上前記高融点ポリマー成分の融点未満の温度に加熱して圧縮成形することが好ましい。
本発明は、繊維強化樹脂を熱可塑性合成樹脂で構成でき、強化繊維とマトリックス樹脂の接着性が良く、強化繊維の割合を高くすることができ、強度などの物理特性が高い繊維強化樹脂用シート及びこれを用いた繊維強化樹脂成形体を提供できる。
また、本発明は、繊維強化樹脂用シートを、低融点ポリマー成分の融点以上高融点ポリマー成分の融点未満の温度に加熱して圧縮成形したことにより、軽量で強度などの物理特性が高く、リサイクル及び廃棄も容易な繊維強化樹脂成形体を提供できる。特に、自動車、車両、船舶の内装材、家屋の内装材等に好適なものとなる。
図１Ａ〜Ｃは、本発明で使用する複合繊維の一例の断面図である。 図２は、本発明の一実施例におけるすだれ状シートの斜視図である。 図３は、本発明の一実施例における多軸挿入たて編み物の概念斜視図である。 図４は本発明の一実施例における加熱加圧処理（前処理）の斜視図である。 図５Ａは本発明で使用する加熱加圧処理前のシートの断面図、図５Ｂは同加熱加圧処理後のシートの断面図である。 図６Ａ−Ｃは、本発明の一実施形態の繊維強化樹脂成形体を製造する工程の一例を示す概念斜視図である。 図７Ａ−Ｃは、本発明の別の実施形態の繊維強化樹脂成形体を製造する工程の一例を示す概念斜視図である。 図８Ａ−Ｃは、本発明の繊維強化樹脂成形体を用いて、車両用内装材を製造する圧縮成形工程の一例を示す断面図である。 図９は、本発明の一実施例の繊維強化樹脂成形体の断面図である。 図１０は、本発明の別の実施例の繊維強化樹脂成形体の断面図である。
本発明の繊維強化樹脂用シートは、熱可塑性合成樹脂の低融点ポリマー成分と熱可塑性合成樹脂の高融点ポリマー成分を含む複合繊維で構成される。ここで複合（コンジュゲート）繊維とは、例えば複数のポリマー成分を個別に紡糸口金まで導き、紡糸口金で一体化して押し出し、延伸して繊維としたものをいう。複合繊維の構造としては、例えば芯鞘構造、海島構造、サイドバイサイド構造などがあり、いかなる構造であっても良い。複合繊維はフィラメントヤーンでも良いし、高融点ポリマー成分からなる繊維と低融点成分からなる繊維を紡績した糸のようなものであっても良い。
前記低融点ポリマー成分と前記高融点ポリマー成分は同種のポリマーを選択する。同種のポリマーとは、ポリオレフィン同士、ポリエステル同士、ポリアミド同士等のように、ポリマーを構成する成分が同種のものであることを意味する。ホモポリマー同士だけではなく、共重合ポリマー（二元共重合、三元共重合等多成分共重合ポリマーを含む）から選択しても良い。なお、ポリオレフィンとは、エチレン系炭化水素化合物の重合体又は共重合体であり、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブデン、またはそれらの共重合体を含む。ポリアミドは、アミド結合をもつ線状の合成高分子であり、一般的にはナイロンと称され、ナイロン６６、ナイロン６，１０、ナイロン６，ナイロン１１、ナイロン１２が工業化されている。ポリエステルは、主鎖にエステル結合を持つ高分子の総称である。ポリカーボネート、不飽和ポリエステル樹脂、アルキド樹脂などもポリエステルである。
繊維強化樹脂成形体としたとき、前記低融点ポリマー成分はマトリックス樹脂となり、前記高融点ポリマー成分は強化繊維となるポリマーから選択する。前記マトリックス樹脂とは、母材樹脂ともいう。マトリックス樹脂と強化繊維とで繊維強化プラスチック(FRP: fiber reinforced plastics)となる。
前記繊維強化樹脂用シートは、少なくとも一方向に１層又は多層配列されており、好ましくはステッチ糸で連結されている。１層の場合はすだれ状シートとなり、多層の場合は多軸挿入たて編み物となる。なお、連結とは、１層の場合は複合繊維を複数本引き揃えてシート状とするが、その複数本をバラバラにならないように保形することをいう。また、２層以上の場合は、上記１層の場合に加えて、層間をバラバラにならないように保形するという意味も有する。なお、ステッチ糸を用いず、熱融着により保形したものを用いることも可能である。
前記複合繊維において、前記高融点ポリマー成分の含有量は５０〜９０質量％の範囲であり、前記低融点ポリマー成分の含有量は１０〜５０質量％の範囲であることが好ましい。前記の範囲であれば強化繊維の割合を高くすることができ、強度を高くすることができるうえ、ＦＲＰとしたときにマトリックス樹脂と強化繊維のバランスをとりやすい。
前記複合繊維の低融点ポリマー成分と高融点ポリマー成分の融点差が２０℃以上あることが好ましく、３０℃以上あることがより好ましい。融点差が２０℃以上あれば、圧縮成形したときに高融点ポリマーは強化繊維として機能し、低融点ポリマー成分はマトリックス樹脂として機能しやすい。
前記複合繊維の低融点ポリマー成分及び高融点ポリマー成分は、ともにポリオレフィン及びオレフィン共重合体から選ばれる少なくとも一つであることが好ましい。オレフィン系ポリマーは軽量で強度も高く、耐久性も良好であり、不要品のリサイクルも廃棄も容易である。一例として、高融点ポリマー成分はポリプロピレンであり、低融点ポリマー成分はポリエチレンであることが好ましい。ポリプロピレンの比重は製法によって異なるが通常０．９０２〜０．９１０であり、ポリエチレンの比重も製法によって異なるが通常０．９１０〜０．９７０である。したがって、高融点ポリマー成分としてポリプロピレン、低融点ポリマー成分としてポリエチレンを使用した場合の複合繊維の比重は約０．９〜０．９５の範囲となる。これに対して従来のガラス繊維の比重は約２．５、炭素繊維の比重は約１．７であるから、本発明の複合繊維の比重はかなり低いものとなる。
前記繊維強化樹脂用シートは、すだれ状シート又は多軸挿入たて編み物であることが好ましい。これらのシートは繊維の配向性が高いからである。本発明で使用する繊維強化樹脂用シートの好ましい目付け（単位面積当たりの質量）及び厚みは特に限定されるものではないが、１層あたり約１０〜１５０ｇ／ｍ２、シート全体として約１０〜６００ｇ／ｍ２である。また、厚さは１層あたり約０．１〜０．５ｍｍ、シート全体として約０．２〜２ｍｍである。
本発明で使用するステッチ糸は、ポリプロピレン糸、ポリエチレン糸、ポリエステル糸等が使用可能であるが、低融点ポリマー成分と高融点ポリマー成分と同種のポリマーからなる繊維で構成されることが好ましい。例えば、高融点ポリマー成分はポリプロピレンであり、低融点ポリマー成分はポリエチレンである場合、ステッチ糸はポリプロピレン糸又は芯成分がポリプロピレンで鞘成分がポリエチレンの複合糸を使用するのが好ましい。なお、ステッチ糸が無い場合や低融点ポリマー成分のみからなる糸の場合、熱圧縮成形において、加熱時に強化繊維部分の配列が乱れてしまうことがあり、結果として成形体の強度が均一にならない恐れがある。これは、特に凹凸の大きな成形体を製造するとき、すなわち深絞り成形時に見られる現象であり、このような不均一性を防ぐには、高融点ポリマー成分と同程度の融点又は低融点ポリマー成分より２０℃程度高い融点を有するステッチ糸が好ましく使用される。なお、ステッチ法としては、単環縫い（チェーンステッチ）やトリコット編み等が用いられる。
前記繊維強化樹脂用シートは加熱加圧成形（以下、前処理ともいう。）するのが好ましい。加熱加圧成形し、低融点ポリマーを軟化又は溶融させて扁平化することにより、切断したときに切断部がばらけず、一体性が良好になる利点がある。加えて、高融点ポリマー成分が密度高く配列され、強度も向上する。
本発明の繊維強化樹脂成形体は、前記繊維強化樹脂用シートを、低融点ポリマー成分の融点以上高融点ポリマー成分の融点未満の温度に加熱して圧縮成形することにより得ることができる。これにより、軽量で強度などの物理特性が高く、廃棄も容易な繊維強化樹脂成形体を提供できる。本発明の繊維強化樹脂成形体は、特に、自動車の天井の内装材、ドアの内装材等に好適なものとなる。本発明の圧縮成形(compression molding)は、熱ロールの間を通過させるような熱ロールプレス成形でも良いが、通常はカム、トグル、圧空又は油圧等を使用して型又は加熱板を上下させる機構により、シートを目的の形にプレス成形する方法が用いられる。プレス成形の場合は、成形天井・ドアトリムのような深絞り成形が必要とされる用途にも使用可能である。プレス成形する際には真空成形又は減圧成形と組み合わせることもできる。
また、圧縮成形する際には、本発明の繊維強化樹脂用シートと樹脂発泡体シートとを貼り合わせて一体成形することが好ましい。樹脂発泡体シートとしては、例えばポリウレタンフォーム、ポリオレフィンフォーム等を用いることができる。ポリオレフィンフォームとしては、ポリプロピレンフォームが好ましい。樹脂発泡体シートは繊維強化樹脂用シートと同種の熱可塑性樹脂からなるものが好ましい。圧縮成形する際にかける熱により、繊維強化樹脂用シートの低融点成分が接着剤的な機能をはたし、別途接着剤を付与することなく繊維強化樹脂用シートと樹脂発泡体シートとを貼り合わせて一体化することが出来るためである。なお、ポリウレタンフォームのような異種の発泡体との一体成形の場合やより強固な接着性を必要とする場合は、別途接着剤やホットメルトフィルムのような接着層を設けるのが良い。特にホットメルトフィルムであれば、圧縮成形時に同時に貼り合わせが可能となる。樹脂発泡体シートと貼り合わせて一体成形する方法は、スタンパブル成形法又はスタンピング法とも呼ばれている。樹脂発泡体シートの発泡倍率は目的によって任意の倍率を選択できるが、自動車内装材の場合は好ましくは１０〜１００倍である。特にポリオレフィンフォームの場合は１５〜６０倍程度が好ましい。また、通常樹脂発泡体シートの厚みは１〜３００ｍｍ程度であり、特に車両用内装材として用いる場合は、軽量性や賦形性を考慮して２〜１５ｍｍ程度、特に２〜１０ｍｍの厚みの樹脂発泡体シートが用いられる。
本発明の繊維強化樹脂成形体は、軽量の観点から、目付けが１ｋｇ／ｍ２以下であることが好ましく、０．８ｋｇ／ｍ２以下であることがより好ましく、０．５ｋｇ／ｍ２以下であることがさらに好ましい。また、変形しにくいという観点から、曲げ弾性勾配が３０Ｎ／ｃｍ以上であることが好ましく、５０Ｎ／ｃｍ以上であることがより好ましく、８０Ｎ／ｃｍ以上であることがさらに好ましい。本発明において、曲げ弾性勾配は、厚み方向に加わる荷重に対する抵抗を示すもので、例えば、下記のように測定する。まず、幅５０ｍｍ、長さ１５０ｍｍの試験片を用い、試験速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、支点間距離１００ｍｍにて、ＪＩＳ Ｋ ７２２１−２に準じて３点曲げ試験を実施する。次に、得られる荷重（Ｎ）−たわみ（ｃｍ）曲線を用い、曲線の勾配が最も大きい部分で接線を引き、当該接線から弾性勾配（Ｎ／ｃｍ）を算出する。
以下図面を用いて説明する。図１Ａ〜Ｃは本発明で使用する複合繊維の一例の断面図である。図１Ａにおいては、複合繊維１０は、芯成分１１である熱可塑性合成樹脂の高融点ポリマーと、その周りの鞘成分１２である熱可塑性合成樹脂の低融点ポリマーで構成されている。図１Ｂにおいては、複合繊維１３は、複数本の島成分１４である熱可塑性合成樹脂の高融点ポリマーと、その周りの海成分１５である熱可塑性合成樹脂の低融点ポリマーで構成されている。図１Ｃにおいては、複合繊維１６は、多数本の島成分１７である熱可塑性合成樹脂の高融点ポリマーと、その周りの海成分１８である熱可塑性合成樹脂の低融点ポリマーで構成されている。
図２は本発明の一実施例におけるすだれ状シート２０の斜視図である。すだれ状シート２０は、一方向に配列された複合繊維２１と、複合繊維２１を連結するステッチ糸２２で構成されている。複合繊維２１は一方向に配列されているので、織物や編み物に比較して、繊維の配列方向の強度は高い。すだれ状シート２０は、１層で使用しても良いし、多層で使用しても良い。多層で使用する場合は、複合繊維２１の方向を多方向に配列させ、強度のバランスをとるのが好ましい。
図３は本発明の一実施例における多軸挿入たて編み物の概念斜視図である。複数の方向に各々配列された複合繊維糸１ａ〜１ｆにより各々のシートが構成され、それらは編針６に掛けられたステッチ糸７，８によって厚さ方向にステッチング（結束）され、一体化されている。このような多軸挿入たて編み物９を繊維強化樹脂中間体とし、加熱加圧処理（前処理）するのが好ましい。この多軸挿入たて編み物９を用い、多方向に強化効果の優れた繊維強化プラスチックを得ることが可能となる。ステッチ糸７，８の代わりに、又は併用して熱融着糸、ホットメルトフィルム等のバインダーを用いても良い。
図４は本発明の一実施例における加熱加圧処理（前処理）の斜視図である。すだれ状シート２０を一対の加圧ロール２４，２５を通過させ、ロール成形シート２３とする。この処理により、低融点ポリマー成分を軟化又は溶融させて扁平化させ、切断したときに切断部がばらけず、一体性が良好になる。加えて、高融点ポリマー成分が密度高く配列され、強度も向上する。加熱加圧条件は、複合繊維の高融点ポリマー成分がポリプロピレンであり、低融点ポリマー成分がポリエチレンである場合、温度は１２０〜１４０℃が好ましく、さらに好ましくは１２５〜１３５℃であり、圧力は０．１〜１０ＭＰａが好ましく、さらに好ましくは０．５〜５ＭＰａ程度である。
図５Ａは加熱加圧処理（前処理）前の繊維強化樹脂用シートの断面図、図５Ｂは同加熱加圧処理（前処理）後のシートの断面図である。処理前のすだれ状シート２０の厚さＬ１に比較して、処理後のロール成形シート２３の厚さＬ２は薄くなり、強化繊維断面も処理前は疎の状態でかさ高いが、処理後はぎっしり密に詰まった状態で配列している。
図６Ａ−Ｃは、本発明の一実施形態の繊維強化樹脂成形体を製造する工程を示す図である。まず、図６Ａに示すように、下金型５１上に、繊維強化樹脂用シート８１ａ〜８１ｄを同方向に重ねて積層体８０にし、その上に上金型５５を配置する。次に、加熱プレス機に掛けてプレスし、その後冷却プレス機に移動し、さらにプレスして、図６Ｂに示すように、積層体８０を圧縮成形して一体化する。次に、図６Ｃに示すように、脱型して、繊維強化樹脂成形体９０を得る。圧縮成形の条件は、例えば、加熱プレス条件として温度１２５〜１４０℃、成形圧力０．１〜４ＭＰａ、成形時間３０〜３００秒とし、冷却プレス条件として、温度２５〜４０℃、成形圧力０．１〜４ＭＰａ、成形時間３０〜３００秒とすることができる。
図７Ａ−Ｃは、本発明の別の実施形態の繊維強化樹脂成形体を製造する工程を示す図である。まず、図７Ａに示すように、下金型５１上に、繊維強化樹脂用シート５２、樹脂発泡体シート５３、繊維強化樹脂用シート５４をこの順番に積層して積層体６０にし、その上に上金型５５を配置する。次に、加熱プレス機に掛けてプレスし、その後冷却プレス機に移動し、さらにプレスして、図７Ｂに示すように、積層体６０を圧縮成形して一体化する。次に、図７Ｃに示すように、脱型して、繊維強化樹脂成形体７０を得る。圧縮成形の条件は、例えば、加熱プレス条件として温度１２５〜１４０℃、成形圧力０．１〜４ＭＰａ、成形時間３０〜３００秒とし、冷却プレス条件として、温度２５〜４０℃、成形圧力０．１〜４ＭＰａ、成形時間３０〜３００秒とすることができる。
図８Ａ−Ｃは本発明の繊維強化樹脂成形体を用いて、車両用内装材を製造する圧縮成形工程の一例を示す断面図である。まず、図８Ａに示すように、所定の寸法に切断した繊維強化樹脂成形体３０を、コンベア３３から加熱炉３１に供給する。加熱炉３１は加熱源の赤外線加熱器３２により、所定の温度に加熱されており、繊維強化樹脂成形体３０は加熱軟化される。次に図８Ｂに示すように、予熱された繊維強化樹脂成形体３０は、圧縮成形装置３４の上金型３５と下金型３６の間に配置される。上金型３５も下金型３６も所定の温度に保持されている。プレス装置３７が上昇し、上金型３５と下金型３６の間で繊維強化樹脂成形体３０は所定の形状に賦形され、成形品３９となる。次に図８Ｃに示すように、圧縮成形装置３４から取り出された成形品３９は、コンベア４０に載せられて冷却されながら次工程に進む。
図９は、本発明の一実施例の繊維強化樹脂成形体４３の断面図である。この成形体は、繊維強化樹脂用シート４１の片面に樹脂発泡体シート４２が圧縮成形により貼り合わされている。すなわち、圧縮成形により一体成形される。樹脂発泡体シート４２の表面には表皮材を貼り付けても良い。図１０は、本発明の別の実施例の繊維強化樹脂成形体４７の断面図である。この成形体は、樹脂発泡体シート４４の両面に繊維強化樹脂用シート４５，４６が圧縮成形により一体的に貼り合わされている。例えば、車両内装材用途であれば、樹脂発泡体シート４４の表面には表皮材を貼り付けても良い。さらに、表皮材と反対側の面に裏面材を貼り付けることも可能である。なお、これら表皮材や裏面材は、前記圧縮成形時に同時に貼り合わせることも可能である。また、これら表皮材や裏面材は、繊維強化樹脂用シートの両面に樹脂発泡体シートが圧縮成形により一体的に貼り合わされているようなものであっても良い。
以下実施例を用いて本発明を具体的に説明する。なお、本発明は下記の実施例に限定されるものではない。
（実施例１）
本実施例においては、図１Ａに示すようなフィラメントヤーンからなる芯鞘型複合繊維１０を使用した。複合繊維１０は、芯成分１１の融点１７２℃のポリプロピレン（ＰＰ）と、その周りの鞘成分１２の融点１２２℃のポリエチレン（ＰＥ）で構成されている。ＰＰとＰＥの重量比は、ＰＰ／ＰＥ＝６５／３５であった。複合繊維１０の弾性率は１１ＧＰａ，強度は８２０ＭＰａであった。この複合繊維１０を２４０本引き揃えて、トータル繊度１８５０ｄｔｅｘのマルチフィラメントとした。
得られたマルチフィラメントを１６本／インチで一方向に１層配列し、図２に示すようにステッチ糸（繊度：３８０ｄｔｅｘ）で結束した。ステッチ糸は図１Ａに示すようなフィラメントヤーンからなる芯鞘型複合繊維糸であり、芯成分の融点１７２℃のポリプロピレン（ＰＰ）と、その周りの鞘成分の融点１２２℃のポリエチレン（ＰＥ）で構成され、ＰＰとＰＥの質量比（重量比）は、ＰＰ／ＰＥ＝６５／３５であった。得られたすだれ状シートの目付け（単位面積当たりの質量）は、１１６．５ｇ／ｍ２であった。
上記で得られたすだれシートを、図６に示しているように、４枚同方向に重ねて圧縮成形した。圧縮成形の条件は、温度１３０℃、成形圧力１ＭＰａ、成形時間５分とした。得られた成形体から厚さ０．６ｍｍのダンベル状１号形試験片及び矩形状試験片を切り出した。このダンベル状１号形試験片及び矩形状試験片の引っ張り試験をしたところ、弾性率は８．２ＧＰａ、強度は２１５ＭＰａであった。なお、引張り試験方法は、ＪＩＳ Ｋ ７０５４：１９９５に準じて行ったが、試験片形状は弾性率については、ＪＩＳ Ｋ ７０５４のＢ型試験片（全長２００ｍｍ）を用い、また引張強度については、ＪＩＳ Ｋ ６２５１：２００４におけるダンベル状１号形試験片を用いた。
上記で得られたすだれ状シートを８枚同方向に重ねて同様に圧縮成形を行い、得られた成形体から厚さ１．２ｍｍの曲げ試験片を切り出した。得られた試験片で曲げ試験をしたところ、弾性率は７．６ＧＰａ、強度は９７ＭＰａであった。なお、曲げ試験方法は、ＪＩＳ Ｋ ７０５５：１９９５の３点曲げ試験に準じて行った。
以上の結果を表１にまとめて示す。表１中、Ｖｆとは強化繊維の体積％を示し、Ｗｆとは強化繊維の質量％を示す。
表１には比較として下記のデータを併記する。
従来例１：ＳＭＣ(sheet molding compound press molding method)の文献値(笠野英秋編集「だれでも使えるＦＲＰ−ＦＲＰ入門−」社団法人強化プラスチック協会、平成１４年９月１２日、６８頁表3.30のデータ)
従来例２：ＧＭＴ(熱可塑性樹脂（ポリプロピレン）を連続ガラス繊維で強化したシート複合材料)のカタログ値(Quadrant Plastic Composite Japan Ltd.のホーム頁の製品名「ユニシード Ｐグレード」汎用品P4038-BK31のデータ)
Figure 0005658176
表１から明らかなとおり、実施例１は、従来技術のＳＭＣ，ＧＭＴに比較して強化繊維の割合を高くでき、引張強度が高く、その他の物性もバランスが取れていた。
（実施例２）
ステッチ糸についての実験を行った。実施例１で作製したすだれ状シート２枚を９０°の角度で積層し、２軸基材とし、引張試験片作成用については、この２軸基材を角度が対称となるように２枚重ねたものを用い、曲げ試験片作成用については、この２軸基材を角度が対称となるように４枚重ねたものを用いた。ステッチ糸は、実験番号１ではＰＰフィラメント糸（繊度３８０ｄｔｅｘ、フィラメント数６０本）、実験番号２では芯成分がＰＰ、鞘成分がＰＥの複合繊維糸（質量比ＰＰ／ＰＥ＝５０／５０、繊度３８０ｄｔｅｘ、フィラメント数６０本）、実験番号で３はポリエステル系フィラメント糸（帝人社製商品名「テトロン」、繊度８０ｄｔｅｘ）を使用した。実験番号３に比較して実験番号１〜２の糸は繊度が高かったが、これ未満の繊度の糸はミシンにセットすることができなかったためである。実験番号１〜３のシートの目付け（単位面積当たりの質量）は、１層あたり１１６．５ｇ／ｍ２、引張試験片作成用４層品について４６６ｇ／ｍ２、曲げ試験片作成用８層品について９３２ｇ／ｍ２であった。また、成形体の厚みは、引張試験片は約１．２ｍｍであり、曲げ試験片は約２．３ｍｍであった。圧縮成形の条件は、温度１３０℃、成形圧力２ＭＰａ，４ＭＰａ、成形時間５分とした。
以上の結果を表２にまとめて示す。
Figure 0005658176
表２から分かるように、実験番号３のポリエステル系フィラメント糸をステッチ糸とした場合、引張弾性率がやや低い以外は、実験番号１〜２とほぼ同等の結果が得られた。しかし、曲げ試験後の外観を観察したところ、実験番号３では圧支点の近傍のステッチ糸の部分で破壊が発生していた。これに対して実験番号１〜２ではステッチ糸部分での破壊は認められなかった。このことから、ステッチ糸も強化繊維及びマトリックス樹脂と同種類の熱可塑性合成繊維とするのが好ましいことが分かった。
（実施例３）
成形圧力についての実験を行った。実施例１で作製したすだれ状シート２枚を９０°の角度で積層し、２軸基材とし、引張試験片作成用については、この２軸基材を角度が対称となるように２枚重ねたものを用い、曲げ試験片作成用については、この２軸基材を角度が対称となるように４枚重ねたものを用いた。ステッチ糸も実施例１と同一のものを使用した。圧縮成形の条件は、温度１３０℃、成形圧力１〜８ＭＰａ、成形時間５分とした。
以上の結果を表３にまとめて示す。
Figure 0005658176
表３の結果から分かるように、成形圧力は１〜８ＭＰａが好ましく、さらに好ましいのは２〜４ＭＰａ程度であった。ただし、この実験はすだれ状シート２枚を９０°の角度で積層した２軸基材を使用した実験結果であり、多軸挿入たて編み物を使用する場合、あるいは発泡シートと積層成形する場合は、好ましい範囲は別にあると推定される。
（実施例Ａ１）
図１に示すようなフィラメントヤーンからなる芯鞘型複合繊維１０を用いた。複合繊維１０は、芯成分１１の融点１７２℃のポリプロピレン（ＰＰ）と、その周りの鞘成分１２の融点１２２℃のポリエチレン（ＰＥ）で構成されている。ＰＰとＰＥの重量比は、ＰＰ／ＰＥ＝６５／３５であった。複合繊維は、弾性率８ＧＰａ、強度５３０ＭＰａであった。この芯鞘型繊維を２４０本引き揃えて、トータル繊度１８５０ｄｔｅｘのマルチフィラメントとした。
得られたマルチフィラメントを１０本／インチで一方向に１層で配列し、図２に示すようにステッチ糸（繊度：１９０ｄｔｅｘ）で結束した。ステッチ糸はポリプロピレン（ＰＰ）製糸（繊度：１９０ｄｔｅｘ）を用いた。得られた一方向シートを３層積層した。このとき各糸の角度が６０°となるように積層し、３軸基材とした。ステッチ糸はポリプロピレン（ＰＰ）製糸（繊度：１９０ｄｔｅｘ）を用いた。得られたシートを、図４に示す一対の加圧加熱ロール（温度１３０℃、圧力１ＭＰａ）に速度１ｍ／分で通過させた。得られた繊維強化樹脂用シート（３軸挿入たて編み物）の目付け（単位面積当たりの質量）は、２１８．５ｇ／ｍ２であり、交点部の厚さは１．５ｍｍであった。
（実施例Ａ２）
目付けを１７５ｇ／ｍ２に、交点部の厚さを１．５ｍｍになるようにした以外は、実施例Ａ１と同様にして、繊維強化樹脂用シートを得た。
（実施例Ａ３）
目付けを１３１ｇ／ｍ２に交点部の厚さを１．５ｍｍになるようにした以外は、実施例Ａ１と同様にして、繊維強化樹脂用シートを得た。
（実施例Ｂ１）
ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率１５倍、厚さ５ｍｍ）の両側に、実施例Ａ１で得られた繊維強化樹脂用シートをそれぞれ配置し、図７に示すように、金型内で圧縮成形して一体化し、厚さ４．５ｍｍの繊維強化樹脂成形体を得た。圧縮成形の条件は、加熱プレス条件として温度１３０℃、成形圧力１ＭＰａ、成形時間３０秒とし、冷却プレス条件として、温度２０℃、成形圧力１ＭＰａ、成形時間５分とした。
（実施例Ｂ２）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率１５倍、厚さ３．０ｍｍ）を用い、得られる繊維強化樹脂成形体の厚さを３．０ｍｍに調整した以外は、実施例Ｂ１と同様にして、繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ３）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率１５倍、厚さ３．０ｍｍ）を用い、得られる繊維強化樹脂成形体の厚さを２．７ｍｍに調整した以外は、実施例Ｂ１と同様にして、繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ４）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率３０倍、厚さ５ｍｍ）を用いた以外は、実施例Ｂ１と同様にして、厚さ４．５ｍｍの繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ５）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率３０倍、厚さ３．０ｍｍ）を用い、得られる繊維強化樹脂成形体の厚さを３．０ｍｍに調整した以外は、実施例Ｂ４と同様にして、繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ６）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率３０倍、厚さ３．０ｍｍ）を用い、得られる繊維強化樹脂成形体の厚さを２．７ｍｍに調整した以外は、実施例Ｂ４と同様にして、繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ７）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率４５倍、厚さ５ｍｍ）を用いた以外は、実施例Ｂ１と同様にして、厚さ４．５ｍｍの繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ８）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率４５倍、厚さ３．０ｍｍ）を用い、得られる繊維強化樹脂成形体の厚さを３．０ｍｍに調整した以外は、実施例Ｂ７と同様にして、繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ９）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率４５倍、厚さ３．０ｍｍ）を用い、繊維強化樹脂成形体の厚さを２．７ｍｍに調整した以外は、実施例Ｂ７と同様にして、繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ１０）
実施例Ａ２の繊維強化樹脂用シートを用いた以外は、実施例Ｂ１と同様にして、厚さ４．５ｍｍの繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ１１）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率１５倍、厚さ３．０ｍｍ）を用い、得られる繊維強化樹脂成形体の厚さを３．０ｍｍに調整した以外は、実施例Ｂ１０と同様にして、繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ１２）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率１５倍、厚さ３．０ｍｍ）を用い、得られる繊維強化樹脂成形体の厚さを２．７ｍｍに調整した以外は、実施例Ｂ１０と同様にして、繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ１３）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率３０倍、厚さ５ｍｍ）を用いた以外は、実施例Ｂ１０と同様にして、厚さ４．５ｍｍの繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ１４）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率３０倍、厚さ３．０ｍｍ）を用い、得られる繊維強化樹脂成形体の厚さを３．０ｍｍに調整した以外は、実施例Ｂ１３と同様にして、繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ１５）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率３０倍、厚さ３．０ｍｍ）を用い、得られる繊維強化樹脂成形体の厚さを２．７ｍｍに調整した以外は、実施例Ｂ１３と同様にして、繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ１６）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率４５倍、厚さ５ｍｍ）を用いた以外は、実施例Ｂ１０と同様にして、厚さ４．５ｍｍの繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ１７）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率４５倍、厚さ３．０ｍｍ）を用い、得られる繊維強化樹脂成形体の厚さを３．０ｍｍに調整した以外は、実施例Ｂ１６と同様にして、繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ１８）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率４５倍、厚さ３．０ｍｍ）を用い、得られる繊維強化樹脂成形体の厚さを２．７ｍｍに調整した以外は、実施例Ｂ１６と同様にして、繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ１９）
実施例Ａ３の繊維強化樹脂用シートを用いた以外は、実施例Ｂ１と同様にして、厚さ４．５ｍｍの繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ２０）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率１５倍、厚さ３．０ｍｍ）を用い、得られる繊維強化樹脂成形体の厚さを２．７ｍｍに調整した以外は、実施例Ｂ１９と同様にして、繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ２１）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率３０倍、厚さ５．０ｍｍ）を用いた以外は、実施例Ｂ１９と同様にして、厚さ４．５ｍｍの繊維強化樹脂成形体を得た。
（実施例Ｂ２２）
樹脂発泡体シートとして、ポリプロピレン樹脂発泡体シート（発泡倍率４５倍、厚さ５ｍｍ）を用いた以外は、実施例Ｂ１９と同様にして、厚さ４．５ｍｍの繊維強化樹脂成形体を得た。
（比較例１〜２）
比較例１は現行品のポリプロピレン（ＰＰ）の射出成形品であり、比較例２はガラス繊維とポリプロピレン樹脂との複合成形品である。
実施例Ｂ１〜Ｂ２２及び比較例１〜２の成形体の曲げ弾性勾配を下記のように測定し、その結果を下記表４に示した。なお、表４には、圧縮成形後の厚み、成形体の目付けも併せて示した。
（曲げ弾性勾配）
曲げ弾性勾配は、厚み方向に加わる荷重に対する抵抗を示すもので、下記のように測定した。まず、幅５０ｍｍ、長さ１５０ｍｍの試験片を用い、試験速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、支点間距離１００ｍｍにて、ＪＩＳ Ｋ ７２２１−２に準じて３点曲げ試験を実施した。次に、得られる荷重（Ｎ）−たわみ（ｃｍ）曲線を用い、曲線の勾配が最も大きい部分で接線を引き、当該接線から弾性勾配（Ｎ／ｃｍ）を算出した。
Figure 0005658176
表４から明らかなとおり、本発明の実施例品は、目付け（単位面積当たりの質量）が低く、かつ曲げ弾性勾配が高いことが確認できた。特に目付けが１ｋｇ／ｍ２以下、曲げ弾性勾配が３０Ｎ／ｃｍ以上を達成できることが分かった。このデータは、本発明の実施例品が軽量で変形しにくいことを示しており、車両用内装材として実用的に使用できるレベルであることが分かる。
本発明の繊維強化樹脂用シート及びこれを用いた繊維強化樹脂成形体は、自動車、車両、船舶の内装材、家屋の内装材等に好適である。
１ａ〜１ｆ 繊維強化樹脂用複合糸
６ 編針
７、８ ステッチ糸
９ 多軸挿入たて編み物
１０、１３、１６ 複合繊維
１１ 芯成分
１２ 鞘成分
１４、１７ 島成分
１５、１８ 海成分
２０ すだれ状シート
２１ 複合繊維
２２ ステッチ糸
２３ ロール成形シート
２４、２５ 加圧ロール
４１、４５、４６、５２、５４、８１ａ〜８１ｄ 繊維強化樹脂用シート
３１ 加熱炉
３２ 赤外線加熱器
３３、４０ コンベア
３４ 圧縮成形装置
３５、５５ 上金型
３６、５１ 下金型
３７ プレス装置
３９ 成形品
４２、４４、５３ 樹脂発泡体シート
３０、４３、４７、７０、９０ 繊維強化樹脂成形体
６０、８０ 積層体

Claims (12)

  1. 熱可塑性合成樹脂の低融点ポリマー成分と熱可塑性合成樹脂の高融点ポリマー成分を含む複合繊維糸で構成される繊維強化樹脂用シートであり、
    前記低融点ポリマー成分と前記高融点ポリマー成分は、ともにポリオレフィン及びオレフィン共重合体から選ばれる少なくとも一つであり、且つ前記高融点ポリマー成分はポリプロピレンであり、
    繊維強化樹脂成形体としたとき、前記低融点ポリマー成分はマトリックス樹脂となり、前記高融点ポリマー成分は強化繊維となり、
    少なくとも一方向に１層又は多層配列されていることを特徴とする繊維強化樹脂用シート。
  2. 前記複合繊維において、前記高融点ポリマー成分の含有量は５０〜９０質量％の範囲であり、前記低融点ポリマー成分の含有量は１０〜５０質量％の範囲である請求項１に記載の繊維強化樹脂用シート。
  3. 前記低融点ポリマー成分と前記高融点ポリマー成分の融点差が３０℃以上ある請求項１又は２に記載の繊維強化樹脂用シート。
  4. 前記複合繊維において、前記低融点ポリマー成分はポリエチレンである請求項１〜３のいずれか１項に記載の繊維強化樹脂用シート。
  5. 前記繊維強化樹脂用シートは、すだれ状シート又は多軸挿入たて編み物である請求項１〜４のいずれか１項に記載の繊維強化樹脂用シート。
  6. 前記繊維強化樹脂用シートは、ステッチ糸で連結されている請求項１〜５のいずれか１項に記載の繊維強化樹脂用シート。
  7. 前記ステッチ糸は、前記低融点ポリマー成分及び前記高融点ポリマー成分と同種のポリマーで構成されている請求項６に記載の繊維強化樹脂用シート。
  8. 前記低融点ポリマー成分の融点以上前記高融点ポリマー成分の融点未満の温度にて加熱加圧成形されている請求項１〜７のいずれか１項に記載の繊維強化樹脂用シート。
  9. 前記低融点ポリマー成分は溶融してマトリックス樹脂となり、前記高融点ポリマー成分は強化繊維となっている請求項８に記載の繊維強化樹脂用シート。
  10. 請求項１〜９のいずれか１項に記載の繊維強化樹脂用シートを、前記低融点ポリマー成分の融点以上前記高融点ポリマー成分の融点未満の温度に加熱して圧縮成形したことを特徴とする繊維強化樹脂成形体。
  11. 前記繊維強化樹脂用シートと樹脂発泡体シートとを貼り合わせて圧縮成形した請求項１０に記載の繊維強化樹脂成形体。
  12. 前記樹脂発泡体シートは、ポリウレタン又はポリオレフィン発泡体シートである請求項１１に記載の繊維強化樹脂成形体。
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