JP5430224B2 - 水素製造システム - Google Patents
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Description
本発明によるアンモニア酸化触媒は、水素気流中で、200℃以上、好ましくは200〜700℃、特に好ましくは200〜600℃で加熱処理し、担体を構成する金属酸化物の一部または全部を還元した後、アンモニア酸化反応に供される。アンモニア酸化触媒の還元処理は、アンモニア酸化帯域に充填する前に行っても後に行っても良い。
こうして調製した担体に触媒活性金属を担持してアンモニア酸化触媒を得る方法は、例えば下記の通りである。
本発明による水素製造システムは、アンモニア分解触媒の存在下にアンモニアを分解して水素を製造するアンモニア分解帯域と、アンモニア分解帯域の上流側に設けられた、アンモニア酸化触媒の存在下にアンモニアを酸化させるアンモニア酸化帯域とを具備する。
つぎに本発明による水素製造システムの作動について、説明をする。
・・・(I)
式(I)の反応はルテニウム系触媒を使用し反応温度400℃以上で進行させることが可能であるが、この反応は吸熱反応であるため、安定したアンモニア分解率を得るためには反応系に熱を与える必要がある。
・・・(II)
すなわち、同一反応器内で、まず、アンモニアガスと空気からなる原料ガスをアンモニア酸化帯域に供給して、還元状態にある担体と酸素の反応により酸化熱を発生させ、この熱でアンモニア酸化反応(II)を起動させ、この発熱反応(II)で発生する熱をアンモニア分解帯域へ供給することで、アンモニア分解反応(I)に必要な熱を補うことができる。また、アンモニア酸化反応(II)の酸素量を制御することで触媒層温度を制御することができる。例えば、エンジン排ガスの廃熱を熱交換して予熱された供給ガス温度が変動する場合において、安定して水素を製造することが可能となる。
a)アンモニア酸化触媒の担体の調製
1.表1に示す各担体の前駆物質として硝酸塩を用い、これの水溶液(濃度0.4mol/l)をアンモニア水溶液(濃度28重量%)で金属量論量の1.2倍を加えて金属水酸化物を析出させた。複合酸化物の場合は複数の金属塩の水溶液濃度が等モルずつになるように、金属塩濃度を調整した。
1.表1に示す触媒活性金属の内、貴金属系の金属の前駆物質として塩化物を用い、卑金属系の金属の前駆物質として硝酸塩を用いた。
アンモニア分解触媒として、ルテニウム系触媒(アルミナにルテニウム5重量%を担持、平均粒径1mmのペレット)を用意した。
実施例16
図2に示すように、アンモニア分解帯域(2)内において、その上流側にニッケル系触媒(2a)を充填量(18ml)で充填し、下流側にルテニウム系触媒(2b)を充填量(12ml)で充填した以外、実施例15と同様の操作を行った。
表1に示すように、担体としての酸化アルミニウムまたは酸化ケイ素に触媒活性金属としての白金またはロジウムを担持量10重量%で担持してなるアンモニア酸化触媒を用いた以外は実施施例1と同様の操作を行った。
(2) アンモニア分解帯域
(2a) ニッケル系触媒
(2b) ルテニウム系触媒
(3) アンモニア酸化帯域
(4) 熱電対
Claims (9)
- アンモニア分解触媒の存在下にアンモニアを分解して水素を製造するアンモニア分解帯域と、アンモニア分解帯域の上流側に設けられた、アンモニア酸化触媒の存在下にアンモニアを酸化させるアンモニア酸化帯域とを具備し、該アンモニア酸化触媒が、水素で還元可能な金属酸化物からなる担体に触媒活性金属が担持されてなりかつアンモニア酸化帯域への充填前または充填後に水素で還元処理された触媒であることを特徴とする水素製造システム。
-
金属酸化物が複合酸化物である請求項1記載の水素製造システム。
-
金属酸化物が希土類金属酸化物である請求項1または2記載の水素製造システム。
-
希土類金属酸化物が酸化セリウム、酸化ランタンまたは酸化サマリウムである請求項3に記載の水素製造システム。
-
金属酸化物が希土類金属と、マグネシウム、チタン、ジルコニウム、イットリウム、アルミニウム、ケイ素、コバルト、鉄およびガリウムからなる群から選ばれる少なくとも1種の金属との複合酸化物である請求項2に記載の水素製造システム。 -
アンモニア酸化触媒の触媒活性金属が第VIII族金属、スズ、銅、銀、マンガン、クロムおよびバナジウムからなる群から選ばれる少なくとも一種の金属である請求項1〜5のいずれかに記載の水素製造システム。
- アンモニア分解触媒がルテニウム系触媒である請求項1〜6のいずれかに記載の水素製造システム。
-
アンモニア分解触媒がアンモニア分解帯域における上流側の低温分解触媒と下流側の高温分解触媒とからなる請求項1〜6のいずれかに記載の水素製造システム。 - 請求項1〜8のいずれかに記載の水素製造システムを用い、
アンモニア酸化帯域において、該アンモニア酸化触媒の存在下に常温でアンモニアと空気を供給して接触させ、還元状態にある担体が酸素と反応することで酸化熱を発生させ、触媒層温度をアンモニアと酸素が反応する温度まで上昇させて、下記式
NH 3 + 3/4O 2 → 1/2N 2 + 3/2H 2 O (発熱反応)
に従うアンモニア酸化反応によって生じた熱を、下記式
2NH 3 → 3H 2 + N 2 (吸熱反応)
に従うアンモニア分解帯域に供給して水素を製造することを特徴とする水素製造方法。
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