JP5361143B2 - 固体酸化物型燃料電池およびその製造方法 - Google Patents
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Description
この従来の固体酸化物型燃料電池の製造方法の例を、図11(a)〜(d)を参照して、以下に説明する。
一方、焼成の回数を減らして一度の焼成で固体酸化物型燃料電池を製造することも試みられていた。
従来の固体酸化物型燃料電池10のカソード電極層2またはアノード電極層3は、酸化剤成分または燃料成分を、還元反応または酸化反応させるために、異なる電極形成材料により形成されている。そのため、カソード電極層2またはアノード電極層3は、それぞれの熱膨張係数などの熱特性が異なるので、焼成工程の高温処理により焼成されると、例えば、図13に示すように、アノード電極層3の焼結による収縮率σaが、カソード電極層2の焼結による収縮率σcよりも大きい場合には、図12(e)に示すように、固体電解質基板1がカソード電極層2側に向かって凸に湾曲するように、固体酸化物型燃料電池10の全体にうねりが生じてしまう。また、場合によっては、固体酸化物型燃料電池10にひび割れが発生する。
カソード電極層2またはアノード電極層3に含まれる固体電解質の種類は、固体電解質基板1を形成する固体電解質とは異なっていてもよいが、同じであることが、上述した観点から、特に好ましい。
固体電解質基板1の形成材料には、例えば、公知のものを採用でき、次に示す材料を使用できる。
a)YSZ(イットリア安定化ジルコニア)、ScSZ(スカンジア安定化ジルコニア)、これらにCe、Alなどをドープしたジルコニア系セラミックス。
b)SDC(サマリアドープドセリア)、SGC(ガドリアドープドセリア)などのセリア系セラミックス。
c)LSGM系(ランタンガレート系セラミックス)、酸化ビスマス系セラミックス。
このように本明細書では、固体酸化物は、固体電解質を含む概念である。
カソード電極層2およびアノード電極層3を形成する電極形成材料は、フェライト、マンガナイトおよびコバルタイトから選択された1つまたは複数の酸化物によりなることが好ましい。
さらに、カソード電極層2またはアノード電極層3が多孔質に形成されているため、発電特性および耐久性を高められる。
従って、本実施形態の固体酸化物型燃料電池10は、カソード電極層2の気孔率が、固体電解質基板1から離れるに従って段階的に増加している。
その他の構成は、上述した第1実施形態と同様である。
発電中に、アノード電極層3には、燃料成分の反応によって、煤が生成される場合がある。そして、アノード電極層3に煤が生成すると、細孔をふさいだり、酸点などの化学反応場を覆って発電性能を低減する。
アノード電極層3中の酸化触媒の割合が、1質量%より少ないと、煤の生成を十分に抑制できない。一方、アノード電極層3中の酸化触媒の割合が、1質量%よりも多ければ、十分な煤生成の抑制能力が発揮される。
また、固体電解質基板1を多孔質に形成するために、固体電解質ペーストに、造孔材を添加してもよい。
また、電極材ペーストに、酸化触媒、または、造孔材などを必要に応じて添加してもよい。この造孔材の添加量は、電極材ペーストに対して、50〜70体積%であることが、電極層内において、予混合燃料ガスなどの拡散性および電子・イオン伝導性を向上させる上で好ましい。
従って、固体電解質基板1と、カソード電極層2と、アノード電極層3とを同時に一回焼成するだけで、うねりやひび割れなどのない平らな固体酸化物型燃料電池10を製造できるので、その製造が容易であり、製造コストを低減できる。
例えば、カソード電極層2には、電極形成材料以外の触媒が添加されていてもよい。この触媒としては、例えば、酸化剤成分の還元反応を促進する触媒が好ましい。
また、本明細書において、カソード電極層2とアノード電極層3とが、同じ電極形成材料により形成されているとは、両電極層2,3において、全く同じ電極形成材料が用いられている場合と、全く同じではないが、一方の電極層に用いられている電極材料を若干変成したものを他方の電極層の形成に用いており、両電極形成材料の熱膨張係数などの熱特性が同等であり、焼成後の固体酸化物型燃料電池が、略平らであって、ひび割れを有さない場合とを含む意味である。
[実施例1]
まず、固体電解質として、サマリアドープドセリア(Sm0.2Ce0.8O1.9:SDC)を用いた固体電解質シートを作製し焼成して、固体電解質基板を作製した。固体電解質基板の寸法は、直径15mm、厚さ150〜200μmであった。次に、電極形成材料としてのランタンストロンチウムコバルトフェライト(La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3:LSCF)に、固体電解質としてSDCを30質量%添加した電極材ペーストAを作製し、この電極材ペーストAを上記固体電解質基板の両面それぞれに塗布し乾燥してシート積層体を作製した後、このシート積層体を1300℃で焼成して、図1に示す固体酸化物型燃料電池を得て、実施例1とした。
電極形成材料としてランタンストロンチウムフェライト(La0.6Sr0.4FeO3:LSF)を用いた他は、実施例1と同様にして、固体酸化物型燃料電池を得て、実施例2とした。
電極形成材料としてランタンストロンチウムマンガナイト(La0.8Sr0.2MnO3:LSM)を用いた他は、実施例1と同様にして、固体酸化物型燃料電池を得て、実施例3とした。
電極形成材料としてランタンストロンチウムコバルタイト(La0.8Sr0.2CoO3:LSC)を用いた他は、実施例1と同様にして、固体酸化物型燃料電池を得て、実施例4とした。
表1に、実施例1〜4で用いた電極形成材料を示す。
実施例1〜4の固体酸化物型燃料電池を用い、図2に示すように、アノード電極層を火炎に直接晒して発電の評価を行った。予混合燃料ガスは、燃料成分としてn−ブタンを用い、酸化剤成分として空気を用いた。予混合燃料ガス中のn−ブタン濃度は4体積%であった。また、予混合燃料ガスの流量は、600sccmに調節した。なお、sccmとは、1気圧(大気圧、1014hPa)、0℃で測定された1分間あたりの流量をml(10−3リットル)で表したものである。
[実施例5]
まず、固体電解質として、サマリアドープドセリア(Sm0.2Ce0.8O1.9:SDC)を用いた固体電解質シートを作製し焼成して、固体電解質基板を作製した。固体電解質基板の寸法は、直径15mm、厚さ150〜200μmであった。次に、電極形成材料としてのLSCFに、固体電解質としてSDCを30質量%を添加した電極材ペーストAを作製し、この電極材ペーストAを上記固体電解質基板の一方の面に塗布し乾燥した。
次に、電極形成材料としてのLSCFに、造孔材を65体積%添加した電極材ペーストCを作製し、この電極材ペーストCを、上記固体電解質基板の他方の面上において、乾燥した電極材ペーストBの上に、さらに塗布し乾燥して、シート積層体を作製した後、このシート積層体を1300℃で焼成して、図3に示す固体酸化物型燃料電池を得て、実施例5とした。つまり、カソード電極層が、2層構造を有する固体酸化物型燃料電池を作製した。
電極形成材料としてLSFを用いた他は、実施例5と同様にして、固体酸化物型燃料電池を得て、実施例6とした。
電極形成材料としてLSCを用いた他は、実施例5と同様にして、固体酸化物型燃料電池を得て、実施例7とした。
表1に、実施例5〜7で用いた電極形成材料を示す。
実施例5〜7および実施例1の固体酸化物型燃料電池を用い、図2に示すようにして、発電出力特性を評価した。予混合燃料ガスは、燃料成分としてn−ブタンを用い、酸化剤成分として空気を用いた。予混合燃料ガス中のn−ブタン濃度は4体積%であった。また、予混合燃料ガスの流量は、600sccmに調節した。
その結果を、図8および図9に示す。具体的には、電圧ー電流特性および電力ー電流特性を測定した。
また、図9に示すように、実施例5は、実施例1よりも発電出力特性に優れており、カソード電極層の気孔率を制御することにより、発電出力特性が高められることが分かった。
[実施例8]
まず、固体電解質として、サマリアドープドセリア(Sm0.2Ce0.8O1.9:SDC)を用いた固体電解質シートを作製し焼成して、固体電解質基板を作製した。固体電解質基板の寸法は、直径15mm、厚さ150〜200μmであった。次に、電極形成材料としてのLSCFに、固体電解質としてSDCを30質量%添加した電極材ペーストAを作製し、この電極材ペーストAを上記固体電解質基板の一方の面に塗布し乾燥した。
次に、電極形成材料としてのLSCFに、酸化触媒として酸化ルテニウム(RuO)を5質量%添加した電極材ペーストDを作製し、この電極材ペーストDを、上記固体電解質基板の一方の面上において、乾燥した電極材ペーストAの上に、さらに塗布し乾燥した。
次に、電極形成材料としてのLSCFに、造孔材を65体積%添加した電極材ペーストCを作製し、この電極材ペーストCを、上記固体電解質基板の他方の面上において、乾燥した電極材ペーストBの上に、さらに塗布し乾燥して、シート積層体を作製した後、このシート積層体を1300℃で焼成して、図4に示す固体酸化物型燃料電池を得て、実施例8とした。つまり、カソード電極層およびアノード電極層それぞれが、2層構造を有する固体酸化物型燃料電池を作製した。アノード電極層には、酸化触媒が添加されており、カソード電極層には、造孔材が添加されている。
酸化触媒として、酸化チタン(TiO2)を用いた他は、実施例8と同様にして、固体酸化物型燃料電池を得て、実施例9とした。
電極形成材料としてLSFを用いた他は、実施例8と同様にして、固体酸化物型燃料電池を得て、実施例10とした。
電極形成材料としてLSMを用い、酸化触媒として酸化ロジウム(Rh2O3)を用いた他は、実施例8と同様にして、固体酸化物型燃料電池を得て、実施例11とした。
アノード電極層の外側の層に酸化触媒を添加しなかった他は、実施例8と同様にして、固体酸化物型燃料電池を得て、実施例12とした。
アノード電極層の外側の層に酸化触媒を添加しなかった他は、実施例10と同様にして、固体酸化物型燃料電池を得て、実施例13とした。
アノード電極層の外側の層に酸化触媒を添加しなかった他は、実施例11と同様にして、固体酸化物型燃料電池を得て、実施例14とした。
表2に、実施例8〜14で用いた電極形成材料と、造孔材または酸化触媒の有無などを示す。
実施例8〜14の固体酸化物型燃料電池を用いて、上述した発電出力特性の評価を行って、最大電力の値を調べた。
その結果を、図10に示す。
また、図10に示す実施例10と実施例13との関係、および、実施例11と実施例14との関係も同様である。特に、電極形成材料としてLSMを用いた実施例11は、アノード電極層に酸化触媒を添加したことによる発電特性の向上が著しい。
2 カソード電極層
2a 第1のカソード電極層
2b 第2のカソード電極層
3 アノード電極層
3a 第1のアノード電極層
3b 第2のアノード電極層
10 固体酸化物型燃料電池
100 固体電解質シート
200 カソード電極材シート
300 アノード電極材シート
400 シート積層体
P 平板
F 火炎
Claims (6)
- 固体電解質基板を有し、該基板の一方の面には多層構造のカソード電極層が形成され、他方の面には多層構造のアノード電極層が形成され、前記アノード電極層が、燃料成分の燃焼による火炎に晒され、前記カソード電極層には、空気が供給される固体酸化物型燃料電池であって、
前記カソード電極層と前記アノード電極層とが、フェライト、マンガナイトおよびコバルタイトから選択された1つまたは複数の酸化物によりなる同じ電極形成材料により形成され、
前記カソード電極層および前記アノード電極層が、前記電極形成材料と、固体電解質とを含有し、前記カソード電極層および前記アノード電極層に含まれる各層の前記固体電解質の濃度が、前記固体電解質基板に近づくに従って増加しており、
前記カソード電極層および前記アノード電極層が、多孔質に形成され、前記カソード電極層および前記アノード電極層の各層における気孔率が、前記固体電解質基板から離れるに従って増加していることを特徴とする固体酸化物型燃料電池。 - 前記アノード電極層には、酸化ロジウム、酸化ルテニウムおよび酸化チタンから選択された1つまたは複数の酸化触媒が添加されていることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物型燃料電池。
- 固体電解質基板を有し、該基板の一方の面には多層構造のカソード電極層が形成され、他方の面には多層構造のアノード電極層が形成され、前記アノード電極層が、燃料成分の燃焼による火炎に晒され、前記カソード電極層には、空気が供給される固体酸化物型燃料電池の製造方法であって、
前記固体電解質基板の形成材料からなる固体電解質シートを形成する工程と、
フェライト、マンガナイトおよびコバルタイトから選択された1つまたは複数の酸化物よりなる電極形成材料を含み、固体電解質と造孔材が添加された電極材ペーストを準備する工程と、
前記固体電解質シートの両面に同じ電極形成材料からなる前記電極材ペーストをそれぞれ多層に塗布し、前記固体電解質シートの一方の面に多層構造のカソード電極材シートを設けると共に、他方の面に多層構造のアノード電極材シートを設けて、シート積層体を形成する工程と、
前記シート積層体を焼成して、前記固体酸化物型燃料電池を形成する工程と、を有し、
前記シート積層体を形成する工程において、
前記シート積層体の各層における前記固体電解質の添加量が前記固体電解質シートに近づくに従って増加し、且つ、前記シート積層体の各層における前記造孔材の添加量が前記固体電解質シートから離れるに従って増加するように、前記固体電解質及び前記造孔材の添加量が異なる前記電極材ペーストを多層に塗布して、多層構造のカソード電極材シート及び多層構造のアノード電極材シートを設ける、ことを特徴とする固体酸化物型燃料電池の製造方法。 - 前記固体電解質シートの内の前記アノード電極材層が形成される他方の面に塗布される前記電極材ペーストには、酸化ロジウム、酸化ルテニウムおよび酸化チタンから選択された1つまたは複数の酸化触媒が添加される請求項3に記載の固体酸化物型燃料電池の製造方法。
- 固体電解質基板を有し、該基板の一方の面には多層構造のカソード電極層が形成され、他方の面には多層構造のアノード電極層が形成され、前記アノード電極層が、燃料成分の燃焼による火炎に晒され、前記カソード電極層には、空気が供給される固体酸化物型燃料電池の製造方法であって、
前記固体電解質基板の形成材料からなる固体電解質シートを形成する工程と、
フェライト、マンガナイトおよびコバルタイトから選択された1つまたは複数の酸化物よりなる電極形成材料を含み、固体電解質と造孔材が添加された電極材シートを準備する工程と、
前記固体電解質シートの両面に同じ電極形成材料からなる前記電極材シートをそれぞれ多層に積層し、前記固体電解質シートの一方の面に多層構造のカソード電極材シートを設けると共に、他方の面に多層構造のアノード電極材シートを設けて、シート積層体を形成する工程と、
前記シート積層体を焼成して、前記固体酸化物型燃料電池を形成する工程と、を有し
前記シート積層体を形成する工程において、
前記シート積層体の各層における前記固体電解質の添加量が前記固体電解質シートに近づくに従って増加し、且つ、前記シート積層体の各層における前記造孔材の添加量が前記固体電解質シートから離れるに従って増加するように、前記固体電解質及び前記造孔材の添加量が異なる前記電極材シートを多層に積層して、多層構造のカソード電極材シート及び多層構造のアノード電極材シートを設ける、ことを特徴とする固体酸化物型燃料電池の製造方法。 - 前記アノード電極材シートには、酸化ロジウム、酸化ルテニウムおよび酸化チタンから選択された1つまたは複数の酸化触媒が添加される請求項5に記載の固体酸化物型燃料電池の製造方法。
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